CN115149104B - 一种含添加剂的电池电解液及其在锂硫电池中的应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种含添加剂的电池电解液及其在锂硫电池中的应用,涉及锂硫电池储能技术领域。本发明使用功能性添加剂六氯‑1,3丁二烯对锂硫电池电解液的性能进行改善,显著提升了锂硫电池的电化学性能,同时制备方法简单且便于大规模生产,在储能领域易实现工业化推广和应用。
Description
技术领域
本发明涉及锂硫电池储能技术领域,特别是涉及一种含添加剂的电池电解液及其在锂硫电池中的应用。
背景技术
锂硫电池由硫复合正极、金属锂负极和两者之间的电解质组成,因其具有高能量密度(2600Wh kg-1)、宽的工作温度、低电极材料成本和无毒环保等优点,被认为是极有前途的新型二次电池储能体系。早期的锂硫电池因多硫化锂很难被再次氧化而无法实现可逆循环,常常被当作一次性金属锂电池来使用。20世纪70年代末期研究人员尝试了大量的电解质体系,包括聚合物类、醚类、酯类、砜类等溶剂复合锂盐体系,最终实现了其在常温下的循环。正是在这一时期,有机电解液体系例如基于二甲基亚砜(DMSO)、四氢呋喃、乙二醇二甲醚(DME)、四乙二醇二甲醚(TEGDME)、1,3-二氧戊烷(DOL)等和聚合物电解质(如PEO)体系被发现、提出和发展。到目前为止,锂硫电池中电解质的主要溶剂成分依然没有脱离上述化学组分。随着研究人员的探索与努力,硝酸锂作为电解液添加剂的出现,解决了锂硫电池库伦效率始终难以冲破90%的尴尬,实现了98%甚至更高库伦效率的锂硫电池循环。
锂硫电池中充放电中间产物聚硫离子在电解液中的可溶性及伴随的“穿梭效应”是目前困扰锂硫电池的最大难题,由于电解质是多硫化物溶解、迁移和电化学转化的介质,因此电解质改性被认为是解决该问题的一种有效方法。此外,这种方法往往很容易扩大规模,在大规模工业应用中显示出良好的前景。
发明内容
本发明的目的是提供一种含添加剂的电池电解液及其在锂硫电池中的应用,以解决上述现有技术存在的问题,从而显著提升锂硫电池的电化学性能。
为实现上述目的,本发明提供了如下方案:
本发明技术方案之一:提供一种六氯-1,3丁二烯作为添加剂在锂硫电池电解液中的应用。
本发明技术方案之二:提供一种含添加剂的锂硫电池电解液,所述添加剂为六氯-1,3丁二烯。
作为本发明的进一步优选,所述六氯-1,3丁二烯在锂硫电池电解液中的质量含量为1-5%。
作为本发明的进一步优选,所述锂硫电池电解液包括醚类溶剂和锂盐。
作为本发明的进一步优选,所述醚类溶剂包括体积比为1:1的1,3-二氧戊环(DOL)和乙二醇二甲醚(DME)。
作为本发明的进一步优选,所述锂盐包括双三氟甲烷磺酰亚胺锂(LiTFSI)和硝酸锂(LiNO3),所述双三氟甲烷磺酰亚胺锂在电池电解液中的浓度为1.0mol/L,所述硝酸锂在电池电解液中的质量浓度为1-2%。
本发明技术方案之三:提供上述锂硫电池电解液在锂硫电池中的应用。
本发明技术方案之四:提供一种锂硫电池,包括正极材料、隔膜、电解液和负极材料,所述电解液采用上述锂硫电池电解液。
作为本发明的进一步优选,所述正极材料为硫负载量在0.7-1.1mg/cm2的硫碳材料。
作为本发明的进一步优选,所述隔膜为Celgard-2400;所述负极材料为金属锂片。
目前,传统电解质的改善方法主要有两种:(1)提高活性物质的浓度。高浓度电解液具有化学性质稳定、热稳定性好等优点,不足之处有电导率较低、成本较高等。(2)加入功能性添加剂。本发明以六氯-1,3丁二烯作为添加剂,添加于1.0M LiTFSI in DME:DOL=1:1Vol%with 1.0-2.0%LiNO3的醚类电解液中,显著提升了锂硫电池的电化学性能。六氯-1,3丁二烯含有碳碳双键,在锂硫电池充放电时有效固定多硫化物,有效减缓穿梭效应,提高活性物质的利用率,从而提高电池的电化学性能。
本发明公开了以下技术效果:
本发明使用功能性添加剂对锂硫电池电解液的性能进行改善,可提高锂硫电池的电化学性能。并且,本发明不需要复杂的制备条件和材料,方法简单易行、绿色环保,不会产生污染性及有毒气体,符合环保标准,且不涉及高温高压反应,安全可控,符合安全标准。
本发明具有工业化应用的特点,在锂硫电池领域具有良好的应用前景。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案,下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍,显而易见地,下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动的前提下,还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明实施例1锂硫电池的循环性能和库仑效率曲线图;
图2是本发明实施例2锂硫电池的循环性能和库仑效率曲线图;
图3是本发明实施例3锂硫电池的循环性能和库仑效率曲线图;
图4是本发明对比例1锂硫电池的循环性能和库仑效率曲线图。
具体实施方式
现详细说明本发明的多种示例性实施方式,该详细说明不应认为是对本发明的限制,而应理解为是对本发明的某些方面、特性和实施方案的更详细的描述。
应理解本发明中所述的术语仅仅是为描述特别的实施方式,并非用于限制本发明。另外,对于本发明中的数值范围,应理解为还具体公开了该范围的上限和下限之间的每个中间值。在任何陈述值或陈述范围内的中间值以及任何其他陈述值或在所述范围内的中间值之间的每个较小的范围也包括在本发明内。这些较小范围的上限和下限可独立地包括或排除在范围内。
除非另有说明,否则本文使用的所有技术和科学术语具有本发明所述领域的常规技术人员通常理解的相同含义。虽然本发明仅描述了优选的方法和材料,但是在本发明的实施或测试中也可以使用与本文所述相似或等同的任何方法和材料。本说明书中提到的所有文献通过引用并入,用以公开和描述与所述文献相关的方法和/或材料。在与任何并入的文献冲突时,以本说明书的内容为准。
在不背离本发明的范围或精神的情况下,可对本发明说明书的具体实施方式做多种改进和变化,这对本领域技术人员而言是显而易见的。由本发明的说明书得到的其他实施方式对技术人员而言是显而易见的。本发明说明书和实施例仅是示例性的。
关于本文中所使用的“包含”、“包括”、“具有”、“含有”等等,均为开放性的用语,即意指包含但不限于。
为了更好地理解本发明,下面结合具体实施例进一步阐明本发明的内容:
本发明实施例中六氯-1,3丁二烯、不同锂盐浓度的锂硫电解液、隔膜、金属锂片均是从市场购买得到。
实施例1
分别称取20g六氯-1,3丁二烯和1000g醚类电解液,其中醚类电解液配方为1.0MLiTFSI in DME:DOL=1:1Vol%with 2.0%LiNO3,混合均匀后得到含添加剂质量含量2%的锂硫电池电解液,放入铝瓶中保存。
对上述锂硫电池电解液进行储能性能验证:
电池组装:将硫负载量为1.0mg/cm2的硫碳材料作为正极材料,用冲片机切成直径为13mm的圆极片,使用实施例1制备的锂硫电池电解液,使用直径为18mm的Celgard 2400作为隔膜,以直径为15mm的金属锂片作为负极,CR2016型不锈钢为电池外壳,在充满氩气的手套箱中进行锂硫电池的组装。
电化学性能测试:将组装完成的电池在25℃下静止8h后,以1C的速率在1.5V-3.0V间进行充放电循环时,其首次放电比容量可达1343.6mAh/g,循环200圈后比容量保持在637.2mAh/g、库仑效率保持在99.8%,循环性能和库仑效率曲线图如图1所示,该结果表明本实施例制备的含2%六氯-1,3丁二烯添加剂的电解液在锂硫电池中具有优异的电化学性能,是优异的功能性添加剂。
实施例2
分别称取30g六氯-1,3丁二烯和1000g醚类电解液,其中醚类电解液配方为1.0MLiTFSI in DME:DOL=1:1Vol%with 1.0%LiNO3,混合均匀后得到含添加剂质量含量3%的锂硫电池电解液,放入铝瓶中保存。
