CN1606714A - 具有高耐热性的光致抗蚀剂组合物 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及具有用于LCD生产方法的耐高温性的光致抗蚀剂组合物,且更具体地说,本发明涉及具有耐高温性的能够减少工艺的策略(一种方式)、工艺简化和节约费用的光致抗蚀剂组合物。本发明的组合物通过使跳过5步工艺成为可能而有利于这一特性,诸如形成金属薄膜的Cr金属沉积和整个金属表面的光/蚀刻/PR剥离/蚀刻步骤;通过用本发明的组合物取代常用的金属薄膜,使得TFT-LCD生产过程中的N+离子掺入可以因其耐高温性而进行。
Description
发明背景
(a)发明领域
本发明涉及光致抗蚀剂组合物,且更具体地说,本发明涉及可以在LCD-TFT板生产过程中光处理渐进图案形成中的高耐热的光致抗蚀剂组合物。
(b)相关领域的描述
按照暴露部分和非暴露部分的溶解特性将用于LCDs的光致抗蚀剂中的聚合物分成阴型和阳型。光致抗蚀剂的具体特征在于作为因对分子量分布、间/对甲酚的比例、亚甲基的共轭位置、光活性化合物的酯键、成分比例等的各种研究而导致的溶解特性改善的结果的0.3μm或0.3μm以上的分辨率。
LCD-TFT板生产过程中光处理渐进图案形成中所用的光致抗蚀剂(PR)的特性研究是确定生产流水线产量中的极为重要的因素。
目前,N+离子掺入法和大规模生产流水线上低温下的多步骤金属和氮化物干蚀刻法将金属薄膜和光致抗蚀剂用作掩模(mask)。
就N+离子掺入法而言,如果在加工前用掩模中将所用的金属薄膜代替所用的PR,那么金属薄膜的沉积过程就会消除且由此可以获得工艺简化和生产能力的改善。
然而,由于光致抗蚀剂具有约130℃的耐热性,所以如果将光致抗蚀剂应用于干蚀刻法,那么PR就会因热度极高和因干蚀刻设备的高功率进行的等离子体加工而导致燃烧,且甚至在完全抛光过程后,适当的剥离仍然不会发生,而就金属干蚀刻的情况而言,会发生损坏。为了解决这一难题,相关领域中在光处理后再次应用了硬烘烤工艺且然后进行抛光和干蚀刻。
也就是说,目前所用的阳性光致抗蚀剂不会在高温下进行离子掺入过程且由此存在对有关流动的关注。此外,如上所述,当诸如使用金属、氮化硅和第三层薄膜(SiNx/a-Si/n+a-Si)的氮化物干蚀刻法进行时,它因光致抗蚀剂的燃烧现象而不会作为掩模起有效作用。因此,为了解决燃烧现象,对光处理法进行了改进且然后再次实施硬烘烤法,不过,该方法因在玻璃边缘上出现PR图象的断续残留物而难以实施,且因PR甚至在多层金属干蚀刻法(Mo/Al-Nd或Mo/Al-Nd/Mo)中也存在燃烧现象而不可能使工艺进行。
因此,需要研制具有能够耐高温热量(约160℃)的优良耐热性的新光致抗蚀剂。
发明概述
考虑到现有技术的难题而完成本发明且本发明的一个目的是提供具有耐高温和用于LCD-TFT板生产过程中图案形成的光处理中的优良性能的光致抗蚀剂组合物。
本发明的另一个目的是提供光致抗蚀剂组合物,用该组合物可以省略硬烘烤工艺,且其中在抛光工艺后,甚至可以在干蚀刻后进行剥离而没有光致抗蚀剂的燃烧现象。
为了实现这些目的,本发明提供了光致抗蚀剂组合物,包括:
(a)10-50重量%的酚醛清漆树脂;
(b)1-20重量%的环氧丙烯酸酯树脂;
(c)3-15重量%的光活性化合物;和
(d)50-80重量%的溶剂。
本发明还提供了光致抗蚀剂组合物,包括:
(a)10-50重量%的酚醛清漆树脂;
(b)0.05-20重量%的对甲苯磺酸盐/吡啶;
