KR20190039943A - 열전도 시트 및 그 제조 방법 - Google Patents

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다이스케 무코하타
고지 시모니시
마사히로 하마다
게이스케 후카노
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세키스이가가쿠 고교가부시키가이샤
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Abstract

본 발명의 열전도 시트는, 열전도성 판상 필러를 함유하는 열전도성 수지층을 포함하는 수지층을 복수 적층한 구조를 가지고, 그 적층면에 대한 수직면을 시트면으로 한 열전도 시트로서, 상기 열전도성 판상 필러의 장축이, 상기 시트면에 대하여 60° 이상의 각도로 배향되어 있는 열전도 시트이다. 본 발명에 의하면, 열전도성 판상 필러의 사용량을 억제하면서, 열전도 시트의 열전도율의 향상을 실현한 열전도 시트 및 그 제조 방법을 제공할 수 있다.

Description

열전도 시트 및 그 제조 방법
본 발명은, 열전도 시트 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
열전도 시트는, 주로, 반도체 패키지와 같은 발열체와, 알루미늄이나 구리 등의 방열체와의 사이에 배치하여, 발열체에서 발생하는 열을 방열체에 조속히 이동시키는 기능을 가진다.
최근, 반도체 소자의 고집적화나 반도체 패키지에 있어서의 배선의 고밀도화에 의해, 반도체 패키지의 단위 면적당의 발열량이 커지고 있으며, 이에 따라, 종래의 열전도 시트에 비해, 열전도율을 향상시켜, 보다 신속한 열 방산을 촉구할 수 있는 열전도 시트에 대한 수요가 높아지고 있다.
열전도 시트의 열전도율을 향상시키는 기술에 관한 것으로서, 열전도 시트에 포함되는 열전도성 판상(板狀) 필러를, 열전도 시트의 두께 방향으로 배향시키는 기술이 개시되어 있다(예를 들면, 특허 문헌 1, 2).
일본공개특허 특개2012-38763호 공보 일본공개특허 특개2013-254880호 공보
그러나, 특허 문헌 1, 2의 기술에서는, 모두, 열전도성 판상 필러의 배향도가 낮아, 열전도율의 향상을 실현하기 위해서는, 열전도성 판상 필러를 많이 사용하지 않으면 안되어, 열전도 시트의 유연성의 관점, 원료 비용의 관점에서 바람직하지 못하다.
본 발명은, 이상의 사정을 감안하여 이루어진 것으로, 본 발명의 과제는, 열전도성 판상 필러의 사용량을 억제하면서, 열전도 시트의 열전도율의 향상을 실현한 열전도 시트 및 그 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 발명자는, 예의 검토한 결과, 특정 구조의 열전도 시트에 의해 상기의 과제를 해결할 수 있는 것을 발견하여, 이하의 발명을 완성시켰다. 본 발명은, 이하의 [1]~[18]을 제공한다.
[1] 열전도성 판상 필러를 함유하는 열전도성 수지층을 포함하는 수지층을 복수 적층한 구조를 가지고, 그 적층면에 대한 수직면을 시트면으로 한 열전도 시트로서, 상기 열전도성 판상 필러의 장축이, 상기 시트면에 대하여 60° 이상의 각도로 배향되어 있는 열전도 시트.
[2] 상기 열전도성 수지층의 폭이, 상기 열전도성 판상 필러의 두께의 1~2000배인, 상기 [1]에 기재된 열전도 시트.
[3] 상기 열전도성 판상 필러의 함유량이, 상기 열전도성 수지층을 구성하는 수지 100질량부에 대하여, 50~700질량부인 상기 [1] 또는 [2]에 기재된 열전도 시트.
[4] 두께 방향의 열전도율이 3W/m·K 이상인, 상기 [1]~[3] 중 어느 것에 기재된 열전도 시트.
[5] 아스카 C 경도가 70 이하인, 상기 [1]~[4] 중 어느 것에 기재된 열전도 시트.
[6] 30% 압축 강도가, 1500kPa 이하인, 상기 [1]~[5] 중 어느 것에 기재된 열전도 시트.
[7] 상기 수지층의 전부가 열전도성 수지층인, 상기 [1]~[6] 중 어느 것에 기재된 열전도 시트.
[8] 상기 수지층으로서, 상기 열전도성 수지층과 열전도성 판상 필러를 함유하지 않는 비열전도성 수지층을 포함하는, 상기 [1]~[6] 중 어느 것에 기재된 열전도 시트.
[9] 상기 비열전도성 수지층이, 내부에 복수의 기포를 함유하는 발포 수지층인, 상기 [8]에 기재된 열전도 시트.
[10] 상기 열전도성 수지층이, 내부에 열전도성 판상 필러와 복수의 기포를 함유하는 열전도성 발포 수지층인, 상기 [1]~[9] 중 어느 것에 기재된 열전도 시트.
[11] 상기 수지층이, 에틸렌아세트산 비닐 공중합체, 폴리올레핀계 수지, 니트릴 고무, 아크릴 고무, 실리콘 수지, 디엔계 고무, 및 수소화 디엔계 고무로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 일종을 이용한 수지층인, 상기 [1]~[10] 중 어느 것에 기재된 열전도 시트.
[12] 상기 수지층이, 상온에서 액상의 수지를 포함하는, 상기 [1]~[11] 중 어느 것에 기재된 열전도 시트.
[13] 상기 수지층을 구성하는 수지가, 상온에서 액상의 수지만으로 이루어지는, 상기 [1]~[12] 중 어느 것에 기재된 열전도 시트.
[14] 상기 열전도성 판상 필러가, 질화 붕소, 박편화 흑연 중 적어도 어느 것인 상기 [1]~[13] 중 어느 것에 기재된 열전도 시트.
[15] 상기 [1]~[14] 중 어느 것에 기재된 열전도 시트의 제조 방법으로서, 상기 열전도성 수지층의 제조 방법이, 수지와 열전도성 판상 필러를 혼련하여 열전도성 수지 조성물을 제작하는 혼련 공정과, 상기 열전도성 수지 조성물을 적층하여 n층 구조의 적층체를 제작하는 적층 공정을 포함하고, 상기 적층 공정 후의 적층체의 두께(D㎛), 상기 열전도성 판상 필러의 두께(d㎛)가, 하기 식을 만족시키는 열전도 시트의 제조 방법.
0.0005≤d/(D/n)≤1
[16] 혼련 공정에서 제작한 열전도성 수지 조성물을 xi 분할하여 적층하고, xi층 구조의 적층체를 제작 후, 열 프레스를 행하여, 두께 D㎛로 하고, 그 후, 추가로, 분할과 적층과 상기 두께로의 열 프레스를 거듭하여, 상기 n층 구조의 적층체를 제작하는, 상기 [15]에 기재된 열전도 시트의 제조 방법.
