WO2017051516A1 - 非水電解質二次電池 - Google Patents

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current collector
electrode current
battery
exposed portion
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敦史 上田
顕 長崎
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三洋電機株式会社
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    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present invention relates to a non-aqueous electrolyte secondary battery having a current collecting structure suitable for high output.
  • nonaqueous electrolyte secondary batteries have been widely used as drive power sources for portable electronic devices such as smartphones, tablet computers, notebook computers, and portable music players.
  • Applications of non-aqueous electrolyte secondary batteries are expanding to electric tools, electric assist bicycles, electric cars, and the like, and high output is required for non-aqueous electrolyte secondary batteries.
  • the electrode plate of the non-aqueous electrolyte secondary battery has an active material layer formed on a current collector made of metal foil, and a current collector exposed portion in which no active material layer is formed is provided on a part of the electrode plate. It has been. A current path between the electrode plate and the external terminal is secured by connecting a current collecting lead to the current collector exposed portion.
  • Nonaqueous electrolyte secondary batteries use nonaqueous electrolytes that have lower ionic conductivity than aqueous solutions. Therefore, in order to improve the output characteristics, a thin electrode plate is used for the nonaqueous electrolyte secondary battery. By using a thin electrode plate, the current density per area of the electrode plate is reduced and the current path in the thickness direction of the active material mixture layer is shortened, so that excellent output characteristics can be obtained.
  • Patent Document 1 discloses a non-aqueous electrolyte secondary battery in which a plurality of current collecting leads are connected to an electrode plate according to the length and width of the electrode plate and the thickness of the current collector.
  • Patent Documents 2 and 3 disclose nonaqueous electrolyte secondary batteries in which negative electrode leads are connected to both ends of the negative electrode plate in the length direction.
  • the negative electrode current collector lead is connected to the bottom of the battery can that functions as the negative electrode external terminal.
  • the negative electrode current collector leads are overlapped on the end face of the electrode body, and the overlapping portion and the battery
  • the bottom of the can is resistance welded.
  • the negative electrode current collector leads must be welded simultaneously. In order to obtain sufficient welding strength, it is necessary to flow a large current between the negative electrode current collector lead and the bottom of the battery can. Therefore, it becomes a problem to suppress spatter during resistance welding.
  • the present invention has been made in view of the above, and provides a non-aqueous electrolyte secondary battery having a current collecting structure in which an electrical connection between a negative electrode current collecting lead and a battery can is easy and having excellent output characteristics. Objective.
  • a non-aqueous electrolyte secondary battery includes an electrode body in which a negative electrode plate and a positive electrode plate are wound via a separator, a non-aqueous electrolyte, an electrode body, and a non-aqueous battery.
  • the bottomed cylindrical battery can which accommodates electrolyte, and the sealing body which seals the opening part of a battery can are included.
  • the negative electrode plate has a first negative electrode current collector exposed portion and a second negative electrode current collector exposed portion in which the negative electrode active material layer is not formed on the negative electrode current collector on the winding start side and the winding end side, respectively. is doing.
  • the negative electrode current collector lead is bonded to the first negative electrode current collector exposed portion and has a protruding portion that protrudes from the negative electrode plate toward the bottom of the battery can.
  • the projecting portion is positioned between the outer surface of the second negative electrode current collector exposed portion and the inner surface of the battery can so that the projecting portion is connected to the end surface of the electrode body on the bottom side of the battery can and the second negative electrode. It is bent along the outer surface of the current collector exposed portion.
  • one negative electrode current collector lead is joined to the first negative electrode current collector exposed portion.
  • the negative electrode current collector lead is electrically connected to the second negative electrode current collector exposed portion by being sandwiched between the outer surface of the second negative electrode current collector exposed portion and the inner surface of the battery can. Therefore, current can be collected from both ends in the length direction of the negative electrode plate by one negative current collector lead, and output equivalent to the case where two negative current collector leads are connected to both ends of the negative electrode plate, respectively. Characteristics can be obtained.
  • a negative electrode current collection lead can be easily joined to the bottom part of a battery can.
  • the negative electrode current collector lead is sandwiched between the second negative electrode current collector exposed portion and the inner surface of the battery can, thereby ensuring electrical connection between the negative electrode current collector lead and the battery can. Therefore, it is possible to omit the joining of the negative electrode current collecting lead and the battery can.
  • FIG. 1 is a cross-sectional perspective view of a nonaqueous electrolyte secondary battery according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a plan view of the negative electrode plate of the nonaqueous electrolyte secondary battery according to the embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view of a connecting portion between the negative electrode current collecting lead of the nonaqueous electrolyte secondary battery and the bottom of the battery can according to the embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view of a connection portion between the negative electrode current collecting lead of the nonaqueous electrolyte secondary battery according to Comparative Example 1 and the bottom portion of the battery can.
  • FIG. 1 is a cross-sectional perspective view of a nonaqueous electrolyte secondary battery according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a plan view of the negative electrode plate of the nonaqueous electrolyte secondary battery according to the embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is
  • FIG. 5 is a cross-sectional view of the connection portion between the negative electrode current collecting lead of the nonaqueous electrolyte secondary battery according to Comparative Example 2 and the bottom of the battery can.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view of a connection portion between the negative electrode current collecting lead of the nonaqueous electrolyte secondary battery according to Comparative Example 3 and the bottom portion of the battery can.
  • FIG. 1 is a cross-sectional perspective view of a nonaqueous electrolyte secondary battery 10 according to an embodiment of the present invention.
