CN105813839A - 复合金属箔、带有载体的复合金属箔、用这些金属箔得到的覆金属层压板及印刷线路板 - Google Patents

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Abstract

本发明的目的是提供一种印刷线路板制造用的复合金属箔，该复合金属箔兼具比铜良好的低热膨胀性能、良好的导电性能、在铜蚀刻液中的良好的溶解性的3个特性。为了实现该目的，本发明采用一种复合金属箔等，该复合金属箔由1层以上的铜层与1层以上的镍合金层构成，其特征在于，该镍合金层用镍?钼合金形成，将该1层以上的铜层的总厚度设为TCu、该1层以上的镍?钼合金层的总厚度设为TNi?Mo时，满足0.08≦TNi?Mo/TCu≦1.70的关系。

Description

复合金属箔、带有载体的复合金属箔、 用这些金属箔得到的覆金属层压板及印刷线路板
技术领域
本发明涉及复合金属箔、带有载体的复合金属箔、用这些金属箔得到的覆金属层压板及印刷线路板。尤其是，涉及由1层以上的铜层与1层以上的镍合金层构成的复合金属箔等。
背景技术
近年来，随着电器设备、电子仪器等的小型化，对具备厚度薄的高密度布线的印刷线路板提出了要求。这种印刷线路板主要是用金属材料铜箔、主要成分为有机材料的半固化片、树脂膜等绝缘层构成材料制造。并且，该铜箔与绝缘层构成材料的热膨胀率大为不同，因而在负载了高温后的冷却过程中，由热膨胀率高的铜箔与热膨胀率低的绝缘层构成材料的热膨胀率差导致了在印刷线路板的内部残留拉伸应力或压缩应力、印刷线路板产生弯曲的问题。因此，为了降低布线电路的热膨胀率，以往对于用由铜合金、Fe-Ni类合金等构成的金属箔作为构成布线电路的材料的问题进行了探讨。
例如，专利文献1及专利文献2公开了在铜箔的表面设置有因瓦合金层的复合金属箔(以下，简称为“因瓦合金箔”)。构成该因瓦合金层的因瓦合金组成通常被称为36wt％Ni-Fe。该因瓦合金的线性热膨胀率(20℃～90℃)为1.2×10-6K-1～2.0×10-6K-1，温度变化时的膨胀量小，因而尺寸变化也小，电阻值在75μΩ·cm～85μΩ·cm的范围。由此可知，通过制造具有专利文献1及专利文献2公开的因瓦合金组成的因瓦合金箔，可以提供热膨胀性低、且电阻可控的合金箔。然而，因瓦合金箔的因瓦合金层缺乏挠性、脆，稍弯曲就会在因瓦合金层生成微裂纹，操作时需要格外注意。
并且，专利文献3的发明中采用了一种层压树脂布线基板，该层压树脂布线基板采用了由比铜热膨胀系数低的导电性金属材料构成的金属板。该专利文献3中，以通过切实降低基板整体的热膨胀系数来提供尺寸稳定性及可靠性优异的层压树脂布线基板为目的，采用了“一种层压树脂布线基板，其特征在于，具有第1主面及第2主面且由比铜热膨胀系数低的导电性金属材料构成的金属板，位于所述第1主面及所述第2主面中的至少任意一侧且由比铜热膨胀系数低的导电性金属材料构成的布线层，及介于所述金属板与所述布线层之间的树脂绝缘层”等技术方案。
该专利文献3的说明书0013段及0014段记载了作为比铜热膨胀系数低的导电性金属材料，可以列举Fe-Ni类合金的42合金(Fe-42％Ni)、50合金(Fe-50％Ni)、因瓦(Fe-36％Ni)、超级因瓦(Fe-31％Ni-5％Co)、科伐合金(Fe-29％Ni-17％Co)等的事项。可以理解，采用该专利文献3公开的Fe-Ni类合金的导电性金属材料具有比铜良好的低热膨胀性能。再者，该专利文献3给出了这些Fe-Ni类合金可以溶解于作为铜蚀刻液使用的氯化铁类铜蚀刻液中的启示。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平03-229892号公报
专利文献2：日本特开2009-246120号公报
