CN1716669A - 燃料电池的膜电极组件及包含它的燃料电池 - Google Patents

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Abstract

一种用于燃料电池的聚合物膜电极组件，其包括阳极和阴极，及位于阳极和阴极之间的聚合物膜，所述阳极和阴极各自包括催化剂层和电极基材。在聚合物膜电极组件中，所述聚合物膜为聚亚乙烯基苯(poly(phonylene－vinylene)－based)－基聚合物，该聚亚乙烯基苯－基聚合物的侧链中带有质子导电官能团。

Description

燃料电池的膜电极组件及包含它的燃料电池
                          技术领域
本发明涉及一种膜电极组件及包含它的燃料电池，更具体地，本发明涉及一种膜电极组件及包含它的燃料电池，其中该膜电极组件在高温下稳定，具有优良的质子导电性或渗透性，使其可以在高温和非增湿的条件下运行，并且该膜电极组件还具有极好的机械强度。
                          背景技术
燃料电池是通过氧化剂与氢或碳氢化合物基物质如甲醇，乙醇或天然气之间的化学反应产生电能的发电系统。
依据所使用的电解液的种类，燃料电池可以分为磷酸型、熔融碳酸盐型、固体氧化物型、聚合物电解液型或碱性燃料电池。尽管这些不同类型的燃料电池都根据相同的基本原理运行，但是它们在所采用的燃料种类、工作温度、催化剂和电解液方面仍是彼此区别的。
最近，已经开发出聚合物电解液膜燃料电池(PEMFC)。PEMFC具有比常规燃料电池更好的功率特性，及更低的工作温度和更快的启动和响应特性。因此，PEMFC可以适于各种各样的应用中，如汽车的可移动电源，家庭和公共建筑的分散电源及电子装置的小电源。
PEMFC基本上由电池组、重整器、燃料罐及燃料泵组成。电池组构成PEMFC的主体，而燃料泵将储存在燃料罐中的燃料提供给重整器。重整器重整燃料产生氢气并将氢气提供给电池组。利用可以由PEMFC提供的动力，将储存在燃料罐中的燃料泵送至重整器。然后，重整器重整燃料产生氢气，其在电池组中与氧化剂发生电化学反应，产生电能。
作为选择，燃料电池可以包括直接氧化燃料电池(DOFC)，其中液体甲醇燃料被直接引入到电池组中。与PEMFC不同，DOFC不需要重整器。
在上述燃料电池系统中，发电的电池组具有这样的结构，其中若干个具有膜电极组件(MEA)和隔板(也称为“双极板”)的单元电池彼此相邻地堆叠。MEA由被聚合物电解液膜分隔的阳极(也称为“燃料电极”或“氧化电极”)和阴极(也称为“空气电极”或“还原电极”)组成。
图1为燃料电池1的运行示意图。燃料电池1包括阳极3，阴极5及聚合物电解液膜7。如图所示，当将氢气或燃料供应到阳极3时，就发生电化学氧化反应，氢电离从而产生质子H+和电子e-。质子H+经所述聚合物电解液膜7迁移到阴极5，而电子e-经外电路(未示出)迁移到阴极5。在阴极5的质子H+与供应到阴极5的氧化剂如氧或空气发生电化学反应从而产生反应热和水，电子e-经外电路的移动产生电能。在燃料电池1中的电化学反应可以表示如下。
阳极反应：  
阴极反应：  
聚合物膜电极组件由固体聚合物电解液膜(例如，图1的膜7)和包括担载在碳上的催化剂的电极层组成。可以使用全氟磺酸离子交联聚合物膜如Nafion(由DuPont生产)，Flemion(由Asahi Glass生产)，Asiplex(由AsahiChemical生产)，或Dow XUS(由Dow Chemical生产)，制备聚合物电解液膜。可以使用防水的粘合剂，用担载研磨的催化剂颗粒如铂(Pt)或钌(Ru)的炭粉末，粘合电极基材如多孔的炭纸或炭布，制得包括担载在碳上的催化剂的电极层。
常规的聚合物电解液膜(也称为“聚合物膜”)如Nafion具有良好的质子导电性(或渗透性)，良好的耐化学性，及良好的耐蚀性。然而，它们价格昂贵，并可能使甲醇互串(Crossover)。并且，因为H+或质子经过常规的聚合物膜的移动需要水，所以需要使用增湿器。因此，使用常规的聚合物膜的燃料电池的安装成本高，并且还需要大的安装空间。此外，当燃料电池在高温下运行，水分蒸发，因而常规的聚合物膜的质子导电性退化。
