CN103187268A - 碳氮氧化硅膜的形成方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种碳氮氧化硅膜的形成方法，其是在基底之上形成碳氮氧化硅膜的碳氮氧化硅膜的形成方法，在基底之上层叠碳氮化硅膜和氮氧化硅膜来形成碳氮氧化硅膜。

Description

碳氮氧化硅膜的形成方法
技术领域
本发明涉及碳氮氧化硅膜（日文：シリコン酸炭窒化膜）的形成方法。
背景技术
伴随自3Xnm节点（node）至2Xnm节点、甚至2Xnm节点以下的半导体集成电路装置的微细化，栅电极周围的寄生电容的大小变得无法忽视。在栅电极周围形成侧壁绝缘膜。侧壁绝缘膜具有应力薄膜（日文：ストレスライナ一：stress liner）、偏移隔离侧墙（offset spacer）以及侧墙（side wall spacer）等几种，其中大多数使用氮化硅膜（SiN膜）。氮化硅膜与氧化硅膜（SiO2膜）相比较，其电容率较高。因此，替换为侧壁绝缘膜的低电容率化的绝缘膜、特别是替换为具有氮化硅膜的电容率以下的电容率的绝缘膜的需求日益提高。
为了侧壁绝缘膜的低电容率化，研究了几种绝缘膜，作为其候补之一，能够举出碳氮氧化硅膜（SiOCN膜）。在例如专利文件1中记载有碳氮氧化硅膜。
但是，在专利文件1中虽然记载有碳氮氧化硅膜的形成方法，但对于将碳氮氧化硅膜应用于侧壁绝缘膜却没有记载。
专利文献1：日本特开2011-192875号公报
侧壁绝缘膜通过利用RIE法那样的各向异性干蚀刻来对绝缘膜进行加工而形成于栅电极周围。在半导体集成电路装置的制造工序中，这样的侧壁绝缘膜被暴露在各种各样的蚀刻工序中。
例如在对栅电极、源极扩散层及漏极扩散层应用自对准硅化物（SALICIDE）技术的情况下，侧壁绝缘膜在进行了干蚀刻后且形成金属膜之前暴露于湿蚀刻。随后，在除去金属膜的未反应部分时，侧壁绝缘膜暴露于干蚀刻或湿蚀刻。
并且，在应用自对准接触技术的情况下，在形成向层间绝缘膜的接触孔时，侧壁绝缘膜暴露于RIE法那样的各向异性干蚀刻。
由于这样使用于侧壁绝缘膜的绝缘膜必须在侧壁之上被加工，因此存在如下情况：要求优异的加工性，同时抗干蚀刻性、抗湿蚀刻性也必须优异。
发明内容
本发明的一实施方式的碳氮氧化硅膜的形成方法是在基底之上形成碳氮氧化硅膜的碳氮氧化硅膜的形成方法，其在基底之上层叠碳氮化硅膜和氮氧化硅膜来形成碳氮氧化硅膜。
将在下面的说明中阐述本发明的其它目的和优点，其部分地从下面的说明中显现或者可以通过实施本发明而了解。
本发明的目的和优点可以借助于在下文中特别指示的手段和组合实现及获得。
被并入本说明书中并且构成本说明书的一部分的附图图示出本发明的实施方式，并且与上述概略说明及下面给出的对实施方式的详细说明一起，用于解释本发明的原理。
附图说明
图1是表示本发明的第一实施方式的碳氮氧化硅膜的形成方法的一例的流程图。
图2A～图2E是表示第一实施方式的碳氮氧化硅膜的形成方法的一例中的主要的工序的剖视图。
图3是表示氧浓度和湿蚀刻量的关系的图。
图4是表示氧浓度和干蚀刻量的关系的图。
图5是表示具有图3和图4所示的氧浓度的碳氮氧化硅膜的膜组成、以及作为比较例的碳氮化硅膜的膜组成的图。
图6是表示氧浓度和折射率的关系的图。
图7是表示第一实施方式的步骤1所使用的碳氮化硅膜的形成方法的一例的流程图。
图8是表示气体的喷出时间的一例的时间图。
图9A～图9C是表示碳氮化硅膜的形成方法的一例中的主要的工序的剖视图。
图10是表示第一实施方式的步骤2所使用的氮氧化硅膜的形成方法的第一例的流程图。
