TW201503471A - 鋰離子蓄電池用正極材料,鋰離子蓄電池用正極以及鋰離子蓄電池 - Google Patents
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Abstract
本發明之鋰離子蓄電池用正極材料,其係以下述組成式表示。
xLiNiaMn1-aO2-yLi4O2-(1-y-z)MnO2(式中,x、y及a係滿足下述關係之參數)
-0.5x+0.41<y<-0.5x+0.49、-0.1x+0.13<y<-0.1x+0.21、0.2<a<0.6。
Description
本發明係有關一種鋰離子蓄電池用正極材料、使用該鋰離子蓄電池用正極材料之鋰離子蓄電池用正極以及使用該鋰離子蓄電池用正極之鋰離子蓄電池。
近年來,為了防止地球暖化或因擔心石化燃料枯竭,著重於期待在行走必須使用的耗費能量少的電動車。故用於電動車之鋰離子蓄電池被要求為高容量者。
於專利文獻1中記載,有關使用混合有屬於空間群R-3m之具有六方晶系層狀岩鹽型結晶構造的含鋰之過渡金屬氧化物與具有尖晶石構造之氧化鋰錳的正極材料之鋰離子蓄電池。
[專利文獻1]:日本特開2007-200865號公報
專利文獻1中揭示的鋰離子蓄電池用正極材料,雖具高容量,惟有不可逆容量大的課題。於電池中使用不可逆容量大的正極材料時,必須具有相當於初次使用的充電容量大的容量之負極量。因此,不可逆容量大的電池,不僅有負極量大的問題,且同時會有每單位容量之體積及重量變大的問題。
因此,本發明人等以提供一種高容量且不可逆容量小的鋰離子蓄電池用正極材料為目的。
本發明之鋰離子蓄電池用正極材料,其係以下述組成式表示,xLiNiaMn1-aO2-yLi4O2-(1-x-y)MnO2
(式中,x、y及a係滿足下述關係之參數)。
-0.5x+0.41<y<-0.5x+0.49、-0.1x+0.13<y<-0.1x+0.21、0.2<a<0.6
藉由本發明,可提供一種高容量、且不可逆容量小的鋰離子蓄電池用正極材料。
1‧‧‧正極
2‧‧‧負極
3‧‧‧隔板
4‧‧‧電池罐
5‧‧‧正極導片
6‧‧‧負極導片
7‧‧‧密閉蓋
8‧‧‧襯墊
9‧‧‧絕緣板
10‧‧‧鋰離子蓄電池
[第1圖]係表示本發明的實施例之鋰離子蓄電池用正極材料的組成範圍之三元系相圖。
[第2圖]係表示鋰離子蓄電池之構造的典型截面
圖。
[第3圖]係表示實施例及比較例之組成的一覽表。
[第4圖]係表示相對於實施例及比較例所求得的放電容量比及不可逆容量比之值的一覽表。
電動車採用鋰離子蓄電池時,要求提高電池之每單位體積及每單位重量之能量密度,於被限制的體積及重量中被要求增加一次充電量可行走的距離。為實現該特性時,鋰離子蓄電池用正極材料被要求為高容量、且不可逆容量小。
不可逆容量係指初次充電容量與放電容量之差。電池必須具有符合正極之充電容量的負極,惟不可逆容量大的電池,由於可實際使用的放電容量與充電容量相比時較小,僅負極之量多時,會導致每單位容量之體積及重量變大的情形。因此,藉由使不可逆容量小,可減低每單位容量之電池的體積及重量。藉由減低每單位容量之電池的體積及重量,可提高每單位體積及每單位重量之能量密度。
本發明之鋰離子蓄電池用正極材料,其係以下述組成式表示。
xLiNiaMn1-aO2-yLi4O2-(1-x-y)MnO2
(式中,x、y及a係滿足下述關係之參數)
-0.5x+0.41<y<-0.5x+0.49、-0.1x+0.13<y<-0.1x+0.21、0.2<a<0.6