  • the electrode body 16 and the nonaqueous electrolyte are accommodated in a bottomed cylindrical battery can 21.
  • the inside of the battery is hermetically sealed by caulking and fixing a sealing body 20 via a gasket 19 in a groove portion formed in the vicinity of the opening of the battery can 21.
  • the negative electrode plate 11 has a negative electrode active material layer 11a formed on the negative electrode current collector.
  • the negative electrode active material layer 11a may be formed on at least one surface of the negative electrode current collector.
  • a negative electrode current collector exposed portion in which the negative electrode active material layer 11a is not formed on the negative electrode current collector is provided at each of both ends in the length direction of the negative electrode plate 11.
  • the negative electrode current collector exposed portion on the winding start side is referred to as a first negative electrode current collector exposed portion 11b
  • the negative electrode current collector exposed portion on the winding end side is referred to as a second negative electrode current collector exposed portion 11c.
  • the negative electrode current collector lead 12 is joined to the first negative electrode current collector exposed portion 11b. Examples of the joining method include welding methods such as resistance welding, ultrasonic welding, and laser welding, and a rubbing method.
  • the negative electrode active material layer 11a can be formed by applying a negative electrode mixture slurry prepared by kneading a negative electrode active material and a binder in a dispersion medium onto a negative electrode current collector and drying it.
  • the negative electrode active material layer 11a after drying is preferably compressed to a predetermined thickness with a roller.
  • the energy density of the nonaqueous electrolyte secondary battery can be improved by compressing the negative electrode active material layer 11a.
  • the negative electrode active material a carbon material capable of reversibly occluding and releasing lithium ions or a metal material capable of being alloyed with lithium can be used.
  • the carbon material include graphite such as natural graphite and artificial graphite.
  • the metal material include silicon and tin, and oxides thereof.
  • the carbon material and the metal material can be used alone or in admixture of two or more. Further, by using a negative electrode active material having a large volume change due to charging / discharging, the negative electrode current collector lead 12 is firmly held between the outer surface of the second negative electrode current collector exposed portion 11c and the inner surface of the battery can 21. Therefore, it is preferable to use a material containing silicon and tin.
  • the negative electrode current collector for example, a metal foil formed of copper, copper alloy, nickel, nickel alloy, and stainless steel can be used. Of these, metal foils formed from copper and copper alloys are preferred. Further, as the negative electrode current collector lead 12, it is preferable to use a metal plate made of the metal exemplified in the negative electrode current collector.
  • the positive electrode plate 13 has a positive electrode active material layer formed on a positive electrode current collector.
  • the positive electrode active material layer may be formed on at least one surface of the positive electrode current collector.
  • a positive electrode current collector exposed portion is provided at the center in the length direction of the positive electrode plate 13.
  • the positive electrode current collector lead 14 is joined to the positive electrode current collector exposed portion. Examples of the joining method include welding methods such as resistance welding, ultrasonic welding, and laser welding, and a rubbing method.
  • the current collecting resistance of the positive electrode plate can be reduced by bonding the positive electrode current collecting lead to the central portion of the positive electrode plate. Therefore, it is preferable to join the positive electrode current collecting lead to the central portion in the length direction of the positive electrode plate.
  • the joining position of the positive electrode current collecting lead is not limited to this, and may be at least one end in the length direction of the positive electrode plate. It is preferable to apply an insulating tape on the positive electrode current collector lead and on the back surface of the positive electrode current collector to which the positive electrode current collector lead is joined. Thereby, the internal short circuit resulting from a positive electrode current collection lead can be prevented.
  • the positive electrode active material layer can be formed by applying and drying a positive electrode mixture slurry prepared by kneading a positive electrode active material, a conductive agent, and a binder in a dispersion medium on a positive electrode current collector.
  • the positive electrode active material layer after drying is preferably compressed with a roller so as to have a predetermined thickness.
  • the energy density of the nonaqueous electrolyte secondary battery can be improved by compressing the positive electrode active material layer.
  • a lithium transition metal composite oxide capable of reversibly occluding and releasing lithium ions
  • the lithium transition metal composite oxide include general formula LiMO 2 (M is at least one of Co, Ni, and Mn), LiMn 2 O 4, and LiFePO 4 . These may be used alone or in admixture of two or more. At least one selected from the group consisting of Al, Ti, Mg, and Zr can be added to the lithium transition metal composite oxide or substituted with a transition metal element.
  • the positive electrode current collector for example, a metal foil formed of aluminum, an aluminum alloy, nickel, a nickel alloy, and stainless steel can be used. Of these, metal foils formed from aluminum and aluminum alloys are preferred. Moreover, as a positive electrode current collection lead, the metal plate which consists of a metal illustrated by the positive electrode current collector can be used.
  • the electrode body 16 is produced by winding the negative electrode plate 11 and the positive electrode plate 13 with a separator 15 interposed therebetween.
  • the projecting portion 12 a of the negative electrode current collector lead 12 projecting from the end face of the electrode body 16 is connected to the end face of the electrode body 16 as shown in FIG. 3. Bend along the outer surface of the second negative electrode current collector exposed portion 11c. Thereby, a part of protrusion part 12a can be electrically connected with the battery can 21.
  • the negative electrode current collector lead 12 is preferably bent in a direction intersecting with the hollow portion 16 a of the electrode body 16.
  • the electrode rod can be inserted from the hollow portion 16 a and the negative electrode current collecting lead 12 can be resistance-welded to the bottom of the battery can 21.
  • the insulating plate 17 is disposed on the end face of the electrode body 16 on the bottom side of the battery can 21.
