CN112739664A - 覆盖碳化硅颗粒粉体 - Google Patents

Abstract

本发明提供：包含烧结助剂和碳化硅颗粒的组合物的烧结体和包含其的成型体中能改善密度和机械强度的方案。本发明涉及一种覆盖碳化硅颗粒粉体，其包含：碳化硅颗粒、和覆盖前述碳化硅颗粒的覆盖层，前述覆盖层包含铝元素，前述碳化硅颗粒的每单位表面积的前述铝元素的质量为0.5mg/m²以上。

Description

覆盖碳化硅颗粒粉体

技术领域

本发明涉及覆盖碳化硅颗粒粉体、包含其的分散体、生片和预浸料材料、以及覆盖碳化硅颗粒粉体的烧结体和包含其的成型体。

背景技术

碳化硅(SiC)为高硬度，其高温耐热性、机械强度、耐冲击性、耐磨耗性、耐氧化性和耐腐蚀性优异，且热膨胀系数小，因此，可以期待在以研磨用组合物、高温结构构件为代表的各种用途中的应用。

在应用碳化硅时，在形成期望的组合物、材料时，研究了使颗粒状的碳化硅(碳化硅颗粒、SiC颗粒)分散于分散介质、聚合物材料的介质中而使用；与陶瓷颗粒等其他材料混合而使用。另外，为了改善包含碳化硅颗粒的分散体、混合物、和由它们形成的成型体等的功能，研究了在碳化硅颗粒的周围配位有能赋予期望功能的化合物之后进行分散、混合。

日本特开2012-106888号公报中，公开了通过由焙烧而设置的厚度为10nm～500nm的氧化铝等的氧化物覆膜覆盖碳化硅颗粒的表面，能改善碳化硅颗粒的绝缘性。另外，公开了通过包含上述覆盖碳化硅颗粒，能实现复合组合物的耐热性、高导热性和高绝缘性。

发明内容

然而，日本特开2012-106888号公报所涉及的技术中，将覆盖碳化硅焙烧，结果得到的烧结体、进而包含该烧结体的成型体中，有时无法得到充分的机械强度成为问题。

因此，本发明是鉴于上述课题而作出的，其目的在于，提供：包含烧结助剂和碳化硅颗粒的组合物的烧结体和包含其的成型体中，能改善密度和机械强度的方案。

为了解决上述课题，本发明人等反复进行了深入研究。结果发现：通过在碳化硅颗粒的表面以恒定以上的覆盖量设置覆盖层，所述覆盖层包含有可能成为烧结助剂的铝元素，从而可以解决上述课题，至此完成了本发明。

即，本发明的上述课题通过以下方案而解决；

一种覆盖碳化硅颗粒粉体，其包含：碳化硅颗粒、和覆盖前述碳化硅颗粒的覆盖层，前述覆盖层包含铝元素，前述碳化硅颗粒的每单位表面积的前述铝元素的质量为0.5mg/m²以上。

具体实施方式

以下，对本发明进行说明。需要说明的是，本发明不仅限定于以下的实施方式。

本说明书中，表示范围的“X～Y”是指“X以上且Y以下”。另外，本说明书中，只要没有特别记载，操作和物性等的测定就在室温(20～25℃)/相对湿度40～50％RH的条件下进行。

＜覆盖碳化硅颗粒粉体＞

本发明的一方式涉及一种覆盖碳化硅颗粒粉体，其包含：碳化硅颗粒、和覆盖前述碳化硅颗粒的包含铝元素的覆盖层，前述覆盖层包含铝元素，前述碳化硅颗粒的每单位表面积的前述铝元素的质量为0.5mg/m²以上。根据本发明的一方式，提供：包含烧结助剂和碳化硅颗粒的组合物的烧结体和包含其的成型体中，能改善密度和机械强度的方案。

本发明人等如以下推定通过本发明能解决上述课题的机理。

在烧结SiC颗粒时，导入含铝元素化合物作为烧结助剂，从而烧结体的形成变得更容易。然而，如果烧结助剂的量少，则各SiC颗粒间存在的烧结助剂的量不足，以SiC颗粒彼此直接接触的状态被焙烧，因此，有时会产生该颗粒间的熔接不充分的缺陷部位。在施加应力时这种缺陷部位可能成为断裂的起点。因此，具有该缺陷部位的烧结体的机械强度变得降低。另外，如果SiC颗粒与烧结助剂的混合不充分，则烧结体中产生上述缺陷部位的数量、SiC颗粒间的熔接方式根据部位而不同，导致成为不均匀。此时，在对烧结体施加应力时，由于根据部位的特性差异，在特定部位产生应力集中，该部位有可能成为断裂的起点。因此，在缺陷部位的产生数量、熔接的方式不均匀的烧结体中，机械强度降低。

另一方面，本发明中，覆盖SiC颗粒粉体包含铝元素作为覆盖层。由此，能更可靠地在SiC颗粒间导入烧结助剂。即，通过将烧结助剂作为覆盖层配置于SiC颗粒的表面，从而能防止在各SiC颗粒间存在的烧结助剂的量不足。另外，SiC颗粒和烧结助剂可以以更均匀的分散状态存在于焙烧的组合物整体中。而且，SiC颗粒的每单位表面积的铝元素的质量如果为0.5mg/m²以上，则在各SiC颗粒间存在的烧结助剂的存在量变得充分。另外，SiC颗粒和烧结助剂在焙烧的组合物整体中的分散性也变得充分。其结果，烧结体的机械强度改善，包含该烧结体的成型体的机械强度也进一步改善。

需要说明的是，上述机理是基于推测，其正确性不影响本发明的保护范围。

本说明书中，“覆盖SiC颗粒”是指，具有SiC颗粒和覆盖SiC颗粒的覆盖层的覆盖颗粒。此处，覆盖SiC颗粒只要为SiC颗粒的至少一部分由覆盖层所覆盖的颗粒即可。另外，本说明书中，“覆盖SiC颗粒粉体”是指，包含多个覆盖SiC颗粒的颗粒的集合体。覆盖SiC颗粒粉体也有可能包含覆盖SiC颗粒以外的其他成分，但该情况下，其他成分优选仅为覆盖处理中的不可避免的杂质。本说明书中，覆盖处理中的不可避免的杂质例如是指，原料颗粒、未反应的覆盖成分的原料、副产物、根据需要能添加的反应中使用的试剂、源自原料的杂质等跟覆盖SiC颗粒的形成有关地包含的成分。需要说明的是，覆盖处理中的不可避免的杂质中，不包括制造过程和制造后出于功能体现而能任意添加的成分。

需要说明的是，覆盖SiC颗粒粉体根据其中包含的其他成分的种类而也有可能难以定量且准确地分析、或去除覆盖SiC颗粒粉体中的覆盖SiC颗粒的比例。特别是，其他成分为覆盖处理中的不可避免的杂质的情况下，由于具有相似的分析特征等情况，根据其种类而准确地分析、或去除覆盖SiC颗粒粉体中的覆盖SiC颗粒的比例的定量的难易程度变高。但是，即使在该情况下，通过后述的分析方法也能确认覆盖SiC颗粒粉体包含覆盖SiC颗粒的情况下，覆盖SiC颗粒粉体也具有在分散介质中的良好分散性，并且具有源自原料颗粒和覆盖成分的特性的期望特性。

在覆盖SiC颗粒粉体中覆盖SiC颗粒所占的比例相对于覆盖SiC颗粒粉体的总质量最优选100质量％。但是，如果考虑生产效率等，则在覆盖SiC颗粒粉体中覆盖SiC颗粒所占的比例优选50质量％以上、更优选70质量％以上、进一步优选90质量％以上、更进一步优选99质量％以上、特别优选99.9质量％以上(上限100质量％)。

