CN105188910B

CN105188910B - 含氮活性炭吸附剂和使用其的方法

Info

Publication number: CN105188910B
Application number: CN201480025701.9A
Authority: CN
Inventors: E.S.奥尔森; J.H.帕夫利什
Original assignee: Energy and Environmental Research Center Foundation
Current assignee: Midwest Energy Emissions Corp
Priority date: 2013-03-06
Filing date: 2014-03-03
Publication date: 2018-10-19
Anticipated expiration: 2034-03-03
Also published as: US11059028B2; US20200009532A1; US20170239644A1; EP2964376A2; WO2014137907A2; CN107661744A; US10471412B2; CN105188910A; US9669355B2; US20140255279A1; CA2904039A1; WO2014137907A3

Abstract

本发明涉及含氮的活性炭吸附剂。在各种实施方式中，本发明提供了包含卤素或卤化物促进的活性炭的活性炭吸附剂，活性炭吸附剂颗粒在吸附剂颗粒的表层包含氮。在各种实施方式中，本发明提供了使用活性炭吸附剂来降低包含污染物的气体中污染物含量的方法。在各种实施方式中，所述活性炭吸附剂可比其它吸附剂更有效地从包含硫(VI)例如SO₃的含汞气体中除去汞。

Description

含氮活性炭吸附剂和使用其的方法

相关申请的交叉引用

本申请要求2013年3月6号提交的美国临时专利申请系列号61/773,549的优选权的权益，其公开内容在此经引用以其全部内容并入本文。

发明背景

因为汞的毒性和生物累积的能力，汞(Hg)排放已成为健康和环境问题。美国国家环境保护局(U.S. Environmental Protection Agency) (EPA)已颁布法规用于控制来自废物再生能源(waste-to-energy)、水泥生产和烧煤发电厂的汞排放。来自工业来源(如发电厂)的烟道气中的汞可被吸附剂例如活性炭捕获，所述吸附剂随后可由微粒分离设备除去。供应市场需要大量的标准吸附剂(如活性炭)。标准吸附剂不总是有效的，且随着使用的量增大变得更加昂贵。

当硫(VI) (如SO₃，H₂SO₄)存在于气流中时，可发生通过活性炭吸附剂从气流中捕获汞的抑制作用，在更高的浓度下，抑制作用增强。硫(VI)摩尔浓度在3 ppm以上的汞捕获受到限制。许多公用工程希望在约5-6 ppm的最小值操作SO₃注射系统以改善灰分可回收性。但是，约6 ppm的硫(VI)浓度可使元素汞捕获减少约25%-50%或更多。介于这种减少，经济节约地获得所需的汞水平变得困难，如果不是不可能的话。当硫(VI)浓度增加如此小的量时，存在汞吸附的严重抑制的原因的科学理解是有限的。

发明内容

在各种实施方式中，本发明提供了活性炭吸附剂。所述活性吸附剂包含卤素或卤化物促进的碳。所述活性炭包含含氮的活性炭吸附剂颗粒。在吸附剂颗粒表层中的氮的浓度至少是以下情况之一1)高于在吸附剂颗粒核中的氮的浓度和2)高于在从其中获得吸附剂颗粒的碳材料中的氮的浓度。

在各种实施方式中，本发明提供了制备活性炭吸附剂的方法。所述方法包括使含碳物质与含氮物质接触，以提供含氮的未促进的碳吸附剂。所述方法还包括通过使未促进的吸附剂的一部分与促进剂接触来促进至少一部分未促进的吸附剂，以形成包含含氮的活性炭吸附剂颗粒的活性炭吸附剂，其中在吸附剂颗粒中的氮的浓度高于在含碳物质中的氮的浓度。

在各种实施方式中，本发明提供了用于从含汞气体中除去汞的活性炭吸附剂。所述活性炭吸附剂包括卤素或卤化物促进的无机活性炭颗粒，在吸附剂颗粒的表层包含氮。氮原子以足够的浓度在活性炭吸附剂颗粒的表层以达到以下目的中的至少之一：a) 与在基本相似的条件下，在相应颗粒表层中包含更少的氮或基本不含氮的相应活性炭吸附剂相比较，减少活性炭吸附剂中的碳正离子通过HSO₃ ^1-或SO₃ ^2-的中和，和b) 与在基本相似的条件下，在相应颗粒表层中包含更少的氮或基本不含氮的相应活性炭吸附剂相比较，至少部分阻止活性炭中的碳正离子与HSO₃ ^1-或SO₃ ^2-形成离子键。

在各种实施方式中，本发明提供了减少包含污染物的气体中的污染物含量的方法。所述方法包括获得或提供包括活性炭吸附剂颗粒的活性炭吸附剂，在吸附剂颗粒表层包含氮。所述方法包括使包含污染物的气体与活性炭吸附剂接触。所述接触形成污染物-吸附剂组合物。所述方法还包括从包含污染物的气体中分离出至少一些污染物-吸附剂组合物。所述分离产生分离的气体。

在各种实施方式中，本发明提供了用于降低含汞气体的汞含量的方法。所述方法包括获得或提供碳前体。所述碳前体包含氮。所述方法包括获得或提供基质材料。所述方法包括使碳前体与基质材料接触。所述接触提供无机基体负载的吸附剂原材料。所述方法包括加热无机基体负载的吸附剂原材料。所述加热提供未促进的吸附剂。所述方法包括通过使未促进的吸附剂的一部分与促进剂接触(如化学反应)来促进至少一部分未促进的吸附剂，以形成促进的无机基体负载的活性炭吸附剂。所述活性炭吸附剂包括活性炭吸附剂颗粒，在吸附剂颗粒的表层包含氮。所述方法包括使含汞气体与活性炭吸附剂接触。所述接触形成汞-吸附剂组合物。所述方法还包括从含汞气体中分离至少一些汞-吸附剂组合物。所述分离产生分离的气体。硫(VI)在含汞气体中的摩尔浓度约为3–1000 ppm。第一量的活性炭吸附剂以第一汞吸附速率形成汞-吸附剂组合物。第一吸附速率高于第一量的相应活性炭吸附剂的汞吸收速率，所述相应活性炭吸附剂包含至少以下一种a) 在相应颗粒表层中更少的氮或基本无氮，b)更少或基本无卤化物或卤素促进，和c)更少或基本无无机基体载体。

在各种实施方式中，本发明提供了制备活性炭吸附剂的方法。所述方法包括获得或提供未促进的含氮的碳吸附剂。所述方法包括通过使未促进的吸附剂的一部分与促进剂接触(如化学反应)来促进至少一部分未促进的吸附剂，以形成包含活性炭吸附剂颗粒的活性炭吸附剂，在吸附剂颗粒的表层包含氮。

本发明的各种实施方式提供了某些超越其它活性炭吸附剂和使用其的方法的优势，其中至少一些是意想不到的。在一些实施方式中，活性炭吸附剂能比其它方法更有效地分离物质(如污染物)，从包括那种物质的气体中。在各种实施方式中，活性炭的除汞效率超过或匹配常规方法的效率，而伴随附加的益处，例如成本降低。本发明的各种实施方式的方法和材料可比其它除汞方法更加有效地操作。在一些实施方式中，与其它方法相比较，各种实施方式的方法和材料可用更少量的财务支出除去给定量的汞。例如，与其它除汞方法相比较，包括与包含碳吸附剂的其它除汞方法相比较，对于给定质量的碳，各种实施方式的方法和材料可除去更大量的汞。

例如，在一些实施方式中，给定质量的含氮活性炭吸附剂可以高于相同质量的相应活性炭吸附剂的速率从含汞气流中吸收汞，所述含汞气流包含硫(VI) (如SO₃、H₂SO₄等)，例如大于约3 ppm硫(VI)，例如约3-200 ppm硫(VI)，3-1000 ppm硫(VI)，或约3-10 ppm硫(VI)，所述相应活性炭吸附剂包含更少的氮或不含氮，例如在相应颗粒表层中包含更低浓度的氮或无氮。在一些实施方式中，活性炭吸附剂中的碳正离子比其它活性炭吸附剂，例如在相应颗粒表层包含更少的氮或基本不含氮的其它活性炭吸附剂，更少地被来自SO₃的离子，例如 SO₃ ^2-或HSO₃ ^1-中和。在一些实施方式中，活性炭吸附剂中的碳正离子比在其它活性炭吸附剂中，例如在相应颗粒表层包含更少的氮或基本不含氮的其它活性炭吸附剂中，更多地至少部分阻止来自SO₃的离子，例如 SO₃ ^2-或HSO₃ ^1-。

在一些实施方式中，吸附剂可再生和再利用，减少了废吸附剂的处理并降低除汞成本。在一些实施方式中，活性炭吸附剂的制备和促进可有利地现场发生。现场制备和促进可具有优势，包括例如：分离制备设施或位置的设备成本和操作成本的降低或消除、运输成本的降低或消除、更新鲜的和反应性更高的吸附剂、处理的减少、组合物的现场定制(例如当改变燃料或减少载量时)。

在一些实施方式中，与无机组分可能阻碍污染物在活性炭上的吸附的传统教导相反，吸附剂中的无机基体载体可增强污染物在活性炭中的吸附，例如在最接近的和氧化反应性的碳石墨烯层上。在各种实施方式中，无机基体载体可稳定阳离子位点在最接近的石墨烯碳结构上的发展，所述碳结构可氧化污染物例如汞。在包括通过从相应卤化铵的降解或反应获得的卤化氢化合物促进的无机基体负载的纳米复合材料的实施方式中，无机部分的另一有利的作用可以是为由二者择一的铵盐的分解或反应所释放的氨提供结合位点。结合的氨可形成具有碱性特征的复合物，其可与包含污染物的气体中的SO₂或 SO₃反应，并可阻止它们干扰污染物(例如汞)在活性炭上的活性位点中或接近活性炭上的活性位点的吸附。

粘土常常难以从水性介质中过滤或分离。在一些包括粘土作为无机基体载体的实施方式中，粘土有利地被稳定以分散在水性介质中，并可容易地经过滤从水性介质中分离。

发明详述

现在将详细参考本公开主题的某些实施方式。尽管本公开主题将结合枚举的权利要求来描述，但是将理解例示的主题不意欲将权利要求限制于本公开主题。

以范围格式表述的值应当以灵活方式解释为不仅包括如范围限制明确所述的数值，而且包括在那个范围之内的所有个体数值或子范围，如同各数值和子范围被明确所述一样。例如，“约0.1%至约5%”或“约0.1%至5%”的范围应当解释为不仅包括约0.1%至约5%，而且包括在所表明范围之内的个体值(如1%、2%、3%和4%) 和子范围 (如0.1%至0.5%、1.1%至2.2%、3.3%至4.4%)。“约X至Y”的陈述与“约X至约Y”具有相同的意义，除非另外表明。类似地，“约X、Y或约Z”的陈述与“约X、约Y、或约Z”具有相同的意义，除非另外表明。

在本文件中，术语“一”或“所述”用于包括一或多于一，除非上下文另外清楚地规定。术语“或”用于指非排他性的“或”，除非另外表明。另外，要理解在此使用且未另外定义的措辞或术语仅用于描述目的，而非限制目的。段落标题的任何使用意欲帮助文件阅读而不解释为限制；与段落标题相关的信息可能出现在那个具体段落之内或以外。此外，在本文件中参考的所有出版物、专利和专利文献均在此经引用以它们的全部内容并入，如同单独经引用并入一样。在本文件和如此经引用并入的那些文件之间存在不一致的用法的情况中，在并入的参考中的用法应认为是对于本文件的补充；对于不可调和的不一致，以本文件中的用法为准。

在在此描述的制备方法中，可以不偏离本发明原理的任何顺序进行步骤，除非在明确叙述暂时顺序或操作顺序时。此外，特定的步骤可同时进行，除非明确的权项语言叙述它们分开进行。例如，做X的要求保护的步骤和做Y 的要求保护的步骤可在单一操作之内同时进行，且所得的过程将落在要求保护的过程的字面范围内。

定义

在此使用的术语“约”可允许在值或范围中变化的程度，例如，在所述值或所述范围的限制的10%之内、5%之内或1%之内。

在此使用的术语“基本上”是指大多数、或多半，如在至少约50%、60%、70%、80%、90%、95%、96%、97%、98%、99%、99.5%、99.9%、99.99%，或至少约99.999%或更多中。

在此使用的术语“数均分子量”是指样品中个体分子的分子量的普通算术平均值。其定义为用样品中所有分子的总重量除以样品中分子的总数目。在实验上，数均分子量(M_n)通过以下分析测定：通过公式M_n = ΣM_in_i/Σn_i，样品分成种类i的分子量部分，所述种类i具有n_i个分子量M_i的分子。数均分子量可通过各种各样熟知的方法包括凝胶渗透色谱法、光谱端基分析(spectroscopic end group analysis)和渗透压力测定法来测量。

在此使用的术语“重均分子量”指(M_w)，其等于ΣM_i ²n_i / ΣM_in_i，其中n_i是分子量M_i的分子的数目。在各种实例中，重均分子量可使用光散射、小角中子散射、X-射线散射和沉降速率测定。

