JP2016045386A - 光学フィルム、面発光体及び光学フィルムの製造方法 - Google Patents

光学フィルム、面発光体及び光学フィルムの製造方法 Download PDF

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晴貴 越峠
Haruki Koshitouge
晴貴 越峠
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Abstract

【課題】面発光体の光取り出し効率や正面輝度を向上させ、面発光体の出射光波長の出射角度依存性を抑制させる光学フィルムを提供する。
【解決手段】凸形状のマイクロレンズが、複数配置され、マイクロレンズが、領域α及び領域βを有し、領域βが、マイクロレンズの凸形状の外側部分を占め、領域αを覆うように位置している光学フィルムであって、領域αが、マトリックス樹脂Mα及び光拡散微粒子Pαを含み、領域βが、マトリックス樹脂Mβを含み、マトリックス樹脂Mαの屈折率が、マトリックス樹脂Mβの屈折率よりも高い光学フィルム。
【選択図】図4

Description

本発明は、光学フィルム、面発光体及び光学フィルムの製造方法に関する。
面発光体の中でも、有機EL(エレクトロルミネッセンス)素子は、蛍光灯等の代わりとなる次世代照明やフラットパネルディスプレイに用いられることが期待されている。
有機EL素子の構造としては、発光層となる有機層を2つの電極で挟んだだけの単純な構造のものから多層化した構造のものまで多様化されている。後者の多層化した構造としては、例えば、ガラス基板上に設けられた陽極に、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、陰極が積層されたものが挙げられる。陽極と陰極に挟まれた層は、主に有機層で構成され、各有機層の厚さは、数十nmと非常に薄い。
有機EL素子は、薄層の積層体であり、各薄層の材料の屈折率の差により、薄層間での光の全反射角が決まる。現状では、発光層で発生した光の約80%が、有機EL素子内部に閉じ込められ、外部に取り出すことができていない。具体的には、ガラス基板の屈折率を1.5とし、空気層の屈折率を1.0とすると、臨界角θは41.8°であり、この臨界角θよりも小さい入射角の光はガラス基板から空気層へ出射するが、この臨界角θよりも大きい入射角の光は全反射してガラス基板内部に閉じ込められる。そのため、有機EL素子表面のガラス基板内部に閉じ込められた光をガラス基板外部に取り出す、即ち、光取り出し効率や正面輝度を向上することが要請されている。
また、等方的発光を行うような有機EL素子に関しては、光取り出し効率や正面輝度の向上とともに、有機EL素子からの出射光波長の出射角度依存性が小さいことが要請されている。即ち、発光層からの出射光がガラス基板を通過してガラス基板から光が出射される際、波長による出射角度の違いが小さいこと、言い換えれば、ガラス基板からの出射光分布に波長依存性ができるだけ少ないことが要請されている。
例えば、特許文献1には、2層のマイクロレンズを有する光学フィルムが提案されている。
国際公開第2013/080794号パンフレット
特許文献1で提案されている光学フィルムは、面発光体の正面輝度や面発光体の出射光波長の出射角度依存性の抑制が十分でない。
そこで、本発明の目的は、面発光体の光取り出し効率や正面輝度を向上させ、面発光体の出射光波長の出射角度依存性を抑制させる光学フィルムを提供することにある。
本発明は、凸形状のマイクロレンズが、複数配置され、マイクロレンズが、領域α及び領域βを有し、領域βが、マイクロレンズの凸形状の外側部分を占め、領域αを覆うように位置している光学フィルムであって、領域αが、マトリックス樹脂Mα及び光拡散微粒子Pαを含み、領域βが、マトリックス樹脂Mβを含み、マトリックス樹脂Mαの屈折率が、マトリックス樹脂Mβの屈折率よりも高い、光学フィルムに関する。
に関する。
また、本発明は、前記光学フィルム及びEL素子を含む面発光体に関する。
更に、本発明は、順次実行される下記工程A〜Dを含む前記光学フィルムの製造方法に関する。
工程A:凹形状のマイクロレンズ転写部が複数配置された外周面を有するロール型を回転させ、ロール型の外周面に沿ってロール型の回転方向に基材を走行させながら、ロール型の外周面に活性エネルギー線硬化性組成物βを塗布し、マイクロレンズ転写部の一部を活性エネルギー線硬化性組成物βで充填する工程
工程B:ロール型の外周面と基材との間に活性エネルギー線硬化性組成物αを供給する工程
工程C:ロール型の外周面と基材との間に少なくとも活性エネルギー線硬化性組成物αを挟持した状態で、ロール型の外周面と基材との間の領域に活性エネルギー線を照射し硬化させる工程
工程D:工程Cで得られた硬化物をロール型から剥離する工程
本発明の光学フィルムは、面発光体の光取り出し効率や正面輝度を向上させ、面発光体の出射光波長の出射角度依存性を抑制させる。
本発明の面発光体は、光取り出し効率や正面輝度に優れ、出射光波長の出射角度依存性を抑制する。
本発明の光学フィルムの製造方法は、本発明の光学フィルムの生産性に優れる。
本発明の光学フィルムの凸形状のマイクロレンズの一例を示す模式図である。 本発明の光学フィルムのマイクロレンズの配置例を光学フィルムの上方から見た模式図である。 本発明の光学フィルムの一例を光学フィルムの上方から見た模式図である。 本発明の光学フィルムの断面の一例を示す模式図である。 本発明の光学フィルムの製造方法に用いる装置の一例を示す模式図である。 本発明の面発光体の断面の一例を示す模式図である。
以下、本発明の実施の形態について図面を用いながら説明するが、本発明はこれらの図面に限定されるものではない。
本発明の光学フィルムは、凸形状のマイクロレンズが、複数配置され、マイクロレンズが、領域α及び領域βを有し、領域βが、マイクロレンズの凸形状の外側部分を占め、領域αを覆うように位置している。
(マイクロレンズ)
凸形状のマイクロレンズの一例を、図1に示す。図1(a)は、模式的断面図であり、図1(b)は、模式的斜視図である。
図1に示すマイクロレンズ11は、符号12で示される領域α及び符号13で示される領域βを有し、符号13で示される領域βが、マイクロレンズ11の凸形状の外側部分を占め、符号12で示される領域αを覆うように位置している。符号16は、マイクロレンズの底面部を示す。
領域βは、領域αを完全に覆ってもよく、一部が外部に露出するように覆ってもよいが、光学フィルムにおける領域βの役割を十分果たすことから、領域αをできるだけ多く領域βで覆うことが好ましい。
マイクロレンズの形状としては、例えば、球欠形状、球欠台形状、楕円体球欠形状(回転楕円体を1つの平面で切り取った形状)、楕円体球欠台形状(回転楕円体を互いに平行な2つの平面で切り取った形状)、角錐形状、角錐台形状、円錐形状、円錐台形状、これらに関連する屋根型形状(球欠形状、球欠台形状、楕円体球欠形状、楕円体球欠台形状、角錐形状、角錐台形状、円錐形状又は円錐台形状が底面部に沿って伸長したような形状)等が挙げられる。これらのマイクロレンズの形状は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。これらのマイクロレンズの形状の中でも、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れることから、球欠形状、球欠台形状、楕円体球欠形状、楕円体球欠台形状、角錐形状、角錐台形状が好ましく、球欠形状、楕円体球欠形状、角錐形状がより好ましく、球欠形状、楕円体球欠形状が更に好ましい。
本明細書中の各形状は、厳密にその形状でなくてもよく、酷似した形状も含むものとする。
マイクロレンズの配置例を、図2に示す。
マイクロレンズの配置としては、例えば、六方配列(図2(a))、矩形配列(図2(b))、菱形配列(図2(c))、直線状配列(図2(d))、円状配列(図2(e))、ランダム配置(図2(f))等が挙げられる。これらのマイクロレンズの配置の中でも、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れることから、六方配列、矩形配列、菱形配列が好ましく、六方配列、矩形配列がより好ましい。
マイクロレンズの底面部とは、マイクロレンズの底部(後述するベース層を有する場合は、ベース層との接面)の外周縁により囲まれる仮想的な面状部分をいう。
マイクロレンズの底面部の最長径Lとは、マイクロレンズの底面部における最も長い部分の長さをいい、マイクロレンズの底面部の平均最長径Laveは、光学フィルムのマイクロレンズを有する表面を電子顕微鏡にて撮影し、マイクロレンズの底面部の最長径Lを任意の5箇所測定し、その平均値とする。
