CN108336408A - 一种锂离子电池用非水电解液 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种锂离子电池用非水电解液，其特征在于，包括锂盐、有机溶剂以及添加剂，所述添加剂为结构式1、结构式2所示的化合物中的一种或两种，其中R1‑R4、R5‑R10独立地选自H、卤原子、碳原子数为1～5的烷烃基、碳原子数为2～5的不饱和烃基、碳原子数为1～5的烷氧基、碳原子数为2～5的烷酰基中的一种，烷烃基、不饱和烃基、烷氧基、烷酰基中的H可部分或全部被卤原子、氰基、羧基、磺酸基中的一种或几种取代。本发明提供一种新型的锂离子电池非水电解液，所述电解液能够显著地提高锂离子电池的低温放电性能以及倍率性能，同时可明显地改善锂离子电池的循环寿命以及高温存储性能。

Description

一种锂离子电池用非水电解液
技术领域
本发明为一种锂离子电池技术领域，尤其涉及一种锂离子电池用非水电解液。
背景技术
锂离子电池具有比能量高、无记忆效应、工作电压高及循环寿命长等特点，目前已经普遍应用于手机、笔记本电脑等3C消费类电子产品领域，并且随着新能源汽车的快速发展，锂离子电池在动力和储能领域的应用也越来越普遍。
锂离子电池在首次充电过程中，会在负极表面形成一层固体电解质界面(SolidElectrolyte Interface，SEI)膜，可以为负极提供更好的保护，保证更长的循环寿命及存储寿命。SEI膜的质量对锂离子电池的性能至关重要：若形成的SEI膜太厚，膜阻抗较高，在低温环境下，则锂离子无法迁移通过，就会出现析锂现象；若形成的SEI膜不够致密稳定，高温循环过程中，SEI膜会逐渐溶解或破裂，导致负极与电解液持续发生反应，在消耗电解液的同时，也使得电池容量衰减。此外，如何在提高锂离子电池的循环寿命以及存储性能的同时，又不会降低锂离子电池的倍率性能，也是当前研究的难点之一。因此，通过调控电解液中添加剂的种类及用量来改善SEI膜的质量对实现高性能锂离子电池显得十分必要。
为了改善SEI膜的特性，已经有大量工作提出向电解液中加入添加剂，其中，硅烷基磺酸酯类化合物表现出了优异的性能。例如，专利号为CN107293776A的发明专利公开了一种添加了硅烷基硫酸酯化合物的电解液，改善锂离子电池的低温放电性能以及功率性能。专利号为CN1269254、CN100433444、CN1822423的发明专利分别公开了一种具有硅烷基磺酸酯化合物添加剂的电解液，提供一种在低温下具有改进的电化学特性的锂二次电池的电解液。
在现有技术中，通过电解液添加剂的引入来改善低温和/或高温下锂离子电池的性能，但也会带来一些负面的影响，例如导致电池的倍率性能的明显下降。
发明内容
本发明的目的在于提供一种锂离子电池用非水电解液，所述电解液能够显著提高锂离子电池的低温放电性能以及倍率性能，同时可明显地改善锂离子电池的循环寿命以及高温存储性能。
为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：
一种锂离子电池用非水电解液，其特征在于，包括锂盐、有机溶剂以及添加剂，所述添加剂为结构式1、结构式2所示的化合物中的一种或两种：
其中，R1、R2、R3、R4独立地选自H、卤原子、碳原子数为1～5的烷烃基、碳原子数为2～5的不饱和烃基、碳原子数为1～5的烷氧基、碳原子数为2～5的烷酰基中的一种，烷烃基、不饱和烃基、烷氧基、烷酰基中的H可部分或全部被卤原子、氰基、羧基、磺酸基中的一种或几种取代，
所述不饱和烃基可包括烯烃基、炔烃基，卤原子选自F、Cl、Br中的一种或几种，
其中，R5、R6、R7、R8、R9、R10独立地选自H、卤原子、碳原子数为1～5的烷烃基、碳原子数为2～5的不饱和烃基、碳原子数为1～5的烷氧基、碳原子数为2～5的烷酰基中的一种，烷烃基、不饱和烃基、烷氧基、烷酰基中的H可部分或全部被卤原子、氰基、羧基、磺酸基中的一种或几种取代，
所述不饱和烃基可包括烯烃基、炔烃基，卤原子选自F、Cl、Br中的一种或几种。
作为本发明的进一步方案，所述结构式1所示的化合物为结构式3、结构式4、结构式5所示化合物中的一种或几种，所述结构式2所述的化合物如结构式6所示。
作为本发明的进一步方案，进一步往电解液中添加二氟磷酸锂，与结构式1或结构式2所示的添加剂存在协同作用，二者能够协同作用于锂离子电池的电极界面，进一步提高锂离子电池的低温放电性能以及倍率性能。