[17] 다층 형성 블록을 구비하는 압출기를 이용하고, 상기 다층 형성 블록을 조제하여, 공압출 성형에 의해, 상기 n층 구조이면서, 또한, 상기 두께 D㎛의 적층체를 얻는, 상기 [15]에 기재된 열전도 시트의 제조 방법.
[18] 상기 적층 공정 후에, 적층 방향에 대하여 평행하게 슬라이스하는 공정을 포함하는, 상기 [15]~[17] 중 어느 것에 기재된 열전도 시트의 제조 방법.
본 발명에 의하면, 열전도성 판상 필러의 사용량을 억제하면서, 열전도 시트의 열전도율의 향상을 실현한 열전도 시트를 제공할 수 있다.
도 1은 실시 형태 1의 열전도 시트의 모식적인 단면도이다.
도 2는 실시 형태 1의 열전도 시트의 사용 상태에 있어서의 모식적인 단면도이다.
도 3은 실시 형태 2의 열전도 시트의 모식적인 단면도이다.
도 4는 실시 형태 2의 변형 형태의 열전도 시트의 모식적인 단면도이다.
이하, 본 발명에 대하여 실시 형태를 이용하여 더 상세하게 설명한다. 또한, 본 발명은, 이하에 설명하는 실시 형태에 아무런 한정되는 것은 아니다.
본 명세서에 있어서, 「열전도 시트의 두께」란, 도 1~도 4의 지면(紙面) 상하 방향의 치수를 의미하고, 「열전도 시트의 폭」 및 「수지층의 폭」이란, 도 1~도 4의 지면 좌우 방향의 치수를 의미한다. 또한, 「열전도성 판상 필러의 두께」란, 판상의 필러의 표면을 구성하는 각 면 중, 면적이 최대인 면을 XY 평면으로 하였을 때에, XZ 혹은 YZ 평면을 구성하는 변의 최소 치수를 의미한다.
(열전도 시트의 실시 형태 1)
본 발명은, 열전도성 판상 필러를 함유하는 열전도성 수지층을 포함하는 수지층을 복수 적층한 구조를 가지고, 그 적층면에 대한 수직면을 시트면으로 한 열전도 시트로서, 상기 열전도성 판상 필러의 장축이, 상기 시트면에 대하여 60° 이상의 각도로 배향되어 있는 열전도 시트이다. 열전도율의 향상의 관점에서, 모든 수지층이 열전도성 수지층인 것이 바람직하다. 실시 형태 1은, 모든 수지층이 열전도성 수지층인 경우의 일 실시 형태를 나타내는 것이다.
도 1은, 발열체(3)와 방열체(4)의 사이에 실장된 상태에 있어서의 실시 형태 1의 열전도 시트(1)의 모식적 단면도이다. 또한, 도 1에 있어서는, 열전도성 판상 필러(6)의 존재를 명확하게 하기 위해, 수지의 단면인 것을 나타내는 해칭을 생략하고 있다. 또한, 각 도면에 있어서, 각 필러는 상하로 인접하는 필러와 중복되어 있지만, 본 발명에 있어서 필러끼리의 중복은 필수는 아니다.
도 1에 나타내는 바와 같이, 열전도 시트(1)는, 복수의 수지층(2)을 적층한 구조를 가지고 있다. 복수의 수지층(2)의 적층면에 대한 수직면이 시트면(5)이 된다. 도 2 에 나타내는 바와 같이, 열전도 시트(1)는, 시트면(5)이 발열체(3)나 방열체(4)와 접하도록 배치된다.
열전도 시트(1)의 두께(즉, 시트면(5)과 시트면(5)과의 사이의 거리)는 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 0.1~30㎜의 범위로 할 수 있다.
실시 형태 1에서는, 모든 수지층(2)이, 열전도성 판상 필러(6)를 함유하는 열전도성 수지층(7)이다.
열전도성 수지층(7)은, 수지(8) 중에 열전도성 판상 필러(6)를 분산시킨 구조를 가지는 수지층(2)이다.
수지(8)로서는, 특별히 한정되지 않고, 폴리올레핀, 폴리아미드, 폴리에스테르, 폴리스티렌, 폴리염화비닐, 폴리아세트산비닐, ABS 수지 등의 다양한 수지를 이용할 수 있다. 바람직하게는, 에틸렌아세트산 비닐 공중합체, 폴리올레핀계 수지, 니트릴 고무, 아크릴 고무, 실리콘 수지, 디엔계 고무, 및 수소화 디엔계 고무로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 일종이 이용된다. 상기 수소화 디엔계 고무는, 디엔계 고무를 수소화하여 얻어진다. 상기 폴리올레핀계 수지로서는, 예를 들면 폴리에틸렌계 수지, 폴리프로필렌계 수지를 들 수 있고, 상기 니트릴 고무로서는, 예를 들면 아크릴로니트릴부타디엔 고무 등을 들 수 있으며, 상기 디엔계 고무로서는, 폴리이소프렌 고무, 폴리부타디엔 고무, 폴리클로로프렌 고무 등을 들 수 있다.
보다 바람직하게는, 수지(8)로서는, 아크릴로니트릴 부타디엔 고무 또는 폴리프로필렌계 수지가 이용된다. 더 바람직하게는, 수지(8)로서는, 폴리프로필렌계 수지, 즉 프로필렌의 단독 중합체나 에틸렌과 프로필렌과의 공중합체 등이 이용된다.
그 중에서도, 에틸렌과 프로필렌과의 공중합체는 저렴하며, 열성형 가공이 가능하다. 따라서, 에틸렌과 프로필렌과의 공중합체는, 열전도 시트(1)의 비용을 저감할 수 있고, 또한 열전도 시트(1)를 보다 용이하게 제조할 수 있다.
또한, 수지(8)는, 상온에서 액상의 수지를 포함하는 것이 바람직하다. 또한, 상온에서 액상의 수지와 고체상의 수지의 쌍방을 포함해도 되지만, 상온에서 액상의 수지만으로 이루어지는 것이 보다 바람직하다. 액상의 수지를 포함함으로써, 열전도 시트(1)의 제조 시에 있어서의 열전도성 판상 필러와의 혼련 부하를 저감할 수 있기 때문에, 열전도성 판상 필러를 균일하게 분산시키기 쉬워져, 열전도성이 향상된다. 또한, 상온에서 액상의 수지란, 20℃, 1기압(1.01×10-1MPa)의 조건하에서 액상의 수지를 의미한다.