采用与实施例1相同的负极材料、隔膜和电池外壳,以硫负载量为0.7mg/cm2的硫碳材料作为正极材料,采用实施例2制备的锂硫电池电解液,按照实施例1的方式进行电池组装和电化学性能测试。结果显示,首次放电比容量可达1230.6mAh/g,循环200圈后比容量保持在428.1mAh/g、库仑效率保持在97.8%,循环性能和库仑效率曲线图如图2所示。
实施例3
分别称取10g六氯-1,3丁二烯和1000g醚类电解液,其中醚类电解液配方为1.0MLiTFSI in DME:DOL=1:1Vol%with 2.0%LiNO3,混合均匀后得到含添加剂质量含量1%的锂硫电池电解液,放入铝瓶中保存。
采用与实施例1相同的负极材料、隔膜和电池外壳,以硫负载量为1.1mg/cm2的硫碳材料作为正极材料,采用实施例2制备的锂硫电池电解液,按照实施例1的方式进行电池组装和电化学性能测试。结果显示,首次放电比容量可达1364.6mAh/g,循环200圈后比容量保持在480mAh/g、库仑效率保持在99.8%,循环性能和库仑效率曲线图如图3所示。
对比例1
在不加入添加剂的情况下,使用醚类电解液配方为1.0M LiTFSI in DME:DOL=1:1Vol%with 2.0%LiNO3,按照实施例1的方式进行表征,其中硫负载量为1.0mg/cm2,组装成锂硫电池,研究电池性能。其首次放电比容量仅有1198.6mAh/g,循环200圈后比容量保持在392mAh/g、库仑效率保持在95.2%,循环性能和库仑效率曲线图如图4所示。
实施例1-3与对比例1的电化学性能图对比表明,使用含六氯-1,3丁二烯的功能性添加剂后,电化学性能明显提升。
更具体的,本发明在实施例1的表征基础上,进一步探究了采用不同质量含量的丁二烯(六氯-1,3丁二烯)和LiNO3以及不同硫负载量的正极硫碳材料,所组装得到的电池在1C的速率下循环200圈后的比容量,结果汇总见表1:
表1
以上所述的实施例仅是对本发明的优选方式进行描述,并非对本发明的范围进行限定,在不脱离本发明设计精神的前提下,本领域普通技术人员对本发明的技术方案做出的各种变形和改进,均应落入本发明权利要求书确定的保护范围内。
Claims (10)
1.六氯-1,3丁二烯作为添加剂在锂硫电池电解液中的应用。
2.一种含添加剂的锂硫电池电解液,其特征在于,所述添加剂为六氯-1,3丁二烯。
3.根据权利要求2所述的锂硫电池电解液,其特征在于,所述六氯-1,3丁二烯在锂硫电池电解液中的质量含量为1-5%。
4.根据权利要求2所述的锂硫电池电解液,其特征在于,所述锂硫电池电解液包括醚类溶剂和锂盐。
5.根据权利要求4所述的锂硫电池电解液,其特征在于,所述醚类溶剂包括体积比为1:1的1,3-二氧戊环和乙二醇二甲醚。
6.根据权利要求4所述的锂硫电池电解液,其特征在于,所述锂盐包括双三氟甲烷磺酰亚胺锂和硝酸锂;所述三氟甲烷磺酰亚胺锂在锂硫电池电解液中的浓度为1.0mol/L,所述硝酸锂在锂硫电池电解液中的质量浓度为1-2%。
7.权利要求2-6任一项所述的锂硫电池电解液在锂硫电池中的应用。
8.一种锂硫电池,包括正极材料、隔膜、电解液和负极材料,其特征在于,所述电解液为权利要求2-6任一项所述的锂硫电池电解液。
9.根据权利要求8所述的锂硫电池,其特征在于,所述正极材料为硫负载量在0.7-1.1mg/cm2的硫碳材料。
10.根据权利要求8所述的锂硫电池,其特征在于,所述隔膜为Celgard-2400;所述负极材料为金属锂片。
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- 2022-08-16 CN CN202210979650.XA patent/CN115149104B/zh active Active
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