CN117120397A - 氮化硅粉末及其制造方法、以及氮化硅烧结体及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供氮化硅粉末，其中，氟的含量为600质量ppm以下，并且碳的含量为0.1质量％以下，氮化硅粉末的α化率为80％以上。本发明提供氮化硅粉末的制造方法，其具有：填充工序，将包含硅粉末、且氟化物相对硅粉末100质量份而言的含量为1质量份以下的原料粉末以堆积密度成为0.7g/cm3以上、并且原料粉末的填充高度成为15～80mm的方式填充于容器；烧成工序，在包含氮气的气氛中对填充于容器的原料粉末进行烧成，得到包含氮化硅的烧成物；和粉碎工序，对烧成物进行粉碎。
Description
技术领域
本公开文本涉及氮化硅粉末及其制造方法、以及氮化硅烧结体及其制造方法。
背景技术
氮化硅为强度、硬度、韧性、耐热性、耐腐蚀性、耐热冲击性等优异的材料，因此被用于压铸机及熔炼炉等各种工业用的部件及汽车部件等。还研究了氮化硅基板作为汽车及工作机械等的电力模组等的绝缘基板使用的情况。在这样的用途中，要求具有高的散热性。因此，专利文献1中，为了得到具有高的导热率的氮化硅烧结体，提出使用减少了杂质的氮化硅粉末的方案。
先行技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第2020/203697号
发明内容
发明所要解决的课题
本公开文本中提供能够制造充分减少了杂质、并具有优异的机械特性的烧结体的氮化硅粉末及其制造方法。另外，提供充分减少了杂质、并具有优异的机械特性的氮化硅烧结体及其制造方法。
用于解决课题的手段
本公开文本提供氮化硅粉末，其中，氟的含量为600质量ppm以下，并且碳的含量为0.1质量％以下，氮化硅粉末的α化率为80％以上。该氮化硅粉末中，氟及碳的含量充分低，α化率高。就该氮化硅粉末而言，由于充分减少了杂质，因此能够用于各种用途。例如，若将该氮化硅粉末用于烧结体，则能够得到具有优异的机械特性的烧结体。
氮化硅粉末的α化率可以为90％以上。通过使用该氮化硅粉末作为烧结原料，能够得到具有高的断裂韧性的烧结体。氮化硅粉末的α化率可以为98％以下。由此，能够减少氮化硅粉末的制造成本。
本公开文本提供氮化硅粉末的制造方法，其具有：填充工序，将包含硅粉末、且氟化物相对硅粉末100质量份而言的含量为1质量份以下的原料粉末以堆积密度成为0.7g/cm3以上、并且原料粉末的填充高度成为15～80mm的方式填充于容器；烧成工序，在包含氮气的气氛中对填充于容器的原料粉末进行烧成，得到包含氮化硅的烧成物；和粉碎工序，对烧成物进行粉碎。
该制造方法中，将氟化物的含量为1质量份以下的原料粉末以成为规定的堆积密度和填充高度的方式填充于容器，在包含氮气的气氛中进行烧成。因此，氮化反应适度地进行，能够得到具有高的α化率并且减少了氟的含量的氮化硅粉末。就该氮化硅粉末而言，由于充分减少了杂质，因此能够用于各种用途。例如，若用于烧结体，则能够以低成本制造具有优异的机械特性的烧结体。
上述烧成工序也可以在包含氮气和氢气的气氛中进行。由此，能够促进氮化硅的生成，以短的烧成时间得到具有高纯度的氮化硅粉末。因此，能够减少氮化硅粉末的制造成本。
上述原料粉末中的碳的含量可以为0.1质量％以下。由此，能够得到碳的含量低且具有高的α化率的氮化硅粉末。通过将这样的氮化硅粉末作为烧结原料使用，能够得到具有优异的机械特性的烧结体。
上述氮化硅粉末中，氟的含量可以为600质量ppm以下，并且碳的含量可以为0.1质量％以下，氮化硅粉末的α化率可以为80％以上。