在此使用的术语“溶剂”是指可溶解固体、液体或气体的液体。溶剂的非限制性实例是硅氧烷、有机化合物、水、醇、离子液体和超临界流体。

在此使用的术语“空气”是指气体混合物，其具有与取自大气，通常在地平面的气体的天然组成近似相同的组成。在一些实例中，空气取自周围环境。空气具有包括接近78%的氮、21%的氧、1%的氩和0.04%的二氧化碳，以及少量的其它气体的组成。

在此使用的术语“室温”是指约15℃至28℃的温度。

在此使用的“矿物”是指天然存在的固态化学物质，其通过生物地球化学过程形成，具有，例如，特有的化学组成、高度有序的原子结构和特殊的物理性质。

描述

在各种实施方式中，本发明提供了用于降低汞含量的活性炭吸附剂和相关方法，用于在燃烧系统中使用，在所述燃烧系统的烟道气中固有地具有高水平的硫(VI) (如SO₃，或可从其获得的相关化合物，例如H₂SO₄或其它硫酸盐)，和用于在使用SO₃ 注射用于灰分调节用于改善的灰分收集的工厂中使用。在一些实例中，通过克服能在高SO₃ 或高硫酸盐(如高硫(VI))系统中抑制汞捕获的动力学效应和平衡效应，所述方法可在高硫(VI)含量的烟道气中获得高的汞捕获率。所述活性炭吸附剂包含活性炭吸附剂颗粒。在吸附剂颗粒的表层的氮的浓度可高于在吸附剂颗粒的核中的氮的浓度。在一些实例中，所述活性炭吸附剂可为促进的。

在各种实施方式中，活性炭吸附剂和相关方法可在中等温度下(如约25-330℃，或约50-500℃)，有效除去空气或烟道气流中的元素汞蒸汽。在一些实例中，活性炭不掺杂硫或金属卤化物，其在更高温度下可以是不稳定的。

在一些实施方式中，除去过程不包括像在低温下发生的那种元素汞的吸附，但是可包括汞与氧化剂的催化反应，以形成包括结合到活性炭表面的汞的有机汞化合物，其中汞可通过如与酸的反应被释放，以提供具有低蒸汽压的汞(II)种类，例如硫酸汞、溴化汞或氯化汞。离子汞(II)形式可为氧化物或用于所述过程中的任选的酸的盐(例如来自硫酸的硫酸盐)，其可具有更低的挥发性。活性炭可展现归因于，例如，众多活性催化位点的高速率的氧化催化活性，且同时具有用于有机汞化合物产生的大的表面积并因此快速产生转化的汞(II)盐。

含氮的活性炭吸附剂。

在各种实施方式中，本发明提供了活性炭吸附剂。所述活性炭吸附剂可包含卤素或卤化物促进的活性炭颗粒；在其它实施方式中，所述活性炭吸附剂是未促进的。在一些实例中，所述活性炭可具有无机基体载体。

所述活性炭吸附剂可包含活性炭吸附剂颗粒。在吸附剂颗粒的表层的氮的浓度可至少是以下情况之一1)高于在吸附剂颗粒的核中的氮的浓度和2)高于在从其中获得活性炭吸附剂颗粒的活性炭材料中的氮的浓度。各颗粒的表层可独立地为连续的(如未破坏的，具有最小的间隙或没有间隙)或非连续的。所述表层可能在颗粒的外表面。各颗粒的表层可独立地具有任意合适的厚度。所述表层可具有可变的厚度，或可具有基本一致的厚度。在一些实施方式中，所述表层可具有颗粒半径的约0.000,001%至约99.99%的厚度，颗粒半径的0.001%至99%、0.001%至约50%、1%至约50%、0.1%至25%、或约25%至50%的厚度。若颗粒是非球形的，则半径可估算为约颗粒的最大尺寸的一半。

在一些实施方式中，各活性炭颗粒可在表层中独立地包含比在核中高约1.001倍的氮浓度，或更低，或在表层中包含比在核中高约1.01、1.1、1.2、1.4、1.6、1.8、2、3、4、5、6、7、8、9、10、15、20、50、100倍，或约1000倍的氮浓度。在一些实施方式中，在表层中的氮的浓度可为约0.000,001 wt%或更少的氮，或约0.001 wt%、0.01 wt%、0.1 wt%、1 wt%、2 wt%、3wt%、4 wt%、5 wt%、10 wt%、15 wt%、20 wt%、30 wt%、40 wt%、50 wt%、60 wt%、70 wt%、80wt%，或约90 wt%或更多的氮。在一些实例中，在表层中的氮的浓度可为约0.001 wt% - 99wt%氮，5 wt% - 80 wt%，或约 5-60 wt%。在各种实施方式中，在核中的氮的浓度可为约0wt%、0.000,001 wt%，或约0.001 wt%、0.01 wt%、0.1 wt%、1 wt%、2 wt%、3 wt%、4 wt%、5wt%、10 wt%、15 wt%、20 wt%、50 wt%、或90 wt%或更多。在一些实例中，在核中的氮的浓度可为约0.001 wt% - 99 wt%氮，0.1 wt% - 20 wt%或约1 wt% - 6 wt%。

所述活性炭吸附剂可为任意合适的形式。例如，活性炭可为颗粒状或细颗粒。所述活性炭可具有任何合适的形状，例如球形或不规则的。所述活性炭可具有约0.1 nm或更小的平均直径，或约1 nm、10 nm、100 nm、1 µm、10 µm、100 µm、1 mm、或约10 mm或更大的平均直径。在一些实例中，活性炭具有约0.01 µm或更小的直径，或约 0.1 µm、1 µm、2 µm、3 µm、4 µm、5 µm、10 µm、20 µm、30 µm、40 µm、50 µm、60 µm、70 µm、80 µm、90 µm、100 µm、1000 µm或更大的直径。在一些实例中，颗粒的直径约为0.1-1000 µm，或1-100 µm，或约 1-30 µm。若颗粒是非球形的，直径可估算为颗粒的最长尺寸。含汞的活性炭吸附剂的吸收容量可为约0.000,1 mg汞每克吸附剂或更少，或约0.001 mg/g、0.01、0.1、1、2、3、4、5、10、15、20、25、30、35、40、45、50、55、60、65、70、75、80、85、90、95、100、110、120、150、200、300、400、500、750、或约1 g汞每克吸附剂或更多。

在一些实施方式中，活性炭中的至少一些碳是碳的石墨烯(graphene)形式。在一些实施方式中，石墨烯形式的碳可包括更高浓度的适合作为活性位点的位置。在一些实例中，石墨烯碳的某些部分可具有最高浓度的适合作为活性位点的位置：在一些实例中在边缘处，在一些实例中在非边缘位置。如在此所描述的，此类适合作为活性位点的位置可通过使用卤化物或卤素处理来活化。在各种实施方式中，活性炭吸附剂中的碳可为至少约1wt%、2 wt%、3 wt%、4 wt%、5 wt%、10 wt%、20 wt%、30 wt%、40 wt%、50 wt%、60 wt%、70 wt%、80 wt%、90 wt%、95 wt%、96 wt%、97 wt%、98 wt%、99 wt%、99.9 wt%、99.99 wt%、或大于约99.999 wt%的石墨烯形式的碳。

在一些实施方式中，氮基本上遍及活性炭颗粒均匀分布。在一些实施方式中，氮基本上均匀分布在活性炭吸附剂颗粒的核中；在其它实施方式中，氮在核中可具有任意合适的分布。在一些实施方式中，氮基本上均匀分布在活性炭吸附剂颗粒的表层。在一些实施方式中，氮在表层中不是均匀分布的；如，氮可具有梯度，最高浓度在表层外部和较低浓度在表层内部。

氮在活性炭内可为任意合适的形式。在一些实例中，氮可为氮原子，其结合一个或更多个氢原子或一个或更多个其它原子，所述其它原子是，例如，为活性炭框架的部分的含碳基团(如活性炭骨架或其附件)，或结合有机基团。在一些实例中，例如，氮可为中性的或可带有正电荷(如铵)或负电荷。氮可具有任意合适的氧化态，例如0或1。氮可结合4个、3个、2个、1个或0个氢原子。氮可在0、1、2、3或4个位置结合一个或更多个活性炭框架。在一些实施方式中，氮可包括与活性炭的碳框架或与其它官能团结合的一个或两个双键或一个三键，如此使得氮结合1、2或3个碳原子。

活性炭中的氮可由任意含氮化合物，例如含氮的有机或无机化合物，例如通过热解或碳化获得。在一些实例中，氮由任意含氮杂环获得或是所述任意含氮杂环的部分，或由任意其它含氮化合物获得。例如，氮可由以下物质获得：吲哚、喹喔啉、咔唑、异喹啉、哌嗪、喹诺酮、喹喔啉、二氮杂二环辛烷、聚丙烯腈、聚乙烯基吡咯烷酮、乙烯基吡咯烷酮-醋酸乙烯酯共聚物、乙烯基吡咯烷酮-丙烯酸共聚物、乙烯基吡咯烷酮-马来酸共聚物、聚氮丙啶、氨基酸(如丙氨酸、精氨酸、天冬酰胺、天冬氨酸、半胱氨酸、谷氨酰胺、谷氨酸、甘氨酸、组氨酸、异亮氨酸、亮氨酸、赖氨酸、蛋氨酸、苯丙氨酸、脯氨酸、丝氨酸、苏氨酸、色氨酸、酪氨酸、或缬氨酸)、苯胺(analine)、硝基苯、羟胺、尿素、肼、氨基磺酸、腈类、氨基甲酸酯类、异氰酸酯类、尿烷类、或它们的组合。在一些实例中，活性炭中的氮可由含氮无机化合物获得或是所述含氮无机化合物的部分，所述含氮无机化合物例如氨、溴化铵、氯化铵、硝酸、亚硝酸、二氧化氮、含NO₃的化合物、含NO₂的化合物等。

在各种实施方式中，含氮活性炭吸附剂可在给定浓度的硫(VI)中以比其它吸附剂更高的速率吸收污染物，例如汞。在一些实例中，第一量的活性炭吸附剂以第一汞吸附速率在含汞气体组合物中形成汞-吸附剂组合物，其中硫(VI)在气体组合物中的摩尔浓度约为3- 2000 ppm，其中第一吸附速率高于第一量的相应活性炭吸附剂的汞吸收速率，所述相应活性炭吸附剂包含至少以下一种 a)在相应颗粒表层中更少(如更低浓度)的氮或基本无氮，b)更少或基本无卤化物或卤素促进，和c)更少或基本无无机基体载体。

活性炭吸附剂的操作原理不意欲受限于在此提出的任何特定的操作理论。在一些实施方式中，与在基本相似的条件下，在相应的颗粒表层中包含更少的氮或基本不含氮的活性炭吸附剂相比较，在表层中的氮至少部分减少活性炭吸附剂中的碳正离子通过SO₃(或由SO₃获得的离子或其它物质，例如HSO₃ ^1-或SO₃ ^2-)中和。在一些实例中，与在基本相似的条件下，在相应的颗粒表层中包含更少的氮或基本不含氮的活性炭吸附剂相比较，在表层中的氮至少部分阻止活性炭中的碳正离子与SO₃(或由SO₃获得的离子或其它物质，例如HSO₃ ^1-或SO₃ ^2-)形成离子键。

在各种活性炭吸附剂中，在污染物捕获例如汞捕获期间可能发生两种问题：1) 在碳边缘位点得到高氧化反应性(动力学效应)和 2)防止/避免被氧化的汞由于被硫酸盐取代而损失碳结合状态(平衡效应)。气相中的元素汞可在碳边缘表面(阳离子锯齿形位点)被氧化，并可被共价结合作为有机汞卤化物。阳离子位点可通过向碳边缘结构添加酸或卤素(X₂)形成，这可产生碳鎓-卤化物离子对。所述氧化可通过负卤化物离子稳定随着汞原子添加至碳鎓原子而在汞原子上发展的正电荷来得到协助。若碳鎓离子的氧化电势(电荷)或其稳定性更高，则所述氧化可更容易发生，其可由存在于碳框架结构和附近环境中的邻近电荷所影响或决定。结构中另外的阳离子官能可使在反应性位点的氧化电势升高(增加正电荷)，或可增加在反应性位点的正电荷的稳定性。负基团(例如由SO₃获得的离子，如SO₃ ^2-和SO₂ ^1-)，可稳定并减少总电荷和可获得的碳鎓离子，并因而降低对于汞氧化的反应性和对于汞捕获的可获得性。

对于经短接触时间的捕获，例如通过静电除尘器(ESP)的飞行中捕获，长期平衡效应可能不那么重要。但是，在一些情况下，平衡取代问题可能更为重要，如，袋滤室(baghouse)收集或在选择性催化还原(SCR)单元中的SO₃注射或形成。因为硫酸盐浓度可随着在碳表面的暴露时间增加而增加，所以它们在长暴露时间里在取代卤化汞进入气相(脱附和穿透)的效应可能是重要的。当SO₃相关的化合物和离子例如硫酸、硫酸盐、或相关离子，初始存在于或快速形成于湿表面上时，如，对于SO₃注射，平衡取代效应在伴随短接触时间的系统中也可能变得重要。