(c)3-15重量%的光活性化合物;和
(d)50-80重量%的溶剂。
此外,本发明提供了半导体器件,包括作为低温多晶硅方法(low polyprocess)中N+离子掺入工艺的掩模的光致抗蚀剂组合物。
此外,本发明提供了半导体器件,包括作为金属和氮化物干蚀刻工艺中的掩模的光致抗蚀剂组合物。
附图简述
图1表示添加本发明光致抗蚀剂组合物的PPTS(对甲苯磺酸盐/吡啶)的高灵敏度现象机理。
图2表示对在相关领域的对比例1的光致抗蚀剂组合物(a)无硬烘烤和(b)硬烘烤120秒的结果。
图3表示对本发明实施例1的光致抗蚀剂组合物(a)无硬烘烤和(b)硬烘烤120秒的结果。
图4表示在60kev能量条件下对相关领域的对比例1的光致抗蚀剂组合物进行(a)离子掺入前和(b)离子掺入后的照片。
图5表示在60kev能量条件下对本发明实施例1的光致抗蚀剂组合物在(a)离子掺入前和(b)离子掺入后的照片。
图6表示对本发明实施例2的光致抗蚀剂组合物(a)无硬烘烤和(b)硬烘烤120秒的结果。
图7表示对本发明实施例3的光致抗蚀剂组合物(a)无硬烘烤和(b)硬烘烤120秒的结果。
图8表示对本发明实施例9的光致抗蚀剂组合物在(a)干蚀刻前和(b)干蚀刻120秒后的结果。
图9表示对相关技术对比例1的光致抗蚀剂组合物剥离后的(a)图案类型和(b)溶于剥离溶液的生成物。
图10表示对本发明实施例9的光致抗蚀剂组合物剥离后的(a)图案类型和(b)溶于剥离溶液的生成物。
详细说明和优选实施方案
现在更详细地说明本发明。
为了解决相关领域中的难题,本发明者争取通过将环氧丙烯酸酯树脂导入包括基于酚醛清漆的碱性可溶性树脂的相关技术光致抗蚀剂组合物中而获得耐热性的改善。他们特别通过添加PPTS(对甲苯磺酸盐/吡啶)制备了具有经设定的敏感性而改善的耐热性和一般光致抗蚀剂组合物的保留水平的光致抗蚀剂组合物,从而防止了低敏感性和保留水平下降。
因此,与一般技术相比,本发明提供了既可维持光速又可维持涂敷均匀性的光致抗蚀剂组合物,且其中耐热性得到改善。
本发明中所用的第一种树脂是碱性可溶性树脂且优选(a)基于酚醛清漆的树脂。通过对基于酚和基于醛的化合物进行缩聚来制备基于酚醛清漆的树脂。可以使用至少一种选自苯酚、间甲酚和对甲酚等组成的组的基于酚的化合物。可以使用诸如甲醛、苯甲醛、乙醛等这样基于醛的化合物。在基于酚与基于醛的化合物的缩合反应中可以使用一般为酸性的催化剂。
在本发明中,可以通过按照间甲酚与对甲酚的混合比例制备的另一种类型的混合酚醛清漆树脂可以使酚醛清漆树脂增加保留性和敏感性。优选使用具有3,000-15,000的平均分子量的酚醛清漆树脂(酚醛清漆树脂A)和具有5,000-15,000的平均分子量的酚醛清漆树脂(酚醛清漆树脂B)或其混合物。更优选所述的酚醛清漆树脂是酚醛清漆树脂A和酚醛清漆树脂B的混合物。酚醛清漆树脂A是按照50-100∶20-80的重量比聚合的间甲酚与对甲酚。酚醛清漆树脂B是按照30-100∶40-100的重量比聚合的间甲酚与对甲酚。酚醛清漆树脂A与酚醛清漆树脂B的混合重量比优选为1∶1-9。
酚醛清漆树脂的含量优选为10-50重量%,且如果含量超过这一范围,则不可能获得保留性和敏感性。
此外,本发明的光致抗蚀剂组合物通过包括(b)环氧丙烯酸酯树脂作为第二种树脂而改善了耐热性。环氧丙烯酸酯树脂具有快速溶解性和优良的耐热性,且由此它可以改善光致抗蚀剂的性能。环氧丙烯酸酯树脂的含量为1-20重量%,且如果含量低于1重量%,则耐热效力不足,而如果含量超过20重量%,则保留性和敏感性可能会降低。