                          发明内容
本发明的一个实施方案提供一种用于燃料电池的改进的聚合物膜电极组件。该改进的聚合物膜电极组件在高温下稳定，具有优良的质子导电性，使其可以在高温和无需要额外的水分的情况下运行，而且该膜电极组件具有极好的机械强度。
本发明的另一个实施方案提供一种具有改进的聚合物膜电极组件的燃料电池。
本发明的一个实施方案提供一种用于燃料电池的膜电极组件。该膜电极组件包括：阳极和阴极，及位于阳极和阴极之间的聚合物膜，所述阳极和阴极各自包括催化剂层和电极基材。在该膜电极组件中，所述聚合物膜包括聚亚乙烯基苯-基(poly(phonylene-vinylene)-based)聚合物，该聚亚乙烯基苯-基聚合物的侧链中带有质子导电官能团。
本发明的一个实施方案还提供一种燃料电池，所述燃料电池包括上述的膜电极组件和位于所述膜电极组件的任一侧的隔板。
                          附图说明
图1为具有聚合物膜的燃料电池的运行示意图；
图2为根据本发明示例性实施方案的具有聚合物膜的膜电极组件的剖视图；及
图3为根据本发明实施例1和对比例1的单元电池的电压与电流密度关系图。
                        具体实施方案
在下面的详述中，经过图示说明描述了本发明的某些示例性实施方案。本领域的技术人员会意识到，可以以各种方式修改所描述的示例性实施方案，而不脱离本发明的构思或范围。因此，附图和说明部分认为本质上是说明性的，而不是限制性的。
本发明提供一种用于燃料电池的聚合物膜电极组件，所述膜电极组件在高温下稳定并具有优良的质子导电性或渗透性，使得燃料电池可以在高温和非增湿(不需要增湿器)的条件下运行。结果，所述聚合物膜电极组件消除了与安装增湿器相关的成本，并具有节约空间的作用。
用于燃料电池的聚合物膜电极组件包括阳极和阴极，及位于阳极和阴极之间的聚合物膜电极，所述该阳极和阴极各自包括位于电极基材上的催化剂层。所述聚合物膜由聚亚乙烯基苯-基聚合物构成，该聚亚乙烯基苯-基聚合物的侧链中带有质子导电官能团。
作为本发明的聚合物膜，聚亚乙烯基苯-基聚合物在高温下稳定，并具有牢固的机械强度，因为其主链为聚亚乙烯基苯。聚合物膜的质子导电性是通过将质子导电官能团引入到聚亚乙烯基苯-基聚合物的侧链中而提供的。
优选侧链为醚或亚烃基，更优选其为具有1～10个碳原子的醚或亚烃基。优选质子导电官能团包括O，S，N或P。适宜的官能团包括磺酸基(SO3H)，羧基(COOH)，羟基，磷酸基等。质子导电官能团发生电离，且电离的质子导电官能团具有质子导电性。
带有质子导电官能团的聚亚乙烯基苯-基聚合物可以由下面的式1表示：
在式1中，X、Y、Z和T的至少一个为质子导电官能团，余下的X、Y、Z和T均为氢。而且，在式1中，n使得所述聚合物的重均分子量为10000～3000000，更优选为10000～2000000。
通过与离子导电聚合物共混，聚亚乙烯基苯-基聚合物可以形成聚合物膜。优选地离子导电聚合物为具有高离子导电性和低温度依赖性的聚合物，如全氟磺酸聚合物，包括聚(2，2′-(间-亚苯基)-5，5′-二苯并咪唑)及聚(2，5-苯并咪唑)的聚苯并咪唑，聚酰亚胺，聚苯醚，聚醚酮及聚磷腈。考虑到所述聚合物膜的离子导电性和强度，相对于100重量份的聚亚乙烯基苯-基聚合物，优选离子导电聚合物的用量为0.01～98重量份。换言之，当离子导电聚合物的含量低于0.01重量份时，离子导电性改善效果不大。另外，当含量大于98重量份时，聚亚乙烯基苯-基聚合物的作用不会出现，因为不可能有足够的聚亚乙烯基苯-基聚合物。
此外，本发明的一个实施方案中，通过将聚亚乙烯基苯-基聚合物与至少一种选自无机填料和纳米尺寸粉末的添加剂混合，可以制得复合物形式的聚合物膜。该实施方案的复合物聚合物膜可以抑制甲醇互串。无机填料可以是二氧化硅和/或氧化铝。纳米尺寸的粉末可以是纳米尺寸的颗粒，例如长度为100纳米的颗粒如煅制的二氧化硅(干燥二氧化硅)。优选地，相对于所述聚合物膜，添加剂为0.01～50％重量。换言之，当添加剂的含量低于0.01％重量时，加入效果无关紧要，而当含量大于50％重量时，聚亚乙烯基苯-基聚合物的作用不会显现。