  • the insulating plate 17 is preferably disposed on the end surface of the electrode body 16 before the negative electrode current collecting lead 12 is bent, and a double-sided tape or a glue is applied to the insulating plate 17 so that the insulating plate 17 and the electrode body 16 are fixed to each other. It is preferable to provide it.
  • the bottomed cylindrical battery can 21 can be produced, for example, by drawing a metal plate.
  • metals that can be used for the metal plate include iron, nickel, and stainless steel. When using iron, it is preferable to nickel-plat the surface.
  • a microporous film mainly composed of polyolefin such as polyethylene (PE) or polypropylene (PP) can be used.
  • the microporous membrane can be used singly or as a laminate of two or more layers.
  • a layer mainly composed of polyethylene (PE) having a low melting point as an intermediate layer and polypropylene (PP) excellent in oxidation resistance as a surface layer.
  • Inorganic particles such as aluminum oxide (Al 2 O 3 ), titanium oxide (TiO 2 ), and silicon oxide (SiO 2 ) can be added to the separator. Such inorganic particles can be carried in the separator and can be applied together with a binder on the separator surface.
  • An aramid resin can also be applied to the surface of the separator.
  • non-aqueous electrolyte a solution obtained by dissolving a lithium salt as an electrolyte salt in a non-aqueous solvent can be used.
  • a cyclic carbonate, a chain carbonate, a cyclic carboxylic acid ester and a chain carboxylic acid ester can be used, and it is preferable to use a mixture of two or more.
  • the cyclic carbonate include ethylene carbonate (EC), propylene carbonate (PC), and butylene carbonate (BC).
  • a cyclic carbonate in which part of hydrogen is substituted with fluorine, such as fluoroethylene carbonate (FEC) can also be used.
  • the chain carbonate include dimethyl carbonate (DMC), ethyl methyl carbonate (EMC), diethyl carbonate (DEC), and methyl propyl carbonate (MPC).
  • Examples of cyclic carboxylic acid esters include ⁇ -butyrolactone ( ⁇ -BL) and ⁇ -valerolactone ( ⁇ -VL).
  • Examples of chain carboxylic acid esters include methyl pivalate, ethyl pivalate, methyl isobutyrate and methyl Pionate is exemplified.
  • LiPF 6 , LiBF 4 , LiCF 3 SO 3 , LiN (CF 3 SO 2 ) 2 , LiN (C 2 F 5 SO 2 ) 2 , LiN (CF 3 SO 2 ) (C 4 F 9 SO 2 ) , LiC (CF 3 SO 2 ) 3 , LiC (C 2 F 5 SO 2 ) 3 , LiAsF 6 , LiClO 4 , Li 2 B 10 Cl 10 and Li 2 B 12 Cl 12 are exemplified.
  • LiPF 6 is preferable, and the concentration of the lithium salt in the nonaqueous electrolytic solution is preferably 0.5 to 2.0 mol / L.
  • Other lithium salts such as LiBF 4 may be mixed with LiPF 6 .
  • the first negative electrode current collector exposed portion 11b and the second negative electrode current collector exposed portion 11c were provided at positions corresponding to both ends in the length direction of the completed negative electrode plate 11, respectively.
  • the negative electrode active material layer 11a was compressed by a roller, and the compressed electrode plate was cut into a predetermined size.
  • the negative electrode current collector lead 12 was joined to the first negative electrode current collector exposed portion 11b by ultrasonic welding so that the protruding portion 12a was formed, thereby producing the negative electrode plate 11 shown in FIG.
  • Preparation of positive electrode plate 100 parts by mass of LiNi 0.82 Co 0.15 Al 0.03 O 2 as a positive electrode active material, 1 part by mass of acetylene black as a conductive agent, and 0.9 parts by mass of polyvinylidene fluoride as a binder (PVDF) was mixed. The mixture was put into N-methyl-2-pyrrolidone (NMP) as a dispersion medium and kneaded to prepare a positive electrode mixture slurry. The positive electrode mixture slurry was applied to both surfaces of an aluminum positive electrode current collector having a thickness of 15 ⁇ m by a doctor blade method and dried to form a positive electrode active material layer.
  • NMP N-methyl-2-pyrrolidone
  • a positive electrode current collector exposed portion was provided at a position corresponding to the central portion of the completed positive electrode plate 13. Subsequently, the positive electrode active material layer was compressed with a roller, and the compressed electrode plate was cut into a predetermined size. Finally, the positive electrode current collector lead 14 was joined to the exposed portion of the positive electrode current collector by ultrasonic welding to produce the positive electrode plate 13.
  • the electrode body 16 was produced by winding the negative electrode plate 11 and the positive electrode plate 13 through a separator 15 made of a polyethylene microporous film.
  • the first negative electrode current collector exposed portion 11 b is disposed on the winding start side of the electrode body 16, and the second negative electrode current collector exposed portion 11 c is disposed on the winding end side of the electrode body 16. Further, the length of the separator was adjusted so that the second negative electrode current collector exposed portion 11 c was disposed on the outermost periphery of the electrode body 16.
  • the end of winding of the electrode body 16 was fixed with a winding tape.
  • a nonaqueous solvent was prepared by mixing ethylene carbonate (EC) and dimethyl carbonate (DMC) at a volume ratio of 30:70 (1 atm, 25 ° C.).
  • a non-aqueous electrolyte was prepared by dissolving lithium hexafluorophosphate (LiPF 6 ) as an electrolyte salt at a concentration of 1 mol / L in this non-aqueous solvent.
