CN104169747B - El元件用光提取膜、面发光体及el元件用光提取膜的制造方法 - Google Patents

El元件用光提取膜、面发光体及el元件用光提取膜的制造方法 Download PDF

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Abstract

【课题】本发明提供面发光体的光提取效率及法线亮度的提高和面发光体的出射光波长的出射角度依赖性的抑制两者能并立的EL元件用光提取膜，以及能提高光提取效率及法线亮度且能抑制出射光波长的出射角度依赖性的面发光体。【解决手段】一种EL元件用光提取膜是，含有凹凸结构12的EL元件用光提取膜10，凹凸结构12配置有多个含有树脂及添加于该树脂中的微粒16而形成的球状突起15，球状突起15中微粒的含有率为22～55质量％，球状突起15的底面部的平均最大直径Aave和微粒16的体积平均粒径P满足如下的数学式(1)，Aave/P≥5(1)。

Description

EL元件用光提取膜、面发光体及EL元件用光提取膜的制造 方法
技术领域
本发明涉及EL元件用光提取膜、面发光体及EL元件用光提取膜的制造方法。
本发明是有关通过EL(电致发光)元件，特别是关于通过将有机EL发光元件作为发光源的面发光体上的EL元件进行光提取的技术。
本申请根据2012年7月31日在日本提出申请的特愿2012-169546号主张优先权，在这里援引其内容。
背景技术
面发光体中，EL元件被期待用于平板显示器，并进一步成为荧光灯等的替代品用于下一代照明。
EL元件的构造，作为发光层的有机薄膜从仅以两层膜相夹的简单结构到多层化的结构而被多样化。作为后者的多层化结构，例如，可举出在玻璃基板上设置的阳极上层积空穴传输层、发光层、电子传输层、阴极而成的。阳极和阴极的夹层，均为有机薄膜构成，各有机薄膜的厚度为几十nm，非常的薄。
EL元件是薄膜的层叠体，根据各薄膜的材料的折射率的差别，决定薄膜间的光的全反射角。现有情况下，发光层产生的光中的约80％，被封闭于EL元件内部，无法提取到外部。具体地讲，玻璃基板的折射率为1.5，空气层的折射率为1.0时，临界角θc为41.8°，与该临界角相比入射角较小的光从玻璃基板射出空气层，但与该临界角相比入射角较大的光被全反射封闭于玻璃基板内部。因此，要求实现将EL元件表面的玻璃基板内部封闭的光提取到玻璃基板外部的光提取功能，即需要提高光提取效率及法线亮度。
而且，关于像进行各向同性发光的EL元件，需要提高光提取的效率及法线亮度，同时源自EL元件的出射光波长的出射角度依赖性较小。即，源自发光层的出射光通过玻璃基板从玻璃基板出射光时，因波长而产生的出射角度的差异较小，换言之，需要对源自玻璃基板的出射光分布的波长依赖性尽量小。
为了解决上述课题，专利文献1中，提出了含有光扩散微粒的膜。另外，专利文献2中，提出了具有角锥形状的凹凸结构的膜。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：特开2010-212204号公报
专利文献2：特开2011-9229号公报。
发明内容
发明要解决的课题
然而，专利文献1记载的膜中，虽然改善了面发光体的光提取效率，但微粒的含有率为较低的10质量％，因此面发光体的出射光波长的出射角度依赖性较差。而且，专利文献2中记载的膜中，虽然改善了面发光体的出射光波长的出射角度依赖性，但面发光体的光提取效率及法线亮度较差。
因此，本发明的目的在于，提供面发光体的光提取效率及法线亮度的提高且面发光体的出射光波长的出射角度依赖性的抑制两者能实现并立的EL元件用光提取膜，以及能提高光提取效率及法线亮度且抑制出射光波长的出射角度依赖性的面发光体。
解决课题的手段
根据本发明，为了达成上述目的，
提供了一种EL元件用光提取膜，其为含有凹凸结构的EL元件用光提取膜，上述凹凸结构设有多个含有树脂及添加于该树脂中的微粒而形成的球状突起，上述球状突起中的上述微粒的含有率为22～55质量％，上述球状突起的底面部的平均最大直径Aave及上述微粒的体积平均粒径P满足下列数学式(1)：
Aave/P≥5 (1)
而且，按照本发明，为了达成上述目的，含有上述那样的EL元件用光提取膜的面发光体被提出。
进一步地，按照本发明，为了达成上述目的，提出了制造上述那样的EL元件用光提取膜的方法，
该EL元件用光提取膜的制造方法是：使具有设有多个凹状的球状突起转印部的外周面的辊模旋转，沿着所述辊模的外周面，使基材顺着所述辊模的旋转方向移动的同时，在所述辊模的外周面与基材之间填充含有活化能射线固化性组合物及微粒而形成的混合物，在所述辊模的外周面与所述基材之间夹持着所述混合物的状态下，向所述辊模的外周面与所述基材之间的区域照射活化能射线使所述活化能射线固化性组合物一次固化。
发明的效果
根据本发明的EL元件用光提取膜，能够得到光提取效率及法线亮度优异，出射光波长的出射角度依赖性被充分地抑制的面发光体。而且，本发明的面发光体，其光提取效率及法线亮度优异，出射光波长的出射角度依赖性的抑制充分。而且，本发明的EL元件用光提取膜的制造方法能够容易且高效地提供上述那样的EL元件用光提取膜。
附图说明
[图1]展示本发明的EL元件用光提取膜的截面的一例的模式图。
[图2]本发明的EL元件用光提取膜的凹凸结构的设置例从EL元件用光提取膜的上方所见的模式图。
[图3]展示本发明的EL元件用光提取膜的凹凸结构的一例的模式图。
[图4]本发明的EL元件用光提取膜的一例从EL元件用光提取膜的上方所见的模式图。
[图5]本发明的EL元件用光提取膜的制造方法的一例的示意图。
[图6]展示本发明的面发光体的一例的模式图。
[图7]实施例1中制造的EL元件用光提取膜的具有凹凸结构的表面用扫描显微镜拍摄的图像。
[图8]实施例1中制造的EL元件用光提取膜的截面用扫描显微镜拍摄的图像。
[图9]实施例4中制造的EL元件用光提取膜的具有凹凸结构的表面用扫描显微镜拍摄的图像。
[图10]实施例4中制造的EL元件用光提取膜的截面用扫描显微镜拍摄的图像。
符号说明
10 EL元件用光提取膜
11 凹凸结构层
12 凹凸结构
13 基层
14 基材
15 球状突起
16 微粒
17 树脂
18 球状突起的底面部
21 粘着层
22 保护膜
30 有机EL发光装置
31 玻璃基板
32 阳极
33 发光层
34 阴极
50 制造装置
51 混合物
52 辊模
53 夹辊
54 活化能射线照射装置
55 箱体
56 配管
具体实施方式
以下，关于本发明的实施方式，用附图来进行说明，但本发明并不限定于这些图面所记载的实施方式。另外，本说明书中，EL元件用光提取膜有简称为“光学膜”的情况。
(EL元件用光提取膜10)
作为本发明的EL元件用光提取膜，例如，可举出图1所示的光学膜(EL元件用光提取膜)10。EL元件用光提取膜10，通过与作为发光源的EL元件组合，能发挥从该EL元件提取光的功能。
EL元件用光提取膜10上，一侧的表面(图1中的上侧)具有凹凸结构12。凹凸结构12上排列有多个球状突起15。EL元件用光提取膜10具备基材14。EL元件用光提取膜10的另一侧的表面(图1中的下侧)是由基材14的下方构成的。而且，EL元件用光提取膜10，为使球状突起15的形状的保持良好，优选介于基材14与凹凸结构12之间具有基层13。通过凹凸结构12与基层13，构成了凹凸结构层11。
此外，EL元件用光提取膜10，为使操作性及对EL元件的安装容易度优异，优选在基材14的下面依次层积粘着层21及保护膜22。
以下，关于EL元件用光提取膜10的各构成部分，进一步详细说明。
(凹凸结构12)
凹凸结构12为，基于其球状突起15的形状，使面发光体的光提取效率及法线亮度提高，同时，基于含有的微粒16，具有抑制面发光体的出射光波长的出射角度依赖性的功能。
(球状突起15)
凹凸结构12，通过配置多个球状突起构成。通过使凹凸结构12含有多个球状突起15，能够使面发光体的光提取效率及法线亮度提高。此处，所谓球状突起15，是指球缺形、球缺梯形、椭圆体球缺形(旋转椭圆体被一个平面所截后的形状)及椭圆体球缺梯形(旋转椭圆体被相互平行的两个平面所截后的形状)的突起。这些球状突起15，可以单独使用1种，也可以2种以上并用。这些球状突起15中，为使面发光体的光提取效率及法线亮度的提高的功能优异，优选球缺形及椭圆体球缺形的突起。
凹凸结构12的球状突起15的配置例如图2所示。
