CN111527143B - 树脂组合物、固化物、成型体及其制造方法、以及薄膜电容器及其制造方法 - Google Patents

树脂组合物、固化物、成型体及其制造方法、以及薄膜电容器及其制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种铸塑用的树脂组合物，其含有固化性成分、第1填料和与所述第1填料不同的第2填料，所述第1填料的长径与所述第1填料的厚度的比率为3～25。本发明还提供一种成型体，其具备元件和将所述元件密封的密封部，所述密封部包含所述树脂组合物或其固化物。

Description

树脂组合物、固化物、成型体及其制造方法、以及薄膜电容器 及其制造方法
技术领域
本发明涉及树脂组合物、固化物、成型体及其制造方法、以及薄膜电容器及其制造方法。
背景技术
薄膜电容器等电子部件例如用于太阳能电池、工业设备、电动汽车等中的电力转换装置(功率调节器)。作为电子部件使用的成型体例如具备元件和将元件密封的密封部。例如，薄膜电容器具备薄膜电容器元件和将薄膜电容器元件密封的密封部，所述薄膜电容器可如下得到：在具有收纳薄膜电容器元件的空间的模具构件的所述空间内配置薄膜电容器元件，然后向所述空间供给密封材料而形成密封部(例如参照下述专利文献1)。作为密封部，可以使用包含树脂材料的固化性的树脂组合物的固化物。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平7-161578号公报
发明内容
发明所要解决的课题
根据本发明人的见解，从抑制作为薄膜电容器的密封部使用的固化物的劣化并确保优异的可靠性的观点出发，优选抑制在固化物的内部物性产生差异，特别优选抑制在铸塑用的树脂组合物的固化物的内部产生比重差。
本发明正是鉴于这样的情况而完成的，其目的在于提供一种能够抑制在固化物的内部产生比重差的树脂组合物及其固化物。另外，本发明的目的还在于提供使用了所述树脂组合物或其固化物的成型体及其制造方法。此外，本发明的目的还在于提供使用了所述树脂组合物或其固化物的薄膜电容器及其制造方法。
用于解决课题的手段
本发明的树脂组合物含有固化性成分、第1填料和与所述第1填料不同的第2填料，所述第1填料的长径与所述第1填料的厚度的比率为3～25。
然而，当树脂组合物的固化物中存在热稳定性、机械强度等物性局部差的部分时，固化物容易以该物性差的部分为起点而劣化。与此相对，根据本发明的树脂组合物，能够抑制在该树脂组合物的固化物的内部产生比重差，因此固化物的物性局部不同得到抑制。由此，抑制了在固化物形成物性局部差的部分，因此能够抑制固化物的劣化，因而能够确保优异的可靠性。此外，根据本发明的树脂组合物，即使在不使用溶剂的情况下，也能够将树脂组合物的粘度维持得较低，在对树脂组合物进行铸塑时树脂组合物的填充作业性优异。
所述固化性成分优选包含环氧树脂。
使用B型粘度计在40℃、60rpm的条件下测定时的树脂组合物的粘度优选为8.0Pa·s以下。
所述第1填料优选包含膨胀石墨。另外，所述第1填料优选包含氰尿酸三聚氰胺。
所述第2填料优选包含二氧化硅。
本发明的固化物是上述树脂组合物的固化物。
本发明的成型体具备元件和将所述元件密封的密封部，所述密封部包含上述树脂组合物或其固化物。本发明的成型体的制造方法中，对上述树脂组合物进行铸塑，得到成型体。
本发明的薄膜电容器具备薄膜电容器元件和将所述薄膜电容器元件密封的密封部，所述密封部包含上述树脂组合物或其固化物。在本发明的薄膜电容器的制造方法中，对上述树脂组合物进行铸塑，得到具备将薄膜电容器元件密封的密封部的薄膜电容器。
发明效果
根据本发明，能够抑制在固化物的内部产生比重差，能够确保优异的可靠性。另外，根据本发明，即使在不使用溶剂的情况下，也能够将树脂组合物的粘度维持得较低，在对树脂组合物进行铸塑时树脂组合物的填充作业性优异。根据本发明，能够提供树脂组合物在铸塑中的应用。
附图说明
图1是用于说明填料的沉降的图。
图2是表示本发明的一个实施方式的成型体的立体图。
图3是表示本发明的一个实施方式的成型体的端面图。
图4是表示本发明的一个实施方式的成型体的制造方法的立体图。
