CN108878931A - 一种高温聚合物电解质膜燃料电池 - Google Patents

一种高温聚合物电解质膜燃料电池 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种高温聚合物电解质膜燃料电池,包括前端板、双极板、膜电极和后端板；双极板和膜电极可作为重复单元叠加与前端板、后端板组成高温聚合物电解质膜燃料电池的电堆；阳极使用氢气作为燃料，阴极使用二氧化碳作为燃料；膜电极包括高温聚合物电解质膜以及高温聚合物电解质膜两侧的气体扩散电极，高温聚合物电解质膜为酸掺杂耐高温膜，气体扩散电极上的催化层分别与酸掺杂耐高温膜的两个面紧密贴接，机械组装气体扩散电极及酸掺杂耐高温膜得到膜电极，该燃料电池有效的利用了CO2，解决了传统方法中电化学还原CO2成本高，能耗大的问题，将低能耗资源化的利用CO2成为可能，具有经济、社会双重意义。

Description

一种高温聚合物电解质膜燃料电池
技术领域
本发明属于燃料电池领域，尤其涉及一种高温聚合物电解质膜燃料电池。
背景技术
能源和环境是当今世界两大热点问题。在我国，约80％以上的能源供应仍然依赖煤、石油和天然气等化石燃料。由此造成的CO2大量排放导致全球环境和气候变化，严重威胁到人类的健康福祉。因此，寻求新的能源供应方式，降低和消除碳(CO2)排放，成为能源与环境领域备受关注的重大科学问题。
资源化利用CO2主要可通过生物还原、光化学还原、热化学还原、电化学还原等。生物还原技术的优势是酶催化剂带来的立体定向性和产物选择性非常高，且合成过程环保、可持续性强。但是该技术的主要缺点在于：微生物(酶)的活性温度区间很窄，对生存环境的要求较为苛刻，且生物还原CO2反应器仍处于探索阶段。光化学还原技术的最大优势在于其可直接利用太阳能，并实现C的循环利用。但实际上现有光催化剂的吸收光范围较窄，对太阳光的利用效率较低。此外，光催化剂对CO2的吸附能力较差、光生电子-空穴分离效率不高等因素也是制约光化学还原技术发展的重要原因。热化学还原是当前CO2还原的主要方法，但这种方法需要高温高压，输入输出能量不匹配。而电化学还原方法则能较好地避开这些缺点，在常温常压下便可进行，所以对反应装置要求低，体系简单，造价低廉，操作条件温和。同时，通过改变电位还可控制反应速度及产物的分布，进一步生产甲酸、甲醇、乙醇、甲烷等高附加值的有机产品，其过程的能源利用效率高。电化学还原CO2相对于其他还原方法具有更好的应用前景，目前已成为研究的重点。
目前国内外电化学还原CO2的研究主要是在电解池中进行的，目前面临的主要问题有电解池电压高、CO2转化效率低等。中国发明专利201110144708.2公开了一种使用膜反应器电化学还原CO2的方法，该膜反应器包括一燃料电池，一腔体，一电解质隔膜设置在该腔体中，并将该腔体分隔为阴极室及阳极室。使用时，将阴极电解液以及二氧化碳持续通入阴极室，同时将阳极电解液以及阳极活性物质持续通入阳极室，利用燃料电池提供电解电压以还原CO2。该膜反应器可以大通量、连续地处理CO2，以提高其还原效率。但该专利公开的膜反应器结构复杂、价格较高、同时需要消耗大量电能，导致其电化学还原CO2的成本较高，无法大规模推广。中国发明专利201710574530.0采用浸渍焙烧方法制备出了锌银合金催化剂，这种制备方法简单易控、具有良好的工艺放大能力，且一定程度上降低了CO2还原所需的电解电压、提高了CO2转化效率。然而，其采用液体电解液，具有体积大，成本高等缺点，并且其转化率也不高。
燃料电池作为一种直接将燃料的化学能转化为电能的装置，被誉为是继水力、火力、核电之后的第四代发电技术，其具有发电效率高，环境污染小，比能量高等优点，其包括阴极和阳极，阳极加入还原剂燃料，阴极加入氧化剂燃料，通过电化学反应，产生电流。
发明内容
本发明根据现有技术的不足与缺陷，提出了一种高温聚合物电解质膜燃料电池，目的在于实现低能耗甚至无能耗资源化利用CO2。
本发明采用的技术方案如下：
