CN110423917A - 铅合金、电极和蓄电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种铅合金，尤其是一种电极板栅合金，其包含铅和0.003wt％‑0.025wt％的至少一种稀土金属，其中所述铅合金不含钙。此外，本发明涉及：根据本发明的铅合金的用途；具有至少部分地由至少一种根据本发明的铅合金形成的电极结构件的电极；以及具有根据本发明的电极的铅酸蓄电池。

Description

铅合金、电极和蓄电池
技术领域
本发明涉及：包括至少一种稀土金属的铅合金；根据本发明的铅合金的用途；包括电极结构件的电极，所述电极结构件至少部分地由根据本发明的铅合金中的一种组成；包括根据本发明的电极的铅酸蓄电池。
背景技术
作为用于铅酸蓄电池的电极结构件的材料的铅合金，其本身在现有技术中是已知的。电极通常包括固体的电极结构件，所述电极结构件用于接收糊状的活性电极材料。电极结构件通常被配置为电极板栅。然而，其它形式的电极结构件也可以从现有技术中获知。关于铅合金，不论电极结构件的最终形式如何，它们通常被称为电极板栅合金。
铅合金的选择受多种因素的影响。一方面，铅合金应能够被以经济合理的方式加工成电极结构件。再者，铅合金必须具有较好的机械稳定性，以便在蓄电池的整个使用寿命期间能够承受其本身较高的重量和电极浆料的重量。此外，当按照预期在铅酸蓄电池中使用时，电极结构件一方面始终与高腐蚀性电解质接触，另一方面还与活性电极浆料的腐蚀性成分接触。因此，除了上述特性外，铅合金必须是耐腐蚀的。
在本文中，含有铅、钙和铈的合金是已知的(例如US 2,860,969 A)。该出版物是关于如何克服铅-锑合金作为电极板栅材料的缺陷。最初，锑用于铅合金中以赋予合金机械稳定性。具体提出的含有PbCaSnCe的合金提供钙作为锑的替代物，以提供所需的机械稳定性并防止由于正极板栅腐蚀而在负极板上沉积锑。众所周知，锑对负活性浆料的污染会通过负极板的电解和硫酸化而导致水损失的增加。
另一方面，合金中的组分铈用于通过晶粒尺寸的细化来改善腐蚀性能。晶粒粗大结构的板栅具有由少量晶粒组成的腹板和框架。在这种情况下，晶界处的腐蚀会迅速深入渗透到腹板和框架中。这种晶间腐蚀通常会导致板栅过早解体。
然而，上述合金制成的电极结构件的缺点在于：在按照预期正常运行期间，它们具有板栅生长倾向，这可能导致由于板栅浆料的正极连接受损而致使相当大的蓄电池容量损失。板栅生长现象是板栅合金的抗蠕变性的不足随着时间的推移而增加的结果。这种机械强度的不可逆转的损失也被称为“老化”。在这些条件下，腐蚀层厚度的增加会产生导致板栅腹板和框架显著扩大的轴向力。
发明内容
因此，本发明基于该复杂技术目的而提供了一种适合作为电极结构件的材料的合金，即，该合金在工业生产中可以以经济、合理的方式加工，其具有足够的机械稳定性和耐腐蚀性，而且，在铅酸蓄电池中的运行期间其还至少具有针对板栅生长的减缓趋势的作用。
为了实现这个目的，本发明提出了一种铅合金，该铅合金包括铅和0.003wt％-0.025wt％的至少一种稀土金属，其中，所述铅合金是不含钙的。
就本发明而言，“稀土金属”是指镧系元素的金属和元素周期表中第Ⅲ族副族元素金属钪和钇。术语“铅合金”用于表示含铅重量占主要比例的合金组合物。指定的其它潜在合金组分与主要组分铅共计100wt％。
本发明是基于这样的认识：作为铅合金中的合金组分的钙是造成铅酸蓄电池在运行期间产生不希望的板栅生长的主要原因。根据本发明的铅合金利用指定成分中的铅和稀土金属的组合的协同效应来获得合金，该合金相比现有技术中已知的铅合金表现出更少的板栅生长。
在完全脱离现有技术的情况下，令人惊讶地发现，仅包含稀土金属作为另一种必要组分的不含钙铅合金尤其满足对电极板栅合金的机械要求。这是之前未曾预料到的，因为之前专家们已经开始假设，锑或钙是用于硬化以保证铅合金所需的机械稳定性的必要的合金组分。此外，通过完全免除钙作为合金成分，简化了合金的制造方法，并且减少了提供钙所需的占地面积。就本发明而言，“不含钙”意味着钙不是合金的合适组分。为此目的，只要技术上可行且经济上合理，铅合金不含有含钙的组分。然而，铅合金可能含有钙污染物，这是经济上合理的努力所无法避免的。然而，如果这些污染物应当存在，那么它们对合金的特性也没有影响。