액상의 수지로서는, 예를 들면 상기한 수지의 액상의 것을 이용할 수 있고, 바람직한 구체예로서, 액상 아크릴로니트릴 부타디엔 고무, 액상 에틸렌프로필렌 공중합체, 액상 천연 고무, 액상 폴리이소프렌 고무, 액상 폴리부타디엔 고무, 액상 수소화 폴리부타디엔 고무, 액상 스티렌-부타디엔 블록 공중합체, 액상 수소화 스티렌-부타디엔 블록 공중합체, 액상 실리콘 수지 등을 들 수 있다.
열전도성 판상 필러(6)는, 상기 XY 평면의 길이 방향 치수/두께> 2.0의 형상을 가지는 열전도성 판상 필러로서, 재질로서는, 예를 들면, 탄화물, 질화물, 산화물, 수산화물, 금속, 탄소계 재료 등을 들 수 있다.
탄화물로서는, 예를 들면, 탄화 규소, 탄화 붕소, 탄화 알루미늄, 탄화 티탄, 탄화 텅스텐 등을 들 수 있다.
질화물로서는, 예를 들면, 질화 규소, 질화 붕소, 질화 알루미늄, 질화 갈륨, 질화 크롬, 질화 텅스텐, 질화 마그네슘, 질화 몰리브덴, 질화 리튬 등을 들 수 있다.
산화물로서는, 예를 들면, 산화철, 산화규소(실리카), 산화 알루미늄(알루미나)(산화 알루미늄의 수화물(베마이트 등)을 포함한다.), 산화 마그네슘, 산화 티탄, 산화 세륨, 산화 지르코늄 등을 들 수 있다. 또한, 산화물로서, 티탄산 바륨 등의 천이금속 산화물 등이나, 나아가서는, 금속 이온이 도핑되어 있는, 예를 들면, 산화 인듐 주석, 산화 안티몬 주석 등을 들 수 있다.
수산화물로서는, 예를 들면, 수산화 알루미늄, 수산화 칼슘, 수산화 마그네슘 등을 들 수 있다.
금속으로서는, 예를 들면, 구리, 금, 니켈, 주석, 철, 또는, 그들의 합금을 들 수 있다.
탄소계 재료로서는, 예를 들면, 카본 블랙, 흑연, 다이아몬드, 풀러렌, 카본 나노 튜브, 카본 나노 파이버, 나노 호른, 카본 마이크로 코일, 나노 코일 등을 들 수 있다.
이들 열전도성 판상 필러(6)는, 단독 사용 또는 2종류 이상 병용할 수 있다. 열전도성의 관점에서는, 질화 붕소, 박편화 흑연 중 적어도 어느 것인 것이 바람직하다. 또한 전기 절연성이 요구되는 용도에서는, 질화 붕소가 보다 바람직하다.
열전도성 판상 필러(6)의 광산란법에 의해 측정되는 평균 입자경(면적이 최대인 XY 평면의 길이 방향(이하, 단순히 「길이 방향」이라고 함)의 길이)은, 예를 들면, 0.1~1000㎛, 바람직하게는, 0.5~500㎛, 보다 바람직하게는, 1~100㎛이다.
열전도성 판상 필러(6)의 두께는, 예를 들면, 0.05~500㎛, 바람직하게는, 0.25~250㎛이다.
열전도성 판상 필러(6)는, 시판품 또는 그것을 가공한 가공품을 이용할 수 있고, 시판품으로서는, 예를 들면, 질화 붕소 입자의 시판품 등을 들 수 있으며, 질화 붕소 입자의 시판품으로서, 구체적으로는, 예를 들면, 모멘티브·퍼포먼스·머티리얼즈·재팬사제의 「PT」 시리즈(예를 들면 「PT-110」 등), 쇼와덴코사제의 「쇼비엔 UHP」시리즈(예를 들면 「쇼비엔 UHP-1」등) 등을 들 수 있다.
열전도성 수지층(7)에서는, 수지(8) 중의 열전도성 판상 필러(6)는, 그 장축이, 상기 시트면에 대하여 60° 이상의 각도로 배향되어 있다. 열전도성 판상 필러(6)의 장축이, 상기 시트면에 대하여 60° 미만의 각도로 배향되어 있는 경우에는, 열전도 시트(1)의 두께 방향의 열전도율이 낮아진다.
열전도 시트(1)의 두께 방향의 열전도율을 높이는 관점에서, 열전도성 판상 필러(6)의 장축이, 상기 시트면에 대하여 70° 이상의 각도로 배향되어 있는 것이 바람직하고, 80° 이상의 각도로 배향되어 있는 것이 보다 바람직하며, 80° 이상의 각도로 대략 수직으로 배향되어 있는 것이 더 바람직하다.
상기 각도를 구하는 방법은 특별히 한정되지 않지만, 열전도성 수지층(7)에 있어서, 상기 열전도성 판상 필러(6)의 가장 배향되어 있는 방향, 통상 성형 시의 수지 유동 방향과 평행한 방향으로, 두께 방향의 중앙 부분의 박막 절편을 제작하고, 당해 박막 절편을 주사형 전자 현미경(SEM)에 의해 배율 3000배로 열전도성 판상 필러를 관찰하며, 관찰된 열전도성 판상 필러의 장축과, 열전도성 수지층(7)에 있어서 시트면을 구성하는 면과 이루는 각도를 측정함으로써, 구할 수 있다. 본 명세서에 있어서, 60° 이상의 각도란, 상기한 바와 같이 측정된 값의 평균값이 60° 이상의 각도인 것을 의미하고, 배향 각도가 60° 미만의 열전도성 판상 필러(6)의 존재를 부정하는 것은 아니다. 또한, 이루는 각도가 90°를 초과하는 경우에는, 그 보각을 측정값으로 한다.
열전도성 수지층(7)의 폭은, 열전도성 수지층(7) 중에 포함되는 열전도성 판상 필러(6)의 두께의 1~2000배, 바람직하게는 1~50배, 더 바람직하게는 1~10배, 더 바람직하게는 1~3배, 가장 바람직하게는 1~2배로 한다. 열전도성 수지층(7)의 폭을 상기 범위로 함으로써, 열전도성 판상 필러(6)를, 그 장축이, 상기 시트면에 대하여 60° 이상의 각도가 되도록 배향시킬 수 있다. 또한 열전도성 수지층(7)의 폭은, 상기 범위 내이면 균등하지 않아도 된다.
상기한 바와 같이, 열전도성 수지층(7)의 폭을 결정 후, 「수지층의 수=(시트의 폭)÷(수지층의 폭)」의 관계로부터, 수지층의 수가 결정된다.
