CN111183542A - 非水电解质二次电池 - Google Patents

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Abstract

在非水电解质二次电池中，负极板在内周侧端部接合有负极集电引线，在外周侧端部具有未形成负极活性物质层的负极集电体暴露部，外周侧端部的负极集电体暴露部与电池罐接触，在与电极体轴线垂直的平面上，将正极集电引线的中心以及轴线连结起来的线同将负极板的外周侧负极活性物质层的涂布端与正极板的外周侧的终止端部之间的中心以及轴线连结起来的线不一致。

Description

非水电解质二次电池
技术领域
本发明涉及一种具有适于高容量化的集电构造的非水电解质二次电池。
背景技术
近年来，非水电解质二次电池被广泛用作智能手机、平板型计算机、笔记本电脑以及便携型音乐播放器等便携型电子设备的驱动电源。非水电解质二次电池的用途已扩大至电动工具、电动辅助自行车以及电动汽车等，非水电解质二次电池的高输出化成为需求。
在非水电解质二次电池的极板中，在由金属箔形成的集电体上形成有活性物质层，在极板的局部设置有在集电体上未形成活性物质层的集电体暴露部。通过将集电引线连接于该集电体暴露部从而确保极板与外部端子之间的电流路径。
但是，在将负极的集电引线连接于极板最外周的集电体暴露部而进行集电时，电流会集中于一根电极引线，因此无法确保输出。于是，在例如专利文献1中公开了一种在电极最外周使最外周的电极与罐进行面接触的高输出型的非水电解质二次电池。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2007-128747号公报
发明内容
另一方面，在本发明中，通过使电极组最外周与负极接触并且在内周部设置负极集电引线从而在非水电解质二次电池实现了高输出化。此外，为了设为高容量化而增大了电极体的直径。但是，为了固定电极体并将其插入于电池罐，需要在电极组的上部和下部卷绕周向带，此外，在由周向带的厚度产生的台阶部和卷绕电极体的膨胀收缩的应力的作用下会形成负极混合剂的裂纹，存在循环保持率变差的课题。
本发明是鉴于上述情况而做成的，目的在于提供一种通过负极集电引线与电池罐的电连接而使输出特性提高并且抑制最外周的负极混合剂层的裂纹的非水电解质二次电池。
为了解决上述课题，本发明的一技术方案的非水电解质二次电池包括：电极体，将负极板和正极板隔着隔膜卷绕并利用周向带将上部和下部固定从而形成该电极体；非水电解质；电池罐，其为有底筒状，用于收纳电极体和非水电解质；以及封口体，其密封电池罐的开口部，该非水电解质二次电池的特征在于，
负极板在内周侧和外周侧的端部分别具有未形成负极活性物质层的第1负极集电体暴露部和第2负极集电体暴露部，负极集电引线与第1负极集电体暴露部接合，第2负极集电体暴露部的至少局部与电池罐接触，
正极板在比负极集电引线靠外周侧的局部具有未形成正极活性物质层的第1正极集电体暴露部，正极集电引线与第1正极集电体暴露部接合，在与电极体的卷绕轴线垂直的平面上，第1射线与第2射线不一致，上述第1射线连结正极集电引线的中心以及卷绕轴线，上述第2射线连结负极板的负极活性物质层的外周侧的终止端部与正极板的外周侧的终止端部之间的中心以及卷绕轴线。
采用本发明的一技术方案，能够提高在电极体的膨胀收缩的作用下应力最大程度地集中的将正极集电引线的中心与电极体轴线连结起来的射线上的圆度，从而能够缓和周向带的台阶部处的应力的集中。因而，即使反复进行充放电循环，也能抑制电极体内的裂纹的形成。
附图说明
图1是本发明的一实施方式的非水电解质二次电池的剖视立体图。
图2是本发明的一实施方式的非水电解质二次电池的负极板的俯视图。
图3是本发明的一实施方式的非水电解质二次电池的正极的俯视图。
图4是本发明的一实施方式的非水电解质二次电池的电极体的剖视图。
具体实施方式
参照附图详细地说明用于实施本发明的实施方式。另外，本发明不限定于下述的实施方式，能在不改变其主旨的范围内通过恰当变更来实施。