マイクロレンズの高さHとは、マイクロレンズの底面部からマイクロレンズの最も高い部位までの高さをいい、マイクロレンズの平均高さHaveは、光学フィルムの断面を電子顕微鏡にて撮影し、マイクロレンズの高さHを任意の5箇所測定し、その平均値とする。
領域αの高さhとは、マイクロレンズの底面部から領域αの最も高い部位までの高さをいい、領域αの平均高さhaveは、光学フィルムの断面を電子顕微鏡にて撮影し、領域αの高さhを任意の5箇所測定し、その平均値とする。
マイクロレンズの底面部の平均最長径Laveは、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れることから、2μm〜200μmが好ましく、6μm〜150μmがより好ましく、10μm〜100μmが更に好ましい。
マイクロレンズの平均高さHaveは、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れることから、1μm〜100μmが好ましく、3μm〜75μmがより好ましく、5μm〜50μmが更に好ましい。
マイクロレンズのアスペクト比は、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れることから、0.3〜1.4が好ましく、0.35〜1.3がより好ましく、0.4〜1.0が更に好ましい。
マイクロレンズのアスペクト比は、マイクロレンズの平均高さHave/マイクロレンズの底面部の平均最長径Laveから算出した値とする。
マイクロレンズの底面部の形状としては、例えば、三角形、四角形等の多角形;真円形、楕円形等の円形;不定形等が挙げられる。これらのマイクロレンズの底面部の形状は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。これらのマイクロレンズの底面部の形状の中でも、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れることから、多角形、円形が好ましく、円形がより好ましい。
上方から見た光学フィルムの一例を、図3に示す。
光学フィルムの面積(図3でいう実線で囲まれた面積)に対するマイクロレンズの底面部の面積(図3でいう点線で囲まれた面積)の割合は、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れることから、20%〜100%が好ましく、25%〜97%がより好ましく、30%〜94%が更に好ましい。
領域αの平均高さhaveは、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れることから、0.5μm〜80μmが好ましく、1.5μm〜60μmがより好ましく、2.5μm〜30μmが更に好ましい。
マイクロレンズの平均高さHaveに対する領域αの平均高さhaveの比率(have/Have)は、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れることから、0.05〜0.96が好ましく、0.1〜0.92がより好ましく、0.2〜0.88が更に好ましい。
領域αの平均体積率は、マイクロレンズ100体積%中、光学フィルムにおける領域αの役割を十分果たすことから、1体積%〜90体積%が好ましく、2体積%〜80体積%がより好ましく、3体積%〜70体積%が更に好ましい。
領域αの平均体積率は、マイクロレンズ中の、後述する活性エネルギー線硬化性組成物αの硬化物の体積率と同義とする。
領域βの平均体積率は、マイクロレンズ100体積%中、光学フィルムにおける領域βの役割を十分果たすことから、10体積%〜99体積%が好ましく、20体積%〜98体積%がより好ましく、30体積%〜97体積%が更に好ましい。
領域βの平均体積率は、マイクロレンズ中の、後述する活性エネルギー線硬化性組成物βの硬化物の体積率と同義とする。
マイクロレンズには、領域αと領域βとの間に、他の領域が存在してもよい。他の領域は、1層でもよく、複数の層でもよい。
他の領域としては、例えば、領域αを構成するマトリックス樹脂Mαの屈折率と領域βを構成するマトリックス樹脂Mβの屈折率との間の屈折率を有する中間領域が挙げられる。このような中間領域を設けることにより、フレネル反射損失がより低下するため、より光取り出し効率に優れる面発光体を得ることができる。
(領域α)
領域αは、マトリックス樹脂Mα及び光拡散粒子Pαを含む。
領域αを構成するマトリックス樹脂Mαは、可視光波長域(概ね400nm〜700nm)の光透過率が高い樹脂であれば特に限定されないが、例えば、アクリル樹脂;ポリカーボネート樹脂;ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル樹脂;ポリスチレン、ABS樹脂等のスチレン樹脂;塩化ビニル樹脂等が挙げられる。これらのマトリックス樹脂Mαは、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。これらのマトリックス樹脂Mαの中でも、可視光波長域の光透過率が高く、耐熱性、力学特性、成形加工性に優れ、屈折率を高くすることができることから、アクリル樹脂が好ましく、フルオレン骨格を含むアクリル樹脂が好ましい。
マトリックス樹脂Mαの光透過率は、光学フィルムの外観に優れ、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れることから、50%〜95%が好ましく、60%〜90%がより好ましい。
本明細書中の各樹脂の光透過率は、ISO 13468に準拠して測定した値とする。
マトリックス樹脂Mαの屈折率は、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れることから、1.50〜2.00が好ましく、1.53〜1.90がより好ましく、1.56〜1.80が更に好ましい。
本明細書中の各材料の屈折率は、20℃でナトリウムD線を用いて測定した値とする。
マトリックス樹脂Mαが2種以上の樹脂を混合した樹脂である場合、マトリックス樹脂Mαの屈折率は、混合した樹脂の屈折率とする。
マトリックス樹脂Mαは、光学フィルムの生産性に優れることから、活性エネルギー線硬化性組成物に活性エネルギー線を照射して硬化させた樹脂が好ましい。
活性エネルギー線としては、例えば、紫外線、電子線、X線、赤外線、可視光線等が挙げられる。これらの活性エネルギー線の中でも、活性エネルギー線硬化性組成物の硬化性に優れ、光学フィルムの劣化を抑制することができることから、紫外線、電子線が好ましく、紫外線がより好ましい。
活性エネルギー線硬化性組成物としては、活性エネルギー線により硬化できれば特に限定されないが、活性エネルギー線硬化性組成物の取り扱い性や硬化性に優れ、光学フィルムの柔軟性、耐熱性、耐擦傷性、耐溶剤性、光透過性等の諸物性に優れることから、非架橋性単量体(A)、架橋性単量体(B)及び重合開始剤(C)を含む活性エネルギー線硬化性組成物が好ましい。
非架橋性単量体(A)としては、例えば、メチル(メタ)アクリレート、エチル(メタ)アクリレート、n−プロピル(メタ)アクリレート、iso−プロピル(メタ)アクリレート、n−ブチル(メタ)アクリレート、iso−ブチル(メタ)アクリレート、sec−ブチル(メタ)アクリレート、tert−ブチル(メタ)アクリレート、n−ヘキシル(メタ)アクリレート、シクロヘキシル(メタ)アクリレート、n−オクチル(メタ)アクリレート、2−エチルヘキシル(メタ)アクリレート、ドデシル(メタ)アクリレート、トリデシル(メタ)アクリレート、ステアリル(メタ)アクリレート、アルキル(メタ)アクリレート、フェニル(メタ)アクリレート、ベンジル(メタ)アクリレート、フェノキシエチル(メタ)アクリレート、イソボルニル(メタ)アクリレート、グリシジル(メタ)アクリレート、テトラヒドロフルフリル(メタ)アクリレート、ノルボルニル(メタ)アクリレート、アダマンチル(メタ)アクリレート、ジシクロペンテニル(メタ)アクリレート、ジシクロペンタニル(メタ)アクリレート、テトラシクロドデカニル(メタ)アクリレート、シクロヘキサンジメタノールモノ(メタ)アクリレート、2−ヒドロキシエチル(メタ)アクリレート、2−ヒドロキシプロピル(メタ)アクリレート、3−ヒドロキシプロピル(メタ)アクリレート、2−ヒドロキシブチル(メタ)アクリレート、3−ヒドロキシブチル(メタ)アクリレート、4−ヒドロキシブチル(メタ)アクリレート、2−メトキシエチル(メタ)アクリレート、2−エトキシエチル(メタ)アクリレート、3−メトキシブチル(メタ)アクリレート、ブトキシエチル(メタ)アクリレート、メトキシトリエチレングリコール(メタ)アクリレート、メトキシジプロピレングリコール(メタ)アクリレート、2−(メタ)アクリロイルオキシメチル−2−メチルビシクロヘプタン、4−(メタ)アクリロイルオキシメチル−2−メチル−2−エチル−1,3−ジオキソラン、4−(メタ)アクリロイルオキシメチル−2−メチル−2−イソブチル−1,3−ジオキソラン、トリメチロールプロパンホルマール(メタ)アクリレート、エチレンオキサイド変性リン酸(メタ)アクリレート、カプロラクトン変性リン酸(メタ)アクリレート等の(メタ)アクリレート類;(メタ)アクリル酸;(メタ)アクリロニトリル;(メタ)アクリルアミド、N−ジメチル(メタ)アクリルアミド、N−ジエチル(メタ)アクリルアミド、N−ブチル(メタ)アクリルアミド、ジメチルアミノプロピル(メタ)アクリルアミド、N−メチロール(メタ)アクリルアミド、N−メトキシメチル(メタ)アクリルアミド、N−ブトキシメチル(メタ)アクリルアミド、(メタ)アクリロイルモルホリン、ヒドロキシエチル(メタ)アクリルアミド、メチレンビス(メタ)アクリルアミド等の(メタ)アクリルアミド類;ビスフェノール類(ビスフェノールA、ビスフェノールF、ビスフェノールS、テトラブロモビスフェノールA等)とエピクロルヒドリンとの縮合反応で得られるビスフェノール型エポキシ樹脂に、(メタ)アクリル酸又はその誘導体を反応させた化合物等のエポキシ(メタ)アクリレート類;スチレン、α−メチルスチレン等の芳香族ビニル類;ビニルメチルエーテル、ビニルエチルエーテル、2−ヒドロキシエチルビニルエーテル等のビニルエーテル類;酢酸ビニル、酪酸ビニル等のカルボン酸ビニル類;エチレン、プロピレン、ブテン、イソブテン等のオレフィン類等が挙げられる。これらの非架橋性単量体(A)は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。これらの非架橋性単量体(A)の中でも、活性エネルギー線硬化性組成物の取り扱い性、硬化性に優れ、光学フィルムの柔軟性、耐熱性、耐擦傷性、耐溶剤性、光透過性等の諸物性に優れることから、(メタ)アクリレート類、エポキシ(メタ)アクリレート類、オレフィン類が好ましく、(メタ)アクリレート類及びエポキシ(メタ)アクリレート類がより好ましい。
(メタ)アクリレートとは、アクリレート又はメタクリレートをいう。
非架橋性単量体(A)の含有率は、活性エネルギー線硬化性組成物100質量%中、0.5質量%〜60質量%が好ましく、1質量%〜57質量%がより好ましく、2質量%〜55質量%が更に好ましい。非架橋性単量体(A)の含有率が0.5質量%以上であると、活性エネルギー線硬化性組成物の取り扱い性に優れ、光学フィルムの基材との密着性に優れる。また、非架橋性単量体(A)の含有率が60質量%以下であると、活性エネルギー線硬化性組成物の架橋性及び硬化性に優れ、光学フィルムの耐溶剤性に優れる。
架橋性単量体(B)としては、例えば、ジペンタエリスリトールヘキサ(メタ)アクリレート、カプロラクトン変性ジペンタエリスリトールヘキサ(メタ)アクリレート等のヘキサ(メタ)アクリレート類;ジペンタエリスリトールヒドロキシペンタ(メタ)アクリレート、カプロラクトン変性ジペンタエリスリトールヒドロキシペンタ(メタ)アクリレート等のペンタ(メタ)アクリレート類;ジトリメチロールプロパンテトラ(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトールエトキシ変性テトラ(メタ)アクリレート、ジペンタエリストールヘキサ(メタ)アクリレート、ジペンタエリストールペンタ(メタ)アクリレート、テトラメチロールメタンテトラ(メタ)アクリレート等のテトラ(メタ)アクリレート類;トリメチロールプロパントリ(メタ)アクリレート、トリスエトキシレーテッドトリメチロールプロパントリ(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトールトリ(メタ)アクリレート、エトキシレーテッドペンタエリスリトールトリ(メタ)アクリレート、トリス(2−(メタ)アクリロイルオキシエチル)イソシアヌレート、炭素数2〜5の脂肪族炭化水素変性トリメチロールプロパントリ(メタ)アクリレート、イソシアヌール酸エチレンオキサイド変性トリ(メタ)アクリレート等のトリ(メタ)アクリレート類;トリエチレングリコールジ(メタ)アクリレート、ジエチレングリコールジ(メタ)アクリレート、1,3−ブチレングリコールジ(メタ)アクリレート、1,4−ブタンジオールジ(メタ)アクリレート、1,5−ペンタンジオールジ(メタ)アクリレート、1,6−ヘキサンジオールジ(メタ)アクリレート、ノナンジオールジ(メタ)アクリレート、ネオペンチルグリコールジ(メタ)アクリレート、メチルペンタンジオールジ(メタ)アクリレート、ジエチルペンタンジオールジ(メタ)アクリレート、ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコールジ(メタ)アクリレート、テトラエチレングリコールジ(メタ)アクリレート、トリプロピレングリコールジ(メタ)アクリレート、ポリブチレングリコールジ(メタ)アクリレート、トリシクロデカンジメタノールジ(メタ)アクリレート、2,2−ビス(4−(メタ)アクリロキシポリエトキシフェニル)プロパン、2,2−ビス(4−(メタ)アクリロキシエトキシフェニル)プロパン、2,2−ビス(4−(3−(メタ)アクリロキシ−2−ヒドロキシプロポキシ)フェニル)プロパン、1,2−ビス(3−(メタ)アクリロキシ−2−ヒドロキシプロポキシ)エタン、1,4−ビス(3−(メタ)アクリロキシ−2−ヒドロキシプロポキシ)ブタン、ビス(2−(メタ)アクリロイルオキシエチル)−2−ヒドロキシエチルイソシアヌレート、シクロヘキサンジメタノールジ(メタ)アクリレート、ジメチロールトリシクロデカンジ(メタ)アクリレート、ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコールジ(メタ)アクリレート、ポリエトキシレーテッドシクロヘキサンジメタノールジ(メタ)アクリレート、ポリプロポキシレーテッドシクロヘキサンジメタノールジ(メタ)アクリレート、ポリエトキシレーテッドビスフェノールAジ(メタ)アクリレート、ポリプロポキシレーテッドビスフェノールAジ(メタ)アクリレート、水添ビスフェノールAジ(メタ)アクリレート、ポリエトキシレーテッド水添ビスフェノールAジ(メタ)アクリレート、ポリプロポキシレーテッド水添ビスフェノールAジ(メタ)アクリレート、ビスフェノキシフルオレンエタノールジ(メタ)アクリレート、ネオペンチルグリコール変性トリメチロールプロパンジ(メタ)アクリレート、ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコールのε−カプロラクトン付加物のジ(メタ)アクリレート、ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコールのγ−ブチロラクトン付加物のジ(メタ)アクリレート、ネオペンチルグリコールのカプロラクトン付加物のジ(メタ)アクリレート、ブチレングリコールのカプロラクトン付加物のジ(メタ)アクリレート、シクロヘキサンジメタノールのカプロラクトン付加物のジ(メタ)アクリレート、ジシクロペンタンジオールのカプロラクトン付加物のジ(メタ)アクリレート、ビスフェノールAのエチレンオキサイド付加物のジ(メタ)アクリレート、ビスフェノールAのプロピレンオキサイド付加物のジ(メタ)アクリレート、ビスフェノールAのカプロラクトン付加物のジ(メタ)アクリレート、水添ビスフェノールAのカプロラクトン付加物のジ(メタ)アクリレート、ビスフェノールFのカプロラクトン付加物のジ(メタ)アクリレート、イソシアヌール酸エチレンオキサイド変性ジ(メタ)アクリレート等のジ(メタ)アクリレート類;ジアリルフタレート、ジアリルテレフタレート、ジアリルイソフタレート、ジエチレングリコールジアリルカーボネート等のジアリル類;アリル(メタ)アクリレート;ジビニルベンゼン;メチレンビスアクリルアミド;多塩基酸(フタル酸、コハク酸、ヘキサヒドロフタル酸、テトラヒドロフタル酸、テレフタル酸、アゼライン酸、アジピン酸等)と、多価アルコール(エチレングリコール、ヘキサンジオール、ポリエチレングリコール、ポリテトラメチレングリコール等)及び(メタ)アクリル酸又はその誘導体との反応で得られる化合物等のポリエステルジ(メタ)アクリレート類;ジイソシアネート化合物(トリレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、キシレンジイソシアネート、ジシクロヘキシルメタンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート等)と、水酸基含有(メタ)アクリレート(2−ヒドロキシエチル(メタ)アクリレート、2−ヒドロキシプロピル(メタ)アクリレート、4−ヒドロキシブチル(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトールトリ(メタ)アクリレート等の多官能(メタ)アクリレート等)とを反応させた化合物、アルコール類(アルカンジオール、ポリエーテルジオール、ポリエステルジオール、スピログリコール化合物等の1種又は2種以上)の水酸基にジイソシアネート化合物を付加し、残ったイソシアネート基に、水酸基含有(メタ)アクリレートを反応させた化合物等のウレタン多官能(メタ)アクリレート類;ジエチレングリコールジビニルエーテル、トリエチレングリコールジビニルエーテル等のジビニルエーテル類;ブタジエン、イソプレン、ジメチルブタジエン等のジエン類等が挙げられる。