此外,本发明可以通过使用(b)PPTS(对甲苯磺酸盐/吡啶)代替基于环氧丙烯酸酯树脂作为第二种树脂来维持一般酚醛清漆树脂A和B的耐热性改善,且还可以通过解决敏感性显著下降的难题来维持添加PPTS前的耐热性。即PPTS在防止低敏感性和保留性下降以及维持耐热性(160℃)方面起作用。
此外,PPTS通过在暴露过程中产生酸(H+)而在提高酚醛清漆树脂溶解性方面起作用,且它具有低分子量和由于因极限(stone wall)作用使溶解性增加而增加的高敏感性作用。此外,PPTS的最强点在于尽管具有高敏感性、但仍然可以维持保留性。这一结果因其高分子量:低分子量比而解决了保留性改变的难题(如果保留性增加,则敏感性下降),而这一难题是研制具有高耐热的光致抗蚀剂过程中的常见问题。
对甲苯磺酸盐/吡啶(TTPS)的含量优选0.05-20重量%,其中如果PPTS含量低于0.05重量%,则获得高敏感性且维持保留性是不可能的;而如果PPTS的含量高于20重量%,则不可能预计到敏感性和保留性有进一步的改善。
在本发明的光致抗蚀剂组合物中,图1a和1b表示添加PPTS的高敏感性现象机理。图1a和1b表示按照实施例9添加PPTS的非暴露部分和暴露部分的高敏感性现象的机理。图1a中的基质P(未显示)表示因光活性化合物的偶联作用而导致溶解性下降。图1b中的A代表由于活化的酸(H+)而导致的溶解性增加和因低分子量导致的极限作用的敏感性增加的结果,且P表示因光活性化合物的化学溶解性改变而导致的溶解性增加。
此外,在本发明的光致抗蚀剂组合物中,(c)光活性化合物(PAC)优选是3或4-偶氮基-萘醌(DNQ)与包含苯环的固定基(Ballast Group)结合的化合物。光活性化合物的含量优选为3-15重量%。
本发明中所用的(d)溶剂在溶解所述树脂和光活性化合物方面起作用。该溶剂优选是丙烯酸3-甲氧基丁基酯(MBA)、乙酸正丁酯(n-BA)、γ-丁内酯(GBL)或其混合物或其与乳酸乙酯的混合物。使用乳酸乙酯是为了防止所述的光活性化合物重结晶以便改善n-BA和丙烯酸酯的溶解性并改善保留性。使用n-BA是为了防止因具有低于一般溶剂的低沸点而产生的斑点。
更具体地说,所述的溶剂是丙烯酸3-甲氧基丁基酯、乙酸正丁酯和乳酸乙酯的混合物。丙烯酸3-甲氧基丁基酯、乙酸正丁酯和γ-丁内酯的混合物比例优选为30-70∶20-60∶1-10的重量比。此外,丙烯酸3-甲氧基丁基酯、乙酸正丁酯和乳酸乙酯的混合物比例优选为30-70∶15-40∶15-50的重量比。溶剂的含量优选为50-80重量%。
此外,本发明的光致抗蚀剂组合物包括添加剂,且作为实例,它可以包括光致抗蚀剂组合物中常用的表面活性剂。
本发明的光致抗蚀剂组合物通过用作大规模生产流水线上低温多晶硅方法中N+离子掺入工艺和金属干蚀刻中的掩模可以制备半导体器件。
在用作N+离子掺入工艺中的掩模的光致抗蚀剂组合物的情况中,耐热性是优良的,而Ion/Ioff特性可以因掺入面积上离子掺入量的不同而改变,这是由于在离子掺入后的光致抗蚀剂边缘上的收缩现象所造成的。可以通过经制成与一般金属薄膜相比能够掺入N+离子较长的LDD区域长度补偿减少的LDD长度来解决这一难题。然后通过证实所述器件的特性判定是否存在改变且可以得到适当的LDD长度,而由此可以减少因收缩而使离子掺入量不同所导致的on/Ioff特性改变。此外,根据涂敷和CD均匀性,LDD长度可以在蚀刻后改变,但可以通过使溶剂和表面活性剂最优化以确保光致抗蚀剂的均匀性来解决这一问题。
