CN112888736B - 树脂组合物和成形体 - Google Patents

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Abstract

提供在挤出制造过程中不会在模具上附着积料的树脂组合物。发现：通过向包含苯乙烯系树脂和聚酯系树脂的树脂组合物中配混特定的丙烯酸系树脂，能够得到不产生积料的树脂组合物，从而完成了本发明。即，本发明是一种树脂组合物，其特征在于，相对于(A)苯乙烯系树脂和(B)聚酯系树脂的合计100质量份，含有0.1质量份以上且2质量份以下的(C)聚酯系树脂。

Description

树脂组合物和成形体
技术领域
本发明涉及在挤出制造过程中不会在模具附着积料的树脂组合物及其成形体。
背景技术
苯乙烯系树脂活用其特性而在以个人电脑、打印机、复印机等办公自动化(OA)设备、电视机(TV)、音响等家电制品等为首的多个领域中使用。
另一方面，聚酯系树脂因机械特性等优异而被广泛用于薄膜、片、餐具、包装容器等各种产业用途。
近年来，出于地球变暖的问题而寻求降低二氧化碳，作为表观上不排放二氧化碳的“碳中和”的聚酯系树脂之一，聚乳酸备受关注。然而，聚乳酸的作为耐久消耗材料的实用性差，因此，近年来研究了其与苯乙烯系树脂等的聚合物合金。
苯乙烯系树脂与聚乳酸的聚合物合金通常通过挤出成形来制造，但此时，在挤出机的模具出口部分产生以树脂分解物、未分散添加剂等为原因的积料(Die Drool)。所产生的积料随着线料以附着于造粒后的粒料的状态存在，其不仅成为粒料自身的外观不良，而且在进行注射成形等成形加工后还会以着色点的形式残留于成形体表面，成为外观不良，因此是个问题。
另一方面，作为抑制积料的方法，可例示出对含有聚苯醚的苯乙烯系树脂组合物添加高级脂肪酸酰胺、高级脂肪酸碱金属盐的方法(专利文献1)。然而，该方法中，抑制含有聚乳酸等聚酯系树脂的苯乙烯系树脂组合物中的积料的效果并不充分。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2012-41502号公报
发明内容
发明要解决的问题
本发明的目的是提供在挤出制造过程中不会在模具附着积料的树脂组合物。
用于解决问题的方案
本发明人为了解决上述问题而进行了深入研究，结果发现：通过向包含苯乙烯系树脂和聚酯系树脂的树脂组合物中配混特定的丙烯酸系树脂，能够抑制积料的产生，从而完成了本发明。
即，本发明如下所示。
1.一种树脂组合物，其特征在于，其为含有(A)苯乙烯系树脂和(B)聚酯系树脂的树脂组合物，相对于(A)苯乙烯系树脂和(B)聚酯系树脂的合计100质量份，含有0.1质量份以上且2质量份以下的(C)丙烯酸系树脂。
2.根据上述1所述的树脂组合物，其特征在于，(B)聚酯系树脂为聚乳酸。
3.根据上述1或2所述的树脂组合物，其特征在于，在前述(A)苯乙烯系树脂和(B)聚酯系树脂的合计100质量份中，(A)苯乙烯系树脂为55质量份以上且90质量份以下，并且，(B)聚酯系树脂为10质量份以上且45质量份以下。
4.根据上述1～3中任一项所述的树脂组合物，其特征在于，前述(C)丙烯酸系树脂的重均分子量Mw为5万以上且40万以下，并且，前述(C)丙烯酸系树脂是由具有碳原子数为1以上且20以下的烷基的单体和能够与它们共聚的单体构成的共聚物。
5.根据上述1～4中任一项所述的树脂组合物，其特征在于，其还含有相对于(A)苯乙烯系树脂和(B)聚酯系树脂的合计100质量份为0.1质量份以上且1.5质量份以下的(D)聚烯烃系蜡。
6.一种成形体，其特征在于，其由上述1～5中任一项所述的树脂组合物形成。
发明的效果