  • the protruding portion 12 a of the negative electrode current collector lead 12 was inserted into the opening of the insulating plate 17, and the insulating plate 17 was attached to the end face of the electrode body 16. As shown in FIG. 3, the protrusion 12 a is bent along the end surface of the electrode body 16 and the outer surface of the second negative electrode current collector exposed portion 11 c, and then the protrusion 12 a faces the bottom of the battery can 21. The electrode body 16 was inserted into the battery can 21. Although the negative electrode current collector lead 12 is not joined to the battery can 21, the negative electrode current collector lead 12 comes into contact with the inner surface of the battery can 21 so that the electrical current between the negative electrode current collector lead 12 and the battery can 21 is Connection is secured.
  • the insulating plate 18 was disposed on the upper portion of the electrode body 16, and a rotating disk was pressed against the outer surface near the opening of the battery can 21 to perform grooving.
  • a gasket 19 was disposed in the grooved portion, and the positive electrode current collector lead 14 was connected to the sealing body 20.
  • the sealing body 20 is caulked and fixed to the groove part of a battery can via the gasket 19, and the cylindrical nonaqueous electrolyte secondary battery shown in FIG. 10 was produced.
  • Comparative Example 1 The separator was disposed on the outermost periphery of the electrode body 46, and the negative electrode current collector lead 42 joined to the exposed portion of the first negative electrode current collector by ultrasonic welding as shown in FIG. 4 was resistance welded to the bottom of the battery can.
  • a non-aqueous electrolyte secondary battery according to Comparative Example 1 was produced in the same manner as in Example 1 except that the non-aqueous electrolyte secondary battery was joined.
  • Comparative Example 2 The separator was disposed on the outermost periphery of the electrode body 56, and the negative electrode current collector lead 52 joined to the exposed portion of the second negative electrode current collector by ultrasonic welding as shown in FIG. 5 was resistance welded to the bottom of the battery can.
  • a nonaqueous electrolyte secondary battery according to Comparative Example 1 was produced in the same manner as in Example 1 except that.
  • Comparative Example 3 As shown in FIG. 6, the separator is disposed on the outermost periphery of the electrode body 66, and the negative electrode current collector bonded to each of the first negative electrode current collector exposed portion and the second negative electrode current collector exposed portion by ultrasonic welding.
  • a nonaqueous electrolyte secondary battery according to Comparative Example 3 was fabricated in the same manner as in Example 1 except that the electric leads 62a and 62b were joined to the bottom of the battery can by resistance welding.
  • Comparing the results of Comparative Examples 1 to 3 it can be seen that the load characteristics of Comparative Example 3 are the best. Since Comparative Examples 1 and 2 in which the number of negative electrode current collector leads is one show equivalent load characteristics, the reason why the load characteristics of Comparative Example 3 are superior is to increase the number of negative electrode current collector leads. This is thought to be due to this.
  • both the example 3 and the comparative example 3 show a load characteristic of 99.4%.
  • only one negative electrode current collector lead is used, and the negative electrode current collector lead is collected from the contact portion between the junction with the first negative electrode current collector exposed portion and the second negative electrode current collector exposed portion. By doing so, it became possible to exhibit load characteristics equivalent to the case of using two negative electrode current collector leads.
  • the negative electrode current collecting lead is not joined to the battery can, but the negative electrode current collecting lead may be joined to the bottom of the battery can by resistance welding or the like.
  • the negative electrode current collector lead When joining the negative electrode current collector lead to the bottom of the battery can, it is preferable to bend the protruding portion of the negative electrode current collector lead across the hollow portion of the electrode body as shown in FIG. Thereby, an electrode stick can be inserted in the hollow part of an electrode body, and the negative electrode current collection lead and the bottom part of a battery can can be resistance-welded.
  • the negative electrode current collector lead is disposed at the center of the bottom of the battery can, it is easy to irradiate a high energy beam such as a laser from the outside of the battery to join the negative electrode current collector lead and the bottom of the battery can. .
  • a non-aqueous electrolyte secondary battery that is easy to manufacture and excellent in output characteristics can be provided. Therefore, the industrial applicability of the present invention is great.