作为凹凸结构12的球状突起15的配置，例如，可举出六方排列(图2(a))、矩形排列(图2(b))、菱形排列(图2(c))、直线状排列(图2(d))、圆形排列(图2(e))、随机设置(图2(f))等。这些凹凸结构12的球状突起15的排列中，为使面发光体的光提取效率及法线亮度的提高的功能优异，优选六方排列、矩形排列及菱形排列，更优选六方排列和矩形排列。
球状突起15的一例如图3中所示。
本说明书中，球状突起15的底面部18是指被球状突起15的底部(具有基层13时，是其与基层13的连接面)的外周缘围成的假想的面状部分。
此外，本说明书中，球状突起15的底面部18的最大直径A是指球状突起15的底面部18中最长部分的长度。球状突起15的底面部的平均最大直径Aave是指，将EL元件用光提取膜10的具有球状突起的表面用扫描显微镜拍摄，在5个地方测定球状突起15的底面部18的最大直径A，作为其平均值。
进一步地，本说明书中，球状突起15的高度B是指，从球状突起的底面部18到最高部位的高度。球状突起15的平均高度Bave是指，将EL元件用光提取膜10的截面用扫描显微镜拍摄，在5个地方测定球状突起15的高度B，作为其平均值。
球面突起15的底面部18的平均最大直径Aave，为使面发光体的光提取效率及法线亮度的提高的功能优异，优选为0.5～150μm，更优选1～130μm，进一步优选2～100μm。
球状突起15的平均高度Bave，为使面发光体的光提取效率及法线亮度的提高的功能优异，优选为10～100μm，更优选12～80μm，进一步优选15～60μm。
球状突起15的高宽比，为使面发光体的光提取效率及法线亮度的提高的功能优异，优选0.3～1.4，更优选0.35～1.3，进一步优选0.4～1.0。
且，球状突起15的高宽比是由[球状突起15的平均高度Bave]/[球状突起15的底面部18的平均最大直径Aave]算出的。
(球状突起15的底面部18)
作为球状突起15的底面部18的形状，例如，可举出圆形、椭圆形等。这些球状突起15的底面部18的形状，可以单独使用1种，也可以2种以上并用。这些球状突起15的底面部18的形状中，为使面发光体的光提取效率及法线亮度的提高的功能优异，优选圆形和椭圆形，更优选圆形。
从上方看到的EL元件用光提取膜的一例如图4所示。
全部的球状突起15各自的底面部18的面积(图4所示的点划线围成的面积)相对于EL元件用光提取膜10的面积(图4所示的实线围成的面积)的合计的比例，为使面发光体的光提取效率及法线亮度的提高的功能优异，优选20～99％，更优选25～95％，进一步优选30～93％，特别优选50～90％。
另，球状突起15的底面部18全部为相同大小的圆形的时候，球状突起15的底面部18的面积相对于EL元件用光提取膜10的面积的合计的比例的最大值为91％左右。
(基层13)
基层13，具有缓和树脂组合物固化时的聚合收缩等伴随的应力，维持球状突起15的形状的作用。进一步地，如图1所示的基层13含有微粒16时，面发光体的出射光波长的出射角度依赖性的抑制功能被进一步提高。
基层13的厚度优选为3～50μm，更优选5～45μm，进一步优选10～40μm。基层13的厚度在3μm以上时，因含有微粒16，面发光体的出射光波长的出射光角度依赖性的抑制功能被提高。另外，基层13的厚度在50μm以下时，能抑制面发光体的光提取效率及法线亮度的提高功能因散射而降低。
本发明的凹凸结构12的球状突起15，含有树脂17及微粒16。
本发明的EL元件用光提取膜10，如图1所示，含有在基层13的表面上放置凹凸结构12的凹凸结构层11时，微粒16可以仅存在于凹凸结构12中，也可以存在于凹凸结构12及基层13两者中。但是，从EL元件用光提取膜10的生产性能优异，能提高面发光体的出射光波长的出射角度依赖性的抑制功能方面考虑，优选如图1所示存在于凹凸结构12及基层13两者中，更优选微粒16在凹凸结构12的球状突起15及基层13中的含有率实际相等。
(树脂17)
作为树脂17，只要是可见光波长区域(大概在400～700nm)的透光率较高的树脂就没有特别限定，例如，可举出丙烯酸树脂；聚碳酸酯树脂；聚对苯二甲酸乙二酯、对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇等聚酯树脂；聚苯乙烯、ABS树脂等苯乙烯树脂；氯乙烯树脂等。这些树脂中，为了使可见光区域的透光率高，耐热性、力学性能、成型加工性能优异，优选丙烯酸树脂。
本发明的EL元件用光提取膜10含有在基层13表面上设置凹凸结构12的凹凸结构层11时，树脂17在凹凸结构12和基层13中可以是同一种物质或不同种物质。但是，为使EL元件用光提取膜10的生产性能优异，优选凹凸结构12和基层13使用同一种树脂17。
树脂17，为使EL元件用光提取膜10的生产性能优异，优选通过将活化能射线固化性组合物用活化能射线照射，使其固化的固化树脂。
作为活化能射线，例如，可举出紫外线、电子束、X射线、红外线、可见光等。这些活化能射线中，为使活化能射线固化性组合物的固化性优异，能够抑制EL元件用光提取膜10的劣化，优选紫外线、电子束，更优选紫外线。
作为活化能射线固化性组合物，能通过活化能射线固化即可，没有特殊限定，但为使活化能射线固化性组合物的操作性及固化性能优异，使EL元件用光提取膜10的柔软性、耐热性、耐杀伤性、耐溶剂性、透光性等各物性优异，优选含有聚合性单体(A)、交联性单体(B)及聚合引发剂(C)的活化能射线固化性组合物。
作为聚合性单体(A)，例如，可举出(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、(甲基)丙烯酸异丙酯、(甲基)丙烯酸丁正酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸仲丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸环己酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸十二烷基酯、(甲基)丙烯酸十三烷基酯、(甲基)丙烯酸十八烷基酯、(甲基)丙烯酸烷基酯、(甲基)丙烯酸苯基酯、(甲基)丙烯酸苄基酯、(甲基)丙烯酸苯氧乙酯、(甲基)丙烯酸异冰片酯、(甲基)丙烯酸缩水甘油酯、(甲基)丙烯酸四氢化糠基酯、(甲基)丙烯酸降冰片基酯、(甲基)丙烯酸金刚烷基酯、(甲基)丙烯酸二环戊烯基酯、(甲基)丙烯酸二环戊基酯、(甲基)丙烯酸四环十二烷基酯、环己烷二甲醇单(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸2-羟乙酯、(甲基)丙烯酸2-羟丙酯、(甲基)丙烯酸3-羟丙酯、(甲基)丙烯酸2-羟丁酯、(甲基)丙烯酸3-羟丁酯、(甲基)丙烯酸4-羟丁酯、(甲基)丙烯酸2-甲氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2-乙氧基乙酯、(甲基)丙烯酸3-甲氧基乙酯、(甲基)丙烯酸丁氧基乙酯、(甲基)丙烯酸甲氧基三甘醇酯、(甲基)丙烯酸甲氧基二丙二醇酯、2-(甲基)丙烯酰氧基甲基-2-甲基双环庚烷、4-(甲基)丙烯酰氧基甲基-2-甲基-2-乙基-1，3-二氧戊环、4-(甲基)丙烯酰氧基甲基-2-甲基-2-异丁基-1,3-二氧戊环、三羟甲基丙烷缩甲醛(甲基)丙烯酸酯、环氧乙烷改性磷酸(甲基)丙烯酸酯、己内酯改性磷酸(甲基)丙烯酸酯等(甲基)丙烯酸酯类；(甲基)丙烯酸；(甲基)丙烯腈、(甲基)丙烯酰胺、N-二甲基(甲基)丙烯酰胺、N-二乙基(甲基)丙烯酰胺，N-丁基(甲基)丙烯酰胺、二甲基氨基丙基(甲基)丙烯酰胺、N-羟甲基(甲基)丙烯酰胺、N-甲氧基甲基(甲基)丙烯酰胺、N-丁氧基甲基(甲基)丙烯酰胺、(甲基)丙烯酰吗啉、羟乙基(甲基)丙烯酰胺、亚甲基双(甲基)丙烯酰胺等(甲基)丙烯酰胺类；双酚类(双酚A、双酚F、双酚S、四溴双酚A等)和环氧氯丙烷通过缩聚反应得到的双酚型环氧树脂，与(甲基)丙烯酸或其衍生物反应生成的化合物等的环氧(甲基)丙烯酸酯类；苯乙烯、α-甲基苯乙烯等的芳香族乙烯类；乙烯基甲基醚、乙烯基乙基醚、2-羟乙基乙烯基醚等的乙烯基醚类；醋酸乙烯酯、丁酸乙烯酯等的羧酸乙烯酯类；乙烯、丙烯、丁烯、异丁烯等的烯烃类。这些聚合性单体(A)，可以单独使用1种，也可以2种以上并用。这些聚合性单体(A)中，为使活化能射线固化性组合物的操作性、固化性优异，使EL原件用光提取膜10的柔软性、耐热性、耐杀伤性、耐溶剂性、透光性等的各物性优异，优选(甲基)丙烯酸酯类、环氧基(甲基)丙烯酸酯类、芳香族乙烯类以及烯类，更优选(甲基)丙烯酸酯类以及环氧基(甲基)丙烯酸酯类。
