CN104638310A - 全固体电池的充电系统 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种全固体电池的充电系统，能够同时实现能够增大车载用全固体电池的快速充电容量、以及降低向全固体电池的约束压力的影响。搭载在车辆上的全固体电池的充电系统，具备对全固体电池进行充电的充电部、对全固体电池施加约束压的加压部以及控制约束压的压力控制部，压力控制部对加压部发出指示，以使充电时的约束压比放电时的约束压高。

Description

全固体电池的充电系统
技术领域
本发明涉及车载用全固体电池的充电系统。
背景技术
近年来，作为个人电脑、摄像机以及便携电话等的电源、或者作为汽车、电力储藏用的电源，二次电池成为必不可少的重要的构成要素。
在二次电池中特别是锂离子二次电池具有如下特征：容量密度比其他二次电池更高、且能够实现高电压下的动作。因此，作为易于实现小型轻量化的二次电池被用于信息关联设备、通信设备，近年来，作为低公害汽车的电动汽车、混合动力汽车用的高输出且高容量的锂离子二次电池的开发得到了发展。
在锂离子二次电池或者锂二次电池中，具备正极层、负极层以及配置于它们之间的包含锂盐的电解质，电解质由非水系的液体或者固体构成。在作为电解质而使用非水系的液体电解质的情况下，电解液向正极层的内部渗入，所以易于形成构成正极层的正极活物质与电解质的界面，易于提高性能。但是，广泛使用的电解液是可燃性的，所以需要安装抑制短路时的温度上升的安全装置、搭载用于确保防止短路等的安全性的系统。相对于此，关于将液体电解质变更为固体电解质而使电池全固体化了的全固体电池，由于电池内未使用可燃性的有机溶剂，所以被认为实现了安全装置的简化，制造成本、生产性优良，开发得到发展。
全固体电池中的正极层、固体电解质层以及负极层的紧贴性大幅影响电池的诸多特性、例如能量密度、容量、电流密度、循环特性等，所以提出了如下技术：关于全固体电池，在与其层叠面垂直的方向上，通常，赋予约束压力，即使在全固体电池中产生变形、膨胀，仍维持正极层、固体电解质层以及负极层的紧贴性。
另外，即使在层叠多个全固体电池并电连接了的二次电池中，多个全固体电池之间的紧贴性也有时对这些全固体电池之间的电连接造成大的影响，所以关于多个全固体电池，在与其层叠面垂直的方向上赋予约束压力。
在专利文献1～7中，记载了如上所述对电池赋予约束压力的技术。例如，专利文献1中公开了如下的二次电池：在充放电状态下对具有对置平面的外形的二次电池的对置平面加压，在未充放电的状态下相比于充放电状态减弱加压力。
专利文献1：日本特开2010-9989号公报
专利文献2：日本特开2001-35523号公报
专利文献3：日本特开2013-45556号公报
专利文献4：日本特开2010-56070号公报
专利文献5：日本特表2001-511592号公报
专利文献6：日本特开2004-213902号公报
专利文献7：日本特开2008-147010号公报
发明内容
如上所述，全固体电池不使用可燃性的有机溶剂，所以安全性高，特别有希望作为车载用的二次电池，但作为课题能够例举快速充电能力低的情形。另外，如果继续对全固体电池持续施加大的约束压力，则有在正极以及负极之间发生短路的担心。但是，认为约束压力和全固体电池的充放电特性成比例，特别是，难以同时实现提高全固体电池的快速充电容量、和抑制正极以及负极之间的短路。
因此，需要能够同时实现能够增大车载用全固体电池的快速充电容量、以及能够降低向全固体电池的约束压力的影响的全固体电池的充电系统。
本发明的发明人鉴于上述课题而进行潜心研究，发现了与放电时的约束压力相比增大充电时的约束压力的车载用全固体电池的充电系统。
本发明的搭载在车辆上的全固体电池的充电系统，具备：
充电部，对全固体电池进行充电；
加压部，对全固体电池施加约束压；以及
压力控制部，控制约束压，
压力控制部对加压部发出指示，以使充电时的约束压比放电时的约束压高。
本发明的搭载在车辆上的全固体电池的充电系统，具备：
充电部，对全固体电池进行充电；
加压部，对全固体电池施加约束压；以及
压力控制部，控制约束压，