图11是表示气体的喷出时间的一例的时间图。
图12A～图12C图是表示碳氮化硅膜的形成方法的一例中的主要的工序的剖视图。
图13是表示第一实施方式的步骤2所使用的氮氧化硅膜的形成方法的第二例的流程图。
图14是表示氧浓度和湿蚀刻量的关系的图。
图15是表示氧浓度和干蚀刻量的关系的图。
图16是表示第一实施方式的步骤2所使用的第一例的氮氧化硅膜的形成方法的变形例的流程图。
图17是概略地表示能够实施第一实施方式的碳氮氧化硅膜的形成方法的成膜装置的一例的剖视图。
具体实施方式
现在，将参照附图说明基于上面给出的发现而实现的本发明的实施方式。在下面的说明中，用相同的附图标记指示具有实质相同的功能和结构的构成元件，并且仅在必需时才进行重复说明。
以下，参照附图对本发明的实施方式进行说明。另外，在所有附图中，对通用的部分标注通用的参照附图标记。
（第一实施方式）
图1是表示本发明的第一实施方式的碳氮氧化硅膜的形成方法的一例的流程图，图2A～图2E是表示第一实施方式的碳氮氧化硅膜的形成方法的一例中的主要的工序的剖视图。
首先，如图2A所示，准备半导体基板。在本例中，作为半导体基板使用了硅晶圆1。接下来，将硅晶圆1收容在成膜装置的处理室中。
接下来，如图1的步骤1和图2B所示，在基底之上，本例中在硅晶圆1的被处理面之上形成碳氮化硅膜（SiCN膜）2-1。
接下来，如图1的步骤2和图2C所示，在碳氮化硅膜2-1之上形成氮氧化硅膜3-1，层叠碳氮化硅膜2-1和氮氧化硅膜3-1。
接下来，如图1的步骤3所示，判断层叠数是否为设定次数。达到设定次数的话（是：Yes），结束碳氮氧化硅膜的形成。层叠数为“1”的话，所形成的碳氮氧化硅膜（SiOCN膜）为通过将碳氮化硅膜2-1和氮氧化硅膜3-1层叠而形成的膜。如果将层叠数固定为“1”的情况下，能够省略步骤3。
未达到设定次数的话（否：No），返回步骤1，如图2D所示，在氮氧化硅膜3-1之上形成第二层碳氮化硅膜2-2。
接下来，如图1的步骤2和图2E所示，形成第二层氮氧化硅膜3-2。
接下来，如图1的步骤3所示，再次判断层叠数是否为设定次数。达到设定次数的话（是：Yes），结束碳氮氧化硅膜的形成，未达到设定次数的话（否：No），反复进行图1所示的步骤1和步骤2直至达到设定次数。如此形成碳氮氧化硅膜4。
第一实施方式的碳氮氧化硅膜的形成方法在基底之上层叠碳氮化硅膜2和氮氧化硅膜3来形成碳氮氧化硅膜4。如此，能够得到如下优点：通过层叠碳氮化硅膜2和氮氧化硅膜3来形成碳氮氧化硅膜4，能够在整个与被处理面垂直的膜厚方向A（参照图2E）上分别精度良好地控制所形成的碳氮氧化硅膜4中的氧（O）浓度、碳（C）浓度及氮（N）浓度。
本申请的发明人们发现，特别是碳氮氧化硅膜4中的氧浓度与碳氮氧化硅膜4的抗湿蚀刻性及抗干蚀刻性之间的关系紧密。
图3是表示氧浓度和湿蚀刻量的关系的图，图4是表示氧浓度和干蚀刻量的关系的图。在图3和图4中，为了有助于理解第一实施方式的碳氮氧化硅膜，将碳氮化硅膜（不进行有目的氧的导入。只是，与硅晶圆之上的自然氧化膜相应地含约8.8％的氧）作为比较例进行例示。
湿蚀刻的条件如下。
蚀刻剂：稀氢氟酸（H2O：HF＝100：1）
处理时间：60sec
另外，干蚀刻的条件如下。
蚀刻剂：CHF3、CF4、O2的混合气体
处理时间：5sec
如图3所示，碳氮化硅膜（SiCN膜）在上述稀氢氟酸中基本不被蚀刻。如第一实施方式的那样有目的地导入氧而形成为碳氮氧化硅膜4，使其氧浓度提高时，变得易于被上述稀氢氟酸蚀刻。也就是说，能够理解为存在如下倾向：碳氮氧化硅膜4的氧浓度较低时，抗湿蚀刻性增大。