本公开文本提供氮化硅烧结体的制造方法，其具有对包含通过上述中任一制造方法制造的氮化硅粉末的烧结原料进行成型并烧成的烧结工序。根据该制造方法，能够以低成本制造具有优异的机械特性的氮化硅烧结体。
本公开文本提供氮化硅烧结体，其中，氟的含量为600质量ppm以下，并且碳的含量为0.1质量％以下。该氮化硅烧结体中，杂质被充分减少，具有优异的机械特性。
发明效果
能够提供能制造充分减少了杂质、并具有优异的机械特性的烧结体的氮化硅粉末及其制造方法。另外，能够提供充分减少了杂质、并具有优异的机械特性的氮化硅烧结体及其制造方法。
具体实施方式
以下，对本公开文本的实施方式进行说明。但是，以下实施方式为用于说明本公开文本的示例，并非旨在将本公开文本限定为以下的内容。
一个实施方式涉及的氮化硅粉末(Si3N4粉末)中，氟的含量为600质量ppm以下，碳的含量为0.1质量ppm以下。将这样的氮化硅粉末作为烧结原料而得到的烧结体在室温(20℃)及高温(1300℃)中具有充分高的弯曲强度。另外，由于氟及碳的含量充分低，因此不限定用于烧结体，能够合适地用于各种用途。
从得到具有更高的弯曲强度的烧结体的观点考虑，氮化硅粉末的氟的含量可以为300质量ppm以下，可以为100质量ppm以下，也可以为60质量ppm以下。从制造的容易性的观点考虑，氟的含量可以为5质量ppm以上，可以为10质量ppm以上，也可以为30质量ppm以上。氮化硅粉末的氟的含量的一例为5～600质量ppm。
氮化硅粉末中包含的氟来自作为原料使用的萤石(CaF2)等氟化物及使用氢氟酸的酸处理等。因此，例如通过变更萤石等氟化物的使用量或变更酸处理的条件，能够调整氮化硅粉末的氟的含量。氮化硅粉末的氟的含量能够通过使用离子色谱法对燃烧氮化硅粉末后脱离的氟的量进行定量来求出。
氮化硅粉末的碳的含量为0.1质量％以下。将这样的氮化硅粉末作为烧结原料而得到的烧结体在室温(20℃)及高温(1300℃)中具有充分高的弯曲强度。从得到具有更高的弯曲强度的烧结体的观点考虑，氮化硅粉末的碳的含量可以为0.08质量％以下，可以为0.07质量％以下，也可以为0.06质量％以下。从制造的容易性的观点考虑，氮化硅粉末的碳的含量可以为0.01质量％以上，也可以为0.02质量％以上。氮化硅粉末的碳的含量的一例为0.01～0.1质量％。
氮化硅粉末中包含的碳来自对原料粉末进行成型时的有机粘合剂及容器的材质等。通常，即使对原料粉末直接进行烧成，氮化也不会充分进行，因此有时作为成型体进行烧成。此时，为了确保成型性而使用聚乙烯醇等粘合剂。通过变更这样的粘合剂的使用量，能够调整氮化硅粉末的碳的含量。氮化硅粉末的碳的含量能够通过JIS R 1603:2007的“11碳的定量方法”中的“燃烧(高频加热)-红外线吸收法”求出。需要说明的是，在制造本实施方式的氮化硅粉末时，也可以不使用有机粘合剂。
氮化硅粉末的纯度可以为99质量％以上，可以为99.5质量％以上，也可以为99.8质量％以上。氮化硅粉末的α化率(相对于Si3N4整体而言的α-Si3N4的相比率)为80％以上。将这样的氮化硅粉末作为烧结原料而得到的烧结体具有优异的机械特性。从进一步提高断裂韧性的观点考虑，氮化硅粉末的α化率可以为85％以上，可以为88％以上，也可以为90％以上。从减少氮化硅粉末的制造成本的观点考虑，氮化硅粉末的α化率可以为98％以下，可以为97％以下，也可以为96％以下。氮化硅粉末的α化率的一例为80～98％。