  • Nonaqueous electrolyte secondary battery 11 Negative electrode plate 11a Negative electrode active material layer 11b 1st negative electrode current collector exposure part 11c 2nd negative electrode current collector exposure part 12 Negative electrode current collection lead 12a Protrusion part 13 Positive electrode plate 14 Positive electrode current collection lead 15 Separator 16 Electrode body 16a Hollow part 17 Insulating plate 18 Insulating plate 19 Gasket 20 Sealing body 21 Battery can

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Abstract

本発明の一態様に係る非水電解質二次電池は、負極板及び正極板がセパレータを介して巻回された電極体と、非水電解質と、電極体及び非水電解質を収容する有底筒状の電池缶と、電池缶の開口部を封止する封口体とを含んでいる。負極板が巻き始め側及び巻き終り側の端部のそれぞれが負極集電体上に負極活物質層が形成されていない第１負極集電体露出部及び第２負極集電体露出部を有している。負極集電リードは第１集電体露出部に接合されるとともに、負極板から電池缶の底部に向けて突出する突出部を有している。突出部の少なくとも一部が第２負極集電体露出部の外側面と電池缶の内側面の間に挟持されるように、突出部が電池缶の底部側の電極体の端面と第２負極集電体露出部の外側面に沿って折り曲げられている。

Description

非水電解質二次電池
　本発明は、高出力に適した集電構造を有する非水電解質二次電池に関する。
　近年、非水電解質二次電池はスマートフォン、タブレット型コンピュータ、ノートパソコン及び携帯型音楽プレイヤーなどの携帯型電子機器の駆動電源として広く用いられている。非水電解質二次電池の用途は電動工具、電動アシスト自転車及電気自動車などに拡大しており、非水電解質二次電池には高出力化が求められている。
　非水電解質二次電池の極板には金属箔からなる集電体上に活物質層が形成されており、極板の一部に活物質層が形成されていない集電体露出部が設けられている。その集電体露出部に集電リードを接続することにより、極板と外部端子との間の電流経路が確保される。非水電解質二次電池には、水溶液に比べてイオン伝導性が低い非水電解質が用いられている。そのため出力特性を向上させるために、非水電解質二次電池には薄長の極板が用いられる。薄長の極板を用いることにより極板の面積当たりの電流密度が低減され、活物質合剤層の厚み方向の電流経路が短くなるため、優れた出力特性を得ることができる。
　ところが極板長さを長くすると、集電リードまでの距離が長くなるため集電抵抗が増加する。薄長の極板の出力特性を十分に発揮させるために、集電リードを接続する位置や数を適性化して集電抵抗を低減する必要がある。特許文献１は極板の長さや幅、集電体の厚みに応じて複数の集電リードを極板に接続した非水電解質二次電池を開示している。特許文献２及び３は負極板の長さ方向の両端部に負極リードを接続した非水電解質二次電池を開示している。
特開平１１－２３３１４８号公報 特開２００７－２７３２５８号公報 特開２０１３－１６３２８号公報
　負極集電リードは負極外部端子として機能する電池缶の底部に接続される。特許文献２及び３に記載されているように負極板に２本の負極集電リードが接続されている場合、負極集電リードを電極体の端面上で重ね合わせて、その重ね合わせ部と電池缶の底部が抵抗溶接される。抵抗溶接の際、一方の負極集電リードと電池缶の底部だけでなく負極集電リード同士も同時に溶接しなければならない。充分な溶接強度を得るために負極集電リードと電池缶の底部の間に大きな電流を流す必要があるため、抵抗溶接の際にスパッタを抑制することが課題となる。
　本発明は上記に鑑みてなされたものであり、負極集電リードと電池缶の電気的接続が容易な集電構造を有し、出力特性に優れた非水電解質二次電池を提供することを目的とする。
　上記課題を解決するために本発明の一態様に係る非水電解質二次電池は、負極板及び正極板がセパレータを介して巻回された電極体と、非水電解質と、電極体及び非水電解質を収容する有底筒状の電池缶と、電池缶の開口部を封止する封口体とを含んでいる。負極板が巻き始め側及び巻き終り側の端部のそれぞれが負極集電体上に負極活物質層が形成されていない第１負極集電体露出部及び第２負極集電体露出部を有している。負極集電リードは第１負極集電体露出部に接合されるとともに、負極板から電池缶の底部に向けて突出する突出部を有している。突出部の少なくとも一部が第２負極集電体露出部の外側面と電池缶の内側面の間に挟持されるように、突出部が電池缶の底部側の電極体の端面と第２負極集電体露出部の外側面に沿って折り曲げられている。
　本発明の一態様によれば、１本の負極集電リードが第１負極集電体露出部に接合される。その負極集電リードが第２負極集電体露出部の外側面と電池缶の内側面の間に挟持されることで第２負極集電体露出部に電気的に接続される。そのため、１本の負極集電リードによって負極板の長さ方向の両端部からの集電が可能となり、２本の負極集電リードを負極板の両端部のそれぞれに接続する場合と同等の出力特性を得ることができる。また、電池缶の底部に接合する負極集電リードは１本しかないため、負極集電リードを電池缶の底部に容易に接合することができる。負極集電リードが第２負極集電体露出部と電池缶の内側面によって挟持されることにより、負極集電リードと電池缶の間の電気的な接続が確保される。そのため、負極集電リードと電池缶との接合を省略することも可能である。
