CN109729739A - 热传导片和其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明的热传导片，具有含有热传导性树脂层的树脂层多层层叠在一起的结构，以与其层叠面垂直的面作为片面，所述热传导性树脂层含有热传导性板状填料，所述热传导性板状填料的长轴以相对于所述片面为60°以上的角度取向。本发明能够提供在抑制热传导性板状填料的使用量的同时，实现热传导片的热传导率提高的热传导片和其制造方法。

Description

热传导片和其制造方法
技术领域
本发明涉及热传导片和其制造方法。
背景技术
热传导片主要配置在半导体包装之类的发热体与铝、铜等放热体之间，具有将发热体发生的热快速转到放热体的功能。
近年来、随着半导体元件的高集成化和半导体包装中配线的高密度化，半导体包装的单位面积的发热量变大，与此相伴的是，与以往的热传导片相比，对于热传导率提高、能够促进更快速地热放散的热传导片的需求日益提高。
关于提高热传导片的热传导率的技术，已经公开了使热传导片中含有的热传导性板状填料沿着热传导片的厚度方向取向的技术(例如、专利文献1、2)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特开2012-38763号公报
专利文献2:日本特开2013-254880号公报
发明内容
发明要解决的课题
但是，专利文献1、2的技术中，热传导性板状填料的取向度都低，为了实现热传导率的提高，不得不使用大量热传导性板状填料，这从热传导片的柔软性的观点、以及原料成本的观点都不优选。
本发明鉴于上述现状而完成，本发明的课题是提供抑制热传导性板状填料的使用量，实现热传导片的热传导率提高的热传导片和其制造方法。
解决课题的手段
本发明人进行了深入研究，结果发现，通过特定结构的热传导片能够解决前述的课题，从而完成以下的发明。本发明提供以下的技术方案[1]～[18]。
[1].一种热传导片，具有含有热传导性树脂层的树脂层多层层叠在一起的结构，以与其层叠面垂直的面作为片面，所述热传导性树脂层含有热传导性板状填料，所述热传导性板状填料的长轴以相对于所述片面为60°以上的角度取向。
[2].如所述[1]所述的热传导片，所述热传导性树脂层的宽度是所述热传导性板状填料的厚度的1～2000倍。
[3].如所述[1]或[2]所述的热传导片，所述热传导性板状填料的含量相对于构成所述热传导性树脂层的树脂100质量份为50～700质量份。
[4].如所述[1]～[3]的任一项所述的热传导片，厚度方向的热传导率为3W/m·K以上。
[5].如所述[1]～[4]的任一项所述的热传导片，ASKER C硬度为70以下。
[6].如所述[1]～[5]的任一项所述的热传导片，30％压缩强度为1500kPa以下。
[7].如所述[1]～[6]的任一项所述的热传导片，所述树脂层全都是热传导性树脂层。
[8].如所述[1]～[6]的任一项所述的热传导片，作为所述树脂层含有所述热传导性树脂层和不含热传导性板状填料的非热传导性树脂层。
[9].如所述[8]所述的热传导片，所述非热传导性树脂层是内部含有多个气泡的发泡树脂层。
[10].如所述[1]～[9]的任一项所述的热传导片，所述热传导性树脂层是内部含有热传导性板状填料和多个气泡的热传导性发泡树脂层。
[11].如所述[1]～[10]的任一项所述的热传导片，所述树脂层是使用选自乙烯/乙酸乙烯基酯共聚物、聚烯烃系树脂、腈基橡胶、丙烯酸系橡胶、硅氧烷树脂、二烯系橡胶和氢化二烯系橡胶中的至少一种而成的树脂层。
[12].如所述[1]～[11]的任一项所述的热传导片，所述树脂层含有常温为液状的树脂。
[13].如所述[1]～[12]的任一项所述的热传导片，构成所述树脂层的树脂仅由常温为液状的树脂构成。