从使α化率充分高的观点考虑，氮化硅粉末的β化率(相对于Si3N4整体而言的β-Si3N4的相比率)可以为20％以下，可以为15％以下，可以为12％以下，也可以为10％以下。从制造的容易性的观点考虑，氮化硅粉末的β化率可以为2％以上，也可以为4％以上。
氮化硅粉末的α化率取决于烧成条件。只要原料粉末的氮化反应适度地进行，则能够得到具有高的α化率的氮化硅粉末。另一方面，若原料粉末的氮化反应急剧地进行，或原料粉末彼此的接触不充分，则α化率有变低的倾向。氮化硅粉末的α化率能够通过X射线衍射的衍射线强度求出。
一个实施方式涉及的氮化硅粉末的制造方法具有下述工序：填充工序，将包含硅粉末、且氟化物相对硅粉末100质量份而言的含量为1质量份以下的原料粉末以堆积密度成为0.7g/cm3以上、并且前述原料粉末的填充高度成为15～80mm的方式填充于容器；烧成工序，在包含氮气的气氛中对填充于容器的原料粉末进行烧成，得到包含氮化硅的烧成物；和粉碎工序，对烧成物进行粉碎。
对于原料粉末而言，为了促进氮化，除了硅粉末以外，也可以包含将Li、Na、K、Mg、Ca、Sr或Ba元素作为组成元素的氟化物。但是，从减少氮化硅粉末的氟的含量的观点考虑，氟化物相对硅粉末100质量份而言的含量可以为0.5质量份以下，也可以为0.3质量份以下。从充分减少氮化硅粉末的氟的含量的观点考虑，原料粉末也可以不包含氟化物。根据需要，也可以使用酸进行硅粉末的前处理来减少硅粉末的杂质。
本实施方式中，可以不制作成型体而以粉末的状态进行烧成工序。像这样，由于不制作成型体，因此能够不使用有机粘合剂来制造氮化硅粉末。因此，能够制造碳的含量充分低的氮化硅粉末。原料粉末的碳的含量可以为0.1质量％以下。原料粉末中的碳的含量能够通过JIS R 1603:2007的“11碳的定量方法”中的“燃烧(高频加热)-红外线吸收法”求出。
填充原料粉末的容器能够使用在非活性气氛下直至1500℃的温度为止都不变质的材质。容器例如能够使用氧化铝制、氮化硼制及碳制的容器。容器的构造没有特别限制，例如能够使用可形成收容原料粉末的收容空间的构造。从操作性的观点考虑，可以具备具有凹部的容器主体和覆盖该主体部的凹部的盖体。
以原料粉末的堆积密度成为0.7g/cm3以上的方式将原料粉末填充于容器。由此，硅粉末的氮化适度地进行，能够得到具有高的α化率的氮化硅粉末。从使α化率更高的观点考虑，容器中的原料粉末的堆积密度可以为0.8g/cm3以上，也可以为0.9g/cm3以上。容器中的原料粉末的堆积密度可以为1.6g/cm3以下，可以为1.2g/cm3以下，也可以为1.0g/cm3以下。若堆积密度变大，则有发热量增加，β-Si3N4相的生成量增加的倾向。另外，有时向容器的填充变得困难。容器中的原料粉末的堆积密度的一例为0.7～1.6g/cm3。
容器内的原料粉末的填充高度(铅垂方向的厚度)为15～80mm，可以为20～60mm。通过为这样的填充高度，从而氮化反应顺利地进行。原料粉末的填充高度能够以从容器的底面沿着铅垂方向的高度进行测定。
在烧成工序中，在包含氮气的气氛中对填充于容器的原料粉末进行烧成，对原料粉末中包含的硅粉末进行氮化。烧成时的气氛中的氮气的浓度可以为90体积％以上，可以为95体积％以上，也可以为97体积％以上。
烧成时的气氛也可以包含氮气和与氮气不同的其它气体。作为其它气体，可举出氩气及氢气。通过加入氩气，能够调整氮化反应的反应速度。通过加入氢气，能够还原原料粉末中包含的SiO2等氧化物，制造具有高纯度的氮化硅粉末。从这样的观点考虑，烧成时的气氛中的氢气的含量可以为1体积％以上，也可以为2体积％以上。另一方面，从促进硅粉末的氮化的观点考虑，烧成时的气氛中的氢气的含量可以为5体积％以下。烧成时的气氛中的氢气的含量的一例为1～5体积％。本说明书中的气体的含量(体积％)为标准状态(0℃、1atm)下的值。