此外,在应用于N+离子掺入工艺的情况中,当在剥离后进行离子掺入时,泵入光致抗蚀剂表面部分的离子变质,且由此变质成实际剥离物的光致抗蚀剂表面因仍然保留有不溶解物质而出现残余物,但可以通过进行抛光工艺除去它。也就是说,为了防止因残余物的剥离污染物,本发明可以在剥离时通过经抛光处理除去退化的光致抗蚀剂表面而防止残余物形成。因此,从玻璃上除去光致抗蚀剂成为最佳。
此外,就在金属干蚀刻工艺中应用光致抗蚀剂组合物的情况而言,优选通过适当控制氧化物或金属薄膜与光致抗蚀剂的选择比例而以光致抗蚀剂蚀刻工艺的外形角为45°为结果。也就是说,为了维持固定的外形角,适当控制光致抗蚀剂的成分比例是重要的,所以应用本发明光致抗蚀剂组合物是优选的。
如上所述,本发明的光致抗蚀剂组合物与一般光致抗蚀剂组合物相比可以对耐热性的改善达23%,所以可以将它有效地用作制备诸如LCD-TFT板这样的半导体器件中的掩模,这是由于它优良的光致抗蚀剂性能所导致的,因为它可以通过使用耐热的主要成分而耐160℃的高温。
下文通过实施例和对比例更具体地描述本发明。然而,下列实施例仅用于理解本发明,而本发明并不限于下面的实施例。
实施例
[实施例1-3和对比例1]
通过表1致所示的组成和含量制备光致抗蚀剂组合物,且所用的溶剂组成如表2中所示。此外,使用乳酸乙酯而不是γ-丁内酯制备实施例2的光致抗蚀剂组合物并将环氧丙烯酸酯树脂的含量减至1.5%,实施例3使用PPTS而不是环氧丙烯酸酯树脂。
[表1]
组成部分(重量%) | 对比例1 | 实施例1 | 实施例2 | 实施例3 | ||
树脂 | 酚醛清漆树脂A1 | 8 | - | - | 9.5 | |
酚醛清漆树脂B2 | 7 | 12 | 13.5 | 9.5 | ||
环氧丙烯酸酯树脂 | - | 9.5 | 8 | - | ||
PPTS3 | - | - | - | 3 | ||
光活性化合物4(DNQ型) | 5.5 | 6 | 6 | 6 | ||
溶剂 | 79.5 | 72.5 | 72.5 | 72.0 | ||
添加剂 | 表面活性剂5(ppm) | 25 | 35 | 35 | 35 | |
注解1.酚醛清漆树脂A:重均分子量6700,间甲酚/对甲酚之比=60/402.酚醛清漆树脂B:重均分子量8200,间甲酚/对甲酚之比=50/503.PPTS:对甲苯磺酸盐/吡啶4.光活性化合物:3或4-重氮基-萘醌(DNQ)与包含苯环的固定基结合的化合物5.表面活性剂:基于Si的表面活性剂 |
[表2]
对比例1 | 实施例1 | 实施例2 | 实施例3 | ||
溶剂(重量%) | 丙烯酸3-甲氧基丁基酯(MBA) | 95 | 55 | 55 | 55 |
γ-丁内酯(GBL) | 5 | 5 | - | - | |
乙酸正丁酯(n-BA) | - | 40 | 25 | 25 | |
乳酸乙酯(EL) | - | - | 25 | 25 |
[实验例1]
离子掺入工艺的应用
1.离子掺入前的剥离试验
在70℃和浸入PRS-2000剥离器2-10分钟的条件下通过应用具有耐高热的实施例1的光至抗蚀剂组合物进行离子掺入前的剥离试验,且然后基于如下不进行硬烘烤和在150℃下硬烘烤120秒的条件评价剥离且结果如表3中所示。
○:无痕量,良好;
△:干燥后有些痕量;
×:干燥后许多痕量。