本说明书中，方便起见使用“粉体”的术语，但该术语不是仅表示粉末状(干燥状态)的物质者，还表示以分散于分散介质中的状态存在、使分散介质挥发时能以粉末状得到的物质者。覆盖SiC颗粒粉体优选即使为用水等溶剂进行清洗的情况下、分散于水等分散介质中的状态，也能维持作为覆盖SiC颗粒的形态。

(覆盖碳化硅颗粒粉体的碳化硅颗粒的每单位表面积的铝元素的质量)

覆盖SiC颗粒粉体的SiC颗粒的每单位表面积的铝(Al)元素的质量(以下，也称为“SiC每单位表面积的Al元素的质量”)为0.5mg/m²以上。SiC每单位表面积的Al元素的质量如果低于0.5mg/m²，则覆盖SiC颗粒粉体的烧结体和包含其的成型体中，烧结不充分进行，烧结体成为不均匀的结构，密度和机械强度变得不充分。从同样的观点出发，SiC每单位表面积的Al元素的质量优选1mg/m²以上。进一步还考虑对得到的烧结体和包含其的成型体改善色调的均匀性的观点时，SiC每单位表面积的Al元素的质量更优选1.2mg/m²以上、进一步优选1.35mg/m²以上。需要说明的是，色调与烧结体的均匀性相关，认为如果色调的均匀性改善，则烧结体的均匀性也改善。另外，SiC每单位表面积的Al元素的质量的上限没有特别限制，优选30mg/m²以下、更优选20mg/m²以下、进一步优选10mg/m²以下。如果为上述范围，则烧结体和包含其的成型体中的源自SiC颗粒的功能进一步改善。SiC每单位表面积的Al元素的质量可以如以下测定。首先，用Micromeritics公司制的比表面积测定计FlowSorb II测定SiC颗粒的比表面积。接着，用株式会社岛津制作所制的荧光X射线分析装置XRF-1700，测定由覆盖SiC颗粒粉体(干燥粉体)100质量份和四硼酸锂10质量份形成的块状体的Al元素与Si元素的重量比α(α＝Al/Si)。然后，用α、SiC颗粒的比表面积、Si原子量和SiC分子量算出SiC每单位表面积的Al元素的质量。需要说明的是，测定方法、算出方法的详细情况记载于实施例。

(覆盖SiC颗粒粉体的平均二次粒径)

覆盖SiC颗粒粉体的平均二次粒径的上限没有特别限制，优选10μm以下、更优选5μm以下、进一步优选2μm以下、特别优选1μm以下、最优选0.5μm以下。如果为上述范围，则使覆盖SiC颗粒粉体分散于介质时，分散性进一步改善。另外，覆盖SiC颗粒粉体、生片、预浸料材料等包含覆盖SiC颗粒粉体的组合物、复合体的均匀性进一步改善。而且，覆盖SiC颗粒粉体的烧结体、和包含其的成型体的密度和机械强度进一步改善。推定其理由是由于，平均二次粒径小的情况下，各覆盖SiC颗粒的粒径的波动也小。另外，覆盖SiC颗粒粉体的平均二次粒径的下限没有特别限制，优选0.03μm以上、更优选超过0.03μm、进一步优选0.05μm以上、更进一步优选超过0.05μm、特别优选0.1μm以上、最优选超过0.1μm。如果为上述范围，则在分散体中组合使用后述的其他颗粒的情况下，分散介质中的聚集变得更不易产生，分散性进一步改善。另外，包含覆盖SiC颗粒粉体的粉体材料、生片、预浸料材料等包含覆盖SiC颗粒粉体的组合物、复合体中，在组合使用后述的其他颗粒的情况下，均匀性进一步改善。由此，覆盖SiC颗粒粉体的烧结体、和包含其的成型体的密度和机械强度进一步改善。推定其理由是由于，粒径如果变大，则同一质量的覆盖SiC颗粒的数量减少，从而可以进一步降低在覆盖SiC颗粒与其他颗粒之间产生的颗粒聚集的频率。此处，覆盖SiC颗粒粉体的平均二次粒径的值是在将覆盖SiC颗粒粉体分散在分散介质中以使其成为测定的最佳浓度的分散体中，利用株式会社堀场制作所制的散射式粒径分布测定装置LA-950来测定的。

(等电点)

覆盖SiC颗粒粉体的等电点的pH的下限没有特别限制，优选4.5以上、更优选5以上、进一步优选5.5以上、更进一步优选6以上、特别优选6.5以上、最优选7.5以上。另外，覆盖SiC颗粒粉体的等电点的pH的上限没有特别限制，优选9以下、更优选8.5以下。如果为上述范围，则在分散体中组合使用后述的其他颗粒的情况下，分散介质中的聚集变得更不易产生，分散性进一步改善。另外，包含覆盖SiC颗粒粉体的粉体材料、生片、预浸料材料等包含覆盖SiC颗粒粉体的组合物、复合体中，在组合使用后述的其他颗粒的情况下，均匀性进一步改善。由此，覆盖SiC颗粒粉体的烧结体、和包含其的成型体的密度和机械强度进一步改善。等电点的pH可以如下算出：制备每隔1.0的pH、例如每隔1.0的pH3.0～10.0的范围的pH的Zeta电位测定液，测定Zeta电位，由Zeta电位的符号变化前后的pH和前后的pH下的Zeta电位，根据以下的式子来算出。

等电点的

α和β：Zeta电位的符号变化前后的pH值(α＜β)

ζ_α：pH的值α下的Zeta电位

ζ_β：pH的值β下的Zeta电位

此处，pH可以用株式会社堀场制作所制的pH计(型号：F-71)而测定。另外，Zeta电位可以用Malvem Instruments制的Zeta电位测定装置(商品名“Zetasizer nano ZSP”)而测定。

(碳化硅颗粒)

碳化硅(SiC)颗粒为高硬度，其高温耐热性、机械强度、耐冲击性、耐磨耗性、耐氧化性和耐腐蚀性优异，热膨胀系数小，因此，可以用于以研磨用组合物、高温结构构件为代表的各种用途。

SiC颗粒的平均一次粒径的上限没有特别限制，优选低于10μm、更优选低于5μm、进一步优选低于2μm、特别优选低于1μm、最优选低于0.5μm。如果为上述范围，则使覆盖SiC颗粒粉体分散于介质时，分散性进一步改善。另外，覆盖SiC颗粒粉体、生片、预浸料材料等包含覆盖SiC颗粒粉体的组合物、复合体的均匀性进一步改善。而且，覆盖SiC颗粒粉体的烧结体、和包含其的成型体的密度和机械强度进一步改善。另外，SiC颗粒的平均一次粒径的下限没有特别限制，优选0.03μm以上、更优选0.05μm以上、进一步优选0.1μm以上。如果为上述范围，则可以进一步改善形成的覆盖SiC颗粒的功能。SiC颗粒的平均一次粒径的值可以如下算出：用Hitachi High-Technologies Corporation制的SEM SU8000进行拍摄，用Mountech Co.,Ltd.制的图像解析式粒度分布软件MacView，以颗粒100个的体积平均粒径的形式算出。

SiC颗粒的平均二次粒径的上限没有特别限制，优选低于10μm、更优选低于5μm、进一步优选低于2μm、特别优选低于1μm、最优选低于0.5μm。如果为上述范围，则使覆盖SiC颗粒粉体分散于介质时，分散性进一步改善。另外，覆盖SiC颗粒粉体、生片、预浸料材料等包含覆盖SiC颗粒粉体的组合物、复合体的均匀性进一步改善。而且，覆盖SiC颗粒粉体的烧结体、和包含其的成型体的密度和机械强度进一步改善。另外，SiC颗粒的平均二次粒径的下限没有特别限制，优选0.03μm以上、更优选0.05μm以上、进一步优选0.1μm以上。如果为上述范围，则在分散体中组合使用后述的其他颗粒的情况下，分散介质中的聚集变得更不易产生，分散性进一步改善。另外，包含覆盖SiC颗粒粉体的粉体材料、生片、预浸料材料等包含覆盖SiC颗粒粉体的组合物、复合体中，在组合使用后述的其他颗粒的情况下，均匀性进一步改善。由此，覆盖SiC颗粒粉体的烧结体、和包含其的成型体的密度和机械强度进一步改善。另外，如果为上述范围，则可以更有效地进行SiC颗粒的覆盖。SiC颗粒的平均二次粒径的值可以利用株式会社堀场制作所制的散射式粒径分布测定装置LA-950而测定。