これらの架橋性単量体(B)は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。これらの架橋性単量体(B)の中でも、光学フィルムの柔軟性、耐熱性、耐擦傷性、耐溶剤性、光透過性等の諸物性に優れ、屈折率を高くすることができることから、ヘキサ(メタ)アクリレート類、ペンタ(メタ)アクリレート類、テトラ(メタ)アクリレート類、トリ(メタ)アクリレート類、ジ(メタ)アクリレート類、ジアリル類、アリル(メタ)アクリレート、ポリエステルジ(メタ)アクリレート類が好ましく、ヘキサ(メタ)アクリレート類、ペンタ(メタ)アクリレート類、テトラ(メタ)アクリレート類、トリ(メタ)アクリレート類、ジ(メタ)アクリレート類、ポリエステルジ(メタ)アクリレート類がより好ましく、フルオレン骨格を含むジ(メタ)アクリレート類が更に好ましい。
架橋性単量体(B)の含有率は、活性エネルギー線硬化性組成物100質量%中、30質量%〜98質量%が好ましく、35質量%〜97質量%がより好ましく、40質量%〜96質量%が更に好ましい。架橋性単量体(B)の含有率が30質量%以上であると、活性エネルギー線硬化性組成物の架橋性や硬化性に優れ、光学フィルムの耐溶剤性に優れる。また、架橋性単量体(B)の含有率が98質量%以下であると、光学フィルムの柔軟性に優れる。
重合開始剤(C)としては、例えば、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、アセトイン、ベンジル、ベンゾフェノン、p−メトキシベンゾフェノン、2,2−ジエトキシアセトフェノン、α,α−ジメトキシ−α−フェニルアセトフェノン、ベンジルジメチルケタール、メチルフェニルグリオキシレート、エチルフェニルグリオキシレート、4,4’−ビス(ジメチルアミノ)ベンゾフェノン、1−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、2−ヒドロキシ−2−メチル−1−フェニルプロパン−1−オン、2−エチルアントラキノン等のカルボニル化合物;テトラメチルチウラムモノスルフィド、テトラメチルチウラムジスルフィド等の硫黄化合物類;2,4,6−トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイド、ベンゾイルジエトキシフォスフィンオキサイド等のアシルフォスフィンオキサイド類等が挙げられる。これらの重合開始剤(C)は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。これらの重合開始剤(C)の中でも、活性エネルギー線硬化性組成物の取り扱い性や硬化性、光学フィルムの光透過性に優れることから、カルボニル化合物、アシルフォスフィンオキサイド類が好ましく、カルボニル化合物がより好ましい。
活性エネルギー線硬化性組成物中の重合開始剤(C)の含有率は、活性エネルギー線硬化性組成物100質量%中、0.1質量%〜10質量%が好ましく、0.5質量%〜8質量%がより好ましく、1質量%〜5質量%が更に好ましい。重合開始剤(C)の含有率が0.1質量%以上であると、活性エネルギー線硬化性組成物の取り扱い性や硬化性に優れる。また、重合開始剤(C)の含有率が10質量%以下であると、光学フィルムの光透過性に優れる。
領域αに含まれる光拡散微粒子Pαは、可視光波長域(概ね400nm〜700nm)の光拡散効果を有する粒子であれば特に限定されることはなく、公知の微粒子を用いることができる。光拡散微粒子Pαは、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
光拡散微粒子Pαの材料としては、例えば、金、銀、ケイ素、アルミニウム、マグネシウム、ジルコニウム、チタン、亜鉛、ゲルマニウム、インジウム、スズ、アンチモン、セリウム等の金属;酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化ジルコニウム、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化ゲルマニウム、酸化インジウム、酸化スズ、インジウムスズ酸化物、酸化アンチモン、酸化セリウム等の金属酸化物;水酸化アルミニウム等の金属水酸化物;炭酸マグネシウム等の金属炭酸化物;窒化ケイ素等の金属窒化物;アクリル樹脂、スチレン樹脂、シリコーン樹脂、ウレタン樹脂、メラミン樹脂、エポキシ樹脂等の樹脂等が挙げられる。これらの光拡散微粒子Pαの材料は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。これらの光拡散微粒子Pαの材料の中でも、光学フィルムの製造時の取り扱い性に優れることから、ケイ素、アルミニウム、マグネシウム、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、炭酸マグネシウム、アクリル樹脂、スチレン樹脂、シリコーン樹脂、ウレタン樹脂、メラミン樹脂、エポキシ樹脂が好ましく、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、水酸化アルミニウム、炭酸マグネシウム、アクリル樹脂、スチレン樹脂、シリコーン樹脂、ウレタン樹脂、メラミン樹脂、エポキシ樹脂の粒子がより好ましく、アクリル樹脂、シリコーン樹脂が更に好ましく、シリコーン樹脂が特に好ましい。
光拡散微粒子Pαの屈折率は、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れることから、1.30〜2.00が好ましく、1.35〜1.90がより好ましく、1.40〜1.80が更に好ましい。
光拡散微粒子Pαの体積平均粒子径は、0.5μm〜10μmが好ましく、1μm〜8μmがより好ましく、1.5μm〜6μmが更に好ましい。光拡散微粒子Pαの体積平均粒子径が0.5μm以上であると、可視波長域の光を効果的に散乱させることができる。また、光拡散微粒子Pαの体積平均粒子径が10μm以下であると、面発光体の出射光波長の出射角度依存性を抑制することができる。
本明細書中の各光拡散微粒子の体積平均粒子径は、レーザー回折散乱法で測定した値とする。
光拡散微粒子Pαの形状としては、例えば、球状、円柱状、立方体状、直方体状、角錐状、円錐状、星型状、不定形状等が挙げられる。これらの光拡散微粒子Pαの形状は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。これらの光拡散微粒子Pαの形状の中でも、可視波長域の光を効果的に散乱させることができることから、球状、立方体状、直方体状、角錐状、星型状が好ましく、球状がより好ましい。
マトリックス樹脂Mαと光拡散微粒子Pαとは、屈折率差を有することで、光拡散微粒子Pαの効果が生じる。
マトリックス樹脂Mαと光拡散微粒子Pαとの屈折率差は、0.05〜0.30が好ましく、0.12〜0.27が好ましく、0.15〜0.25がより好ましい。マトリックス樹脂Mαと光拡散微粒子Pαとの屈折率差が0.05以上であると、面発光体の正面輝度に優れ、面発光体の出射光波長の出射角度依存性を抑制することができる。また、マトリックス樹脂Mαと光拡散微粒子Pαとの屈折率差が0.30以下であると、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れる。
光拡散微粒子Pαの屈折率は、面発光体の出射光波長の出射角度依存性を抑制することができることから、マトリックス樹脂Mαの屈折率よりも低いことが好ましい。