烧成工序也可以包含烧成温度的范围彼此不同的多个阶段。多个阶段也可以包含以下的第1阶段和第2阶段。例如，在第1阶段中，升温至1100～1200℃的温度范围(1)并保持。若该第1阶段的保持温度过低，则有氮化反应难以进行的倾向。另一方面，若该第1阶段的保持温度过高，则氮化反应急剧地进行，β-Si3N4(β相)的生成量增加。温度范围(1)中的保持时间可以为2～12小时。若保持时间过短，则有时氮化反应不能充分进行。若保持时间过长，则氮化硅粉末的生产率降低。
在第1阶段之后进行的第2阶段中，升温至1400～1500℃的温度范围(2)并保持。通过进行这样的第2阶段，能够充分减少未反应的Si。若该第2阶段的保持温度过低，则有未反应的Si的残留量增加的倾向。另一方面，若该第2阶段的保持温度过高，则生成的氮化硅有从α相向β相转移的倾向。温度范围(2)中的保持时间可以为1～8小时。若保持时间过短，则有未反应的Si残留的倾向。若保持时间过长，则氮化硅粉末的生产率降低。
温度范围(1)以上的温度中的合计保持时间可以为24～160小时。由此，能够以适度的速度进行硅粉末的氮化反应，以高生产率制造杂质少且具有高的α化率的氮化硅粉末。从第1阶段向第2阶段的过度可以以规定范围内的升温速度进行升温，也可以以温度范围(1)与温度范围(2)之间的温度进行规定时间的保持。
在粉碎工序中，进行对在烧成工序中得到的烧成物进行粉碎的粉碎工序。粉碎也可以分为粗粉碎和微粉碎的多个阶段进行。粉碎例如也可以使用球磨机以湿式进行。烧成物也可以粉碎至比表面积成为8.0～15.0m2/g。
通过这样的制造方法，能够得到氟的含量及碳的含量低且具有高的α化率的氮化硅粉末。例如，可得到氟的含量为600质量ppm以下，并且碳的含量为0.1质量％以下，氮化硅粉末的α化率为80％以上的氮化硅粉末。这样的氮化硅粉末由于杂质浓度低，因此能够合适地用于各种用途。例如，通过作为烧结原料使用，能够得到具有优异的机械特性的烧结体。α化率可以为85％以上，可以为88％以上，可以为90％以上。另外，α化率可以为98％以下，可以为97％以下，可以为96％以下。α化率的范围的一例为80～98％。
在粉碎工序之前或之后，根据需要，也可以进行处理工序。例如，也可以将粉碎后的烧成物与氟化氢浓度为10～40质量％的氢氟酸配合来减少杂质。例如，也可以使粉碎后的烧成物分散到氢氟酸中进行处理。氢氟酸中的氟化氢浓度可以是15～30质量％。处理工序中的氢氟酸的温度例如为40～80℃。另外，将氮化硅粉末浸渍于氢氟酸的时间例如为1～10小时。
一个实施方式涉及的氮化硅烧结体的制造方法具有对包含上述氮化硅粉末作为主成分的烧结原料进行成型并烧成的烧结工序。烧结原料除了氮化硅粉末以外，也可以包含氧化物系烧结助剂。作为氧化物系烧结助剂，可举出Y2O3、MgO及Al2O3等。烧结原料中的氧化物系烧结助剂的含量例如可以为3～10质量％。
在上述烧结工序中，例如以3.0～30MPa的成型压力对上述烧结原料进行加压来得到成型体。成型体可以进行单轴加压来制作，也可以通过CIP来制作。另外，也可以一边通过热压进行成型一边进行烧成。成型体的烧成可以在氮气或氩气等非活性气体气氛中进行。烧成时的压力可以是0.7～1MPa。烧成温度可以是1860～2100℃，也可以是1880～2000℃。该烧成温度中的烧成时间可以是6～20小时，也可以是8～16小时。至烧成温度为止的升温速度例如可以为1.0～10.0℃/小时。