具体实施方式
以下，对用于实施本发明的方式进行详细说明。但是，本发明并不限定于以下的实施方式。
在本说明书中，使用“～”表示的数值范围表示将“～”的前后所记载的数值分别作为最小值及最大值并包含在内的范围。在本说明书中阶段性地记载的数值范围中，某一阶段的数值范围的上限值或下限值可以与其他阶段的数值范围的上限值或下限值任意组合。在本说明书所记载的数值范围中，该数值范围的上限值或下限值也可以替换为实施例所示的值。“A或B”只要包含A及B中的任一方即可，也可以包含双方。本说明书中例示的材料只要没有特别说明，可以单独使用1种或组合使用2种以上。本说明书中，关于组合物中的各成分的含量，在组合物中存在多种属于各成分的物质的情况下，只要没有特别说明，则是指组合物中存在的该多种物质的合计量。
<树脂组合物和固化物>
本实施方式的树脂组合物是铸塑用的树脂组合物。通过对本实施方式的树脂组合物进行铸塑，能够得到成型体。本实施方式的固化物是本实施方式的树脂组合物的固化物，其可以通过使固化性的树脂组合物固化而得到。本实施方式的树脂组合物及其固化物例如呈黑色。本实施方式的固化物可以用作将元件密封的密封部。通过用密封部将元件密封，能够抑制元件因水分等而劣化。
本实施方式的树脂组合物含有固化性成分、第1填料和与第1填料不同的第2填料，第1填料的长径与第1填料的厚度的比率(第1填料的长径/第1填料的厚度。以下称为“长宽比”)为3～25。即，本实施方式的树脂组合物含有包含长宽比为3～25的填料在内的至少2种填料。
根据本实施方式的树脂组合物，能够抑制在树脂组合物的固化物的内部产生比重差。表现出这样的效果的理由未必明确，但本发明人推测如下。
即，在铸塑用的树脂组合物的填料不含有具有所述特定的长宽比的填料的情况下，如图1(a)所示，在将铸塑用的树脂组合物注入模具构件时，填料F容易在树脂组合物中的模具构件的底部侧过度地沉降。另一方面，根据本实施方式的树脂组合物，如图1(b)所示，在将铸塑用的树脂组合物注入模具构件时，所述具有特定的长宽比的第1填料F1的浮力大，因此通过第1填料F1上推第2填料F2，能够抑制第2填料F2的过度沉降。由此，填料在树脂组合物中的模具构件的底部侧过度地沉降(填料的不均匀分布)得到抑制，填料均匀地分散，由此抑制在树脂组合物中在模具构件的上部侧和底部侧填料的存在量大幅不同。其结果，能够抑制在固化物的内部产生比重差。
在本实施方式的树脂组合物不含有第2填料而仅含有第1填料的情况下，由于第1填料的浮力大，并且填料难以分散在树脂组合物中、分散在模具构件的底部侧的填料量变得过少等，由此难以抑制在固化物的内部产生比重差。
(固化性成分)
固化性成分例如可以包含固化性树脂和固化剂。在固化性树脂能够不使用固化剂而固化的情况下，也可以不使用固化剂。
作为固化性成分，可以使用热固化性成分或光固化性成分，作为固化性树脂，可以使用热固化性树脂或光固化性树脂。作为固化性成分，从固化性优异的观点出发，优选热固化性成分。作为热固化性树脂，可举出环氧树脂、尿素树脂、三聚氰胺树脂、聚酯、有机硅树脂、聚氨酯等。作为光固化性树脂，可举出丙烯酸树脂、甲基丙烯酸树脂等。从固化物的透湿性低、在用固化物将元件密封时容易防止元件的劣化的观点出发，固化性成分优选包含环氧树脂。
作为环氧树脂，可以使用在1分子中具有2个以上缩水甘油基的树脂。作为环氧树脂，可举出双酚A型环氧树脂、双酚AP型环氧树脂、双酚AF型环氧树脂、双酚B型环氧树脂、双酚BP型环氧树脂、双酚C型环氧树脂、双酚E型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚G型环氧树脂、双酚M型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、双酚P型环氧树脂、双酚PH型环氧树脂、双酚TMC型环氧树脂、双酚Z型环氧树脂、双酚S型环氧树脂(己二醇双酚S二缩水甘油醚等)、酚醛清漆苯酚型环氧树脂、联苯型环氧树脂、萘型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、双二甲苯酚型环氧树脂(双二甲苯酚二缩水甘油醚等)、氢化双酚A型环氧树脂(氢化双酚A缩水甘油醚等)、这些树脂的二元酸改性二缩水甘油醚型环氧树脂、脂肪族环氧树脂等。