在各种实施方式中，在表层中的氮可稳定或增加碳结构中的正电荷，这可克服由硫酸盐的电荷消耗，且碳边缘可使用卤素/卤化物促进。在一些实施方式中，在碳边缘结构中的阳离子中心(通常存在于卤化的(如溴化的)碳中并有用于快速汞氧化)的收集可被硫酸氢盐离子和由在碳表面的SO₃反应形成的其它相关离子的干扰所损害。这些阴离子可中和碳鎓离子的正电荷并降低具有共享电荷的剩余反应性位点的总氧化电势。另外的阳离子中心可通过在活性炭形成期间引入氮原子在碳结构内产生，帮助抗衡该效应并抵消一些电荷，所述电荷可通过与，如SO₃或由SO₃获得的离子发生离子相互作用或其它相互作用来使用。原子例如氮可以多环结构添加以形成增加的阳离子或以稳定现存的阳离子。

在一些实施方式中，在活性炭吸附剂颗粒的表层中的氮增加吸附剂中的阳离子电荷，因为氮保护阳离子中心使其免于SO₃ 和由SO₃获得的离子或化合物的影响。氮原子可形成带电笼或在碳边缘结构周围的其它保护性阻塞结构，或为带电笼或碳边缘结构周围的其它保护性阻塞结构的部分，以防止SO₃和由SO₃获得的离子或化合物，例如阴离子硫酸盐基团进入，但是允许汞原子扩散进入纳米结构以到达氧化或吸附(sorbtion)的活性中心。

在一些实施方式中，无机基质载体例如粘土可帮助阻止SO₃和由SO₃获得的离子或化合物进入活性阳离子中心，或帮助稳定或增加在活性炭吸附剂中的阳离子电荷。

在一些实施方式中，向活性炭添加酸或酸性物质改善了性能。在各种实施方式中，可在碳使用之前通过将酸性溶液浸渍进入碳来添加酸或酸性物质，或可在使用期间将其作为溶液或气体添加至吸附床。改性碳可使用酸性物质浸渍，例如约1 wt%或更少或约2 wt%、3、4、5、6、7、8、9、10、15或约20 wt%或更多或酸性物质，例如 HBr、HCl、H₂SO₄等。

降低包含污染物的气体中的污染物含量的方法。

在各种实施方式中，本发明提供了使用活性炭吸附剂的方法。所述方法可为任何合适的方法。例如，一些实施方式提供了降低包含污染物的气体中的污染物含量的方法。在一些实例中，包含污染物的气体可至少包含一些氧。所述方法可包括获得或提供包含活性炭吸附剂颗粒的活性炭吸附剂，在表层或吸附剂颗粒中包含氮。在一些实施方式中，在吸附剂颗粒的表层中的氮的浓度可高于在吸附剂颗粒的核中的氮的浓度。活性炭吸附剂可为在此描述的任何含氮的活性炭吸附剂。在一些实例中，含氮的活性炭吸附剂可为促进的含氮活性炭吸附剂。在一些实例中，含氮的活性炭吸附剂可为无机基体负载的或纳米复合材料含氮活性炭吸附剂。在一些实例中，活性炭吸附剂可为促进的含氮活性炭吸附剂和无机基体负载的或纳米复合材料含氮活性炭吸附剂二者。在一些实施方式中，活性炭吸附剂可为促进的但不包含无机基体载体。在一些实施方式中，活性炭吸附剂可既不是促进的，也不是无机基体负载的。活性炭吸附剂可包含结合位点，其可与包含污染物的气体中的污染物中的至少一种和污染物的氧化种类结合，以形成污染物-吸附剂组合物。活性炭吸附剂中的至少一部分结合位点可与污染物中的至少一种和污染物的氧化种类反应，以形成污染物-吸附剂组合物。

降低包含污染物的气体中的污染物含量的方法可包括使包含污染物的气体与活性炭吸附剂接触。所述接触形成污染物-吸附剂组合物。所述接触可为任何合适的接触。在一些实施方式中，包含污染物的气体与活性炭吸附剂接触可包括将活性炭吸附剂添加或注射进入含污染物的气体。例如，所述接触可发生于气体中。在另一实施方式中，所述接触可发生于水性液体中。在另一实例中，所述接触可发生于气体中，且随后接触也可发生于水相例如洗涤器中。

在一些实施方式中，在包含污染物的气体与活性炭吸附剂接触期间，活性炭吸附剂可在任何合适的结构中以便其接触包含污染物的气体。例如，在接触期间，活性炭吸附剂可为以下中的至少一种：在固定结构中例如在固定床中、在活动结构中例如在活动床中、在洗涤器中、在过滤器中(如固定过滤器或移动的/活动的过滤器)或悬浮在包含污染物的气体中。

污染物-吸附剂组合物可为任何合适的组合物，其包括污染物或污染物的氧化形式或另外的化学转化形式和活性炭吸附剂。在一些实施方式中，汞以其元素形式被吸附剂吸收；汞-吸附剂组合物可包括吸附剂和汞的元素形式。在一些实施方式中，汞通过化学反应，例如氧化，被吸附剂转化，以使得来自气体的汞转化成为包含结合汞的活性炭的碳框架的有机汞化合物，其可在与合适的酸反应之后作为汞(II)化合物释放，以产生其盐。在一些实施方式中，汞-吸附剂组合物可包含元素汞、有机汞化合物、和Hg(II)化合物中的至少一种。

在一些实例中，元素汞或经转化的汞可保持被吸收至吸附剂，直至汞-吸附剂组合物在后续分离步骤中被除去。例如，元素汞或经转化的汞可被吸收或反应并吸收进入吸附剂组合物中或在吸附剂组合物上，以使得在从包含污染物的气体中分离出污染物-吸附剂组合物之后，分离的气体具有约1%或更少、3%、5%、10%、20%、30%、40%、50%、60%、70%、80%、90%、95%、96%、97%、98%、99%、99.9%、99.99%、或约99.999%或更多的初始存在于包含污染物的气体中的汞。在一些实施方式中，元素汞或经转化的汞可从汞-吸附剂组合物中释放；例如，少于约1 wt%、3 wt%、5 wt%、10 wt%、20 wt%、30 wt%、40 wt%、50 wt%、60 wt%、70 wt%、80 wt%、90 wt%、95 wt%、或少于约99 wt%的汞可在从气体中分离汞-吸附剂组合物之前从汞-吸附剂组合物中释放。在一些实例中，大部分被吸收的元素汞或经转化的汞可保持部分汞-吸附剂组合物，直至汞-吸附剂组合物在后续分离步骤中被除去。在一些实例中，从汞-吸附剂组合物中释放的经转化的汞可通过分离步骤或另一步骤被后续从气体中除去。在一些实例中，已从汞-吸附剂组合物中释放的元素汞或经转化的汞可接触活性炭吸附剂以形成汞-吸附剂组合物，通过分离步骤被后续除去。

降低包含污染物的气体中污染物含量的方法可包括从包含污染物的气体中分离至少一些污染物-吸附剂组合物，以得到分离气体。在一些实施方式中，从包含污染物的气体中分离至少一些污染物-吸附剂组合物包括在微粒分离器中分离。所述微粒分离器可为任何合适的微粒分离器，例如静电除尘器(ESP)、袋滤室、湿式洗涤器、过滤器、旋风分离器、织物分离器(fabric separator)、或它们的任意组合。在一些实施方式中，可使用静电除尘器，接着是洗涤器。在其它实施方式中，可使用没有洗涤器的静电除尘器，或可使用另一微粒分离器。可用作微粒分离器的一些设备也可具有其它功能，例如洗涤器也可除去SO₂或SO₃。在包括使汞与吸附剂在水相中，如在洗涤器中接触的实施方式中，通过汞与吸附剂在水相中的反应或相互作用发生在水相内的汞从气体中的除去可被认为是汞-吸附剂组合物从气体中分离。

在一些实例中，通过从含汞气体中分离微粒，至少约20 wt%、30 wt%、40 wt%、50wt%、60 wt%、70 wt%、80 wt%、90 wt%、95 wt%、96 wt%、97 wt%、98 wt%、99 wt%、99.9 wt%、99.99 wt%、或约 99.999 wt%或更多汞可从含汞气流中被除去。如在此所讨论的，汞可以元素汞的形式、或以经转化的汞的形式被除去，所述经转化的汞例如包含结合活性炭的碳框架的汞的有机汞化合物或以与合适的抗衡离子复合的Hg(II)。

在一些实施方式中，接触和分离中的至少一者发生在含水洗涤器中。所述含水洗涤器可为任何合适的含水洗涤器。例如，洗涤器可包含含活性炭吸附剂的水性浆料。

在一些实施方式中，所述方法除去约1%或更少、或约2%、3、4、5、10、20、30、40、50、60、70、80、85、90、91、92、93、94、95、96、97、98、99、99.5、99.9、99.99、99.999、或约99.9999%或更多的存在于含汞气体中的汞(如用汞的最终浓度除以汞的初始浓度)。在一些实施方式中，活性炭吸附剂结合约50-100 wt%的存在于含汞气体中的汞，或约60-90 wt%、60-80wt%、70-80 wt%、80-90 wt%、90-100 wt%、或约95-100 wt%或存在于含汞气体中的汞。

在一些实施方式中，在含汞气体中的硫(VI)(如来自SO₃、H₂SO₄等)的浓度为大于约3 ppm (摩尔浓度)，及第一量的活性炭吸附剂以第一汞吸附速率形成汞-吸附剂组合物，其中所述第一吸附速率高于在基本类似条件下，第一量的相应活性炭吸附剂的汞吸收速率，所述相应活性炭吸附剂包含至少以下一种a)在相应表层更少的氮或基本无氮，b)更少或基本无卤化物或卤素促进，和c)更少或基本无无机基体载体。在一些实施方式中，在包含污染物的气体中，处于其中包含污染物的气体接触吸附剂的位置或靠近所述位置的SO₃的浓度为约1 ppm至约100,000 ppm、2-10,000 ppm、3 ppm-1000 ppm、3-100 ppm、3-50 ppm、3-10ppm、或约3-6 ppm或更多、或在包含污染物的气体中，处于其中包含污染物的气体接触吸附剂的位置或靠近所述位置的硫(VI)(如来自SO₃、H₂SO₄等)的浓度为约1 ppm至约100,000ppm、2-10,000 ppm、3 ppm-1000 ppm、3-100 ppm、3-50 ppm、3-10 ppm、或约3-6 ppm或更多，其中ppm指百万分之一摩尔。所述浓度可为瞬时浓度，或随时间流逝的平均浓度。与在基本相似的条件下，在相应表层中包含更少的氮或基本不含氮的相应活性炭吸附剂相比较，在活性炭吸附剂颗粒的表层中的氮可通过SO₃ ^2-和HSO₃ ^1-中的至少一种减少活性炭中的碳正离子的中和。与在基本相似的条件下，在相应颗粒表层中包含更少的氮或基本不含氮相应活性炭吸附剂相比较，在活性炭吸附剂颗粒的表层中的氮可至少部分阻止活性炭中的碳正离子受HSO₃ ^1-或SO₃ ^2-中的至少一种的影响。

在一些实施方式中，降低包含污染物的气体中污染物含量的方法包括在接触期间或在接触之前的至少一种情况下，将碱性组分添加或注射进入包含污染物的气体中。所述碱性组分可为任何合适的碱性组分，例如碱元素、碱土元素或碱土元素的氧化物、氢氧化物、碳酸盐或磷酸盐、和包括其的化合物或材料。在各种实例中，碱性组分单独添加或与碳吸附剂一起添加可得到改善的汞捕获。各种因素可影响碱添加的有效性，诸如，例如烟道气污染物、烟道气组分(如SO₂、NO_x、Se、HCl等)、操作温度、汞形式和汞浓度。在一些实例中，可调节碱与活性炭的比例以优化给定系列的现场条件(site condition)。

在一些实施方式中，活性炭包含稳定剂。在一些实例中，稳定剂可包括S、Se、H₂S、SO₂、H₂Se、SeO₂、CS₂、P₂S₅中的至少一种、或它们的混合物。所述稳定剂可在促进之前或之后添加。

在各种实施方式中，除汞速率可随温度升高和随汞的载量增加而逐步降低，其至少部分归因于逆反应速率的增加。在一些实例中，最高速率可在约100至150 °C、50-200 °C、或约50-250 °C下发生。在一些实例中，在400°C下，逆反应可为热力学上高度有利的。在一些实例中，活性炭可通过用水洗以除去在其上的硫酸得以再生，例如在美国专利第 8,173,566号中所描述的。

在一些实施方式中，降低包含污染物的气体中污染物含量的方法可包括使污染物-吸附剂组合物再生以得到再生的活性炭吸附剂。所述再生可为允许再生的活性炭吸附剂重新用于从包含污染物的气体中除去污染物的任何合适的再生。所述方法可包括使用再生的活性炭吸附剂从包含污染物的气体中除去污染物。

制备含氮活性炭的方法。

在一些实施方式中，包含含氮活性炭颗粒的活性炭从市场上获得。在其它实施方式中，含氮活性炭是合成的。例如，降低包含污染物的气体中污染物含量的方法可包括制备含氮活性炭。