図１は本発明の一実施形態に係る非水電解質二次電池の断面斜視図である。 図２は本発明の一実施形態に係る非水電解質二次電池の負極板の平面図である。 図３は本発明の一実施形態に係る非水電解質二次電池の負極集電リードと電池缶の底部との接続部の断面図である。 図４は比較例１に係る非水電解質二次電池の負極集電リードと電池缶の底部との接続部の断面図である。 図５は比較例２に係る非水電解質二次電池の負極集電リードと電池缶の底部との接続部の断面図である。 図６は比較例３に係る非水電解質二次電池の負極集電リードと電池缶の底部との接続部の断面図である。
　本発明を実施するための形態について図面を参照しながら詳細に説明する。なお、本発明は下記の実施形態に限定されず、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することができる。
　図１は本発明の一実施形態である非水電解質二次電池１０の断面斜視図である。有底筒状の電池缶２１に電極体１６と非水電解質が収容されている。電池缶２１の開口部の近傍に形成された溝入れ部にガスケット１９を介して封口体２０をかしめ固定することにより電池内部が密閉されている。
　負極板１１は、図２に示すように、負極集電体上に形成された負極活物質層１１ａを有している。負極活物質層１１ａは負極集電体の少なくとも一方の面に形成されていればよい。負極板１１の長さ方向の両端部のそれぞれに負極集電体上に負極活物質層１１ａが形成されていない負極集電体露出部が設けられている。電極体１６を作製する際、負極板１１と正極板１３は長さ方向に沿って巻回されるため、負極集電体露出部はそれぞれ電極体の巻き始め側及び巻き終り側の端部に配置される。ここでは、巻き始め側の負極集電体露出部を第１負極集電体露出部１１ｂとし、巻き終り側の負極集電体露出部を第２負極集電体露出部１１ｃとする。負極集電リード１２は第１負極集電体露出部１１ｂに接合されている。接合方法としては、抵抗溶接、超音波溶接、及びレーザ溶接などの溶接法、並びにグサリ法が例示される。
　負極活物質層１１ａは、負極活物質と結着剤を分散媒中で混練して作製した負極合剤スラリーを負極集電体上に塗布し、乾燥して形成することができる。乾燥後の負極活物質層１１ａはローラーで所定厚みになるように圧縮することが好ましい。負極活物質層１１ａを圧縮することで非水電解質二次電池のエネルギー密度を向上することができる。
　負極活物質としては、リチウムイオンを可逆的に吸蔵、放出することができる炭素材料やリチウムと合金化することができる金属材料を用いることができる。炭素材料としては、天然黒鉛及び人造黒鉛などの黒鉛が例示される。金属材料としては、ケイ素及びスズ、並びにこれらの酸化物が挙げられる。炭素材料及び金属材料は単独で、又は２種以上を混合して用いることができる。また、充放電に伴う体積変化の大きい負極活物質を用いることで、負極集電リード１２が第２負極集電体露出部１１ｃの外側面と電池缶２１の内側面との間により強固に挟持されるため、ケイ素及びスズを含む材料を用いることが好ましい。
　負極集電体としては、例えば、銅、銅合金、ニッケル、ニッケル合金、及びステンレス鋼から形成された金属箔を使用することができる。これらの中で、銅及び銅合金から形成された金属箔が好ましい。また、負極集電リード１２としては、負極集電体に例示された金属からなる金属板を用いることが好ましい。
　正極板１３は、正極集電体上に形成された正極活物質層を有している。正極活物質層は正極集電体の少なくとも一方の表面に形成されていればよい。正極板１３の長さ方向の中央部に正極集電体露出部が設けられている。正極集電リード１４が正極集電体露出部に接合されている。接合方法としては、抵抗溶接、超音波溶接、及びレーザ溶接などの溶接法、並びにグサリ法が例示される。正極板の中央部に正極集電リードを接合することで、正極板の集電抵抗を低減することができる。そのため、正極集電リードは正極板の長さ方向の中央部に接合することが好ましい。正極集電リードの接合位置はこれに限定されず、正極板の長さ方向の少なくとも一方の端部とすることもできる。正極集電リード上と、正極集電リードが接合された正極集電体の裏面には絶縁テープを貼り付けることが好ましい。これにより、正極集電リードに起因する内部短絡を防止することができる。
　正極活物質層は、正極活物質と導電剤と結着剤を分散媒中で混練して作製した正極合剤スラリーを正極集電体上に塗布、乾燥して形成することができる。乾燥後の正極活物質層はローラーで所定厚みになるように圧縮することが好ましい。正極活物質層を圧縮することで非水電解質二次電池のエネルギー密度を向上することができる。
　正極活物質としては、リチウムイオンを可逆的に吸蔵、放出することができるリチウム遷移金属複合酸化物を用いることができる。リチウム遷移金属複合酸化物としては、一般式ＬｉＭＯ２（ＭはＣｏ、Ｎｉ、及びＭｎの少なくとも１つ）、ＬｉＭｎ２Ｏ４及びＬｉＦｅＰＯ４が挙げられる。これらは単独で、又は２種以上を混合して用いることができる。Ａｌ、Ｔｉ、Ｍｇ、及びＺｒからなる群から選ばれる少なくとも１つをリチウム遷移金属複合酸化物に添加し、又は遷移金属元素と置換して用いることもできる。
　正極集電体としては、例えば、アルミニウム、アルミニウム合金、ニッケル、ニッケル合金、及びステンレス鋼から形成された金属箔を使用することができる。これらの中で、アルミニウム及びアルミニウム合金から形成された金属箔が好ましい。また、正極集電リードとしては、正極集電体に例示された金属からなる金属板を用いることができる。
　電極体１６は、負極板１１と正極板１３とをセパレータ１５を介して巻回して作製される。電極体１６を有底筒状の電池缶２１に挿入する前に、図３に示すように、電極体１６の端面から突出している負極集電リード１２の突出部１２ａを電極体１６の端面と第２負極集電体露出部１１ｃの外側面に沿って折り曲げる。これにより、突出部１２ａの一部を電池缶２１と電気的に接続させることができる。負極集電リード１２は、電極体１６の中空部１６ａと交差する方向に折り曲げることが好ましい。これにより、中空部１６ａから電極棒を挿入して負極集電リード１２を電池缶２１の底部に抵抗溶接することができる。なお、本実施形態では電池缶２１の底部側の電極体１６の端面に絶縁板１７が配置されている。絶縁板１７は負極集電リード１２を折り曲げる前に電極体１６の端面に配置することが好ましく、絶縁板１７と電極体１６が互いに固定されるように絶縁板１７に両面テープや糊剤などを設けることが好ましい。絶縁板１７を電極体１６の端面に配置することで負極集電リード１２を容易に折り曲げることができ、負極集電リード１２による内部短絡を防止することができる。