열전도성 수지층(7)에 있어서의 열전도성 판상 필러(7)의 함유량은, 수지(8)의 100질량부에 대하여, 바람직하게는 50~700질량부, 보다 바람직하게는 50~500질량부, 더 바람직하게는 100~400질량부, 보다 바람직하게는 150~300질량부이며, 또한, 열전도성 수지층의 전(全)체적에 대하여, 15~70체적%이다.
열전도성 판상 필러(7)의 함유 비율이 상기 범위에 충족하지 않는 경우, 두께 방향의 열전도율이 3W/m·K 이상의 열전도성을 가지는 열전도 시트(1)는 얻어지지 않는다.
한편, 이 레벨의 열전도성을 실현함에 있어서, 상기 범위를 초과하는 과잉한 열전도성 판상 필러(7)의 사용은 불필요하다. 열전도성 판상 필러(7)의 사용량이 많아질수록, 열전도 시트의 유연성이 사라지지만, 열전도성 판상 필러(7)의 사용량을 상기 범위로 함으로써, 높은 열전도율을 가지는 열전도 시트를, 열전도 시트의 유연성을 잃어버리지 않고, 실현할 수 있다. 즉, 유연성과 높은 열전도성을 양립시킨 열전도 시트를 얻을 수 있다.
이와 같은 양호한 물성 밸런스는, 열전도성 판상 필러(6)를, 그 장축이, 상기 시트면에 대하여 60° 이상의 각도를 취하도록 배향시키고 있는 것에 기인한다고 추측된다. 또한, 상기한 양호한 물성 밸런스는, 열전도성 수지층(7)의 폭을, 열전도성 수지층(7) 중에 포함되는 열전도성 판상 필러(6)의 두께의 1~2000배, 바람직하게는 1~50배, 더 바람직하게는 1~10배, 더 바람직하게는 1~3배, 가장 바람직하게는 1~2배로 하고 있는 것에도 기인하는 것으로 추측된다.
열전도성 수지층(7)은, 내부에 열전도성 판상 필러(6)와 복수의 기포를 함유하는 열전도성 발포 수지층이어도 된다. 복수의 기포 함유시킴으로써, 열전도 시트(1)의 유연성을 향상시킬 수 있다.
(열전도 시트의 실시 형태 2)
실시 형태 2는, 수지층으로서, 열전도성 판상 필러를 함유하는 열전도성 수지층과, 열전도성 판상 필러를 함유하지 않는 비열전도성 수지층을 포함하는 열전도 시트의 일 실시 형태를 나타내는 것이다. 도 3은, 실시 형태 2의 열전도 시트의 모식적 단면도인 발열체와 방열체의 사이에 실장된 상태로 사용되는 점은 상기의 실시 형태 1과 마찬가지이지만, 도면에 있어서는, 생략한다.
도 3에 나타내는 바와 같이, 실시 형태 2의 열전도 시트(1)는, 열전도성 판상 필러(6)를 함유하는 열전도성 수지층(7)과, 열전도성 판상 필러(6)를 함유하지 않는 비열전도성 수지층(9)을 번갈아 적층하여 복수의 수지층(2)을 구성하는 구조를 가지고 있다.
또한, 실시 형태 2의 열전도 시트(1)는, 열전도성 수지층(7)과 비열전도성 수지층(9)이 번갈아 적층되고 있지만, 이들은, 랜덤적으로 적층되어 있어도 되고, 블록적으로 적층되어 있어도 된다. 열전도성 수지층(7)과 비열전도성 수지층(9)이 번갈아 적층되어 있는 경우에는, 열전도율이 균일한 열전도 시트(1)가 얻어지기 쉽다.
열전도성 수지층(7)을 구성하는 수지(8)와, 비열전도성 수지층(9)을 구성하는 수지(10)는, 각각 특별히 한정되지 않고, 상기한 실시 형태 1의 수지(8)로서 설명한 각종 수지를, 각각 이용할 수 있다. 예를 들면, 폴리올레핀, 폴리아미드, 폴리에스테르, 폴리스티렌, 폴리염화비닐, 폴리아세트산비닐, ABS 수지 등의 다양한 수지를 이용할 수 있다. 바람직하게는, 에틸렌아세트산 비닐 공중합체, 폴리올레핀계 수지, 폴리아미드, 니트릴 고무, 아크릴 고무, 실리콘 고무, 디엔계 고무, 수소화 디엔 고무, ABS 수지로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 일종이 이용된다. 더 바람직하게는, 수지(8), 수지(10)로서는, 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 또는 프로필렌 단독 중합체, 에틸렌-프로필렌 공중합체 등의 폴리프로필렌계 수지가 바람직하게 이용된다.
열전도성 수지층(7)을 구성하는 수지(8)와, 비열전도성 수지층(9)을 구성하는 수지(10)는, 동일한 수지여도 상이한 수지여도 되지만, 수지층간의 접착성을 높이는 관점에서, 동종의 수지를 이용하는 것이 바람직하다.
또한, 열전도성 수지층(7)은, 내부에 열전도성 판상 필러(6)와 복수의 기포를 함유하는 열전도성 발포 수지층이어도 된다. 복수의 기포를 함유시킴으로써, 열전도 시트(1)의 유연성을 향상시킬 수 있다.
비열전도성 수지층(9)은, 도 4에 나타내는 바와 같이, 내부에 복수의 독립 기포(11)를 함유하는 발포 수지층(12)으로 할 수도 있다. 발포 수지층(12)으로 함으로써, 열전도 시트(1)의 유연성을 높일 수 있다.
(열전도 시트의 물성)
본 발명의 열전도 시트의 두께 방향의 열전도율은, 시트의 방열성을 양호하게 하는 관점에서, 바람직하게는 3W/m·K 이상이며, 보다 바람직하게는 5W/m·K 이상이고, 더 바람직하게는 8W/m·K 이상이다. 또한, 열전도 시트의 두께 방향의 열전도율은, 통상, 100W/m·K 이하이며, 바람직하게는 70W/m·K 이하이다. 열전도율은, 실시예에 기재된 방법으로 측정할 수 있다.
본 발명의 열전도 시트의 아스카 C 경도는, 바람직하게는 70 이하이며, 보다 바람직하게는 50 이하이고, 더 바람직하게는 40 이하이다. 또한, 열전도 시트의 아스카 C 경도는, 예를 들면 1 이상, 바람직하게는 5 이상이다. 이와 같은 값이면, 열전도 시트의 유연성이 양호하다. 아스카 C 경도는, 실시예에 기재된 방법으로 측정할 수 있다.
본 발명의 열전도 시트의 30% 압축 강도는, 바람직하게는 1500kPa 이하이며, 보다 바람직하게는 1000kPa 이하이고, 더 바람직하게는 500kPa 이하이다. 또한, 열전도 시트의 30% 압축 강도는, 예를 들면 10kPa 이상이며, 바람직하게는 50kPa 이상이다. 이와 같은 값이면, 열전도 시트의 유연성이 양호하다. 30% 압축 강도는, 실시예에 기재된 방법으로 측정할 수 있다.