SiC颗粒可以使用市售品也可以使用合成品。作为市售品，没有特别限制，例如可以使用Fujimi Incorporated制的GC#40000、GC8000S等。

SiC颗粒可以单独使用或组合2种以上而使用。

(覆盖层)

覆盖SiC颗粒的覆盖层包含铝元素。该覆盖层可以对SiC颗粒带来如下功能：赋予绝缘性的功能、制造成型体时的作为烧结助剂的功能、改善用于研磨用组合物时的研磨特性的功能。

覆盖层中的铝元素优选以铝化合物的形式含有。铝化合物没有特别限制，可以适宜采用公知的化合物，它们之中，特别优选为氧化铝前体。即，本发明的优选的一方式的覆盖层包含氧化铝前体，氧化铝前体包含铝元素。该覆盖层中的氧化铝前体在覆盖SiC颗粒粉体焙烧时变为氧化铝。氧化铝作为良好的烧结助剂发挥功能。而且，利用将覆盖层中的氧化铝前体在覆盖SiC颗粒粉体焙烧时变为氧化铝的方法，从而覆盖SiC颗粒粉体的烧结体、和包含其的成型体的密度和机械强度进一步改善。

如前述，覆盖SiC颗粒粉体优选覆盖层通过焙烧变为氧化铝，因此，覆盖层优选实质上不含氧化铝。本申请说明书中，“实质上不含氧化铝”是指在覆盖SiC颗粒粉体的EELS(电子能量损失谱(Electron Energy Loss Spectroscopy))分析中，氧化铝的EELS标准光谱中未明确观察到特有的光谱形状。此处，EELS分析可以用FEI公司制的TITAN80-300而进行。

作为能用作氧化铝前体的铝化合物，没有特别限制，例如可以举出氢氧化铝；氢氧化铝氧化物、硝酸铝、氯化铝、乙酸铝、硫酸铝、铝明矾、甲酸铝、苯甲酸铝、亚油酸铝、油酸铝、棕榈酸铝、水杨酸铝、没食子酸铝等铝盐；三甲氧基铝、三乙氧基铝、三异丙氧基铝、三丁氧基铝等铝醇盐；三乙基铝、三异丁基铝、二乙基氯化铝、乙基倍半氯化铝、乙基二氯化铝、三正辛基铝等有机铝化合物等。它们也可以以水合物的形态使用。从使用其前体形成覆盖层时不易产生覆盖SiC颗粒的聚集的观点出发，它们之中优选氢氧化铝。即，本发明的一方式的覆盖SiC颗粒粉体优选覆盖层包含氢氧化铝。具有包含氢氧化铝的覆盖层的覆盖SiC颗粒(以下，也简称为“覆氢氧化铝SiC颗粒”)具有源自铝化合物的功能，且可以使覆盖SiC颗粒粉体分散于介质时得到更高的分散性。另外，覆盖SiC颗粒粉体、生片、预浸料材料等包含覆盖SiC颗粒粉体的组合物、复合体中，可以得到更高的均匀性，覆盖SiC颗粒粉体的烧结体、和包含其的成型体中，可以得到更高的密度和更高的机械强度。

另外，覆盖层只要不有损本发明的效果就可以包含其他成分。

可以通过对覆盖SiC颗粒进行SEM(扫描电子显微镜(Scanning ElectronMicroscope))-EDX(能量色散X射线谱(Energy Dispersive X-ray Spectroscopy))观察和EELS(Electron Energy Loss Spectroscopy)分析而确认覆盖层包含铝元素。需要说明的是，测定方法的详细情况记载于实施例。

有可能由于覆盖导致颗粒的存在状态的变化而难以直接测定覆盖层的膜厚，但可以通过SiC颗粒的每单位表面积的前述铝元素的质量来判断。另外，通常，有覆盖层的膜厚越增加，Zeta电位的等电点越变大的倾向，因此，从覆盖SiC颗粒具有优选的等电点范围内的值来可以判断成为覆盖层的优选的膜厚。

(覆盖SiC颗粒粉体的制造方法)

覆盖SiC颗粒粉体的制造方法优选如下方法：覆盖层中的铝元素以铝化合物的形式含有的情况下，以包含SiC颗粒、覆盖层中所含的铝化合物或其前体和分散介质的分散体的状态来进行覆盖。

此处，优选的是：将包含SiC颗粒、覆盖层中所含的铝化合物或其前体和分散介质的分散体的pH(覆盖阶段的pH)控制为规定的范围内的值，并且维持恒定的时间，从而进行覆盖。覆盖阶段的pH范围的下限没有特别限制，优选超过7.0、更优选9.0以上、进一步优选10.0以上。如果为上述范围，则可以抑制SiC颗粒的聚集的发生，可以边更良好地维持SiC颗粒的分散性边进行覆盖。另外，覆盖阶段的pH范围的上限没有特别限制，优选12.0以下、更优选11.5以下、进一步优选11.0以下。如果为上述范围，则覆盖处理中的不可避免的杂质的发生进一步减少，所制造的覆盖SiC颗粒粉体的纯度进一步提高。

覆盖阶段的pH的控制可以用公知的pH调节剂进行。作为这些pH调节剂，优选酸或碱。作为酸，没有特别限制，例如可以举出硝酸、硫酸、磷酸、盐酸等无机酸(特别是硝酸、硫酸、盐酸等无机强酸)、乙酸、柠檬酸、乳酸、草酸、苯二甲酸等有机酸等。它们之中，从能以更少的添加量达成目的、能容易获得其他元素的混入的可能性低的高纯度品的观点出发，优选无机强酸，更优选硝酸、硫酸、盐酸。这些酸可以单独使用或混合2种以上而使用。另外，作为碱，没有特别限制，例如可以举出氨、氢氧化钾、氢氧化钠、碳酸氢铵、碳酸铵、碳酸氢钾、碳酸钾、碳酸氢钠、碳酸钠、氢氧化四甲基铵、氢氧化四乙基铵、氢氧化四丁基铵、甲胺、二甲胺、三甲胺、乙胺、二乙胺、三乙胺、乙二胺、单乙醇胺、N-(β-氨基乙基)乙醇胺、六亚甲基二胺、二亚乙基三胺、三亚乙基四胺、无水哌嗪、哌嗪六水合物、1-(2-氨基乙基)哌嗪、N-甲基哌嗪、胍、咪唑、三唑等。它们之中，例如，覆盖层中所含的铝化合物的前体为铝酸钠的情况下，从覆盖处理中的不可避免的杂质的发生少的观点出发，优选氢氧化钠。这些碱可以单独使用或混合2种以上而使用。

本发明的优选的一方式的覆盖SiC颗粒粉体如上述说明为覆氢氧化铝SiC颗粒粉体，其制造方法没有特别限制，优选具备如下工序的方法：工序(A)，分别准备包含SiC颗粒、碱和水、且pH为9.0以上且12.0以下的原料分散体(1)、以及包含铝酸钠和水的原料溶液(2)；工序(B)，在前述原料分散体(1)中添加前述原料溶液(2)和酸，将pH维持为9.0以上且12.0以下的范围，形成在前述SiC颗粒的表面具有包含氢氧化铝的覆盖层的覆盖颗粒。此处，所制造的覆氢氧化铝SiC颗粒粉体可以以分散于分散介质中的状态制造，或也可以经过之后去除分散介质的工序而制造。