本发明的树脂组合物在挤出制造过程中不会在模具上附着会导致成形外观不良的积料。因此，将本发明的树脂组合物成形而得到的成形体的外观优异，能够在OA设备、家电制品、餐具、包装容器等用途中有效利用。
具体实施方式
以下，针对本发明的树脂组合物进行详细说明。
首先，针对(A)苯乙烯系树脂进行说明。本发明中使用的(A)苯乙烯系树脂是指将芳香族乙烯基化合物系单体聚合而得到的树脂。芳香族乙烯基化合物系单体可以使用苯乙烯、α-甲基苯乙烯、邻甲基苯乙烯、间甲基苯乙烯、对甲基苯乙烯、2,4-二甲基苯乙烯等公知的单体，优选为苯乙烯。这些单体可以单独使用，也可以组合使用。此外，能够与这些单体共聚的丙烯腈、(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯酸酯、马来酸酐等单体只要是不损害(A)苯乙烯系树脂的性能的程度则也可以添加并聚合。
此外，(A)苯乙烯系树脂可根据需要添加共轭二烯系橡胶状聚合物来进行橡胶改性。作为橡胶改性中使用的共轭二烯系橡胶状聚合物，可列举出聚丁二烯、苯乙烯-丁二烯的无规或嵌段共聚物、聚异戊二烯、聚氯丁二烯、苯乙烯-异戊二烯的无规、嵌段或接枝共聚物、乙烯-丙烯橡胶、乙烯-丙烯-二烯橡胶等，特别优选为聚丁二烯、苯乙烯-丁二烯的无规、嵌段或接枝共聚物。此外，它们也可以部分氢化。
作为这样的(A)苯乙烯系树脂，可列举出例如聚苯乙烯(GPPS)、橡胶改性聚苯乙烯(HIPS)、ABS树脂(丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物)、AS树脂(丙烯腈-苯乙烯共聚物)、MS树脂(甲基丙烯酸甲酯-苯乙烯共聚物)、AAS树脂(丙烯腈-丙烯酸类橡胶-苯乙烯共聚物)、AES树脂(丙烯腈-乙烯丙烯-苯乙烯共聚物)等。其中，HIPS能够提高树脂组合物的耐冲击性，故而特别优选。
关于HIPS的基质部分的分子量没有特别限定，以还原粘度(ηsp/C)计优选为0.5以上且1.0以下。通过为0.5以上，树脂的熔融线料不易断线，对于稳定制造而言有利，故而优选。此外，通过为1.0以下，能够确保已熔融的树脂的流动性，故而优选。
关于HIPS中的橡胶状聚合物的含量没有特别限定，优选为3质量％以上且10质量％以下。通过使橡胶状聚合物的含量处于该范围，成形体的耐冲击性与刚性的平衡良好，故而优选。
接着，针对(B)聚酯系树脂进行说明。本发明中使用的(B)聚酯系树脂是通过将多元羧酸与多元醇聚合而得到的具有酯键的聚合物的总称。
(B)聚酯系树脂可以由例如二羧酸和二醇通过聚合来获得，作为这样的聚酯系树脂，可列举出例如聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯、以及聚对苯二甲酸1,6-己二醇酯和聚萘二甲酸1,6-己二醇酯等，本发明不限定于它们。
作为上述二羧酸成分，可列举出例如对苯二甲酸、间苯二甲酸、邻苯二甲酸、1,4-萘二甲酸、1,5-萘二甲酸、2,6-萘二甲酸、4,4’-二苯基二羧酸、4,4’-二苯基醚二羧酸、4,4’-二苯基砜二羧酸等芳香族二羧酸。此外，可列举出己二酸、辛二酸、癸二酸、二聚酸、十二烷二羧酸、环己烷二羧酸等脂肪族二羧酸和它们的酯衍生物等。这些羧酸成分可以仅使用1种，也可以组合使用2种以上，进而，也可以部分共聚有羟基苯甲酸等含氧酸等。
此外，作为上述二醇成分，可列举出例如乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、新戊二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,5-戊二醇、1,6-己二醇、1,2-环己烷二甲醇、1,3-环己烷二甲醇、1,4-环己烷二甲醇、二乙二醇、三乙二醇、聚亚烷基二醇、2,2-双(4-羟基乙氧基苯基)丙烷、异山梨酸酯、螺二醇等。