一种高温聚合物电解质膜燃料电池，包括前端板、双极板、膜电极和后端板；所述双极板和膜电极可作为重复单元叠加与前端板、后端板组成高温聚合物电解质膜燃料电池的电堆；阳极使用氢气作为燃料，阴极使用二氧化碳作为燃料；所述膜电极包括高温聚合物电解质膜以及高温聚合物电解质膜两侧的气体扩散电极；
进一步，所述高温聚合物电解质膜为酸掺杂耐高温膜，酸选自磷酸、硫酸、甲磺酸聚乙烯基磷酸、三氟烷基磺酸中的一种或两种以上的混合酸，酸掺杂量为300～450wt.％，以保证良好的导电性；所述酸掺杂耐高温膜为聚苯并咪唑及其衍生物、聚苯并咪唑-聚醚醚酮复合膜、磺化聚醚醚酮、聚醚醚酮、聚酰亚胺、聚酰亚胺-聚苯并咪唑、磺化聚醚醚酮-聚苯并咪唑复合膜中的一种或两种以上的混合物。
进一步，所述燃料电池中膜电极的制备方法为：
步骤1，气体扩散背层的处理：
将大孔性的碳纸、碳布或碳毡作为气体扩散背层，对其进行憎水处理，将未经处理过的气体扩散背层直接浸渍在憎水性聚合物分散液中(如PTFE，FEP等)，一定时间后取出、干燥并高温烧结后形成网状憎水性聚合物，得到气体扩散背层；
步骤2，微孔层的制备：
将碳材料粉末和微孔层高分子粘结剂(如PTFE，PVDF等)的分散液和相关溶剂(如异丙醇、乙醇、甘油等)一起混合均匀得到微孔层浆料，将所制备的微孔层浆料采用喷涂、刮涂或其他方法沉积到气体扩散背层上，干燥后即形成带有微孔层的气体扩散背层；
步骤3，催化层的制备：
将催化剂粉末和催化层高分子粘结剂(如PTFE，PVDF等)的分散液和相关溶剂(如异丙醇、乙醇、甘油等)一起混合均匀得到催化剂浆料，将所制备的催化剂浆料采用喷涂、刮涂或其他方法沉积到气体扩散背层的微孔层上，干燥后即形成带有微孔层及催化层的气体扩散背层，即得到气体扩散电极；
步骤4：气体扩散电极的后处理：
将步骤3所制备的气体扩散电极在有惰性气体保护的条件下，放入340℃-430℃的马弗炉中烧结20-60分钟得到最终的气体扩散电极；
步骤5：膜电极的组装：
将后处理得到的两片气体扩散电极分别叠加在酸掺杂耐高温膜的两侧，机械组装上述气体扩散电极及酸掺杂耐高温膜得到膜电极，两片气体扩散电极上的催化层分别与酸掺杂膜的两个面紧密贴接；两片气体扩散电极中，根据实际情况选取其中一片为阳极气体扩散电极，另一片为阴极气体扩散电极；
进一步，气体扩散背层中憎水性聚合物的质量百分含量为10-50wt.％；
进一步，微孔层制备所用碳材料粉末为XC-72，KB-300，KB-600，BP2000等活性炭中的一种；
进一步，微孔层粘结剂为PTFE、FEP或聚偏氟乙烯(PVDF)，粘结剂在微孔层中的质量百分含量为10-40wt.％，优选15-30wt％，粘结剂含量在此范围内即可保证良好的粘结性，又可以保证良好的导电性，粘结剂含量低于10wt％，则粘结性不足，碳粉容易掉落，从而影响导电性，高于40wt％，则粘结剂含量过高，造成碳粉分散不均匀，造成导电性能下降；
进一步，催化层粘结剂为PTFE、FEP或聚偏氟乙烯(PVDF)，粘结剂在催化层中的质量百分含量为10-50wt.％，粘结剂含量低于上述范围，造成粘结性不足，催化剂层耐久性降低，高于上述范围，则造成催化剂分散不均，影响反应的进行，造成转化率降低；
进一步，催化层所用催化剂为Pt的质量百分比为10～60wt.％的Pt系催化剂或过渡金属基催化剂或非金属催化剂；
进一步，电池运行温度在120℃-200℃之间，低于上述温度，反应进行缓慢，燃料转化率降低，产生电能不足，高于上述温度，能耗增大，成本升高。
本发明的有益效果：
采用二氧化碳作为燃料，提高了二氧化碳的资源化利用，其转化率高达56％；电池的输出性能较高，最大功率密度达到3.96mW/cm2；通过对电池结构和组成进行优化，调整其中粘结剂的含量，在保证放电性能的同时提高了二氧化碳的利用率；通过设定合适的工作温度，有效提高了CO2的还原速率，使电池输出性能显著增强。所述高温聚电解质膜燃料电池能够有效克服传统溶液体系中CO2电化学还原存在的过电势高、能耗大等问题，使低能耗甚至无能耗电化学还原并资源化利用CO2成为可能
附图说明
图1是实施例1燃料电池放电性能曲线；
图2是实施例2燃料电池放电性能曲线；