[14].如所述[1]～[13]的任一项所述的热传导片，所述热传导性板状填料是氮化硼、薄片化石墨中的至少任一者。
[15].一种所述[1]～[14]的任一项所述的热传导片的制造方法，所述热传导性树脂层的制造方法含有：将树脂和热传导性板状填料混炼而制作热传导性树脂组合物的混炼工序，将所述热传导性树脂组合物层叠而制作n层结构的层叠体的层叠工序，
所述层叠工序后的层叠体的厚度Dμm、所述热传导性板状填料的厚度dμm满足下述式：
0.0005≤d/(D/n)≤1。
[16].如所述[15]所述的热传导片的制造方法，将由混炼工序制作的热传导性树脂组合物分割成xi份进行层叠，制作xi层结构的层叠体，然后进行热压使之成为厚度Dμm，然后进而反复进行分割、层叠和热压成为所述厚度的操作，制作所述n层结构的层叠体。
[17].如所述[15]所述的热传导片的制造方法，使用具有多层形成模块的挤出机，调制所述多层形成模块，通过共挤出成型得到所述n层结构且所述厚度Dμm的层叠体。
[18].如所述[15]～[17]的任一项所述的热传导片的制造方法，在所述层叠工序后包含相对于层叠方向平行地进行切片的工序。
发明效果
本发明能够提供在抑制热传导性板状填料的使用量的同时，实现热传导片的热传导率提高的热传导片。
附图说明
图1是实施方式1的热传导片的示意性截面图。
图2是实施方式1的热传导片的使用状态中的示意性截面图。
图3是实施方式2的热传导片的示意性截面图。
图4是实施方式2的变形方案的热传导片的示意性截面图。
具体实施方式
下面使用实施方式来对本发明进行具体说明。再者，本发明不受以下说明的实施方式任何限定。
本说明书中，「热传导片的厚度」是指图1～图4的纸面上下方向的尺寸，「热传导片的宽度」和「树脂层的宽度」是指图1～图4的纸面左右方向的尺寸。此外，「热传导性板状填料的厚度」是指构成板状填料的表面的各面中，在将面积最大的面作为XY平面时、构成XZ或者YZ平面的边的最小尺寸。
(热传导片的实施方式1)
本发明是一种热传导片，其具有含有热传导性树脂层的树脂层多层层叠在一起的结构，以与其层叠面垂直的面作为片面，所述热传导性树脂层含有热传导性板状填料，所述热传导性板状填料的长轴以相对于所述片面为60°以上的角度取向。从热传导率的提高的观点来看，优选所有的树脂层是热传导性树脂层。实施方式1示出了所有的树脂层是热传导性树脂层的情况的一实施方式。
图1是安装在发热体3和放热体4之间的状态中的实施方式1的热传导片1的模式截面图。再者，图1中为了明确示出热传导性板状填料6的存在，省略了表示树脂截面的阴影。此外，各图中，各填料与上下邻接的填料重合，但在本发明中填料彼此的重合不是必须的。
如图1所示那样，热传导片1具有多个树脂层2层叠在一起的结构。将相对于多个树脂层2的层叠面垂直的面作为片面5。如图2所示那样，热传导片1中片面5与发热体3、放热体4相接触而配置。
热传导片1的厚度(即、片面5与片面5之间的距离)没有特殊限定，可以是例如0.1～30mm的范围。
实施方式1中，所有的树脂层2都是含有热传导性板状填料6的热传导性树脂层7。
热传导性树脂层7是具有在树脂8中分散热传导性板状填料6的结构的树脂层2。
作为树脂8，没有特殊限定，可以使用聚烯烃、聚酰胺、聚酯、聚苯乙烯、聚氯乙烯、聚乙酸乙烯酯、ABS树脂等各种树脂。优选使用选自乙烯/乙酸乙烯酯共聚物、聚烯烃系树脂、腈基橡胶、丙烯酸系橡胶、硅氧烷树脂、二烯系橡胶、和氢化二烯系橡胶中的至少一种。所述氢化二烯系橡胶是将二烯系橡胶氢化而得到的。作为所述聚烯烃系树脂，可以列举出例如聚乙烯系树脂、聚丙烯系树脂，作为所述腈基橡胶，可以列举出例如丁腈橡胶等，作为所述二烯系橡胶、可以列举出聚异戊二烯橡胶、聚丁二烯橡胶、氯丁橡胶等。
更优选地，作为树脂8使用丁腈橡胶或聚丙烯系树脂。进而优选作为树脂8使用聚丙烯系树脂、即丙烯的均聚物、乙烯和丙烯的共聚物等。