本说明书中，(甲基)丙烯酸酯是指，丙烯酸酯或丙烯酸甲酯。
活化能射线固化组合物中的聚合性单体(A)的含有率，优选为活化能射线固化性组合物的总量的0.5～60质量％，更优选为1～57质量％，进一步优选2～55质量％。聚合物单体(A)的含有率在0.5质量％以上时，活化能射线固化性组合物的操作性优异，EL元件用光提取膜10的基材粘着性优异。而且，聚合性单体(A)的含有率在60％以下时，活化能射线固化性组合物的交联性及固化性能优异，EL元件用光提取膜10的耐溶剂性优异。
作为交联性单体(B)，例如，可举出二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、己内酯改性二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯等六(甲基)丙烯酸酯类；二季戊四醇羟基五(甲基)丙烯酸酯、己内酯改性二季戊四醇羟基五(甲基)丙烯酸酯等五(甲基)丙烯酸酯类；二三羟甲基丙烷四(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇乙氧基改性四(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、四羟甲基甲烷四(甲基)丙烯酸酯等四(甲基)丙烯酸酯类；三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、三乙氧基化羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、乙氧基化季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、三(2-(甲基)丙烯酰氧基乙基)异氰脲酸酯、碳原子数在2～5的脂肪族烃改性三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、异氰脲酸环氧乙烷改性三(甲基)丙烯酸酯等三(甲基)丙烯酸酯类；三乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,3-丁二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,4-丁二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,5-戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,6-己二醇二(甲基)丙烯酸酯、壬二醇二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、甲基戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、二乙基戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、羟基新戊酸新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、四乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚丁二醇二(甲基)丙烯酸酯、三环癸烷二甲醇二(甲基)丙烯酸酯、2,2-双(4-(甲基)丙烯酰氧基聚乙氧基苯基)丙烷、2,2-双(4-(甲基)丙烯酰氧基乙氧基苯基)丙烷、2,2-双(4-(3-(甲基)丙烯酰氧基-2-羟基丙氧基)苯基)丙烷、1,2-双(3-(甲基)丙烯酰氧基-2-羟基丙氧基)乙烷、1,4-双(3-(甲基)丙烯酰氧基-2-羟基丙氧基)丁烷、双(2-(甲基)丙烯酰氧基乙基)-2-羟乙基异氰脲酸酯、环己烷二甲醇二(甲基)丙烯酸酯、二羟甲基三环癸烷二(甲基)丙烯酸酯、羟基新戊酸新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚乙氧基化环己烷二(甲基)丙烯酸酯、丙氧基化的聚环己烷二甲醇二(甲基)丙烯酸酯、聚乙氧基化双酚A二(甲基)丙烯酸酯、聚丙氧基化双酚A二(甲基)丙烯酸酯、氢化双酚A二(甲基)丙烯酸酯、聚乙氧基化氢化双酚A二(甲基)丙烯酸酯、聚丙氧基化氢化双酚A二(甲基)丙烯酸酯、双苯氧基乙醇芴二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇改性三羟甲基丙烷二(甲基)丙烯酸酯、羟基新戊酸新戊二醇的ε-己内酯加成物的二(甲基)丙烯酸酯、羟基新戊酸新戊二醇的γ-丁内酯的加合物的二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇的己内酯加合物的二(甲基)丙烯酸酯、丁二醇的己内酯加合物的二(甲基)丙烯酸酯，环己烷二甲醇的己内酯加合物的二(甲基)丙烯酸酯、二环戊烷二醇的己内酯加合物的二(甲基)丙烯酸酯、双酚A的环氧乙烷加合物的二(甲基)丙烯酸酯、双酚A的环氧丙烷加合物的二(甲基)丙烯酸酯、双酚A的己内酯加合物的二(甲基)丙烯酸酯、氢化双酚A的己内酯加合物的二(甲基)丙烯酸酯、双酚F的己内酯加合物的二(甲基)丙烯酸酯、异氰脲酸环氧乙烷改性二(甲基)丙烯酸酯等的二(甲基)丙烯酸酯类；邻苯二甲酸二烯丙酯、对苯二甲酸二烯丙酯、间苯二甲酸二烯丙酯、二乙二醇二烯丙基碳酸酯等的二烯丙基类；烯丙基(甲基)丙烯酸酯；二乙烯基苯；亚甲基双丙烯酰胺；通过多元酸(邻苯二甲酸、琥珀酸、六氢化邻苯二甲酸、四氢化邻苯二甲酸、对苯二甲酸、壬二酸、己二酸等)，和多元醇(乙二醇、己二醇、聚乙二醇、聚丁二醇等)及(甲基)丙烯酸或其衍生物反应所得的聚酯二(甲基)丙烯酸酯；二异氰酸酯化合物(甲苯二异氰酸酯、异佛尔酮二异氰酸酯、二甲苯二异氰酸酯、二环己基甲烷二异氰酸酯、六亚甲基二异氰酸酯等)与含有羟基的(甲基)丙烯酸酯(2-羟乙基(甲基)丙烯酸酯、2-羟丙基(甲基)丙烯酸酯、4-羟丁基(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯等的多官能团(甲基)丙烯酸酯等)反应生成的化合物、在醇类(烷二醇、聚醚二醇、聚酯二醇、螺二醇化合物等的1种或2种以上)的羟基上加成二异氰酸酯化合物，残余的异氰酸酯基与含有羟基的(甲基)丙烯酸酯反应得到的化合物等的聚氨酯多官能团(甲基)丙烯酸酯类；二乙二醇二乙烯基醚、三乙二醇二乙烯基醚等的二乙烯基醚类；丁二烯、异戊二烯、二甲基丁二烯等的二烯类。这些交联性单体(B)，可以单独使用1种，也可以2种以上并用。这些交联性单体(B)中，为使EL元件用光提取膜10的柔软性、耐热性、耐杀伤性、耐溶剂性、透光性等各种物性优异，优选六(甲基)丙烯酸酯类、五(甲基)丙烯酸酯类、四(甲基)丙烯酸酯类、三(甲基)丙烯酸酯类、二(甲基)丙烯酸酯类、二烯丙基类，烯丙基(甲基)丙烯酸酯、聚酯二(甲基)丙烯酸酯类和聚氨酯多官能团(甲基)丙烯酸酯类，更优选六(甲基)丙烯酸酯类、五(甲基)丙烯酸酯类、四(甲基)丙烯酸酯类、三(甲基)丙烯酸酯类、二(甲基)丙烯酸酯类、聚酯二(甲基)丙烯酸酯类和聚氨酯多官能团(甲基)丙烯酸酯类。
活化能射线固化性组合物中的交联性单体(B)的含有率，优选活化能射线固化性组合物总量的30～98质量％、更优选35～97质量％、进一步优选40～96质量％。交联性单体(B)的含有率在30质量％以上时，活化能射线固化性组合物的交联性及固化性能优异，EL元件用光提取膜10的耐溶剂性优异。此外，交联性单体(B)的含有率在98质量％以下时，EL元件用光提取膜10的柔软性优异。
作为聚合引发剂(C)，例如，可举出安息香、安息香甲醚、安息香乙醚、安息香异丙醚、安息香异丁基醚、乙偶姻、苯甲基、二苯甲酮、对甲氧基二苯甲酮、2,2-二乙氧基苯乙酮、α,α-二甲氧基-α-苯基苯乙酮、苯甲基二甲基缩酮、甲基苯基乙醛酸、乙基苯基乙醛酸、4,4'-双(二甲氨基)二苯甲酮、1-羟基环己基苯基酮、2-羟基-2-甲基-1-苯基丙烷-1-酮、2-乙基蒽醌等羰基化合物；一硫化四甲基秋兰姆、二硫化四甲基秋兰姆等硫化合物类；2,4,6-三甲基苯甲酰基二苯基氧化膦、苯甲酰二乙氧基氧化膦等酰基氧化膦类等。这些聚合引发剂(C)，可以单独使用1种，也可以2种以上并用。这些聚合引发剂(C)中，为使活化能射线固化性组合物的操作性及固化性优异，使EL元件用光提取膜10的透光性优异，优选羰基化合物及酰基氧化膦类，更优选羰基化合物。