图3是实施例3燃料电池放电性能曲线。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅用于解释本发明，并不用于限定本发明。
实施例1，一种高温聚合物电解质膜燃料电池，包括前端板、双极板、膜电极和后端板；双极板和膜电极可作为重复单元叠加与前端板、后端板组成高温聚合物电解质膜燃料电池的电堆；阳极使用氢气作为燃料，阴极使用二氧化碳作为燃料；所述膜电极包括高温聚合物电解质膜以及高温聚合物电解质膜两侧的阴极气体扩散电极；高温聚合物电解质膜为酸掺杂耐高温膜；
燃料电池中膜电极的制备方法为：
步骤1，气体扩散背层的处理：选用Toray TGP-H-90碳纸作为气体扩散背层，对其进行憎水处理，将未经处理过的气体扩散背层直接浸渍在憎水性聚合物分散液中(如PTFE，FEP等)，一定时间后取出、干燥并高温烧结后形成网状憎水性聚合物，得到气体扩散背层；
步骤2，微孔层的制备：
选用Vulcan XC-72R碳粉，将其和PTFE的分散液和相关溶剂一起混合均匀得到微孔层浆料，其中，碳粉和PTFE质量百分含量分别为85wt.％和15wt.％，将所制备的微孔层浆料采用喷涂、刮涂或其他方法沉积到气体扩散背层上，干燥后即形成带有微孔层的气体扩散背层；
步骤3，催化层的制备：
选用质量百分比为45.7wt.％的Pt/C(Tanaka Kikinzoku Kogyo Co.,Ltd.)作为催化剂，其中，Pt载量为1.0mg/cm2，将其和催化层高分子粘结剂PTFE的分散液和相关溶剂一起混合均匀得到催化剂浆料，其中，粘结剂在催化层中的质量百分含量为30wt.％，将所制备的催化剂浆料采用喷涂、刮涂或其他方法沉积到带有微孔层的气体扩散背层上，干燥后即形成带有微孔层及催化层的气体扩散背层，即得到气体扩散电极；
步骤4：气体扩散电极的后处理：
将步骤3所制备的气体扩散电极在有惰性气体保护的条件下，放入340℃-430℃的马弗炉中烧结20-60分钟得到最终的气体扩散电极；
步骤5：膜电极的组装：
电解质膜选用磷酸掺杂的聚苯并咪唑(ABPBI)膜，尺寸4cm×4cm，磷酸掺杂量为370wt.％。在膜电极热压模具中，将制备好的两片相同的气体扩散电极置于电解质膜两侧，再将该模具放入热压机中于140℃下热压5分钟，冷却至室温后取出，得到膜电极三合一组件；
步骤6：组装测试：
将所得膜电极三合一组件与密封气垫在单电池中组装后进行测试，测试条件为：电池工作温度130℃，压力2N mm-2，阳极进气为氢气，阴极进气为二氧化碳，阳极气体流量为0.1slpm，阴极气体流量为0.5slpm。测试结果如图1所示。从图中可以看出电池在0.1V工作电压下，电流密度可达12mA/cm2，最大功率密度达到2.2mW/cm2，通过测定，二氧化碳的转化率为43％。
实施例2，采用与实施例1中相同的材料与方法，将电池工作温度提高到160℃，其余测试条件相同，如图2所示，电池在0.1V工作电压下，电流密度可达14.35mA/cm2，最大功率密度达到2.97mW/cm2，二氧化碳的转化率为49％。
实施例3，将阴极气体扩散电极的催化层中使用Pt-Ru/C(Pt：32.6wt％，Ru：16.9wt％；Tanaka Kikinzoku Kogyo Co.,Ltd.)催化剂，其余采用与实施例1中相同的材料与方法，采用与实施例1中相同的测试条件，如图3所示，电池在0.1V工作电压下，电流密度可达17.6mA/cm2，最大功率密度达到3.96mW/cm2，二氧化碳的转化率为56％。
对比例1，将催化剂层中的粘合剂百分含量设定为5％，其余采用与实施例1中相同的材料与方法，采用与实施例1中相同的测试条件，则电池在0.1V工作电压下，电流密度为3.25mA/cm2，最大功率密度为0.87mW/cm2，通过测定，二氧化碳的转化率为32％。
从上述实施例以及对比例可以看出，本发明使用高温聚电解质膜燃料电池电化学还原二氧化碳，达到了产能与电化学还原二氧化碳同时进行的目的，使低能耗甚至无能耗电化学还原并资源化利用CO2成为了可能。随着温度的升高，电池的放电能力增强，二氧化碳的转化率提高，意味着二氧化碳的电化学还原性能增强；相对于Pt/C，Pt-Ru/C电化学还原二氧化碳的活性更高。