专利文献3：日本特开2004-31731号公报
发明内容
发明要解决的问题
然而，就具备使用了上述专利文献公开的因瓦合金箔等的布线电路的印刷线路板而言，电阻高、该布线电路的厚度薄时，由于通电中的发热量变大、因形成了布线电路的因瓦合金箔等与绝缘层构成材料的热膨胀率差引起弯曲等，发生基板变形的可能性加大。进而，就使用了因瓦合金箔等的布线电路而言，即使不是用于发热量大的电源电路而是用于信号传输电路的形成的情形，信号处于GHz级别时也会因电阻高导致产生信号传输的延迟、信号的连锁现象的可能性加大。
并且，就使用了上述专利文献公开的因瓦合金箔等的覆金属层压板而言，布线电路的形成中如果使用氯化铁类铜蚀刻液以外的氯化铜类铜蚀刻液、硫酸-过氧化氢类铜蚀刻液，会出现蚀刻速度快速下降、短时间内难以形成布线电路的倾向。
由以上可知，目前对于兼具近年来对于在印刷线路板中使用的金属箔所要求的“比铜良好的低热膨胀性能”、“良好的导电性能”、“在铜蚀刻液如氯化铁类铜蚀刻液、氯化铜类铜蚀刻液、硫酸-过氧化氢水溶液类铜蚀刻液中的易溶性”3个特性的印刷线路板制造用的金属箔提出了要求。
解决问题的方法
鉴于以上问题，本发明人进行了潜心研究，其结果想到了采用具有以下所示的层结构的复合金属箔来解决上述课题。
复合金属箔：本发明的复合金属箔是由1层以上的铜层与1层以上的镍合金层构成的复合金属箔，其特征在于，该镍合金层用镍-钼合金形成，将该1层以上的铜层的总厚度设为TCu、该1层以上的镍-钼合金层的总厚度设为TNi-Mo时，满足0.08≦TNi-Mo/TCu≦1.70的关系。
带有载体的复合金属箔：本发明的带有载体的复合金属箔的特征在于，在上述复合金属箔的一面侧，经由剥离层具有载体。
覆金属层压板：本发明的覆金属层压板的特征在于，该覆金属层压板是用上述的复合金属箔或带有载体的复合金属箔得到的。
印刷线路板：本发明的印刷线路板的特征在于，该印刷线路板是用上述的覆金属层压板得到的。
发明的效果
本发明的复合金属箔具有用1层以上的铜层和1层以上的由镍-钼合金形成的镍合金层。根据本发明的复合金属箔，在其层结构中包含具有比铜良好的低热膨胀性能的镍-钼合金层，因而复合金属箔整体可以具有比铜良好的低热膨胀性能。进而，也可以将低热膨胀性能赋予给用本发明的复合金属箔得到的印刷线路板本身。
并且，根据本发明的复合金属箔，在其层结构中包含有电阻低的铜层。因此，在用该复合金属箔形成的布线电路中通入电流时，电流优先通过良导电体铜层，因而可以获得良好的信号传输速度。
进而，就采用了本发明的复合金属箔的覆金属层压板而言，蚀刻加工复合金属箔来进行布线电路的形成时，可以获得在印刷线路板制造中使用的铜蚀刻液如氯化铁类铜蚀刻液、氯化铜类铜蚀刻液、硫酸-过氧化氢水溶液类铜蚀刻液中的易溶性。
并且，对于本发明的复合金属箔所要求的厚度薄时，可以用作为带有载体的复合金属箔。
附图说明
图1是用于说明本发明的复合金属箔层结构的具体形态的剖面示意图。
图2是用于说明本发明的带有载体的复合金属箔层结构的具体形态的剖面示意图。
符号的说明
1复合金属箔、2铜层、3镍-钼合金层、10带有载体的复合金属箔、11剥离层、12载体
具体实施方式
以下，依次说明本发明的复合金属箔的实施方式、带有载体的复合金属箔的实施方式及印刷线路板的实施方式。
A、复合金属箔的实施方式
本发明的复合金属箔是由1层以上的铜层与1层以上的镍合金层构成的复合金属箔。并且，其特征在于，以该镍合金层是用镍-钼合金形成的情形作为对象，将该1层以上的铜层的总厚度设为TCu、该1层以上的镍-钼合金层的总厚度设为TNi-Mo时，满足0.08≦TNi-Mo/TCu≦1.70的关系。
1、镍合金层