另一方面，(B)聚酯系树脂也可通过单一化合物、即具有羧酸和醇这两者的单体的聚合来获得，作为这种聚酯系树脂，可列举出聚乳酸。
上述列举的(B)聚酯系树脂之中，从碳中和的观点出发优选的是聚乳酸。
作为聚乳酸，可以使用聚(L-乳酸)。从削减二氧化碳排放量的观点出发，优选为源自植物的原料。
在聚(L-乳酸)的情况下，根据作为单体成分而包含的D-乳酸成分的比率，其结晶化速度不同。若考虑到本发明的树脂组合物的耐热性和成形性，则优选仅由L-乳酸构成的聚(L-乳酸)，包含D-乳酸成分时，其比率优选为5.0摩尔％以下。特别优选为1.5摩尔％以下。
关于聚乳酸的分子量，重均分子量(Mw)优选为5万以上且40万以下，特别优选为10万以上且30万以下的范围。
(A)苯乙烯系树脂与(B)聚酯系树脂的比率没有特别限定，将(A)苯乙烯系树脂和(B)聚酯系树脂的合计设为100质量份时，优选的是：(A)苯乙烯系树脂为55质量份以上且90质量份以下，(B)聚酯系树脂为10质量份以上且45质量份以下。通过使(B)聚酯系树脂的比率处于该范围，能够兼顾降低环境负担的效果和价格竞争力，故而优选。
接着，针对(C)丙烯酸系树脂进行说明。本发明中，(C)丙烯酸系树脂是指通过丙烯酸系单体等的聚合而得到的聚合物。(C)丙烯酸系树脂与(B)聚酯系树脂的相容性优异，且使树脂组合物与模具出口部等的摩擦降低，因此，通过使含有(B)聚酯系树脂的树脂组合物包含(C)丙烯酸系树脂，能够获得防止积料的效果。
从抑制积料的效果的观点出发，(C)丙烯酸系树脂的含量相对于(A)苯乙烯系树脂和(B)聚酯系树脂的合计100质量份为0.1质量份以上且2质量份以下。(C)丙烯酸系树脂的含量超过2质量份时，在挤出制造时丙烯酸系树脂渗出至线料表面，转印附着至模具出口部的丙烯酸系树脂自身成为积料源，故不适合。
构成(C)丙烯酸系树脂的丙烯酸系单体的种类只要不损害本发明的效果就没有特别限定，可以使用例如丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸异丙酯、丙烯酸丁酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸苄酯、丙烯酸环己酯、丙烯酸苯酯、丙烯酸氯乙酯等丙烯酸酯单体、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸异丙酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸2-乙基己酯、甲基丙烯酸苄酯、甲基丙烯酸环己酯、甲基丙烯酸苯酯、甲基丙烯酸氯乙酯等甲基丙烯酸酯单体的均聚物、或者使两种以上的这些单体共聚而得的共聚物等。
对于(C)丙烯酸系树脂，除了这些丙烯酸系单体之外，只要不损害本发明的效果则可以添加能够与它们共聚的乙烯基单体并聚合而得到，例如，可以添加α-烯烃、乙烯基芳香族类、不饱和腈类、不饱和羧酸或它们的酯、乙二醇二(甲基)丙烯酸酯等多元不饱和化合物等单体并聚合。
(C)丙烯酸系树脂优选为高分子量体。具体而言，利用GPC测定时的聚苯乙烯换算的重均分子量Mw优选为5万以上且40万以下。更优选为10万以上且30万以下。
从降低积料的效果的观点出发，(C)丙烯酸系树脂作为润滑剂的性能越高越好。即，优选为由具有能够进一步降低与模具出口部等的摩擦的化学结构的丙烯酸系单体和能够与其共聚的单体构成的共聚物。