例如，在降低包含污染物的气体中污染物含量的方法中，获得或提供活性炭吸附剂可包括获得或提供含氮碳前体。所述方法也可包括处理(如加热)碳前体，以提供活性炭吸附剂。所述处理可包括任何合适的处理。在包括加热碳前体的方法中，所述方法除了加热，可包括任何其它合适的任选的步骤，例如洗涤、化学处理或振动。在一些实施方式中，碳前体包含含碳的含碳物质和含氮的含氮物质。所述加热可包括加热至约 100 ºC至15,000ºC、200 ºC至10,000 ºC、300 ºC至9000 ºC、或约400 ºC至8000 ºC。

含碳物质可为任何合适的含碳物质。例如，含碳物质可为有机化合物。在一些实例中，含碳物质包括以下物质中的至少一种：黄糖、麦芽糖、焦糖、蔗糖、玉米糖浆、淀粉、糖蜜、糖蜜萃余液(糖废品)、葡聚糖、半乳聚糖、木聚糖、和糖废品。在一些实例中，含碳物质包括粉末状活性炭、颗粒状活性炭、碳黑、碳纤维、碳蜂窝或平面结构、气凝胶碳膜、热解炭、或活性炭或再生的活性炭，其具有大于要处理的烟道气流中的飘尘的质量平均颗粒尺寸。氮可从任何合适的含氮物质获得或部分可为任何合适的含氮物质。例如，含氮物质可为含氮有机化合物，例如含氮杂环。在一些实例中，含氮物质包括吲哚、喹喔啉、咔唑、异喹啉、哌嗪、喹诺酮、喹喔啉、二氮杂二环辛烷、聚丙烯腈、聚乙烯基吡咯烷酮、乙烯基吡咯烷酮-醋酸乙烯酯共聚物、乙烯基吡咯烷酮-丙烯酸共聚物、乙烯基吡咯烷酮-马来酸共聚物、聚氮丙啶、氨基酸(如丙氨酸、精氨酸、天冬酰胺、天冬氨酸、半胱氨酸、谷氨酰胺、谷氨酸、甘氨酸、组氨酸、异亮氨酸、亮氨酸、赖氨酸、蛋氨酸、苯丙氨酸、脯氨酸、丝氨酸、苏氨酸、色氨酸、酪氨酸、或缬氨酸)、苯胺、硝基苯、羟胺、尿素、肼、氨基磺酸、腈类、氨基甲酸酯类、异氰酸酯类、尿烷类、或它们的混合物。含氮物质可为任何合适的铵盐，例如由脂肪族含氮化合物、芳香族含胺化合物或杂环含氮化合物获得的铵盐；在实施方式中，其中含氮物质是卤化物盐，含氮活性炭等同于促进的物质进行作用且促进步骤可略去或减少。在一些实例中，含氮物质可为以下物质中的至少一种：氨、溴化铵、氯化铵、硝酸、亚硝酸、二氧化氮、包含NO₃的化合物、包含NO₂的化合物等。

在一个实例中，包含含氮活性炭吸附剂颗粒的活性炭可通过任意种类的活性炭或炭的表面改性来制备，所述表面改性通过向现存的碳或较低温度的炭施加含氮聚合物涂层或浸渍，并重新碳化经浸渍的碳。所述涂层或浸渍可包括含有氮杂环的聚合物或共聚物，例如聚合的乙烯基吡咯烷酮。在该类型碳的一个实例中，使用聚乙烯基吡咯烷酮、乙烯基吡咯烷酮-马来酸共聚物或乙烯基吡咯烷酮-醋酸乙烯酯共聚物涂布碳表面。在加热或重新碳化之后，经浸渍的混合物可在颗粒上形成含氮活性炭表层。在含氮活性炭的表层中的氮浓度可高于在使用氮进行表面改性或浸渍之前的物质的氮浓度。

在一个实例中，含氮活性炭可通过氧化炭的表面改性来制备，所述表面改性通过使用合适的含氮化合物例如氨或尿素处理炭，接着是浸渍氮的物质的活化。

在一个实例中，含氮活性炭可通过将含氮化合物浸渍进入炭，接着通过常规方法对经浸渍的炭进行碳化和活化来制备。该类型碳的一个实例为胺或氨基酸与碳水化合物的组合，该组合在加热时经历美拉德(Maillard)缩合反应以形成含氮杂环的碳表面。

在一个实例中，含氮活性炭可通过将含氮化合物浸渍进入煤、褐煤、或风化褐煤，紧接着进行碳化和活化来制备。

促进的含氮活性炭吸附剂。

在一些实施方式中，包含含氮活性炭吸附剂颗粒的活性炭包含促进的含氮活性炭吸附剂。用在降低包含污染物的气体中污染物含量的方法中的含氮活性炭吸附剂可为促进的活性炭吸附剂，并可包含氮。所述方法可包括促进未促进的活性炭吸附剂，或促进的吸附剂可从市场上获得。

例如，降低包含污染物的气体中污染物含量的方法可包括获得或提供未促进的碳吸附剂。所述未促进的碳吸附剂可为任何合适的未促进的含氮吸附剂，并可被合成获得或从市场上获得。所述方法可包括获得或提供促进剂。所述方法可包括通过将未促进的吸附剂的一部分与促进剂接触(如化学反应)来促进至少一部分未促进的吸附剂，以形成活性炭吸附剂。

所述促进剂可为任何合适的促进剂，以使得形成促进的吸附剂，其有效用于从包含污染物的气体中除去污染物，例如汞。例如，所述促进剂可包括卤素或卤化物促进剂。所述卤素或卤化物可为氟或氟化物、氯或氯化物、溴或溴化物、或碘或碘化物。在一些实例中，所述促进剂可包括以下物质中的至少一种：卤素、第V主族卤化物、第VI主族卤化物、卤化氢、卤化铵、碱土金属卤化物(alkali earth metal halide)和碱土金属卤化物(alkalineearth metal halide)。因此，在一些实施方式中活性炭可为以下情况中的至少一种：卤素促进、第V主族卤化物促进、第VI主族卤化物促进、卤化氢促进、卤化铵促进、碱土金属卤化物促进和碱土金属卤化物促进。所述促进剂可包括以下物质中的至少一种：HI、IBr、ICl、NH₄Br、NaBr、CaBr₂、HBr、NaCl、CaCl₂和HCl。在一些实例中，所述促进剂是NH₄Br，并可在导管中被注射进入温热区域，例如单独注射或与活性炭吸附剂一起注射。在一些实例中，可在燃烧过程期间将任何合适的含卤素或卤化物的物质，例如NaCl、CaCl₂、NaBr或CaBr₂与煤一起注射，这可使碳活化。在各种实施方式中，含卤素或卤化物的物质可转化成为活化促进剂，例如活性溴化物或氯化物化合物，如HCl、HBr、xCl或xBr。在一些实例中，所述促进剂是包括以下中的至少一种的形式：蒸汽形式、在溶剂中、作为液体、作为固体、和它们的组合。在一些实施方式中，所述促进可发生于含水洗涤器中，其中所述洗涤器包含含促进剂的水性浆料。

所述吸附剂材料的促进可发生于添加或注射进入气流之前、添加或注射进入气流期间、添加或注射进入气流之后、或它们的组合，其中所述气流可为含汞气流、输送流、或它们的组合。在一些实例中，所述促进剂可在促进剂和吸附剂反应之前添加至吸附剂，以使得促进剂添加进入其中的气流的加热引起吸附剂的促进。例如，所述促进剂可作为气体、作为溶解于液体中的气体、或作为固体例如盐、或溶解于液体(如水)中的其它物质(如酸)，例如氢溴酸被添加。在其中促进剂以液体例如水被添加的实例中，可允许干燥水，这可允许促进剂附着于活性炭吸附剂、浸渍活性炭吸附剂、或与活性炭吸附剂反应，或它们的组合。在一些实例中，预添加的促进剂可为铵盐，例如氯化铵、溴化铵、或碘化铵，包括，例如一烷基卤化铵、二烷基卤化铵、三烷基卤化铵、或四烷基卤化铵、或卤化铵盐。在一些实例中，可在接近促进时间或在促进时间向吸附剂添加促进剂；例如，所述促进剂可与吸附剂一起添加至气流或以使得其在经加热的气流内接触吸附剂，所述经加热的气流例如含汞气流或进料气流。在一些实例中，所述促进剂可为NH₄Br。

在一些实施方式中，促进剂前体转化成为卤素或卤化物促进剂，其与活性炭吸附剂反应以得到活性炭材料。所述促进剂前体可为可转化成为卤素或卤化物促进剂的任何合适的前体。在一些实施方式中，所述促进剂前体可为在未促进的吸附剂上的和与未促进的吸附剂一起添加或注射中的至少一种。在一些实施方式中，所述促进剂可为HBr，且在一些实例中，HBr可借由促进剂前体例如溴化铵、溴化钠、或溴化钙的分解或反应提供。所述促进剂可为HCl，且在一些实例中，HCl可借由促进剂前体例如氯化铵、氯化钠、或氯化钙的分解或反应提供。所述促进剂可为HF，且在一些实例中，HF可借由促进剂前体例如氟化铵、氟化钠、或氟化钙的分解或反应提供。在一些实例中，促进剂(如HBr或HCl)或促进剂前体(如NH₄Br、NaBr、CaBr₂、NH₄Cl、NaCl、CaCl₂)可与活性炭吸附剂分开或与活性炭吸附剂一起在烟道气中添加或注射(如，可应用于吸附剂预注射、在同样的位置同时添加或注射、或在不同位置同时添加或注射)。在一些实例中，NaCl、CaCl₂、NaBr或CaBr₂可与未燃烧的物质例如未燃烧的煤一起添加。

无机基体载体或纳米复合材料。

在一些实施方式中，包含含氮活性炭颗粒的活性炭包含无机基体载体或是纳米复合材料。在降低包含污染物的气体中污染物含量的方法中使用的含氮活性炭可包含无机基体载体或可为纳米复合材料。所述方法可包括向活性炭添加无机基体载体或使用未负载的含氮活性炭制备纳米复合材料，或所述方法可包括从市场上获得基体负载的活性炭或纳米复合材料活性炭。在各种实施方式中，所述无机基质载体包括硅藻土、粘土、沸石或矿物中的至少一种。

例如，降低包含污染物的气体中的污染物含量的方法可包括获得或提供基质材料。所述基质材料可为任何合适的基质。例如，所述基质可为硅藻土、粘土、沸石或矿物中的至少一种。所述方法可包括使碳前体和基质材料接触，以提供吸附剂原材料。所述接触可以任何合适的方式发生。所述接触使碳前体和基质材料混合，以使得当混合体经加热(或经受任何其它合适的能量来源)时，形成碳纳米复合材料吸附剂或负载的吸附剂。所述接触可进行以使得碳前体接近均匀分布在基质上。在一些实例中，可添加水或另一溶剂以帮助碳前体在基质上分布。在碳前体和基质的混合物中包含水的实例中，混合体可在加热之前被干燥。所述干燥可以任何常规的方式(如对流方式、传导方式、微波方式等)发生，包括在环境压力下、在压力下、或在真空下通过在接近或高于溶剂沸点下进行加热，在水的情况中(如50°C-120°C或更高)。

所述基质可包括任何合适的多孔材料。例如，所述基质材料可为硅藻土、沸石、多孔矿物(如粘土)包括，例如，蒙脱石(如蒙脱土、膨润土、绿脱石、皂石)、高岭土、伊利石、绿泥石、海泡石、或凹凸棒石。在一些实例中，所述基体可包括聚合物、非金属、金属、准金属、陶瓷或混合物、和共混物、以及复合材料及其合金。所述材料可为合成的或天然存在的或天然获得的材料。合成聚合物的实例包括任何普通的热塑性和热固性材料。金属的实例包括铝、钛、铜、钢和不锈钢。陶瓷的实例包括氧化铝、氧化锆、二氧化钛和二氧化硅的任何形式。天然存在或天然获得的材料的实例包括木材、木材复合材料、纸、纤维素醋酸酯、和地质形成物(geologic formations)例如花岗岩或石灰石。非金属的实例包括各种形式的碳，例如石墨或碳。准金属的实例包括硅或锗。所述多孔材料可为建筑材料，例如混凝土或沥青。

在一些实例中，对于碳纳米复合材料吸附剂，所述基质材料可以原材料的约1 wt%至约99 wt%、约20 wt%至约80 wt%、或约40 wt%至约60 wt%存在。本段中的Wt%是指基于碳前体和基质材料的总重量的重量百分数。