接下来，如图4所示，碳氮化硅膜（SiCN膜）在上述CHF3、CF4、O2的混合气体中被大幅地蚀刻。但是，形成为碳氮氧化硅膜4，提高其氧浓度时，变得难以被蚀刻。也就是说，碳氮氧化硅膜4的氧浓度较高时，抗干蚀刻性增大。
另外，在图5中表示具有图3和图4所示的氧浓度的碳氮氧化硅膜4的膜组成和作为比较例的碳氮化硅膜的膜组成。膜组成通过使用X射线光电子能谱法（X-ray PhotoelectronSpectroscopy：XPS）进行解析。图5所示的SiCN、碳氮氧化硅膜4A～4D分别与图3和图4中的参照附图标记SiCN和4A～4D对应。
在图5中，虽然在碳氮化硅膜的膜组成中能够看到氧原子，但这是如上所述那样形成于硅晶圆的表面的自然氧化膜中的氧原子被观测到的缘故。并且，即使合计也不到100at.％而是97.7at.％～98.5at.％的理由在于，在成膜过程中进入到膜中的硅原子、氧原子、氮原子及碳原子以外的原子被观测到。
由此，碳氮氧化硅膜4中的氧浓度对碳氮氧化硅膜4的抗湿蚀刻性和抗干蚀刻性各自产生影响。
第一实施方式的碳氮氧化硅膜的形成方法如上所述，层叠碳氮化硅膜2和氮氧化硅膜3来形成碳氮氧化硅膜4，因此能够在整个膜厚方向A上精度良好地控制碳氮氧化硅膜4中的氧浓度、碳浓度及氮浓度。能够通过调整氮氧化硅膜3的成膜量来进行氧浓度的控制，能够通过调整碳氮化硅膜2的成膜量来进行碳浓度的控制，能够通过调整氮氧化硅膜3的成膜量和碳氮化硅膜2的成膜量这两者来进行氮浓度的控制。
因此，根据第一实施方式，能够得到如下优点：例如，通过控制氧浓度，能够分别精度良好地分别制造如下的碳氮氧化硅膜：
（1）抗湿蚀刻性尤其优异的碳氮氧化硅膜
（2）抗干蚀刻性尤其优异的碳氮氧化硅膜
（3）具有易加工性、并且抗湿蚀刻性和抗干蚀刻性这两者都成为能够供实际应用的范围的碳氮氧化硅膜
易加工性是指，为了进行一定程度的蚀刻，加工性较好。对于碳氮化硅膜，基本不能进行利用稀氢氟酸进行的湿蚀刻。这是由于，碳氮化硅膜具有优异的抗湿蚀刻性，另一方面，基本不能进行利用稀氢氟酸进行的湿蚀刻。这也是由于利用湿蚀刻进行的加工并不容易。
例如，根据图3和图4所示的结果，在使用稀氢氟酸（H2O：HF＝100：1）实施了60sec的湿蚀刻时，将抗湿蚀刻性抑制成蚀刻量为0.1nm～0.7nm，并且在使用上述CHF3、CF4、O2的混合气体实施了5sec的干蚀刻时，将抗干蚀刻性抑制成蚀刻量为7nm～20nm的情况下，只要将碳氮氧化硅膜4的氧浓度控制在20at.％～35at.％的范围内即可（范围I）。由此，能够获得具有易加工性、并且抗湿蚀刻性和抗干蚀刻性这两者都成为能够供实际应用的范围的碳氮氧化硅膜4。
并且，更严格来说，在使用稀氢氟酸（H2O：HF＝100：1）实施了60sec的湿蚀刻时，将抗湿蚀刻性抑制成蚀刻量为0.1nm～0.5nm，并且在使用上述CHF3、CF4、O2的混合气体实施了5sec的干蚀刻时，将抗干蚀刻性抑制成蚀刻量为10nm～20nm的情况下，将碳氮氧化硅膜4的氧浓度控制在20at.％～30at.％的范围内即可（范围II）。由此，能够获得具有易加工性、且抗湿蚀刻性和抗干蚀刻性这两者都成为能够在更严格的条件下供实际应用的范围的碳氮氧化硅膜4。
并且，也判断出在碳氮氧化硅膜4的氧浓度和折射率之间具有相关性。
图6是表示氧浓度和折射率的关系的图。使用椭圆仪（ellipsometer）（RUDOLPH TECHNOLOGIES制，S3000，He-Ne激光：波长633nm）测定了图6所示的碳氮氧化硅膜4的折射率。