マトリックス樹脂Mαと光拡散微粒子Pαとの組合せは、光学フィルムの耐熱性、力学特性、成形加工性に優れ、屈折率差が前記好ましい範囲であり、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れ、面発光体の出射光波長の出射角度依存性を抑制することができることから、マトリックス樹脂Mαがアクリル樹脂で光拡散微粒子Pαが酸化ケイ素微粒子、マトリックス樹脂Mαがアクリル樹脂で光拡散微粒子Pαが酸化アルミニウム微粒子、マトリックス樹脂Mαがアクリル樹脂で光拡散微粒子Pαが水酸化アルミニウム微粒子、マトリックス樹脂Mαがアクリル樹脂で光拡散微粒子Pαが炭酸マグネシウム微粒子、マトリックス樹脂Mαがアクリル樹脂で光拡散微粒子Pαがアクリル樹脂微粒子、マトリックス樹脂Mαがアクリル樹脂で光拡散微粒子Pαがスチレン樹脂微粒子、マトリックス樹脂Mαがアクリル樹脂で光拡散微粒子Pαがシリコーン樹脂微粒子、マトリックス樹脂Mαがアクリル樹脂で光拡散微粒子Pαがウレタン樹脂微粒子、マトリックス樹脂Mαがアクリル樹脂で光拡散微粒子Pαがメラミン樹脂微粒子、マトリックス樹脂Mαがアクリル樹脂で光拡散微粒子Pαがエポキシ樹脂微粒子が好ましく、マトリックス樹脂Mαがアクリル樹脂で光拡散微粒子Pαがアクリル樹脂微粒子、マトリックス樹脂Mαがアクリル樹脂で光拡散微粒子Pαがスチレン樹脂微粒子、マトリックス樹脂Mαがアクリル樹脂で光拡散微粒子Pαがシリコーン樹脂微粒子、マトリックス樹脂Mαがアクリル樹脂で光拡散微粒子Pαがウレタン樹脂微粒子、マトリックス樹脂Mαがアクリル樹脂で光拡散微粒子Pαがメラミン樹脂微粒子、マトリックス樹脂Mαがアクリル樹脂で光拡散微粒子Pαがエポキシ樹脂微粒子がより好ましく、マトリックス樹脂Mαがアクリル樹脂で光拡散微粒子Pαがアクリル樹脂微粒子、マトリックス樹脂Mαがアクリル樹脂で光拡散微粒子Pαがシリコーン樹脂微粒子、マトリックス樹脂Mαがアクリル樹脂で光拡散微粒子Pαがメラミン樹脂微粒子が更に好ましく、マトリックス樹脂Mαがアクリル樹脂で光拡散微粒子Pαがシリコーン微粒子が特に好ましい。
光拡散微粒子Pαの含有量は、マトリックス樹脂Mα100質量部に対し、1質量部〜70質量部が好ましく、5質量部〜60質量部がより好ましい。光拡散微粒子Pαの含有量が1質量部以上であると、面発光体の正面輝度に優れ、面発光体の出射光波長の出射角度依存性を抑制することができる。また、光拡散微粒子Pαの含有量が70質量部以下であると、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れる。
(領域β)
領域βは、領域αと組成が異なれば特に限定されないが、マトリックス樹脂Mβ及び必要に応じて光拡散粒子Pβを含むことが好ましい。
領域βを構成するマトリックス樹脂Mβは、材料が領域αを構成するマトリックス樹脂Mαと同一であってもよく、異なってもよいが、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れることから、同一であることが好ましい。
本明細書中の同一とは、厳密に同一でなくてもよく、僅かに異なるものも含むものとする。
マトリックス樹脂Mβは、前述(領域α)と同様のものが挙げられる。これらのマトリックス樹脂Mβは、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。これらのマトリックス樹脂Mβの中でも、可視光波長域の光透過率が高く、耐熱性、力学特性、成形加工性に優れ、屈折率を低くすることができることから、アクリル樹脂が好ましく、ウレタン系アクリル樹脂が好ましい。
マトリックス樹脂Mβは、光学フィルムの生産性に優れることから、活性エネルギー線硬化性組成物に活性エネルギー線を照射して硬化させた樹脂が好ましく、光学フィルムの柔軟性、耐熱性、耐擦傷性、耐溶剤性、光透過性等の諸物性に優れることから、非架橋性単量体(A)、架橋性単量体(B)及び重合開始剤(C)を含む活性エネルギー線硬化性組成物が好ましい。
マトリックス樹脂Mβを構成するための非架橋性単量体(A)、架橋性単量体(B)及び重合開始剤(C)の種類と含有率は、マトリックス樹脂Mαを構成するための非架橋性単量体(A)、架橋性単量体(B)及び重合開始剤(C)と同様のものが挙げられ、同様の理由で同様の範囲が好ましい。
但し、マトリックス樹脂Mβを構成するための架橋性単量体(B)は、光学フィルムの柔軟性、耐熱性、耐擦傷性、耐溶剤性、光透過性等の諸物性に優れ、屈折率を低くすることができることから、ヘキサ(メタ)アクリレート類、ペンタ(メタ)アクリレート類、テトラ(メタ)アクリレート類、トリ(メタ)アクリレート類、ジ(メタ)アクリレート類、ジアリル類、アリル(メタ)アクリレート、ポリエステルジ(メタ)アクリレート類、ウレタン多官能(メタ)アクリレート類が好ましく、ヘキサ(メタ)アクリレート類、ペンタ(メタ)アクリレート類、テトラ(メタ)アクリレート類、トリ(メタ)アクリレート類、ジ(メタ)アクリレート類、ポリエステルジ(メタ)アクリレート類、ウレタン多官能(メタ)アクリレート類がより好ましく、トリ(メタ)アクリレート類、ジ(メタ)アクリレート類、ポリエステルジ(メタ)アクリレート類、ウレタン多官能(メタ)アクリレート類が更に好ましい。
マトリックス樹脂Mβの光透過率は、光学フィルムの外観に優れ、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れることから、50%〜95%が好ましく、60%〜90%がより好ましい。
本明細書中の各樹脂の光透過率は、ISO 13468に準拠して測定した値とする。
マトリックス樹脂Mβの屈折率は、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れることから、1.30〜1.65が好ましく、1.35〜1.60がより好ましく、1.40〜1.55が更に好ましい。
本明細書中の各材料の屈折率は、20℃でナトリウムD線を用いて測定した値とする。
マトリックス樹脂Mβが2種以上の樹脂を混合した樹脂である場合、マトリックス樹脂Mβの屈折率は、混合した樹脂の屈折率とする。
マトリックス樹脂Mαの屈折率は、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れることから、マトリックス樹脂Mβの屈折率よりも高い。
マトリックス樹脂Mαの屈折率は、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れることから、マトリックス樹脂Mβの屈折率よりも0.05以上高いことが好ましく、0.07以上高いことがより好ましい。
領域βは、光拡散微粒子Pβを含んでもよく、含まなくてもよいが、面発光体の光取り出し効率に優れることから、含まないことが好ましい。
ここでいう含まないとは、全く含まないものだけでなく、僅かに含むものも含むものとする。
領域βが光拡散微粒子Pβを含む場合、光拡散微粒子Pβの材料、形状について、前述(領域α)と同様のものが挙げられ、前述と同様の理由で前述と同様の範囲が好ましい。
領域βが光拡散微粒子Pβを含む場合、光拡散微粒子Pβの屈折率、体積平均粒子径について、前述(領域α)と同様の理由で前述と同様の範囲が好ましい。
領域βが光拡散微粒子Pβを含む場合、マトリックス樹脂Mβと光拡散微粒子Pβとの組合せは、前述(領域α)と同様のものが挙げられ、前述と同様の理由で前述と同様の範囲が好ましい。
領域βが光拡散微粒子Pβを含む場合、マトリックス樹脂Mβと光拡散微粒子Pβとの屈折率差は、前述(領域α)と同様の理由で前述と同様の範囲が好ましい。
光拡散微粒子Pβの含有量は、マトリックス樹脂Mβ100質量部に対し、50質量部以下が好ましく、25質量部以下がより好ましく、0質量部が特に好ましい。光拡散微粒子Pβの含有量が50質量部以下であると、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れる。
マトリックス樹脂Mα100質量部に対する光拡散微粒子Pαの含有量は、面発光体の光取り出し効率に優れることから、マトリックス樹脂Mβ100質量部に対する光拡散微粒子Pβの含有量よりも多いことが好ましい。
マトリックス樹脂Mα100質量部に対する光拡散微粒子Pαの含有量とマトリックス樹脂Mβ100質量部に対する光拡散微粒子Pβの含有量との差は、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れ、面発光体の出射光波長の出射角度依存性を抑制することができることから、5質量部〜50質量部が好ましく、10質量部〜40質量部がより好ましい。
領域α、領域βには、マトリックス樹脂、光拡散微粒子以外にも、光学フィルムの性能を損なわない範囲で、他の添加剤を含んでもよい。
他の添加剤としては、例えば、離型剤、紫外線吸収剤、光安定化剤、帯電防止剤、難燃剤、消泡剤、レベリング剤、防汚性向上剤、分散安定剤、粘度調整剤等が挙げられる。
他の添加剤の含有量は、光学フィルムの性能を損なわずに他の添加剤が有する特性を向上させることができることから、領域α、領域βのいずれにおいても、マトリックス樹脂100質量部に対して、10質量部以下が好ましく、5質量部以下がより好ましい。
(ベース層)
本発明の光学フィルムは、マイクロレンズの構造を支持することから、ベース層を設けることが好ましく、例えば、図4に示すような光学フィルム等が挙げられる。