(工序(A))

上述优选的一方式的覆氢氧化铝SiC颗粒粉体的制造方法具备工序(A)：分别准备包含SiC颗粒、碱和水、且pH为9.0以上且12.0以下的原料分散体(1)、以及包含铝酸钠和水的原料溶液(2)。

作为原料分散体(1)的制备方法，没有特别限定，可以举出：使SiC颗粒分散于包含水的分散介质，并添加碱的方法等。作为使SiC颗粒分散于包含水的分散介质并添加碱的步骤、方法，没有特别限制，可以用公知的步骤、方法。例如可以举出：在SiC颗粒的水系分散体(包含水作为分散介质的分散体、优选水分散体)中添加碱的方法等。此时，SiC颗粒的水系分散体可以为市售品也可以为合成品。另外，也可以使有机溶剂不与水混合使用，而是采用使各成分分散或溶解后、与水混合的步骤、方法。

原料分散体(1)的制备方法中，原料分散体(1)中的SiC颗粒的含量没有特别限制，从生产率的观点出发，相对于原料分散体(1)的总质量，优选8质量％以上、更优选10质量％以上。另外，原料分散体(1)中的SiC颗粒的含量没有特别限制，从分散性的观点出发，相对于原料分散体(1)的总质量，优选50质量％以下、更优选40质量％以下、进一步优选30质量％以下。

原料分散体(1)的制备方法中，作为碱，没有特别限制，例如可以使用作为覆盖阶段的pH的控制中可以使用的pH调节剂所列举的碱。碱的用量没有特别限制，可以调整用量使得原料分散体(1)的pH成为规定的9.0以上且12.0以下。

原料分散体(1)包含水作为分散介质。水优选尽量不含杂质的水。例如，优选过渡金属离子的总计含量为100ppb以下的水。此处，水的纯度可以通过例如使用离子交换树脂的杂质离子的去除、利用过滤器的异物的去除、蒸馏等操作来提高。具体而言，作为水，例如优选使用去离子水(离子交换水)、纯水、超纯水、蒸馏水等。此处，原料分散体(1)中的水的含量没有特别限制，从利用氢氧化铝更良好地进行SiC颗粒的覆盖的观点出发，相对于原料分散体(1)的总质量，优选50质量％以上、更优选60质量％以上、进一步优选70质量％以上(上限低于100质量％)。另外，分散介质可以包含水以外的溶剂，水以外的溶剂优选有机溶剂。作为有机溶剂，例如可以举出丙酮、乙腈、乙醇、甲醇、异丙醇、甘油、乙二醇、丙二醇等与水混和的有机溶剂。这些有机溶剂可以单独使用或组合2种以上而使用。

作为原料溶液(2)的制备方法，没有特别限定，例如可以举出：在水中添加铝酸钠的方法等。作为使铝酸钠分散于水的步骤、方法以及添加碱的步骤、方法，没有特别限制，可以用公知的步骤、方法。原料溶液(2)中的铝酸钠的含量没有特别限制，相对于原料溶液(2)的总质量，优选10质量％以上且50质量％以下、更优选20质量％以上且40质量％以下。

(工序(B))

上述优选的一方式的覆氢氧化铝SiC颗粒粉体的制造方法具备工序(B)：在利用工序(A)准备好的原料分散体(1)中添加原料溶液(2)和酸，将pH维持为9.0以上且12.0以下的范围，形成在前述SiC颗粒的表面具有包含氢氧化铝的覆盖层的覆盖颗粒。本工序(B)中，制造覆氢氧化铝SiC颗粒。

在原料分散体(1)中添加原料溶液(2)和酸的方法只要是可以将pH维持为9.0以上且12.0以下(即，铝酸根离子的浓度只要不变得过剩)就没有特别限制。例如可以举出：同时添加原料溶液(2)和酸的方法；一点一点地交替添加原料溶液(2)和酸的方法等。

原料溶液(2)的添加量根据原料溶液(2)中的铝酸钠的含量而变化，因此，没有特别限制，相对于SiC颗粒100质量份的铝酸钠的添加量优选成为7质量份以上的量、更优选成为20质量份以上的量、进一步优选22质量份以上。即，相对于SiC颗粒100质量份的铝酸钠的添加量的优选范围的下限值成为上述所示的值。如果为上述范围，则可以将SiC颗粒用氢氧化铝(Al(OH)₃)充分覆盖，源自氢氧化铝的功能进一步改善。另外，原料溶液(2)的添加量根据原料溶液(2)中的铝酸钠的含量而变化，因此，没有特别限制，相对于SiC颗粒100质量份的铝酸钠的含量优选成为800质量份以下的量、更优选成为400质量份以下的量、进一步优选成为100质量份以下的量、特别优选成为50质量份以下的量。即，相对于SiC颗粒100质量份的铝酸钠的添加量的优选范围的上限值成为上述所示的值。以某种程度推进覆盖时由覆盖得到的效果恒定，因此，通过使原料溶液(2)的添加量为规定量以下，从而经济性和生产效率进一步改善。

酸的用量没有特别限制，可以调整用量使得原料分散体(1)的pH成为规定的9.0以上且12.0以下。此处，上述酸优选以水溶液的形态添加，其水溶液中的酸的浓度没有特别限制，相对于包含酸的水溶液的总质量，优选1.0质量％以上、更优选1.5质量％以上、进一步优选2.0质量％以上。如果为上述范围，则包含酸的水溶液的添加量可以进一步减少，生产率进一步改善。另外，水溶液中的酸的浓度没有特别限制，相对于包含酸的水溶液的总质量，优选30质量％以下、更优选20质量％以下、进一步优选10质量％以下。如果为上述范围，则腐蚀性变得更低，设备负荷变得更小。

另外，添加原料溶液(2)和酸的速度(添加速度)没有特别限制，可以适宜调整使得pH为9.0以上且12.0以下的范围、且之后的pH的维持变得容易。

工序(B)中的pH为9.0以上且12.0以下的范围的状态的维持时间没有特别限制，优选1分钟以上、更优选30分钟以上、进一步优选50分钟以上、特别优选60分钟以上。如果为上述范围，则可以由氢氧化铝更充分地覆盖SiC颗粒，源自氢氧化铝的功能进一步改善。另外，如果为上述范围，则在分散体中组合使用后述的其他颗粒的情况下，分散介质中的聚集变得更不易产生，分散性进一步改善。进一步，包含覆盖SiC颗粒粉体的粉体材料、生片、预浸料材料等包含覆盖SiC颗粒粉体的组合物、复合体中，在组合使用后述的其他颗粒的情况下，均匀性进一步改善。由此，覆盖SiC颗粒粉体的烧结体、和包含其的成型体的密度和机械强度进一步改善。另外，工序(B)中的pH为9.0以上且12.0以下的范围的状态的维持时间没有特别限制，优选200分钟以下、更优选150分钟以下、进一步优选120分钟以下、特别优选90分钟以下。以某种程度推进覆盖时由覆盖得到的效果恒定，因此，维持时间如果为该范围，则经济性和生产效率进一步改善。

工序(B)中的优选的pH范围与上述说明的覆盖阶段的pH范围相同。

经过工序(B)，以包含覆氢氧化铝SiC颗粒粉体和分散介质的分散体的形态制造覆氢氧化铝SiC颗粒粉体。由此，本制造方法中以覆氢氧化铝SiC颗粒粉体分散于分散介质中的状态制造，因此，该方法也为包含覆氢氧化铝SiC颗粒粉体和分散介质的分散体的制造方法的一例。在想要从制造的分散体取出覆氢氧化铝SiC颗粒粉体的情况下，可以用公知的步骤、方法去除分散介质、杂质等。

(其他工序)