如图6所示，对于碳氮氧化硅膜4，随着氧浓度上升，碳氮氧化硅膜4的折射率接近“1”。例如，碳氮化硅膜的折射率为约2.04，但有目的地导入氧而形成碳氮氧化硅膜4，提高其氧浓度时，折射率如“约1.86（氧浓度约22at.％）”、“约1.79（氧浓度约27at.％）”、“约1.76（氧浓度约33at.％）”、“约1.72（氧浓度约37at.％）”那样一次函数地接近“1”。由此，即使不使用X射线光电子能谱法而通过使用椭圆仪测定碳氮氧化硅膜4的折射率也能够确定碳氮氧化硅膜4的氧浓度。
例如，光的波长为633nm时的折射率为约1.72～1.90的范围的话，可以说是图3和图4所示的范围I的氧浓度为20at.％～35at.％的碳氮氧化硅膜4。
同样地光的波长为633nm时的折射率是约1.77～1.90的范围的话，可以说是图3和图4所示的范围II的氧浓度为20at.％～30at.％的碳氮氧化硅膜4。
并且，在图6中也同时示出了氧浓度和氮浓度的对应关系。
如图6所示，折射率为约1.86的碳氮氧化硅膜4A为氧浓度约22at.％、氮浓度约33at.％这样的低氧浓度、高氮浓度（富氮）的膜组成。同样，折射率为约1.79的碳氮氧化硅膜4B的膜组成也为氧浓度约27at.％、氮浓度约31at.％这样的低氧浓度、高氮浓度（富氮）的膜组成。
并且，折射率进一步接近“1”即约1.76的碳氮氧化硅膜4C为氧浓度约33at.％、氮浓度约25at.％这样的高氧浓度、低氮浓度（富氧）的膜组成，折射率为约1.72的碳氮氧化硅膜4D也为氧浓度约37at.％、氮浓度约23at.％（富氧）的膜组成。
这样，根据第一实施方式的碳氮氧化硅膜的形成方法形成的碳氮氧化硅膜4具有如下性质：氧浓度上升时氮浓度下降。
以上，根据第一实施方式，能够获得如下优点：层叠碳氮化硅膜2和氮氧化硅膜3来形成碳氮氧化硅膜4，因此能够沿膜厚方向A精度良好地控制膜中的氧浓度，能够获得加工性良好、也能够进行抗干蚀刻性和抗湿蚀刻性的控制的碳氮氧化硅膜的形成方法。
而且，根据第一实施方式，还能够获得如下优点：层叠碳氮化硅膜2和氮氧化硅膜3来形成碳氮氧化硅膜4，因此不同时将氧化剂和碳化剂导入到处理室中即可。作为碳化剂，能够举出碳氢化合物类的碳化剂，最便宜且易获得的乙烯（C2H4）易与氧化剂反应。因此，存在将乙烯与氧化剂同时导入到处理室中时难以精度良好地控制所形成的膜中的氧浓度这一情况。
通过如第一实施方式那样分别制造碳氮化硅膜2和氮氧化硅膜3，层叠该碳氮化硅膜2和氮氧化硅膜3来形成碳氮氧化硅膜4，能够消除上述情况。
并且，不将氧化剂和碳化剂同时导入到处理室中在安全性方面也有利，也能够获得与氧化剂和碳化剂的选择相关的自由度提高这一优点。即，将氧化剂和碳化剂同时导入到处理室中的情况下，在安全方面存在不能组合的氧化剂和碳化剂的组合。对于这点，在分别形成碳氮化硅膜2和氮氧化硅膜3的第一实施方式中，即使是那样的氧化剂和碳化剂的组合，由于分别制造碳氮化硅膜2和氮氧化硅膜3并层叠该碳氮化硅膜2和氮氧化硅膜3，因此也能够利用。
接下来，说明碳氮化硅膜2和氮氧化硅膜3的更具体的形成方法的例子。
（碳氮化硅膜2的形成方法）
图7是表示第一实施方式的步骤1所使用的碳氮化硅膜的形成方法的一例的流程图，图8是表示气体的喷出时间的一例的时间图，图9A～图9C是表示碳氮化硅膜的形成方法的一例中的主要的工序的剖视图。
首先，如图7的步骤11、图8及图9A所示，使硅原料气体在收容有硅晶圆1的成膜装置的处理室（未图示）的内部流动，在硅晶圆1的被处理面之上使硅（Si）吸附层5成膜。
使硅吸附层5成膜时的处理条件的一例如下所述。
硅原料气体：二氯硅烷（SiH2Cl2：DCS）