图1是作为本发明的一实施方式的非水电解质二次电池10的剖视立体图。在有底筒状的电池罐21内收纳有电极体16和非水电解质。将封口体20隔着垫片19弯边固定于在电池罐21的开口部的附近形成的槽部，从而将电池内部密闭。
如图2所示，负极板11具有形成于负极集电体上的负极活性物质层11a。负极活性物质层11a形成于负极集电体的至少一面即可。在负极板11的长度方向的两端部设有在负极集电体的两面未形成负极活性物质层11a的负极集电体暴露部。在制作电极体16时，沿长度方向卷绕负极板11和正极板13，因此负极集电体暴露部会分别配置于电极体的内周侧和外周侧的端部。这里，将内周侧的负极集电体暴露部设为第1负极集电体暴露部11b，将外周侧的负极集电体暴露部设为第2负极集电体暴露部11c。负极集电引线12与第1负极集电体暴露部11b接合。作为接合方法，例示出电阻焊、超声波焊接和激光焊接等焊接法以及穿刺法。
能够通过将负极混合剂浆料涂敷到负极集电体上并进行干燥从而形成负极活性物质层11a，将负极活性物质和粘合剂在分散介质中混匀从而制成上述负极混合剂浆料。优选是，利用辊将干燥后的负极活性物质层11a压缩成预定厚度。通过压缩负极活性物质层11a从而能够提高非水电解质二次电池的能量密度。
作为负极活性物质，能够使用能可逆地吸存和放出锂离子的碳材料、能与锂合金化的金属材料。作为碳材料，例示出天然石墨和人造石墨等石墨。作为金属材料，能够举出硅、锡以及这两者的氧化物。碳材料和金属材料能够单独使用，或者能够混合使用两种以上。另外，通过使用包含与充放电相伴的体积变化较大的硅、锡的氧化物在内的负极活性物质，从而能够更明确地获得本发明的效果。
作为负极集电体，例如能够使用由铜、铜合金、镍、镍合金以及不锈钢形成的金属箔。其中，优选由铜和铜合金形成的金属箔。另外，作为负极集电引线12，优选使用由在负极集电体的说明中例示的金属形成的金属板。
正极板13具有形成于正极集电体上的正极活性物质层。正极活性物质层形成于正极集电体的至少一个表面即可。在正极板13的至少局部设有正极集电体暴露部。正极集电引线14与正极集电体暴露部接合。作为接合方法，例示出电阻焊、超声波焊接和激光焊接等焊接法以及穿刺法。
正极集电体暴露部形成于正极集电体的卷绕方向端部以外的区域(例如自两方的端部离开正极集电体的长度的20％以上的距离的位置)。由此，电阻较小。在该情况下，正极集电引线自卷绕式电极组的内部区域突出。内部区域是在观察卷绕式电极组的与轴线方向垂直的截面时从位于最内周与最外周的中央的中心圆开始向最外周侧去到最内周与最外周的距离的30％为止的区域，以及从上述中心圆开始向最内周侧去到最内周与最外周的距离为止的区域加在一起的区域。换言之，将正极集电体暴露部配置为使正极集电引线自内部区域突出。
优选在正极集电引线上以及与正极集电引线接合的正极集电体的反面粘贴有绝缘胶带。由此，能够防止因正极集电引线引起的内部短路。
能够通过将正极混合剂浆料涂敷于正极集电体上并进行干燥从而形成正极活性物质层，将正极活性物质、导电剂以及粘合剂在分散介质中混匀从而制成上述正极混合剂浆料。优选是，利用辊将干燥后的正极活性物质层压缩成预定厚度。通过压缩正极活性物质层从而能够提高非水电解质二次电池的能量密度。
作为正极活性物质，能够使用能可逆地吸存和放出锂离子的锂过渡金属复合氧化物。作为锂过渡金属复合氧化物，能够举出通式LiMO2(M为Co、Ni以及Mn中的至少一者)、LiMn2O4以及LiFePO4。这些物质能够单独使用，或者能够混合使用两种以上。也能将从由Al、Ti、Mg以及Zr形成的组中选择出的至少一者添加于锂过渡金属复合氧化物或者与过渡金属元素进行置换来进行使用。
作为正极集电体，例如能够使用由铝、铝合金、镍、镍合金以及不锈钢形成的金属箔。其中，优选由铝和铝合金形成的金属箔。另外，作为正极集电引线，能够使用由在正极集电体的说明中例示的金属形成的金属板。