上述覆氢氧化铝SiC颗粒粉体的制造方法中，可以还具备工序(A)和工序(B)以外的其他工序，工序(A)和工序(B)中，也可以还具有涉及其他操作的阶段。

上述覆氢氧化铝SiC颗粒粉体的制造中，各工序中使用的溶液或分散体只要不有损本发明的效果就可以包含其他成分。

＜分散体＞

本发明的另一方式涉及一种分散体，其包含上述覆盖SiC颗粒粉体和分散介质。该分散体具有高的分散性，因此，例如能优选用作包含具有高的均匀性的覆盖SiC颗粒粉体的粉体材料、生片、预浸料材料等包含覆盖SiC颗粒粉体的组合物、复合体的原料。另外，能优选用作覆盖SiC颗粒粉体的烧结体、和包含其的成型体的原料。由此，通过该分散体，覆盖SiC颗粒粉体的烧结体、和包含其的成型体中，可以得到更高的密度和更高的机械强度。另外，该分散体能优选用作具有高的研磨特性的研磨用组合物。但是，分散体的用途不限定于这些。

(分散介质)

本发明的一方式的分散体包含分散介质。分散介质具有使各成分分散或溶解的功能。分散介质可以是在上述覆盖SiC颗粒粉体制造中覆盖处理后立即存在的分散介质，也可以是在之后通过置换该分散介质的工序、操作而置换的分散介质。分散介质优选包含水，更优选仅为水。水优选尽量不含杂质的水。例如，优选过渡金属离子的总计含量为100ppb以下的水。此处，可以通过例如使用离子交换树脂的杂质离子的去除、利用过滤器的异物的去除、蒸馏等操作来提高水的纯度。具体而言，作为水，例如优选使用去离子水(离子交换水)、纯水、超纯水、蒸馏水等。另外，分散介质可以包含水以外的溶剂，水以外的溶剂优选有机溶剂。作为有机溶剂，例如可以举出丙酮、乙腈、乙醇、甲醇、异丙醇、甘油、乙二醇、丙二醇等与水混和的有机溶剂。分散介质可以为水与有机溶剂的混合溶剂。这些有机溶剂可以单独使用或组合2种以上而使用。

(其他成分)

本发明的一方式的分散体只要不有损本发明的效果就可以包含其他成分。其他成分没有特别限制，特别优选其他颗粒或pH调节剂。此处，其他颗粒中不包括覆盖处理中的不可避免的杂质。

作为其他颗粒，没有特别限制，优选等电点的pH的下限为5以上的颗粒。另外，作为其他颗粒，没有特别限制，优选等电点的pH的上限为11以下的颗粒。如果为上述范围，则在分散体中组合使用上述覆盖SiC颗粒粉体与其他颗粒的情况下，分散介质中的聚集也变得更不易产生，分散性进一步改善。另外，包含覆盖SiC颗粒粉体的粉体材料、生片、预浸料材料等包含覆盖SiC颗粒粉体的组合物、复合体中，在组合使用后述的其他颗粒的情况下，均匀性进一步改善。由此，覆盖SiC颗粒粉体的烧结体、和包含其的成型体的密度和机械强度进一步改善。另外，其他颗粒的等电点的pH与覆盖SiC颗粒粉体的等电点的pH之差的绝对值越小越优选，优选2以下、更优选1.5以下、进一步优选1以下(下限0)。这是由于，等电点的pH接近的颗粒彼此的聚集更不易产生。需要说明的是，作为等电点的pH为5以上且11以下的颗粒，没有特别限制，例如可以举出氧化铝、氧化铜、氧化铁、氧化镍、氧化锡、氧化镉、氧化锌、氧化锆等。

作为pH调节剂，只要可以达成期望的pH就没有特别限制，可以适宜使用公知的pH调节剂。它们之中，优选使用公知的酸、碱、盐、胺、螯合剂等。

(pH)

本发明的一方式的分散体的pH没有特别限制。从实现更高的分散性的观点出发，分散体的pH优选成为上述覆盖SiC颗粒粉体的优选的等电点的pH的范围内的值。

(分散体的制造方法)

覆盖SiC颗粒粉体的制造方法中，以包含覆盖SiC颗粒粉体和分散介质的分散体的形态制造覆盖SiC颗粒粉体的情况下，可以将该方法直接作为本发明的一方式的分散体的制造方法。另外，覆盖SiC颗粒粉体的制造方法中的、将在覆盖处理后立即存在的分散介质置换为其他分散介质，从而可以制造目标分散体。例如，用公知的步骤、方法从制造的分散体去除分散介质、杂质等并取出覆盖SiC颗粒粉体后，可以使覆盖SiC颗粒分散于分散介质。作为使覆盖SiC颗粒粉体分散于分散介质的步骤、方法，没有特别限制，能用公知的步骤、方法。需要说明的是，通过这些方法制造的分散体中，可以根据需要添加上述其他成分，制造目标分散体。

＜生片＞

本发明的另一方式涉及一种生片，其包含：上述覆盖SiC颗粒粉体和树脂。上述覆盖SiC颗粒粉体具有高的分散性，因此，在包含其的生片的内部以高密度均匀地存在覆盖SiC颗粒粉体，不易产生树脂的分离，孔隙少。由此，通过使用该生片，从而可以制造后述的包含覆盖SiC颗粒粉体的烧结体的、高密度且高强度的成型体。

树脂具有作为粘结剂的功能。使用的树脂没有特别限制，可以适宜采用公知的生片中使用的树脂。它们之中，优选聚乙烯醇缩丁醛等缩丁醛系树脂、聚丙烯酸酯系树脂、聚甲基丙烯酸酯系树脂，更优选缩丁醛系树脂，进一步优选聚乙烯醇缩丁醛。这些树脂可以单独使用或混合2种以上而使用。

生片中的树脂的含量的下限没有特别限制，相对于覆盖SiC颗粒粉体100质量份，优选1质量份以上、更优选10质量份以上、进一步优选20质量份以上。如果为上述范围，则可以更良好地形成包含覆盖SiC颗粒的片。另外，生片中的树脂的含量的上限没有特别限制，相对于覆盖SiC颗粒粉体100质量份，优选1000质量份以下、更优选500质量份以下、进一步优选200质量份以下。如果为上述范围，则在焙烧工序中树脂成分的去除量变少，因此，经济性和生产效率进一步改善。

从改善加工性、柔软性的观点出发，本发明的一方式的生片优选包含增塑剂。使用的增塑剂没有特别限制，可以适宜采用公知的生片中使用的增塑剂。作为增塑剂，优选甘油、聚乙二醇、邻苯二甲酸二丁酯、邻苯二甲酸二-2-乙基己酯(邻苯二甲酸二辛酯)、邻苯二甲酸二异壬酯，更优选甘油。这些树脂可以单独使用或混合2种以上而使用。

生片中的增塑剂的含量的下限没有特别限制，相对于覆盖SiC颗粒粉体100质量份，优选1质量份以上、更优选5质量份以上、进一步优选10质量份以上。如果为上述范围，则生片的柔软性进一步改善。另外，生片中的增塑剂的含量的上限没有特别限制，相对于覆盖SiC颗粒粉体100质量份，优选300质量份以下、更优选200质量份以下、进一步优选100质量份以下。如果为上述范围，则生片内的成分的均匀性进一步提高。

本发明的一方式的生片可以还包含上述分散体的项中说明的其他颗粒、pH调节剂等其他生片形成成分。

生片的制造方法没有特别限制，可以适宜采用公知的步骤、方法。例如可以采用如下方法等：制备包含上述覆盖SiC颗粒粉体和分散介质的生片形成用涂覆液(生片形成用分散体)，将该生片形成用涂覆液涂布于基材上，形成片。