可以将聚亚乙烯基苯-基聚合物用磷酸(H3PO4)或硫酸(H2SO4)进行掺杂，以提高离子导电性。优选地，相对于所述聚合物膜，掺杂量为0.001～90％重量。
通过将聚亚乙烯基苯-基聚合物膜110燃料电池的阴极100′和阳极100之间，形成膜电极组件10。膜电极组件10的剖面示于图2中。如图所示，膜电极组件10包括聚合物膜110。所述聚合物膜110位于阳极100和阴极100′之间。阳极100和阴极100′分别包括电极基材101和101′与催化剂层103和103′。
至于电极基材101和101′，可以使用炭纸、炭布或炭毡，它们可以用聚四氟乙烯(PTFE)进行防水处理。所述电极基材101和101′可以充当气体扩散层(GDL)以向所述聚合物膜电极组件10扩散反应气体，及充当支撑层以支撑所述聚合物膜电极组件10。
催化剂层103和103′涂有金属催化剂，以促进相关的反应，即氢的氧化和氧化剂的还原反应。至于金属催化剂，优选使用铂，钌、锇或铂-过渡金属，其中适宜的过渡金属包括但不限于钌、锇、铬、铜及镍。优选地，金属催化剂由载体担载。至于载体，可以使用碳材料如乙炔黑和石墨，及无机细粒如氧化铝和二氧化硅。在使用担载在载体上的贵金属作为催化剂的情况下，可以使用商业上能够得到的催化剂，或通过将贵金属担载在载体上就可以制得的催化剂。可以使用湿法涂布或干法涂布进行涂布过程。
燃料电池的膜电极组件10还可以包括微孔层105和105′，以分别改善电极基材101和101′与催化剂层103和103′之间的气体扩散效果。所述微孔层105和105′分别均匀地将反应气体提供给催化剂层103和103′，并将形成在催化剂层103和103′中的电子分别迁移到电极基材101和101′。一般地，微孔层105和105′包括具有小颗粒尺寸的导电粉末，如炭粉末、炭黑、乙炔黑、活性炭、富勒烯(C60)、碳纳米管、碳纳米突及碳纳米环。
将膜电极组件10插入到隔板之间(未示出)。隔板的每一个具有气体流道和冷却通道从而形成单元电池。多个单元电池彼此邻近堆叠形成电池组，通过将电池组插入两端板之间制得燃料电池。燃料电池的这些和其它零件可以通过本领域的技术人员已知的任何适宜的技术制得。图2的膜电极组件10可以包括在任何燃料电池中如低温增湿型，低温非增湿型，高温增湿型及高温非增湿型燃料电池。
下面的实施例进一步更详细地描述本发明，但是本发明不受这些实施例所限。
实施例1
膜电极组件通过下列方法制备：(1)使用示于下面式2中的聚亚乙烯基苯聚合物的膜作为聚合物膜，(2)将带有铂催化剂层的炭纸布置在所述聚合物膜的两侧，及(3)向该处加压。
为了制备单元电池，将所制得的膜/电极组件插入两片衬垫之间，然后插入带有预定形状的气体流道和冷却通道的两隔板之间，然后插入两铜端板之间，然后在两铜端板之间压缩。
Figure A20051008137400101
实施例2
按照与在实施例1实质上相同的方法制备单元电池，所不同的是，所述聚合物膜通过下列方法制备：(1)以重量比100∶10混合式2的聚亚乙烯基苯聚合物与二氧化硅，及(2)将所述混合物形成膜。
实施例3
按照与在实施例1实质上相同的方法制备单元电池，所不同的是，所述聚合物膜通过下列方法制备：(1)以重量比100∶95混合式2的聚亚乙烯基苯聚合物与Nafion112聚合物(DuPont公司的产品)，及(2)将所述混合物形成膜。
对比例1
按照与在实施例1实质上相同的方法制备单元电池，所不同的是，使用聚(全氟磺酸)电解液膜(Nafion，DuPont公司的产品)作为燃料电池的聚合物膜。
然后在正常的大气压和60℃下，将氢气提供给实施例1和对比例1的
单元电池，测量其电流密度和电压。结果示于图3中。如图所示，实施例1的电流密度和电压特性比对比例1更好。
鉴于上述，本发明的燃料电池的膜电极组件在高温下稳定，并具有优良的质子导电性，以便燃料电池可以不需要水在高温下运行。因此，燃料电池或膜电极组件不需要增湿器，可以节省安装增湿器的成本和空间。
尽管在某些示例性实施方案方面描述了本发明，本领域的技术人员会理解本发明不限于所公开的实施方案，而是正相反，意在覆盖包括在所附权利要求书及其等价物的构思和范围内的各种修改。

Claims (27)

1.一种用于燃料电池的膜电极组件，包括：
阳极和阴极，该阳极和阴极各自包括催化剂层和电极基材；及