而且,本發明之正極材料,簡單地以組合LiNiaMn1-aO2與Li4O2與MnO2表示,惟不僅各自形成為異相,且為具有形成一體的組成之化合物。有關第1圖中上述組成式之組成範圍,係表示有關LiNiaMn1-aO2、Li4O2及MnO2之三元系相圖。
於第1圖中,以斜線表示的範圍係表示籍由上述組成式之組成範圍。藉由使用以斜線表示的組成範圍之鋰離子蓄電池用正極材料,製作鋰離子蓄電池用正極,且製作使用該鋰離子蓄電池用正極的鋰離子蓄電池,可實現高容量、且不可逆容量小的鋰離子蓄電池。
於上述組成式中,x係表示LiNiaMn1-aO2之比例的參數。x為0.5以下時,會降低高電位之放電容量。此係因於高電位時作為反應成分之LiNiaMn1-aO2變少之故。反之,x為0.9以上時,無法得到高容量。
此係因LiNiaMn1-aO2變多,大部分的鋰離子蓄電池用正極材料形成層狀成分,於鋰離子蓄電池用正極中不易引起與氧有關的反應之故。
於組成式中,y係表示Li4O2之比例。y必須滿足-0.5x+0.41<y<-0.5x+0.49,且-0.1x+0.13<y<-0.1x+0.21之關係。Li4O2於初次充電時,自形成鋰離子蓄電池用正極之結晶格子中取出後,由於放電時沒有回至結晶格子中,
成為不可逆容量之要因。即,Li4O2之比例多於上述範圍的側時,即超過第1圖之y=-0.5x+0.41及y=-0.1x+0.13之左側時,不可逆容量變大。另外,由於Li4O2會影響充放電時與氧有關的反應,少於該範圍時會導致放電容量降低。換言之,Li4O2之比例少於上述範圍的側時,即超過第1圖之y=-0.5x+0.49及y=-0.1x+0.21之右側時,會導致放電容量降低。
於組成式中,a係表示LiNiaMn1-aO2之Ni的比例。a為0.2以下時,容量降低。可思及此係因與反應有關之Ni的比例相對地小,無法得到充分的容量。反之,a為0.6以上時,不可逆容量變大。可思及此係因供應給放電反應之與氧有關的必要Mn的比例相對地變小。
進而,為使其為高容量且更減低不可逆容量時,以上述組成式之x,y及a滿足下述的關係較佳。
-0.5x+0.41<y<-0.5x+0.49、-0.1x+0.13<y<-0.1x+0.21、0.3<a<0.5
而且,就高容量與減低不可逆容量而言,以x,y及a滿足此等之各條件為宜、即滿足-0.5x+0.41<y<-0.5x+0.49、-0.1x+0.13<y<-0.1x+0.21、0.3<a<0.5,且滿足0.6≦x≦0.8更佳。
本發明之鋰離子蓄電池用正極材料,基本上包含作為
過渡金屬之Li、Ni及Mn等3種元素,而不含高價的Co。因此,本發明之鋰離子蓄電池用正極材料,具有低成本的優點。而且,本發明之鋰離子蓄電池用正極材料,在不會影響本發明之範圍內,亦可含有添加物等。
本發明之鋰離子蓄電池用正極材料,可以屬於本發明之技術領域內一般使用的方法製作。例如,藉由以適當的比例混合各含有Li、Ni及Mn之化合物且予以燒結而製作。藉由變化上述化合物之混合比例,可適當地調整LiNiaMn1-aO2與Li4O2與MnO2之比例。
作為含有Li之化合物,例如可例舉醋酸鋰、硝酸鋰、碳酸鋰、氫氧化鋰、氧化鋰等。作為含有Ni之化合物,例如可例舉醋酸鎳、硝酸鎳、碳酸鎳、硫酸鎳、氫氧化鎳等。作為含有Mn之化合物,例如可例舉醋酸錳、硝酸錳、碳酸錳、硫酸錳、氧化錳等。
鋰離子蓄電池用正極材料之構造及組成,例如可藉由X光繞射(XRD)或感應偶合電漿法(ICP)等進行解析。