図4に示す光学フィルム10は、マイクロレンズ11を有するマイクロレンズ層14とベース層15と基材17とを有する。
ベース層の厚さは、光学フィルムの柔軟性、基材との密着性に優れることから、3μm〜60μmが好ましく、5μm〜50μmがより好ましい。
領域αとベース層とは、材料組成が同一であってもよく異なってもよいが、光学フィルムの生産性に優れることから、材料組成が同一であることが好ましい。
(基材)
本発明の光学フィルムの光入射面側に、光学フィルムの形状を保つために、基材を設けてもよい。
基材は、活性エネルギー線硬化性組成物の硬化性に優れることから、活性エネルギー線を透過する基材が好ましい。
基材の材料としては、例えば、アクリル樹脂;ポリカーボネート樹脂;ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル樹脂;ポリスチレン、ABS樹脂等のスチレン樹脂;塩化ビニル樹脂;ジアセチルセルロース、トリアセチルセルロース等のセルロース樹脂;ポリイミド、ポリイミドアミド等のイミド樹脂;ガラス;金属が挙げられる。これらの基材の材料の中でも、柔軟性に優れ、活性エネルギー線の透過性に優れることから、アクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、スチレン樹脂、塩化ビニル樹脂、セルロース樹脂、イミド樹脂が好ましく、アクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、イミド樹脂がより好ましく、ポリエステル樹脂が更に好ましい。
基材の厚さは、光学フィルムの取り扱い性に優れ、活性エネルギー線硬化組成物の硬化性に優れることから、10μm〜1000μmが好ましく、20μm〜500μmがより好ましく、25μm〜300μmが更に好ましい。
基材は、光学フィルムとの密着性を向上させるため、必要に応じて、基材の表面に易接着処理を施してもよい。
易接着処理の方法としては、例えば、基材の表面にポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ウレタン樹脂等からなる易接着層を形成する方法、基材の表面を粗面化処理する方法等が挙げられる。
基材は、易接着処理以外にも、必要に応じて、帯電防止、反射防止、基材同士の密着防止等の表面処理を施してもよい。
基材の屈折率は、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れることから、1.50〜2.00が好ましく、1.53〜1.90がより好ましく、1.56〜1.80が更に好ましい。
マトリックス樹脂Mαと基材との屈折率差は、面発光体の光取り出し効率や正面輝度に優れることから、0.05以下が好ましく、0.04以下がより好ましく、0.03が更に好ましい。
(粘着層)
光学フィルムの光入射面側に、EL素子へ接着するため、粘着層を設けてもよい。基材を有する場合には、基材の表面に粘着層を設ければよい。
粘着層としては、例えば、公知の粘着剤を用いた層等が挙げられる。
(保護フィルム)
光学フィルムの光入射面側や光出射面側に、光学フィルムの取り扱い性を高めるため、保護フィルムを設けてもよい。保護フィルムは、EL素子の表面に光学フィルム等を貼ったり、面発光体として用いたりする際に、光学フィルム等から剥がせばよい。
保護フィルムとしては、例えば、公知の保護フィルム等が挙げられる。
(光学フィルムの製造方法)
本発明の光学フィルムの製造方法は、本発明の光学フィルムを連続的に生産できることから、順次実行される下記工程A〜Dを含むことが好ましい。
工程A:凹形状のマイクロレンズ転写部が複数配置された外周面を有するロール型を回転させ、ロール型の外周面に沿ってロール型の回転方向に基材を走行させながら、ロール型の外周面に活性エネルギー線硬化性組成物βを塗布し、マイクロレンズ転写部の一部を活性エネルギー線硬化性組成物βで充填する工程
工程B:ロール型の外周面と基材との間に活性エネルギー線硬化性組成物αを供給する工程
工程C:ロール型の外周面と基材との間に少なくとも活性エネルギー線硬化性組成物αを挟持した状態で、ロール型の外周面と基材との間の領域に活性エネルギー線を照射し硬化させる工程
工程D:工程Cで得られた硬化物をロール型から剥離する工程
本発明の光学フィルムの製造方法に用いる装置としては、例えば、図5に示す装置50等が挙げられる。
本発明の光学フィルムの製造方法に用いる装置は、本発明の光学フィルムを連続的に生産できることから、図5に示す装置50が好ましい。
尚、図5におけるロール型51や基材17等の回転方向や走行方向は、矢印の方向である。
以下、図5に示す装置50について説明する。
領域βを構成するための活性エネルギー線硬化性組成物β、必要に応じて、光拡散微粒子、他の添加剤を所望の配合量にて混合し、得られた混合物βを第1のノズル52から吐出し、第1のドクターブレード54により平坦化し、第1のコーティングロール53によりロール型51の外周面に塗布する。
領域αを構成するための活性エネルギー線硬化性組成物α、光拡散微粒子、必要に応じて、光拡散微粒子、他の添加剤を所望の配合量にて混合し、得られた混合物αを第2のノズル52’から吐出し、第2のドクターブレード54’により平坦化し、第2のコーティングロール53’により基材17に塗布する。
ロール型51とニップロール55の間隔を調整し、光学フィルムのベース層の厚さを設定する。
ロール型51を回転させながら、ロール型51の外周面と基材17との間の領域に活性エネルギー線照射装置56により活性エネルギー線を照射し硬化させる。得られた硬化物をロール型51から剥離することで、基材17を有する光学フィルム10が得られる。
(工程A)
工程Aは、凹形状のマイクロレンズ転写部が複数配置された外周面を有するロール型を回転させ、ロール型の外周面に沿ってロール型の回転方向に基材を走行させながら、ロール型の外周面に活性エネルギー線硬化性組成物βを塗布し、マイクロレンズ転写部の一部を活性エネルギー線硬化性組成物βで充填する工程である。
活性エネルギー線硬化性組成物βを含む混合物βの粘度は、光学フィルムの製造時の取り扱い性に優れることから、10mPa・s〜3000mPa・sが好ましく、20mPa・s〜2500mPa・sがより好ましく、30mPa・s〜2000mPa・sが更に好ましい。
ロール型としては、例えば、アルミニウム、黄銅、鋼等の金型;シリコーン樹脂、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂、ABS樹脂、フッ素樹脂、ポリメチルペンテン樹脂等の樹脂型;樹脂にめっきを施した型;樹脂に各種金属粉を混合した材料で作製した型等が挙げられる。これらのロール型の中でも、耐熱性や機械強度に優れ、連続生産に適していることから、金型が好ましい。具体的には、金型は、重合発熱に対する耐久性に優れ、変形しにくい、傷が付きにくい、温度制御が可能である、精密成形に適している等の多くの点で好ましい。
ロール型は、光学フィルムの凸形状のマイクロレンズを転写形成するため、前記凸形状に対応する凹形状の転写部を有する。
転写部の製造方法としては、例えば、ダイヤモンドバイトによる切削、国際公開2008/069324号パンフレットに記載されるようなエッチング等が挙げられる。これらの転写部の製造方法の中でも、球欠形状等の曲面を有する凹形状を形成する場合、ロール型の生産性に優れることから、国際公開2008/69324号パンフレットに記載されるようなエッチングが好ましく、角錐形状等の曲面を有さない凹形状を形成する場合、ロール型の生産性に優れることから、ダイヤモンドバイトによる切削が好ましい。
また、転写部の製造方法としては、転写部の窪みと反転した突起を有するマスター型から、電鋳法を用いて作製した金属薄膜をロール芯部材に巻きつけて、円筒形のロール型を製造する方法を用いることができる。
ロール型の内部又は外部には、表面温度を維持するために、必要に応じて、シーズヒータや温水ジャケット等の熱源設備を設けてもよい。
ロール型の回転速度即ちロール型外周面の走行速度は、光学フィルムの成形性及び生産性に優れることから、0.1m/分〜50m/分が好ましく、0.3m/分〜40m/分がより好ましく、0.5m/分〜30m/分が更に好ましい。
活性エネルギー線硬化性組成物βを含む混合物βをロール型に塗布する際、マイクロレンズ内の気泡を抑制することができることから、混合物βを平坦化して塗布することが好ましい。
平坦化手段としては、例えば、ドクターブレード、エアブレード、エアナイフ、ロールコーター、バーコーター等が挙げられる。これらの平坦化手段は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。これらの平坦化手段の中でも、マイクロレンズ内の気泡を抑制することができることから、ドクターブレードが好ましい。
