CN103534844A - 非水电解质二次电池 - Google Patents

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Abstract

本发明要解决的课题是提高非水电解质二次电池过充电时的安全性。本发明为非水电解质二次电池，其具备：包含正极活性物质的正极、负极、非水电解质、隔离体和电流断路元件；其特征在于，正极活性物质包含：通式LiCoxM1-xO2(0.1≤x≤1，M为一种以上的金属元素且至少包含Ni或Mn)所示的第一化合物、和正极电位以锂金属基准计为4.5V以上时产生气体的第二化合物；电流断路元件为压敏电流断路元件。

Description

非水电解质二次电池
技术领域
本发明涉及非水电解质二次电池。
背景技术
伴随着近年的非水电解质二次电池的容量增加，要求非水电解质二次电池的安全性进一步提高。
作为提高非水电解质二次电池的安全性的手段之一，使用利用过充电时电解液的分解产生的气体而动作的压敏电流断路元件进行电流断路。专利文献1中，为了促进电流断路，将在过充电时产生大量气体的过充电添加剂混合于电解液中。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平9-50822
发明内容
发明要解决的问题
本发明要解决的课题是提高非水电解质二次电池过充电时的安全性。
用于解决问题的方案
本发明为非水电解质二次电池，其具备：包含正极活性物质的正极、负极、非水电解质、隔离体和电流断路元件，其特征在于，正极活性物质包含：通式LiCoxM1-xO2(0.1≤x≤1，M为一种以上的金属元素且至少包含Ni或Mn)所示的第一化合物、和，正极电位以锂金属基准计为4.5V以上时产生气体的第二化合物；电流断路元件为压敏电流断路元件。
将过充电添加剂混合于电解液中的情况下，由于添加剂与负极进行反应或者高温下添加剂分解而存在储存特性降低的可能性。另一方面，本发明中没有这样的问题且确保过充电时的安全性。
上述通式的M包含Ni和Mn的情况下，正极电位以锂金属基准计达到4.4V以上时正极活性物质的晶体结构的变化小，因而特别优选。另外，优选x满足0.2≤x≤0.95，进一步优选满足0.3≤x≤0.7。
作为本发明所使用的正极活性物质的第二化合物的例子，可列举出：Li2MnO3、Li5FeO4、Li6MnO5、Li6CoO6、Li2CO3、LiC2O4、Li2CuO2。特别是，Li2MnO3在正极电位以锂金属基准计达到4.6V时容易产生气体，因而优选。
本发明所使用的非水电解质可以使用例如：非水电解质二次电池中以往使用的非水电解质。作为其例子，可列举出：环状碳酸酯、链状碳酸酯、醚类。作为环状碳酸酯的例子，可列举出：碳酸亚乙酯和碳酸亚丙酯。作为链状碳酸酯的例子，可列举出：碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯和碳酸二乙酯。作为醚类的例子，可列举出1,2-二甲氧基乙烷。
本发明所使用的非水电解质包含非水电解质二次电池中以往使用的锂盐。作为其例子，可列举出LiPF6和LiBF4。
本发明所使用的负极活性物质可以使用例如：非水电解质二次电池中以往使用的负极活性物质。作为其例子，可列举出：石墨、锂、硅和硅合金。
本发明所使用的压敏电流断路元件可以使用例如：非水电解质二次电池中以往使用的压敏电流断路元件。作为其例子，可列举出1.4±0.3MPa下动作的压敏电流断路元件。
本发明的非水电解质二次电池中可以根据需要使用例如：现有的非水电解质二次电池所使用的电池结构部件。
发明的效果
通过本发明，正极电位以锂金属基准计达到4.5V以上时由第二化合物产生气体，压敏电流断路元件感知由此而上升的电池内压力而将电流断路。结果，能够抑制电池的过充电。
附图说明
图1为本发明的实施例中使用的层压电池单元的示意图。
图2为本发明的实施例中使用的圆筒型二次电池的示意图。
具体实施方式
以下，基于实施例更具体地说明本发明。但是，本发明不受以下实施例的任何限制。另外，可以在不改变其主旨的范围内进行适宜变更而实施。
实施例
[正极的制作]
＜实施例1＞
向包含Ni、Co和Mn的水溶液中加入氢氧化锂(LiOH)，制作氢氧化镍钴锰。将得到的氢氧化镍钴锰和碳酸锂以符合LiNi0.25Co0.50Mn0.25O2的化学计量比进行混合。之后，在空气中900℃下进行24小时焙烧，由此制作第一化合物。对于第一化合物，通过粉末X射线衍射法进行解析的结果，确认具有归属于空间群R3-m的层状结构。
将碳酸锰(MnCO3)和氢氧化锂以符合Li2MnO3的化学计量比进行混合。之后，在空气中、400℃下进行48小时焙烧，由此制作第二化合物。
将得到的第一化合物和第二化合物以质量比98：2进行混合而制作正极活性物质。将得到的正极活性物质、乙炔黑和聚偏氟乙烯以90：5：5的质量比进行混合后，向该混合物中加入N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)而制作正极合剂浆料。将得到的正极合剂浆料涂布于由铝箔形成的集电体，使其在空气中80℃下干燥而制作电极。将得到的电极进行轧制，切出32mm×44mm的大小而制作正极a1。
＜实施例2＞
将第一化合物和第二化合物以质量比96：4进行混合而制作正极活性物质，除此以外，与实施例1同样地进行，制作正极a2。
＜实施例3＞
将第一化合物和第二化合物以质量比94：6进行混合而制作正极活性物质，除此以外，与实施例1同样地进行，制作正极a3。