将负极板11和正极板13隔着隔膜15卷绕，并利用周向带将电极体的上部和下部固定从而制作出电极体16。以将负极板11的焊接有负极集电引线12的那一侧的端部设为卷绕起始部的方式卷绕负极板11，负极集电引线12向电极体的下方突出，正极集电引线14向电极体的上方突出。
在图3中示出了正极13的卷绕终止端部和负极的涂布端。以在最外周形成负极11的方式卷绕电极体16，正极板隔着隔膜与负极11相对。
负极11在负极集电体的内周面和外周面形成有负极活性物质层11a。负极活性物质层11a的涂布端在内周面和外周面不同，与外周面侧相比，内周面侧的负极活性物质层的涂布端在更外周侧终止。负极集电体进一步延伸，卷绕至少电极体一周的量以上而终止。
正极13在正极集电体的内周面和外周面形成有正极活性物质层13a。正极活性物质层13a的内周面与外周面的涂布端位于大致相同位置，正极集电体也在大致相同的位置终止。
此时，将负极活性物质层11a、正极13以及正极集电引线14配置为第2射线与第1射线不一致，其中，上述第2射线是将作为负极活性物质层11a的最外周的涂布端(即内周面侧的涂布端)与正极板的终止端部之间的中心以及卷绕轴线连结起来的射线，上述第1射线是将正极集电引线的中心部以及卷绕轴线连结起来的射线。通过这样配置，从而能在因充放电而最大程度地作用有膨胀收缩应力的将卷绕轴线与正极集电引线14连结起来的射线方向上配置圆度较高的电极体的最外周面，从而能够抑制因循环而产生的活性物质层的裂纹等。
第1射线与第2射线所成的角例如为20度以上且160度以下，优选为30度以上且150度以下，进一步优选为70度以上且110度以下，特别优选为85度以上且95度以下。
另外，优选是，在将正极13的终止端部和卷绕轴线连结起来的射线以及将负极活性物质层11a的终止端部和卷绕轴线连结起来的射线所成的角之间不存在第1射线。换言之，在由将卷绕轴线和上述正极集电引线的中心连结起来的直线划分出的区域中的任一者配置有正极端和负极活性物质层端这两者。
另外，从正极13的终止端部到负极活性物质层11a的终止端部的长度为例如4mm以上，进一步优选为7mm以上。
另外，在与电极体16的卷绕轴线垂直的平面上，在将放电时的、上述电极体16的外径与电池罐21的外径之比(电极体16的外径/电池罐21的外径)设为0.97以上时，特别是在高能量密度化的观点上是优选的。另外，为了这样插入比较大的电极体16，通过如上述那样恰当地配置正极13的终止端部、负极活性物质层11a的终止端部以及正极集电引线14的位置，从而能够提高电极体的圆度。电极体的圆度优选设为0.98以上。
通过对例如金属板进行拉深加工从而能够制作有底筒状的电池罐21。作为能够用于该金属板的金属，例示出铁、镍以及不锈钢。在使用铁的情况下，优选在其表面镀镍。
作为隔膜15，能够使用将聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)那样的聚烯烃设为主要成分的微多孔膜。微多孔膜能够单独使用1层，或者能够层叠使用两层以上。针对两层以上的层叠隔膜而言，优选将以融点较低的聚乙烯(PE)为主要成分的层设为中间层，将耐氧化性优异的聚丙烯(PP)设为表面层。能够在隔膜添加氧化铝(Al2O3)、二氧化钛(TiO2)以及二氧化硅(SiO2)那样的无机颗粒。上述这样的无机颗粒能够附着于隔膜中，也能与粘合剂一同涂敷于隔膜表面。也能在隔膜的表面涂敷芳香族聚酰胺系的树脂。
作为非水电解质，能够使用使作为电解质盐的锂盐溶解于非水溶剂中后得到的物质。
作为非水溶剂，可以使用环状碳酸酯、链状碳酸酯、环状羧酸酯及链状羧酸酯，这些优选混合使用2种以上。作为环状碳酸酯，可例示出碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)及碳酸亚丁酯(BC)。另外，可以使用如氟代碳酸亚乙酯(FEC)那样氢的一部分被氟置换而成的环状碳酸酯。作为链状碳酸酯，可例示出碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)及碳酸甲丙酯(MPC)等。作为环状羧酸酯，可例示出γ-丁内酯(γ-BL)及γ-戊内酯(γ-VL)，作为链状羧酸酯，可例示出乙酸甲酯(MA)、特戊酸甲酯、特戊酸乙酯、异丁酸甲酯及丙酸甲酯。