这样制造的氮化硅烧结体的制造成本低，并且具有优异的机械特性。另外，由于减少了杂质，因此能够用于各种用途。
一个实施方式涉及的氮化硅烧结体中，氟的含量为600质量ppm以下，并且碳的含量为0.1质量％以下，氮化硅粉末的α化率为80％以上。
从使氮化硅烧结体的弯曲强度更高的观点考虑，氮化硅烧结体的氟的含量可以为300质量ppm以下，可以为100质量ppm以下，也可以为60质量ppm以下。从制造的容易性的观点考虑，氮化硅烧结体的氟的含量可以为5质量ppm以上，可以为10质量ppm以上，也可以为30质量ppm以上。氮化硅烧结体的氟的含量的一例为5～600质量ppm。这样的氮化硅烧结体能够使用氟的含量在上述范围内的烧结原料来制造。
氮化硅烧结体的碳的含量为0.1质量％以下。这样的氮化硅烧结体在室温(20℃)及高温(1300℃)中具有充分高的弯曲强度。从得到具有更高的弯曲强度的氮化硅烧结体的观点考虑，氮化硅烧结体的碳的含量可以为0.08质量％以下，可以为0.07质量％以下，也可以为0.06质量％以下。从制造的容易性的观点考虑，氮化硅烧结体的碳的含量可以为0.01质量％以上，也可以为0.02质量％以上。这样的氮化硅烧结体能够使用碳的含量在上述范围内的烧结原料来制造。
氮化硅烧结体的氟及碳的含量能够使用将氮化硅烧结体粉碎成粉末状而得到的样品，与氮化硅粉末同样地测定。
以上，对几个实施方式进行了说明，但本公开文本不受上述实施方式的任何限定。例如，氮化硅粉末也可以作为氮化硅与其它物质的复合烧结体的烧结原料使用。另外，也可以用于烧结原料以外的用途。
实施例
参照实施例及比较例，更详细地说明本公开文本的内容，但本公开文本并不限定于下述实施例。
(实施例1)
<氮化硅粉末的制备>
相对于硅粉末100质量份而言，配合1质量份的萤石来制备原料粉末。即，相对于硅粉末100质量份而言，原料粉末含有氟化物(萤石)1质量份。原料粉末中的碳的含量为0.1质量％以下。准备具备具有凹部的主体和盖体的氧化铝制的容器。将原料粉末填充于凹部。填充后的原料粉末的堆积密度为1g/cm3。原料粉末的填充形状为正方体形状，填充高度为45mm。用盖体覆盖主体的凹部，将原料粉末收容于氧化铝制的容器内。通过以下步骤对收容于容器内的原料粉末进行烧成。
将收容原料粉末的容器放入电炉，用以下的温度条件进行烧成。以5℃/分钟的升温速度从20℃升温至1150℃。于1150℃的温度保持8小时后，以0.15℃/分钟的升温速度升温至1450℃。于1450℃的温度保持4小时后，自然放冷至室温。电炉中的气氛为氮气。如表1所示，从于1150℃开始保持至1450℃的保持结束为止的时间为45小时。
对所得到的铸块进行粗粉碎后，用球磨机进行湿式粉碎。然后，在氮气氛下干燥。如此制备了实施例1的氮化硅粉末。
<氮化硅粉末的评价>
根据以下的要领测定氮化硅粉末的氟的含量。使用自动样品燃烧装置(三菱化学株式会社制、装置名：AQF-2100H型)加热氮化硅粉末，使产生的气体溶解于水。使用离子色谱法(Thermo Fisher Scientific公司制、装置名：ICS-2100)测定溶解于水中的氟。基于该测定值算出氮化硅粉末的氟的含量。
氮化硅粉末的碳的含量通过JIS R 1603:2007的“11碳的定量方法”中的“燃烧(高频加热)-红外线吸收法”测定。测定使用LECO公司制的CS-444LS(商品名)。通过高频加热使助燃材料与样品(氮化硅粉末)一起燃烧。通过用红外线吸收法对产生的二氧化碳进行定量来测定样品中的碳含量。