(열전도 시트의 제조 방법)
본 발명의 열전도 시트의 제조 방법으로서는, 특히 한정되지 않지만, 예를 들면, 수지와 열전도성 판상 필러를 혼련하여 열전도성 수지 조성물을 제조하는 혼련 공정과, 상기 열전도성 수지 조성물을 적층하여 n층 구조의 적층체를 제작하는 적층 공정을 포함하고, 상기 적층 공정 후의 적층체의 두께(D㎛), 상기 열전도성 판상 필러의 두께(d㎛)가, 0.0005≤d/(D/n)≤1,을 충족시키는 열전도성 시트의 제조 방법을 들 수 있다.
본 발명의 열전도 시트(1)의 제조 방법의 일 실시 형태에 대하여 설명한다.
이하의 설명에 있어서, 「열전도성 판상 필러의 두께(d)」란, 판상의 필러의 최대면을 XY 평면으로 하였을 때에, XZ 혹은 YZ 평면을 구성하는 변의 최소 치수를 의미한다. 또한, 「적층체의 두께(D)」란 적층면에 대한 수직 방향에 있어서의 적층체의 치수를 의미한다.
본 실시 형태에서는, 하기의 각 (혼련 공정), (적층 공정)을 포함하는 방법을 이용하여 열전도 시트(1)를 얻는다.
또한 필요에 따라, (슬라이스 공정)을 이용하는 것도 가능하다.
(혼련 공정)
열전도성 판상 필러와 수지를 혼련하여, 열전도성 수지 조성물을 제작한다.
상기 혼련은, 예를 들면 수지(8)와 열전도성 판상 필러(6)를, 플라스트밀 등의 이축 스크루 혼련기나 2축 압출기 등을 이용하여, 가열하에 있어서 혼련하는 것이 바람직하고, 이에 따라, 열전도성 판상 필러(6)가 수지(8) 중에 균일하게 분산된 열전도성 수지 조성물을 얻을 수 있다.
(적층 공정)
적층 공정에서는, 상기 혼련 공정에서 얻은 열전도성 수지 조성물을 적층하여 n층 구조의 적층체를 제작한다.
상기 적층 공정 후의 적층체의 두께(D㎛), 상기 열전도성 판상 필러의 두께(d㎛)는, 0.0005≤d/(D/n)≤1을 만족시키고, 바람직하게는 0.02≤d/(D/n)≤1을 만족시킨다.
적층 방법으로서는, 예를 들면, 혼련 공정에서 제작한 열전도성 수지 조성물을 xi 분할하여 적층하고, xi층 구조의 적층체를 제작 후, 열 프레스를 행하여, 두께(D㎛)로 하고, 그 후, 추가로, 분할과 적층과 상기 열 프레스를 거듭하여, 상기 n층 구조의 적층체를 제작하는 방법을 이용할 수 있다.
이 방법에서는, 분할과 적층의 거듭함에 의해, 하기 식을 만족시키는 적층체를 제작할 수 있다.
Figure pct00001
(상기 식에 있어서, xi는 변수, n≥1)
또한, 이 방법에서는, 분할과 적층의 거듭함에 있어서, 바람직하게는 하기 식을 만족시키는 적층체를 제작할 수 있다.
Figure pct00002
(상기 식에 있어서, xi는 변수, n≥1)
이와 같이, 복수회의 성형에 의해, 열전도성 수지층의 폭 방향 길이를 좁혀 가는 방법에 의하면, 각 회에 있어서의 성형압을, 1회의 성형으로 행하는 경우에 비해, 작게 할 수 있기 때문에, 성형에 기인하는 적층 구조의 파괴 등의 현상을 회피할 수 있다.
그 밖의 적층 방법으로서, 예를 들면, 다층 형성 블록을 구비하는 압출기를 이용하고, 상기 다층 형성 블록을 조제하여, 공압출 성형에 의해, 상기 n층 구조이며, 또한, 상기 두께 D㎛의 적층체를 얻는 방법을 이용할 수도 있다.
구체적으로는, 제 1 압출기 및 제 2 압출기의 쌍방에 상기 혼련 공정에서 얻은 열전도성 수지 조성물을 도입하고, 제 1 압출기 및 제 2 압출기로부터 열전도성 수지 조성물을 동시에 압출한다. 제 1 압출기 및 제 2 압출기로부터 압출된 열전도성 수지 조성물은, 피드 블록으로 보내진다. 피드 블록에서는, 제 1 압출기 및 상기 제 2 압출기로부터 압출된 열전도성 수지 조성물이 합류한다. 이에 따라, 열전도성 수지 조성물이 적층된 2층체를 얻을 수 있다. 이어서, 상기 2층체를 다층 형성 블록으로 이송하고, 압출 방향과 평행한 방향이며, 또한 적층면에 수직인 복수의 면을 따라 2층체를 복수로 분할 후, 적층하여, n층 구조이며, 두께 D㎛의 적층체를 제조할 수 있다. 이 때, 1층당의 두께(D/n)는, 다층 형성 블록을 조정하여 원하는 값으로 할 수 있다.
(슬라이스 공정)
상기 적층 공정에서 얻은 적층체를 필요에 따라 원하는 높이가 되도록 적층하고, 압력을 가해 합착한 후, 적층 방향에 대하여 평행 방향으로 슬라이스함으로써, 열전도성 시트를 제작한다.
상기 공정을 거침으로써, 열전도성 수지층의 두께가, 상기 열전도성 판상 필러의 두께의 1~2000배이며, 열전도성 판상 필러의 장축이, 수지층의 적층면에 대하여 60° 이상의 각도로 배향한 열전도 시트를 얻을 수 있다.
실시예
이하에 본 발명의 실시예를 설명한다. 단, 본 발명은 실시예에 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1)
아크릴로니트릴 부타디엔 고무(1)(JSR주식회사제(製) 「N280」, 액상) 85질량부, 아크릴로니트릴 부타디엔 고무(2)(JSR주식회사제 「N231L」, 고체상) 15질량부, 두께 1㎛의 질화 붕소 250질량부를 용융 혼련 후, 프레스함으로써 두께 0.5㎜의 1차 시트를 얻었다. 이어서 적층 공정으로서, 얻어진 수지 조성물 시트를 4등분하여 겹쳐 쌓아 총 두께 2㎜의 4층으로 이루어지는 시트를 준비하고, 다시 프레스함으로써, 두께 0.5㎜, 1층당의 두께 0.125㎜의 2차 시트를 얻었다. 또한 마찬가지의 프로세스를 거듭함으로써, 두께 0.5㎜, 1층당의 두께 31㎛의 n차 시트를 얻었다. 이 n차 시트를 세로 25㎜, 가로 25㎜로 컷팅하고, 25매 겹쳐 쌓아, 프레스에 의해 맞붙여, 적층면에 수직인 면이 시트면이 되도록 방향을 조정하여, 열전도 시트를 얻었다. 본 열전도 시트를, 후술하는 평가 방법에 의거하여 평가한 결과를 표 1에 나타낸다.