作为本发明的复合金属箔，考虑在印刷线路板形成的布线电路间距、电源电路或信号电路等用途来设定其整体厚度，因而没有特别的限定。通常，本发明的复合金属箔的厚度在1μm～35μm的范围。
再者，本发明的复合金属箔的镍合金层采用镍-钼合金。镍在空气中的抗氧化性优异，是具有比较低的电阻(69.3nΩ·m：20℃)和比铜的热膨胀率(16.5μm·m-1·k-1：25℃)小的热膨胀率(13.4μm·m-1·k-1：25℃)、柔软性也优异的金属成分。另一方面，钼是具有比镍低的电阻(53.4nΩ·m：20℃)和作为金属材料来说非常低的热膨胀率(4.8μm·m-1·k-1：25℃)、硬且脆的金属成分。该镍和钼具有比铜的热膨胀率(16.5μm·m-1·k-1：25℃)小的热膨胀率，因而可以理解作为它们的合金镍-钼合金的热膨胀率也在铜的热膨胀率之下。此外，通过将难以单独使用的钼以镍-钼合金的状态加以使用，可以具有适度的柔软性，并可以获得比镍单独时小的热膨胀率。再者，单独使用镍时，难以用铜蚀刻液进行溶解，但使用镍-钼合金时，在用铜蚀刻液溶解时可以获得实用上没有问题的蚀刻速度。
作为该镍-钼合金，优选具有钼含量为10at％～50at％，余量为镍及不可避免的杂质。镍-钼合金的组成中钼含量低于10at％时，镍含量多，热膨胀率变得与镍单独时几乎相同。并且，铜蚀刻液对于镍-钼合金的蚀刻速度会降低，难以迅速地进行蚀刻加工。另一方面，该钼含量超过50at％时，热膨胀系数变低，但镍-钼合金的柔软性会降低，受到弯曲应力时容易生成微裂纹。作为本发明的镍-钼合金，在不损害“比铜良好的低热膨胀性能”、“良好的导电性能”、“在铜蚀刻液如氯化铁类铜蚀刻液、氯化铜类铜蚀刻液、硫酸-过氧化氢水溶液类铜蚀刻液中的易溶性”的前提下，也可以含有Co、Fe、W、Si、Mn等其他成分。
2、铜层与镍合金层的厚度的关系
与上述的本发明的复合金属箔的整体厚度不同，构成该复合金属箔的“铜层”与“镍-钼合金层”的厚度的关系非常重要。这里，将“1层以上的铜层的总厚度”设为TCu、“1层以上的镍-钼合金层的总厚度”设为TNi-Mo时，优选满足0.08≦TNi-Mo/TCu≦1.70的关系。这里，TNi-Mo/TCu低于0.08时，即使存在具备比铜良好的低热膨胀性能的镍-钼合金层，复合金属箔整体也得不到比铜良好的低热膨胀性能。另一方面，TNi-Mo/TCu超过1.70时，镍-钼合金层变厚，会出现蚀刻加工时无法形成所期望的电路形状、或得不到具备良好的蚀刻系数的布线电路等不良状况。此外，本发明的复合金属箔具备“2层以上的铜层”时，将2层以上的铜层的总厚度设为“TCu”，具备“2层以上的镍-钼合金层”时，将2层以上的镍-钼合金层的总厚度设为“TNi-Mo”。
3、复合金属箔的具体实施方式
用图1说明本发明的复合金属箔的具体实施方式。以下所述的复合金属箔只要满足上述条件，就具备“比铜良好的低热膨胀性能”、“良好的导电性能”、“在铜蚀刻液如氯化铁类铜蚀刻液、氯化铜类铜蚀刻液、硫酸-过氧化氢水溶液类铜蚀刻液中的易溶性”的性能。但本发明的复合金属箔的形态并不限定于以下所述的形态，可以适当地采用包含3层以上的镍-钼合金层的层结构。
复合金属箔的第1形态：如从图1(A)所示的剖面示意图可以理解，该复合金属箔的第1形态为具备“铜层2/镍-钼合金层3”的层结构的复合金属箔1。就该层结构的复合金属箔1而言，将铜层2的一侧或镍-钼合金层3的一侧粘贴在绝缘层构成材料上，从而可以制造用于制造印刷线路板的覆金属层压板。
就前者而言，将复合金属箔1的铜层2侧粘贴在绝缘层构成材料上来制造覆金属层压板。随后，用该覆金属层压板进行用于形成布线电路的蚀刻加工时，由于表面存在与铜相比蚀刻速度慢的镍-钼合金层3，所形成的布线电路的顶侧难以被过度蚀刻，易于形成蚀刻系数良好的布线电路。