前述したように、光学フィルムにおける領域βの役割を十分果たすことから、領域αをできるだけ多く領域βで覆うことが好ましい。そのためには、活性エネルギー線硬化性組成物βを含む混合物βの塗布が、混合物βをロール型の外周面の凹形状のマイクロレンズ転写部表面に追従させる塗布であることが好ましい。塗布に際して混合物βをマイクロレンズ転写部の表面に追従させることは、換言すれば、混合物βが、マイクロレンズ転写部表面に押し付けられながら流動し、これによりマイクロレンズ転写部表面の少なくとも一部に倣った凸形状の表面になることを意味する。
混合物βをマイクロレンズ転写部表面に追従させる塗布の方法としては、例えば、テーパ状の鋭利な先端を有するドクターブレード、ロールコーター又はバーコーターを回転するロール型の表面に押し付けながら、混合物βのバンクを形成し、凹形状のマイクロレンズ転写部の周縁エッジ部とドクターブレード、ロールコーター又はバーコーターとにより混合物βにせん断力を作用し、その結果、凹形状に倣った混合物βの表面に表面張力が作用するようになる方法等が挙げられる。
これにより、光学フィルム内の気泡の発生を抑制でき、かつ、領域αをできるだけ多く領域βで覆うことができ、光学フィルムにおける領域βの役割を十分果たすことができる。
(工程B)
工程Bは、ロール型の外周面と基材との間に活性エネルギー線硬化性組成物αを供給する工程である。
活性エネルギー線硬化性組成物αを含む混合物αの粘度は、光学フィルムの製造時の取り扱い性に優れることから、10mPa・s〜3000mPa・sが好ましく、20mPa・s〜2500mPa・sがより好ましく、30mPa・s〜2000mPa・sが更に好ましい。
活性エネルギー線硬化性組成物αを含む混合物αは、走行する基材に塗布して供給してもよく、活性エネルギー線硬化性組成物βを含む混合物βが塗布されたロール型に供給してもよいが、ベース層の厚さを制御することができることから、走行する基材に塗布して供給することが好ましい。
活性エネルギー線硬化性組成物αを含む混合物αを基材に塗布する際、マイクロレンズ内の気泡を抑制することができることから、混合物αを平坦化して塗布することが好ましい。
平坦化手段としては、例えば、ドクターブレード、エアブレード、エアナイフ、ロールコーター、バーコーター等が挙げられる。これらの平坦化手段は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。これらの平坦化手段の中でも、マイクロレンズ内の気泡を抑制することができることから、バーコーターが好ましい。
(工程C)
工程Cは、ロール型の外周面と基材との間に少なくとも活性エネルギー線硬化性組成物αを挟持した状態で、ロール型の外周面と基材との間の領域に活性エネルギー線を照射し硬化させる工程である。
工程Cの前に、活性エネルギー線硬化性組成物βを含む混合物βに活性エネルギー線を照射し硬化させる工程を含んでもよい。
前記工程を経ることで、領域αと領域βとの界面が明確になる。
一方、前記工程を経ないと、領域αと領域βとの界面付近がグラデーション化され、領域αと領域βとの界面付近が、領域αの成分と領域βの成分の両方を含む領域となる。
活性エネルギー線としては、例えば、紫外線、電子線、X線、赤外線、可視光線等が挙げられる。これらの活性エネルギー線の中でも、活性エネルギー線硬化性組成物の硬化性に優れ、光学フィルムの劣化を抑制することができることから、紫外線、電子線が好ましく、紫外線がより好ましい。
活性エネルギー線の発光光源としては、例えば、ケミカルランプ、低圧水銀ランプ、高圧水銀ランプ、メタルハライドランプ、無電極紫外線ランプ、可視光ハロゲンランプ、キセノンランプ等が挙げられる。
活性エネルギー線の積算光量は、活性エネルギー線硬化性組成物の硬化性に優れ、光学フィルムの劣化を抑制することができることから、0.01J/cm〜10J/cmが好ましく、0.5J/cm〜8J/cmがより好ましい。
(工程D)
工程Dは、工程Cで得られた硬化物をロール型から剥離する工程である。
硬化物をロール型から剥離しやすくするため、ロール型に剥離処理をしてもよく、混合物α又は混合物βに離型剤を含ませてもよい。
本発明の光学フィルムの製造方法について、他にも国際公開2013/080794号パンフレットの記載されることを参考にすることができる。
(面発光体)
本発明の面発光体は、本発明の光学フィルム及びEL素子を含む。
本発明の面発光体としては、例えば、図6に示す面発光体等が挙げられる。
図6に示す面発光体は、ガラス基板31、陽極32、発光層33、陰極34が順次積層されたEL素子30のガラス基板31の表面に、粘着層21、基材17を介して、光学フィルム10が積層されている。
本発明の面発光体は、本発明の光学フィルムを含むことから、光取り出し効率や正面輝度に優れ、出射光波長の出射角度依存性を抑制する。
そのため、本発明の面発光体は、例えば、照明、ディスプレイ、スクリーン等に好適に用いることができる。
以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
(光取り出し効率の測定)
実施例・比較例・参考例で得られた面発光体を、半球型全光束測定システム(機種名「HMシリーズ」、分光器「MCPD9800」、大塚電子(株)製)のサンプル台に設置し、面発光体外周からの光が半球積分球内に入らないように、実施例・比較例・参考例で得られた面発光体の周辺を拡散シート(商品名「MC−PET」、古河電気工業(株)製、厚さ1mm)でカバーした。この状態で、有機EL素子に400mAの電流を通電し、実施例・比較例・参考例で得られた面発光体をそれぞれ発光させ、光出射面から出射する全光束を測定した。
参考例で得られた面発光体の光子数を100%としたときの、実施例で得られた面発光体の光子数の割合を、光取り出し効率とした。
(正面輝度の測定)
実施例・比較例・参考例で得られた面発光体の有機EL素子に400mAの電流を通電しそれぞれ発光させ、分光輝度計(機種名「MCPD−7700」、大塚電子(株)製)を用いて、光出射面の法線方向に出射する光の輝度値を測定した。
参考例で得られた面発光体の輝度値を100%としたときの、実施例で得られた面発光体の輝度値の割合を、正面輝度とした。
(色度変化量の測定)
実施例・比較例・参考例で得られた面発光体の有機EL素子に400mAの電流を通電しそれぞれ発光させ、分光輝度計(機種名「MCPD−7700」、大塚電子(株)製)を用いて、光出射面の法線方向を0度としたときの0度〜80度において2度ごとに、u’v’表色系の色度u’、v’を測定した。各角度のu’の値及びu’の平均値を横軸に、各角度のv’の値及びv’の平均値を縦軸にプロットし、u’の平均値及びv’の平均値をプロットした点から各角度のu’の値及び各角度のv’の値をプロットした点までの距離を算出し、その距離が最も長くなる時の値を色度変化量とした。
尚、色度変化量が小さいほど、面発光体の出射光波長の出射角度依存性が抑制されたことを意味する。
(材料)
マトリックス樹脂A:後述する製造例1で製造した活性エネルギー線硬化性組成物の硬化物(屈折率1.60)
マトリックス樹脂B:後述する製造例2で製造した活性エネルギー線硬化性組成物の硬化物(屈折率1.52)
光拡散微粒子A:シリコーン樹脂球状微粒子(商品名「TSR9000」、メンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製、屈折率1.42、体積平均粒子径2μm)
有機EL素子A:有機EL照明モジュール(商品名「OLE−P0909−L3」、パイオニアOLEDライティングデバイス(株)製)の光出射面側の表面の光取り出し部材を剥離した有機EL素子
[製造例1]
(混合物A及び混合物Bの製造)
フルオレンジアクリレート(商品名「EA−HR034」、大阪ガスケミカル(株)製)40質量部、ジメタクリレート(商品名「アクリエステルPBOM2000」、三菱レイヨン(株)製)10質量部、ジメタクリレート(商品名「ABE−300」、新中村化学(株)製)20質量部、アクリレート(商品名「ニューフロンティアPHE」、第一工業製薬(株)製)30質量部及び重合開始剤1−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン(商品名「イルガキュア184」、BASF社製)1.2質量部を混合し、活性エネルギー線硬化性組成物を得た。
得られた活性エネルギー線硬化性組成物100質量部及び光拡散微粒子A25質量部を混合し、混合物Aを得た。また、得られた活性エネルギー線硬化性組成物を混合物Bとした。
[製造例2]
(混合物C及び混合物Dの製造)