其中，乙烯和丙烯的共聚物价格便宜，能够进行热成型加工。因此，乙烯和丙烯的共聚物能够降低热传导片1的成本，并且更容易制造热传导片1。
此外，树脂8优选含有常温下为液状的树脂。此外，也可以含有常温下为液状的树脂和固体状的树脂这两者，但更优选仅由常温下为液状的树脂构成。通过含有液状的树脂，能够减少在热传导片1的制造时与热传导性板状填料的混炼负荷，所以能够更容易使热传导性板状填料均匀分散，提高热传导性。再者，常温下为液状的树脂是指在20℃、1大气压(1.01×10-1MPa)的条件下为液状的树脂。
作为液状的树脂，可以使用例如前述树脂中的液状的，作为优选的具体例可以列举出，液状丁腈橡胶、液状乙烯丙烯共聚物、液状天然橡胶、液状聚异戊二烯橡胶、液状聚丁二烯橡胶、液状氢化聚丁二烯橡胶、液状苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物、液状氢化苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物、液状硅氧烷树脂等。
热传导性板状填料6是具有所述XY平面的长度方向尺寸/厚度＞2.0的形状的热传导性板状填料，作为材质，可以列举出例如碳化物、氮化物、氧化物、氢氧化物、金属、碳系材料等。
作为碳化物，可以列举出例如、碳化硅、碳化硼、碳化铝、碳化钛、碳化钨等。
作为氮化物，可以列举出例如、氮化硅、氮化硼、氮化铝、氮化镓、氮化铬、氮化钨、氮化镁、氮化钼、氮化锂等。
作为氧化物，可以列举出例如氧化铁、氧化硅(二氧化硅)、氧化铝(包括氧化铝的水和物(勃姆石等)。)、氧化镁、氧化钛、氧化铈、氧化锆等。此外，作为氧化物，可以列举出钛酸钡等的过渡金属氧化物等，以及掺杂了金属离子的例如氧化铟锡、氧化锑锡等。
作为氢氧化物，可以列举出例如氢氧化铝、氢氧化钙、氢氧化镁等。
作为金属，可以列举出例如铜、金、镍、锡、铁、或它们的合金。
作为碳系材料，可以列举出例如炭黑、石墨、金刚石、富勒烯、碳纳米管、碳纳米纤维、纳米突、碳微线圈、碳纳米线圈等。
这些热传导性板状填料6可以单独使用或2种以上合并使用。从热传导性的观点出发，优选氮化硼、薄片化石墨中的至少任一者。在更进一步要求电绝缘性的用途中，更优选氮化硼。
热传导性板状填料6的光散射法测定的平均粒径(面积最大的XY平面的长度方向(以下简称作「长度方向」)的长度)是例如0.1～1000μm、优选为0.5～500μm、更优选为1～100μm。
热传导性板状填料6的厚度，是例如0.05～500μm、优选为0.25～250μm。
热传导性板状填料6可以使用市售品或由其加工而成的加工品，作为市售品，可以列举出例如氮化硼粒子的市售品等，作为氮化硼粒子的市售品，具体可以列举出例如モメンティブ·パフォーマンス·マテリアルズ·ジャパン社制的「PT」系列(例如「PT-110」等)、昭和电工社制的「ショービーエヌUHP」系列(例如「ショービーエヌUHP-1」等)等。
热传导性树脂层7中，树脂8中的热传导性板状填料6，其长轴相对于所述片面以60°以上的角度取向。在热传导性板状填料6的长轴相对于所述片面以低于60°的角度取向的情况，热传导片1的厚度方向的热传导率低。
从提高热传导片1的厚度方向的热传导率的观点来看，优选热传导性板状填料6的长轴相对于所述片面以70°以上的角度取向，更优选以80°以上的角度取向，进而优选以80°以上的角度大致垂直取向。
对求出前述角度的方法没有特殊限定，沿着热传导性树脂层7中的前述热传导性板状填料6的最取向的方向、通常是与成型时的树脂流动方向平行的方向制作厚度方向的中央部分的薄膜切片，通过扫描电镜(SEM)以倍率3000倍观察该薄膜切片，观察热传导性板状填料，测定观察到的热传导性板状填料的长轴与热传导性树脂层7中构成片面的面所成的角度，由此求出。本说明书中，60°以上的角度是指前述那样测定的值的平均值为60°以上的角度，并不是否定有取向角度低于60°的热传导性板状填料6的存在。再者，在所成角度大于90°时，将其补角作为测定值。