位于阳极和阴极之间的聚合物膜，
其中所述聚合物膜包括聚亚乙烯基苯-基聚合物，该聚亚乙烯基苯-基聚合物的侧链中带有质子导电官能团。
2.根据权利要求1的膜电极组件，其中所述侧链包括选自下列的链：亚烃基，醚，及其组合。
3.根据权利要求1的膜电极组件，其中所述质子导电官能团包括选自下列的化学元素：O，S，N，P，及其组合。
4.根据权利要求3的膜电极组件，其中所述质子导电官能团选自：磺酸基(SO3H)，羧基(COOH)，羟基，磷酸基，及其组合。
5.根据权利要求1的膜电极组件，其中所述聚亚乙烯基苯-基聚合物具有下面的化学式：
Figure A2005100813740002C1
式中，X、Y、Z和T的至少一个为质子导电官能团，余下的X、Y、Z和T均为氢。
6.根据权利要求1的膜电极组件，其中所述聚合物膜通过共混聚亚乙烯基苯-基聚合物与离子导电聚合物而制备的。
7.根据权利要求6的膜电极组件，其中所述离子导电聚合物选自：全氟磺酸聚合物，聚苯并咪唑，聚酰亚胺，聚苯醚，聚醚酮，聚磷腈，及其组合。
8.根据权利要求6的膜电极组件，其中，相对于100重量份的聚亚乙烯基苯-基聚合物，所述离子导电聚合物为0.01～98重量份。
9.根据权利要求1的膜电极组件，其中所述聚合物膜包括聚亚乙烯基苯-基聚合物和至少一种选自无机填料和纳米尺寸粉末的添加剂。
10.根据权利要求9的膜电极组件，其中，相对于所述聚合物膜，所述添加剂为0.01～50％重量。
11.根据权利要求1的膜电极组件，其中所述催化剂层包括选自下列的材料：铂，钌，锇，铂-过渡金属合金，及其组合。
12.根据权利要求11的膜电极组件，其中所述过渡金属选自：钌，锇，铬，铜，镍，及其组合。
13.根据权利要求1的膜电极组件，还包括位于所述催化剂层和电极基材之间的微孔层。
14.根据权利要求1的膜电极组件，其中所述聚亚乙烯基苯-基聚合物的至少一部分具有下面的化学式：
15.一种燃料电池，包括：
膜电极组件，该膜电极组件包括阳极和阴极，及位于阳极和阴极之间的聚合物膜，所述阳极和阴极各自具有催化剂层和电极基材；及
隔板，所述隔板位于膜电极组件的任一侧，
其中所述聚合物膜包括聚亚乙烯基苯-基聚合物，该聚亚乙烯基苯-基聚合物的侧链中带有质子导电官能团。
16.根据权利要求15的燃料电池，其中所述质子导电官能团选自：磺酸基(SO3H)，羧基(COOH)，羟基，磷酸基，及其组合。
17.根据权利要求15的燃料电池，其中所述聚亚乙烯基苯-基聚合物具有下面的化学式：
Figure A2005100813740004C1
式中，X、Y、Z和T的至少一个为质子导电官能团，余下的X、Y、Z和T均为氢。
18.根据权利要求15的燃料电池，其中所述聚合物膜是通过共混聚亚乙烯基苯-基聚合物与离子导电聚合物而制备的。
19.根据权利要求15的燃料电池，其中所述离子导电聚合物选自：全氟磺酸聚合物，聚苯并咪唑，聚酰亚胺，聚苯醚，聚醚酮，聚磷腈，及其组合。
20.根据权利要求15的燃料电池，其中，相对于100重量份的聚亚乙烯基苯-基聚合物，所述离子导电聚合物为0.01～98重量份。
21.根据权利要求15的燃料电池，其中所述聚合物膜包括聚亚乙烯基苯-基聚合物和至少一种选自无机填料和纳米尺寸粉末的添加剂。
22.根据权利要求21的燃料电池，其中，相对于所述聚合物膜，所述添加剂为0.01～50％重量。
23.根据权利要求15的燃料电池，其中所述催化剂层包括选自下列的材料：铂，钌，锇，铂-过渡金属合金，及其组合。
24.根据权利要求23的燃料电池，其中所述过渡金属选自：钌，锇，铬，铜，镍，及其组合。
25.根据权利要求15的燃料电池，进一步包括位于所述催化剂层和电极基材之间的微孔层。
26.一种用于燃料电池膜电极组件的聚合物膜，包括：与离子导电聚合物共混的，以在其侧链中具有质子导电官能团的聚亚乙烯基苯-基聚合物，其中该具有质子导电官能团的聚亚乙烯基苯-基聚合物，允许所述聚合物膜在高温和低湿度下渗透质子。
27.根据权利要求26的聚合物膜，还包括与所述聚亚乙烯基苯-基聚合物共混，以抑制甲醇互串的添加剂，该添加剂选自：无机填料和纳米尺寸的粉末。
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