CN103861587A - 用于内燃机的气体纯化催化剂 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种用于内燃机的气体纯化催化剂，所述用于内燃机的气体纯化催化剂包含载体和在所述载体上形成的催化剂层，所述催化剂层包含第一催化剂、第二催化剂和第三催化剂。所述第一催化剂包含负载在第一担载体中的Pd，所述第一担载体包含氧化铝。所述第二催化剂包含负载在第二担载体中的Rh，所述第二担载体包含二氧化铈-氧化锆的复合氧化物。所述第三催化剂包含负载在第三担载体中的Pd，所述第三担载体包含二氧化铈-氧化锆的复合氧化物。
Description
相关申请的引用
本申请要求于2012年12月17日在韩国知识产权局提交的韩国专利申请号10-2012-0147763的优先权和权益，通过参考将其全部内容并入本文中。
技术领域
本发明涉及一种用于内燃机的气体纯化催化剂（气体净化催化剂，gaspurifying catalyst）。
背景技术
近来，已经在保护全球环境的目标下，积极进行了用于将从车辆等的内燃机排出的废气中包含的污染物物质除去的研究。
在废气中包含的污染物物质的实例包括一氧化碳（CO）、烃（HC）、氮氧化物（NOx）等。可以同时氧化和还原三种有害物质（例如一氧化碳、烃和氮氧化物）从而纯化所述物质的三效催化剂（three way catalyst）广泛用于将污染物物质转化为无害物质。
三效催化剂必须具有高耐热性，因为所述催化剂需要在高温环境下运行。
此外，由于在高温环境下使用三效催化剂，所以在将三效催化剂负载在载体（carrier）上的情况下，存在三效催化剂的催化剂层中的贵金属形成合金的问题。这降低了催化剂的活性。图1A示出了使用双层结构的现有技术，所述双层结构包含下层和上层，在下层中在第一担载体40中负载贵金属Pd52，且在上层中在第二担载体42中负载Rh54。通常为了防止合金形成的问题而应用这种结构。如图1B中所示，当在高温下使用双层结构的催化剂时，Pd和Rh分别存在于下层和上层中，由此防止其合金化。
然而，双层结构技术具有制造成本增加的问题。因而，单层催化剂技术是优选的。
在该背景技术部分中公开的上述信息仅用于增强对发明背景的理解，因此其可以包含不形成本领域普通技术人员在本国已经已知的现有技术的信息。
发明内容
本发明提供一种用于内燃机的气体纯化催化剂，其可以在高温下使用而不使活性劣化。
根据一个方面，本发明提供一种用于内燃机的气体纯化催化剂，其包含载体和在所述载体上形成的催化剂层，其中所述催化剂层包含第一催化剂、第二催化剂和第三催化剂。根据各种实施方式，所述第一催化剂、第二催化剂和第三催化剂相互不同。根据例示性实施方式，所述第一催化剂包含负载在第一担载体（support）中的钯（Pd），所述第二催化剂包含负载在第二担载体中的铑（Rh），且所述第三催化剂包含负载在第三担载体中的Pd。所述第一、第二和第三担载体可以为常规使用的担载体材料和构造的任意组合，且所述第一、第二和第三担载体中的一种或多种可以与其他担载体中的一种或多种不同。根据例示性实施方式，所述第一担载体包含至少氧化铝（矾土）（Al2O3），所述第二担载体包含至少二氧化铈-氧化锆的复合氧化物（complex oxide of ceria-zirconia），且所述第三担载体包含至少二氧化铈-氧化锆的复合氧化物。所述担载体可仅包含所提及的材料（例如Al2O3、二氧化铈-氧化锆的复合氧化物），或者它们可以包含一种或多种其他材料。
根据各种实施方式，所述第一担载体还包含镧（La）。优选地，基于100wt%的全部第一担载体（即，基于包含至少Al2O3和La的所述第一担载体的总重量），La的含量为约0.5wt%至约5wt%。根据各种实施方式，基于100wt%的全部第二担载体，所述第二担载体和/或所述第三担载体包含约20wt%至约70wt%的二氧化铈和约80wt%至约30wt%的氧化锆。