所述方法可包括处理(如加热、振动、超声处理、微波、或以其它方式将能量添加至)吸附剂原材料，以提供活性炭吸附剂。碳前体和基质的接触组合物可随后经处理(如加热、振动、超声、微波、或其它合适的能量添加)以形成碳纳米复合材料吸附剂或无机基体负载的吸附剂。所述处理可在任何合适的温度下发生，以使得吸附剂充分形成，例如加热至约50°C、100°C、200°C、300°C、400°C、500°C、600°C、700°C、800°C、900°C、1000°C、1100°C或约1200°C或更高。所述处理可发生持续任何合适的时间，以使得碳纳米复合材料充分形成，例如，持续大于约1 min、2 min、5 min、10 min、30 min、1 h、1.5 h、2 h、3 h、4 h、5 h、10 h或大于约24 h。所述加热可在任何合适的装置中发生，例如，在充分排除氧的单元中，如，其允许经加热的惰性气体空气在正在经加热的混合物周围流动。在一个实例中，所述加热发生于在其中具有惰性气体环境的炉子中。取决于装置和纳米复合材料或负载的材料，可加速或延长所述处理。

在一些实施方式中，加热吸附剂原材料可提供第二吸附剂原材料。所述方法可进一步包括使第二吸附剂原材料与酸性物质或碱性物质反应，以提供活性炭吸附剂。所述酸性物质或碱性物质可为任何合适的酸性物质或碱性物质，例如HBr、HCl、H₂SO₄、KOH、NaOH等。在一些实施方式中，使用酸性物质或碱性物质处理可制备用于使用促进剂处理的活性炭或可制备以使得获得与汞或另一污染物的充分反应性或吸收的材料。

制备含氮活性炭吸附剂的方法。

在各种实施方式中，本发明提供了制备包含含氮活性炭吸附剂颗粒的活性炭吸附剂的方法。本发明的实施方式可包括由所述方法制备的任何含氮活性炭吸附剂。所述方法包括获得或提供未促进的含氮吸附剂。所述未促进的含氮吸附剂可为任何合适的含氮活性炭吸附剂，例如在此描述的任何含氮活性炭吸附剂。所述未促进的含氮吸附剂可从市场上获得或可合成。所述方法可包括促进至少一部分未促进的吸附剂。所述促进可包括使该部分未促进的吸附剂与促进剂接触(如化学反应)，以形成包含含氮活性炭吸附剂颗粒的活性炭吸附剂。

在一些实例中，所述未促进的含氮吸附剂可包括无机基体载体或可为纳米复合材料。例如，制备含氮活性炭吸附剂的方法可包括获得或提供含氮碳前体。所述方法可包括获得或提供基质材料。所述方法可包括使碳前体和基质材料接触，以提供吸附剂原材料。所述方法还可包括加热吸附剂原材料，以提供未促进的含氮碳吸附剂。所述未促进的含氮吸附剂可包含含氮活性炭吸附剂颗粒。

在一些实施方式中，制备含氮活性炭吸附剂的方法可包括从含碳物质和含氮物质合成含氮碳前体。例如，所述方法可包括获得或提供含碳的含碳物质和含氮的含氮物质。所述方法可包括适当地接触和处理含碳物质和含氮物质以提供含氮碳前体，其中处理可包括以下中的至少一种：加热、微波、超声处理、振动等。

实施例

可参考通过举例方式提供的以下实施例更好地理解本发明。本发明不限于在此给出的实施例。

实施例1.氮前体浸渍进入炭，紧接着对经浸渍的炭进行碳化和活化。

实施例1a.碳前体。

将通过褐煤焦(lignite char)的蒸汽活化制备的碳(20 X 60目)与右旋糖和乙醇胺的水溶液以1份碳比0.016份乙醇胺和0.034份右旋糖的比例一起搅拌。通过旋转蒸发(rotovaporation)除去水溶剂，并使经浸渍的碳经空气干燥。经干燥的材料在750°C、在氮流下再活化2小时。

实施例1b. 炭前体。

将通过在400°C下加热褐煤制备的炭(20 X 60目)与右旋糖和乙醇胺的水溶液以1份碳比0.016份乙醇胺和0.034份右旋糖的一起搅拌。通过旋转蒸发除去水溶剂，并使经浸渍的碳进行空气干燥。经干燥的材料在750°C、在氮流下活化2小时。

实施例1c.木炭前体。

将通过木炭的蒸汽活化制备的碳(20 X 60目)与右旋糖和乙醇胺的水溶液以1份碳比0.016份乙醇胺和0.034份右旋糖的比例一起搅拌。通过旋转蒸发除去水溶剂，并使经浸渍的碳经空气干燥。经干燥的材料在750°C、在氮流下再活化2小时。

实施例1d.木炭–丙氨酸。

将通过木炭的蒸汽活化制备的碳(20 X 60目)与右旋糖和丙氨酸的水溶液以1份碳比0.016份乙醇胺和0.034份丙氨酸的比例一起搅拌。通过旋转蒸发除去水溶剂，并使经浸渍的碳经空气干燥。经干燥的材料在750°C、在氮流下再活化2小时。

实施例2.管式反应器试验。

将如在实施例1a-d中所述获得的分子筛碳使用5 wt%的硫酸浸渍。随后将经浸渍的碳在110°C的炉中干燥。将碳(0.100 g)装填入3 mm直径的派热克斯玻璃管(pyrex tube)中并通过在两端的玻璃纤维塞将其保持在原位。在派热克斯玻璃管中出口端处的收缩防止塞子喷出。反应器管在作为恒温设备的处于150°C ± 0.50的GC 炉中加热。汞蒸汽包含在100 cm³/min的空气流中，以429-447 mg/m³的浓度经过反应器管，所述浓度使用连续汞蒸汽监控器进行测定。

汞源为温度校准的渗透管。将渗透管在具有循环热硅油系统的双夹套玻璃冷凝器中加热。来自反应器管的流出空气流中的浓度使用连续冷蒸汽紫外汞蒸汽监控器(EPM)进行监测。在各碳试验之前进行空白试验以测定汞浓度。使用空气流通过大的碘化碳过滤器进行仪器调零。该装置因此给出未由碳床除去的汞的百分数(出口中的汞浓度除以进口中的汞浓度，乘以100)。对于含氮分子筛碳(实施例1-4)，经数小时的时期，仅1%的汞蒸汽未由碳床除去。

实施例3.过滤床试验。

将如实施例1e进行预处理的吸附剂碳磨成约200目，并引入管中，其中其可由降低的压力被吸引到保持在不锈钢固定器中的特氟龙或石英过滤器上。随后在空气流下将经碳浸渍的过滤器和固定器置于炉中并如实施例2中所述对其进行试验。

实施例4.含氮聚合物浸渍进入活性炭或炭，紧接着对经浸渍的材料进行碳化和活化。

实施例4a.乙烯基吡咯烷酮-丙烯酸共聚物。

将通过褐煤的蒸汽活化制备的碳与乙烯基吡咯烷酮-丙烯酸共聚物的水溶液一起搅拌持续30 min。聚合物的量经选择以提供1重量%至30重量%的载量。在50°C下通过旋转蒸发蒸去溶剂，并在110°C的炉中进一步干燥。经浸渍的碳通过在750°C、在氮流中加热2小时来再活化。接近40%的聚合物重量转化为表面涂层，60%挥发。

实施例4b.乙烯基吡咯烷酮-醋酸乙烯酯共聚物。

使用溶解于二氯甲烷中的乙烯基吡咯烷酮-醋酸乙烯酯共聚物浸渍活性炭。蒸发掉溶剂并将经浸渍的碳在110°C的炉中干燥。随后经浸渍的碳通过在750°C、在氮流中加热2小时来活化。

实施例4c.聚乙烯基吡咯烷酮。

活性炭使用聚乙烯基吡咯烷酮和在实施例4a-b中所描述的共聚物中的一种进行浸渍并如在实施例4a中所描述的进行活化。

实施例4d.聚乙烯基吡咯烷酮。

KOH-活化的褐煤使用聚乙烯基吡咯烷酮和在实施例4a-4b中所描述的共聚物中的一种进行浸渍并如在实施例4a中所描述的进行活化。

实施例4e.木材衍生的木炭。

木材衍生的木炭使用聚乙烯基吡咯烷酮和在实施例4a-4b中所描述的共聚物中的一种进行浸渍并如在实施例4a中所描述的进行活化。

实施例4f.褐煤的碳化(假设实施例)。

炭由褐煤的碳化产生，其使用聚乙烯基吡咯烷酮和在实施例4a-4b中所描述的共聚物中的一种进行浸渍，并如在实施例4a中所描述的进行活化。作为替代，可使用蒸汽活化。

实施例4g.蒸汽活化。

使用经含氮聚合物浸渍的碳材料的蒸汽活化执行实施例4a-4e，以产生有效的吸附剂。

实施例5.氮前体浸渍进入煤、褐煤或风化褐煤，紧接着对经浸渍的材料进行碳化和活化。

实施例5a.1,4-二氮杂二环[2.2.2]辛烷(DABCO)。

褐煤(如接受时一样)与DABCO的水溶液以1份煤比0.02份DABCO的比例一起搅拌。通过过滤除去水溶剂，并使经浸渍的煤经空气干燥。经干燥的材料在400°C下碳化，并在750°C、在氮流下活化2小时。

实施例5b.氨基磺酸。

褐煤(如接受时一样)与氨基磺酸的水溶液以1份煤比0.02份氨基磺酸的比例一起搅拌。通过过滤除去水溶剂，并使经浸渍的煤经空气干燥。经干燥的材料经碳化，并在750°C、在氮流下活化2小时。

实施例5c.经碳化的褐煤。

褐煤在400ºC下碳化30分钟，且得到的炭通过如在实施例5b中所描述，与氨基磺酸溶液一起搅拌来处理。随后将经处理的炭如在实施例5b中所描述进行活化。

实施例5d.蒸汽活化。

经DABCO浸渍的炭或经氨基磺酸浸渍的炭的蒸汽活化在产生汞吸附剂碳中也是有效的。

实施例6. 含氮沥青的制备。

含氮沥青使用由Mochida等人(Mochida, I.; An, K.H.; Korai, Y. Carbon1995, 33, 1069) 报道的步骤制备。制备总结在表1中。作为实施例，将异喹啉 (26 g, 0.2摩尔)、无水三氯化铝(13.3 g, 0.25摩尔)和硝基苯(7.68 g, 0.06摩尔)的混合物置于配备回流冷凝器和氮进口管的二颈烧瓶中。将混合物在280°C下回流4小时。使用0.1 N盐酸萃取残留物并过滤。使用0.1 N盐酸洗残留物。进一步使用甲醇萃取残留物以除去任何单体。将不溶于甲醇的沥青在真空下干燥。沥青的产率为49%。如在实施例7中所描述，使用步骤A或B在氮流中碳化部分含氮沥青。

表1. 含氮沥青的制备。*表示反应在300-mL帕尔(Parr)反应器中进行。**表示乙二胺。

对于喹啉聚合，利用所述方法的数种修改。除烧瓶法以外，反应使用了帕尔反应器，并改变了温度和反应时间。产率报道在表2中。在该步骤中，64.5 g喹啉和33.25 g三氯化铝置于300-mL帕尔高压釜中。将反应器在氮气下密封并于280°C持续加热4小时。使用0.1N盐酸萃取硬质黑色块，紧接着使用甲醇萃取并在真空中干燥。为测定聚合物的溶解度，将该黑色块的10-g部分使用100 mL乙醇萃取。萃取数据显示27 wt%的产物溶解于乙醇。

表2. 含氮沥青的制备。*表示反应在300-mL帕尔反应器中进行。**表示10 g沥青使用乙醇萃取。

实施例7. 经氮浸渍的碳的制备。

进行浸渍和再碳化以研究前体浓度、活化过程和吸附剂颗粒尺寸对于汞吸附的影响。前体基碳，颗粒状活性炭(Calgon F400或Gascoyne AC, 20 x 60)使用下述的初湿法用各种含氮聚合物和沥青进行浸渍。对于在烟道气组合物中的细颗粒吸附剂试验，将Calgon碳在浸渍之前磨成约400目的尺寸。氮聚合物例如乙烯基吡咯烷酮聚合物和共聚物是市场上可获得的。类似地制备尿素、丙氨酸-右旋糖、哌嗪-右旋糖和聚氮丙啶-右旋糖组合物。

在用于初湿法的典型步骤中，将溶解于适当溶剂中的所需量的聚合物或沥青缓慢添加至碳，伴随彻底混合。干燥糊状物以除去溶剂。将干燥产物装填入不锈钢管中并使用步骤A或步骤B在温和的氮流中活化。

步骤A包括：以10°C/min从25°C加热至400°C；在400°C下保持30 min；以20°C/min从400°加热至750°C；并在750°C下保持4 hr。

步骤B包括：以15°C/min从25°C加热至225°C；以1 °C/min从225°C加热至270°C；在270°C下保持1 hr；冷却至室温；以15°C/min加热升至750°C；并在750°C下保持4 hr。