本發明之鋰離子蓄電池用正極,係使用上述之鋰離子蓄電池用正極材料予以製作。藉此,可實現高容量且不可逆容量小的鋰離子蓄電池用正極。
本發明之鋰離子蓄電池,係使用上述之鋰離子蓄電池
用正極予以製作。藉此可製作高容量且不可逆容量小,並減低每單位容量之體積及重量的鋰離子蓄電池。本發明之鋰離子蓄電池,可適合使用於電動車及油電混合車。而且,亦可使用於電力儲藏系統、電動工具、玩具,醫療機器等。
鋰離子蓄電池係由含有正極材料之正極、含有負極材料之負極、隔板、電解液、電解質等所構成。
負極材料只要是可吸藏放出鋰離子之物質即可,沒有特別的限制。可使用鋰離子蓄電池中一般使用的物質作為負極材料。例如可使用石墨、鋰合金等。
隔板係可使用鋰離子蓄電池中一般所使用者。例如,可例示由聚丙烯、聚乙烯、丙烯與乙烯之共聚物等之聚烯烴所製作的微孔性薄膜或不織布等。
電解液及電解質係可使用鋰離子蓄電池中一般所使用者。作為電解液例如可例示碳酸二乙酯、碳酸二甲酯、碳酸乙二酯、碳酸丙二酯、碳酸亞乙烯酯、乙酸甲酯、碳酸乙基甲酯、碳酸甲基丙酯、二甲氧基乙烷等。此外,作為電解質例如使用LiClO4、LiPF6、LiBF4、LiAsF6、LiSbF6、LiCF3SO3、LiC4F9SO3、LiCF3CO2、Li2C2F4(SO3)2、LiN(CF3SO2)2、LiC(CF3SO2)3等。
使用第2圖說明有關本發明之鋰離子蓄電池的構造之一實施形態。而且,於第2圖中左側係表示鋰離子蓄電池之截面構造。鋰離子蓄電池10,係具備具有在集電體兩面上塗佈有正極材料的正極1、在集電體兩面上塗佈有負
極材料之負極2與隔板3的電極群。正極1及負極2係經由隔板3捲取,形成捲取體之電極群。該捲取體係被插入電池罐4中。
負極2係經由負極導片6,被電連接於電池罐4。電池罐4係經由襯墊8蓋上密閉蓋7。正極1係經由正極導片5電連接於密閉蓋7上。捲取體係藉由絕緣板9,對電池罐4及密閉蓋7而言被絕緣。
而且,電極群可不為如第2圖所示之捲取體,亦可為經由隔板3層合正極1及負極2之層合體。
以球磨混合碳酸鋰、碳酸鎳、及碳酸錳,製得前驅體。於大氣中、500℃下將所得的前驅體燒結12小時,製得鋰過渡金屬氧化物。使所得的鋰過渡金屬氧化物片粒化後,於大氣中、850~1050℃下燒結12小時。以瑪瑙乳缽粉碎燒結的片粒,並以網目45μm之篩網進行分級,製作鋰離子蓄電池用正極材料。藉由變化各種碳酸鋰、碳酸鎳及碳酸錳之混合比例調整組成,製得以組成式xLiNiaMn1-aO2-yLi4O2-(1-x-y)MnO2表示的正極材料。
所製作的正極材料之組成一覽表如第3圖所示。
各實施例及比較例係使用第3圖所示之合計為14種
的正極材料,製作14種正極,並以下述順序製作各組入此等14種正極的14種試作電池。
均勻地混合正極材料與導電劑與黏著劑,製作正極漿料。將正極漿料塗佈於厚度20μm之鋁集電體箔上,並在120℃下乾燥,以壓製裝置、電極密度為2.2g/cm3之方式進行壓縮成形,製得電極板。然後,將電極板穿孔成直徑15mm之圓板狀,製作正極。
負極係使用金屬鋰製作。非水電解液係使用在體積比1:2之碳酸乙二酯與碳酸二甲酯之混合溶劑中,以1.0mol/L之濃度溶解有LiPF6者。
對上述合計為14種的試作電池而言,以下述要領進行充放電試驗。對試作電池而言,充電係以相當0.05C之電流,使上限電壓為4.6V,到達4.6V後,直至電流為0.005C以下為止進行定電壓充電。放電係以相當0.05C之電流,使下限電壓為2.5V,進行充放電試驗。此時,有關各實施例及比較例,係求取可得高輸出力的4.6~3.3V範圍內放電容量之值。然後,求取對比較例1之放電容量而言,實施例及比較例之各放電容量的比值,以此等之值作為放電容量比。換言之,放電容量比係以比較例1之放電容量所規格化者。結果之一覽表如第4圖所示。