根据各种实施方式，所述第二担载体和/或所述第三担载体还包含选自La、Nd、Si、Pr、或它们的组合的添加剂。优选地，基于100wt%的全部第二担载体（即，基于包含至少二氧化铈-氧化锆的复合氧化物和一种或多种添加剂的所述第二担载体的总重量）或者基于100wt%的全部第三担载体（即，基于包含至少二氧化铈-氧化锆的复合氧化物和一种或多种添加剂的所述第三担载体的总重量），所述添加剂的含量为约1wt%至约20wt%。
根据各种实施方式，所述第一催化剂、所述第二催化剂和所述第三催化剂的混合比为约60:20:20wt%至约50:30:20wt%。
根据本发明的例示性实施方式，基于100wt%的所述第一担载体，所述第一催化剂中Pd的负载量为约1wt%至约4wt%，且基于100wt%的所述第二担载体，所述第二催化剂中Rh的负载量为约0.1wt%至约1wt%。另外，基于100wt%的所述第三担载体，所述第三催化剂中Pd的负载量可以为约1wt%至约4wt%。
根据本发明，提供了一种用于内燃机的气体纯化催化剂，其具有优异的耐热性，并且其中即使当将所述气体纯化催化剂暴露于高温时也抑制了其中包含的贵金属的合金化。因而，即使当暴露于高温时，本发明的气体纯化催化剂也显示了优异的催化活性。
以下对本发明的其他方面和例示性实施方式进行讨论。
附图说明
现在参考附图中所示出的其特定例示性实施方式对本发明的上述和其他特征进行详细说明，所述附图在下文中仅以说明性方式给出在本文中并由此不限制本发明，并且其中：
图1A和图1B是示意性示出常规双层催化剂结构的图。
图2是示意性示出根据本发明的例示性实施方式的催化剂结构的图。
图3是通过测量根据实施例1和实施例2与参考例1和参考例2制造的催化剂的污染物物质的转化率而得到的图。
应理解，附图不必是成比例的，从而给出说明本发明的基本原理的各种优选特征的略微简化的表示。包括例如特定的尺寸、取向、位置和形状的本文中公开的本发明的特定设计特征部分地通过特别的预期用途和使用环境而确定。
在图中，在附图的几个图中各处，相同的参考标号表示本发明的相同或相当的部分。
具体实施方式
在下文中，对本发明的例示性实施方式进行详细说明。然而，例示性实施方式仅是说明性的，而不应被理解为限制本发明，并且本发明仅由所附权利要求书的范围限定。
应理解，如本文中所用的术语“车辆”或“车辆的”或其他类似术语包括一般的机动车辆（汽车，motor vehicle）如包括运动型多功能车（SUV）的载客汽车、公共汽车、卡车、各种商用车辆，包括各种艇和船舶的水运工具，飞机等，且包括混合动力车辆、电动车辆、插电式混合电动车辆（plug-in hybrid electric vehicle）、氢动力车辆和其他替代燃料车辆（例如源自石油以外的资源的燃料）。如本文中所提及的，混合动力车辆是具有两种以上动力源的车辆，例如汽油驱动和电驱动的车辆。
本文中所用的术语仅用于描述特定的实施方式的目的且不旨在限制本发明。如本文中所用的，单数形式“一个”、“一种”和“该”旨在也包括复数形式，除非上下文明显指出不是这样。还应理解，当用于本说明书中时，术语“包含”和/或“包括”规定所述特征、整数、步骤、操作、要素和/或成分的存在，但是不排除一种或多种其他特征、整数、步骤、操作、要素、成分、和/或它们的组的存在或添加。如本文中所用的，术语“和/或”包括相关的列出项的一种或多种的任意和全部组合。
除非具体指出或者由上下文显而易见，否则如本文中所用的，术语“约”应被理解为在本领域的正常公差范围内，例如在平均值的2标准偏差（标准方差，standard deviation）之内。“约”可以被理解为在所述值的10%、9%、8%、7%、6%、5%、4%、3%、2%、1%、0.5%、0.1%、0.05%或0.01%之内。除非从上下文另外清楚，否则本文中提供的所有数值都由术语“约”修饰。
根据本发明例示性实施方式的用于内燃机的气体纯化催化剂包含载体和在所述载体上形成的催化剂层，其中所述催化剂层包含第一催化剂、第二催化剂和第三催化剂。第一催化剂、第二催化剂和第三催化剂相互不同。优选地，第一催化剂包含负载在第一担载体中的Pd，第二催化剂包含负载在第二担载体中的Rh，且第三催化剂包含负载在第三担载体中的Pd。