作为锂盐，例示出LiPF6、LiBF4、LiCF3SO3、LiN(CF3SO2)2、LiN(C2F5SO2)2、LiN(CF3SO2)(C4F9SO2)、LiC(CF3SO2)3、LiC(C2F5SO2)3、LiAsF6、LiClO4、Li2B10Cl10以及Li2B12Cl12。其中，优选LiPF6，非水电解液中的浓度优选为0.5mol/L～2.0mol/L。也能在LiPF6中混合LiBF4等其他锂盐。
实施例
以下，使用具体的实施例更详细地说明本发明的实施方式。
(实施例1)
(负极板的制作)
将作为负极活性物质的石墨和SiO以95：5的比例混合，将作为增粘剂的1.5重量份额的羧甲基纤维素(CMC)和作为粘合剂的1.5重量份额的丁苯橡胶混合。向作为分散介质的水中投入该混合物，混匀而制作出负极混合剂浆料。利用刮片法将该负极混合剂浆料涂敷于厚度为8μm的铜制的负极集电体的两面并进行干燥从而形成了负极活性物质层11a。此时，在与完成的负极板11的长度方向的两端部相对应的各个位置设置第1负极集电体暴露部11b和第2负极集电体暴露部11c。接着，利用辊对负极活性物质层11a进行压缩，将压缩后的极板切断为预定尺寸。最后，通过超声波焊接将负极集电引线12接合于第1负极集电体暴露部11b从而制作出图2所示的负极板11。
(正极板的制作)
将作为正极活性物质的100重量份额的LiNi0.82Co0.15Al0.03O2、作为导电剂的1重量份额的乙炔黑以及作为粘合剂的0.9重量份额的聚偏氟乙烯(PVDF)混合。将该混合物投入到作为分散介质的N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)中并进行混匀从而调制出正极混合剂浆料。利用刮片法将该正极混合剂浆料涂敷于厚度为15μm的铝制的正极集电体的两面并进行干燥从而形成正极活性物质层。此时，在与完成的正极板13的中央部相对应的位置设置正极集电体暴露部。接着，利用辊对正极活性物质层进行压缩，将压缩后的极板切断为预定尺寸。最后，通过超声波焊接将正极集电引线14接合于正极集电体暴露部从而制作出正极板13。
(电极体的制作)
将负极板11和正极板13隔着由聚乙烯制微多孔膜形成的隔膜15卷绕从而制作出电极体16。在制作电极体16时，将第1负极集电体暴露部11b配置于电极体16的内周侧，将第2负极集电体暴露部11c配置于电极体16的外周侧。此外，调整隔膜的长度从而将第2负极集电体暴露部11c配置于电极体16的最外周部。利用卷绕固定带对电极体16的上下部分别进行固定。
(非水电解质的调制)
将碳酸乙烯酯(EC)和碳酸二甲酯(DMC)以30：70的体积比(1标准大气压，25℃)混合从而调制出非水溶剂。将作为电解质盐的六氟磷酸锂(LiPF6)以1mol/L的浓度溶解于该非水溶剂从而调制出非水电解质。
(非水电解质二次电池的制作)
将环状的绝缘板17粘贴于电极体16的下部的端面。此时，将负极集电引线12的自电极体16的端面突出的突出部12a插入绝缘板17的开口部。然后，如图3所示，将负极集电引线12的突出部12a沿着电极体16的端面上和电极体16的外周侧面上弯折，之后自有底筒状的电池罐21的开口部插入电极体16。另外，通过焊接将负极集电引线12接合于电池罐21的底部。
接着，在电极体16的上部配置绝缘板18，将旋转的圆板压靠于电池罐21的开口部的附近的外侧面从而进行槽形成加工。在该槽部配置垫片19，使正极集电引线14连接于封口体20。然后，向电池罐21的内部注入非水电解质，之后将封口体20隔着垫片19弯边固定于电池罐的槽部，从而制作出图1所示的圆筒形的非水电解质二次电池10。
在实施例1中，将正极端部与负极活性物质层端部的距离设为5mm，将第1射线与第2射线的角度设为30度。另外，将电池尺寸设为所谓的18650电池，容量设为2.6Ah。
(实施例2～8)