压力控制部具备通信部，该通信部用于向存在于车辆的外部、能够施加比加压部高的约束压的外部加压充电装置发送与全固体电池的约束压有关的信号。
根据本发明的充电系统，能够同时实现能够增大车载用全固体电池的快速充电容量、以及降低向全固体电池的约束压力的影响。
附图说明
图1是本发明的第1方式的全固体电池的充电系统的剖面示意图。
图2是示意地示出拆下搭载在车辆上的包括全固体电池的电池包的状态的剖面图。
图3是示意地示出通过外部加压充电装置对全固体电池进行加压充电的状态的剖面图。
图4是示出本发明的充电系统具有与拥堵预测系统进行通信的通信部时的控制方法的流程的流程图。
图5是本发明的充电系统的评价中使用的试验用小型单元的剖面示意图。
图6是包括本发明的充电系统的评价中使用的试验用小型单元的试验用全固体电池的剖面示意图。
图7是示出将45MPa约束时的可充电容量设为100％(基准)时的1.5MPa约束时的可充电容量(％)、以及将45MPa约束时的电阻设为0％(基准)时的1.5MPa约束时的电阻增加量(％)的图形。
符号说明
1：正极层；2：固体电解质层；3：负极层；4：正极集电体；5：负极集电体；6：压力控制部；7：加压部；8：约束夹具；9：导轴；10：全固体电池；11：电池包；12：外部加压充电装置的加压部；13：充电部；14：电力源；100：充电系统；70：小型单元；71：气缸；72：活塞上；73：活塞下；74：上台座；75：下台座；76：六角螺栓；77：台座支撑柱；80：发电要素；80A：正极复合层；80B：固体电解质层；80C：负极复合层；90：玻璃单元；91：布线；92：布线；93：干燥剂；94：连接零件；95：铝制的盖；99：试验用全固体电池。
具体实施方式
本发明人在对同时实现能够增大车载用全固体电池的快速充电容量、以及降低向全固体电池的约束压力的影响的全固体电池的充电系统进行潜心研究时，明白了约束压力越高，全固体电池的快速充电容量越提高，但影响放电时的输出特性的内部电阻的约束压力所致的变化小。
如上所述，可知越提高约束压，全固体电池的快速充电容量越大幅提高，但全固体电池的内部电阻的约束压依赖性低，所以也可以使放电时的约束压小于充电时的约束压。相比于在全固体电池的充放电时持续施加高的约束压，使放电时的约束压小于充电时的约束压，从而与以往相比，能够缓和对全固体电池施加的应力，能够抑制正极以及负极之间的短路。
(本发明的第1方式)
本发明的第1方式以如下的搭载于车辆的全固体电池的充电系统为对象，该充电系统具备对全固体电池进行充电的充电部、对全固体电池施加约束压的加压部、以及控制约束压的压力控制部，压力控制部对加压部发出指示，以使充电时的约束压比放电时的约束压高。
图1示出本发明的第1方式的充电系统100的剖面示意图。充电系统100具备能够对全固体电池10进行充电的充电部13、对全固体电池10施加约束压的加压部7、以及控制约束压的压力控制部6。压力控制部6对加压部7发出指示，以使充电时的约束压比放电时的约束压高。
充电系统100能够一边以规定的约束力对一个或者多个全固体电池10加压一边使之充放电。在图1所例示的充电系统100中，串联地配置有3个全固体电池10。全固体电池10具有正极层1、固体电解质层2、负极层3、正极集电体4以及负极集电体5。
在充电系统100中，能够在位于两端的约束夹具8之间串联地配置一个或者多个全固体电池10(以下还称为全固体电池10)，并以规定的约束压加压。加压部7能够根据来自压力控制部6的指示，经由约束夹具8而对全固体电池10加压。加压部7也可以一体地具备约束夹具8。另外，也可以在加压部7与约束夹具8之间配置弹簧等弹性体。
关于约束夹具8，只要具有刚性、能够约束全固体电池，则没有特别限定，能够是例如金属板等。
位于两端的约束夹具8也可以通过拉簧等弹性体连结。在位于两端的约束夹具8通过拉簧连结的情况下，即使在未施加来自加压部7的约束压的状态下，也能够以将全固体电池10固定到约束夹具8内的程度，从约束夹具8向全固体电池10施加约束压。在该情况下，在使用后述的外部加压充电装置对全固体电池10加压充电的情况下，能够从车辆容易地拆下包括全固体电池10的电池包。