涂布方法没有特别限制，可以适宜采用公知的步骤、方法。例如可以举出涂抹器涂布法、棒涂机法、模涂机法、逗点涂覆法、凹版辊涂布机法、刮刀涂布机法、喷涂机法、气刀涂布法、浸涂法、转印法等。

生片形成用涂覆液的分散介质没有特别限制，例如可以举出上述分散体的项中说明的分散介质。

生片形成用涂覆液的制备方法没有特别限制，可以适宜采用公知的步骤、方法。它们之中，从抑制杂质的混合、不意图的反应、进一步改善生片的均匀性的观点出发，更优选将生片形成用分散体的各成分在真空下混合。

基材没有特别限制，例如优选使用聚烯烃薄膜(例如聚乙烯薄膜、聚丙烯薄膜等)、聚酯薄膜(例如聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)薄膜、聚萘二甲酸乙二醇酯薄膜等)、聚氯乙烯等树脂薄膜等。

基材的膜厚没有特别限制，优选10～300μm、更优选20～150μm。

生片的制造方法优选包括生片形成用涂覆液的涂覆膜的干燥处理。干燥温度没有特别限制，优选25℃以上且200℃以下、更优选25℃以上且100℃以下。另外，干燥时间没有特别限制，优选10分钟以上且3小时以下。

生片形成用涂覆液的涂布膜厚(湿润膜厚)没有特别限制，从生产率和抑制裂缝的观点出发，优选100～2000μm。

本发明的一方式的生片通过进行焙烧，从而可以制造后述的包含覆盖SiC颗粒粉体的烧结体的、成型体。该成型体成为高密度且高强度的成型体。

＜预浸料材料＞

本发明的另一方式涉及一种预浸料材料，其包含纤维基材，且包含上述覆盖SiC颗粒粉体和树脂、或上述生片。预浸料材料是指，使包含树脂的分散体浸渗于玻璃布、SiC纤维、碳纤维等纤维基材(纤维织布)并进行干燥而制作的半固化状态的复合材料。上述覆盖SiC颗粒粉体具有高的分散性。而且，在包含该覆盖SiC颗粒粉体的预浸料材料的内部以高密度均匀地存在覆盖SiC颗粒粉体，不易产生树脂的分离，孔隙少。由此，该预浸料材料可以制造后述的包含覆盖SiC颗粒粉体的烧结体的、高密度且高强度的成型体。

预浸料材料的制造方法没有特别限制，可以适宜采用公知的步骤、方法。作为预浸料材料的制造方法，例如可以举出如下方法：使包含上述覆盖SiC颗粒粉体、树脂和分散介质的、预浸料材料形成用分散体浸渗于纤维基材，并利用干燥工序使溶剂蒸发而去除。此时，浸渗可以通过浸渍、涂布等而进行，也可以根据需要重复多次该操作。需要说明的是，作为预浸料材料形成用分散体，例如能使用与上述中说明的生片形成用分散体同样者。另外，作为预浸料材料的制造方法，例如能利用将制成片状的生片与纤维基材层叠的方法。作为预浸料材料的制造方法，例如进而可以利用组合这2种方法的方法。

本发明的一方式的预浸料材料通过进行焙烧，从而可以制造后述的包含覆盖SiC颗粒粉体的烧结体的、成型体。该成型体成为高密度且高强度的成型体。

＜烧结体＞

本发明的另一方式涉及上述覆盖SiC颗粒粉体的烧结体。该烧结体由于成为原料的覆盖SiC颗粒粉体具有高的分散性，因此，具有高的均匀性。而且，将生片、预浸料材料等的组合物、复合体等焙烧而得到的成型体等包含该覆盖SiC颗粒粉体的烧结体的成型体中也可以实现高的均匀性。由此，该烧结体为高密度且高强度，包含其的成型体也成为高密度且高强度。

烧结体的制造方法没有特别限制，可以适宜采用公知的步骤、方法。作为烧结体的制造方法，例如可以举出：由包含上述覆盖SiC颗粒粉体和分散介质的分散体得到覆盖SiC颗粒粉体的干燥粉体后，边进行加压边进行焙烧的方法等。作为该方法的一例，可以举出如下方法：将该分散体经过过滤、清洗、干燥，得到干燥粉体后，将干燥粉体填充至模，边进行单轴加压边进行焙烧，从而以特定形状的成型体的状态制造烧结体。此时，作为过滤、清洗、干燥的步骤、方法，没有特别限制，能用公知的步骤、方法。此处，作为过滤方法和清洗方法，没有特别限制，例如可以举出：在抽滤后的覆盖SiC颗粒粉体的干燥粉体中加入纯水再次重复抽滤的方法等。另外，作为烧结时填充干燥粉体的模，没有特别限制，例如可以举出耐热性优异的碳制的模等。另外，作为烧结体的制造方法，例如可以举出：边将上述生片、预浸料材料加压边进行焙烧的方法等。作为该方法的一例，可以举出：边将该生片、预浸料材料进行单轴加压边进行焙烧，从而以特定形状的成型体的状态制造烧结体的方法等。

作为单轴加压的步骤、方法，没有特别限制，能用公知的步骤、方法。此处，作为加压装置，没有特别限制，例如能使用市售的真空热压机等。焙烧时的压力的下限没有特别限制，优选0.1MPa以上、更优选1MPa以上、进一步优选5MPa以上。如果为上述范围，则可以进一步进行覆盖SiC颗粒粉体的烧结。其结果，烧结体的密度进一步改善，均匀性进一步改善，烧结体、和包含其的成型体的机械强度进一步改善。另外，焙烧时的压力的上限没有特别限制，优选50MPa以下、更优选40MPa以下、进一步优选30Pa以下。如果为上述范围，则可以进一步降低装置负荷，经济性进一步改善。

焙烧时间优选作为焙烧保持时间而确定。此处，焙烧保持时间是指，达到目标温度以上的焙烧温度后，成为该焙烧温度以下的温度为止的时间。温度例如可以用热电偶温度计而测定。焙烧保持时间的下限没有特别限制，优选1分钟以上、更优选5分钟以上、进一步优选10分钟以上、特别优选60分钟以上。如果为上述范围，则可以进一步进行覆盖SiC颗粒粉体的烧结。其结果，烧结体的密度进一步改善，均匀性进一步改善，烧结体、和包含其的成型体的机械强度进一步改善。另外，对于焙烧保持时间的上限，焙烧保持时间成为恒定以上时，烧结充分进行，烧结体的组成、结构成为恒定，因此，从密度、均匀性、机械强度的观点出发，没有特别限制。但是，对于焙烧保持时间，从经济性和生产效率的观点出发，优选600分钟以下、更优选480分钟以下、进一步优选300分钟以下。如果为上述范围，则经济性和生产效率进一步改善。在采用在目标焙烧温度以上存在2个以上时间带的焙烧条件的情况下，优选各焙烧保持时间满足上述范围。

焙烧温度优选作为焙烧保持温度而确定。此处，焙烧保持温度是指，焙烧保持时间中的平均温度。平均温度可以作为以2秒间隔测定温度而得到的值的平均值算出。温度例如可以使用热电偶温度计而测定。焙烧保持温度的下限没有特别限制，优选1000℃以上、更优选1100℃以上、进一步优选1200℃以上、特别优选1400℃以上。如果为上述范围，则可以进一步进行覆盖SiC颗粒粉体的烧结。其结果，烧结体的密度进一步改善，均匀性改善，烧结体、和包含其的成型体的机械强度进一步改善。另外，对于焙烧保持温度的上限，焙烧保持温度成为恒定以上时，烧结充分进行，烧结体的组成、结构成为恒定，因此，从密度、均匀性、机械强度的观点出发，没有特别限制。但是，对于焙烧保持温度，从经济性和生产效率的观点出发，优选2400℃以下、更优选2200℃以下、进一步优选2000℃以下。如果为上述范围，则经济性和生产率进一步改善。在采用在目标焙烧温度以上存在2个以上时间带的焙烧条件的情况下，优选各焙烧保持时间满足上述范围。