[表3]
浸入时间(掺入时间)(分钟) | ||||
2 | 3 | 5 | 10 | |
无硬烘烤 | 0 | 0 | 0 | 0 |
硬烘烤 | △ | 0 | 0 | 0 |
正如在表3中所观察到的,在离子掺入前的流水线剥离条件下进行剥离是可能的。
图2和3表示对对比例1和实施例1的光致抗蚀剂组合物(a)无硬烘烤和(b)硬烘烤120秒的评价结果。
图2的对比例1表示因不具有耐热性而结果差,而图3的实施例1与对比例1b相比因即使在高温下也仍然具有优良的耐热性而产生比对比例1120℃高30-40℃的改善。
[实验例2]
通过应用一般低温多晶硅方法中N+离子掺入工艺测试对比例1和实施例2的光致抗蚀剂组合物。图4和5表示在60kev的能量条件下对对比例1和实施例2进行(a)离子掺入前和(b)离子掺入后的照片。结果,就图4的对比例1的情况而言,当观察到固定LCD长度状态中离子掺入前后光致抗蚀剂边缘部分收缩度时,表明因收缩远大于实施例2而导致发生较大倾斜。这可能是由于N+离子掺入后N+离子量改变所引起的且它导致耐热性下降。
相反,正如在图5的(a)离子掺入前和(b)进行离子掺入后的结果中所观察到的,实施例2因优良的耐热性而表现出良好的状态。此外,实施例2的保留性改善了15%(58%→73%)。
[实验例3]
图6和7表示对实施例2和3(a)无硬烘烤和(b)硬烘烤120秒的结果。
正如在图6和7中所观察到的,实施例2和3均获得了优良的结果,且特别是实施例3具有更优良的耐热性。
[实施例4-9和对比例2]
为了检验PPTs和酚醛清漆树脂的添加量的作用,通过改变具有下面表4中所示组成的PPTs和酚醛清漆树脂的添加量制备光致抗蚀剂组合物。其中剩余百分比是实施例3的溶剂并将35ppm添加剂用作表面活性剂。
[表4]
树脂(重量%) | 敏感性(mJ) | 保留性(%) | 耐热性(℃) | |||
酚醛清漆树脂A | 酚醛清漆树脂B | PPTS | ||||
对比例2 | - | 19 | - | 100 | 89 | >160 |
实施例4 | - | 19 | 0.75 | 77.5 | 87 | >160 |
实施例5 | - | 19 | 1.5 | 60 | 73 | >160 |
实施例6 | - | 19 | 2.25 | 52 | 58 | >160 |
实施例7 | 4.4 | 15 | 2.25 | 60 | 83 | >160 |
实施例8 | 9.5 | 9.5 | 2.25 | 68 | 94 | >160 |
实施例9 | 9.5 | 9.5 | 3 | 60 | 91 | >160 |
正如表4中所示,在实施例4-9中,结果一般比对比例2仅使用酚醛清漆树脂的情况极佳且表现出与一般对比例1等水平的敏感性(1500毫秒=60mJ)。实施例9通过使用酚醛清漆树脂A维持了160℃的耐热性,而与保留性平衡相反,获得的敏感性显著降低,通过使用PPTS所有敏感性和保留性的记录结果均获得了改善。特别在耐热性方面,这些实施例甚至在没有使用丙烯酸酯树脂的情况下也可以维持160℃左右的性能。
[实验例4]
作为金属干蚀刻工艺中的掩模的应用试验
使用实施例9的光致抗蚀剂组合物在多晶硅方法中氧化物和金属侧面的干蚀刻的情况中测试作为掩模的作用。
首先,在光致抗蚀剂涂敷后,仅进行软烘烤并进行干蚀刻试验。图8表示对实施例9进行(a)干蚀刻前和(b)干蚀刻后的照片。正如在图8中所观察到的,就干蚀刻后实施例9的情况而言,几乎不会出现一般在现有技术的光致抗蚀剂组合物(对比例1)中发生的燃烧现象。