热传导性树脂层7的宽度是热传导性树脂层7中含有的热传导性板状填料6的厚度的1～2000倍、优选为1～50倍、更优选为1～10倍、更进而优选为1～3倍、最优选为1～2倍。通过使热传导性树脂层7的宽度为前述范围，能够使热传导性板状填料6以其长轴相对于所述片面为60°以上的角度取向。再者，热传导性树脂层7的宽度只要是在前述范围内即可，可以不是均等的。
如前所述那样确定热传导性树脂层7的宽度后，根据「树脂层的层数＝(片的宽)÷(树脂层的宽)」的关系确定树脂的层数。
热传导性树脂层7中的热传导性板状填料7的含量，相对于树脂8的100质量份优选为50～700质量份、更优选为50～500质量份、更进一步优选为100～400质量份、更优选为150～300质量份，并且、相对于热传导性树脂层的总体积为15～70体积％。
在热传导性板状填料7的含有比例不满足前述范围时，得不到具有厚度方向的热传导率为3W/m·K以上的热传导性的热传导片1。
另一方面，在实现这样水平的热传导性时，不需要使用大于前述范围的过剩量的热传导性板状填料7。热传导性板状填料7的使用量越多，则热传导片的柔软性越减少，通过使热传导性板状填料7的使用量在前述范围，能够在不减少热传导片的柔软性的情况下实现具有高热传导率的热传导片。即、能够得到兼有柔软性和高热传导性的热传导片。
推测，这样良好的物性均衡归因于热传导性板状填料6以其长轴相对于所述片面为60°以上的角度取向。此外推测所述良好的物性均衡归因于，热传导性树脂层7的宽度为热传导性树脂层7中含有的热传导性板状填料6的厚度的1～2000倍、优选为1～50倍、更优选为1～10倍、更优选为1～3倍、最优选为1～2倍。
热传导性树脂层7也可以是内部含有热传导性板状填料6和多个气泡的热传导性发泡树脂层。通过含有多个气泡，能够提高热传导片1的柔软性。
(热传导片的实施方式2)
实施方式2示出了作为树脂层含有具有热传导性板状填料的热传导性树脂层和不具有热传导性板状填料的非热传导性树脂层的热传导片的一实施方式。图3与实施方式2的作为热传导片的示意性截面图的、以安装在发热体和放热体之间的状态使用这一点上与前述的实施方式1同样，所以在图中予以省略。
如图3所示那样，实施方式2的热传导片1具有以下结构：具有热传导性板状填料6的的热传导性树脂层7和不具有热传导性板状填料6的非热传导性树脂层9交替层叠而构成多个树脂层2。
再者，实施方式2的热传导片1中热传导性树脂层7和非热传导性树脂层9交替层叠，但它们可以是无序层叠，也可以是嵌段式层叠。在热传导性树脂层7和非热传导性树脂层9交替层叠时，容易得到热传导率均匀的热传导片1。
构成热传导性树脂层7的树脂8和构成非热传导性树脂层9的树脂10，都没有特别限定，可以分别使用作为所述实施方式1的树脂8说明的各种树脂。可以使用例如聚烯烃、聚酰胺、聚酯、聚苯乙烯、聚氯乙烯、聚乙酸乙烯酯、ABS树脂等各种树脂。优选选自乙烯/乙酸乙烯基酯共聚物、聚烯烃系树脂、聚酰胺、腈基橡胶、丙烯酸系橡胶、聚硅氧烷橡胶、二烯系橡胶、氢化二烯橡胶、ABS树脂中的至少一种。更优选作为树脂8、树脂10使用丙烯腈-丁二烯橡胶(即丁腈橡胶)、或丙烯均聚物、乙烯-丙烯共聚物等的聚丙烯系树脂。
构成热传导性树脂层7的树脂8和构成非热传导性树脂层9的树脂10可以是同一树脂，也可以是不同树脂，但从提高树脂层间的粘接性的观点来看，优选使用同种树脂。
此外，热传导性树脂层7可以是内部含有热传导性板状填料6和多个气泡的热传导性发泡树脂层。通过含有多个气泡，能够提高热传导片1的柔软性。