焙烧时的气氛没有特别限制，例如可以举出大气或非活性气体气氛等，从抑制不意图的反应、进一步改善烧结体的均匀性的观点出发，更优选非活性气体气氛，进一步优选氮气气氛或氩气气氛，特别优选氩气气氛。通过非活性气体气氛下的焙烧，可以进一步进行覆盖SiC颗粒粉体的烧结，烧结体的密度进一步改善，均匀性改善，烧结体、和包含其的成型体的机械强度进一步改善。

烧结体的强度可以根据仅由烧结体形成的成型体的弯曲强度来判断。烧结体的强度越高越优选，更优选250MPa以上、进一步优选300MPa以上、特别优选350MPa以上、最优选400MPa以上。另外，烧结体的强度的上限根据SiC颗粒的种类和大小、覆盖层的组成和厚度、以及焙烧条件等而变化，因此，没有特别限制。烧结体的强度可以用Instron公司制的电气机械式万能试验机、通过长度25mm、宽度2mm、厚度1.5mm的试验片的4点弯曲试验而测定。需要说明的是，测定方法的详细情况记载于实施例。

烧结体的均匀性可以根据仅由烧结体形成的成型体的密度来判断。烧结体的密度的下限优选2.80g/cm³以上、更优选2.85g/cm³以上、进一步优选2.90g/cm³以上。如果为上述范围，则烧结体的均匀性改善，烧结体、和包含其的成型体的机械强度进一步改善。另外，烧结体的密度的上限优选3.90g/cm³以下、更优选3.60g/cm³以下、进一步优选3.40g/cm³以下。如果为上述范围，则烧结进一步进行，弯曲强度进一步改善。烧结体的密度可以用A&D Co.,Ltd.制的分析用电子天平HR-250AZ和比重测定试剂盒AD-1654、通过阿基米德密度测定法而测定。

＜成型体＞

本发明的另一方式涉及一种成型体，其包含上述烧结体。该成型体由于成为原料的覆盖SiC颗粒粉体具有高的分散性，因此，具有高的均匀性，为高密度且高强度。

作为本发明的一方式的成型体的制造方法，没有特别限制，如前述，可以举出进行上述覆盖SiC颗粒粉体单独的焙烧、或进行包含其的上述生片、上述预浸料材料等的组合物、复合体等的焙烧的方法等。而且，作为该成型体的制造方法的优选一例，可以举出如下方法：所述方法包括通过上述覆盖SiC颗粒粉体的制造方法制造覆盖SiC颗粒粉体的制造阶段，所述覆盖SiC颗粒粉体包含SiC颗粒和覆盖前述SiC颗粒的覆盖层，覆盖层包含铝元素；和，进行前述覆盖SiC颗粒粉体、或包含其的上述生片、上述预浸料材料等包含覆盖SiC颗粒粉体的组合物、复合体等的焙烧的焙烧阶段，前述制造阶段中，使前述SiC颗粒的每单位表面积的前述铝元素的质量为0.5mg/m²以上。需要说明的是，该方法中，用于使SiC颗粒的每单位表面积的前述铝元素的质量为0.5mg/m²以上的控制方案与上述覆盖SiC颗粒粉体的制造方法中所述的方案同样。例如，在进行覆盖SiC颗粒粉体单独的焙烧而制造成型体的情况下，优选制造满足上述优选的范围的弯曲强度和上述优选的范围的密度中的至少一者的成型体。

实施例

利用以下的实施例和比较例对本发明进一步详细地进行说明。但是，本发明的保护范围不仅限定于以下的实施例。需要说明的是，只要没有特别说明，“％”和“份”就分别表示“质量％”和“质量份”。

＜实施例1＞

(粉体1的制造)

准备SiC颗粒(GC#40000、平均二次粒径0.36μm、Fujimi Incorporated制、粉体)的20质量％水分散液后，在前述SiC颗粒的水分散液中添加1M NaOH水溶液使其成为pH10.0，得到原料分散体(1)。接着，准备铝酸钠的30质量％水分散液(原料溶液(2))。然后，将相对于SiC颗粒100质量份、铝酸钠成为8.9质量份(固体成分换算)的量的前述铝酸钠的水分散液(原料溶液(2))和9.9质量％硝酸水溶液边搅拌使得保持pH为9.0以上且11.0以下的范围边用45分钟添加至原料分散体(1)，得到分散体(3-1)。而且，将得到的分散液(3-1)进一步搅拌45分钟。之后，对于搅拌后的分散体(3-1)，边搅拌边用10分钟添加9.9质量％硝酸水溶液使得pH成为10.5，得到分散体(3-2)。然后，对于得到的分散液(3-2)，进一步用5分钟添加9.9质量％硝酸水溶液使得pH成为3.0，得到包含粉体1的分散液，从而制备粉体1。此处，在原料分散体(1)中添加原料溶液(2)和酸后，将pH维持为9.0以上且11.0以下的范围的维持时间超过100分钟且低于105分钟。

＜实施例2＞

(粉体2的制造)

上述粉体1的制造中，变更铝酸钠的水分散液的添加量，使得相对于SiC颗粒1 100质量份、铝酸钠成为14.5质量份(固体成分换算)，除此之外，同样地制备粉体2。

＜实施例3＞

(粉体3的制造)

上述粉体1的制造中，变更铝酸钠的水分散液的添加量，使得相对于SiC颗粒1 100质量份、铝酸钠成为19.0质量份(固体成分换算)，除此之外，同样地制备粉体3。

＜实施例4＞

(粉体4的制造)

上述粉体1的制造中，变更铝酸钠的水分散液的添加量，使得相对于SiC颗粒1 100质量份、铝酸钠成为23.0质量份(固体成分换算)，除此之外，同样地制备粉体4。

＜实施例5＞

(粉体5的制造)

上述粉体1的制造中，变更铝酸钠的水分散液的添加量，使得相对于SiC颗粒1 100质量份、铝酸钠成为42.0质量份(固体成分换算)，除此之外，同样地制备粉体5。

＜比较例1＞

(粉体6的制造)

上述粉体1的制造中，变更铝酸钠的水分散液的添加量，使得相对于SiC颗粒1 100质量份、铝酸钠成为3.5质量份(固体成分换算)，除此之外，同样地制备粉体6。

＜比较例2＞

(粉体7的制造)

上述粉体1的制造中，变更铝酸钠的水分散液的添加量使得相对于SiC颗粒1 100质量份、铝酸钠成为5.9质量份(固体成分换算)，除此之外，同样地制备粉体7。

＜烧结体的制造＞

用滤纸(5A)将包含上述得到的粉体1～7的各分散液300g抽滤后，加入纯水50g，再次进行抽滤，进行该清洗工序3次，将滤纸上的粉体的湿润物回收并干固，从而得到各干燥粉体。接着，在碳制的宽度40mm×深度40mm×高度30mm的长方体状的模中填充得到的各干燥粉体，在真空热压机(富士电波工业株式会社制)中边进行单轴加压边进行焙烧，从而制造由各烧结体形成的成型体。此处，焙烧条件如下：焙烧保持温度为1400℃以上、压力为5MPa以上、焙烧保持时间为60分钟以上、氩气气氛下的条件。焙烧中使用装置附带的热电偶式温度计2秒间隔进行温度测定。

＜评价＞

(平均一次粒径的测定)

对于粉体1～7的制造中使用的原料SiC颗粒，进行SEM(Hitachi High-Technologies Corporation制、SU8000)拍摄，用图像解析式粒度分布软件(Mountech Co.,Ltd.制、MacView)，由颗粒100个的体积平均粒径测定平均一次粒径。SiC颗粒的平均一次粒径为0.30μm。

(比表面积的测定)