实施例8.从不溶性部分制备含氮的碳。

通过使用如上所述的步骤B在温和的氮流中加热使在表1中描述的沥青的不溶性部分转化成为含氮的碳。得到的碳是类似于焦炭的多孔玻璃状材料。

实施例9. 使用实施例6-7的含氮物质制备的用于汞捕获的吸附剂的初步筛分。

实施例9a.硫酸聚集的模拟。

借助初湿法，通过添加5 wt% 硫酸来模拟在热烟道气流中含氮的碳表面上的SO₃捕获和随后的硫酸形成。将经酸浸渍的碳在110 °C下干燥。

实施例9b. 填充床试验。

空气流中的填充床试验在颗粒状碳产物上进行以评估表面改性的影响。汞吸附在直通式管状反应器系统中试验，配备来自床的流出物的连续在线汞分析，以测定汞除去速率随时间的变化。漏出容量的积分允许测定每单位质量碳的汞吸附(mg/g)。使具有56或81µg/m³的元素汞浓度的空气穿过经加热的(150°C)反应器。为获得该浓度，将汞源置于双夹套玻璃冷凝器中并通过抽取热油经过冷凝器将其加热至所需温度。

使用具有收缩和玻璃棉塞的玻璃管作为用于汞吸附试验的反应器。使用气相色谱(GC)炉作为用于反应器的恒温(150°C)室。在实际试验之前，进行空白试验。将玻璃管连在所述源上，汞分析器由特氟龙管连接。将用空气稀释的汞蒸汽(在检测器末端测量为2000-4000 cm³/min或4-8 scfh)穿过管。将汞分析器(环境和过程监控[EPM]连续蒸汽监控器)连接至Hydra和个人电脑(PC)以记录数据。对于填充床试验，使用经浸渍的活性炭(20 x 60目尺寸)。在实际试验中，将约0.2-0.6 g的吸附剂装填入玻璃管并由在两端的玻璃棉塞固定。使用150°C的源温度、150°C的炉温度和等于4或8 scfh (4000 cm³/min)的空气流进行试验。使用通过将各种氮化合物、聚合物和沥青浸渍进入Calgon基碳来制备的碳在4000 cm³/min (8 scfh)下进行众多试验(表3和4)。这些条件产生对于吸附剂的部分穿透并允许它们的动力学活性的比较。

表3. 经表面处理的碳在8 scfh用于汞除去的吸附剂试验。空气流 = 4000 cm³/min (8 scfh)、结束温度 = 150 °C、汞浓度 = 81 µg/m³。*表示在实施例4a中制备的活性炭。

表 4. 经含氮沥青浸渍的碳用于汞捕获的吸附剂试验。对于所有样品均使用重新碳化步骤B。吸附剂= 0.20 g、颗粒尺寸= 20 X 50目、空气流 = 8 scfh (4000 mL/min)、源温度 = 150 ºC、炉温度 = 150 ºC。*表示由在帕尔反应器中加热喹诺酮和三氯化铝获得的沥青溶解于乙醇并浸渍在Calgon碳上。**表示由喹诺酮与三氯化铝的回流获得的沥青溶解于EDA并浸渍在Calgon碳上。

实施例9c.试验结果。

通过将尿素或氨基磺酸浸渍进入Calgon基碳并进行重新碳化制备的碳分别产生95%或92%的初始捕获率。这些结果显著优于使用未改性的Calgon碳所观察到的那些。在较低温度(75°C)下试验尿素碳产生100%的初始捕获。通过含氮聚合物的浸渍制备的碳在这些试验中是高度活性的。通过5 wt% PVP的浸渍来制备并使用步骤A(快加热速率)进行活化的吸附剂证明优异的活性。初始除去为94%，降低至50%除去需要2217 min。因此该吸附剂比尿素碳远更长时间地保留其高活性。使用10% PVP制备的吸附剂(还是步骤A)活性较低(初始88%除去，在150min降低至50%)。

使用步骤B(较慢的加热速率)在10% PVP浓度水平产生活性更高的吸附剂。使用步骤B制备具有不同浓度的另一系列的碳。再一次，使用5%浓度PVP的浸渍产生高活性(初始98%除去，在3315 mm降低至50%)。再一次地，10% PVP活性较低，且2% PVP浓度活性最低。

还制备并评估了从PVP的共聚物制备的碳。具有醋酸乙烯酯的共聚物(PVP-VA共聚物)以5%浓度浸渍(步骤A)产生具有相对低活性的吸附剂。5%的乙烯基吡咯烷酮-丙烯酸共聚物(PVP-AA共聚物)也产生低活性的吸附剂。使用步骤B用于活化略微改善了活性。

使用聚氮丙啶制备另一类型的经N-聚合物浸渍的碳。不同于PVP，其中氮连接于碳链骨架上，该聚合物前体在聚合物骨架中含有氮。活性与10% PVP聚合物的类似。

通过浸渍右旋糖和胺的混合物制备数种碳。这些碳在这些试验中都不展现高活性。之前的试验显示经右旋糖 + 丙氨酸浸渍的碳(步骤B)是相当活性的。因为在本研究中使用了步骤A，活性的降低可能与使用的快加热速率有关。在从这些前体制备吸附剂时，缓慢进行反应可能是相当有益的。

通过由各种杂环的聚合制备的含氮沥青的浸渍制备的吸附剂都是相当活性的(表4)，但是观察到活性的显著差异。从喹喔啉沥青的浸渍制备的N-碳的活性是喹啉衍生的N-碳的活性的2-3倍。异喹啉衍生的碳的活性也非常高。吲哚衍生的碳的高活性也引起了人们很大的兴趣。这是一个重要的引导，因为吲哚比喹喔啉前体更容易获得。

还在由含氮沥青的不溶性部分制备的碳化沥青上进行了试验。所述碳化沥青的活性非常差。初始漏出是相当大的，伴随21%至54%的除去百分数，其可能与碳化沥青的玻璃质有关。尽管表面积未经测定，但是它们可能非常低，因为所述材料不像活性炭，反而却像焦炭。

已使用的术语和表述用作描述而非限制的术语，且在此类术语和表述的使用中不意欲排除所示和所述的特征或其部分的任何等价物，但是人们意识到在要求保护的本发明范围之内的各种修改是可能的。因此，应当理解尽管本发明已通过优选的实施方式和任选的特征具体公开，但是本领域技术人员可采用在此公开的概念的修改和改变，且此类修改和改变被认为是在由所附权利要求所定义的本发明的范围之内。

另外的实施方式。

本发明提供了以下示例性的实施方式，其编号不解释为指定重要性级别：

实施方式1提供了降低包含污染物的气体中污染物含量的方法，所述方法包括：获得或提供包含活性炭吸附剂颗粒的活性炭吸附剂，在所述吸附剂颗粒的表层包含氮；使包含污染物的气体与活性炭吸附剂接触，以形成污染物-吸附剂组合物；并从包含污染物的气体中分离出至少一些污染物-吸附剂组合物，以产生分离的气体。

实施方式2提供了实施方式1的方法，其中污染物包含汞，且包含污染物的气体是含汞气体。

实施方式3提供了实施方式1-2中任一种的方法，其中在吸附剂颗粒的表层中的氮的浓度高于在吸附剂颗粒的核中的氮的浓度。

实施方式4提供了实施方式2-3中任一种的方法，其中活性炭吸附剂结合至少约70wt%的存在于含汞气体中的汞。

实施方式5提供了实施方式2-4中任一种的方法，其中含汞气体进一步包括硫(VI)的浓度，且含汞气体中硫(VI)的摩尔浓度为大于约3 ppm，且相对于相应活性炭吸附剂，所述活性炭吸附剂以更高的吸收速率形成汞-吸附剂组合物，所述相应活性炭吸附剂包含以下至少一种a)在相应颗粒表层中更少的氮或基本无氮，b)更少或基本无卤化物或卤素促进，其中包含活性炭吸附剂颗粒的活性炭吸附剂是卤化物或卤素促进的，和c)更少或基本无无机基体载体，其中包含活性炭吸附剂颗粒的活性炭吸附剂是无机基体负载的。

实施方式6提供了实施方式1-5中任一种的方法，其中包含污染物的气体进一步包括一定浓度的硫(VI)，且包含污染物的气体中硫(VI)的浓度为约3 ppm - 2000 ppm。

实施方式7提供了实施方式1-6中任一种的方法，其中氮基本上均匀分布在活性炭吸附剂颗粒的核中。

实施方式8提供了实施方式1-7中任一种的方法，其中与在相应颗粒表层中包含更少的氮或基本不含氮的相应活性炭吸附剂相比较，在表层中的氮减少活性炭中的碳正离子通过SO₃ ^2-和HSO₃ ^1-中的任一种的中和。

实施方式9提供了实施方式1-8中任一种的方法，其中与在相应颗粒表层中包含更少的氮或基本不含氮的相应活性炭吸附剂相比较，在表层中的氮至少部分阻止活性炭中的碳正离子受到SO₃ ^2-和HSO₃ ^1-中的至少一种的影响。

实施方式10提供了实施方式1-9中任一种的方法，进一步包括：获得或提供未促进的碳吸附剂；获得或提供促进剂；并通过使未促进的吸附剂的一部分与促进剂接触来促进至少一部分未促进的吸附剂，以形成活性炭吸附剂。

实施方式11提供了实施方式10的方法，其中促进剂包括卤素或卤化物促进剂。

实施方式12提供了实施方式10-11中任一种的方法，其中促进剂包括以下物质中的至少一种：卤素、第V主族卤化物、第VI主族卤化物、卤化氢、卤化铵、碱土金属卤化物、和碱土金属卤化物。

实施方式13提供了实施方式10-12中任一种的方法，其中促进剂包括以下物质中的至少一种：HI、IBr、ICl、NH₄Br、NaBr、CaBr₂、HBr、NaCl、CaCl₂和HCl。

实施方式14提供了实施方式10-13中任一种的方法，其中促进剂是包括以下中的至少一种的形式：蒸汽形式、在溶剂中、作为液体、作为固体、和它们的组合。

实施方式15提供了实施方式10-14中任一种的方法，其中促进发生于含水洗涤器中，其中洗涤器包含含促进剂的水性浆料。

实施方式16提供了实施方式1-15中任一种的方法，其中使包含污染物的气体与活性炭吸附剂接触包括向包含污染物的气体中添加活性炭吸附剂。

实施方式17提供了实施方式1-16中任一种的方法，其中活性炭吸附剂为至少以下中的一种：在固定床中、在活动床中、在洗涤器中、在过滤器中或悬浮在包含污染物的气体中。

实施方式18提供了实施方式1-17中任一种的方法，其中活性炭吸附剂颗粒的核包含约0 wt% - 约99 wt%的氮。

实施方式19提供了实施方式1-18中任一种的方法，其中活性炭吸附剂颗粒的核包含约1 wt% - 约 6 wt%的氮。

实施方式20提供了实施方式1-19中任一种的方法，其中活性炭吸附剂颗粒的表层包含约0.001 wt% - 约99 wt%的氮。

实施方式21提供了实施方式1-20中任一种的方法，其中活性炭吸附剂颗粒的表层包含约5 wt% - 约80 wt%的氮。

实施方式22提供了实施方式1-21中任一种的方法，其中活性炭吸附剂的表层包含在颗粒表面的层，其具有颗粒半径的约0.001%至约99%的厚度。

实施方式23提供了实施方式1-22中任一种的方法，其中活性炭吸附剂颗粒的表层包含在颗粒表面的层，其具有颗粒半径的约0.001%至约50%的厚度。

实施方式24提供了实施方式1-23中任一种的方法，其中活性炭吸附剂颗粒具有约0.1 µm至约1000 µm的平均直径。

实施方式25提供了实施方式 1-24中任一种的方法，其中吸附剂颗粒的表层是连续的表层。

实施方式26提供了实施方式1-25中任一种的方法，其中获得或提供活性炭吸附剂包括：获得或提供含氮碳前体；并使用加热、微波和辐照中的至少一种方法处理碳前体，以提供活性炭吸附剂。

实施方式27提供了实施方式26的方法，其中碳前体包括含碳的含碳物质和含氮的含氮物质。

实施方式28提供了实施方式27的方法，其中含碳物质包括以下物质中的至少一种：黄糖、麦芽糖、焦糖、蔗糖、玉米糖浆、淀粉、糖蜜、葡聚糖、半乳聚糖、木聚糖和糖废品。

实施方式29提供了实施方式27-28中任一种的方法，其中含氮物质包括含氮有机化合物或含氮无机化合物。

实施方式30提供了实施方式27-29中任一种的方法，其中含氮物质包括氮杂环、含氮聚合物或共聚物、腈、氨基甲酸酯、氨基酸、硝基苯、羟胺、尿素、肼、氨基磺酸、或它们的组合。

实施方式31提供了实施方式26-30中任一种的方法，进一步包括：获得或提供基质材料；使碳前体和基质材料接触，以提供吸附剂原材料；及使用加热、微波和辐照中的至少一种方法处理吸附剂原材料，以提供活性炭吸附剂。