根据本发明，不含钙的铅合金包含至少一种稀土金属。这至少一种稀土金属优选是镧系元素或包含至少两种镧系元素的混合稀土金属、和/或钇。已经证明，镧、铈、镧-铈混合稀土金属、和/或钇对于合金的机械稳定性和耐腐蚀性都是特别有利的。根据本发明的特别优选的特征，铅合金包括钇和至少一种镧系元素或由至少一种镧系元素组成的混合稀土金属。特别地，钇和镧的组合已经证明在机械稳定性、耐腐蚀性和当被按预期使用时抑制板栅生长方面是特别有利的。
根据本发明，所述至少一种稀土金属的重量份数为0.003wt％～0.025wt％。所述至少一种稀土金属的重量份数优选为0.005wt％～0.020wt％。在本文中特别优选的不含钙的铅合金是Pb-La-Y、Pb-Ce-Y或Pb-La-Ce-Y。关于该定量组合物，合金Pb-La0.01-Y0.01，Pb-Ce0.01-Y0.01或Pb-La0.01-Ce0.005-Y0.005是被特别优选的。
虽然仅由0.005wt％-0.025wt％的至少一种稀土金属和其余组分为铅组成的共计100wt％的不含钙的铅合金完全适合作为电极板栅合金，但是根据本发明的优选实施例，铅合金还包含其他合金组分。这些合金成分从Sn、Ag、Ba、Bi和Al的集合中选择。所述合金成分用于改善铅合金的各种性能。特别是，它们用于针对不同的加工方法优化铅合金。在铸造技术领域中，这些加工方法具体包括滴铸、压铸、连铸(例如根据US4544014的ConCast)以及轧制和模具冲压技术。
与根据本发明的不含钙的铅合金组合，上述可选的合金组分具有以下技术效果：
锡(Sn)减缓了结构的老化，并且增加了腐蚀层的电导率，从而有助于提高电流消耗能力、循环稳定性和电池在完全放电后的恢复能力。合金中Sn的重量份数优选不大于2.0wt％。特别优选地，合金中Sn的重量份数在0.2wt％和2.0wt％之间。
银(Ag)提高了耐腐蚀性并且增加了铅合金在高温下的抗蠕变性。合金中Ag的重量份数不大于0.035wt％。特别优选地，合金中Ag的重量份数在0.008wt％和0.035wt％之间。
钡(Ba)(即使是较小的量)增加了铅合金的机械强度。合金中Ba的重量份数优选不大于0.07wt％。特别优地，合金中Ba的重量份数在0.03wt％和0.07wt％之间。
铋(Bi)对板栅硬度有贡献。合金中Bi的重量份数优选不大于0.03wt％。特别优选地，合金中Bi的重量份数在0.005wt％和0.03wt％之间。
铝(Al)保护了铅合金生产过程中熔体免受空气的氧化。优选地，Al仅与Ba组合使用，这是因为含有钡的熔体特别容易被空气氧化。合金中Al的重量份数优选不大于0.012wt％。特别优选地，合金中Al的重量在0.005wt％和0.012wt％之间。
此外，本发明还涉及根据本发明的铅合金作为铅酸蓄电池的电极结构的材料的用途。优选地，它们被用作电极板栅的材料。通过使用本发明所预期的铅合金，可以提供适合于用在铅酸蓄电池中的电极结构件，该电极结构件的使用寿命至少通过在按照预期使用时降低该电极结构件的生长效应而延长。
此外，根据本发明的铅合金可以用于各种加工方法中，特别是在铸造技术领域中。根据本发明的铅合金被优选地提供用作电极结构件(尤其是电极板栅)的制造方法中的起始材料。
优选采用连铸的方法来加工不含钙的铅合金。
一种优选的连铸方法是所述ConCast方法。
在US 4,544,014中描述的该技术中，圆柱形旋转鼓承担铸模的作用。格栅带形式的板栅图案被雕刻在铸造鼓的圆周表面上。雕刻(即，腹板和框架)的凹部填充有受压的熔融铅，所述熔融铅通过源自铸造靴的开口槽的孔来供应。