(실시예 2)
에틸렌-프로필렌 공중합체(1)(미쯔이화학주식회사제 「PX-068」, 액상) 92질량부, 에틸렌-프로필렌 공중합체(2)(JSR주식회사제 「JSR EP21」, 고체상) 8질량부, 두께 2㎛의 박편화 흑연(브리지스톤케이비지사제, WGNP) 100질량부를 용융 혼련 후, 프레스함으로써 두께 0.5㎜의 1차 시트를 얻었다. 얻어진 수지 조성물 시트를 4등분하여 겹쳐 쌓아 총 두께 2㎜의 4층으로 이루어지는 시트를 준비하고, 다시 프레스함으로써, 두께 0.5㎜, 1층당의 두께 0.125㎜의 2차 시트를 얻었다. 또한 마찬가지의 프로세스를 거듭함으로써, 두께 0.5㎜, 1층당의 두께 31㎛의 n차 시트를 얻었다. 이 n차 시트를 세로 25㎜, 가로 25㎜로 커팅하고, 25매 겹쳐 쌓아, 프레스에 의해 맞붙여, 적층면에 수직인 면이 시트면이 되도록 방향을 조정하여, 열전도 시트를 얻었다. 본 열전도 시트를, 후술하는 평가 방법에 의거하여 평가한 결과를 표 1에 나타낸다.
(실시예 3)
아크릴로니트릴 부타디엔 고무(1)(JSR주식회사제 「N280」, 액상) 85질량부, 아크릴로니트릴 부타디엔 고무(2)(JSR주식회사제 「N231L」, 고체상) 15질량부, 두께 1㎛의 질화 붕소 300질량부를 용융 혼련 후, 이것을 다층 성형 블록 제조용 압출기로 압출하고, 1층당의 두께가 1000㎛(열전도성 수지층의 폭이 1000㎛)이며, 이것이 10층 적층된 다층 성형 블록을 얻었다. 당해 다층 성형 블록을 적층면에 수직인 면을 시트면이 되도록 방향을 조정하여, 열전도 시트를 얻었다. 본 열전도 시트를, 후술하는 평가 방법에 의거하여 평가한 결과를 표 1에 나타낸다.
(실시예 4)
실리콘 수지(신에츠화학공업주식회사제 「KF-96H-10만 cs」, 액상) 100질량부, 두께 1㎛의 질화 붕소 260질량부를 용융 혼련 후, 이것을 다층 성형 블록 제조용 압출기로 압출하여, 1층당의 두께가 1000㎛(열전도성 수지층의 폭이 1000㎛)이며, 이것이 10층 적층된 다층 성형 블록을 얻었다. 당해 다층 성형 블록을 적층면에 수직인 면을 시트면이 되도록 방향을 조정하여, 열전도 시트를 얻었다. 본 열전도 시트를, 후술하는 평가 방법에 의거하여 평가한 결과를 표 1에 나타낸다.
(실시예 5)
수소화 부타디엔 고무(주식회사쿠라레제 「L-1203」, 액상) 100질량부, 두께 1㎛의 질화 붕소 260질량부를 용융 혼련 후, 이것을 다층 성형 블록 제조용 압출기로 압출하여, 1층당의 두께가 1000㎛(열전도성 수지층의 폭이 1000㎛)이며, 이것이 10층 적층된 다층 성형 블록을 얻었다. 당해 다층 성형 블록을 적층면에 수직인 면을 시트면이 되도록 방향을 조정하여, 열전도 시트를 얻었다. 본 열전도 시트를, 후술하는 평가 방법에 의거하여 평가한 결과를 표 1에 나타낸다.
(비교예 1)
3㎜의 1차 시트를, 세로 25㎜, 가로 25㎜로 컷팅하고, 25매 겹쳐 쌓은 후, 프레스를 행하지 않은 점을 제외하고, 실시예 1과 동일한 방법으로 비교예 1의 열전도 시트를 얻었다.
구체적으로는, 아크릴로니트릴 부타디엔 고무(1)(JSR주식회사제 「N280」, 액상) 85질량부, 아크릴로니트릴 부타디엔 고무(2)(JSR주식회사제 「N231L」, 고체상) 15질량부, 두께 1㎛의 질화 붕소 250질량부를 용융 혼련 후, 프레스함으로써 두께 3㎜의 1차 시트를 얻었다. 이어서 이 1차 시트를 세로 25㎜, 가로 25㎜로 자르고, 25매 겹쳐 쌓아, 프레스를 하지 않고, 가열에 의해 맞붙여, 적층면에 수직인 면이 시트면이 되도록 방향을 조정하여, 열전도 시트를 얻었다. 본 열전도 시트를, 후술하는 평가 방법에 의거하여 평가한 결과를 표 1에 나타낸다.
(비교예 2)
4.2㎜의 1차 시트를, 세로 25㎜, 가로 25㎜로 자르고, 25매 겹쳐 쌓은 후, 프레스를 행하지 않는 점을 제외하고, 실시예 2와 동일한 방법으로 비교예 2의 열전도 시트를 얻었다.
구체적으로는, 에틸렌-프로필렌 공중합체(1)(미츠이화학주식회사제 「PX-068」, 액상) 92질량부, 에틸렌-프로필렌 공중합체(2)(JSR주식회사제 「JSR EP21」, 고체상) 8질량부, 두께 2㎛의 박편화 흑연(브리지스톤케이비지사제, WGNP) 100질량부를 용융 혼련 후, 프레스함으로써 두께 4.2㎜의 1차 시트를 얻었다. 이 1차 시트를 세로 25㎜, 가로 25㎜로 컷팅하고, 25매 겹쳐 쌓아, 프레스를 하지 않고 가열에 의해 맞붙여, 적층면에 수직인 면이 시트면이 되도록 방향을 조정하여, 열전도 시트를 얻었다. 본 열전도 시트를, 후술하는 평가 방법에 의거하여 평가한 결과를 표 1에 나타낸다.
(평가)
(1) 필러 배향 각도의 측정
열전도 시트의 단면을 주사형 전자 현미경(주식회사히타치제작소제 S-4700)으로 관찰했다. 배율 3000배의 관찰 화상으로부터, 임의의 20개의 필러에 대하여, 시트면과의 이루는 각을 측정하고, 그 평균값을 배향 각도로 했다. 결과를 표 1에 나타낸다.