另一方面，就后者而言，将复合金属箔1的镍-钼合金层3侧粘贴在绝缘层构成材料上来制造覆金属层压板。随后，用该覆金属层压板进行用于形成布线电路的蚀刻加工时，由于在蚀刻加工终止的绝缘层侧存在与铜相比蚀刻速度慢的镍-钼合金层3，即使形成布线电路也可以有效地防止因蚀刻液渗入到布线电路与绝缘层的界面引起的侧蚀现象。
复合金属箔的第2形态：如从图1(B)所示的剖面示意图可以理解，该复合金属箔的第2形态为具备“镍-钼合金层3/铜层2/镍-钼合金层3”的层结构的复合金属箔1。就该层结构的复合金属箔1而言，将一侧的镍-钼合金层3的表面粘贴在绝缘层构成材料上，从而制造用于制造印刷线路板的覆金属层压板。随后，用该覆金属层压板进行用于形成布线电路的蚀刻加工时，与铜相比蚀刻速度慢的镍-钼合金层3存在于蚀刻加工开始的表面和蚀刻加工终止的绝缘层侧。因此，位于表面的镍-钼合金层3使所形成的布线电路的顶侧变得难以被过度蚀刻。并且，就位于蚀刻加工终止的绝缘层侧的镍-钼合金层3而言，即使是与上述同样地形成布线电路的情形，也可以有效地防止因蚀刻液渗入到布线电路与绝缘层的界面引起的侧蚀现象。其结果，易于形成具有良好蚀刻系数的布线电路。
复合金属箔的第3形态：如从图1(C)所示的剖面示意图可以理解，该复合金属箔的第3形态为具备“铜层2/镍-钼合金层3/铜层2”的层结构的复合金属箔1。就该层结构的复合金属箔1而言，将一侧的铜层2的表面粘贴在绝缘层构成材料上，从而制造用于制造印刷线路板的覆金属层压板。随后，用该覆金属层压板进行用于形成布线电路的蚀刻加工时，得到的布线电路也具备“铜层2/镍-钼合金层3/铜层2”的层结构，且作为良导电体的铜层2存在于布线电路的表层。因此，就具备该层结构的布线电路而言，适于因通入高频信号时产生的趋肤效应导致的信号电流流经布线电路的表层的情形。
复合金属箔的表面处理：对于以上提到的复合金属箔，为了提高与半固化片、树脂膜等为代表的绝缘层构成材料的密合性，可以在与绝缘层构成材料粘贴的铜层2或镍-钼合金层3的表面实施粗化处理。对于此时的粗化处理方法，没有特别的限定。但在铜层2的表面实施粗化处理时，可以采用在铜层2的表面析出附着微粒来进行粗化处理等公知的粗化处理，因而是优选的。例如，可以采用铜的烧灼电镀条件使铜微粒析出附着在复合金属箔1的铜层2的表面。
再者，铜层2或实施了上述的粗化处理的粗化处理面在表面露出时，优选至少在氧化进度快的铜层的表面或粗化处理面实施防锈处理，从而确保长期保存性能。对于此时的防锈处理，没有特别的限定。例如，可以是采用苯并三唑、咪唑等的有机防锈，或采用锌、铬酸盐、锌合金等的无机防锈中的任意一种。并且，作为本发明的复合金属箔，也优选根据用途在铜层2或该粗化处理面实施硅烷偶联剂处理，从而改善与绝缘层构成材料的密合性。
复合金属箔的制造方法：制造本发明的复合金属箔时，优选准备构成铜层2的铜箔后，利用电解法在该铜箔的表面析出形成镍-钼合金层3。此时使用的镍-钼合金电镀液及电镀条件优选采用以下的条件。这是由于可以提高镍-钼合金层3的钼含量，也可以容易地控制镍-钼合金层3的厚度的缘故。
(镍-钼合金电镀液及电镀条件)
硫酸镍·6水合物：30g/L～50g/L
钼酸2钠·2水合物：5g/L～60g/L
络合剂：10g/L～150g/L
溶液pH：8～12
电流密度：5A/dm2～30A/dm2
作为这里提到的络合剂，优选使用含有羧基和/或氨基的化合物。具体地说，可以列举出葡萄糖酸、罗谢尔盐、柠檬酸、醋酸、苹果酸、甘氨酸、天冬氨酸、乙二胺四乙酸等。
再者，需要厚度5μm以下的薄的铜层2时，准备该厚度的铜箔后，难以利用电解法在其表面析出形成镍-钼合金层3。该情形中，优选采用后述的带有载体的复合金属箔的形态及制造方法。
4、带有载体的复合金属箔的具体实施方式