针对连续格栅带制造的另一个同样优选的可选择的方法是轧制和模具冲压方法：在该方法中，首先连续铸造厚的带材。通过受到4至6个轧制阶段的铸造后，约为10mm的带材厚度立即将减小至1mm的厚度。随后，1mm厚的铅合金条带被冲压出，以形成为具有任何想要的板栅图案的格栅带。
由于铅合金组分的选择，铅合金是相对较好可行的，事实上，与现有技术中已知的合金相比，铅合金组分的选择使其能够用于最多样化的工艺中。
此外，本发明涉及一种用于具有电极结构件的铅酸蓄电池的电极，该电极结构件至少部分地由至少一种根据本发明的铅合金形成。根据本发明的优选实施例，所述电极结构件完全仅由根据本发明的铅合金中的一种形成。通过使用根据本发明的铅合金，电极和蓄电池的整体使用寿命得到改善。
根据本发明的优选的进一步拓展，电极包括被电极结构件接收的糊状活性物质。已经表明，根据本发明的铅合金与活性电极浆料具有非常好的相互作用。因此，活性电极浆料对电极结构件的粘附力增加，从而为整个电极提供了改善的机械稳定性和改善的充放电行为。
本发明还涉及一种具有根据本发明的电极的铅酸蓄电池。通过使用具有由根据本发明的铅合金制成的电极结构件的电极，蓄电池的使用寿命得以通过减少电极生长来改善。因此，提供了具有较长使用寿命的铅酸蓄电池。铅酸蓄电池优选是VRLA蓄电池(阀控铅酸蓄电池)。因此，蓄电池尤其适合于用在牵引用蓄电池和固定装置中。
具体实施方式
下面是优选的合金组合物的示例：
示例性实施例1
0.005wt％-0.025wt％ La
其余 Pb。
示例性实施例2
0.005wt％-0.025wt％ Ce
其余 Pb。
示例性实施例3
0.005wt％-0.025wt％ Y
其余 Pb。
示例性实施例4
0.008wt％-0.025wt％ La
0.008wt％-0.025wt％ Y
其余 Pb。
示例性实施例5
0.008wt％-0.025wt％ La
0.008wt％-0.025wt％ Ce
其余 Pb。
示例性实施例6
0.008wt％-0.025wt％ Ce
0.008wt％-0.025wt％ Y
其余 Pb。
示例性实施例7
示例性实施例8
示例性实施例9
示例性实施例10
示例性实施例11

Claims (11)

1.一种铅合金，尤其是一种电极板栅合金，包含铅和0.003wt％-0.025wt％的至少一种稀土金属，其特征在于，所述铅合金不含钙。
2.根据权利要求1所述的铅合金，包括：
其中，所述铅合金中合金组分的所有重量份数的总和为100wt％。
3.根据权利要求2所述的铅合金，包括：
其中，所述铅合金中合金组分的所有重量份数的总和为100wt％。
4.根据权利要求1所述的铅合金，包括：
0.003wt％-0.025wt％ 至少一种稀土金属
其余 Pb；
其中，所述铅合金中合金组分的所有重量份数的总和为100wt％。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的铅合金，其特征在于，所述至少一种稀土金属是镧系元素或LaCe混合稀土金属，和/或Y，所述镧系元素优选是La、Ce。
6.根据权利要求5所述的铅合金，其特征在于，
0.003wt％-0.012wt％ 至少一种镧系元素
0.003wt％-0.012wt％ Y。
7.一种根据权利要求1至6中任一项所述的铅合金作为铅酸蓄电池中电极结构件的材料的应用，优选是以电极板栅的形式作为所述电极结构件。
8.一种根据权利要求1至6中任一项所述的铅合金在用于制造铅酸蓄电池的电极结构件的连铸方法中的应用，所述电极结构件优选是电极板栅。
9.一种用于铅酸蓄电池的电极，所述电极具有电极结构件，优选是电极板栅，所述结构件至少部分地由至少一种根据权利要求1至6中任一项所述的铅合金形成。
10.根据权利要求9所述的电极，其特征在于，包括被电极结构件接收的糊状活性电极物质。
11.一种铅酸蓄电池，特别是一种VRLA电池，包括根据权利要求9或10所述的电极。
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