从固化物的透湿性低、容易防止在用固化物将元件密封时元件的劣化的观点出发，环氧树脂的含量以固化性树脂的总质量为基准计，优选为50质量％以上，更优选为80质量％以上，进一步优选为90质量％以上。环氧树脂的含量以固化性树脂的总质量为基准计可以为100质量％。
固化性树脂的含量以树脂组合物的总质量(溶剂的质量除外)为基准计优选为下述范围。从抑制树脂组合物的粘度的过度上升、树脂组合物的操作容易(容易确保作业性)的观点出发，固化性树脂的含量优选为10质量％以上，更优选为15质量％以上，进一步优选为18质量％以上，特别优选为20质量％以上。从容易得到吸水率低的固化物的观点出发，固化性树脂的含量优选为60质量％以下，更优选为50质量％以下，进一步优选为40质量％以下，特别优选为30质量％以下。从这些观点出发，固化性树脂的含量优选为10～60质量％。
作为固化剂，可以使用在1分子中具有2个以上与缩水甘油基反应的官能团的化合物。作为固化剂，可举出酚醛树脂、酸酐等。
作为酚醛树脂，可以使用在1分子中具有2个以上酚性羟基的树脂。作为酚醛树脂，可举出使苯酚类和/或萘酚类与醛类在酸性催化剂下进行缩合或共缩合而得到的树脂、联苯骨架型酚醛树脂、对二甲苯改性酚醛树脂、间二甲苯-对二甲苯改性酚醛树脂、三聚氰胺改性酚醛树脂、萜烯改性酚醛树脂、二环戊二烯改性酚醛树脂、环戊二烯改性酚醛树脂等、多环芳香环改性酚醛树脂、二甲苯改性萘酚酚醛树脂等。作为苯酚类，可举出苯酚、甲酚、二甲苯酚、间苯二酚、邻苯二酚、双酚A、双酚F等。作为萘酚类，可举出α-萘酚、β-萘酚、二羟基萘等。作为醛类，可举出甲醛、乙醛、丙醛、苯甲醛、水杨醛等。
作为酸酐，可举出甲基四氢邻苯二甲酸酐、甲基六氢邻苯二甲酸酐、邻苯二甲酸酐、六氢邻苯二甲酸酐、桥亚甲基四氢邻苯二甲酸酐、十二碳烯基琥珀酸酐、辛烯基琥珀酸酐等。
从容易得到固化物的优异强度的观点、以及固化物的透湿性低、容易在用固化物将元件密封时防止元件劣化的观点出发，固化剂的含量以树脂组合物的总质量(有机溶剂等溶剂除外)为基准计，优选为10～55质量％，更优选为12～40质量％，进一步优选为15～30质量％。
固化性成分可以含有固化促进剂。作为固化促进剂，可举出季铵盐、胺系的固化促进剂、磷系的固化促进剂等。作为胺系的固化促进剂，可举出咪唑化合物、脂肪族胺、芳香族胺、改性胺、聚酰胺树脂等。作为磷系的固化促进剂，可举出氧化膦、鏻盐、二膦等。
(填料)
本实施方式的树脂组合物作为至少2种填料(属于固化性成分的化合物除外)，含有具有所述特定的长宽比(第1填料的长径/第1填料的厚度)的第1填料和与第1填料不同的第2填料。
第1填料的长径和第1填料的厚度例如可以通过以下的步骤得到。使测定对象的填料分散于固化性成分而制作固化物后，切断固化物以使填料露出。接着，研磨切断面直至能够掌握填料的长径(填料整体的最大长度)和厚度(填料的厚度部分的最大长度)。然后，使用扫描电子显微镜(SEM)或光学显微镜观察切断面，测定填料的长径及厚度。
对于填料未分散于固化物中的情况，也可以使用扫描电子显微镜或光学显微镜得到填料的长径及厚度。即，使用扫描电子显微镜或光学显微镜得到填料单独的观察图像后，能够获得观察图像中的填料整体的最大长度作为填料的长径、获得观察图像中的填料的厚度部分的最大长度作为填料的厚度。
作为第1填料的形状，可举出鳞片状、云母状、板状、扁平状等。“鳞片状”是指例如鱼鳞那样的较薄的小片的形状，是指长径相对于厚度足够大的形状。鳞片状的填料的外形不限于圆形，也可以是不定形。
作为第1填料的构成材料，可举出膨胀石墨、鳞片状石墨(膨胀石墨除外)、氰尿酸三聚氰胺、硅灰石、片状二氧化硅等。膨胀石墨是石墨的晶体结构的层间被扩张的材料，例如是石墨以外的物质侵入石墨的层间内而形成的石墨层间化合物。膨胀石墨例如可以通过将石墨材料浸渍在酸(硫酸、硝酸等)中后进行热处理而得到。从提高阻燃性的观点出发，第1填料可以包含选自由膨胀石墨和氰尿酸三聚氰胺组成的组中的至少一种。