对于粉体1～7的制造中使用的原料SiC颗粒，用比表面积测定计(Micromeritics公司制、FlowSorb II)测定比表面积。SiC颗粒的比表面积为32.3m²/g。

(粉体的组成和结构分析)

采集包含上述得到的粉体1～7的各分散体约2mL，滴加至过滤器(Nuclepore 5μm)(WHATMAN制)上。然后，进行抽滤，之后，用纯水10mL在过滤器上清洗粉体并干燥，从而得到各干燥粉体。然后，将各干燥粉体采集至Si晶圆上，用Hitachi High-TechnologiesCorporation制扫描型电子显微镜SU-8000，进行SEM(Scanning Electron Microscope)-EDX(Energy Dispersive X-ray Spectroscopy)观察。

另外，将各干燥粉体采集至碳带上，用FEI公司制TITAN80-300，进行EELS(Electron Energy Loss Spectroscopy)分析。

此处，各干燥粉体的SEM-EDX观察中，选择C、Al、O作为观察对象的元素，确认了观察到Al的EDX光谱、且观察到C、Al和O的EDX光谱的位置、与SEM观察图像中的观察到颗粒的位置清楚对应。判断各粉体具有SiC颗粒由包含Al和O的成分所覆盖的结构。

另外，各干燥粉体的EELS分析中，确认到观察到的EELS光谱具有氢氧化铝(Al(OH)₃)的EELS标准光谱所特有的光谱形状(不同于包含Al、其他包含Al和O的化合物的光谱的形状)，因此，判断各粉体的覆盖层中，包含Al和O的成分包含以Al(OH)₃的状态存在者。

由以上，判断粉体1～7为包含SiC颗粒、和覆盖SiC颗粒的含有铝元素的覆盖层的、覆盖SiC颗粒粉体。

(粉体的SiC颗粒的每单位表面积的铝(Al)元素的质量)

按照与上述烧结体的制造同样的步骤，由包含实施例和比较例的各粉体的分散液得到各干燥粉体。对于该干燥粉体10g，加入四硼酸锂1g，进行加压成型，从而形成块状体，利用荧光X射线分析装置XRF-1700(株式会社岛津制作所制)测定Al元素与Si元素的重量比α(α＝Al/Si)。由前述α与SiC原料(SiC颗粒)的比表面积，用下述式算出SiC颗粒的每单位表面积的铝元素的质量γ(g)。需要说明的是，下述式中，SiC原料的比表面积是指，粉体的制造中用作原料的、SiC颗粒的比表面积。

γ＝[α×(Si原子量/SiC分子量)]/[SiC原料的比表面积]

＝[α×(28.09/40.10)]/[32.3[m²/g]]

(烧结体的密度)

对于上述得到的各烧结体，用阿基米德密度测定法进行密度(g/cm³)测定。测定机使用的是，分析用电子天平HR-250AZ(A&D Co.，Ltd.制)和比重测定试剂盒AD-1654(A&DCo.，Ltd.制)。

(烧结体的弯曲强度)

对于上述得到的各烧结体，用电气机械式万能试验机(Instron公司制)，通过4点弯曲试验测定弯曲强度(MPa)。试验片形状形成长度25mm、宽度2mm、厚度1.5mm，在支撑跨距为20mm、负载跨距为10mm、十字头速度为0.1mm/分钟的条件下实施。

(烧结体的色调的均匀性)

对于上述得到的各烧结体，以目视确认色调，依据以下的基准进行评价。需要说明的是，更期望色调均匀，但仅在外周部确认到变色的情况下，也成为实用上能允许的范围：

A：整体中色调均匀；

B：仅在外周部确认到变色。

下述表1中，示出粉体的SiC颗粒的每单位表面积的铝元素的质量(SiC每单位表面积的Al元素的质量)、以及烧结体的密度、弯曲强度和色调的评价结果。

[表1]

(表1)粉体和烧结体的评价结果

※注1)整体中色调均匀，但色调不同于实施例1～5。

从上述表1的结果可以确认：由使用SiC颗粒的每单位表面积的铝元素的质量为0.5mg/m²以上的、实施例1～5的覆盖SiC颗粒粉体制造的烧结体所形成的成型体的密度和弯曲强度高，均匀且机械强度优异。另一方面确认了，由使用SiC颗粒的每单位表面积的铝元素的质量低于0.5mg/m²的、比较例1和2的覆盖SiC颗粒粉体制造的烧结体所形成的成型体的密度低、弯曲强度差。

另外确认了，SiC颗粒的每单位表面积的铝元素的质量为1.35mg/m²以上的、实施例4和5的成型体的色调的均匀性更优异。另一方面，虽然比较例1和2的成型体的色调均匀，但是色调不同于实施例1～5的成型体。认为其原因在于，烧结不充分。

<生片的制造>

对于包含上述得到的粉体1～7的各分散液，混合作为增塑剂的甘油(和光纯药工业株式会社制)，在真空下混炼15分钟得到分散体(HIVIS MIX 2P-03型、PrimixCorporation制使用)。之后，对于得到的分散体，投入20质量％PVB(聚乙烯醇缩丁醛、制品名KW-1、Sekisui Chemical Co.，Ltd.制)水溶液，在真空下混炼30分钟，得到生片形成用涂覆液(生片形成用分散体)1～7。最终得到的生片形成用涂覆液的混合质量比是覆盖SiC颗粒粉体：树脂：增塑剂为3∶3∶1。用1000μm间隙的涂抹器，以湿润膜厚1000μm，将这些生片形成用涂覆液1～7涂布于PET薄膜(厚度：100μm)上并进行片成型，从而得到生片1～7。

＜预浸料材料的制造＞

将上述得到的生片1～7分别与SiC纤维织布层叠，从而得到预浸料材料1～7。

＜生片、预浸料材料的焙烧和成型体的评价＞

边将上述得到的各生片和各预浸料材料分别在真空热压机(富士电波工业株式会社制)中进行单轴加压边进行焙烧，从而将它们中所含的各覆盖SiC颗粒粉体焙烧，制造包含各覆盖SiC颗粒粉体的各烧结体的成型体。此处，焙烧条件为焙烧保持温度为1400℃以上、压力为5MPa以上、焙烧保持时间为60分钟以上、氩气气氛下的条件。焙烧中，用装置附带的热电偶式温度计，以2秒间隔进行温度测定。

需要说明的是，对于得到的各成型体，与上述同样地测定弯曲强度，结果其强度的顺序(序列)与作为其中所含的各粉体的烧结体的成型体的弯曲强度的顺序(序列)同样。

本申请基于2018年9月28日申请的日本专利申请号2018-183284号，将其公开内容通过参照作为整体引入。

Claims (8)

1.一种覆盖碳化硅颗粒粉体，其包含：碳化硅颗粒、和覆盖所述碳化硅颗粒的覆盖层，所述覆盖层包含铝元素，所述碳化硅颗粒的每单位表面积的所述铝元素的质量为0.5mg/m²以上。

2.根据权利要求1所述的覆盖碳化硅颗粒粉体，其中，所述覆盖层包含氧化铝前体，所述氧化铝前体包含所述铝元素。

3.根据权利要求2所述的覆盖碳化硅颗粒粉体，其中，所述氧化铝前体包含氢氧化铝。

4.一种分散体，其包含：权利要求1～3中任一项所述的覆盖碳化硅颗粒粉体、和分散介质。

5.一种生片，其包含：权利要求1～3中任一项所述的覆盖碳化硅颗粒粉体、和树脂。

6.一种预浸料材料，其包含纤维基材，且包含权利要求1～3中任一项所述的覆盖碳化硅颗粒粉体和树脂、或权利要求5所述的生片。

7.一种烧结体，其为权利要求1～3中任一项所述的覆盖碳化硅颗粒粉体的烧结体。

8.一种成型体，其包含权利要求7所述的烧结体。