实施方式32提供了实施方式31的方法，其中加热吸附剂原材料提供第二吸附剂原材料，进一步包括使第二吸附剂原材料与酸性物质或碱性物质反应，以提供活性炭吸附剂。

实施方式33提供了实施方式31-32中任一种的方法，其中基质包括硅藻土、粘土、沸石或矿物中的至少一种。

实施方式34提供了实施方式31-33中任一种的方法，其中加热吸附剂原材料包括加热至约100 °C –约1200 °C。

实施方式35提供了实施方式31-34中任一种的方法，其中活性炭吸附剂包括碳纳米复合材料吸附剂。

实施方式36提供了实施方式1-35中任一种的方法，其中活性炭吸附剂包含一个或更多个结合位点。

实施方式37提供了实施方式36的方法，其中活性炭吸附剂中的至少一部分结合位点与至少一种污染物和污染物的氧化种类反应，以形成污染物-吸附剂组合物。

实施方式38提供了实施方式1-37中任一种的方法，其中从包含污染物的气体中分离至少一些污染物-吸附剂组合物包括在微粒分离器中分离。

实施方式39提供了实施方式38的方法，其中微粒分离器包括静电除尘器(ESP)、袋滤室、湿式洗涤器、过滤器、旋风分离器、织物分离器、或它们的任意组合。

实施方式40提供了实施方式10-39中任一种的方法，其中促进剂前体转化成为卤素或卤化物促进剂，其随后与活性炭吸附剂反应以产生活性炭材料。

实施方式41提供了实施方式40的方法，其中促进剂前体为在未促进的吸附剂上和与未促进的吸附剂一起添加中的至少一种。

实施方式42提供了实施方式1-41中任一种的方法，进一步包括在接触期间或在接触之前的至少一种情况下，将碱性组分添加进入包含污染物的气体中。

实施方式43提供了实施方式42的方法，其中碱性组分包括以下物质中的至少一种：碱元素、碱土元素或碱土元素的氧化物、氢氧化物、碳酸盐或磷酸盐、和包括其的化合物或材料。

实施方式44提供了实施方式1-43中任一种的方法，其中活性炭吸附剂包含稳定剂，所述稳定剂包括S、Se中的至少一种、或它们的混合物。

实施方式45提供了实施方式 1-44中任一种的方法，其中活性炭吸附剂包含稳定剂，所述稳定剂包括H₂S、SO₂、H₂Se、SeO₂、CS₂、P₂S₅中的至少一种、或它们的混合物。

实施方式46提供了实施方式1-45中任一种的方法，进一步包括使污染物-吸附剂组合物再生以产生再生的活性炭吸附剂。

实施方式47提供了实施方式1-46中任一种的方法，其中活性炭吸附剂是再生的活性炭吸附剂。

实施方式48提供了实施方式1-47中任一种的方法，其中接触和分离中的至少一者发生于含水洗涤器中。

实施方式49提供了实施方式48的方法，其中洗涤器包含含活性炭吸附剂的水性浆料。

实施方式50提供了降低含汞气体的汞含量的方法，所述方法包括：获得或提供含氮碳前体；获得或提供基质材料；使碳前体和基质材料接触，以提供无机基体负载的吸附剂原材料；加热无机基体负载的吸附剂原材料，以提供未促进的吸附剂；通过使未促进的吸附剂的一部分与促进剂发生化学反应来促进至少一部分未促进的吸附剂，以形成包含活性炭吸附剂颗粒的促进的无机基体负载的活性炭吸附剂，在吸附剂颗粒的表层包含氮；使含汞气体与活性炭吸附剂接触，以形成汞-吸附剂组合物；并从含汞气体中分离出至少一些汞-吸附剂组合物，以产生分离的气体；其中含汞气体具有约3 - 2000 ppm摩尔浓度的硫(VI)，且第一量的活性炭吸附剂以第一汞吸附速率形成汞-吸附剂组合物，其中第一吸附速率高于第一量的相应活性炭吸附剂的汞吸收速率，所述相应活性炭吸附剂包含至少以下一种a)在相应颗粒表层中更少的氮或基本无氮，b)更少或基本无卤化物或卤素促进，和c)更少或基本无无机基体载体。

实施方式51提供了制备活性炭吸附剂的方法，包括：获得或提供未促进的含氮碳吸附剂；通过使未促进的吸附剂的一部分与促进剂接触来促进至少一部分未促进的吸附剂，以形成包含含氮活性炭吸附剂颗粒的活性炭吸附剂，其中在吸附剂颗粒的表层中的氮的浓度高于在吸附剂颗粒的核中的氮的浓度。

实施方式52提供了实施方式51的方法，进一步包括：获得或提供含氮碳前体；获得或提供基质材料；使碳前体和基质材料接触，以提供吸附剂原材料；和处理吸附剂原材料，以提供未促进的含氮碳吸附剂。

实施方式53提供了实施方式52的方法，其中获得或提供含氮碳前体包括：获得或提供含碳的含碳物质和含氮的含氮物质；及使含碳物质和含氮物质接触并加热，以提供含氮碳前体。

实施方式54提供了制备活性炭吸附剂的方法，包括：使含碳物质和含氮物质接触，以提供未促进的含氮碳吸附剂；通过使未促进的吸附剂的一部分与促进剂接触来促进至少一部分未促进的吸附剂，以形成包含含氮活性炭吸附剂颗粒的活性炭吸附剂，其中在吸附剂颗粒中的氮的浓度高于在含碳物质中的氮的浓度。

实施方式55提供了通过实施方式51-54中任一种的方法制备的活性炭吸附剂。

实施方式56提供了活性炭吸附剂，包含：卤素或卤化物促进的活性炭，所述活性炭包含活性炭吸附剂颗粒，在吸附剂颗粒的表层含有氮。

实施方式57提供了实施方式56的活性炭吸附剂，其中在吸附剂颗粒的表层中的氮的浓度高于在吸附剂颗粒的核中的氮的浓度。

实施方式58提供了实施方式56-57中任一种的活性炭吸附剂，其中活性炭吸附剂颗粒具有约0.1 µm至约1000 µm的平均直径。

实施方式59提供了实施方式 56-58中任一种的活性炭吸附剂，其中活性炭为以下情况中的至少一种：卤素促进、第V主族卤化物促进、第VI主族卤化物促进、卤化氢促进、卤化铵促进、碱土金属卤化物促进、和碱土金属卤化物促进。

实施方式60提供了实施方式56-59中任一种的活性炭吸附剂，其中活性炭吸附剂是无机基体负载的，所述无机基质载体包括硅藻土、粘土、沸石或矿物中的至少一种。

实施方式61提供了实施方式56-60中任一种的活性炭吸附剂，其中氮基本上均匀分布在活性炭吸附剂颗粒的核中。

实施方式62提供了实施方式56-61中任一种的活性炭吸附剂，其中与在基本相似的条件下，在相应颗粒表层中包含更少的氮或基本不含氮的相应活性炭吸附剂相比较，在颗粒的表层中的氮至少部分减少活性炭吸附剂中的碳正离子通过HSO₃ ^1-或SO₃ ^2-的中和。

实施方式63提供了实施方式56-62中任一种的活性炭吸附剂，其中与在基本相似的条件下，在相应颗粒表层中包含更少的氮或基本不含氮的相应活性炭吸附剂相比较，在颗粒表层中的氮至少部分阻止活性炭中的碳正离子与HSO₃ ^1-或SO₃ ^2-形成离子键。

实施方式64提供了实施方式56-63中任一种的活性炭吸附剂，其中第一量的活性炭吸附剂以第一汞吸附速率在含汞气体组合物中形成汞-吸附剂组合物，其中在该气体组合物中硫(VI)的摩尔浓度约为3 - 2000 ppm，且其中第一吸附速率高于第一量的相应活性炭吸附剂的汞吸收速率，所述相应活性炭吸附剂包含以下至少一种 a)在相应颗粒表层中更少的氮或基本无氮，b)更少或基本无卤化物或卤素促进，和c)更少或基本无无机基体载体，其中所述活性炭吸附剂是无机基体负载的。

实施方式65提供了实施方式56-64中任一种的活性炭吸附剂，其中氮从含氮有机化合物或含氮无机化合物获得。

实施方式66提供了实施方式56-65中任一种的活性炭吸附剂，其中氮从以下物质获得：吲哚、喹喔啉、咔唑、异喹啉、硝基苯、尿素、氨基磺酸、聚乙烯基吡咯烷酮、乙烯基吡咯烷酮-醋酸乙烯酯共聚物、乙烯基吡咯烷酮-丙烯酸共聚物、乙烯基吡咯烷酮-马来酸共聚物、聚氮丙啶、丙氨酸、哌嗪、喹诺酮、喹喔啉、二氮杂二环辛烷、氨基酸、铵盐、或它们的组合。

实施方式67提供了用于从含汞气体中除去汞的活性炭吸附剂，所述吸附剂包含：卤素或卤化物促进的含有活性炭颗粒的活性炭，所述颗粒在表层中含有氮，在表层中的氮浓度足够以达到以下目的中的至少之一：a)与在基本相似的条件下，在相应颗粒表层中包含更少的氮或基本不含氮的相应活性炭吸附剂相比较，减少活性炭吸附剂中的碳正离子通过HSO₃ ^1-或SO₃ ^2-的中和，和b)与在基本相似的条件下，在相应颗粒表层中包含更少的氮或基本不含氮的相应活性炭吸附剂相比较，至少部分阻止活性炭中的碳正离子与HSO₃ ^1-或SO₃ ^2-形成离子键。

实施方式68提供了实施方式1-67的任一种或任意组合的装置或方法，其任选地被配置以使得所述的所有元素或选项都能够供使用或供从中选择。

Claims

1.降低含汞气体中的汞含量的方法，所述方法包括：

加热包含吲哚、喹喔啉、异喹啉、哌嗪、喹诺酮、二氮杂二环[2.2.2]辛烷(DABCO)、聚乙烯基吡咯烷酮、乙烯基吡咯烷酮-醋酸乙烯酯共聚物、乙烯基吡咯烷酮-丙烯酸共聚物、乙烯基吡咯烷酮-马来酸共聚物、或其组合的碳前体至200℃至10000℃，以提供包含活性炭吸附剂颗粒的活性炭吸附剂，在所述吸附剂颗粒表层含有氮；

使含汞气体与所述活性炭吸附剂接触，以形成汞-吸附剂组合物；和

从所述含汞气体中分离至少一些所述汞-吸附剂组合物，以产生分离的气体。

2.权利要求1所述的方法，其中在所述吸附剂颗粒的表层中的氮的浓度高于在所述吸附剂颗粒的核中的氮的浓度。

3.权利要求2所述的方法，其中所述活性炭吸附剂与至少70 wt%的存在于所述含汞气体中的汞结合。

4.权利要求2-3中任一项所述的方法，其中所述含汞气体进一步包括一定浓度的硫(VI)，且在所述含汞气体中硫(VI)的摩尔浓度为大于3 ppm，且相对于相应活性炭吸附剂，所述活性炭吸附剂以更高的吸收速率形成汞-吸附剂组合物，所述相应活性炭吸附剂包含以下至少一种a)在相应颗粒表层中更少的氮或基本无氮，b)更少或基本无卤化物或卤素促进，其中包含所述活性炭吸附剂颗粒的所述活性炭吸附剂是卤化物或卤素促进的，和c)更少或基本无无机基体载体，其中包含所述活性炭吸附剂颗粒的所述活性炭吸附剂是无机基体负载的。

5.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中所述含汞气体进一步包含一定浓度的硫(VI)，且在所述含汞气体中硫(VI)的浓度为3 ppm - 2000 ppm。

6.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中氮基本均匀分布在所述活性炭吸附剂颗粒的核中。

7.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中与在相应颗粒表层中包含更少的氮或基本不含氮的相应活性炭吸附剂相比较，在所述表层中的氮减少通过SO₃ ^2-和HSO₃ ^1-中的至少一种进行活性炭中的碳正离子的中和。

8.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中与在相应颗粒表层中包含更少的氮或基本不含氮的相应活性炭吸附剂相比较，在所述表层中的氮至少部分阻止在所述活性炭中的碳正离子受到SO₃ ^2-和HSO₃ ^1-中的至少一种的影响。

9.权利要求1-3中任一项所述的方法，进一步包括：获得或提供未促进的碳吸附剂；获得或提供促进剂；并通过使所述未促进的吸附剂的一部分与所述促进剂接触来促进至少一部分所述未促进的吸附剂，以形成所述活性炭吸附剂。

10.权利要求9所述的方法，其中所述促进剂包括卤素或卤化物促进剂。

11.权利要求9所述的方法，其中所述促进剂包括以下物质中的至少一种：卤素、第V主族卤化物、第VI主族卤化物、卤化氢、卤化铵和碱土金属卤化物。

12.权利要求9所述的方法，其中所述促进剂包括以下物质中的至少一种：HI、IBr、ICl、NH₄Br、NaBr、CaBr₂、HBr、NaCl、CaCl₂和HCl。

13.权利要求9所述的方法，其中所述促进剂是包括以下中的至少一种的形式：蒸汽形式、在溶剂中、作为液体、作为固体、和它们的组合。

14.权利要求9所述的方法，其中所述促进发生于含水洗涤器中，其中所述洗涤器包含含所述促进剂的水性浆料。

15.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中使所述含汞气体与所述活性炭吸附剂接触包括向所述含汞气体中添加所述活性炭吸附剂。

16.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中所述活性炭吸附剂为以下中的至少一种：在固定床中、在活动床中、在洗涤器中、在过滤器中或悬浮在含汞气体中。

17.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中所述活性炭吸附剂颗粒的核包含0 wt% -99 wt%的氮。

18.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中所述活性炭吸附剂颗粒的核包含1 wt% -6 wt%的氮。