充电系统100也可以具备导轴9。导轴9以在垂直于全固体电池10的层叠面的方向上延伸的方式，配置在全固体电池10的周围。使导轴9通过约束夹具8或者一体地包含于加压部7中的约束夹具8，能够帮助将位于两端的约束夹具8或者具备约束夹具8的加压部7动作的方向固定为沿着导轴的固定方向。
关于本发明中的充电部13，只要是能够将用于对全固体电池10快速充电的电力供给到全固体电池10、并且具有从电力源14连接到全固体电池10的导线的结构，则没有特别限定。上述电力源14的电力中包含通过车辆的再生制动而发出的电力，并且根据期望，还包含通过以往使用的EV用充电器得到的电力、以及以往使用的家用电力等。
在本说明书中，快速充电意味着1C以上的充电速率，充电速率的上限没有特别限定，但例如是25C以下。
充电部13优选一边控制充电电流值和充电终止电压一边充电的、能够实施恒定电流/恒定电压充电的充电部。
更优选为，充电部13具有：切换部件，切换与全固体电池的电连接的ON/OFF；控制部件，控制上述切换部件的ON/OFF；恒定电流充电部件，直至全固体电池达到规定的电压值为止，向全固体电池流入固定值的充电电流，从而对全固体电池进行恒定电流充电；以及恒定电压充电部件，在通过恒定电流充电部件而全固体电池达到规定的电压值之后，使电流值逐渐减小的充电电流流入全固体电池，以使全固体电池保持规定的电压值，从而对全固体电池进行恒定电压充电。上述控制部件在通过上述恒定电压充电部件在全固体电池中流过的充电电流的电流值减小而降低至规定的值时，将上述切换部件切换为OFF。
压力控制部6判断全固体电池10有无放电和/或有无充电，并与此相应地，对加压部7发出指示，以使得以规定的约束压对全固体电池10加压。更具体而言，压力控制部6对加压部7发出指示，以使得在充电时以比放电时更高的约束压对全固体电池10加压。
压力控制部6在判断为全固体电池10被充电时，可以对加压部7发出指示，以使得以比放电时更高的约束压来约束全固体电池10，在判断为全固体电池10被放电时，可以对加压部7发出指示，以使得以比充电时更低的约束压来约束全固体电池10，或者也可以发出这两方的指示。
由压力控制部6实施的、全固体电池10有无放电和/或有无充电的判断，例如，能够通过检测全固体电池的放电电流和/或充电电流的电流检测部件进行。
加压部7能够依照来自压力控制部6的指示，在相对层叠面垂直的方向上向全固体电池10施加规定的约束压。
关于加压部7，只要具有能够以规定的约束压对全固体电池10加压的结构，则没有特别限定，例如，能够通过弹簧式、液压式或者它们的组合等任意的部件构成。
通过加压部7对放电中的全固体电池10施加的约束压的下限优选为0.01MPa以上、更优选为0.1MPa以上、进一步优选为1MPa以上，通过加压部7对放电中的全固体电池10施加的约束压的上限优选为100MPa以下、更优选为50MPa以下、进一步优选为10MPa以下。
充电中的约束压大于放电中的约束压、优选比放电中的约束压大1MPa以上、更优选大10MPa以上、进一步优选大40MPa以上。
充电中的约束压的上限优选为200MPa以下、更优选为100MPa以下、进一步优选为50MPa以下。
通过以这样的约束压在充电中以及放电中对全固体电池10加压，能够进一步提高快速充电容量，并且进一步抑制正极层1与负极层3之间的短路。
能够用本发明的充电系统100充电的全固体电池10还能有实质上不进行充电以及放电的休止中的状态。休止中的约束压优选与放电中的约束压相同，但也可以继续为休止状态前的充电时或者放电时的约束压力。
本发明的充电系统100也可以还具备通信部，该通信部用于向存在于车辆的外部、并且能够施加比加压部7更高的约束压的外部加压充电装置，发送与全固体电池的约束压有关的信号。
通过本发明的充电系统100具有所述通信部，能够向充电座等处于车辆的外部的外部加压充电装置，发送与全固体电池的约束压有关的信号。另外，外部加压充电装置能够根据所发送的信号，在以规定的约束压对全固体电池加压的同时进行充电。