硅原料气体流量：500sccm～3000sccm
处理时间：0.05min～1.0min
处理温度：450℃～630℃
处理压力：13.3Pa～1064Pa（0.1Torr～8.0Torr）
在上述处理条件下，在硅晶圆1的被处理面之上形成膜厚约0.3nm～1.0nm的硅吸附层5。
步骤11一结束就使用非活性气体对处理室内进行吹扫，将处理室的内部的气氛置换为非活性气体气氛。非活性气体的一例为氮（N2）气体。
接下来，如图7的步骤12、图8及图9B所示，使碳化剂气体在处理室的内部流动，将形成于硅晶圆1的被处理面之上的硅吸附层5碳化，形成为碳化硅膜（SiC）6。
将硅吸附层5碳化时的处理条件的一例如下所述。
碳化剂气体：乙烯（C2H4）
碳化剂气体流量：3000sccm
处理时间：0.5min～1.5min
（碳化剂气体供给时间：0.05min～0.2min维持（hold）时间：0.2min～1.3min）
处理温度：450℃～630℃
处理压力：133Pa～665Pa（1.0Torr～5.0Torr）
步骤12一结束就使用非活性气体对处理室内进行吹扫，将处理室的内部的气氛置换为非活性气体气氛、本例中置换为氮气气氛。
接下来，如图7的步骤13、图8及图9C所示，使氮化剂气体在处理室的内部流动，使形成于硅晶圆1的被处理面之上的碳化硅膜6氮化，形成为碳氮化硅膜（SiCN）2。
使碳化硅膜6氮化时的处理条件的一例如下所述。
氮化剂气体：氨（NH3）
氮化剂气体流量：5000sccm～10000sccm
处理时间：0.2min～1.0min
处理温度：450℃～630℃
处理压力：13.3Pa～66.5Pa（0.1Torr～0.5Torr）
步骤13一结束就使用非活性气体对处理室内进行吹扫，将处理室的内部的气氛置换为非活性气体气氛、本例中置换为氮气气氛。至此，碳氮化硅膜2的成膜顺序的一循环结束。
接下来，如图7的步骤14所示，判断循环数是否为设定次数。达到设定次数的话（是：Yes），结束碳氮化硅膜2的形成。未达到设定次数的话（否：No），返回步骤11，反复进行步骤11～步骤13。
在本例中，循环数特别是根据所形成的碳氮氧化硅膜4的碳浓度进行设定。另外，将循环数固定为“1”的情况下，能够省略步骤14。
例如，如此形成碳氮化硅膜2。
（氮氧化硅膜3的形成方法的第一例）
图10是表示第一实施方式的步骤2所使用的氮氧化硅膜的形成方法的第一例的流程图，图11是表示气体的喷出时间的一例的时间图，图12A～图12C是表示碳氮化硅膜的形成方法的一例中的主要的工序的剖视图。
首先，如图10的步骤21、图11及图12A所示，使硅原料气体在收容有硅晶圆1的成膜装置的处理室（未图示）的内部流动，在碳氮化硅膜2之上使硅（Si）吸附层7成膜。
使硅吸附层7成膜时的处理条件的一例如下所述。
硅原料气体：二氯硅烷（SiH2Cl2：DCS）
硅原料气体流量：500sccm～3000sccm
处理时间：0.05min～1.0min
处理温度：450℃～630℃
处理压力：13.3Pa～1064Pa（0.1Torr～8.0Torr）
在上述处理条件下，在碳氮化硅膜2之上形成膜厚约0.3nm～1.0nm的硅吸附层7。
步骤21一结束就使用非活性气体对处理室内进行吹扫，将处理室的内部的气氛置换为非活性气体气氛、本例中置换为氮气气氛。
接下来，如图10的步骤22、图11及图12B所示，使氮化剂气体在处理室的内部流动，使硅吸附层7氮化，形成为氮化硅膜（SiN）8。