作为本发明的进一步方案，进一步往电解液中添加碳酸亚乙烯酯(VC)、碳酸乙烯亚乙酯(VEC)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、1,3-丙烷磺内酯(1,3-PS)中的一种或几种来改善电池的循环性能。
作为本发明的更进一步方案，所述添加剂中每种成份占电解液总量的质量百分比为0.1-2％。
作为本发明的更进一步方案，所述添加剂由二氟磷酸锂、碳酸亚乙烯酯和结构式6所示的化合物组成。
作为本发明的进一步方案，所述有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯和碳酸甲丙酯中的一种或几种。
作为本发明的进一步方案，所述锂盐为六氟磷酸锂、高氯酸锂、四氟硼酸锂、双氟草酸硼酸锂、二(三氟甲基磺酰)亚胺锂和双氟磺酰亚胺锂盐中的一种或几种。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
本发明提供一种新型的锂离子电池非水电解液，所述电解液能够显著地提高锂离子电池的低温放电性能以及倍率性能，同时可明显地改善锂离子电池的循环寿命以及高温存储性能。
具体实施方式
实施例1-12及对比例1-3的电解液的配制方法和锂离子电池的制备方法相同，添加剂及其比例不同。
1、锂离子电池的制备：
(1)电解液的制备：
将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)和碳酸甲乙酯(EMC)按质量比为EC:DEC:EMC＝3:2:5进行混合，然后加入六氟磷酸锂(LiPF6)至摩尔浓度为1.2mol/L，添加剂及其含量示出在表1中，其中添加剂的比例为占所述电解液的总重量的比例。
表1 实施例1-12以及对比例1-3的添加剂及其含量
(2)正极片的制备
按97:2:1的质量比混合正极活性材料镍钴锰酸锂(LiNi0.5Co0.2Mn0.3)，导电碳黑Super-P和粘结剂聚偏二氟乙烯(PVDF)，然后将它们分散在N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)中，真空搅拌机作用下搅拌至稳定均一，获得正极浆料；将正极浆料均匀涂覆于厚度为12μm的铝箔上；将铝箔在室温晾干后转移至120℃的鼓风烘箱中干燥2h，然后经过冷压、分切得到正极片。
(3)负极片的制备
按96.5:1:1.2:1.3的质量比混合负极活性材料石墨，导电碳黑Super-P，粘结剂丁苯橡胶(SBR)和羧甲基纤维素(CMC)，然后将它们分散在去离子水中，得到负极浆料。8μm的铜箔上；将铜箔在室温晾干后转移至120℃的鼓风烘箱中干燥2h，然后经过冷压、分切得到负极片。
(4)锂离子电池的制备
将正极片、负极片以及隔离膜进行叠片得到电芯，将电芯放入包装壳后，注入电解液，再依次封口，经静置、热冷压、化成、抽液成型、分容等工序，制作锂离子电池。
2、锂离子电池的性能测试过程以及测试结果。
(1)低温性能测试
在25℃下，将锂离子电池用1C恒流恒压充至4.2V，然后用1C恒流放电至3.0V，记录放电容量。然后1C恒流恒压充至4.2V，0.05C截止，置于-20℃的环境中搁置24h后，1C恒流放电至2.4V，记录放电容量。
-20℃的低温放电效率值＝1C放电容量(-20℃)/1C放电容量(25℃)×100％。
(2)倍率充电性能测试
室温1C恒流恒压充电充至4.2V，0.05C截止，静置5min；然后1C恒流放电，3V截止；循环3次，取第三次的容量作为初始容量C0；在5C下恒流充电，4.2V截止，静置5min，再1C恒流放电，3V截止，记录放电容量C1。
倍率充电(5C)效率值＝C1/C0×100％。
(3)倍率放电性能测试
室温1C恒流恒压充电充至4.2V，0.05C截止，静置5min；然后1C恒流放电，3V截止；循环3次，取第三次的容量作为初始容量C0；室温1C恒流恒压充电充至4.2V，0.05C截止，静置5min；在5C下恒流放电，3V截止，记录放电容量C1。
倍率充电(5C)效率值＝C1/C0×100％。
(4)循环性能测试
将锂离子电池在25℃下以1C恒流充电至4.2V后，恒压充电至电流为0.05C截止，然后用1C恒流放电至3.0V为一个充放电循环。然后按照上述条件进行1000次循环。锂离子电池1000次循环后的容量保持率(％)＝(第1000次循环的放电容量/首次放电容量)×100％。