另外，在使用外部加压充电装置来进行全固体电池的充电的情况下，也可以减少车辆的行驶中的充电容量。在该情况下，能够减小本发明的充电系统100中包含的加压部7的大小，能够在提高本发明的充电系统100的体积效率的同时进行全固体电池的快速充电。另外，通过使用外部加压充电装置，能够施加比能够在车辆的内部施加的加压力更大的加压力，还能够进一步提高快速充电容量。进而，利用充电座等外部加压充电装置，在连续地以高的约束压加压的同时进行充电，从而相比于利用行驶中的再生制动进行的充电，能够进行更高效的快速充电。
关于通信部，只要是能够向处于车辆的外部的外部加压充电装置发送与全固体电池的约束压有关的信号的结构，则没有特别限定。
关于外部加压充电装置，只要是如下结构，则没有特别限定：根据从本发明的充电系统100的压力控制部6发送的信号，在以与本发明的充电系统中包含的加压部7等同或者比其大的约束压对全固体电池10加压的同时，以1C以上的速率实施快速充电。
为了利用外部加压充电装置对全固体电池进行加压充电，将搭载于车辆上的全固体电池10拆下，并以能够利用外部加压充电装置进行加压充电的方式，将全固体电池10设置于外部加压充电装置即可。
图2表示示意地示出将搭载于车辆上的包括全固体电池10的电池包11拆下的状态的一个例子的剖面图。电池包11包括一个或者多个全固体电池10，也可以还包括使导轴9通过的约束夹具8。能够以能够将包括图2所示的全固体电池10、约束夹具8以及导轴9的电池包11从车辆拆下、利用外部加压充电装置对全固体电池10进行加压充电的方式，将电池包11设置到外部加压充电装置中。
图3表示示意地示出用外部加压充电装置对全固体电池10进行加压充电的状态的一个例子的剖面图。能够以能够利用外部加压充电装置的加压部12进行加压充电的方式，配置包括全固体电池10、约束夹具8以及导轴9的电池包，一边经由约束夹具8以规定的约束压对全固体电池10加压一边进行快速充电。
也可以在搭载本发明的充电系统100的车辆陷入拥堵时，相比于车辆进行通常行驶时(以下还称为通常模式)的充电时与放电时之间的约束压的差，减小充电时与放电时之间的约束压的差，或者，使充电时以及放电时之间的约束压的差成为零。
在本发明的充电系统100中，在充电时以及放电时，使全固体电池10的约束压变化，所以如果在车辆的行驶中发生了拥堵，则将在短时间内重复进行车辆的加速以及减速，所以将在短时间内重复进行全固体电池的充电以及放电的切换，全固体电池的约束压将在短时间内变化。如果使全固体电池的约束压在短时间内频繁地变化，则有反而容易在全固体电池的正极以及负极之间引起短路的担心。
因此，在充电以及放电的切换时间成为了规定时间以内时，优选减小充电时与放电时之间的约束压的差、或者使充电时与放电时之间的约束压的差成为零。
在本说明书中，拥堵是指车辆的速度在规定时间、例如10分钟内连续地降低为优选时速20km以下、更优选时速10km以下的状态。压力控制部6能够监视车辆的速度而判断有无拥堵。
例如，也可以相比于通常模式的放电时的约束压，增大车辆陷入拥堵时的放电时的约束压。或者，也可以在车辆陷入拥堵时不降低放电时的约束压，而将放电时的约束压设为与充电时的约束压相同的状态。
相反，也可以相比于通常模式的充电时的约束压，减小在车辆陷入拥堵时充电时的约束压。或者，也可以在车辆陷入拥堵时不增大充电时的约束压，而将充电时的约束压设为与放电时的约束压相同的状态。
优选为，在车辆陷入拥堵时不减小放电时的约束压，而将放电时的约束压设为与充电时的约束压相同的状态。
通过这样控制约束压，即使在车辆陷入拥堵的情况下，也能够在提高全固体电池的快速充电容量的同时，抑制正极以及负极之间的短路。
另外，在本发明的充电系统100中，也可以在充电与放电的切换时间短到规定时间以内时，相比于车辆进行通常行驶(以下还称为通常模式)时的充电时与放电时之间的约束压的差，减小充电时与放电时之间的约束压的差，或者使充电时与放电时之间的约束压的差成为零。
更优选为，在充电与放电的切换时间在每规定时间内例如每5分钟内平均为10秒以内时，也可以与上述同样地，相比于通常模式的充电时与放电时之间的约束压的差，减小充电时与放电时之间的约束压的差，或者设为零。
在本说明书中，充电与放电的切换时间是指，用于进行全固体电池的充电、放电以及充电、或者放电、充电以及放电的1个循环的时间。压力控制部6能够测定充电与放电的切换时间。