ガラス製のフラスコに、ジイソシアネート化合物としてヘキサメチレンジイソシアネート117.6g(0.7モル)及びイソシアヌレート型のヘキサメチレンジイソシアネート3量体151.2g(0.3モル)、水酸基含有(メタ)アクリレートとして2−ヒドロキシプロピルアクリレート128.7g(0.99モル)及びペンタエリスリトールトリアクリレート693g(1.54モル)、触媒としてジラウリル酸ジ−n−ブチルスズ22.1g、並びに重合禁止剤としてハイドロキノンモノメチルエーテル0.55gを供給し、75℃に昇温し、75℃に保ったまま攪拌を続け、フラスコ内の残存イソシアネート化合物の濃度が0.1モル/L以下になるまで反応させ、室温に冷却し、ウレタン多官能アクリレートを得た。
得られたウレタン多官能アクリレート35質量部、ポリブチレングリコールジメタクリレート(商品名「アクリエステルPBOM」、三菱レイヨン(株)製、数平均分子量650)20質量部、ビスフェノールAのエチレンオキサイド付加物のジ(メタ)アクリレート(商品名「ニューフロンティアBPEM−10」、第一工業製薬(株)製)40質量部、フェノキシエチルアクリレート(商品名「ニューフロンティアPHE」、第一工業製薬(株)製)5質量部及び1−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン(商品名「イルガキュア184」、BASF社製)1.2質量部を混合し、活性エネルギー線硬化性組成物を得た。
得られた活性エネルギー線硬化性組成物100質量部及び光拡散微粒子A25質量部を混合し、混合物Cを得た。また、得られた活性エネルギー線硬化性組成物を混合物Dとした。
[製造例3]
(ロール型の製造)
外径200mm、軸方向の長さ320mmの鋼製のロールの外周面に、厚さ200μm、ビッカース硬度230Hvの銅めっきを施した。銅めっき層の表面に感光剤を塗布し、レーザ露光、現像及びエッチングを行い、銅めっき層に直径50μm、深さ25μmの半球状の窪みが最小間隔3μmで六方配列に並んでいる転写部が形成された型を得た。得られた型の表面に、防錆性及び耐久性を付与するため、クロムめっきを施し、ロール型を得た。
[参考例]
有機EL素子Aをそのまま面発光体として用いた。用いた面発光体の光学特性の評価結果を、表1に示す。
[実施例1]
製造例3で得られたロール型を回転させ、ロール型の外周面に沿ってロール型の回転方向にポリエチレンテレフタレート基材(商品名「コスモシャインA4100」、東洋紡(株)製)を走行させながら、ロール型の外周面に混合物Dを37体積%塗布し、マイクロレンズ転写部の一部を混合物Dで充填させた。次いで、ロール型の外周面と走行している基材との間に混合物Aを63体積%塗布し、ロール型の外周面と基材との間の領域に混合物Aと混合物Dを挟持した状態で紫外線を照射し硬化させた。得られた硬化物をロール型から剥離し、光学フィルムを得た。
マイクロレンズ内の組成は、混合物Aの硬化物が44体積%、混合物Dの硬化物56体積%であった。また、ベース層の厚さは、10μmであった。更に、電子顕微鏡にて撮影した光学フィルムのマイクロレンズを有する表面の写真から、光学フィルムの面積に対するマイクロレンズの底面部の面積の割合は、73%であった。
有機EL素子Aの光出射面側に、粘着層としてカーギル標準屈折液(屈折率1.52、(株)モリテックス製)を塗布し、有機EL素子Aの光出射面と基材の面とを光学密着させ、面発光体を得た。得られた面発光体の光学特性の評価結果を、表1に示す。
[実施例2〜3]
表1に記載のベース層の厚さに変更した以外は、実施例1と同様に操作を行い、面発光体を得た。得られた面発光体の光学特性の評価結果を、表1に示す。
尚、いずれの実施例においても、マイクロレンズ内の組成について、領域αを構成する混合物の硬化物を44体積%、領域βを構成する混合物の硬化物を56体積%となるよう、混合物の塗布量を調整した。
[比較例1〜3]
混合物Aを混合物Bに変更し、表1に記載のベース層の厚さに変更した以外は、実施例1と同様に操作を行い、面発光体を得た。得られた面発光体の光学特性の評価結果を、表1に示す。
尚、いずれの比較例においても、マイクロレンズ内の組成について、領域αを構成する混合物の硬化物を44体積%、領域βを構成する混合物の硬化物を56体積%となるよう、混合物の塗布量を調整した。
[比較例4〜6]
混合物Aを混合物Cに変更し、表1に記載のベース層の厚さに変更した以外は、実施例1と同様に操作を行い、面発光体を得た。得られた面発光体の光学特性の評価結果を、表1に示す。
尚、いずれの比較例においても、マイクロレンズ内の組成について、領域αを構成する混合物の硬化物を44体積%、領域βを構成する混合物の硬化物を56体積%となるよう、混合物の塗布量を調整した。
実施例1〜3で得られた面発光体は、光取り出し効率や正面輝度に優れ、出射光波長の出射角度依存性を抑制することができた。
一方、比較例1〜6で得られた面発光体は、光取り出し効率に優れるものの、正面輝度に劣り、出射光波長の出射角度依存性を抑制することができなかった。
本発明の光学フィルムは、面発光体の光取り出し効率や正面輝度を向上させ、面発光体の出射光波長の出射角度依存性を抑制させることから、本発明の光学フィルムを含む面発光体は、例えば、照明、ディスプレイ、スクリーン等に好適に用いることができる。
10 光学フィルム
11 マイクロレンズ
12 領域α
13 領域β
14 マイクロレンズ層
15 ベース層
16 マイクロレンズの底面部
17 基材
21 粘着層
30 EL素子
31 ガラス基板
32 陽極
33 発光層
34 陰極
50 装置
51 ロール型
52 第1のノズル
52’ 第2のノズル
53 第1のコーティングロール
53’ 第2のコーティングロール
54 第1のドクターブレード
54’ 第2のドクターブレード
55 ニップロール
56 活性エネルギー線照射装置

Claims (13)

  1. 凸形状のマイクロレンズが、複数配置され、
    マイクロレンズが、領域α及び領域βを有し、
    領域βが、マイクロレンズの凸形状の外側部分を占め、領域αを覆うように位置している光学フィルムであって、
    領域αが、マトリックス樹脂Mα及び光拡散微粒子Pαを含み、
    領域βが、マトリックス樹脂Mβを含み、
    マトリックス樹脂Mαの屈折率が、マトリックス樹脂Mβの屈折率よりも高い、光学フィルム。
  2. マトリックス樹脂Mαの屈折率が、マトリックス樹脂Mβの屈折率よりも0.05以上高い、請求項1に記載の光学フィルム。
  3. マトリックス樹脂Mαが、フルオレン骨格を含む、請求項1又は2に記載の光学フィルム。
  4. 光拡散微粒子Pαが、シリコーン樹脂である、請求項1〜3のいずれかに記載の光学フィルム。
  5. マトリックス樹脂Mαと光拡散微粒子Pαとの屈折率差が、0.15以上である、請求項1〜4に記載の光学フィルム。
  6. 光拡散微粒子Pαの含有量が、マトリックス樹脂Mα100質量部に対し、1質量部〜70質量部である、請求項1〜5のいずれかに記載の光学フィルム。
  7. 領域βが、光拡散微粒子Pβを含まない、請求項1〜6のいずれかに記載の光学フィルム。
  8. 更に、光入射面側に基材を含む、請求項1〜7のいずれかに記載の光学フィルム。
  9. マトリックス樹脂Mαと基材との屈折率差が、0.05以下である、請求項8に記載の光学フィルム。
  10. マイクロレンズの形状が、球欠形状、球欠台形状、楕円体球欠形状、楕円体球欠台形状、角錐形状及び角錐台形状の少なくとも1種である、請求項1〜9のいずれかに記載の光学フィルム。
  11. 請求項1〜10のいずれかに記載の光学フィルム及びEL素子を含む、面発光体。
  12. 順次実行される下記工程A〜Dを含む、請求項1〜10のいずれかに記載の光学フィルムの製造方法。
    工程A:凹形状のマイクロレンズ転写部が複数配置された外周面を有するロール型を回転させ、ロール型の外周面に沿ってロール型の回転方向に基材を走行させながら、ロール型の外周面に活性エネルギー線硬化性組成物βを塗布し、マイクロレンズ転写部の一部を活性エネルギー線硬化性組成物βで充填する工程
    工程B:ロール型の外周面と基材との間に活性エネルギー線硬化性組成物αを供給する工程
    工程C:ロール型の外周面と基材との間に少なくとも活性エネルギー線硬化性組成物αを挟持した状態で、ロール型の外周面と基材との間の領域に活性エネルギー線を照射し硬化させる工程
    工程D:工程Cで得られた硬化物をロール型から剥離する工程
  13. 工程Aにおける活性エネルギー線硬化性組成物βの塗布が、活性エネルギー線硬化性組成物βをロール型の外周面の凹形状のマイクロレンズ転写部表面に追従させる塗布である、請求項12に記載の光学フィルムの製造方法。
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