19.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中所述活性炭吸附剂颗粒的表层包含0.001wt% - 99 wt%的氮。

20.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中所述活性炭吸附剂颗粒的表层包含5 wt%- 80 wt%的氮。

21.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中所述活性炭吸附剂的表层包含在所述颗粒表面的层，所述层具有所述颗粒半径的0.001%至99%的厚度。

22.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中所述活性炭吸附剂颗粒的表层包含在所述颗粒表面的层，所述层具有所述颗粒半径的0.001%至50%的厚度。

23.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中所述活性炭吸附剂颗粒具有0.1 µm至1000µm的平均直径。

24.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中所述吸附剂颗粒的表层是连续的表层。

25.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中所述碳前体除了吲哚、喹喔啉、异喹啉、哌嗪、喹诺酮、二氮杂二环[2.2.2]辛烷(DABCO)、聚乙烯基吡咯烷酮、乙烯基吡咯烷酮-醋酸乙烯酯共聚物、乙烯基吡咯烷酮-丙烯酸共聚物、乙烯基吡咯烷酮-马来酸共聚物、或其组合以外，包括含碳的含碳物质。

26.权利要求25所述的方法，其中所述含碳物质包括以下物质中的至少一种：黄糖、麦芽糖、焦糖、蔗糖、玉米糖浆、淀粉、糖蜜、葡聚糖、半乳聚糖、木聚糖和糖废品。

27.权利要求1-3中任一项所述的方法，进一步包括：

获得或提供基质材料；

使所述碳前体和所述基质材料接触，以提供吸附剂原材料；和

使用加热、微波和辐照中的至少一种处理所述吸附剂原材料，以提供所述活性炭吸附剂。

28.权利要求27所述的方法，其中加热所述吸附剂原材料提供第二吸附剂原材料，进一步包括使所述第二吸附剂原材料与酸性物质或碱性物质反应，以提供所述活性炭吸附剂。

29.权利要求27所述的方法，其中所述基质包括硅藻土、粘土、沸石或矿物中的至少一种。

30.权利要求27所述的方法，其中加热所述吸附剂原材料包括加热至 100℃–1200 ℃。

31.权利要求27所述的方法，其中所述活性炭吸附剂包括碳纳米复合材料吸附剂。

32.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中所述活性炭吸附剂包含一个或更多个结合位点。

33.权利要求32所述的方法，其中至少一部分在所述活性炭吸附剂中的结合位点与所述汞和所述汞的氧化种类中的至少一种反应，以形成所述汞-吸附剂组合物。

34.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中从所述含汞气体中分离至少一些所述汞-吸附剂组合物包括在微粒分离器中分离。

35.权利要求34所述的方法，其中所述微粒分离器包括静电除尘器(ESP)、袋滤室、湿式洗涤器、过滤器、旋风分离器、织物分离器、或它们的任意组合。

36.权利要求9所述的方法，其中促进剂前体转化成为所述卤素或卤化物促进剂，其随后与所述活性炭吸附剂反应以产生所述活性炭材料。

37.权利要求36所述的方法，其中所述促进剂前体为在所述未促进的吸附剂上和与所述未促进的吸附剂一起添加中的至少一种。

38.权利要求1-3中任一项所述的方法，进一步包括在所述接触期间或在所述接触之前的至少一种情况下，将碱性组分添加进入所述含汞气体中。

39.权利要求38所述的方法，其中所述碱性组分包括以下物质中的至少一种：碱金属元素、碱土金属元素的氧化物、氢氧化物、碳酸盐或磷酸盐、和包括它们的化合物或材料。

40.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中所述活性炭吸附剂包含稳定剂，所述稳定剂包含S、Se中的至少一种、或它们的混合物。

41.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中所述活性炭吸附剂包含稳定剂，所述稳定剂包括H₂S、SO₂、H₂Se、SeO₂、CS₂、P₂S₅中的至少一种、或它们的混合物。

42.权利要求1-3中任一项所述的方法，进一步包括使所述汞-吸附剂组合物再生，以产生再生的活性炭吸附剂。

43.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中所述活性炭吸附剂是再生的活性炭吸附剂。

44.权利要求1-3中任一项所述的方法，其中所述接触和所述分离中的至少一者发生于含水洗涤器中。

45.权利要求44所述的方法，其中所述洗涤器包含含所述活性炭吸附剂的水性浆料。

46.降低含汞气体的汞含量的方法，所述方法包括：

获得或提供包含吲哚、喹喔啉、异喹啉、哌嗪、喹诺酮、二氮杂二环[2.2.2]辛烷(DABCO)、聚乙烯基吡咯烷酮、乙烯基吡咯烷酮-醋酸乙烯酯共聚物、乙烯基吡咯烷酮-丙烯酸共聚物、乙烯基吡咯烷酮-马来酸共聚物、或其组合的碳前体；

获得或提供基质材料；

使所述碳前体和所述基质材料接触，以提供无机基体负载的吸附剂原材料；

加热所述无机基体负载的吸附剂原材料至200℃至10000℃，以提供未促进的吸附剂；

通过使所述未促进的吸附剂的一部分与促进剂进行化学反应来促进至少一部分所述未促进的吸附剂，以形成包含活性炭吸附剂颗粒的促进的无机基体负载的活性炭吸附剂，在所述吸附剂颗粒的表层中包含氮；

使含汞气体与所述活性炭吸附剂接触，以形成汞-吸附剂组合物；并从所述含汞气体中分离出至少一些所述汞-吸附剂组合物，以产生分离的气体；

其中所述含汞气体具有3-2000ppm摩尔浓度的硫(VI)，且第一量的所述活性炭吸附剂以第一汞吸附速率形成汞-吸附剂组合物，其中第一吸附速率高于第一量的相应活性炭吸附剂的汞吸收速率，所述相应活性炭吸附剂包含至少以下一种a)在相应颗粒表层中更少的氮或基本无氮，b)更少或基本无卤化物或卤素促进，和c)更少或基本无无机基体载体。

47.制备活性炭吸附剂的方法，包括：

加热包含吲哚、喹喔啉、异喹啉、哌嗪、喹诺酮、二氮杂二环[2.2.2]辛烷(DABCO)、聚乙烯基吡咯烷酮、乙烯基吡咯烷酮-醋酸乙烯酯共聚物、乙烯基吡咯烷酮-丙烯酸共聚物、乙烯基吡咯烷酮-马来酸共聚物、或其组合的碳前体至200℃至10000℃，以提供未促进的含氮碳吸附剂；

通过使所述未促进的吸附剂的一部分与促进剂接触来促进至少一部分所述未促进的吸附剂，以形成包含含氮活性炭吸附剂颗粒的活性炭吸附剂，其中在吸附剂颗粒的表层的氮的浓度高于在吸附剂颗粒的核中的氮的浓度。

48.权利要求47所述的方法，进一步包括：

获得或提供所述含氮碳前体；

获得或提供基质材料；使所述碳前体和所述基质材料接触，以提供吸附剂原材料；和

处理所述吸附剂原材料，以提供所述未促进的含氮碳吸附剂。

49.制备活性炭吸附剂的方法，包括：

加热含碳物质和包含吲哚、喹喔啉、异喹啉、哌嗪、喹诺酮、二氮杂二环[2.2.2]辛烷(DABCO)、聚乙烯基吡咯烷酮、乙烯基吡咯烷酮-醋酸乙烯酯共聚物、乙烯基吡咯烷酮-丙烯酸共聚物、乙烯基吡咯烷酮-马来酸共聚物、或其组合的含氮物质至200℃至10000℃，以提供未促进的含氮碳吸附剂；和

通过使所述未促进的吸附剂的一部分与促进剂接触来促进至少一部分所述未促进的吸附剂，以形成包含含氮活性炭吸附剂颗粒的活性炭吸附剂，

其中在所述吸附剂颗粒中的氮的浓度高于在所述含碳物质中的氮的浓度。

50.活性炭吸附剂，其通过权利要求 47-49中任一项所述的方法制备。

51.活性炭吸附剂，包含：卤素或卤化物促进的活性炭，所述活性炭包含活性炭吸附剂颗粒，在所述吸附剂颗粒的表层包含氮，所述活性吸附剂通过以下方法形成，所述方法包括加热包含吲哚、喹喔啉、异喹啉、哌嗪、喹诺酮、二氮杂二环[2.2.2]辛烷(DABCO)、聚乙烯基吡咯烷酮、乙烯基吡咯烷酮-醋酸乙烯酯共聚物、乙烯基吡咯烷酮-丙烯酸共聚物、乙烯基吡咯烷酮-马来酸共聚物、或其组合的碳前体至200℃至10000℃，以形成未促进的吸附剂，和通过使所述未促进的吸附剂的一部分与促进剂接触来促进至少一部分所述未促进的吸附剂，以形成所述活性炭吸附剂。

52.权利要求51所述的活性炭吸附剂，其中在所述吸附剂颗粒的表层中的氮的浓度高于在所述吸附剂颗粒的核中的氮的浓度。

53.权利要求51-52中任一项所述的活性炭吸附剂，其中所述活性炭吸附剂颗粒具有0.1 µm至1000 µm的平均直径。

54.权利要求51-52中任一项所述的活性炭吸附剂，其中所述活性炭为以下情况中的至少一种：卤素促进、第V主族卤化物促进、第VI主族卤化物促进、卤化氢促进、卤化铵促进、和碱土金属卤化物促进。

55.权利要求51-52中任一项所述的活性炭吸附剂，其中所述活性炭吸附剂是无机基体负载的，所述无机基体载体包括硅藻土、粘土、沸石或矿物中的至少一种。

56.权利要求51-52中任一项所述的活性炭吸附剂，其中氮基本上均匀分布在所述活性炭吸附剂颗粒的核中。

57.权利要求51-52中任一项所述的活性炭吸附剂，其中与在基本相似的条件下，在相应颗粒表层中包含更少的氮或基本不含氮的相应活性炭吸附剂相比较，在所述颗粒的表层中的氮至少部分减少活性炭吸附剂中的碳正离子通过HSO₃ ^1-或SO₃ ^2-的中和。

58.权利要求51-52中任一项所述的活性炭吸附剂，其中与在基本相似的条件下，在相应颗粒表层中包含更少的氮或基本不含氮的相应活性炭吸附剂相比较，在所述颗粒的表层中的氮至少部分阻止活性炭中的碳正离子与HSO₃ ^1-或SO₃ ^2-形成离子键。

59.权利要求51-52中任一项所述的活性炭吸附剂，其中第一量的活性炭吸附剂以第一汞吸附速率在含汞气体组合物中形成汞-吸附剂组合物，其中在所述气体组合物中硫(VI)的摩尔浓度为3 - 2000 ppm，且其中所述第一吸附速率高于第一量的相应活性炭吸附剂的汞吸收速率，所述相应活性炭吸附剂包含以下至少一种 a)在相应颗粒表层中更少的氮或基本无氮，b)更少或基本无卤化物或卤素促进，和 c)更少或基本无无机基体载体，其中所述活性炭吸附剂是无机基体负载的。

60.权利要求51-52中任一项所述的活性炭吸附剂，其中氮由含氮有机化合物或含氮无机化合物获得。

61.权利要求51-52中任一项所述的活性炭吸附剂，其中氮由以下物质获得：吲哚、喹喔啉、咔唑、异喹啉、硝基苯、尿素、氨基磺酸、聚乙烯基吡咯烷酮、乙烯基吡咯烷酮-醋酸乙烯酯共聚物、乙烯基吡咯烷酮-丙烯酸共聚物、乙烯基吡咯烷酮-马来酸共聚物、聚氮丙啶、丙氨酸、哌嗪、喹诺酮、喹喔啉、二氮杂二环辛烷、氨基酸、铵盐或它们的组合。

62.用于从含汞气体中除去汞的活性炭吸附剂，所述吸附剂包含：

卤素或卤化物促进的含有活性炭颗粒的活性炭，所述颗粒在表层中含有氮，在所述表层中的氮浓度足够以达到以下目的中的至少之一：a) 与在基本相似的条件下，在相应颗粒表层中包含更少的氮或基本不含氮的相应活性炭吸附剂相比较，减少活性炭吸附剂中的碳正离子通过HSO₃ ^1-或SO₃ ^2-的中和，和b)与在基本相似的条件下，在相应颗粒表层中包含更少的氮或基本不含氮相应活性炭吸附剂相比较，至少部分阻止活性炭中的碳正离子与HSO₃ ^1-或SO₃ ^2-形成离子键，所述活性吸附剂通过以下方法形成，所述方法包括加热包含吲哚、喹喔啉、异喹啉、哌嗪、喹诺酮、二氮杂二环[2.2.2]辛烷(DABCO)、聚乙烯基吡咯烷酮、乙烯基吡咯烷酮-醋酸乙烯酯共聚物、乙烯基吡咯烷酮-丙烯酸共聚物、乙烯基吡咯烷酮-马来酸共聚物、或其组合的碳前体至200℃至10000℃，以形成未促进的吸附剂，和通过使所述未促进的吸附剂的一部分与促进剂接触来促进至少一部分所述未促进的吸附剂，以形成所述活性炭吸附剂。