　有底筒状の電池缶２１は、例えば金属板を絞り加工することにより作製することができる。その金属板に用いることができる金属として、鉄、ニッケル、及びステンレスが例示される。鉄を用いる場合はその表面にニッケルめっきをすることが好ましい。
　セパレータ１５としては、ポリエチレン（ＰＥ）やポリプロピレン（ＰＰ）のようなポリオレフィンを主成分とする微多孔膜を用いることができる。微多孔膜は１層単独で、又は２層以上を積層して用いることができる。２層以上の積層セパレータにおいては、融点が低いポリエチレン（ＰＥ）を主成分とする層を中間層に、耐酸化性に優れたポリプロピレン（ＰＰ）を表面層とすることが好ましい。セパレータには酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、酸化チタン（ＴｉＯ２）及び酸化ケイ素（ＳｉＯ２）のような無機粒子を添加することができる。このような無機粒子はセパレータ中に担持させることができ、セパレータ表面に結着剤とともに塗布することもできる。セパレータの表面にアラミド系の樹脂を塗布することもできる。
　非水電解質として、非水溶媒中に電解質塩としてのリチウム塩を溶解させたものを用いることができる。
　非水溶媒として、環状炭酸エステル、鎖状炭酸エステル、環状カルボン酸エステル及び鎖状カルボン酸エステルを用いることができ、これらは２種以上を混合して用いることが好ましい。環状炭酸エステルとしては、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）及びブチレンカーボネート（ＢＣ）が例示される。また、フルオロエチレンカーボネート（ＦＥＣ）のように、水素の一部をフッ素で置換した環状炭酸エステルを用いることもできる。鎖状炭酸エステルとしては、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）及びメチルプロピルカーボネート（ＭＰＣ）などが例示される。環状カルボン酸エステルとしてはγ－ブチロラクトン（γ－ＢＬ）及びγ－バレロラクトン（γ－ＶＬ）が例示され、鎖状カルボン酸エステルとしてはピバリン酸メチル、ピバリン酸エチル、メチルイソブチレート及びメチルプロピオネートが例示される。
　リチウム塩として、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）（Ｃ４Ｆ９ＳＯ２）、ＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ２）３、ＬｉＣ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）３、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＣｌＯ４、Ｌｉ２Ｂ１０Ｃｌ１０及びＬｉ２Ｂ１２Ｃｌ１２が例示される。これらの中でもＬｉＰＦ６が好ましく、非水電解液中のリチウム塩の濃度は０．５～２．０ｍｏｌ／Ｌであることが好ましい。ＬｉＰＦ６にＬｉＢＦ４など他のリチウム塩を混合することもできる。
　本発明の実施形態について、以下に具体的な実施例を用いてより詳細に説明する。
（負極板の作製）
　負極活物質としての９７質量部の黒鉛と、増粘剤としての１．５質量部のカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）と、結着剤としての１．５質量部のスチレンブタジエンゴムを混合した。その混合物を分散媒としての水へ投入し、混練して負極合剤スラリーを作製した。その負極合剤スラリーを、厚み８μｍの銅製の負極集電体の両面にドクターブレード法により塗布し、乾燥して負極活物質層１１ａを形成した。このとき、完成した負極板１１の長さ方向の両端部に対応するそれぞれの位置に第１負極集電体露出部１１ｂと第２負極集電体露出部１１ｃを設けた。次いで、負極活物質層１１ａをローラーにより圧縮し、圧縮された極板を所定サイズに切断した。最後に、突出部１２ａが形成されるように負極集電リード１２を第１負極集電体露出部１１ｂに超音波溶接で接合して図２に示す負極板１１を作製した。
（正極板の作製）
　正極活物質として１００質量部のＬｉＮｉ０．８２Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０３Ｏ２と、導電剤としての１質量部のアセチレンブラックと、結着剤としての０．９質量部のポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）を混合した。その混合物を分散媒としてのＮ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）に投入し、混練して正極合剤スラリーを調製した。その正極合剤スラリーをドクターブレード法により厚みが１５μｍのアルミニウム製の正極集電体の両面に塗布し、乾燥して正極活物質層を形成した。このとき、完成した正極板１３の中央部に対応する位置に正極集電体露出部を設けた。次いで、正極活物質層をローラーにより圧縮し、圧縮された極板を所定サイズに切断した。最後に、正極集電体露出部に正極集電リード１４を超音波溶接で接合して正極板１３を作製した。
（電極体の作製）
　負極板１１及び正極板１３を、ポリエチレン製微多孔膜からなるセパレータ１５を介して巻回することにより電極体１６を作製した。第１負極集電体露出部１１ｂは電極体１６の巻き始め側に配置し、第２負極集電体露出部１１ｃは電極体１６の巻き終り側に配置される。さらに、第２負極集電体露出部１１ｃが電極体１６の最外周に配置されるようにセパレータの長さを調整した。電極体１６の巻き終り端部は巻き止めテープで固定した。
（非水電解質の調製）