从容易抑制在固化物的内部产生比重差的观点出发，第1填料的比重(真比重)优选小于第2填料的比重(真比重)。从容易抑制在固化物的内部产生比重差的观点出发，第1填料的比重优选小于固化性成分的比重。
从抑制在固化物的内部产生比重差的观点出发，第1填料的长宽比为3～25。如果长宽比小于3，则无法得到第1填料的充分的浮力，由此第1填料不会上推第2填料而难以抑制第2填料的过度沉降。长宽比超过25时，第1填料不易在树脂组合物中分散而难以抑制第2填料的过度沉降。
从容易抑制在固化物的内部产生比重差的观点出发，第1填料的长宽比优选为5以上，更优选为8以上，进一步优选为9以上，特别优选为10以上。从第1填料在树脂组合物中容易分散的观点出发，第1填料的长宽比优选为20以下，更优选为15以下，进一步优选为12以下，特别优选为11以下。从这些观点出发，第1填料的长宽比优选为5～20。
从容易抑制在固化物的内部产生比重差的观点出发，第1填料的长径优选为2μm以上，更优选为5μm以上，进一步优选为10μm以上，特别优选为12μm以上。从第1填料在树脂组合物中容易分散的观点出发，第1填料的长径优选为800μm以下、更优选为600μm以下、进一步优选为400μm以下、特别优选为200μm以下、极优选为100μm以下、非常优选为50μm以下。从这些观点出发，第1填料的长径优选为5～800μm。第1填料的长径与长宽比的测定同样地，可以通过使用扫描电子显微镜或光学显微镜观察固化物的截面来测定。关于第1填料的平均长径，也优选为这些范围。
第1填料的含量以树脂组合物的总质量(溶剂的质量除外)为基准计，优选下述范围。从容易抑制在固化物的内部产生比重差的观点出发，第1填料的含量优选为1.5质量％以上，更优选为1.8质量％以上，进一步优选为2质量％以上。从第1填料在树脂组合物中容易分散的观点出发，第1填料的含量优选为30质量％以下，更优选为25质量％以下，进一步优选为20质量％以下，特别优选为10质量％以下，极优选为8质量％以下，非常优选为7质量％以下，更进一步优选为6质量％以下。从这些观点出发，第1填料的含量优选为1.5～30质量％。
第1填料的含量以填料的总量(第1填料及第2填料的总量)为基准计，优选下述范围。从容易抑制在固化物的内部产生比重差的观点出发，第1填料的含量优选为1质量％以上，更优选为3质量％以上，进一步优选为5质量％以上，特别优选为6质量％以上。从第1填料在树脂组合物中容易分散的观点出发，第1填料的含量优选为15质量％以下，更优选为12质量％以下，进一步优选为10质量％以下，特别优选为9质量％以下。从这些观点出发，第1填料的含量优选为1～15质量％。
作为第2填料，可举出例如不具有所述特定的长宽比的填料(球状填料、破碎填料等)。作为第2填料的构成材料，可举出二氧化硅、炭黑、氢氧化铝、氢氧化镁、AEROSIL、氧化铝、碳酸钙、硅酸钙、云母、滑石、粘土、钛白、氮化硅、碳化硅等。作为二氧化硅，可举出结晶二氧化硅、熔融二氧化硅等。从与固化性成分的亲和性(相容性)和通用性优异的观点出发，第2填料优选含有选自由二氧化硅和氢氧化铝组成的组中的至少一种，更优选含有二氧化硅。
从抑制树脂组合物的粘度过度上升、树脂组合物的操作容易(容易确保作业性)的观点出发，第2填料的粒径优选为3μm以上，更优选为5μm以上，进一步优选为10μm以上。从容易抑制在固化物的内部产生比重差的观点出发，第2填料的粒径优选为30μm以下，更优选为20μm以下，进一步优选为15μm以下。从这些观点出发，第2填料的粒径优选为3～30μm。第2填料的粒径可以利用激光衍射粒度分布计(株式会社堀场制作所制、商品名：LA920进行测定。关于第2填料的平均粒径，也优选为这些各个范围。
第2填料的含量以树脂组合物的总质量(溶剂的质量除外)为基准计，优选下述范围。从容易得到固化物的优异强度的观点、以及固化物的透湿性低、容易防止在用固化物将元件密封时元件劣化的观点出发，第2填料的含量优选为30质量％以上，更优选为35质量％以上，进一步优选为40质量％以上，特别优选为45质量％以上。从抑制树脂组合物的粘度过度上升、树脂组合物的操作容易(容易确保作业性)的观点出发，第2填料的含量优选为90质量％以下，更优选为85质量％以下，进一步优选为80质量％以下，特别优选为70质量％以下。从这些观点出发，第2填料的含量优选为30～90质量％。