根据例示性实施方式，第一担载体包含至少Al2O3，第二担载体包含至少二氧化铈-氧化锆的复合氧化物，且第三担载体包含至少二氧化铈-氧化锆的复合氧化物。第二担载体和第三担载体中的二氧化铈-氧化锆的复合氧化物可以相同或者可以不同。第一、第二和/或第三担载体可以根据需要包含一种或多种另外的材料。
根据优选的实施方式，催化剂层由洗涂层（wash-coat layer）代表。然而，可以替代地提供任何其他形式和类型的催化剂层。
特别地，本发明的催化剂层为单层且包含均在所述单层中形成的第一催化剂、第二催化剂和第三催化剂。此外，第一催化剂、第二催化剂和第三催化剂的活性金属（例如Pd和Rh）负载在不同的担载体上。因而，即使在高温下使用所述催化剂，也可以防止其中活性金属相互结合而引起合金化的常见现象，并由此使合金化现象不显著。因此，当在高温下使用用于内燃机的气体纯化催化剂时，抑制了由活性金属的合金化造成的催化活性的劣化。结果，本发明的用于内燃机的气体纯化催化剂具有优异的耐热性。此外，通过对本发明的催化剂层提供包含负载在第三担载体中的Pd的第三催化剂，额外提高了纯化效率，所述第三担载体包含至少二氧化铈-氧化锆的复合氧化物。
在本发明的例示性实施方式中，第一担载体包含氧化铝。优选地，将γ-氧化铝用作所述氧化铝。然而，也可以适当使用氧化铝的其他形式。
与氧化铝一起，第一担载体可还包含La。在这种情况下，La可以以任意形式存在且优选掺杂在氧化铝中。根据本发明的实施方式，通过在第一担载体中包含La，进一步提高了耐热性。优选地，基于100wt%的全部第一担载体（包含氧化铝和La），La的含量为约0.5wt%至约5wt%。在其中La的含量包括在上述范围内的情况下，更加改善了提高耐热性的效果。
基于100wt%的全部第二担载体（当不包含其他材料时）或者基于100wt%的第二担载体中的二氧化铈和氧化锆（当包含其他材料时），第二担载体可包含约20wt%至约70wt%的二氧化铈和约80wt%至约30wt%的氧化锆。在二氧化铈和氧化锆的含量包括在上述范围内的情况下，可以获得最佳的储氧能力（oxygen storing capacity）（OSC）性能。
第二担载体可还包含选自La、Nd、Si、Pr、或它们的组合的添加剂。在第二担载体还包含添加剂的情况下，可以进一步提高耐热性。特别地，Pr可以提高担载体的储氧能力和耐热性。
根据各种实施方式，基于100wt%的全部第二担载体（即，基于100wt%的二氧化铈、氧化锆和添加剂全部），添加剂的含量优选为约1wt%至约20wt%。在其中添加剂的含量小于约1wt%或大于约20wt%的情况下，可能存在第二担载体的储氧能力会劣化且成本增加的问题。
基于100wt%的全部第三担载体（当不包含其他材料时）或者基于100wt%的第三担载体中的二氧化铈和氧化锆（当包含其他材料时），第三担载体可包含约20wt%至约70wt%的二氧化铈和约80wt%至约30wt%的氧化锆。在其中第三担载体中的二氧化铈和氧化锆的含量包括在该范围内的情况下，可以获得最佳的储氧能力（OSC）性能。
第三担载体可还包含选自La、Nd、Si、Pr、或它们的组合的添加剂。在其中第三担载体还包含添加剂的情况下，可以进一步提高耐热性。除了提高的耐热性之外，Pr的添加可还提高担载体的储氧能力。
优选地，基于100wt%的全部第三担载体（即，基于100wt%的二氧化铈、氧化锆和添加剂全部），添加剂的含量为约1wt%至约20wt%。在其中添加剂的含量小于约1wt%或大于约20wt%的情况下，可能存在第三担载体的储氧能力劣化且成本增加的问题。
在本发明的例示性实施方式中，第一催化剂、第二催化剂和第三催化剂的混合比为约60:20:20wt%（重量百分比）至约50:30:20wt%（重量百分比）。
此外，在根据本发明例示性实施方式的催化剂层中，基于100wt%的全部第一担载体，第一催化剂中的Pd的负载量为约1wt%至约4wt%，且基于100wt%的全部第二担载体，第二催化剂中的Rh的负载量为约0.1wt%至约1wt%。另外，基于100wt%的全部第三担载体，所述第三催化剂中的Pd的负载量可以为约1wt%至约4wt%。在具有这些范围的第一和第三催化剂中的Pd的负载量与第二催化剂中的Rh的负载量的实施方式中，可以经济地获得更佳的效果。