用图2说明本发明的带有载体的复合金属箔的具体实施方式。该带有载体的复合金属箔的特征在于，在上述的复合金属箔1的一面侧，经由剥离层11具有载体12。该带有载体的复合金属箔对于上述的复合金属箔的要求厚度薄，考虑到处理困难、复合金属箔的表面的污染防止、异物附着等的防止时是有益的形态。构成以下所述的带有载体的复合金属箔的复合金属箔满足上述的条件时，具备如“比铜良好的低热膨胀性能”、“良好的导电性能”、“在铜蚀刻液如氯化铁类铜蚀刻液、氯化铜类铜蚀刻液、硫酸-过氧化氢水溶液类铜蚀刻液中的易溶性”的性能。然而，本发明的复合金属箔的形态并不局限于以下所述的形态，可以适当采用包含3层以上的镍-钼合金层的层结构。
带有载体的复合金属箔的第1形态：如从图2(a)所示的剖面示意图可以理解，该带有载体的复合金属箔的第1形态是具备“铜层2/镍-钼合金层3/剥离层11/载体12”的层结构的带有载体的复合金属箔10。就该带有载体的复合金属箔10而言，将铜层2的一侧粘贴在绝缘层构成材料上后，利用剥离层11的部分剥离并除去载体12，从而制造用于制造印刷线路板的覆金属层压板。作为该覆金属层压板，在表面具有与铜相比蚀刻速度慢的镍-钼合金层3。因此，与上述“复合金属箔的第1形态”的“将复合金属箔1的铜层2侧粘贴在绝缘层构成材料上来制造覆金属层压板的情况”相同，用该覆金属层压板进行用于形成布线电路的蚀刻加工时，与铜相比蚀刻速度慢的镍-钼合金层3位于表面，因而所形成的布线电路的顶侧难以被过度蚀刻，易于形成蚀刻系数良好的布线电路。
带有载体的复合金属箔的第2形态：如从图2(b)所示的剖面示意图可以理解，该带有载体的复合金属箔的第2形态是具备“镍-钼合金层3/铜层2/剥离层11/载体12”的层结构的带有载体的复合金属箔10。就该带有载体的复合金属箔10而言，将镍-钼合金层3侧粘贴在绝缘层构成材料上后，利用剥离层11的部分剥离并除去载体12，从而制造用于制造印刷线路板的覆金属层压板。作为该覆金属层压板，在表面具有蚀刻速度慢的铜层3，且与铜相比蚀刻速度慢的镍-钼合金层3位于蚀刻加工终止的绝缘层侧。因此，与上述“复合金属箔的第1形态”的“将复合金属箔1的镍-钼合金层3侧粘贴在绝缘层构成材料上来制造覆金属层压板的情况”相同，形成布线电路时也可以有效地防止因蚀刻液渗入到布线电路与绝缘层的界面引起的侧蚀现象。
带有载体的复合金属箔的第3形态：如从图2(c)所示的剖面示意图可以理解，该带有载体的复合金属箔的第3形态是具备“镍-钼合金层3/铜层2/镍-钼合金层3/剥离层11/载体12”的层结构的带有载体的复合金属箔10。就该带有载体的复合金属箔10而言，将位于最表面的镍-钼合金层3侧粘贴在绝缘层构成材料上后，利用剥离层11的部分剥离并除去载体12，从而制造用于制造印刷线路板的覆金属层压板。此时的覆金属层压板的层结构与在上述“复合金属箔的第2形态”得到的覆金属层压板的层结构相同，可以获得与“复合金属箔的第2形态”相同的效果。
带有载体的复合金属箔的第4形态：如从图2(d)所示的剖面示意图可以理解，该带有载体的复合金属箔的第4形态是具备“铜层2/镍-钼合金层3/铜层2/剥离层11/载体12”的层结构的带有载体的复合金属箔10。就该带有载体的复合金属箔10而言，将位于最表面的铜层2侧粘贴在绝缘层构成材料上后，利用剥离层11的部分剥离并除去载体12，从而制造用于制造印刷线路板的覆金属层压板。此时的覆金属层压板的层结构与在上述“复合金属箔的第3形态”得到的覆金属层压板的层结构相同，可以获得与“复合金属箔的第3形态”相同的效果。
载体：作为在本发明的带有载体的复合金属箔10中使用的载体12，在具有导电性的前提下，对于其材质没有特别的限定。例如，可以使用铝箔、铜箔、表面具有金属涂层的树脂膜等。并且，对于载体12的厚度也没有限定。
剥离层：本发明的带有载体的复合金属箔10的剥离层11分为用有机成分形成的“有机剥离层”和用无机成分形成的“无机剥离层”。