活化能射线固化性组合物中的聚合引发剂(C)的含有率，优选活化能射线固化性组合物总量的0.1～10质量％，更优选0.5～8质量％，进一步优选1～5质量％。聚合引发剂(C)的含有率在0.1质量％以上时，活化能射线固化性组合物的操作性及固化性优异。另外，聚合引发剂(C)的含有率在10％以下时，EL元件用光提取膜10的透光性优异。
树脂17的折射率，为使EL元件用光提取膜10的透光性优异，优选1.40～2.00，更优选1.43～1.95，进一步优选1.46～1.90。
凹凸结构12中的树脂17的含有率为45～78质量％，优选50～76质量％，更优选55～73质量％。凹凸结构12中的树脂17的含有率在45质量％以上时，能够容易地进行球状突起15的成型。此外，凹凸结构12中的树脂17的含有率在78质量％以下时，能提高面发光体的出射光波长的出射角度依赖性的抑制功能。
(微粒16)
微粒16，只要是在可见光波长区域(大概在400～700nm)具有光漫射效果的微粒就没有特别限定，可以使用公知的微粒。微粒16可以单独使用1种，也可以2种以上并用。
作为微粒16的材料，例如，可举出金、银、硅、铝、镁、锆、钛、锌、锗、铟、锡、锑、铈等金属；氧化硅、氧化铝、氧化镁、氧化锆、氧化钛、氧化锌、氧化锗、氧化铟、氧化锡、氧化铟锡、氧化锑、氧化铈等金属氧化物；氢氧化铝等金属氢氧化物；碳酸镁等金属碳酸盐；氮化硅等金属氮化物、丙烯酸树脂、苯乙烯树脂、硅树脂、聚氨酯树脂、三聚氰胺树脂、环氧树脂等树脂等。这些微粒16的材料可以单独使用1种，也可以2种以上并用。这些的微粒16的材料中，为使EL元件用光提取膜10制造时的操作性优异，优选硅、铝、镁、氧化硅、氧化铝、氧化镁、氢氧化铝、碳酸镁、丙烯酸树脂、苯乙烯树脂、硅树脂、聚氨酯树脂、三聚氰胺树脂及环氧树脂，更优选氧化硅、氧化铝、氢氧化铝、碳酸镁、丙烯酸树脂、苯乙烯树脂、硅树脂、聚氨酯树脂、三聚氰胺树脂及环氧树脂。
本发明的EL元件用光提取膜10如图1所示含有在基层13的表面上放置凹凸结构12的凹凸层构造11时，微粒16在凹凸结构12及基层13中可以用相同材料，也可以用不同材料。但是，为使EL元件用光提取膜10的生产性能优异，优选凹凸结构12及基层13中使用同一种微粒16。
微粒16的折射率，为使EL元件用光提取膜10的透光性优异，优选1.30～2.00，更优选1.35～1.95，进一步优选1.40～1.90。
微粒16的体积平均粒径P，优选0.5～20μm，更优选1～15μm，进一步优选1.5～10μm。微粒16的体积平均粒径P为0.5μm以上时，可以有效地散射可见光波长区域的光线。此外，微粒16的体积平均粒径P在20μm以下时，能提高面发光体的出射光波长的出射角度依赖性的抑制功能。
为使面发光体的光提取效率及法线亮度优异，出射光波长的出射角度依赖性的抑制功能被提高，球状突起15的底面部18的平均最大直径Aave和微粒16的体积平均粒径P的比值为5以上，即满足数学式(1)
Aave/P≥5 (1)
Aave/P优选7以上，更优选10以上。
另外，球面突起15的底面部18的平均最大直径Aave及微粒16的体积平均粒径P的比值是通过[球状突起15的底面部18的平均最大直径Aave]/[微粒16的体积平均粒径P]算出的。
作为微粒16的形状，例如，可举出球状、圆柱状、立方体状、长方体状、角锥状、圆锥状、星形状、不定形状。这些微粒16的形状，可以单独使用1种，也可以2种以上并用。这些微粒16的形状中，为了能使可见光波长区域的光有效地散射，优选球状、立方体状、长方体状、角锥状及星形状，更优选球状。
凹凸结构12中的微粒16的含有率，即球状突起15中的微粒16的含有率，为22～55质量％，优选24～50质量％，更优选27～45质量％。凹凸结构12中的微粒16的含有率在22质量％以上时，能提高面发光体的出射光波长的出射角度依赖性的抑制功能。另外，凹凸结构12中的微粒16的含有率在55质量％以下时，球状突起15的成型能容易地进行。
由于树脂17与微粒16之间具有折射率差，产生了微粒16的光漫射效果。树脂17与微粒16之间的折射率差优选为0.04～0.20，更优选0.05～0.17，进一步优选0.07～0.15。树脂17与微粒16之间的折射率差在0.04以上时，能提高面发光体的出射光波长的出射角度依赖性的抑制性能。此外，树脂17和微粒16之间的折射率差在0.20以下时，面发光体的光提取效率及法线亮度优异。
作为树脂17和微粒16的组合，例如，可举出：树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为硅元素微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为铝微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为镁微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为氧化硅微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为氧化铝微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为氧化镁微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为氢氧化铝微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为碳酸镁微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为丙烯酸树脂微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为苯乙烯树脂微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为硅树脂微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为聚氨酯树脂微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为三聚氰胺树脂微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为环氧树脂微粒，树脂17为聚碳酸酯树脂且微粒16为硅元素微粒，树脂17为聚碳酸酯树脂且微粒16为铝微粒，树脂17为聚碳酸酯树脂且微粒16为镁微粒，树脂17为聚碳酸酯树脂且微粒16为氧化硅微粒，树脂17为聚碳酸酯树脂且微粒16为氧化铝微粒，树脂17为聚碳酸酯树脂且微粒16为氧化镁微粒，树脂17为聚碳酸酯树脂且微粒16为氢氧化铝微粒，树脂17为聚碳酸酯树脂且微粒16为碳酸镁微粒，树脂17为聚碳酸酯树脂且微粒16为丙烯酸树脂微粒，树脂17为聚碳酸酯树脂且微粒16为苯乙烯树脂微粒，树脂17为聚碳酸酯树脂且微粒16为硅树脂微粒，树脂17为聚碳酸酯树脂且微粒16为聚氨酯树脂微粒，树脂17为聚碳酸酯树脂且微粒16为三聚氰胺树脂微粒，树脂17为聚碳酸酯树脂且微粒16为环氧树脂微粒，树脂17为聚对苯二甲酸乙二酯且微粒16为硅元素微粒，树脂17为聚对苯二甲酸乙二酯且微粒16为铝微粒，树脂17为聚对苯二甲酸乙二酯且微粒16为镁微粒，树脂17为聚对苯二甲酸乙二酯且微粒16为氧化硅微粒，树脂17为聚对苯二甲酸乙二酯且微粒16为氧化铝微粒，树脂17为聚对苯二甲酸乙二酯且微粒16为氧化镁微粒，树脂17为聚对苯二甲酸乙二酯且微粒16为氢氧化铝微粒，树脂17为聚对苯二甲酸乙二酯且微粒16为碳酸镁微粒，树脂17为聚对苯二甲酸乙二酯且微粒16为丙烯酸树脂微粒，树脂17为聚对苯二甲酸乙二酯且微粒16为苯乙烯树脂微粒，树脂17为聚对苯二甲酸乙二酯且微粒16为硅树脂微粒，树脂17为聚对苯二甲酸乙二酯且微粒16为聚氨酯树脂微粒，树脂17为聚对苯二甲酸乙二酯微粒且微粒16为三聚氰胺树脂微粒，树脂17为聚对苯二甲酸乙二酯且微粒16为环氧树脂微粒等。