(其它添加剂)
本实施方式的树脂组合物可以含有与固化性成分和填料不同的添加剂。作为添加剂，可举出消泡剂、阻燃剂、偶联剂、反应稀释剂、挠性赋予剂、颜料、着色剂、溶剂等。
(粘度)
从对树脂组合物进行铸塑时树脂组合物的填充作业性更优异的观点出发，使用B型粘度计在40℃、60rpm的条件下测定时的树脂组合物的粘度优选为8.0Pa·s以下，更优选为7.0Pa·s以下，进一步优选为5.0Pa·s以下，特别优选为3.0Pa·s以下，极优选为2.0Pa·s以下。所述粘度例如可以为1.0Pa·s以上。
<成型体>
本实施方式的成型体具备元件和将元件密封的密封部，密封部包含本实施方式的树脂组合物或其固化物。作为成型体，可举出例如电容器(薄膜电容器等)、芯片电感器、电抗器、变压器、模制线圈、LSI芯片、IC芯片、传感器(轮胎气压传感器等)、发动机控制单元(ECU)等电子部件。
图2是表示作为本实施方式的成型体的一个例子的薄膜电容器的立体图。图3是表示作为本实施方式的成型体的一个例子的薄膜电容器的端面图。图3(a)是沿着图2的IIIa-IIIa线的端面图。图3(b)是沿着图2的IIIb-IIIb线的端面图。
图2和图3所示的薄膜电容器(成型体)100是壳体型薄膜电容器。薄膜电容器100具备薄膜电容器元件(薄膜电容器卷绕元件)10、具有收纳薄膜电容器元件10的元件收纳空间20a的有底的外装壳体(壳体)20、以及在元件收纳空间20a内将薄膜电容器元件10密封的密封部30。密封部30包含本实施方式的树脂组合物的固化物。
薄膜电容器元件10例如具有卷绕体12、金属喷镀电极14和引线16。薄膜电容器元件10的制造方法例如具备：将对树脂薄膜进行金属蒸镀而得到的构件(金属化薄膜)卷绕而得到卷绕体12的工序、在与树脂薄膜的卷绕方向正交的方向上的卷绕体12的两端面蒸镀金属(金属喷镀材料)而得到金属喷镀电极14的工序、和将引线16与金属喷镀电极14连接的工序。作为树脂薄膜，可举出聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)薄膜、聚丙烯(PP)薄膜等。作为金属蒸镀的金属，可举出锌、锡、铝等。卷绕体12例如是具有大致椭圆形状的截面的筒状体。金属喷镀电极14可以形成于卷绕体12的两端面各自的整个面。作为金属喷镀电极14的金属，可举出锌、锡、铝等。引线16例如在卷绕体12的两端面各自分别配置有2根，2根引线16在两端面各自的端面的长度方向上相互分离地配置。引线16例如通过焊料与金属喷镀电极14连接。
外装壳体20例如具有长方体形状，在内部具有长方体形状的元件收纳空间20a。在外装壳体20的上部形成有与元件收纳空间20a连通的开口部。外装壳体20例如由聚苯硫醚(PPS)、聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)等形成。薄膜电容器元件10的引线16沿外装壳体20的开口部的开口方向延伸，引线16的前端侧的部分向元件收纳空间20a外突出。
密封部30例如以覆盖薄膜电容器元件10的卷绕体12整体的方式(以不露出到外部的方式)填充于外装壳体20的元件收纳空间20a内。密封部30内，在薄膜电容器元件10与外装壳体20的底面之间夹设有密封部30，薄膜电容器元件10与外装壳体20的底面分离地配置。密封部30内，在薄膜电容器元件10与外装壳体20的侧壁之间夹设有密封部30，薄膜电容器元件10与外装壳体20的侧壁分离地配置。如此，在薄膜电容器元件10与外装壳体20之间夹设有密封部30的情况下，薄膜电容器元件10容易被密封部30充分地保护，因此容易使薄膜电容器长寿命化。
<成型体的制造方法>
在本实施方式的成型体的制造方法中，对本实施方式的树脂组合物进行铸塑，得到成型体。本实施方式的成型体的制造方法例如依次具备：将本实施方式的树脂组合物作为固化性的密封材料向模具构件(铸模、框体)供给的树脂供给工序、和使树脂组合物固化而得到成型体的固化工序。作为成型方法，可举出真空铸塑、嵌入成型、注塑成型、挤出成型、传递成型等。