(5)高温存储性能测试
室温1C恒流恒压充电至4.2V，0.05C截止，然后1C恒流放电，3V截止，循环三次计算平均容量为初始容量C0，测试锂离子电池的体积为V0；室温1C恒流恒压充电至4.2V，0.05C截止，然后在60℃存储30天，取出测试锂离子电池的体积并记为Vn，体积膨胀率(％)＝(Vn-V0)/V0；
在室温搁置5h后，1C恒流放电至3V，记录放电容量C1，荷电百分比＝C1/C0；室温1C恒流恒压充电至4.2V，0.05C截止，然后1C恒流放电，3V截止，记录恢复容量C2；恢复百分比＝C2/C0。
表2 实施例1-12以及对比例1-3的测试结果：
根据表2所示的结果：相比对比例1-3，实施例1-12的锂离子电池在-25℃下的放电性能及常温5C倍率充电性能得到了明显的提升。同时，在25℃下循环1000次后整体上容量保持率得到了提升、在60℃下存储30天后电池体积膨胀率也得到了一定改善。
在实施例中，加入二氟磷酸锂后，锂离子电池几乎各方面性能得到了提升，而锂离子电池-25℃下的放电性能和60℃/30d存储性能提升尤其明显，证明两种添加剂之间存在某种协同作用。而碳酸亚乙烯酯对除循环性能之外的其他性能改善效果轻微。
在实施例中，与实施例1-11相比，实施列12的低温放电、倍率充电及倍率放电性能是最好的，常温循环及高温存储性能也比较突出，说明此配比下的三种添加剂组合是较优的。
上面对本专利的较佳实施方式作了详细说明，但是本专利并不限于上述实施方式，在本领域的普通技术人员所具备的知识范围内，还可以在不脱离本专利宗旨的前提下做出各种变化。

Claims (8)

1.一种锂离子电池用非水电解液，其特征在于，包括锂盐、有机溶剂以及添加剂，所述添加剂为结构式1、结构式2所示的化合物中的一种或两种：
其中，R1、R2、R3、R4独立地选自H、卤原子、碳原子数为1～5的烷烃基、碳原子数为2～5的不饱和烃基、碳原子数为1～5的烷氧基、碳原子数为2～5的烷酰基中的一种，烷烃基、不饱和烃基、烷氧基、烷酰基中的H可部分或全部被卤原子、氰基、羧基、磺酸基中的一种或几种取代，
所述不饱和烃基可包括烯烃基、炔烃基，卤原子选自F、Cl、Br中的一种或几种，
其中，R5、R6、R7、R8、R9、R10独立地选自H、卤原子、碳原子数为1～5的烷烃基、碳原子数为2～5的不饱和烃基、碳原子数为1～5的烷氧基、碳原子数为2～5的烷酰基中的一种，烷烃基、不饱和烃基、烷氧基、烷酰基中的H可部分或全部被卤原子、氰基、羧基、磺酸基中的一种或几种取代，
所述不饱和烃基可包括烯烃基、炔烃基，卤原子选自F、Cl、Br中的一种或几种。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池用非水电解液，其特征在于，所述结构式1所示的化合物为结构式3、结构式4、结构式5所示化合物中的一种或几种，所述结构式2所述的化合物如结构式6所示。
3.根据权利要求1所述的锂离子电池用非水电解液，其特征在于，所述添加剂还包括二氟磷酸锂。
4.根据权利要求1或3所述的锂离子电池用非水电解液，其特征在于，所述添加剂还包括碳酸亚乙烯酯(VC)、碳酸乙烯亚乙酯(VEC)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、1,3-丙烷磺内酯(1,3-PS)中的一种或几种。
5.根据权利要求3所述的锂离子电池用非水电解液，其特征在于，所述添加剂中每种成份占电解液总量的质量百分比为0.1-2％。
6.根据权利要求5所述的锂离子电池用非水电解液，其特征在于，所述添加剂由二氟磷酸锂、碳酸亚乙烯酯和结构式6所示的化合物组成。
7.根据权利要求1所述的锂离子电池用非水电解液，其特征在于，所述有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯和碳酸甲丙酯中的一种或几种。
8.根据权利要求1所述的锂离子电池用非水电解液，其特征在于，所述锂盐为六氟磷酸锂、高氯酸锂、四氟硼酸锂、双氟草酸硼酸锂、二(三氟甲基磺酰)亚胺锂和双氟磺酰亚胺锂盐中的一种或几种。
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