这些树脂17与微粒16的组合中，为使EL元件用光提取膜10的耐热性、力学特性、成型加工性优异，折射率差在上述优选范围内，为使面发光体的光提取效率及法线亮度优异，面发光体的出射光波长的出射角度依赖性的抑制功能被提高，优选树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为硅元素微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为铝微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为镁微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为氧化硅微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为氧化铝微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为氧化镁微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为氢氧化铝微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为碳酸镁微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为丙烯酸树脂微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为苯乙烯树脂微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为硅树脂微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为聚氨酯树脂微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为三聚氰胺树脂微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为环氧树脂微粒，更优选树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为氧化硅微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为氧化铝微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为氢氧化铝微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为碳酸镁微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为丙烯酸树脂微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为苯乙烯树脂微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为硅树脂微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为聚氨酯树脂微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为三聚氰胺树脂微粒，树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为环氧树脂微粒，进一步优选树脂17为丙烯酸树脂且微粒16为硅树脂微粒。
微粒16可在树脂17中非均匀分布，也可在树脂17中大致均一地分散。但是，为使EL元件用光提取膜10的生产性能优异，优选微粒16在树脂17中大致均一分布的情形。
凹凸结构12，在不损害性能的范围内，也可以含有树脂17及微粒16以外的成分。
作为其他的成分，例如，可举出脱模剂、防静电剂、流平剂、防污性增强剂、分散稳定剂、粘度调整剂等各种添加剂。
凹凸结构12中的其他的成分的含有率优选在3质量％以下，更优选2质量％以下，进一步优选1质量％以下。凹凸结构12中的其他的成分的含有率在3质量％以下时，能抑制EL元件用光提取膜10的性能降低。
本发明的EL元件用光提取膜10上，为了保护球状突起15并提高EL元件用光提取膜10的操作性，可在具有球状突起15的表面上设置保护膜。该保护膜在使用EL元件用光提取膜10时，从EL元件用光提取膜10上剥离即可。
作为保护膜，例如，可举出公知的保护膜等。
(基材14)
本发明的EL元件用光提取膜10，为保持自身形状，如图1所示，在凹凸结构12的相反侧也可以设有基材14。
如下所述，凹凸结构层11在制作时，可以通过基材14向活化能射线固化性组合物照射活化能射线。因此，作为基材14，为使活化能射线固化性组合物的固化性能优异，优选透过活化能射线的基材。
作为基材14的材料，例如，可举出丙烯酸树脂；聚碳酸酯树脂；聚对苯二甲酸乙二酯、聚对苯二甲酸丁二酯、聚萘二甲酸乙二酯等的聚酯树脂；聚苯乙烯、ABS树脂等的苯乙烯树脂；氯乙烯树脂；二乙酰纤维素、三乙酰纤维素等的纤维素树脂；聚酰亚胺、聚酰亚胺酰胺等酰亚胺树脂；玻璃；金属。这些基材14的材料中，为使柔软性优异，活化能射线的透过性优异，优选丙烯酸树脂、聚碳酸酯树脂、聚酯树脂、苯乙烯树脂、纤维素树脂及酰亚胺树脂，更优选丙烯酸树脂、聚碳酸酯树脂、聚酯树脂及酰亚胺树脂。
基材14的厚度，为使活化能射线固化性组合物的固化性优异，优选10～1000μm，更优选20～500μm，进一步优选25～300μm。
为提高基层13及基材14间的粘着性，根据需要，可在基材14表面实施易粘结处理。
作为易粘结处理的方法，例如，可举出在基材14表面形成由聚酯树脂、丙烯酸树脂、聚氨酯树脂等制成的易粘结层的方法，对基材14的表面进行粗糙化处理的方法等。
在基材14上，除了易粘结处理之外，根据需要还可实施防静电、防反射、防止基材之间粘附等的表面处理。
本发明的EL元件用光提取膜10中，凹凸结构12和其相反侧的表面上可设有用于与EL元件30(参照图6)粘结的粘结层21。EL元件用光提取膜10具有基材14时，如图1所示，基材14上附有凹凸结构层11的面作为上表面，在其相反侧的下表面设置粘结层21即可。
作为粘结层21，例如，可举出涂布有公知的粘结剂的层等。
粘结层21的表面(图1的下表面)上，为提高EL元件用光提取膜10的操作性，如图1所示可设有保护膜22。EL元件30的表面上贴附EL元件用光提取膜10时，从EL元件用光提取膜10上剥离保护膜22，露出粘结层16即可。
作为保护膜，例如，可举出公知的保护膜等。
本发明的EL元件用光提取膜10，与EL元件30粘合制作面发光体时，优选相对于粘合前的EL元件30的法线亮度，粘合后的面发光体的法线亮度为150％以上，更优选160％以上。
(EL元件用光提取膜10的制造方法)
作为本发明的EL元件用光提取膜10的制造方法，例如，可举出使用如图5所示的制造装置50的方法。
以下，用如图5所示的装置50对本发明的EL元件用光提取膜10的制造方法进行说明，但本发明的EL元件用光提取膜的制造方法并不限于使用图5所示的装置50的制造方法。
将用于构成EL元件用光提取膜10的活化能射线固化性树脂组合物、微粒16及根据需要使用的其他成分按所需混合量混合，把得到的混合物51预先放入储藏箱体55中。
向用于形成球状突起15的圆筒形的辊模52及橡胶制成的夹辊53之间导入基材14。该状态下，在旋转的辊模52与移动的基材14之间，从箱体55通过在前端安装有喷嘴的配管56，供给混合物51。
旋转的辊模52和移动的基材14之间夹有的混合物51，通过从活化能射线照射装置54隔着基材14照射的活化能射线而被固化。得到的固化物从辊模52上脱模，得到含有基材14的EL元件用光提取膜10。
混合物51的粘度，为使EL元件用光提取膜10在制造时的操作性优异，优选为10～3000mPa·s，更优选为20～2500mPa·s，进一步优选为30～2000mPa·s。
混合物51在不损害得到的EL元件用光提取膜10的性能的范围内，也可以包含用于构成树脂17的活化能射线固化性树脂组合物及微粒16以外的其他成分。
作为其他的成分，例如，可举出脱模剂、防静电剂、流平剂、防污性增强剂、分散稳定剂、粘度调整剂等各种添加剂。
作为辊模52，例如，可举出铝、黄铜、钢等金属模；硅树脂、聚氨酯树脂、环氧树脂、ABS树脂、氟树脂、聚甲基戊烯树脂等树脂模；实施了电镀的树脂的模；在树脂中混合了各种金属粉的材料制作的模等。这些辊模52中，为使耐热性和机械强度优异、适于连续生产，优选金属模。具体地，从聚合发热强、不易变形、不易损伤、能够控制温度，适于精密成型等多个方面考虑，优选金属模。