本发明的充电系统100也可以还具有与拥堵预测系统进行通信的通信部。在通过拥堵预测系统预测到上述那样的拥堵时，也可以相比于通常模式的充电时与放电时之间的约束压的差，减小充电时与放电时之间的约束压的差，或者设为零。关于拥堵预测系统，没有特别限定，例如，能够是道路交通信息通信系统(VICS(注册商标))等系统。
图4表示示出本发明的充电系统具有与拥堵预测系统进行通信的通信部时的、控制方法的流程的一个例子的流程图。在步骤S1中，从拥堵预测系统接收拥堵信息。在步骤S2中，判定是否拥堵。在判定为未拥堵的情况下，在步骤S3中，判定全固体电池是否在被充电。在判定为充电的情况下，在步骤S6中，在通常模式下，以充电时的规定的约束压对全固体电池加压。在步骤S3中，在判定为未在充电的情况下，在步骤S4中，在通常模式下，使全固体电池的约束压大于放电中的约束压。在步骤S2中，在判定为拥堵的情况下，在步骤S5中，相比于通常模式的充电时与放电时的约束压的差，减小充电时与放电时的约束压的差，或者设为零。在步骤S4、S5以及S6之后，再次返回到步骤S1。在步骤S1中未接收到拥堵预测信息的情况下，也可以从步骤S1进入到步骤S3，判定是否在充电。
也可以在由拥堵预测系统预测到拥堵时，例如，从进入发生拥堵的区段的5分钟前、10分钟前、或者15分钟前，相比于通常模式的充电时与放电时之间的约束压的差，减小充电时与放电时之间的约束压的差，或者设为零。
(本发明的第2方式)
本发明的第2方式以如下的搭载于车辆上的全固体电池的充电系统为对象，该充电系统具备对全固体电池进行充电的充电部、对全固体电池施加约束压的加压部、以及控制约束压的压力控制部，压力控制部具备通信部，该通信部用于向存在于车辆的外部、能够施加比加压部高的约束压的外部加压充电装置发送与全固体电池的约束压有关的信号。
根据本发明的第2方式，通信部能够向充电座等处于车辆的外部的外部加压充电装置，发送与全固体电池的约束压有关的信号。另外，根据所发送的信号，外部加压充电装置能够在以规定的约束压对全固体电池加压的同时进行充电。
根据本发明的第2方式，能够使用外部加压充电装置来进行全固体电池的充电，所以能够将行驶中的充电时的约束力设为与放电时相同的约束压，能够使本发明的充电系统中包含的加压部的大小进一步小于本发明的第1方式，能够进一步提高本发明的充电系统的体积效率。另外，通过使用外部加压充电装置，能够施加比能够在车辆的内部施加的加压力更大的加压力，能够进一步提高快速充电容量。利用充电座等外部加压充电装置，在连续地以高的约束压加压的同时进行充电，从而相比于利用行驶中的再生制动器进行的充电，能够更高效地进行快速充电。
关于外部加压充电装置，只要是如下的结构，则没有特别限定：能够根据从本发明的充电系统的压力控制部发送的信号，在以比本发明的充电系统中包含的加压部更大的约束压对全固体电池加压的同时进行快速充电。
外部加压充电装置的其他结构、以及用于利用外部加压充电装置对全固体电池进行加压充电的电池包的拆下方法等与关于第1方式记载的内容相同。
本发明的充电系统100能够搭载于车辆、例如插电式混合动力汽车(PHV)、电动汽车(EV)或者混合动力车(HV)。
如图1所示，能够用本发明的充电系统100充电的全固体电池10能够包括正极层1、固体电解质层2以及负极层3。
作为包含在固体电解质层2中的固体电解质材料，能够使用能够用作全固体电池的固体电解质的材料。例如，能够使用Li2S-SiS2、LiI-Li2S-SiS2、LiI-Li2S-P2S5、LiI-Li2S-B2S3、Li3PO4-Li2S-Si2S、Li3PO4-Li2S-SiS2、LiPO4-Li2S-SiS、LiI-Li2S-P2O5、LiI-Li3PO4-P2S5或Li2S-P2S5等硫化物系非晶质固体电解质、Li2O-B2O3-P2O5、Li2O-SiO2、Li2O-B2O3或Li2O-B2O3-ZnO等氧化物系非晶质固体电解质、Li1.3Al0.3Ti0.7(PO4)3、Li1+x+yAxTi2-xSiyP3-yO12(A是Al或者Ga，0≤x≤0.4、0<y≤0.6)、[(B1/2Li1/2)1-zCz]TiO3(B是La、Pr、Nd或Sm，C是Sr或Ba，0≤z≤0.5)、Li5La3Ta2O12、Li7La3Zr2O12、Li6BaLa2Ta2O12或Li3.6Si0.6P0.4O4等结晶质氧化物、Li3PO(4-3/2w)Nw(w<1)等结晶质氮氧化物、或者LiI、LiI-Al2O3、Li3N或Li3N-LiI-LiOH等。在具有优良的锂离子传导性的这一点上，优选使用硫化物系非晶质固体电解质。另外，作为本发明的固体电解质，还能够使用包含锂盐的聚环氧乙烷、聚环氧丙烷、聚偏氟乙烯、或者聚丙烯腈等半固体的聚合物电解质。