非热传导性树脂层9可以是如图4所示那样、在内部含有多个独立气泡11的发泡树脂层12。通过形成发泡树脂层12，能够提高热传导片1的柔软性。
(热传导片的物性)
本发明的热传导片的厚度方向的热传导率，从使片的放热性良好的观点来看，优选为3W/m·K以上，更优选为5W/m·K以上，进而优选为8W/m·K以上。此外，热传导片的厚度方向的热传导率通常为100W/m·K以下，优选为70W/m·K以下。热传导率可以由实施例所述的方法测定。
本发明的热传导片的Asker C硬度优选为70以下，更优选为50以下，更优选为40以下。此外，热传导片的Asker C硬度，可以为例如1以上、优选为5以上。在是这样的值时热传导片的柔软性良好。Asker C硬度可以由实施例所述的方法测定。
本发明的热传导片的30％压缩强度优选为1500kPa以下，更优选为1000kPa以下，进一步优选为500kPa以下。此外，热传导片的30％压缩强度，是例如10kPa以上，优选为50kPa以上。在是这样的值时热传导片的柔软性良好。30％压缩强度可以由实施例所述的方法测定。
(热传导片的制造方法)
作为本发明的热传导片的制造方法，没有特殊限定，可以列举出例如以下制造方法，其含有：将树脂和热传导性板状填料混炼而制作热传导性树脂组合物的混炼工序，将所述热传导性树脂组合物层叠而制作n层结构的层叠体的层叠工序，使所述层叠工序后的层叠体的厚度(Dμm)、所述热传导性板状填料的厚度(dμm)满足0.0005≤d/(D/n)≤1。
对本发明的热传导片1的制造方法的一个实施方式予以说明。
以下的说明中，「热传导性板状填料的厚度(d)」是指在将板状的填料的最大面设为XY平面时，构成XZ或者YZ平面的边的最小尺寸。此外，「层叠体的厚度(D)」是指相对于层叠面垂直的方向上层叠体的尺寸。
本实施方式中，使用含有下述的各(混炼工序)、(层叠工序)的方法而得到热传导片1。
进而根据需要还可以使用(切片工序)。
(混炼工序)
将热传导性板状填料和树脂混炼而制作热传导性树脂组合物。
所述的混炼，优选例如将树脂8和热传导性板状填料6通过Plasto Mill等双螺杆混炼机、双轴挤出机等在加热下混炼，通过这样，能够得到热传导性板状填料6均一分散在树脂8中的热传导性树脂组合物。
(层叠工序)
层叠工序中，将所述混炼工序得到的热传导性树脂组合物层叠而制作n层结构的层叠体。
所述层叠工序后的层叠体的厚度(Dμm)、所述热传导性板状填料的厚度(dμm)满足0.0005≤d/(D/n)≤1、优选满足0.02≤d/(D/n)≤1。
作为层叠方法，可以使用例如以下方法：将由混炼工序制作的热传导性树脂组合物分割成xi份，然后进行层叠，制作xi层结构的层叠体，然后根据需要进行热压形成厚度(Dμm)，之后，进一步反复进行分割、层叠和所述热压，从而制作出所述n层结构的层叠体。
在该方法中，通过反复进行分割和层叠，能够制作出满足下述式的层叠体。
(前述式中，xi是变数，n≧1)
此外，在该方法中，通过反复进行分割和层叠，能够制作出优选满足下述式的层叠体。
(前述式中，xi是变数。n≧1)
通过这样进行多次成型、使热传导性树脂层的宽度方向的长度逐渐变窄的方法，能够使各次的成型压力与进行一次成型的情况相比变小，所以能够避免因为成型而造成的层叠结构的破坏等现象。
作为其他层叠方法，可以使用例如，使用具有多层形成模块的挤出机，调制所述多层形成模块，通过共挤出成型得到所述n层结构、并且所述厚Dμm的层叠体的方法。
具体地向第1挤出机和第2挤出机这两者中导入所述混炼工序中得到的热传导性树脂组合物，将热传导性树脂组合物从第1挤出机和第2挤出机同时挤出。从第1挤出机和第2挤出机挤出的热传导性树脂组合物被送入进料模块。进料模块中，从第1挤出机和前述第2挤出机挤出的热传导性树脂组合物合流。由此能够得到由热传导性树脂组合物层叠而成的2层体。接下来，将所述2层体移送到多层形成模块，沿着与挤出方向平行的方向、并且与层叠面垂直的多个面将2层体分割成多个，然后层叠，制作n层结构、厚度Dμm的层叠体。此时每一层的厚度(D/n)可以通过调整多层形成模块来形成所希望的值。