更具体而言，具有能够降低摩擦的化学结构的丙烯酸系单体是具有碳原子数为1以上且20以下的烷基的单体，优选为甲基丙烯酸烷基酯或丙烯酸烷基酯，作为这样的单体，可列举出例如甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丙酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸2-乙基己酯、甲基丙烯酸环己酯、丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丙酯、丙烯酸丁酯、丙烯酸己酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸环己酯等，优选使用这些之中的至少一种以上。
作为满足这种条件的(C)丙烯酸系树脂，可列举出例如三菱化学公司制的“METABLEN(注册商标)L-1000”、“METABLEN(注册商标)P-700”。
接着，针对(D)聚烯烃系蜡进行说明。本发明的树脂组合物中，出于进一步增强(C)丙烯酸系树脂的抑制积料产生这一效果的目的，也可以含有(D)聚烯烃系蜡。作为本发明中可使用的聚烯烃系蜡，可列举出低分子量聚乙烯、低分子量聚丙烯、石蜡等脂肪族烃系蜡。
(D)聚烯烃系蜡的含量相对于(A)苯乙烯系树脂和(B)聚酯系树脂的合计100质量份优选为0.1质量份以上且1.5质量份以下。如果是该范围，则能够充分发挥出通过组合使用(C)丙烯酸系树脂而获得的积料抑制的增强效果，且抑制加工时的气体发生量。
可以在不损害本发明目的的范围内添加其它添加剂，例如增塑剂、展着剂、溶剂、紫外线吸收剂、抗氧化剂、防老剂、光稳定剂、稳定剂、抗静电剂、着色剂、染料颜料、填充剂、抗着色剂、增强剂、增容剂、结晶化促进剂、阻燃剂、阻燃助剂等。
尤其是，可适合地添加作为增强剂的MBS、作为结晶化促进剂的滑石、作为展着剂的液体石蜡。MBS是甲基丙烯酸甲酯与丁二烯和苯乙烯的共聚物，与(B)聚酯系树脂、(A)苯乙烯系树脂、(C)丙烯酸系树脂均相容性良好，能够高效地增强本发明的树脂组合物的耐冲击性，故而优选。滑石能够促进本发明中的(B)聚酯系树脂的结晶化，能够提高树脂组合物的机械强度，故而优选。液体石蜡是用无水硫酸、发烟硫酸去除石油的润滑油馏分所含的芳香族烃、硫化合物等杂质而提纯得到的饱和烃，在将本发明的树脂组合物混合时，能够抑制比重不同的树脂之间的分级，因此，能够抑制挤出制造时的树脂组合物的品质偏差，故而优选。
上述添加剂的添加方法没有特别限定，利用公知的方法进行添加即可。例如，可以应用在制造(A)苯乙烯系树脂或(B)聚酯系树脂时的原料投料工序、聚合工序、收尾工序中添加的方法；在使用挤出机、成形机混合树脂组合物的工序中添加的方法。
接着，针对本发明的树脂组合物的制造方法进行说明。
本发明的树脂组合物的制造方法没有特别限定，可以应用公知的混合技术。例如，可以使用搅拌机型混合机、V型共混器和滚筒型混合机等混合装置，将各种原料预先混合，并对其混合物进行熔融混炼，由此能够制造均匀的树脂组合物。熔融混炼装置也没有特别限定，可列举出例如班伯里型搅拌机、捏合机、辊、单螺杆挤出机、特殊单螺杆挤出机和双螺杆挤出机等。进而，还有从挤出机等熔融混炼装置的中途另行添加其它添加剂的方法。
由本发明的树脂组合物得到成形体的成形法没有特别限定，可适合地使用压延成形、中空成形、挤出发泡成形、异形挤出成形、层压成形、吹塑成形、T模薄膜成形、片成形、真空成形、压空成形等挤出成形法；注射成形、RIM成形、注射发泡成形等注射成形法之类的公知成形法，但优选为注射成形或片成形。
实施例
以下，通过实施例和比较例来详细说明本发明，但本发明不限定于它们。
实施例和比较例中使用的材料如下所示。
〔材料〕
(A)苯乙烯系树脂
橡胶改性耐冲击性聚苯乙烯树脂(橡胶状聚合物为聚丁二烯橡胶、基质部分的还原粘度为0.70dl/g、橡胶状聚合物含量为9.2质量％)
(B)聚酯系树脂