本发明的充电系统特别适用于固体电解质层中包含的固体电解质材料是硫化物系非晶质固体电解质的全固体电池的充电。
作为正极层1以及负极层3中包含的活物质材料，能够使用能够用作全固体电池的电极活物质的材料。作为活物质材料，可以例举出例如钴酸锂(LiCoO2)、镍酸锂(LiNiO2)、锰酸锂(LiMn2O4)、用LiCo1/3Ni1/3Mn1/3O2、Li1+xMn2-x-yMyO4(M是从Al、Mg、Co、Fe、Ni以及Zn选择的1种以上的金属元素)表示的组成的异种元素置换Li-Mn尖晶石、钛酸锂(LixTiOy)、磷酸金属锂(LiMPO4，M是Fe、Mn、Co或者Ni)、氧化钒(V2O5)以及氧化钼(MoO3)等过渡金属氧化物、硫化钛(TiS2)、石墨以及硬碳等碳材料、锂钴氮化物(LiCoN)、锂硅氧化物(LixSiyOz)、锂金属(Li)、锂合金(LiM，M是Sn、Si、Al、Ge、Sb或者P)、锂储藏性金属间化合物(MgxM或者NySb，M是Sn、Ge或者Sb，N是In、Cu或者Mn)等、以及它们的电介体。
在本发明中，关于正极活物质和负极活物质没有明确的区分，比较2种充放电电位，能够在正极中使用充放电电位表现高电位的物质，在负极中使用表现低电位的物质，而构成任意的电压的电池。
根据期望，正极层1能够包含能够在全固体电池中使用的公知的固体电解质。作为这样的固体电解质，能够例示能够包含在固体电解质层2中的上述固体电解质。在正极层1中含有固体电解质的情况下，正极活物质和固体电解质的混合比例没有特别限定，但优选正极活物质：固体电解质的体积比例为40：60～90：10。
在正极层1中含有硫化物固体电解质的情况下，根据通过使得难以在正极活物质和硫化物固体电解质的界面中形成高电阻层从而设为易于防止电池电阻的增加的方式的观点，正极活物质优选用离子传导性氧化物包覆。作为包覆正极活物质的锂离子传导性氧化物，能够例举出例如用一般式LixAOy(A是B、C、Al、Si、P、S、Ti、Zr、Nb、Mo、Ta或者W，x以及y是正的数)表示的氧化物。具体而言，能够例示Li3BO3、LiBO2、Li2CO3、LiAlO2、Li4SiO4、Li2SiO3、Li3PO4、Li2SO4、Li2TiO3、Li4Ti5O12、Li2Ti2O5、Li2ZrO3、LiNbO3、Li2MoO4、Li2WO4等。另外，锂离子传导性氧化物也可以是复合氧化物。
作为包覆正极活物质的复合氧化物，能够采用上述锂离子传导性氧化物的任意的组合，能够例举出例如Li4SiO4-Li3BO3、Li4SiO4-Li3PO4等。
另外，在用离子传导性氧化物包覆正极活物质的表面的情况下，离子传导性氧化物既可以包覆正极活物质的至少一部分，也可以包覆正极活物质的整个面。另外，包覆正极活物质的离子传导性氧化物的厚度优选为例如0.1nm以上100nm以下、更优选为1nm以上20nm以下。另外，能够使用例如透过型电子显微镜(TEM)等测定离子传导性氧化物的厚度。
正极层1、固体电解质层2以及负极层3也可以分别包含粘合剂。作为粘合剂的材料，期望为聚四氟乙烯、聚三氟乙烯、聚乙烯、丁腈橡胶、聚丁二烯橡胶、丁基橡胶、氢化丁橡胶、聚苯乙烯、苯乙烯-丁二烯橡胶、苯乙烯-丁二烯胶乳、多硫化橡胶、硝化棉、丙烯腈-丁二烯橡胶、聚氟乙烯、聚偏氟乙烯、氟橡胶等，但没有特别限制。
根据期望，正极层1以及负极层3也可以分别包含助导电材料粒子。作为助导电材料粒子，没有特别限制，能够使用石墨、炭黑等。作为粘合剂，期望聚四氟乙烯、聚三氟乙烯、聚乙烯、丁腈橡胶、聚丁二烯橡胶、丁基橡胶、聚苯乙烯、苯乙烯-丁二烯橡胶、苯乙烯-丁二烯胶乳、多硫化橡胶、硝化棉、丙烯腈-丁二烯橡胶、聚氟乙烯、聚偏氟乙烯(PVDF)、氟橡胶等，但没有特别限制。