　エチレンカーボネート（ＥＣ）とジメチルカーボネート（ＤＭＣ）を３０：７０の体積比（１気圧、２５℃）で混合して非水溶媒を調製した。この非水溶媒に電解質塩としてのヘキサフルオロリン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）を１ｍｏｌ／Ｌの濃度で溶解して非水電解質を調製した。
（非水電解質二次電池の作製）
　負極集電リード１２の突出部１２ａを絶縁板１７の開口部に挿入し、絶縁板１７を電極体１６の端面に貼り付けた。そして図３に示すように、突出部１２ａを電極体１６の端面と第２負極集電体露出部１１ｃの外側面に沿って折り曲げた後、突出部１２ａが電池缶２１の底部に対向するように電極体１６を電池缶２１に挿入した。なお、負極集電リード１２は電池缶２１に接合されていないが、負極集電リード１２が電池缶２１の内側面に接触することで負極集電リード１２と電池缶２１の間の電気的な接続が確保されている。
　次に、電極体１６の上部に絶縁板１８を配置し、電池缶２１の開口部の近傍の外側面に回転する円板を押し当てて溝入れ加工を行った。その溝入れ部にガスケット１９を配置し、正極集電リード１４を封口体２０に接続した。そして、非水電解質を電池缶２１の内部へ注入した後、封口体２０を電池缶の溝入れ部にガスケット１９を介してかしめ固定することにより図１に示す円筒形の非水電解質二次電池１０を作製した。
（比較例１）
　電極体４６の最外周にセパレータを配置したこと、及び、図４に示すように第１負極集電体露出部に超音波溶接で接合された負極集電リード４２を電池缶の底部に抵抗溶接で接合したことを除いては実施例１と同様にして比較例１に係る非水電解質二次電池を作製した。
（比較例２）
　電極体５６の最外周にセパレータを配置したこと、及び、図５に示すように第２負極集電体露出部に超音波溶接で接合された負極集電リード５２を電池缶の底部に抵抗溶接したことを除いては実施例１と同様にして比較例１に係る非水電解質二次電池を作製した。
（比較例３）
　図６に示すように電極体６６の最外周にセパレータを配置したこと、及び、第１負極集電体露出部及び第２負極集電体露出部のそれぞれに超音波溶接で接合された負極集電リード６２ａ、６２ｂを電池缶の底部に抵抗溶接で接合したことを除いては実施例１と同様にして比較例３に係る非水電解質二次電池を作製した。
（負荷特性の評価）
　実施例及び比較例１～３の各電池を０．５Ｉｔの定電流で電圧が４．２Ｖになるまで充電し、さらに４．２Ｖの定電圧で電流が０．０２Ｉｔになるまで充電した。２０分の休止後、各電池を１Ｉｔの定電流で電圧が２．５Ｖになるまで放電して１Ｉｔの放電容量を測定した。１Ｉｔの定電流での放電に続いて、０．２Ｉｔの定電流で電圧が２．５Ｖになるまで放電して、残存容量を測定した。１Ｉｔの放電容量と残存容量を合算して各電池の０．２Ｉｔ放電容量を算出した。０．２Ｉｔの放電容量に対する１Ｉｔの放電容量の百分率を負荷特性として評価した。その結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　比較例１～３の結果を比較すると、比較例３の負荷特性が最も優れていることがわかる。負極集電リードの数がいずれも１本である比較例１と２が同等の負荷特性を示していることから、比較例３の負荷特性が優れている理由は負極集電リードの数を増やしたことによるものと考えられる。
　次に、実施例と比較例３の結果を比較すると、実施例３と比較例３はいずれも９９．４％の負荷特性を示している。実施例は１本の負極集電リードしか用いていないが、その負極集電リードが第１負極集電体露出部との接合部と第２負極集電体露出部との接触部から集電することにより、２本の負極集電リードを用いた場合と同等の負荷特性を発揮することが可能となった。
　実施例では負極集電リードは電池缶に接合されていないが、負極集電リードを電池缶の底部に抵抗溶接などにより接合してもよい。負極集電リードを電池缶の底部に接合する場合は、図３に示したように負極集電リードの突出部を電極体の中空部を横切るように折り曲げることが好ましい。これにより、電極体の中空部に電極棒を挿入して負極集電リードと電池缶の底部を抵抗溶接することができる。また、負極集電リードが電池缶の底部の中心に配置されるため、電池の外部からレーザなどの高エネルギー線を照射して負極集電リードと電池缶の底部を接合することが容易となる。
　本発明によれば、製造が容易で出力特性に優れた非水電解質二次電池を提供することができる。そのため、本発明の産業上の利用可能性は大きい。
１０　　　非水電解質二次電池
１１　　　負極板
１１ａ　　負極活物質層
１１ｂ　　第１負極集電体露出部
１１ｃ　　第２負極集電体露出部
１２　　　負極集電リード
１２ａ　　突出部
１３　　　正極板
１４　　　正極集電リード
１５　　　セパレータ
１６　　　電極体
１６ａ　　中空部
１７　　　絶縁板
１８　　　絶縁板
１９　　　ガスケット
２０　　　封口体
２１　　　電池缶

Claims (3)

  1. 　負極板及び正極板がセパレータを介して巻回された電極体と、
    　非水電解質と、
    　前記電極体及び前記非水電解質を収容する有底筒状の電池缶と、
    　前記電池缶の開口部を封止する封口体と、を備え、
    　前記負極板は巻き始め側及び巻き終り側の端部のそれぞれが負極集電体上に負極活物質層が形成されていない第１負極集電体露出部及び第２負極集電体露出部を有し、
    　負極集電リードが前記第１負極集電体露出部に接合されるとともに、前記負極板から前記電池缶の底部に向けて突出する突出部を有し、
    　前記突出部の少なくとも一部が前記第２負極集電体露出部の外側面と前記電池缶の内側面の間に挟持されるように、前記突出部が前記電池缶の底部側の前記電極体の端面と前記第２負極集電体露出部の外側面に沿って折り曲げられている、
    　非水電解質二次電池。
  2. 　前記突出部は前記電極体の巻回軸に形成された中空部を横切るように折り曲げられ、前記負極集電リードと前記電池缶の底部が前記中空部に対応する位置で接合されている請求項１記載の非水電解質二次電池。
  3. 　前記負極集電リードと前記電極体の底部側の前記電池缶の端面の間に絶縁板が介在している請求項１記載の非水電解質二次電池。
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