(切片工序)
将所述层叠工序得到的层叠体根据需要层叠成所希望的高度，施加压力压合后、沿着相对于层叠方向平行的方向切片，由此制作热传导性片。
经过前述工序，能够得到热传导性树脂层的厚度为所述热传导性板状填料的厚度的1～2000倍，热传导性板状填料的长轴相对于树脂层的层叠面以60°以上的角度取向的热传导片。
实施例
以下说明本发明的实施例。但本发明不受实施例限定。
(实施例1)
将丁腈橡胶(1)(JSR株式会社制「N280」、液状)85质量份、丁腈橡胶(2)(JSR株式会社制「N231L」、固体状)15质量份、厚1μm的氮化硼250质量份熔融混炼后进行压制，由此得到厚0.5mm的1次片。接下来作为层叠工序，将得到的树脂组合物片分成4等份，然后重合制成总厚2mm的4层构成的片，再次压制，得到厚0.5mm、每层厚0.125mm的2次片。进而反复进行同样的工序，得到厚0.5mm、每层厚31μm的n次片。将该n次片切成纵25mm、横25mm，将25枚重合并压制，由此使它们粘合，调整朝向使得与层叠面垂直的面为片面，从而得到热传导片。将本热传导片基于后述的评价方法进行评价，将结果示于表1。
(实施例2)
将乙烯-丙烯共聚物(1)(三井化学株式会社制「PX-068」、液状)92质量份、乙烯-丙烯共聚物(2)(JSR株式会社制「JSREP21」、固体状)8质量份、厚2μm的薄片化石墨(ブリヂストンケービージー社制、WGNP)100质量份熔融混炼，然后压制，由此得到厚0.5mm的1次片。将得到的树脂组合物片分成4等份，然后重叠，制成总厚2mm的4层构成的片，再次压制，由此得到厚0.5mm、每层厚0.125mm的2次片。进而反复进行同样的工序，由此得到厚0.5mm、每层厚31μm的n次片。将该n次片切成纵25mm、横25mm，将25枚重合在一起压制，由此使它们粘合，调整朝向使得与层叠面垂直的面为片面，从而得到热传导片。将本热传导片基于后述的评价方法进行评价，将结果示于表1。
(实施例3)
将丁腈橡胶(1)(JSR株式会社制「N280」、液状)85质量份、丁腈橡胶(2)(JSR株式会社制「N231L」、固体状)15质量份、厚1μm的氮化硼300质量份熔融混炼后，将其用多层成型模块制造用挤出机挤出，得到每层厚度为1000μm(热传导性树脂层的宽度为1000μm)、由10层层叠而成的多层成型模块。调整该多层成型模块的朝向使得与层叠面垂直的面为片面，从而得到热传导片。将本热传导片基于后述的评价方法进行评价，将结果示于表1。
(实施例4)
将硅氧烷树脂(信越化学工业株式会社制「KF-96H-10万cs」、液状)100质量份、厚1μm的氮化硼260质量份熔融混炼后，将其用多层成型模块制造用挤出机挤出，得到每层厚度为1000μm(热传导性树脂层的宽度为1000μm)、由10层层叠而成的多层成型模块。调整该多层成型模块的朝向使得与层叠面垂直的面为片面，从而得到热传导片。将本热传导片基于后述的评价方法进行评价，将结果示于表1。
(实施例5)
将氢化丁二烯橡胶(株式会社クラレ制「L-1203」、液状)100质量份、厚1μm的氮化硼260质量份熔融混炼后，将其用多层成型模块制造用挤出机挤出，得到每层厚度为1000μm(热传导性树脂层的宽为1000μm)、由10层层叠而成的多层成型模块。调整该多层成型模块的朝向使得与层叠面垂直的面为片面，从而得到热传导片。将本热传导片基于后述的评价方法进行评价，将结果示于表1。
(比较例1)
将3mm的1次片切成纵25mm、横25mm，将25枚重合后，不进行压制，除此以外，以与实施例1相同方法得到比较例1的热传导片。