作为正极集电体4的材料，只要是具有导电性且具有作为正极集电体的功能的材料，则没有特别限定，能够例举出例如SUS、铝、铜、镍、铁、钛以及碳等，优选为SUS以及铝。进而，作为正极集电体4的形状，能够例举出例如箔状、板状、网格状等，其中更优选箔状。
作为负极集电体5的材料，只要是具有导电性且具有作为负极集电体的功能的材料，则没有特别限定，但能够例举出例如SUS、铜、镍以及碳等，优选为SUS以及铜。进而，作为负极集电体5的形状，能够例举出例如箔状、板状、网格状等，其中更优选箔状。
正极集电体4以及负极集电体5的厚度没有特别限定，能够使用例如10～500μm程度的厚度的金属箔。
作为包覆全固体电池10的电池壳体6，能够使用能够在全固体电池中使用的公知的叠层膜等。作为这样的叠层膜，能够例示树脂制的叠层膜、在树脂制的叠层膜上蒸镀了金属的膜等。
全固体电池10能够取圆筒型、角型、按钮型、硬币型或者扁平型等期望的形状，不限于这些。
实施例
(全固体电池的制作)
如以下那样，在Ar气氛的夜光箱内制作出试验用全固体电池。
将1700mg的LiCo1/3Ni1/3Mn1/3O2正极活物质粒子、以及相对正极活物质粒子100重量份以固形量比例、作为固体电解质而将33.5重量份的Li2S-P2S5、作为导电剂而将3重量份的碳纤维、作为粘合剂而将1.5重量份的PVDF分散到丁酸丁酯中。将分散剂装入取样瓶，通过超声波均质机(SMT公司制，UH-50)混合30秒钟，通过振动器(柴田科学社制，TTM-1)混合30分钟而得到浆料。在厚度20μm的Al箔上，使用4面涂料器(太佑机材制)，涂覆该浆料并使其干燥，得到正极复合层80A。
作为负极活物质，将1200mg的天然石墨系碳(三菱化学制)、以及相对负极活物质100重量份以固形量比例、作为固体电解质而将73重量份的Li2S-P2S、作为粘合剂而将2.5重量份的PVDF分散到丁酸丁酯中。将分散剂装入到取样瓶，通过超声波均质机混合30秒钟，通过振动器混合30分钟，而得到浆料。在厚度10μm的Cu箔上，使用4面涂料器涂覆该浆料并使其干燥，得到负极复合层80B。
将300mg Li2S-P2S5固体电解质、以及相对固体电解质100重量份以固形量比例、作为粘合剂而将1重量份的PVDF分散到丁酸丁酯中。将分散剂装入到取样瓶，通过超声波均质机混合30秒钟，通过振动器混合30分钟而得到浆料。在厚度40μm的Al箔上，使用4面涂料器涂覆该浆料并使其干燥，在Al箔上得到固体电解质层80C。
准备具备气缸71的小型单元70，该气缸71具有图5所示的不锈钢制的上活塞72以及下活塞73。图5是在本发明的充电系统的评价中使用的试验用小型单元70的剖面示意图。小型单元70具备放入包括正极复合层80A、固体电解质层80C以及负极复合层80B的发电要素80的气缸71、以及具有嵌入气缸71的凹部的不锈钢制的上台座74以及下台座75，上台座74以及下台座75通过台座支撑柱77连接，能够以规定压力按压上活塞72以及下活塞73，具有能够用六角螺栓76连结气缸71、上台座74以及下台座75的构造。
针对固体电解质层80C以穿孔，放入到气缸71的内部，在100MPa下按压5秒钟。接下来，将按压后的固体电解质层80C从气缸71取出。
针对所得到的正极复合层80A以穿孔，以使Al箔成为下侧的方式放入到气缸71的内部，将按压后的固体电解质层80C以使固体电解质层朝向正极复合层80A的方式(以使Al箔成为上侧的方式)放入，在100MPa下按压5秒钟。接下来，剥下固体电解质层80C的Al箔。
针对负极复合层80B以穿孔，以使负极复合层朝向固体电解质层的方式(以使Cu箔成为上侧的方式)，放入到气缸71的内部，在600MPa下按压1分钟。
接下来，以对发电要素80施加45MPa的约束压的方式，以规定的转矩，将小型单元70的上台座74以及下台座75用六角螺栓76连结，制作小型单元70。然后，如图6所示，对小型单元70的上台座74以及下台座75分别连接布线91以及布线92，配置于放入有干燥剂93的玻璃单元90中，用具备连接零件94和O-环的铝制的盖95来密闭，制作试验用全固体电池99。图6是包括本发明的充电系统的评价中使用的试验用小型单元70的试验用全固体电池99的剖面示意图。