辊模52上，有必要形成具有用于形成EL元件用光提取膜10的球状突起15的凹部的转印面。
作为转印面的制作方法，例如，可举出通过金刚石刀具切削、如国际公开2008/069324号小册子记载的蚀刻法等。这些转印面的制作方法中，为了容易地形成具有曲面的凹部，优选如国际公开2008/069324号小册子中记载的蚀刻法。
另外，作为转印面的制作方法，可使用通过具有使转印面的凹部翻转而形成的突起的母模，将用电镀法制作的金属薄膜卷在辊芯部材上来制造圆筒形的辊模52的方法。
在辊模52的内部或外部，为了维持表面温度，根据需要可设有护套式加热器或温水套等热源设备。
作为用活化能射线照射装置54产生的活化能射线，例如，可举出紫外线、电子束、X射线、红外线、可见光等。在这些活化能射线中，为使活化能射线固化性组合物的固化性优异，能够抑制EL元件用光提取膜10的劣化，优选紫外线及电子束，更优选紫外线。
作为活化能射线照射装置54的活化能射线的发光光源，例如，可举出化学灯、低压汞灯、高压汞灯、金属卤化物灯、无极紫外灯、可见光卤素灯、氙气灯等。
活化能射线照射装置54的活化能射线的积算光量，为使活化能射线固化性组合物的固化性优异，抑制EL元件用光提取膜10的劣化，优选为0.01～10J/cm2，更优选为0.5～8J/cm2。
活化能射线固化性组合物通过活化能射线照射装置54的固化，可以通过一次的活化能射线的照射使活化能射线固化性组合物一次固化，也可以通过多次的活化能射线的照射使活化能射线固化性组合物分多次逐渐固化，为使EL元件用光提取膜的生产性能优异，优选通过一次的活化能射线的照射使活化能射线固化性组合物一次固化。
另，即使是使用多个活化能射线照射装置54时，只是同时向活化能射线固化性组合物照射活化能射线，实质上相当于一次的活化能射线的照射。
箱体55的内部或外部，为了维持混合物51的保管温度，根据需要可设有护套式加热器或温水套等热源设备。
(面发光体)
本发明的面发光体，含有本发明的EL元件用光提取膜10及作为光源的EL元件。
作为本发明的面发光体，例如，可举出如图6所示的面发光体。
以下，关于图6的面发光体进行说明，但本发明的面发光体并不限于图6中的面发光体。
图6的面发光体，是作为光源的EL元件30的光出射面(发光面)与如图1所示的本发明的EL元件用光提取膜10(其中，保护膜22被剥离除去)接合而成的。EL元件30由玻璃基板31、阳极32、发光层33及阴极34依次层叠形成。EL元件用光提取膜10在EL元件30的玻璃基板31的表面上，靠粘结层21的粘结力粘合。
EL元件30上附着了本发明的EL元件用光提取膜10而形成的面发光体，其光提取效率优异，能提高出射光波长的出射角度依赖性的抑制功能。
实施例
以下，通过实施例具体说明本发明，但本发明并不限于这些实施例。
另，实施例中的“份”和“％”表示“质量份”和“质量％”。
(EL元件用光提取膜的表面及截面的观察)
将实施例中得到的EL元件用光提取膜的具有凹凸结构的表面及截面用扫描电子显微镜(SEM)(机种名“S-4300-SE/N”、(株)日立高新技术制)观察。
另，EL元件用光提取膜的截面，是将实施例中得到的EL元件用光提取膜，通过球状突起的顶点且相对于球状突起的底面部垂直地，用剃刀刀刃切断进行观察。
(光提取效率的测定)
在实施例·比较例·参考例中得到的面发光体上，配置具有直径10mm的孔的厚度0.1mm的遮光片，将其配置于积分球(蓝菲光学(Labsphere)公司制，大小6英寸)样品的开口部。该状态下，EL元件上通入10mA电流点灯时，用分光计测器(分光器：机种名“PMA-12”(浜松光电公司制)，软件：软件名“PMA用基本软件U6039-01ver.3.3.1”)测定从遮光片的直径10mm的空穴出射的光，按照标准视感度曲线进行修正，计算出面发光体的光子数。
以参考例中得到的面发光体的光子数为基准时，将实施例·比较例得到的面发光体的光子数的比例(％)作为光提取效率。
(法线亮度的测定)
实施例·比较例·参考例中得到的面发光体上，配置具有直径10mm的孔的厚度0.1mm的遮光片。该状态下，EL元件上通入10mA的电流点灯时，用亮度计(机种名“BM-7”,拓普康公司制)从面发光体的法线方向测定从遮光片的直径10mm的孔出射的光，得到面发光体的亮度值。
以参考例中得到的面发光体的亮度值为基准时，将实施例·比较例中得到的面发光体的亮度值的比例(％)作为法线亮度。
(色度变化量的测定)
实施例·比较例·参考例中得到的面发光体上，配置具有直径10mm的孔的0.1mm的遮光片。该状态下，EL元件上通入10mA电流点灯时，用亮度计(机种名“BM-7”,拓普康公司制)在面发光体的法线方向(0°)、从面发光体的法线方向倾斜10°的方向、从面发光体的法线方向倾斜20°的方向、从面发光体的法线方向倾斜30°的方向、从面发光体的法线方向倾斜40°的方向、从面发光体的法线方向倾斜50°的方向、从面发光体的法线方向倾斜60°的方向、从面发光体的法线方向倾斜70°的方向、从面发光体的法线方向倾斜75°的方向、从面发光体的法线方向倾斜80°的方向上测定从遮光片的直径10mm的孔出射的光的各自的xy表色系的色度x，y。将各角度的x的值以及x的平均值在横轴上，各角度的y值以及y的平均值在纵轴上标记，算出从x和y的平均值绘制的点到各角度的x和y的值绘制的点间的距离，将该距离中最大时的值作为色度变化量。
且，色度变化量越小，意味着面发光体的出射光波长的出射角度依赖性被抑制得越好。
(材料)
活化能射线固化性组合物A：下述的实施例1中制造的活化能射线固化性组合物(固化物的折射率：1.52)
活化能射线固化性组合物B：下述实施例9中制造的活化能射线固化性组合物(固化物的折射率：1.58)
活化能射线固化性组合物C：下述实施例10中制造的活化能射线固化性组合物(固化物的折射率：1.58)
活化能射线固化性组合物D：下述的实施例11中制造的活化能射线固化性组合物(固化物的折射率1.59)
活化能射线固化性组合物E：下述实施例12中制造的活化能射线固化性组合物(固化物的折射率：1.60)
活化能射线固化性组合物F：下述实施例13中制造的活化能射线固化性组合物(固化物的折射率：1.61)
微粒A：硅树脂球状微粒(商品名“TOSPEARL(トスパール)120”，迈图高新材料公司制，折射率：1.42，体积平均粒径：2μm)
微粒B：硅树脂球状微粒(商品名：“XC99A8808”，迈图高新材料公司制，折射率：1.42，体积平均粒径：0.7μm)
微粒C：硅树脂球状微粒(商品名：“TOSPEARL(トスパール)2000B”，迈图高新材料公司制，折射率：1.42，体积平均粒径：6μm)
微粒D：苯乙烯树脂球状微粒(商品名：“XX109B”，积水化学(株)制，折射率：1.59，体积平均粒径：2μm)
微粒E：三聚氰胺树脂球状微粒(商品名：“Opt beads(オプトビーズ)2000M”，日产化学(株)制，折射率：1.65，体积平均粒径：2μm)
微粒F：硅树脂球状微粒(商品名：“TOSPEARL(トスパール)3120”，迈图高新材料公司制，折射率：1.42，体积平均粒径：12μm)
EL元件A：剥离了Symfos OLED-010K(柯尼卡美能达公司制，白色OLED装置)的光出射面一侧的表面的EL元件用光提取膜的EL元件
EL元件B：剥离了OLED_Panel NZIP0S0808300(松下(株)公司制，白色OLED装置)的光出射面一侧的表面的EL元件用光提取膜的EL元件
[参考例1]
将EL元件A按其原样作为面发光体。
[参考例2]
将EL元件B按其原样作为面发光体。
[实施例1]
(活化能射线固化性组合物A的制造)
在玻璃制成的烧瓶中，将作为二异氰酸酯化合物的六亚甲基二异氰酸酯117.6g(0.7mol)及异氰脲酸酯型的六亚甲基二异氰酸酯的三聚物151.2g(0.3mol)、作为含有羟基的(甲基)丙烯酸酯的2-丙烯酸羟丙酯128.7g(0.99mol)及季戊四醇三丙烯酸酯693g(1.54mol)、作为催化剂的二月桂酸二正丁基锡22.1g、以及作为聚合抑制剂的氢醌单甲醚0.55g，升温至75℃，保持在75℃连续搅拌，反应至烧瓶内残存的异氰酸酯化合物的浓度变为0.1mol/L以下，在室温下冷却，得到聚氨酯多官能团丙烯酸酯。