具体地将丁腈橡胶(1)(JSR株式会社制「N280」、液状)85质量份、丁腈橡胶(2)(JSR株式会社制「N231L」、固体状)15质量份、厚1μm的氮化硼250质量份熔融混炼后，进行压制，从而得到厚3mm的1次片。接下来，将该1次片切成纵25mm、横25mm，将25枚重合，不进行压制，而是通过加热进行粘合，调整朝向使得与层叠面垂直的面为片面，从而得到热传导片。将本热传导片基于后述的评价方法进行评价，将结果示于表1。
(比较例2)
将4.2mm的1次片切成纵25mm、横25mm，将25枚重合后，不进行压制，除此以外，以与实施例2相同的方法得到比较例2的热传导片。
具体地说，将乙烯-丙烯共聚物(1)(三井化学株式会社制「PX-068」、液状)92质量份、乙烯-丙烯共聚物(2)(JSR株式会社制「JSREP21」、固体状)8质量份、厚2μm的薄片化石墨(ブリヂストンケービージー社制、WGNP)100质量份熔融混炼后，进行压制，由此得到厚4.2mm的1次片。将该1次片切成纵25mm、横25mm，将25枚重合，不进行压制，而是通过加热进行粘合，调整朝向使得与层叠面垂直的面为片面，从而得到热传导片。将本热传导片基于后述的评价方法进行评价，将结果示于表1。
(评价)
(1)填料取向角度的测定
用扫描电镜镜(株式会社日立制作所制S-4700)观察热传导片的截面。从倍率3000倍的观察图像对任意20个填料测定其与片面形成的角度，将其平均值作为取向角度。将结果示于表1。
(2)热传导率的测定
将25mm见方的热传导片夹在陶瓷加热器和水冷式放热板之间进行加热。20分钟过后、测定陶瓷加热器的温度T1和水冷式放热板的温度T2，将陶瓷加热器的施加电力W、热传导片的厚t、热传导片的面积S代入下述式算出热传导率λ。结果如表1所示。
λ＝t×W/{S×(T1-T2)}
(3)Asker C硬度
将25mm见方的热传导片层叠成为厚度为10mm以上，使用ASKER橡胶硬度计C型(高分子计器株式会社制)在23℃下进行测定。结果如表1所示。
(4)30％压缩强度
将得到的热传导片的压缩强度使用エー·アンド·ディ社制「RTG-1250」进行测定。调整样品尺寸成为2mm×15mm×15mm，使测定温度为23℃、压缩速度为1mm/min进行测定。
确认知道了，实施例1和3的热传导片的热传导率λ比比较例1的膜的热传导率λ大，实施例2的热传导片的热传导率λ比比较例2的膜的热传导率λ大。
本发明的效果能够兼有热传导率和柔软性，这意味着，「以相同的热传导率基准进行比较时硬度低」。
确认知道了，各实施例的热传导片，Asker C硬度和30％压缩强度的值低，具有良好的柔软性。
[具有发泡树脂层的热传导片]
(实施例6)
将丁腈橡胶(1)(JSR株式会社制「N280」、液状)85质量份、丁腈橡胶(2)(JSR株式会社制「N231L」、固体状)15质量份、厚1μm的氮化硼300质量份熔融混炼后进行压制，从而得到厚0.5mm的1次片。将得到的片分成16等份，制作16个厚0.5mm的热传导性树脂层。接下来，用以下的方法将得到的0.5mm的发泡体片分成16等份，制作16个厚0.5mm的发泡树脂层，然后将所述热传导性树脂层和发泡树脂层交替层叠进行接合，调整朝向使得与层叠面垂直的面为片面，得到由发泡树脂层和热传导性树脂层构成的热传导片。接合中使用粘接剂(スリーエム社制、6004N)。基于前述评价方法评价本热传导片，将结果示于表2。
(发泡体片的制作)
将丁腈橡胶(2)(JSR株式会社制「N231L」、固体状)100质量份、偶氮二甲酰胺5质量份、和苯酚系抗氧化剂0.1质量份熔融混炼后进行压制，得到厚0.15mm的发泡性树脂片。对该发泡性树脂片的两面以加速电压500keV照射电子束1.5Mrad，使该发泡性树脂片交联。接下来对片加热到250℃，使发泡性树脂片发泡，得到表观密度为0.25g/cm3、厚0.5mm的发泡体片。