作为本实施方式的成型体的制造方法的一个例子，在本实施方式的薄膜电容器的制造方法中，对本实施方式的树脂组合物进行铸塑，得到具备将薄膜电容器元件密封的密封部的薄膜电容器。本实施方式的薄膜电容器的制造方法例如依次具备：将本实施方式的树脂组合物作为固化性的密封材料向外装壳体(壳体)的元件收纳空间供给的树脂供给工序、和使树脂组合物固化的固化工序。
在树脂供给工序中，向收纳有薄膜电容器元件的元件收纳空间内供给本实施方式的树脂组合物(固化性的密封材料)。树脂供给工序例如可以在真空下、温度为20～90℃的条件下进行。在树脂供给工序中，例如薄膜电容器元件随着树脂组合物的供给而因浮力浮起至树脂组合物的液面，由此树脂组合物也可以夹设在薄膜电容器元件与外壳的底面之间。
在固化工序中，使供给至元件收纳空间内的树脂组合物固化而得到固化物。在固化工序中，例如将热固化性的树脂组合物加热而得到固化物。树脂组合物的固化温度优选为110℃以下。固化工序例如可以在85～105℃、3～8小时的条件下进行。可以组合多个条件，也可以在以一个温度加热后在其它温度(例如比上述一个温度高的温度)下进行加热。
在本实施方式的薄膜电容器的制造方法中，也可以反复进行树脂供给工序和固化工序。例如，可以在将树脂组合物供给至元件收纳空间内直至浸渍薄膜电容器元件的卷绕体的底部后使树脂组合物固化，进而在将树脂组合物供给至元件收纳空间内后使树脂组合物固化。即，可以多次进行树脂组合物的供给和固化，直至覆盖薄膜电容器元件的卷绕体的整体。通过在将树脂组合物供给至元件收纳空间内直至浸渍薄膜电容器元件的卷绕体的底部后使树脂组合物固化，在之后的树脂组合物的供给时，能够抑制薄膜电容器元件因浮力而浮起至树脂组合物的液面。根据本实施方式的树脂组合物，如上所述，抑制了在树脂组合物中填料在模具构件的上部侧和底部侧的存在量大幅不同的情况，因此即使在多次进行树脂组合物的供给和固化的情况下，也能够抑制填料在先供给的树脂组合物的固化物中的模具构件的上部侧和后供给的树脂组合物的固化物中的模具构件的底部侧的存在量大幅不同的情况，能够抑制在两固化物之间形成伴随填料的含量之差而产生的界面。
本实施方式的薄膜电容器的制造方法也可以在树脂供给工序之前具备将薄膜电容器元件配置在元件收纳空间内的元件配置工序。另外，在本实施方式的薄膜电容器的制造方法中，也可以在向元件收纳空间内供给树脂组合物后，将薄膜电容器元件配置在元件收纳空间内。
图4是表示作为本实施方式的成型体的制造方法的一个例子的薄膜电容器的制造方法的立体图。首先，如图4(a)所示，在元件配置工序中，将薄膜电容器元件10配置在外装壳体20的元件收纳空间20a内。接着，如图4(b)所示，在树脂供给工序中，将树脂组合物30a作为固化性的密封材料供给至元件收纳空间20a内。由此，如图4(c)所示，树脂组合物30a被填充到元件收纳空间20a内。然后，在固化工序中，将元件收纳空间20a内的树脂组合物30a固化而得到固化物，由此能够得到图2和图3所示的薄膜电容器100。
以上，对本发明的实施方式进行了说明，但本发明并不限定于上述的实施方式。例如，薄膜电容器具备薄膜电容器元件和将薄膜电容器元件密封的密封部，密封部只要包含树脂组合物或其固化物即可，也可以不具备外装壳体而是将薄膜电容器元件密封的密封部的整体露出到外部的方式。被密封部密封的薄膜电容器元件可以是一个，也可以是多个。
在薄膜电容器的密封部内，也可以在薄膜电容器元件与外装壳体的底面之间未夹设密封部而将薄膜电容器元件与外装壳体的底面相接。在密封部内，也可以在薄膜电容器元件与外装壳体的侧壁之间未夹设密封部而使薄膜电容器元件与外装壳体的侧壁接触。
薄膜电容器元件只要具有由薄膜形成的薄膜主体(电容器主体、薄膜元件主体)即可，没有特别限定。例如，薄膜电容器元件也可以具有薄膜的层叠体(将薄膜层叠而形成的薄膜结构体)来代替薄膜的卷绕体(将薄膜卷绕而形成的薄膜结构体)。作为薄膜主体，可以使用金属化薄膜的卷绕体或层叠体。
【实施例】
以下，使用实施例和比较例更详细地说明本发明的内容，但本发明并不限定于下述实施例。
<树脂组合物的制备>