用“有机剥离层”作为剥离层11时，作为有机成分，优选采用选自由含氮有机化合物、含硫有机化合物及羧酸组成的群组中的至少一个以上化合物。这里提到的含氮有机化合物包括具有取代基的含氮有机化合物。具体地说，作为含氮有机化合物，优选采用具有取代基的三唑类化合物如1,2,3-苯并三唑、羧基苯并三唑、N’,N’-双(苯并三唑基甲基)脲、1H-1,2,4-三唑及3-氨基-1H-1,2,4-三唑等。并且，作为含硫有机化合物，优选采用巯基苯并噻唑、三聚硫氰酸及2-巯基苯并咪唑等。并且，作为羧酸，优选采用单羧酸，其中优选油酸、亚油酸及亚麻酸等。这些有机成分具有优异的高温耐热性，易于在载体箔的表面形成厚度5nm～60nm的剥离层。
再者，采用“无机剥离层”时，作为无机成分，可以使用选自由Ni、Mo、Co、Cr、Fe、Ti、W、P、及以这些作为主成分的合金或化合物组成的群组中的至少1种以上成分。这些无机剥离层可以用电镀法、化学镀法、物理蒸镀法等公知方法形成。
带有载体的复合金属箔的制造方法：带有载体的复合金属箔的制造采用以下的方法。载体12的表面通过酸洗处理等洗涤净化后，在净化了的载体12的表面形成剥离层11，在该剥离层11的表面根据所需的层结构利用电解法析出铜及镍-钼合金，从而形成构成复合金属箔1的铜层2和镍-钼合金层3。随后，根据需要在该复合金属箔1的表面实施粗化处理、防锈处理、硅烷偶联剂处理等后，进行干燥处理来制造。
B、覆金属层压板
本发明的覆金属层压板是将上述本发明的复合金属箔或带有载体箔的复合金属箔与绝缘层构成材料进行粘接而成，包括刚性覆金属层压板、柔性覆金属层压板两者。即，对于这里提到的绝缘层构成材料的种类没有特别的限定。采用本发明的复合金属箔或带有载体箔的复合金属箔时，与绝缘层构成材料粘贴后也具备“比铜良好的低热膨胀性能”，因而可以减少覆金属层压板的弯曲、扭曲问题。
C、印刷线路板的实施方式
本发明的印刷线路板的特征在于，该印刷线路板是用上述复合金属箔或带有载体的复合金属箔得到的。这里提到的印刷线路板包含刚性型的印刷线路板、柔性型的印刷线路板等全部印刷线路板概念。并且，本发明的印刷线路板包括单面印刷线路板、双面印刷线路板、多层印刷线路板等全部印刷线路板。再者，本发明的印刷线路板用本发明中提到的复合金属箔或带有载体的复合金属箔形成布线电路，因而具备“比铜良好的低热膨胀性能”、“良好的导电性能”、“在铜蚀刻液如氯化铁类铜蚀刻液、氯化铜类铜蚀刻液、硫酸-过氧化氢水溶液类铜蚀刻液中的易溶性”。
实施例1
实施例1中，用未处理的铜箔(厚度TCu为12μm的电解铜箔)，在其两面电镀表1所示厚度(两面的总厚度)的镍-钼合金后，得到了具备图1(B)所示的“镍-钼合金层3/铜层2/镍-钼合金层3”的层结构，两面的镍-钼合金电镀层的厚度相等的4种复合金属箔1(实施试样1～实施试样4)。此时的镍-钼合金电镀液及电镀条件如下。
(镍-钼合金电镀液及电镀条件)
硫酸镍·6水合物：40g/L
钼酸2钠·2水合物：25g/L
柠檬酸3钠：80g/L
溶液pH：9
电流密度：16A/dm2
阳极电极：不溶性阳极
随后，测定了实施试样1～实施试样4的复合金属箔1的热膨胀系数和电阻值。作为热膨胀系数，用TMA试验装置在氮气环境中，利用拉伸载荷法在升温速度5℃/分钟的条件测定2次后，算出了2次测定的20℃～320℃为止的热膨胀系数的平均值。作为电阻值的测定，利用根据四端子法的电阻测定装置来进行。此外，对于镍-钼合金层中含有的镍及钼的含量，利用能量分散型X射线分析装置来进行测定。该测定结果示于表1中。
比较例1