将得到的聚氨酯多官能团丙烯酸酯35份、下记化学式(1)表示的二甲基丙烯酸酯(商品名“Acryester(アクリエステル)PBOM”，三菱丽阳(株)制)20份、下记化学式(2)表示的二甲基丙烯酸酯(商品名：“NewFrontier(ニューフロンティア)BPEM-10”，第一工业制药(株)制)40份、下记化学式(3)表示的丙烯酸酯(商品名：“NewFroniterPHE”，第一工业制药(株)制)5份及1-羟基环己基苯基酮(商品名：“IRGACURE184”，汽巴精化(株)制)1.2份混合，得到活化能射线固化性组合物A。
[化1]
[化2]
[化3]
(混合物的制造)
活化能射线固化性组合物A和微粒A混合，得到活化能射线固化性组合物A占70％且微粒A占30％的混合物。
(辊模的制造)
在外径200mm，轴向长度320mm的钢制辊的外周面上，实施厚度200μm、维氏硬度230Hv的铜镀。在铜镀层的表面上涂布感光剂，进行激光曝光、显影及蚀刻，得到在铜镀层上形成有直径50μm、深度25μm的半球状凹部以最小间隔5μm按六方排列排成转印部的模具。在得到的模具的表面上，为了付与其防锈性及耐久性，实施镀铬得到辊模。
(EL元件用光提取膜的制造)
在得到的辊模上涂布得到的混合物，在其上面设置125μm的聚对苯二甲酸乙二酯基材(商品名：“DiaFoil(ダイヤホイル)T910E125”，三菱树脂(株)制)，用夹辊均匀延伸混合物，使基层的厚度为20μm。之后，从基材上方照射紫外线，使辊模和基材中夹入的混合物固化，将得到的固化物和基材的接合体从辊模上剥离，得到具有基材的EL元件用光提取膜。
用扫描电子显微镜拍摄得到的EL元件用光提取膜，所得的画面如图7和图8所示。从这些画面算出的EL元件用光提取膜的凹凸结构，平均最大直径Aave为49.5μm、平均高度Bave为25.9μm，由大致与辊模的凹部大小相对应的球缺形状的突起(球状突起)排列而成。该球状突起大致对应辊模的凹部，以最小间隔5μm排成六方排列，相对于EL元件用光提取膜的面积，球状突起的底面部的面积合计的比例占75％。
EL元件用光提取膜的Aave/P的值为25。
(面发光体的制造)
在EL元件A的光出射面一侧上，涂布作为粘着层的嘉吉(カーギル)标准折射液(折射率1.52，MORITEX(モリテックス)(株)制)，使得到的具有基材的EL元件用光提取膜的基材面光学粘合，得到面发光体。得到的面发光体的光提取效率、法线亮度、色度变化量如表1所示。
[实施例2～3，比较例1～3]
除了混合物的组成按表1所示变更之外，与实施例1进行同样的操作，得到关于实施例2～3及比较例1～2的面发光体。得到的面发光体的光提取效率、法线亮度、色度变化量如表1所示。
实施例2～3及比较例2中的EL元件用光提取膜的Aave/P的值各为25。
另，关于比较例3，由于混合物的粘度高，无法制造EL元件用光提取膜，得不到面发光体。
[表1]
含有本发明的EL元件用光提取膜的实施例1～3所得的面发光体，光提取效率及法线亮度优异，可以充分抑制出射光波长的出射角度依赖性。
另一方面，含有微粒含有率在本发明的范围之外的EL元件用光提取膜的比较例1～2所得的面发光体，不能充分抑制出射光波长的出射角度依赖性。
[实施例4]
(平板模的制造)
针对在不锈钢钢丝的表面上实施了无电解镍镀的平板状金属的电镀表面，用装备了单结晶金刚石刀具的超精密平板加工机实施镜面加工，得到平滑面。接下来，在超精密平板加工机的工具台上安装电动式纺锤，在电动式纺锤的前端上安装了球头立铣刀后，使电动式纺锤以20000rpm旋转。NC控制超精密平板加工机，在平滑面上切入球头立铣刀，得到形成有直径30μm、深度18μm的椭圆半球状(椭圆体球缺形状)的凹部以最小间隔1μm排成六方排列的转印面的模具。在得到的模具的表面上，为了付与其防锈性及耐久性，实施镀铬得到平板模。
除了使用上述得到的平板模之外，与实施例1进行同样的操作，得到面发光体。得到的面发光体的光提取效率、法线亮度、色度变化量如表2所示。
用扫描电子显微镜拍摄得到的EL元件用光提取膜所得的画面如图9和图10所示。从这些画面算出的EL元件用光提取膜的凹凸结构，平均最大直径Aave为30.2μm、平均高度Bave为18.1μm，由大致与平板模的凹部大小相对应的球缺形状的突起(球状突起)排列而成。该球状突起大致对应平板模的凹部，以最小间隔1.4μm排成六方排列，相对于EL元件用光提取膜的面积，球状突起的底面部的面积合计的比例占83％。
EL元件用光提取膜的Aave/P的值为15。
[比较例4]
除了使用边长50μm的正方形的由具有顶角为120°的四角锥状的凹部的转印面形成的金属模具作为平板模以外，与实施例4进行同样的操作，得到面发光体。得到的面发光体的光提取效率、法线亮度、色度变化量如表2所示。
[表2]
含有本发明的EL元件用光提取膜的实施例1和4所得的面发光体的光提取效率及法线亮度优异，可以充分抑制出射光波长的出射角度依赖性。
另一方面，含有凹凸结构的形状在本发明的范围之外的EL元件用光提取膜的比较例4得到的面发光体，法线亮度较差。
[实施例5～8]
除了混合物中的组成如表3所示变更以外，与实施例1进行同样的操作，得到面发光体。得到的面发光体的光提取效率、法线亮度、色度变化量如表3所示。
实施例5～8中的EL元件用光提取膜的Aave/P的值为8～71。
[实施例9]
(活化能射线固化性组合物B的制造)
将聚氨酯多官能团丙烯酸酯(商品名“GX8830A”，第一工业制药(株)制)100份，1-羟基环己基苯基酮(商品名“Irgacure184”，汽巴精化(株)制)1.2份混合，得到活化能射线固化性组合物B。
除了将混合物的活化能射线固化性组合物的种类变更为活化能射线固化性组合物B之外，与实施例1进行同样的操作，得到面发光体。得到的面发光体的光提取效率、法线亮度、色度变化量如表3所示。
EL元件用光提取膜的Aave/P的值为25。
[实施例10]
(活化能射线固化性组合物C的制造)
将芴二丙烯酸酯(商品名“EA-0200”,大阪瓦斯化学(株))40份、化学式(1)表示的二甲基丙烯酸酯(商品名“Acryester(アクリエステル)PBOM”，三菱丽阳(株)制)20份，乙氧基双酚A二丙烯酸酯(商品名“ABE-300”，新中村化学工业(株))20份、乙氧基苯基苯酚丙烯酸酯(商品名“A-LEN-10”，新中村化学工业(株))20份及1-羟基环己基苯基酮(商品名“Irgacure184”，汽巴精化(株)制)1.6份混合，得到活化能射线固化性组合物C。
除了将混合物的活化能射线固化性组合物的种类变更为活化能射线固化性组合物C之外，与实施例1进行同样的操作，得到面发光体。得到的面发光体的光提取效率、法线亮度、色度变化量如表3所示。
EL元件用光提取膜的Aave/P的值为25。
[实施例11]
(活化能射线固化性组合物D的制造)
将芴二丙烯酸酯(商品名“EA-0200”,大阪瓦斯化学(株))40份、化学式(1)表示的二甲基丙烯酸酯(商品名“Acryester(アクリエステル)PBOM”，三菱丽阳(株)制)20份、乙氧基苯基苯酚丙烯酸酯(商品名“A-LEN-10”，新中村化学工业(株))40份及1-羟基环己基苯基酮(商品名“Irgacure184”，汽巴精化(株)制)1.6份混合，得到活化能射线固化性组合物D。
除了将混合物的活化能射线固化性组合物的种类变更为活化能射线固化性组合物D之外，与实施例1进行同样的操作，得到面发光体。得到的面发光体的光提取效率、法线亮度、色度变化量如表3所示。
EL元件用光提取膜的Aave/P的值为25。
[实施例12]
(活化能射线固化性组合物E的制造)
将芴二丙烯酸酯(商品名“EA-0200”,大阪瓦斯化学(株))50份、乙氧基双酚A二丙烯酸酯(商品名“BPE-1700N”，新中村化学工业(株))20份、乙氧基苯基苯酚丙烯酸酯(商品名“A-LEN-10”，新中村化学工业(株))30份及1-羟基环己基苯基酮(商品名“Irgacure184”，汽巴精化(株)制)1.6份混合，得到活化能射线固化性组合物E。
除了将混合物的活化能射线固化性组合物的种类变更为活化能射线固化性组合物E之外，与实施例1进行同样的操作，得到面发光体。得到的面发光体的光提取效率、法线亮度、色度变化量如表3所示。
EL元件用光提取膜的Aave/P的值为25。
[实施例13]
(活化能射线固化性组合物F的制造)