根据以下的要领测定氮化硅粉末的α化率。使用X射线衍射装置(Rigaku制、装置名：Ultima IV)，用CuKα射线进行氮化硅粉末的X射线衍射。α相以(102)面的衍射线强度Ia102和(210)面的衍射线强度Ia210为代表。β相以(101)面的衍射线强度Ib101和(210)面的衍射线强度Ib210为代表。使用这些衍射线强度，通过下式算出α化率。结果如表1所示。
α化率(质量％)＝(Ia102+Ia210)/(Ia102+Ia210+Ib101+Ib210)×100
<氮化硅烧结体的制作>
将所制备的氮化硅粉末90质量份、平均粒径为1.5μm的Y2O3粉末5质量份及平均粒径为1.2μm的Yb2O3粉末5质量份配合，在甲醇中湿式混合4小时。然后，将干燥而得的混合粉末以10MPa的压力进行模具成型，然后，进一步以25MPa的压力进行CIP成型。将所得到的成型体与由氮化硅粉末及BN粉末的混合粉末形成的填充粉末一起放入碳制坩埚，在1MPa的氮加压气氛下，于温度1900℃进行12小时烧成，制造氮化硅烧结体。
<氮化硅烧结体的评价>
抗折强度为三点弯曲强度，按照JIS R 1601:2008，使用市售的抗折强度仪(岛津制作所制、装置名：AG-2000)进行测定。测定分别在室温(20℃)及1300℃进行测定。其结果(相对值)如表1所示。断裂韧性(KIC)是通过SEPB法测得的值，按照JIS R1607:2015，使用市售的测定装置(Instron制、装置名：万能试验机5582型)进行测定。其结果(相对值)如表1所示。
(实施例2)
制备原料粉末时不配合氟化物(萤石)、烧成时的气氛为氮气与氢气的混合气体、以及原料粉末向容器的填充高度按照表1进行变更，除此以外，与实施例1同样地制备氮化硅粉末。如表1所示，混合气体中的氢气的浓度为3体积％，余量为氮气。与实施例1同样地进行针对如此制备的氮化硅粉末的评价。结果如表1所示。
使用如此制备的氮化硅粉末，与实施例1同样地制作氮化硅烧结体并进行评价。结果如表1所示。
(实施例3)
在制备原料粉末时不配合氟化物(萤石)、以及烧成时的气氛为与实施例2相同的氮气与氢气的混合气体，除此以外，与实施例1同样地制备氮化硅粉末。与实施例1同样地进行针对如此制备的氮化硅粉末的评价。结果如表1所示。使用如此制备的氮化硅粉末，与实施例1同样地制作氮化硅烧结体并进行评价。结果如表1所示。
(实施例4)
制备原料粉末时，氟化物(萤石)相对硅粉末100质量份的配合量为0.2质量份，除此以外，与实施例3同样地制备氮化硅粉末。与实施例1同样地进行针对如此制备的氮化硅粉末的评价。结果如表1所示。使用如此制备的氮化硅粉末，与实施例1同样地制作氮化硅烧结体并进行评价。结果如表1所示。
(实施例5)
对原料粉末进行烧成的温度条件如下。以5℃/分钟的升温速度升温至1150℃。以1150℃的温度保持12小时后，以0.018℃/分钟的升温速度升温至1450℃。以1450℃的温度保持4小时后，自然放冷至室温。烧成时的温度条件如上所述，除此以外，与实施例1同样地制备氮化硅粉末。与实施例1同样地进行针对如此制备的氮化硅粉末的评价。结果如表1所示。使用如此制备的氮化硅粉末，与实施例1同样地进行氮化硅烧结体的制作及评价。结果如表1所示。
(比较例1)
制备原料粉末时，氟化物(萤石)相对硅粉末100质量份的配合量为2质量份，除此以外，与实施例1同样地制备氮化硅粉末。与实施例1同样地进行针对如此制备的氮化硅粉末的评价。结果如表2所示。使用如此制备的氮化硅粉末，与实施例1同样地制作氮化硅烧结体并进行评价。结果如表2所示。