通过将表1～3所示的下述成分混合来制备树脂组合物。
(热固化性树脂)
双酚A型环氧树脂、三井化学株式会社制、商品名：EPOMIK R-139S
双酚A型环氧树脂、三菱化学株式会社制、商品名：JER834
(固化剂)
酸酐、3或4-甲基-1,2,3,6-四氢邻苯二甲酸酐、日立化成株式会社制、商品名：HN-2000
(固化促进剂)
苯扎氯铵、日本油脂株式会社制、商品名：M2-100R
(第1填料：鳞片状填料)
膨胀石墨、株式会社铃裕化学制、商品名：GREP-EG、平均长宽比：9.5、平均长径：600μm
膨胀石墨、富士石墨工业株式会社制、商品名：EXP-100S、平均长宽比：10.5、平均长径：200μm
氰尿酸三聚氰胺、日产化学工业株式会社制、商品名：MC-4000、平均长宽比：5、平均长径：14μm
氰尿酸三聚氰胺、日产化学工业株式会社制、商品名：MC-6000、平均长宽比：5、平均长径：2μm
(第2填料：不满足长宽比为3～25的其他填料)
炭黑、着色剂、三菱化学株式会社制、商品名：MA-100
结晶二氧化硅、Fumitec株式会社制、商品名：HC-15、平均粒径：12.8μm
结晶二氧化硅、Sibelco Japan株式会社制、商品名：CA0040、平均粒径：3.65μm
氢氧化铝、日本轻金属株式会社制、商品名：AL-B143、平均粒径：5μm
(其它添加剂)
消泡剂、有机硅系消泡剂、信越化学工业株式会社制、商品名：KS-603
偶联剂、含环氧基的硅烷偶联剂、Dow Corning公司制、商品名：OFS-6040
增塑剂、环氧系增塑剂、Japan Chemtech株式会社制、商品名：カージュラE10P
阻燃剂、芳香族环状磷腈系阻燃剂、大塚化学株式会社制、商品名：SPB-100
阻燃剂、芳香族环状磷腈系阻燃剂、株式会社伏见制药所制造、商品名：RabitleFP-110
表面活性剂、聚醚酯型表面活性剂、楠本化成株式会社制、商品名：Disparlon3600N
<物性测定>
使用上述树脂组合物进行下述的物性测定。在将上述固化剂和其他成分混合后迅速进行物性测定。将物性测定的结果示于表1～3。
(粘度)
使用B型旋转粘度计(TOKIMEC公司制、商品名：BL)，测定温度为40℃、转速为60rpm(60转)的条件下的上述树脂组合物的粘度。温度使用恒温槽(Yamato科学株式会社制，商品名：BF600)进行调整。
(比重)
将上述树脂组合物注入内径为18mm、长度为15cm的聚丙烯制的试管后，使上述树脂组合物在105℃下热固化8小时，得到固化物。从试管中取出固化物后，将上述固化物的上部10％和下部10％切断，得到上部试验片和下部试验片。使用电子比重计(Mirage贸易株式会社制，商品名：SD200L)，通过水中置换法分别测定试验片的比重。通过下述式算出比重差的比例作为填料的沉降性的指标。
比重差的比例(％)＝(下部试验片的比重-上部试验片的比重)/(下部试验片的比重)×100
(阻燃性)
使上述树脂组合物在105℃下进行8小时热固化，得到固化物，然后将固化物加工成纵125mm×横13.0mm、厚5mm的长方体形状，得到试验片。使用上述试验片，按照UL94V的试验方法评价阻燃性。按照UL94V的判定基准，对上部火焰接触及下部火焰接触以“V-0”、“V-1”、“V-2”、“V-NOT”(不可分类)这4个阶段进行判定。“V-0”的阻燃性最高，阻燃性按照“V-1”、“V-2”和“V-NOT”的顺序降低。
表1
Figure BDA0002559548570000151
表2
Figure BDA0002559548570000161
表3
Figure BDA0002559548570000171
如表1和表2所示，在使用了具有长宽比为3～25的第1填料和与第1填料不同的第2填料的各实施例中，抑制了在固化物的内部产生比重差。另一方面，如表3所示，在未使用第1填料的各比较例中，得到了在固化物的内部比重差较大的结果。另外，在各实施例中，不使用溶剂的树脂组合物的粘度被维持得较低。在实施例1～7中，实现了优异的阻燃性。
【符号说明】
10 薄膜电容器元件
12 卷绕体
14 金属喷镀电极
16 引线