将芴二丙烯酸酯(商品名“EA-0200”,大阪瓦斯化学(株))60份、化学式(1)表示的二甲基丙烯酸酯(商品名“Acryester(アクリエステル)PBOM”，三菱丽阳(株)制)10份、乙氧基苯基苯酚丙烯酸酯(商品名“A-LEN-10”，新中村化学工业(株))30份及1-羟基环己基苯基酮(商品名“Irgacure184”，汽巴精化(株)制)1.6份混合，得到活化能射线固化性组合物F。
除了将混合物的活化能射线固化性组合物的种类变更为活化能射线固化性组合物F之外，与实施例1进行同样的操作，得到面发光体。得到的面发光体的光提取效率、法线亮度、色度变化量如表3所示。
EL元件用光提取膜的Aave/P的值为25。
[实施例14～15]
除了用夹辊均一延伸混合物使基层的厚度如表3所示之外，与实施例1进行相同操作，得到面发光体。得到的面发光体的光提取效率、法线亮度、色度变化量如表3所示。
实施例14～15中的EL元件用光提取膜的Aave/P的值为25。
[表3]
含有本发明的EL元件用光提取膜的实施例1、5～15所得的面发光体，光提取效率及法线亮度优异，可以充分抑制出射光波长的出射角度依赖性。
[比较例5]
反应容器的2L的可分离烧瓶中，量取甲苯106份、甲基乙基酮71份、甲基丙烯酸甲酯69份、丙烯酸乙酯25份、2-羟乙基丙烯酸甲酯5份、甲基丙烯酸1份，用搅拌叶进行搅拌的同时，用氮气进行30分钟的发泡。然后，作为聚合引发剂添加0.45份的2,2-偶氮二异丁腈后，将反应容器升温至90℃，在该状态下保持5小时。进一步地，加入1份2,2-偶氮二异丁腈，将反应容器保持4小时后，冷却至室温使反应结束，得到丙烯酸树脂(折射率1.52，质均分子量75100)溶液。
将得到的丙烯酸树脂溶液和微粒C混合，得到按固态成分计算的丙烯酸树脂溶液占20％且微粒C占80％的涂布液。
将得到的涂布液在厚度125μm的聚对苯二甲酸乙二酯(商品名“Diafoil(ダイヤホイル)T910E125”，三菱树脂(株)制)基材上用反向凹版涂布法涂布并干燥，使基层的厚度为20μm，得到因微粒而具有凹凸结构的光提取膜。
EL元件用光提取膜的Aave/P的值为0.8。
在EL元件A的光出射面一侧上，涂布作为粘着层的嘉吉(カーギル)标准折射率液(折射率1.52，MORITEX(モリテックス)(株)制)，使得到的光提取膜的基材面光学粘合，得到面发光体。得到的面发光体的光提取效率、法线亮度、色度变化量如表4所示。
[比较例6]
将比较例5中得到的丙烯酸树脂溶液和微粒F混合，得到按固态成分计算的丙烯酸树脂溶液占50％且微粒F占50％的涂布液。
将得到的涂布液在厚度125μm的聚对苯二甲酸乙二酯(商品名“Diafoil(ダイヤホイル)T910E125”，三菱树脂(株)制)基材上，用反向凹版涂布法涂布并干燥，使基层的厚度为10μm，得到因微粒而具有凹凸结构的光提取膜。
EL元件用光提取膜的Aave/P的值为0.7。
在有机EL发光装置A的光出射面一侧上，涂布作为粘着层的嘉吉(カーギル)标准折射率液(折射率1.52，MORITEX(モリテックス)(株)制)，使得到的光提取膜的基材面光学粘合，得到面发光体。得到的面发光体的光提取效率、法线亮度、色度变化量如表4所示。
[表4]
含有本发明的EL元件用光提取膜的实施例1所得的面发光体，光提取效率及法线亮度优异，可以充分抑制出射光波长的出射角度依赖性。
另一方面，含有球状突起的底面部的平均最大直径Aave和微粒的体积平均粒径的比值在本发明的数学式(1)范围外的EL元件用光提取膜的比较例5～6所得的面发光体，法线亮度较差。
[实施例16～18，比较例7～9]
除了使用的EL元件的种类为B，混合物的组成按表5所示地变更以外，与实施例1进行同样的操作，得到关于实施例16～18及比较例7～8的面发光体。得到的面发光体的光提取效率、法线亮度、色度变化量如表5所示。
实施例16～18及比较例8中的EL元件用光提取膜的Aave/P的值为25。
另，关于比较例9，由于混合物的粘度高，无法制造EL元件用光提取膜，得不到面发光体。
[表5]
含有本发明的EL元件用光提取膜的实施例16～18所得的面发光体，光提取效率及法线亮度优异，可以充分抑制出射光波长的出射角度依赖性。
另一方面，含有微粒含有率在本发明的范围之外的EL元件用光提取膜的比较例7～8所得的面发光体，不能抑制出射光波长的出射角度依赖性。
[实施例19]
除了使用的EL元件的种类为B以外，与实施例4进行同样的操作，得到面发光体。得到的面发光体的光提取效率、法线亮度、色度变化量如表6所示。
EL元件用光提取膜的Aave/P的值为25。
[比较例10]
除了使用的EL元件的种类为B以外，与比较例4进行同样的操作，得到面发光体。得到的面发光体的光提取效率、法线亮度、色度变化量如表6所示。
[表6]
含有本发明的EL元件用光提取膜的实施例16、19所得的面发光体，光提取效率及法线亮度优异，可以充分抑制出射光波长的出射角度依赖性。
另一方面，含有凹凸结构的形状在本发明的范围之外的EL元件用光提取膜的比较例10得到的面发光体，光提取效率及法线亮度较差。
[实施例20～24]
除了混合物的组成如表7所示变更以外，与实施例16进行同样的操作，得到面发光体。得到的面发光体的光提取效率、法线亮度、色度变化量如表7所示。
实施例20～24中的EL元件用光提取膜的Aave/P的值为8～71。
[实施例25]
除了用夹辊均一延伸混合物使基层的厚度如表7所示之外，与实施例16进行相同操作，得到面发光体。得到的面发光体的光提取效率、法线亮度、色度变化量如表7所示。
EL元件用光提取膜的Aave/P的值为25。
[表7]
含有本发明的EL元件用光提取膜的实施例20～25所得的面发光体，光提取效率及法线亮度优异，可以充分抑制出射光波长的出射角度依赖性。
工业上的利用可能性
根据本发明的EL元件用光提取膜，能够得到光提取效率及法线亮度优异，能充分抑制出射光波长的出射角度依赖性的面发光体，该面发光体，可以适用于例如，照明、显示器、屏幕等。

Claims (13)

1.一种EL元件用光提取膜，其为含有凹凸结构的EL元件用光提取膜，其特征在于，
所述凹凸结构设有多个球状突起，
所述球状突起含有树脂及添加于该树脂中的微粒，
所述球状突起中的所述微粒的含有率为22～55质量％，
所述球状突起的底面部的平均最大直径Aave和所述微粒的体积平均粒径P满足以下数学式(1)
Aave/P≥5 (1)；
所述树脂与所述微粒的折射率差为0.04～0.20。
2.根据权利要求1所述的EL元件用光提取膜，其特征在于，所述EL元件用光提取膜具有基材，进一步地具有介于该基材与所述凹凸结构之间的基层。
3.根据权利要求1所述的EL元件用光提取膜，其特征在于，所述球状突起中的所述微粒的含有率为24～50质量％。
4.根据权利要求1所述的EL元件用光提取膜，其特征在于，所述球状突起中的所述微粒的含有率为27～45质量％。
5.根据权利要求1所述的EL元件用光提取膜，其特征在于，所述多个球状突起的配置为六方排列、矩形排列及菱形排列中的任一种。
6.根据权利要求1所述的EL元件用光提取膜，其特征在于，所述球状突起的平均高度Bave为10～100μm。
7.根据权利要求1所述的EL元件用光提取膜，其特征在于，所述多个球状突起的底面部的总面积相对于所述EL元件用光提取膜的面积的比例为50～90％。
8.根据权利要求2所述的EL元件用光提取膜，其特征在于，所述基层的厚度为3～50μm。
9.根据权利要求1所述的EL元件用光提取膜，其特征在于，所述树脂的材料为丙烯酸树脂，所述微粒的材料为硅树脂。
10.根据权利要求1所述的EL元件用光提取膜，其特征在于，所述微粒被大致均一地分布于所述树脂中。
11.根据权利要求1所述的EL元件用光提取膜，其特征在于，将EL元件用光提取膜粘合在EL元件上，制作面发光体时，相对于粘合前的EL元件的法线亮度，粘合后的面发光体的法线亮度为150％以上。
12.一种面发光体，其特征在于，含有权利要求1～11中任意一项所述的EL元件用光提取膜。
13.一种EL元件用光提取膜的制造方法，其为权利要求1所述的EL元件用光提取膜的制造方法，其特征在于，使具有排列有多个凹状的球状突起转印部的外周面的辊模旋转，沿着所述辊模的外周面使基材在所述辊模的旋转方向上移动，同时在所述辊模的外周面与基材之间填充含有活化能射线固化性组合物和微粒的混合物，在所述辊模的外周面与所述基材之间夹持着所述混合物的状态下，向所述辊模的外周面与所述基材之间的区域照射活化能射线使所述活化能射线固化性组合物一次固化。
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