(比较例2)
氟化物(萤石)相对硅粉末100质量份的配合量为0.2质量份，除此以外，与实施例1同样地制备原料粉末。相对该原料粉末100质量份而言，配合聚乙烯醇5质量份，得到混炼物。使用高温压制机对该混炼物进行成型，得到成型体。使用成型体代替容器、以及将从1150℃升温至1450℃时的升温速度变更为0.035℃/分钟，除此以外，与实施例2同样地进行烧成来制备氮化硅粉末。与实施例1同样地进行如此制备的氮化硅粉末的评价。结果如表2所示。使用如此制备的氮化硅粉末，与实施例1同样地进行氮化硅烧结体的制作及评价。结果如表2所示。
(比较例3)
氟化物(萤石)相对硅粉末100质量份的配合量为1质量份，除此以外，与实施例1同样地制备原料粉末。相对该原料粉末100质量份而言，配合5质量份的聚乙烯醇，得到混炼物。使用高温压制机对该混炼物进行成型，得到成型体。使用该成型体、以及烧成时的气氛仅为氮气，除此以外，与比较例2同样地制备氮化硅粉末。
与实施例1同样地进行如此制备的氮化硅粉末的评价。结果如表2所示。使用如此制备的氮化硅粉末，与实施例1同样地进行氮化硅烧结体的制作及评价。结果如表2所示。
(比较例4)
原料粉末向容器的填充高度及填充密度按照表2进行变更，除此以外，与实施例1同样地制备氮化硅粉末。与实施例1同样地进行如此制备的氮化硅粉末的评价。结果如表2所示。使用如此制备的氮化硅粉末，与实施例1同样地制作氮化硅烧结体并进行评价。结果如表2所示。
[表1]
[表2]
表1及表2中的弯曲强度及断裂韧性是以比较例3为基准的相对值。确认到实施例1～5的氮化硅烧结体与比较例1～4的氮化硅烧结体相比具有优异的机械特性。需要说明的是，认为各实施例的氮化硅粉末中包含的碳是来自于原料及制造设备中不可避免地混入的碳。
产业上的可利用性
能够提供能制造充分减少了杂质、并具有优异的机械特性的烧结体的氮化硅粉末及其制造方法。能够提供能制造具有优异的机械特性的氮化硅烧结体的氮化硅烧结体的制造方法。
Claims (9)
1.氮化硅粉末，其中，氟的含量为600质量ppm以下，并且碳的含量为0.1质量％以下，所述氮化硅粉末的α化率为80％以上。
2.如权利要求1所述的氮化硅粉末，其中，α化率为90％以上。
3.如权利要求1或2所述的氮化硅粉末，其中，α化率为98％以下。
4.氮化硅粉末的制造方法，其具有：
填充工序，将包含硅粉末、且氟化物相对硅粉末100质量份而言的含量为1质量份以下的原料粉末以堆积密度成为0.7g/cm3以上、并且所述原料粉末的填充高度成为15～80mm的方式填充于容器；
烧成工序，在包含氮气的气氛中对填充于所述容器的所述原料粉末进行烧成，得到包含氮化硅的烧成物；和
粉碎工序，对所述烧成物进行粉碎。
5.如权利要求4所述的氮化硅粉末的制造方法，其中，在包含氢气和所述氮气的气氛中进行所述烧成工序。
6.如权利要求4或5所述的氮化硅粉末的制造方法，其中，所述原料粉末中的碳的含量为0.1质量％以下。
7.如权利要求4～6中任一项所述的氮化硅粉末的制造方法，其中，所述氮化硅粉末的氟的含量为600质量ppm以下，并且碳的含量为0.1质量％以下，所述氮化硅粉末的α化率为80％以上。
8.氮化硅烧结体的制造方法，其具有对包含通过权利要求4～7中任一项所述的制造方法制造的氮化硅粉末的烧结原料进行成型并烧成的烧结工序。
9.氮化硅烧结体，其中，氟的含量为600质量ppm以下，并且碳的含量为0.1质量％以下。
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