用于内燃机的气体纯化催化剂可以使用任意常规载体。根据各种实施方式，将丸型（粒状）载体、陶瓷单片型载体（陶瓷整体型载体，ceramicmonolith type carrier）、或金属线载体用作负载催化剂层的载体。
构成载体的材料可包括任意常规材料，且优选地，为陶瓷材料如堇青石（2MgO2·2Al2O3·5SiO2）、SiC（碳化硅）或钛酸铝。
将根据本发明例示性实施方式的具有上述构成的用于内燃机的气体纯化催化剂示意性示出在图2中。在图2中，相同的参考标号指示相同的材料。如图2中所示，用于内燃机的气体纯化催化剂1由第一催化剂、第二催化剂和第三催化剂构成，所述第一催化剂包含第一担载体10（其优选包含氧化铝）和负载在第一担载体10中的Pd 22，所述第二催化剂包含第二担载体12（其优选包含二氧化铈-氧化锆的复合氧化物）和负载在第二担载体12中的Rh 24，且所述第三催化剂包含第三担载体12（其优选包含二氧化铈-氧化锆的复合氧化物）和负载在第三担载体12中的Pd 22。在图2中所示的例示性实施方式中，第二担载体和第三担载体两者都包含相同的二氧化铈-氧化锆的复合氧化物。
根据本发明例示性实施方式的具有上述构成的用于内燃机的气体纯化催化剂优选通过如下制备：首先将第一催化剂、第二催化剂和第三催化剂相互混合，并通过将混合物添加到水中的浸渍过程而制造浆料型组合物。随后，将组合物涂布在载体上、干燥、并焙烧而制造气体纯化催化剂。优选地，将焙烧过程在约400℃至约600℃下进行约2小时至约5小时。
在下文中，对本发明的实施例和比较例进行说明。下列实施例仅为本发明的优选实施例，且本发明不限于此。
（实施例1）
通过浸渍法将Pd负载在第一担载体中以制备第一催化剂。使用下述第一担载体，其包含氧化铝和La，具体地，其中基于100wt%的全部第一担载体（基于Al2O3和La的总重量），La的含量为4wt%。基于100wt%的全部第一担载体，Pd的负载量为1.5wt%。
通过浸渍法将Rh负载在第二担载体中以制备第二催化剂。第二担载体包含二氧化铈-氧化锆的复合氧化物，特别地，其中基于全部第二担载体（基于二氧化铈和氧化锆的总重量），二氧化铈的含量为23wt%且氧化锆的含量为77wt%。基于100wt%的全部第二担载体，Rh的负载量为0.1wt%。
通过浸渍法将Pd负载在第三担载体中以制备第三催化剂。第三担载体包含二氧化铈-氧化锆的复合氧化物，特别地，其中基于全部第三担载体（基于二氧化铈和氧化锆的总重量），二氧化铈的含量为40wt%且氧化锆的含量为55wt%。基于100wt%的全部第三担载体，Pd的负载量为0.5wt%。
将第一催化剂、第二催化剂和第三催化剂以60:20:20wt%（重量百分比）的比率混合，并通过将混合物添加到水中的浸渍法制备浆料。将浆料涂布在堇青石单片载体上、干燥、并在500℃下焙烧2小时以制备用于纯化气体的催化剂，其中催化剂层由单层形成。
（实施例2）
对实施例1中制备的催化剂进行在1000℃下在水中进行热处理6小时的水热处理（hydrothermal treatment），并用作用于纯化气体的催化剂。
（参考例1）
通过浸渍法将Pd负载在第一担载体中以制备第一催化剂。第一担载体包含氧化铝和La，其中基于100wt%的全部第一担载体（基于Al2O3和La的总重量），La的含量为4wt%。基于100wt%的全部第一担载体，Pd的负载量为2.35wt%。
通过浸渍法将Rh负载在第二担载体中以制备第二催化剂。第二担载体包含二氧化铈-氧化锆的复合氧化物，其中在第二担载体中，二氧化铈的含量为23wt%且氧化锆的含量为77wt%。基于100wt%的全部第二担载体，Rh的负载量为0.1wt%。
将第一催化剂和第二催化剂以60:40wt%（重量百分比）的比率混合，并通过将混合物添加到水中的浸渍法制备浆料。将浆料涂布在与实施例中相同的堇青石单片载体上、干燥、并在500℃下焙烧2小时以制备用于纯化气体的催化剂，其中催化剂层由单层形成。
（参考例2）
对参考例1中制备的催化剂进行在1000℃下在水中进行热处理6小时的水热处理，并用作用于纯化气体的催化剂。