以下提到的比较例1用来与上述的复合金属箔相关的实施例1进行对比。比较例1中，用与实施试样1相同的未处理的铜箔(厚度TCu为12μm的电解铜箔)，以“镍电镀”替代实施试样1的“镍-钼合金电镀”，在铜箔的两面进行表1所示厚度(两面的总厚度)的镍电镀，得到了具备“镍层/铜层/镍层”的层结构，两面的镍电镀层的厚度相等的复合金属箔(比较试样1)。随后，与实施例1相同地测定了比较试样1的复合金属箔1的热膨胀系数和电阻值。该测定结果示于表1中。此外，此时的镍电镀液及电镀条件如下。
(镍电镀液及电镀条件)
硫酸镍·6水合物：40g/L
柠檬酸3钠：80g/L
溶液pH：9
电流密度：16A/dm2
阳极电极：不溶性阳极
比较例2
比较例2用来与上述的带有载体箔的复合金属箔相关的实施例1进行对比。比较例2中，用与实施试样4相同的未处理的铜箔(厚度TCu为12μm的电解铜箔)，以“钼电镀”替代实施试样4的“镍-钼合金电镀”，在铜箔的两面进行表1所示厚度(两面的总厚度)的钼电镀，得到了具备“钼层/铜层/钼层”的层结构，两面的钼电镀层的厚度相等的复合金属箔(比较试样2)。然而，钼层呈脆化状态后无法加工成覆金属层压板，也无法测定复合金属箔的热膨胀系数、电阻值。此外，此时的钼电镀液及电镀条件如下。
(钼电镀液及电镀条件)
钼酸2钠·2水合物：25g/L
柠檬酸3钠：80g/L
溶液pH：9
电流密度：16A/dm2
阳极电极：不溶性阳极
实施例1与比较例的对比
就比较例2(比较试样2)而言，如上所述，由于钼层呈脆化状态后无法加工成覆金属层压板，因而无法与实施例进行对比。因此，在以下说明实施例1(实施试样1～实施试样4)与比较例1(比较试样1)的对比结果。
表1
由该表1可知，实施试样1～实施试样4均满足0.08≦TNi-Mo/TCu≦1.70的关系。并且，构成镍-钼合金层的镍-钼合金的钼含量也处于适当的范围。这里，可以理解镍-钼合金层变厚时，电阻值变高，热膨胀系数变小。再者，该实施试样1～实施试样4的电阻值在5.44×10-6Ω·cm以下的范围，可以认为作为印刷线路板的布线电路形成用的复合金属箔在实用层面上不会出现问题。相对于此，就合金层不含有钼而是只使用了镍的比较试样1而言，电阻值变高为6.20×10-6Ω·cm。进而，与具有与实施试样1的镍-钼合金层相同厚度的镍层的比较试样1的热膨胀率进行比较时，实施试样1为11.0ppm/℃，而比较试样1为15.5ppm/℃，明显变高。此外，需说明的是，表1的TNi-Mo/TCu值的一栏中记载的比较试样1为TNi/TCu的值，比较试样2为TMo/TCu的值。
进而，将实施试样1～实施试样4及比较试样1分别粘贴在半固化片上，制造覆金属层压板后进行了蚀刻试验。作为此时的蚀刻液，采用了氯化铁类铜蚀刻液、氯化铜类铜蚀刻液、硫酸-过氧化氢水溶液类铜蚀刻液。其结果，可以轻易地溶解去除形成了覆金属层压板的实施试样1～实施试样4，但在采用比较试样1的情形中，镍难以溶解，电路形成需要长时间。
实施例2
实施例2中，制造了具备图2(d)所示的“铜层2/镍-钼合金层3/铜层2/剥离层11/载体12”的层结构的附有载体箔的复合金属箔(实施试样5～实施试样7)、和具备图2(c)所示的“镍-钼合金层3/铜层2/镍-钼合金层3/剥离层11/载体12”的层结构的附有载体箔的复合金属箔(实施试样8)。以下，说明实施试样5～实施试样8的制造方法。
实施试样5～实施试样8中使用的载体箔及剥离层的形成
将厚度18μm的电解铜箔用作为载体箔，在该载体箔的表面，将载体箔在硫酸150g/L、铜浓度10g/L、羧基苯并三唑浓度800mg/L、液温30℃的含有机试剂的稀硫酸水溶液中浸泡30秒，除去附着在载体箔上的污染成分，同时使羧基苯并三唑吸附在载体箔的表面后形成了剥离层。
复合金属箔的形成
实施试样5～实施试样7的复合金属箔的形成