此外,於進行上述之充放電試驗時,對上述14種試作電池而言,求取初次充電容量與初次放電容量之差的不可逆容量比。然後,求取對比較例1之不可逆容量而言,實施例及比較例之各不可逆容量的比值,以此等之值作為不可逆容量比。換言之,不可逆容量比係以比較例1之不可逆容量所規格化者。結果之一覽表如第4圖所示。
如第4圖所示,實施例1~7中放電容量比大、且不可逆容量比小。由此等之結果可知,只要是鋰離子蓄電池用正極材料之組成式:xLiNiaMn1-aO2-yLi4O2-(1-x-y)MnO2中,x,y及a滿足下述關係之鋰離子蓄電池用正極材料時,即可實現高容量且不可逆容量小的鋰離子蓄電池。
-0.5x+0.41<y<-0.5x+0.49、-0.1x+0.13<y<-0.1x+0.21、0.2<a<0.6
此外,實施例1~5中放電容量比特大。由此等之結果可知,鋰離子蓄電池用正極材料只要是於組成式:xLiNiaMn1-aO2-yLi4O2-(1-x-y)MnO2中,x,y及a滿足下述關係之鋰離子蓄電池用正極材料時,即可實現高容量且不可逆容量小的鋰離子蓄電池。
-0.5x+0.41<y<-0.5x+0.49、-0.1x+0.13<y<-0.1x+0.21、0.3<a<0.5、0.6≦x≦0.8
另外,比較例無法使大的放電容量與小的不可逆容量
比併立。
例如,比較例2中放電容量比小。此係因在高電位範圍中賦予放電反應之LiNiaMn1-aO2的成分少之故。
比較例3中放電容量小。此係因LiNiaMn1-aO2的成分過多而阻害放電反應時與氧有關的反應之故。
比較例4中放電容量比小。此係因Li4O2的成分少而阻害放電反應時與氧有關的反應之故。
比較例5中放電容量比雖大,惟不可逆容量比大。此係因Li4O2多之故。
比較例6中放電容量小。此係因在高電位時賦予放電反應之Ni的比例少之故。
比較例7中放電容量小。此係因Mn少而阻害放電反應時與氧有關的反應之故。
如上述說明,藉由本發明可以低成本提供一種高容量且不可逆容量小的鋰離子蓄電池用正極材料。而且,可以低成本提供減低每單位容量之體積及重量的鋰離子蓄電池。
如上所述,說明有關各種實施形態及變形例,惟本發明不受此等內容所限制。在本發明之技術思想範圍內之相關的其他形態,皆包含於本發明之範圍內。
Claims (5)
- 一種鋰離子蓄電池用正極材料,其係以下述組成式表示,xLiNiaMn1-aO2-yLi4O2-(1-x-y)MnO2(式中,x、y及a係滿足下述關係之參數)-0.5x+0.41<y<-0.5x+0.49、-0.1x+0.13<y<-0.1x+0.21、0.2<a<0.6。
- 如申請專利範圍1之鋰離子蓄電池用正極材料,其係滿足0.3<a<0.5之鋰離子蓄電池用正極材料。
- 如申請專利範圍1或2之鋰離子蓄電池用正極材料,其係滿足0.6≦x≦0.8之鋰離子蓄電池用正極材料。
- 一種鋰離子蓄電池用正極,其係含有如申請專利範圍1至3中任一項之鋰離子蓄電池用正極材料。
- 一種鋰離子蓄電池,其係具有正極與負極之鋰離子蓄電池,前述正極及前述負極可一起吸收貯藏放出鋰離子,且前述正極含有如申請專利範圍1至3中任一項之鋰離子蓄電池用正極材料。
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