将正极端部与负极活性物质层端部的距离以及第1射线与第2射线的角度设为表1中记载的那样，除此以外与实施例1同样地进行了制作。
(比较例1)
将第1射线与第2射线的角度设为0度，也就是使两者一致，除此以外与实施例1同样地进行了制作。
(循环的评价)
制作出实施例1～8以及比较例1的各电池，以1.0It的恒定电流对各个电池进行充电直到电压成为4.2V，进一步以4.2V的恒定电压对各个电池进行充电直到电流成为0.02It。停歇20分钟后，以1.0It的恒定电流使各电池放电直到电压成为2.5V。在45℃的环境下将该循环进行500次，对循环保持率进行测量。另外，将相对于初始容量而言的500循环时的容量保持率设为循环保持率。
[表1]
Figure BDA0002429045750000101
对实施例1～8与比较例1的结果进行比较，能够确认到能通过使第1射线与第2射线不一致地错开从而改善循环特性。此外，能够确认到实施例3的循环特性最优异。也就是说，可知越接近90度就越能得到良好的结果。
接着，对实施例1与实施例7、实施例3与实施例8进行比较，能够确认到能通过使正极终止端与负极混合剂终止端部的距离增长从而使循环特性进一步优异。
产业上的可利用性
采用本发明，能够提供循环特性优异的非水电解质二次电池。因此，本发明的产业上的可利用性较大。
附图标记说明
10、非水电解质二次电池；11、负极板；11a、负极活性物质层；11b、第1负极集电体暴露部；11c、第2负极集电体暴露部；12、负极集电引线；12a、突出部；13、正极板；14、正极集电引线；15、隔膜；16、电极体；17、绝缘板；18、绝缘板；19、垫片；20、封口体；21、电池罐。

Claims (6)

1.一种非水电解质二次电池，其包括：
电极体，将负极板和正极板隔着隔膜卷绕并利用周向带固定上部和下部从而形成该电极体；
非水电解质；
电池罐，其为有底筒状，用于收纳所述电极体和所述非水电解质；以及
封口体，其密封所述电池罐的开口部，
其中，
所述负极板在卷绕方向的内周侧和外周侧的端部分别具有未形成负极活性物质层的第1负极集电体暴露部和第2负极集电体暴露部，
负极集电引线与所述第1负极集电体暴露部接合，所述第2负极集电体暴露部的至少局部与所述电池罐的内壁接触，
正极板在比负极集电引线靠外周侧的局部具有未形成正极活性物质层的第1正极集电体暴露部，
正极集电引线与所述第1正极集电体暴露部接合，
在与电极体的卷绕轴线垂直的平面上，第1射线与第2射线不一致，所述第1射线连结所述正极集电引线的中心和卷绕轴线，所述第2射线连结负极板的负极活性物质层的外周侧的终止端部与正极板的外周侧的终止端部之间的中心和卷绕轴线。
2.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池，其中，
所述第1射线与所述第2射线所成的角为20°～160°。
3.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池，其中，
在与所述电极体的卷绕轴线垂直的平面上，放电时的、所述电极体的外径与所述电池罐的外径之比即电极体的外径/电池罐的外径为0.97以上。
4.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池，其中，
在与所述电极体的卷绕轴线垂直的平面上，所述电极体的圆度为0.98以上。
5.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池，其中，
从所述正极板的终止端部到所述负极活性物质层的外周侧的终止端部的长度为4mm以上。
6.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池，其中，
所述正极的终止端部和所述负极活性物质层的外周侧的终止端部仅配置于由将所述正极集电引线的中心和卷绕轴线连结起来的直线划分出的区域中的一者。
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