首先，说明带有载体箔的复合金属箔的复合金属箔具备“铜层2/镍-钼合金层3/铜层2”的层结构的实施试样5～实施试样7。就实施试样5～实施试样7而言，在表2所示的条件下，将具备剥离层的载体箔在电镀液中进行阴极分极后，在剥离层上形成厚度1.5μm的铜层，在该铜层的表面进行镍-钼合金电镀来形成厚度4μm的镍-钼合金层，进而，在镍-钼合金层的表面形成厚度1.5μm的铜层后作为了厚度7μm的复合金属箔。
实施试样8的复合金属箔的形成
其次，说明带有载体箔的复合金属箔的复合金属箔具备“镍-钼合金层3/铜层2/镍-钼合金层3”的层结构的实施试样8。就实施试样8而言，在表2所示的条件下，将具备剥离层的载体箔在电镀液中进行阴极分极后，进行镍-钼合金电镀来形成厚度1.5μm的镍-钼合金层，在该镍-钼合金层的表面形成厚度4μm的铜层，进而，在铜层的表面形成厚度1.5μm的镍-钼合金层后作为了厚度7μm的复合金属箔。
表2
复合金属箔的表面处理
在上述得到的带有载体箔的复合金属箔的复合金属箔的表面，不实施粗化处理而是形成锌-镍合金防锈层，随后实施电解镀铬处理、氨基类硅烷偶联剂处理，从而得到了经表面处理的带有载体箔的复合金属箔(实施试样5～实施试样8)。
实施例2的评价
以下，说明实施例2(实施试样5～实施试样8)的评价结果。表3示出了实施试样5～实施试样8的热膨胀系数和电阻的测定结果。
表3
由表3可知，实施试样5～实施试样8均满足0.08≦TNi-Mo/TCu≦1.70的关系。再者，构成镍-钼合金层的镍-钼合金的钼含量也处于适当的范围。这里，镍-钼合金层中含有的镍含量变高时，会出现电阻值变高、热膨胀系数变大的倾向。但该实施试样1～实施试样4的电阻值在5.1×10-6Ω·cm以下的范围，可以认为作为印刷线路板的布线电路形成用的复合金属箔在实用层面上不会出现问题。
进而，将实施试样5～实施试样8分别粘贴在半固化片上，制造覆金属层压板后进行了蚀刻试验。作为此时的蚀刻液，采用了与实施例1相同的蚀刻液，但仍可以轻易地溶解去除实施试样5～实施试样8的复合金属层。
工业实用性
作为本发明的复合金属箔，包含具有比铜良好的低热膨胀性能的镍-钼合金层。因此，用本发明的复合金属箔制造覆金属层压板，进而形成布线电路得到的印刷线路板本身也具有良好的低热膨胀性能。再者，用本发明的复合金属箔形成布线电路时，在其层结构中包含电阻低的铜层。其结果，电流优先流过良导电体铜层，因而具有良好的导电性能。进而，蚀刻加工用本发明的复合金属箔得到的覆金属层压板，进而进行布线电路的形成时，该复合金属箔易于溶解，因而不需要新的设备投资，可以有效地利用现有的印刷线路板制造装置。

Claims (7)

1.一种复合金属箔，该复合金属箔由1层以上的铜层与1层以上的镍合金层构成，其特征在于，
该镍合金层用镍-钼合金形成，将该1层以上的铜层的总厚度设为TCu、该1层以上的镍-钼合金层的总厚度设为TNi-Mo时，满足0.08≦TNi-Mo/TCu≦1.70的关系。
2.如权利要求1所述的复合金属箔，其中，具有铜层/镍-钼合金层/铜层的层结构。
3.如权利要求1所述的复合金属箔，其中，具有镍-钼合金层/铜层/镍-钼合金层的层结构。
4.如权利要求1～3中任意一项所述的复合金属箔，其中，所述镍-钼合金层中钼含量为10at％～50at％，余量为镍及不可避免的杂质。
5.一种带有载体的复合金属箔，其特征在于，在权利要求1～4中任意一项所述的复合金属箔的一面侧，经由剥离层具有载体。
6.一种覆金属层压板，其特征在于，该覆金属层压板是用权利要求1～4中任意一项所述的复合金属箔、或用权利要求5所述的带有载体的复合金属箔得到的。
7.一种印刷线路板，其特征在于，该印刷线路板是用权利要求6所述的覆金属层压板得到的。
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