(2) 열전도율의 측정
가로 세로 25㎜의 열전도 시트의 세라믹 히터와 수냉식 방열판의 사이에 두고, 가열했다. 20분간 경과한 후, 세라믹 히터의 온도 T1과 수냉식 방열판의 온도 T2를 측정하여, 세라믹 히터의 인가 전력 W, 열전도 시트의 두께 t, 열전도 시트의 면적 S를 하기 식에 대입하여 열전도율 λ를 산출했다. 결과를 표 1에 나타낸다.
λ=t×W/{S×(T1-T2)}
(3) 아스카 C 경도
가로 세로 25㎜의 열전도 시트를, 두께 10㎜ 이상이 되도록 적층하고, 아스카 고무 경도계 C형(고분자계기주식회사제)으로 23℃에서 측정했다. 결과를 표 1에 나타낸다.
(4) 30% 압축 강도
얻어진 열전도 시트의 압축 강도를, 에이·앤드·디사제 「RTG-1250」을 이용하여 측정했다. 샘플 치수를 2㎜×15㎜×15㎜로 조정하고, 측정 온도를 23℃, 압축 속도를 1㎜/min으로서 측정을 행했다.
Figure pct00003
실시예 1 및 3의 열전도 시트의 열전도율 λ는, 비교예 1의 필름의 열전도율 λ보다 큰 것이 확인되었다. 실시예 2의 열전도 시트의 열전도율 λ는, 비교예 2의 필름의 열전도율 λ보다 큰 것이 확인되었다.
본 발명의 효과는, 열전도율과 유연성을 양립할 수 있는 점이 있지만, 이것은 「동일한 열전도율 수준에서 비교하면 경도가 낮은」 것을 의미한다.
각 실시예의 열전도 시트는, 아스카 C 경도 및 30% 압축 강도의 값이 낮아, 양호한 유연성도 가지고 있는 것이 확인되었다.
[발포 수지층을 가지는 열전도 시트]
(실시예 6)
아크릴로니트릴 부타디엔 고무(1)(JSR주식회사제 「N280」, 액상) 85질량부, 아크릴로니트릴 부타디엔 고무(2)(JSR주식회사제 「N231L」, 고체상) 15질량부, 두께 1㎛의 질화 붕소 300질량부를 용융 혼련 후, 프레스함으로써 두께 0.5㎜의 1차 시트를 얻었다. 얻어진 시트를 16등분하여, 16개의 두께 0.5㎜의 열전도성 수지층을 제작했다. 이어서, 이하의 방법으로 얻어진 0.5㎜의 발포체 시트를 16등분하여, 16개의 두께 0.5㎜의 발포 수지층을 제작한 후, 상기 열전도성 수지층과 발포 수지층을 번갈아 적층하여 접합하고, 적층면에 수직인 면이 시트면이 되도록 방향을 조정하여, 발포 수지층과 열전도성 수지층으로 이루어지는 열전도 시트를 얻었다. 접합에는, 접착제(쓰리엠사제, 6004N)를 이용했다. 본 열전도 시트를, 상기한 평가 방법에 의거하여 평가한 결과를 표 2에 나타낸다.
(발포체 시트의 제작)
아크릴로니트릴 부타디엔 고무(2)(JSR주식회사제 「N231L」, 고체상) 100질량부, 아조디카르본아미드 5질량부, 및 페놀계 산화 방지제 0.1질량부를 용융 혼련 후, 프레스함으로써 두께 0.15㎜의 발포성 수지 시트를 얻었다. 당해 발포성 수지 시트의 양면에 가속 전압 500keV로 전자선을 1.5Mrad 조사하여 발포성 수지 시트를 가교시켰다. 이어서 시트를 250℃로 가열함으로써 발포성 수지 시트를 발포시켜, 겉보기 밀도 0.25g/cm3, 두께 0.5㎜의 발포체 시트를 얻었다.
Figure pct00004
실시예 6의 결과로부터, 발포 수지층을 가지는 열전도 시트는, 아스카 C 경도 및, 30% 압축 강도가 낮아 유연성이 우수한 것을 알 수 있었다.
실시예 6의 열전도 시트는, 두께가 동일한 열전도성 수지층과 발포 수지층이 번갈아 적층된 것이기 때문에, 열전도 시트 중의 열전도성 필러의 체적%는, 표 1의 비교예 1의 60% 정도이다. 이럼에도 불구하고, 실시예 6의 열전도 시트의 열전도율은, 비교예 1과 대략 동등하고, 아스카 C 경도, 30% 압축 강도는, 비교예 1보다도 훨씬 낮아, 유연성이 우수한 것을 알 수 있었다.
1 열전도 시트
2 수지층
3 발열체
4 방열체
5 시트면
6 열전도성 판상 필러
7 열전도성 수지층
8 수지
9 비열전도성 수지층
10 수지
11 독립 기포
12 발포 수지층

Claims (18)

  1. 열전도성 판상 필러를 함유하는 열전도성 수지층을 포함하는 수지층을 복수 적층한 구조를 가지고, 그 적층면에 대한 수직면을 시트면으로 한 열전도 시트로서, 상기 열전도성 판상 필러의 장축이, 상기 시트면에 대하여 60° 이상의 각도로 배향되어 있는 열전도 시트.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 열전도성 수지층의 폭이, 상기 열전도성 판상 필러의 두께의 1~2000배인, 열전도 시트.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 열전도성 판상 필러의 함유량이, 상기 열전도성 수지층을 구성하는 수지 100질량부에 대하여, 50~700질량부인, 열전도 시트.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    두께 방향의 열전도율이 3W/m·K 이상인, 열전도 시트.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
    아스카 C 경도가 70 이하인, 열전도 시트.
  6. 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서,
    30% 압축 강도가, 1500kPa 이하인, 열전도 시트.
  7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 수지층의 전부가 열전도성 수지층인, 열전도 시트.
  8. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 수지층으로서, 상기 열전도성 수지층과 열전도성 판상 필러를 함유하지 않는 비열전도성 수지층을 포함하는, 열전도 시트.
  9. 제 8 항에 있어서,
    상기 비열전도성 수지층이, 내부에 복수의 기포를 함유하는 발포 수지층인, 열전도 시트.
  10. 제 1 항 내지 제 9 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 열전도성 수지층이, 내부에 열전도성 판상 필러와 복수의 기포를 함유하는 열전도성 발포 수지층인, 열전도 시트.