此外,甚至当光处理省略再硬烘烤工艺且然后对实施例9形成图案和干蚀刻时,光致抗蚀剂全表面上也不会发生燃烧现象。此外,就实施例9的情况而言,甚至在抛光工艺后进行剥离也是可能的。这表示在金属干蚀刻过程中应用本发明的光致抗蚀剂组合物是可能的。
图9和10表示对比例1和实施例9剥离后的照片。正如图9的(a)和(b)中所示,就对比例1的情况而言,尽管玻璃板上没有保留光致抗蚀剂,但是因只有少量固化光致抗蚀剂进入剥离溶液而不能进行剥离工艺。另一方面,正如在图10的(a)和(b)中所观察到的,就剥离后的实施例9的情况而言,光致抗蚀剂被彻底清除而没有遗留任何保留在玻璃板金属图案上的残余物且剥离溶液中的固化光致抗蚀剂表面的壳不会溶解和保留。使用剥离器在70℃下掺入40秒的条件下进行剥离。
如上所述,由于本发明的光致抗蚀剂组合物具有耐高温性,所以它具有许多作用,诸如通过使跳过5步的工艺成为可能而减少工艺的策略(一种方式)、工艺简化和节约费用,诸如形成金属薄膜的Cr金属沉积和整个金属表面的光/蚀刻/PR剥离/蚀刻步骤。此外,当在TFT-LCD生产过程中应用于N+离子掺入工艺时,实际上通过用本发明的光致抗蚀剂组合物取代一般金属薄膜可以省略硬烘烤工艺。
此外,尽管在金属干蚀刻工艺中,多金属层(Mo/Al-Nd或Mo/Al-Nd/Mo)的蚀刻可以进行湿蚀刻,但是因光致抗蚀剂特性而可以通过即刻进行干蚀刻获得减少工艺的策略。在这种情况中,光致抗蚀剂的燃烧现象可以消除,且通过使用具有耐高温的PR可以经省略硬烘烤工艺获得工艺简化和节约费用。
Claims (9)
1.光致抗蚀剂组合物,包括:
(a)10-50重量%的酚醛清漆树脂;
(b)1-20重量%的环氧丙烯酸酯树脂;
(c)3-15重量%的光活性化合物;和
(d)50-80重量%的溶剂。
2.光致抗蚀剂组合物,包括:
(a)10-50重量%的酚醛清漆树脂;
(b)0.05-20重量%的对甲苯磺酸盐/吡啶;
(c)3-15重量%的光活性化合物;和
(d)50-80重量%的溶剂。
3.权利要求1或2所述的光致抗蚀剂组合物,其中所述的酚醛清漆树脂是具有3,000-15,000的重均分子量的酚醛清漆树脂A和具有5,000-15,000的重均分子量的酚醛清漆树脂B的混合物,或具有5,000-15,000重均分子量的酚醛清漆树脂B。
4.权利要求3所述的光致抗蚀剂组合物,其中酚醛清漆树脂A和酚醛清漆树脂B的混合比例为1∶1-9的重量比。
5.权利要求1或2所述的光致抗蚀剂组合物,其中所述的光活性化合物是3或4-重氮基-萘醌(DNQ)与包含苯环的固定基结合类型的化合物。
6.权利要求1或2所述的光致抗蚀剂组合物,其中所述的溶剂是通过按照30-70∶20-60∶1-10的重量比混合丙烯酸3-甲氧基丁基酯、乙酸正丁酯和γ-丁内酯制备的溶剂混合物。
7.权利要求1所述的光致抗蚀剂组合物,其中所述的溶剂是通过按照30-70∶15-40∶15-50的重量比混合丙烯酸3-甲氧基丁基酯、乙酸正丁酯和乳酸乙酯制备的溶剂混合物。
8.半导体器件,包括权利要求1或2所述的光致抗蚀剂组合物作为低温多晶硅方法中N+离子掺入工艺中的掩模。
9.半导体器件,包括权利要求1或2所述的光致抗蚀剂组合物作为用于金属和氮化物干蚀刻的掩模。
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