(内部电阻的测定)
将包括对发电要素80施加有45MPa的约束压的小型单元70的试验用全固体电池99在试验开始之前在25℃的恒温槽中静置3小时。对充放电评价装置(TOSCAT-3200，东洋系统制)连接布线91以及布线92，在25℃、1大气压下，使小型单元70充放电，之后，通过恒定电流-恒定电压充电而充电至3.9V(相当于终止电流1/100C)。在休止了10分钟之后，进行恒定电流(ΔI)放电，测定初始和10秒后的电压差(ΔV)，根据式：R＝ΔV/ΔI来计算内部电阻R。
(可充电容量的测定)
将对发电要素80施加有45MPa的约束压的试验用全固体电池99在试验开始之前在25℃的恒温槽下静置3小时。使用充放电评价装置(TOSCAT-3200，东洋系统制)，在25℃、1大气压下，将试验用全固体电池99通过恒定电流-恒定电压放电而充电至3V(相当于终止电流1/100C)。在休止了10分钟之后，进行1.5C的恒定电流充电，将不发生5mV以上的电压降而能够充电的容量测定为可充电容量。
接下来，同样地，测定对发电要素80施加有1.5MPa的约束压的试验用全固体电池99的内部电阻以及可充电容量。
在将45MPa约束时的数据设为100％(基准)的情况下，1.5MPa时的可充电容量是70％。另外，在将45MPa约束时的数据设为0％(基准)的情况下，1.5MPa时的内部电阻增加量是11％。
表1以及图7示出将45MPa约束时的可充电容量设为100％(基准)时的1.5MPa约束时的可充电容量(％)、以及将45MPa约束时的电阻设为0％(基准)时的1.5MPa约束时的电阻增加量(％)。
【表1】
表1
约束压力(MPa) 可充电容量(％) 内部电阻增加量(％)
1.5 70 11
45 100 0
如表1以及图7所示，使约束压越高，全固体电池的快速充电容量越大幅提高，但放电时的内部电阻的约束压依赖性越小。这样，使约束压越高，全固体电池的快速充电容量越大幅提高，但内部电阻的约束压依赖性越低，所以能够使放电时的约束压小于充电时的约束压，能够降低向全固体电池的约束压力的影响。这样，根据本发明的充电系统，能够得到大的快速充电容量，并且能够比以往缓和对全固体电池施加的应力，能够抑制正极以及负极之间的短路。

Claims (7)

1.一种搭载在车辆上的全固体电池的充电系统，其特征在于，具备：
充电部，对所述全固体电池进行充电；
加压部，对所述全固体电池施加约束压；以及
压力控制部，控制所述约束压，
所述压力控制部对所述加压部发出指示，以使充电时的约束压比放电时的约束压高。
2.根据权利要求1所述的充电系统，其特征在于，
所述压力控制部具备通信部，该通信部用于向外部加压充电装置发送与所述约束压有关的信号，所述外部加压充电装置存在于所述车辆的外部并且能够对所述全固体电池施加比所述加压部高的约束压。
3.根据权利要求1或者2所述的充电系统，其特征在于，
在所述车辆陷入拥堵时，使所述充电时与所述放电时之间的所述约束压的差比所述车辆进行通常行驶时小。
4.根据权利要求1或者2所述的充电系统，其特征在于，
在所述充电以及所述放电的切换时间为10秒以内时，减小所述充电时以及所述放电时之间的所述约束压的差。
5.根据权利要求1～4中的任意一项所述的充电系统，其特征在于，
还具备与拥堵预测系统进行通信的通信部，并且在预测到拥堵时，使所述充电时与所述放电时之间的所述约束压的差比所述车辆进行通常行驶时小。
6.根据权利要求3～5中的任意一项所述的充电系统，其特征在于，
使所述充电时与所述放电时之间的所述约束压的差成为零。
7.一种搭载在车辆上的全固体电池的充电系统，其特征在于，具备：
充电部，对所述全固体电池进行充电；
加压部，对所述全固体电池施加约束压；以及
压力控制部，控制所述约束压，
所述压力控制部具备通信部，该通信部用于向存在于所述车辆的外部、能够施加比所述加压部高的约束压的外部加压充电装置发送与所述全固体电池的约束压有关的信号。
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