  11. 제 1 항 내지 제 10 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 수지층이, 에틸렌아세트산 비닐 공중합체, 폴리올레핀계 수지, 니트릴 고무, 아크릴 고무, 실리콘 수지, 디엔계 고무, 및 수소화 디엔계 고무로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 일종을 이용한 수지층인, 열전도 시트.
  12. 제 1 항 내지 제 11 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 수지층이, 상온에서 액상의 수지를 포함하는, 열전도 시트.
  13. 제 1 항 내지 제 12 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 수지층을 구성하는 수지가, 상온에서 액상의 수지만으로 이루어지는, 열전도 시트.
  14. 제 1 항 내지 제 13 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 열전도성 판상 필러가, 질화 붕소, 박편화 흑연 중 적어도 어느 것인 열전도 시트.
  15. 제 1 항 내지 제 14 항 중 어느 한 항에 기재된 열전도 시트의 제조 방법으로서, 상기 열전도성 수지층의 제조 방법이, 수지와 열전도성 판상 필러를 혼련하여 열전도성 수지 조성물을 제작하는 혼련 공정과, 상기 열전도성 수지 조성물을 적층하여 n층 구조의 적층체를 제작하는 적층 공정을 포함하고, 상기 적층 공정 후의 적층체의 두께(D㎛), 상기 열전도성 판상 필러의 두께(d㎛)가, 하기 식을 만족시키는 열전도 시트의 제조 방법.
    0.0005≤d/(D/n)≤1
  16. 제 15 항에 있어서,
    혼련 공정에서 제작한 열전도성 수지 조성물을 xi 분할하여 적층하고, xi층 구조의 적층체를 제작 후, 열 프레스를 행하여, 두께 D㎛로 하고, 그 후, 추가로, 분할과 적층과 상기 두께로의 열 프레스를 거듭하여, 상기 n층 구조의 적층체를 제작하는, 열전도 시트의 제조 방법.
  17. 제 15 항에 있어서,
    다층 형성 블록을 구비하는 압출기를 이용하고, 상기 다층 형성 블록을 조제하여, 공압출 성형에 의해, 상기 n층 구조이면서, 또한, 상기 두께 D㎛의 적층체를 얻는, 열전도 시트의 제조 방법.
  18. 제 15 항 내지 제 17 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 적층 공정 후에, 적층 방향에 대하여 평행하게 슬라이스하는 공정을 포함하는, 열전도 시트의 제조 방법.
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Families Citing this family (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP6988399B2 (ja) * 2016-12-05 2022-01-05 トヨタ自動車株式会社 車載用バッテリリレー接続構造
JP7402410B2 (ja) * 2018-09-20 2023-12-21 株式会社豊田中央研究所 熱伝導性複合材料、熱伝導性複合材料フィルム及びそれらの製造方法
CN113302735A (zh) * 2019-01-22 2021-08-24 积水化学工业株式会社 导热树脂片
JP7115445B2 (ja) 2019-09-03 2022-08-09 信越化学工業株式会社 マレイミド樹脂フィルム及びマレイミド樹脂フィルム用組成物
CN116355425A (zh) * 2019-11-01 2023-06-30 积水保力马科技株式会社 导热片及其制造方法
JP6978639B1 (ja) * 2021-03-10 2021-12-08 積水化学工業株式会社 熱伝導性樹脂シート
WO2022249339A1 (ja) 2021-05-26 2022-12-01 日産自動車株式会社 熱伝導膜およびこれを用いた放熱構造体
EP4349888A1 (en) 2021-05-26 2024-04-10 Nissan Motor Co., Ltd. Thermally conductive film and heat dissipation structure using same
WO2023085326A1 (ja) * 2021-11-10 2023-05-19 デンカ株式会社 放熱シート

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2012038763A (ja) 2010-08-03 2012-02-23 Hitachi Chem Co Ltd 熱伝導シート、熱伝導シートの製造方法、及び熱伝導シートを用いた放熱装置
JP2013254880A (ja) 2012-06-08 2013-12-19 Denki Kagaku Kogyo Kk 熱伝導性絶縁シート、金属ベース基板及び回路基板、及びその製造方法

Family Cites Families (14)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP3434678B2 (ja) * 1997-09-12 2003-08-11 電気化学工業株式会社 ゴムシートの製造方法
JP4514344B2 (ja) * 2001-02-07 2010-07-28 電気化学工業株式会社 熱伝導性樹脂成形体及びその用途
WO2007116973A1 (ja) * 2006-04-07 2007-10-18 Nec Corporation 熱伝導性樹脂材料およびその成形体
CN102433105B (zh) * 2006-11-01 2014-07-30 日立化成株式会社 导热片、其制造方法以及使用了导热片的散热装置
JP5185582B2 (ja) * 2007-09-11 2013-04-17 日本バルカー工業株式会社 熱伝導性シート
JP5882581B2 (ja) * 2008-10-21 2016-03-09 日立化成株式会社 熱伝導シート、その製造方法及びこれを用いた放熱装置
US20110262728A1 (en) * 2010-01-29 2011-10-27 Nitto Denko Corporation Thermal conductive sheet, light-emitting diode mounting substrate, and thermal conductive adhesive sheet
JP5423455B2 (ja) * 2010-02-09 2014-02-19 日立化成株式会社 熱伝導シート、その製造方法及び熱伝導シートを用いた放熱装置
JP5760397B2 (ja) * 2010-11-15 2015-08-12 日立化成株式会社 熱伝導シート、熱伝導シートの製造方法、及び放熱装置
JP5953160B2 (ja) * 2012-07-27 2016-07-20 ポリマテック・ジャパン株式会社 熱伝導性成形体の製造方法
CN110305357B (zh) * 2012-11-27 2021-06-01 积水化学工业株式会社 电子装置用热传导性发泡体片和电子装置用热传导性叠层体
JP2014150161A (ja) * 2013-02-01 2014-08-21 Sumitomo Bakelite Co Ltd 熱伝導シートの製造方法および熱伝導シート
JP6219624B2 (ja) * 2013-07-04 2017-10-25 デクセリアルズ株式会社 熱伝導シートの製造方法、熱伝導シートの製造装置、樹脂成型体の切断方法
JP2015092534A (ja) * 2013-09-30 2015-05-14 積水化学工業株式会社 シリコーン熱伝導性シート

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2012038763A (ja) 2010-08-03 2012-02-23 Hitachi Chem Co Ltd 熱伝導シート、熱伝導シートの製造方法、及び熱伝導シートを用いた放熱装置
JP2013254880A (ja) 2012-06-08 2013-12-19 Denki Kagaku Kogyo Kk 熱伝導性絶縁シート、金属ベース基板及び回路基板、及びその製造方法

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Publication number Publication date
CN109729739B (zh) 2023-04-18
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