表2
由实施例6的结果可以知道，具有发泡树脂层的热传导片，Asker C硬度和30％压缩强度低，柔软性优异。
实施例6的热传导片，是将相同厚度的热传导性树脂层和发泡树脂层交替层叠而成的，所以热传导片中的热传导性填料的体积％是表1的比较例1的60％左右。可以知道，尽管如此，实施例6的热传导片的热传导率与比较例1几乎同等，Asker C硬度、30％压缩强度比比较例1远远低、柔软性优异。
附图符号说明
1 热传导片
2 树脂层
3 发热体
4 放热体
5 片面
6 热传导性板状填料
7 热传导性树脂层
8 树脂
9 非热传导性树脂层
10 树脂
11 独立气泡
12 发泡树脂层

Claims (18)

1.一种热传导片，具有含有热传导性树脂层的树脂层多层层叠在一起的结构，以与其层叠面垂直的面作为片面，所述热传导性树脂层含有热传导性板状填料，所述热传导性板状填料的长轴以相对于所述片面为60°以上的角度取向。
2.如权利要求1所述的热传导片，所述热传导性树脂层的宽度是所述热传导性板状填料的厚度的1～2000倍。
3.如权利要求1或2所述的热传导片，所述热传导性板状填料的含量相对于构成所述热传导性树脂层的树脂100质量份为50～700质量份。
4.如权利要求1～3的任一项所述的热传导片，厚度方向的热传导率为3W/m·K以上。
5.如权利要求1～4的任一项所述的热传导片，ASKER C硬度为70以下。
6.如权利要求1～5的任一项所述的热传导片，30％压缩强度为1500kPa以下。
7.如权利要求1～6的任一项所述的热传导片，所述树脂层全都是热传导性树脂层。
8.如权利要求1～6的任一项所述的热传导片，作为所述树脂层含有所述热传导性树脂层和不含热传导性板状填料的非热传导性树脂层。
9.如权利要求8所述的热传导片，所述非热传导性树脂层是内部含有多个气泡的发泡树脂层。
10.如权利要求1～9的任一项所述的热传导片，所述热传导性树脂层是内部含有热传导性板状填料和多个气泡的热传导性发泡树脂层。
11.如权利要求1～10的任一项所述的热传导片，所述树脂层是使用选自乙烯/乙酸乙烯基酯共聚物、聚烯烃系树脂、腈基橡胶、丙烯酸系橡胶、硅氧烷树脂、二烯系橡胶和氢化二烯系橡胶中的至少一种而成的树脂层。
12.如权利要求1～11的任一项所述的热传导片，所述树脂层含有常温为液状的树脂。
13.如权利要求1～12的任一项所述的热传导片，构成所述树脂层的树脂仅由常温为液状的树脂构成。
14.如权利要求1～13的任一项所述的热传导片，所述热传导性板状填料是氮化硼、薄片化石墨中的至少任一者。
15.一种权利要求1～14的任一项所述的热传导片的制造方法，所述热传导性树脂层的制造方法含有：将树脂和热传导性板状填料混炼而制作热传导性树脂组合物的混炼工序，将所述热传导性树脂组合物层叠而制作n层结构的层叠体的层叠工序，
所述层叠工序后的层叠体的厚度Dμm、所述热传导性板状填料的厚度dμm满足下述式：
0.0005≤d/(D/n)≤1。
16.如权利要求15所述的热传导片的制造方法，将由混炼工序制作的热传导性树脂组合物分割成xi份进行层叠，制作xi层结构的层叠体，然后进行热压使之成为厚度Dμm，然后进而反复进行分割、层叠和热压成为所述厚度的操作，制作所述n层结构的层叠体。
17.如权利要求15所述的热传导片的制造方法，使用具有多层形成模块的挤出机，调制所述多层形成模块，通过共挤出成型得到所述n层结构且所述厚度Dμm的层叠体。
18.如权利要求15～17的任一项所述的热传导片的制造方法，在所述层叠工序后包含相对于层叠方向平行地进行切片的工序。
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