＜实施例4＞
将第一化合物和第二化合物以质量比92：8进行混合而制作正极活性物质，除此以外，与实施例1同样地进行，制作正极a4。
＜比较例1＞
除了只使用第一化合物作为正极活性物质以外，与实施例1同样地进行，制作正极b1。
＜比较例2＞
将第一化合物和第二化合物以质量比90：10进行混合而制作正极活性物质，除此以外，与实施例1同样地进行，制作正极b2。
[层压电池单元的制作]
使用正极1、负极2、非水电解液3、隔离体4和容器5制作图1所示的层压电池单元。正极1使用上述得到的正极a1～a4、b1或b2，负极2使用锂金属。非水电解液3使用将碳酸亚乙酯和碳酸二乙酯以体积比3：7混合而成的非水电解液中以1摩尔/升溶解有LiPF6的溶液。隔离体4使用聚乙烯制隔离体。容器5使用55mm×55mm大小的铝层压体制容器。
[充放电循环试验1]
将得到的层压电池单元以20mA/g的恒定电流充电至电压达到4.3V，之后以4.3V的恒定电压充电至电流值达到2mA/g。之后，以20mA/g的恒定电流进行放电至电压达到2.5V。将此时的放电容量作为第1次循环的放电容量。在同样的条件下，再进行1次充放电。
[过充电试验1]
将进行了充放电循环试验1之后的层压电池单元以20mA/g的恒定电流充电至电压达到4.8V，之后以4.8V的恒定电压充电至电流值达到2mA/g。
[气体产生量的测定]
测定进行了过充电试验1后的层压电池单元的厚度的变化量Δt，使用式1求出产生的气体的体积ΔV。需要说明的是，Δt为如下的值：从进行了过充电试验1后的层压电池单元的厚度减去进行了第1次循环的充放电循环试验1之后的层压电池单元的厚度。
ΔV(m3)＝0.055(m)×0.055(m)×Δt(m)···(式1)
将求出的ΔV代入式2中，求出正极活性物质的单位质量的气体产生量Δn(mol/g)。
Δn＝PΔV/RTM···(式2)
此处，P表示压力，设为P＝1x105(Pa)。R表示气体常数，设为R＝8.314(JK-1mol-1)。T表示温度，设为T＝298(K)。M表示正极活性物质量(g)。将求出的Δn示于表1中。
[表1]
Figure BDA0000401528600000051
[具备压敏电流断路元件的圆筒型二次电池的制作]
使用正极6、负极7、非水电解液8、隔离体9、压敏电流断路元件10和容器11制作图2所示的圆筒型二次电池。正极6使用与上述的正极a1～a4和b1同样制作的正极，负极7使用石墨。非水电解液8使用将碳酸亚乙酯和碳酸二乙酯以体积比3：7混合而成的非水电解液中以1摩尔/升溶解有LiPF6的溶液。隔离体9使用聚乙烯制隔离体。压敏电流断路元件10使用1.4±0.3MPa下动作的压敏电流断路元件。容器11使用直径14mm、高度430mm的不锈钢制圆筒容器。
需要说明的是，使用了正极b2的层压电池单元的第1次循环的放电容量降低了少许，所以没能制作使用了正极b2的圆筒型二次电池。
[充放电循环试验2]
将得到的圆筒型二次电池以20mA/g的恒定电流充电至电压达到4.2V，之后以4.2V的恒定电压充电至电流值达到2mA/g。之后，以20mA/g的恒定电流进行放电至电压达到2.4V。将此时的放电容量作为第1次循环的放电容量。在同样的条件下再进行1次充放电。需要说明的是，圆筒型二次电池的电压为4.2V时，正极电位以锂金属基准计为约4.3V。另外，圆筒型二次电池的电压为2.4V时，正极电位以锂金属基准计为约2.5V。
[过充电试验2]
将进行了充放电循环试验2后的圆筒型二次电池以20mA/g的恒定电流充电至电压达到4.7V，之后以4.7V的恒定电压充电至电流值达到2mA/g。需要说明的是，圆筒型二次电池的电压为4.7V时，正极电位以锂金属基准计为约4.8V。
对于过充电试验2中圆筒型二次电池的压敏电流断路元件是否动作进行确认，将其结果示于表1。
如表1所示，使用了气体产生量为1.90×10-5mol/g以上的正极a1～a4的圆筒型二次电池中，在过充电试验2中压敏电流断路元件动作从而电流被断路。另一方面，使用了气体产生量小于1.90×10-5mol/g的电极b1的圆筒型二次电池中，在过充电试验2中压敏电流断路元件不动作，电流没有被断路。
对于压敏电流断路元件动作的圆筒型二次电池，例如即便充电控制不动作而被持续充电，也能够实现压敏电流断路元件动作而阻止被充电。另一方面，压敏电流断路元件没有动作的圆筒型二次电池中，即便被持续充电，压敏电流断路元件也不动作，从而存在导致电池异常的可能性。
另外，如表1所示，使用了相对于正极活性物质的总质量，第二化合物的质量比例多于8质量%的正极b2的层压电池单元，与使用了相对于正极活性物质的总质量，第二化合物的质量比例为1～8质量%的正极a1～a4的层压电池单元相比较，第1次循环的放电容量降低了少许。由此可知，相对于正极活性物质的总质量，第二化合物的质量比例进一步优选为1～8质量%。
需要说明的是，通常由内藏有电池的电子设备、充电装置而控制电池电压，因而不产生过充电。本发明是为了即便在电子设备、充电装置的充电控制不动作的情况下也不会导致电池异常而做出的，能够进一步提高现有的非水电解质二次电池的安全性。
附图标记说明
1···层压电池单元的正极
2···层压电池单元的负极
3···层压电池单元的非水电解液
4···层压电池单元的隔离体
5···层压电池单元的容器
6···圆筒型二次电池的正极
7···圆筒型二次电池的负极
8···圆筒型二次电池的非水电解液
9···圆筒型二次电池的隔离体
10···圆筒型二次电池的压敏电流断路元件
11···圆筒型二次电池的容器