需要说明的是，按照本发明所述各实施例，本领域技术人员完全可以实现本发明独立权利要求及从属权利要求的全部范围，实现过程及方法同上述各实施例；且本发明未详细阐述部分属于本领域公知技术。
以上实施例仅用于说明本发明的设计思想和特点，其目的在于使本领域内的技术人员能够了解本发明的内容并据以实施，本发明的保护范围不限于上述实施例。所以，凡依据本发明所揭示的原理、设计思路所作的等同变化或修饰，均在本发明的保护范围之内。

Claims (9)

1.一种高温聚合物电解质膜燃料电池,其特征在于，包括前端板、双极板、膜电极和后端板；所述双极板和膜电极作为重复单元叠加与前端板、后端板组成高温聚合物电解质膜燃料电池的电堆；该燃料电池的阳极使用氢气作为燃料，阴极使用二氧化碳作为燃料；
所述膜电极包括高温聚合物电解质膜以及高温聚合物电解质膜两侧的气体扩散电极。
2.根据权利要求1所述的一种高温聚合物电解质膜燃料电池，其特征在于，所述高温聚合物电解质膜为酸掺杂耐高温膜，酸选自磷酸、硫酸、甲磺酸聚乙烯基磷酸、三氟烷基磺酸中的一种或两种以上的混合酸，酸掺杂量为300～450wt.％；所述耐高温膜为聚苯并咪唑及其衍生物、聚苯并咪唑-聚醚醚酮复合膜、磺化聚醚醚酮、聚醚醚酮、聚酰亚胺、聚酰亚胺-聚苯并咪唑、磺化聚醚醚酮-聚苯并咪唑复合膜中的一种或两种以上的混合物。
3.根据权利要求1所述的一种高温聚合物电解质膜燃料电池，其特征在于，所述膜电极的制备方法为：
步骤1，气体扩散背层的处理：
将大孔性的碳纸、碳布或碳毡作为气体扩散背层，对其进行憎水处理，将气体扩散背层直接浸渍在憎水性聚合物分散液中，一定时间后取出、干燥并高温烧结后形成网状憎水性聚合物，得到气体扩散背层；
步骤2，微孔层的制备：
将碳材料粉末和微孔层高分子粘结剂的分散液和相关溶剂一起混合均匀得到微孔层浆料，将所制备的微孔层浆料采用喷涂、刮涂或其他方法沉积到气体扩散背层上，干燥后即形成带有微孔层的气体扩散背层；
步骤3，催化层的制备：
将催化剂粉末和催化层高分子粘结剂的分散液和相关溶剂一起混合均匀得到催化剂浆料，将所制备的催化剂浆料采用喷涂、刮涂或其他方法沉积到气体扩散背层的微孔层上，干燥后即形成带有微孔层及催化层的气体扩散背层，即得到气体扩散电极；
步骤4：气体扩散电极的后处理：
将步骤3所制备的气体扩散电极在有惰性气体保护的条件下，放入340℃-430℃的马弗炉中烧结20-60分钟得到最终的气体扩散电极；
步骤5：膜电极的组装：
将后处理得到的两片气体扩散电极上的催化层分别与酸掺杂耐高温膜的两个面紧密贴接，机械组装上述气体扩散电极及酸掺杂耐高温膜得到膜电极；其中，两片气体扩散电极一片为阳极气体扩散电极，另一片为阴极气体扩散电极。
4.根据权利要求3所述的一种高温聚合物电解质膜燃料电池，其特征在于，所述步骤1中，所述憎水性聚合物的质量百分含量为10-50wt.％。
5.根据权利要求3所述的一种高温聚合物电解质膜燃料电池，其特征在于，所述步骤2中碳材料粉末为XC-72、KB-300、KB-600、BP2000活性炭中的一种。
6.根据权利要求3所述的一种高温聚合物电解质膜燃料电池，其特征在于，所述步骤2中微孔层高分子粘结剂为PTFE、FEP或聚偏氟乙烯，微孔层高分子粘结剂在微孔层中的质量百分含量为10-40wt.％。
7.根据权利要求3所述的一种高温聚合物电解质膜燃料电池，其特征在于，所述步骤3中催化层高分子粘结剂为PTFE、FEP或聚偏氟乙烯，催化层高分子粘结剂在催化层中的质量百分含量为10-50wt.％。
8.根据权利要求3所述的一种高温聚合物电解质膜燃料电池，其特征在于，所述步骤3中，所述催化剂为Pt的质量百分比为10～60wt.％的Pt系催化剂或过渡金属基催化剂或非金属催化剂。
9.根据权利要求1-8中任一项所述的一种高温聚合物电解质膜燃料电池，其特征在于，所述高温聚合物电解质膜燃料电池运行温度在120℃-200℃之间。
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