20 外装壳体
20a 元件收纳空间
30 密封部
30a 树脂组合物
100 薄膜电容器(成型体)
F、F1、F2 填料

Claims (23)

1.一种铸塑用的树脂组合物，其含有固化性成分、第1填料和与所述第1填料不同的第2填料，
所述固化性成分包含固化性树脂，
所述固化性树脂包含环氧树脂，
所述固化性树脂的含量以所述树脂组合物的总质量为基准计为18～60质量％，
所述第1填料包含选自膨胀石墨及氰尿酸三聚氰胺中的至少一种，
所述第1填料的长径与所述第1填料的厚度的比率为5～20，
所述第1填料的比重小于所述第2填料的比重，
所述第1填料的含量以所述第1填料及所述第2填料的总量为基准计为1～9质量％。
2.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，
所述环氧树脂包含双酚A型环氧树脂。
3.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，
所述环氧树脂的含量以所述固化性树脂的总质量为基准计为90质量％以上。
4.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，
所述固化性成分进一步包含固化剂。
5.根据权利要求4所述的树脂组合物，其中，
所述固化剂包含选自甲基四氢邻苯二甲酸酐、甲基六氢邻苯二甲酸酐、邻苯二甲酸酐、六氢邻苯二甲酸酐、桥亚甲基四氢邻苯二甲酸酐、十二碳烯基琥珀酸酐及辛烯基琥珀酸酐中的至少一种。
6.根据权利要求4所述的树脂组合物，其中，
所述固化剂的含量以所述树脂组合物的总质量为基准计为10～55质量％。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的树脂组合物，其使用B型粘度计在40℃、60rpm的条件下测定时的粘度为8.0Pa·s以下。
8.根据权利要求1～6中任一项所述的树脂组合物，其中，
所述第1填料包含膨胀石墨。
9.根据权利要求1～6中任一项所述的树脂组合物，其中，
所述第1填料包含氰尿酸三聚氰胺。
10.根据权利要求1～6中任一项所述的树脂组合物，其中，
所述第1填料的长径与所述第1填料的厚度的比率为8以上。
11.根据权利要求1～6中任一项所述的树脂组合物，其中，
所述第1填料的长径与所述第1填料的厚度的比率为10以上。
12.根据权利要求1～6中任一项所述的树脂组合物，其中，
所述第1填料的长径为5～800μm。
13.根据权利要求1～6中任一项所述的树脂组合物，其中，
所述第1填料的含量以所述树脂组合物的总质量为基准计为1.5～30质量％。
14.根据权利要求1～6中任一项所述的树脂组合物，其中，
所述第2填料包含选自二氧化硅、炭黑、氢氧化铝、氢氧化镁、AEROSIL、氧化铝、碳酸钙、硅酸钙、云母、滑石、粘土、钛白、氮化硅及碳化硅中的至少一种。
15.根据权利要求1～6中任一项所述的树脂组合物，其中，
所述第2填料包含二氧化硅。
16.根据权利要求1～6中任一项所述的树脂组合物，其中，
所述第2填料的粒径为3～30μm。
17.根据权利要求1～6中任一项所述的树脂组合物，其中，
所述第2填料的含量以所述树脂组合物的总质量为基准计为30～90质量％。
18.权利要求1～17中任一项所述的树脂组合物在铸塑中的应用。
19.权利要求1～17中任一项所述的树脂组合物的固化物。
20.一种成型体，其具备元件和将所述元件密封的密封部，
所述密封部包含权利要求1～17中任一项所述的树脂组合物或其固化物。
21.一种成型体的制造方法，其中，
对权利要求1～17中任一项所述的树脂组合物进行铸塑，得到成型体。
22.一种薄膜电容器，其具备薄膜电容器元件和将所述薄膜电容器元件密封的密封部，
所述密封部包含权利要求1～17中任一项所述的树脂组合物或其固化物。
23.一种薄膜电容器的制造方法，其中，
对权利要求1～17中任一项所述的树脂组合物进行铸塑，得到具备将薄膜电容器元件密封的密封部的薄膜电容器。
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