对根据实施例1和实施例2与参考例1和参考例2的催化剂的HC、CO和NOx的起燃温度（点火温度，light off temperature）对转化效率进行测量，并将其结果示于图3中。起燃温度是指通过催化剂转化各污染物物质的50%时废气的温度，且随着温度降低，污染物物质的纯化效率增加。
通过经由SIGU2000（HORIBA）（催化活性评价装置）测量HC、CO和NOx（污染物物质）的纯化效率达到50%时的温度而获得起燃温度。
在67,000h-1的空间速度下注入包含N2的气体的同时测量起燃温度。将包含O2（浓度：0.98体积%）、CO（浓度：1.17体积%）、H2O（浓度：10体积%）、CO2（浓度：13.9体积%）、NO（浓度：0.1体积%）、HC（浓度：0.3体积%）、以及作为剩余物的N2的气体用作上述包含N2的气体。
如图3中所示，与参考例1的催化剂相比，实施例1的催化剂显示了较低的起燃温度。因而，在高温下的操作期间，使用实施例1的催化剂的污染物物质的纯化效率非常优异。此外，与参考例2的催化剂相比，实施例2的催化剂显示较低的起燃温度。因而，在高温下的操作期间，使用实施例2的催化剂的污染物物质的纯化效率非常优异。从图3的结果可以看出，根据本发明例示性实施方式的催化剂通过进一步使用第三催化剂而具有更好的纯化效率，而与水热处理无关。
尽管已经连同目前认为是实际例示性实施方式的内容对本发明进行了说明，但是应理解，本发明不限于所公开的实施方式，而是相反，旨在覆盖所附权利要求书的主旨和范围内包括的各种修改和等价设置。
Claims (10)
1.一种用于内燃机的气体纯化催化剂，包含：
载体和在所述载体上形成的催化剂层，
其中所述催化剂层包含：
第一催化剂，所述第一催化剂包含负载在第一担载体中的Pd，所述第一担载体包含氧化铝；
第二催化剂，所述第二催化剂包含负载在第二担载体中的Rh，所述第二担载体包含二氧化铈-氧化锆的复合氧化物；和
第三催化剂，所述第三催化剂包含负载在第三担载体中的Pd，所述第三担载体包含二氧化铈-氧化锆的复合氧化物。
2.根据权利要求1所述的用于内燃机的气体纯化催化剂，其中所述第一担载体还包含La。
3.根据权利要求2所述的用于内燃机的气体纯化催化剂，其中基于100wt%的所述第一担载体，La的含量为约0.5wt%至约5wt%。
4.根据权利要求1所述的用于内燃机的气体纯化催化剂，其中基于所述第二担载体或第三担载体中的二氧化铈和氧化锆的总量，所述第二担载体和/或所述第三担载体包含约20wt%至约70wt%的二氧化铈和约80wt%至约30wt%的氧化锆。
5.根据权利要求1所述的用于内燃机的气体纯化催化剂，其中所述第二担载体和/或所述第三担载体还包含选自La、Nd、Si、Pr、或它们的组合中的添加剂。
6.根据权利要求5所述的用于内燃机的气体纯化催化剂，其中基于100wt%的所述第二担载体或所述第三担载体，所述添加剂的含量为约1wt%至约20wt%。
7.根据权利要求1所述的用于内燃机的气体纯化催化剂，其中所述第一催化剂、所述第二催化剂和所述第三催化剂的混合比为约60:20:20wt%至约50:30:20wt%。
8.根据权利要求1所述的用于内燃机的气体纯化催化剂，其中基于100wt%的所述第一担载体，所述第一催化剂中Pd的负载量为约1wt%至约4wt%。
9.根据权利要求1所述的用于内燃机的气体纯化催化剂，其中基于100wt%的所述第二担载体，所述第二催化剂中Rh的负载量为约0.1wt%至约1wt%。
10.根据权利要求1所述的用于内燃机的气体纯化催化剂，其中基于100wt%的所述第三担载体，所述第三催化剂中Pd的负载量为约1wt%至约4wt%。
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Granted publication date: 20180501 Termination date: 20190725 |
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