聚乳酸：浙江海正生物材料公司(Zhejiang Hisun Biomaterials Co.,Ltd)制“REVODE190”(D-乳酸成分的比率为0.5摩尔％、重均分子量(Mw)为20万)
PET：Eastman公司制“PET-G GN001”
(C)丙烯酸系树脂
三菱化学公司制“METABLEN L-1000”(重均分子量(Mw)为25万)
三菱化学公司制“METABLEN P-700”(重均分子量(Mw)为45万)
(D)聚烯烃系蜡
Innospec公司(Innospec Inc.)制“viscowax115”
(E)硬脂酸锌
日油公司制“硬脂酸锌GP”
〔还原粘度的测定方法〕
向(A)苯乙烯系树脂1g中添加甲乙酮17.5ml与丙酮17.5ml的混合溶剂，以25℃的温度震荡溶解2小时后，通过离心分离使不溶成分沉降，通过倾析取出上清液，添加250ml的甲醇而使树脂成分析出，对不溶成分进行过滤干燥。将通过相同操作得到的树脂成分溶解于甲苯，制作聚合物浓度为0.4％(质量/体积)的试样溶液。利用乌氏型粘度计以温度30℃的恒温对该试样溶液和纯甲苯测定溶液流下秒数，利用下式进行计算。
ηsp/C＝(t1/t0-1)/C
t0：纯甲苯流下秒数
t1：试样溶液流下秒数
C：聚合物浓度
〔橡胶状聚合物的含量的测定方法〕
使苯乙烯系树脂溶解于氯仿，添加一定量的一氯化碘/冰醋酸溶液，在暗处放置约30分钟后，添加15质量％的碘化钾溶液和纯水50ml，用0.1N硫代硫酸钠溶液滴加过量的一氯化碘，由添加的一氯化碘量进行计算。
〔评价方法〕
用双螺杆挤出机挤出50kg的树脂组合物后，通过模具出口部的目视观察来判定。下述判定基准之中，将A、B视作合格，将C视作不合格。
A：完全观察不到积料。
B：观察到微量的积料。
C：观察到明显成为问题的量的积料。
(实施例1～11、比较例1～4)
利用亨舍尔搅拌机(三井三池化工公司制“FM20B”)，将上述〔材料〕中列举的(A)苯乙烯系树脂、(B)聚酯系树脂、(C)丙烯酸系树脂、(D)聚烯烃系蜡和(E)硬脂酸锌以表1、表2所示的配混量(质量份)进行预混合，供给至双螺杆挤出机(东芝机械公司制“TEM26SS”)而制成线料，进行水冷后，导入至造粒机中进行粒料化。上述工序中，利用前述评价方法观察积料的产生状况。将结果示于表1、表2。
[表1]
[表2]
由表1的实施例可知：本发明的树脂组合物在制造时的积料产生受到抑制。另一方面，由表2的比较例可知：不满足本发明规定的树脂组合物的积料产生量多。

Claims (4)

1.一种树脂组合物，其特征在于，其为含有(A)苯乙烯系树脂和(B)聚酯系树脂的树脂组合物，相对于(A)苯乙烯系树脂和(B)聚酯系树脂的合计100质量份，含有0.1质量份以上且2质量份以下的(C)丙烯酸系树脂，且含有(D)聚烯烃系蜡，
所述(C)丙烯酸系树脂的重均分子量Mw为5万以上且40万以下，并且，所述(C)丙烯酸系树脂是由具有碳原子数为1以上且20以下的烷基的单体和能够与它们共聚的单体构成的共聚物，
所述树脂组合物还含有相对于所述(A)苯乙烯系树脂和(B)聚酯系树脂的合计100质量份为0.1质量份以上且1.5质量份以下的所述(D)聚烯烃系蜡。
2.根据权利要求1所述的树脂组合物，其特征在于，所述(B)聚酯系树脂为聚乳酸。
3.根据权利要求1或2所述的树脂组合物，其特征在于，在所述(A)苯乙烯系树脂和(B)聚酯系树脂的合计100质量份中，(A)苯乙烯系树脂为55质量份以上且90质量份以下，(B)聚酯系树脂为10质量份以上且45质量份以下。
4.一种成形体，其特征在于，其由权利要求1～3中任一项所述的树脂组合物形成。
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