Claims (6)

1.一种非水电解质二次电池，其具备：包含正极活性物质的正极、负极、非水电解质、隔离体和电流断路元件，其特征在于，
所述正极活性物质包含：通式LiCoxM1-xO2所示的第一化合物，其中，0.1≤x≤1，M为一种以上的金属元素且至少包含Ni或Mn；和，正极电位以锂金属基准计为4.5V以上时产生气体的第二化合物，
所述电流断路元件为压敏电流断路元件。
2.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池，其特征在于，所述正极电位以锂金属基准计为4.5V以上时，单位质量的所述正极活性物质的气体产生量为1.9×10-5mol/g以上。
3.根据权利要求1或2所述的非水电解质二次电池，其特征在于，所述第一化合物的晶体结构包含层状结构。
4.根据权利要求1～3的任一项所述的非水电解质二次电池，其特征在于，所述第二化合物以通式Li2MnO3表示。
5.根据权利要求1～4的任一项所述的非水电解质二次电池，其特征在于，相对于所述正极活性物质的总质量，所述第二化合物的质量比例为1～8质量%。
6.根据权利要求1～5的任一项所述的非水电解质二次电池，其特征在于，被充放电至所述正极电位以锂金属基准计小于4.5V。
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C02 Deemed withdrawal of patent application after publication (patent law 2001)
WD01 Invention patent application deemed withdrawn after publication

Application publication date: 20140122