该情况下，优选硅吸附层7的氮化量为形成不满一层的原子层的氮吸附层的程度。其理由为，虽然硅和碳（Si-C）、硅和氮（Si-N）、硅和氧（Si-O）及碳和氧（C-O）键合，但氮和氧（N-O）及碳和氮（C-N）不键合。也就是，氮充分地吸附于硅吸附层7的表面，以氮为终端时，难以使接下来的氧化工序所使用的氧与硅键合。为了消除该情况，例如，只要以在硅吸附层7之上形成不满一层的原子层的氮吸附层的方式进行氮化，在氮吸附层中设置在底部露出硅吸附层7的间隙即可。通过设置间隙，能够使接下来的氧化工序所使用的氧与在间隙中露出的硅吸附层7键合。由此，能够获得如下优点：不会伴随将与硅键合的氮置换成氧那样的反应，能够容易地形成氮氧化硅膜3。
对硅吸附层7进行氮化时的处理条件的一例如下所述。
氮化剂气体：氨（NH3）
氮化剂气体流量：5000sccm～10000sccm
处理时间：0.2min～1.0min
处理温度：450℃～630℃
处理压力：133Pa～665Pa（0.1Torr～0.5Torr）
步骤22一结束就使用非活性气体对处理室内进行吹扫，将处理室的内部的气氛置换为非活性气体气氛、本例中置换为氮气气氛。
接下来，如图10的步骤23、图11及图12C所示，使氧化剂气体在处理室的内部流动，对氮化硅膜8进行氧化，形成为氮氧化硅膜（SiON）3。
对氮化硅膜8进行氧化时的处理条件的一例如下所述。
氧化剂气体：氧（O2）
氧化剂气体流量：1000sccm～10000sccm
处理时间：0.1min～1.0min
处理温度：450℃～630℃
处理压力：13.3Pa～133Pa（0.1Torr～1.0Torr）
步骤23一结束就使用非活性气体对处理室内进行吹扫，将处理室的内部的气氛置换为非活性气体气氛、本例中置换为氮气气氛。至此，氮氧化硅膜3的成膜顺序的一循环结束。
接下来，如图10的步骤24所示，判断循环数是否为设定次数。达到设定次数的话（是：Yes），结束氮氧化硅膜3的形成。未达到设定次数的话（否：No），返回步骤21，反复进行步骤21～步骤23。
在本例中，循环数特别根据所形成的碳氮氧化硅膜4的氧浓度进行设定。另外，将循环数固定为“1”的情况下，能够省略步骤24。
例如，如此形成氮氧化硅膜3。并且，在碳氮化硅膜2之上层叠氮氧化硅膜3，从而形成碳氮氧化硅膜4。
（氮氧化硅膜3的形成方法的第二例）
图13是表示第一实施方式的步骤2所使用的氮氧化硅膜的形成方法的第二例的流程图。
如图10、图11及图12A～图12C所示，在第一例中，对硅吸附层7进行氮化来形成氮化硅膜8（氮化工序22），对氮化硅膜8进行氧化来形成氮氧化硅膜3（氧化工序23）。
在这样的氮氧化硅膜3的形成顺序中，如图13所示，能够调换氧化工序23和氮化工序22。也就是说，在第二例中，对硅吸附层7进行氧化来形成氧化硅膜（氧化工序23），对氧化硅膜进行氮化来形成氮氧化硅膜3（氮化工序22）。
图14和图15是表示分别使用氮氧化硅膜3的形成方法第一例和第二例的优点的图。在图14和图15中，先进行氮化工序22的第一例标记为“SiCNO”，先进行氧化工序23的第二例标记为“SiCON”。另外，图14和图15是表示氧浓度和湿蚀刻量的关系或氧浓度和干蚀刻量的关系的图3、图4的再次表示。
如图14和图15所示，对于使用第一例对硅吸附层7先进行氮化来形成氮氧化硅膜3的碳氮氧化硅膜4，其氧浓度被抑制得较低，与此相对，对于使用第二例对硅吸附层7先进行氧化来形成氮氧化硅膜3的碳氮氧化硅膜4，其氧浓度变大。
这样，通过控制硅吸附层7的氧化工序23和氮化工序22的顺序，能够控制所形成的碳氮氧化硅膜4的氧浓度。
在本实施方式中，例如，想要将碳氮氧化硅膜4的氧浓度抑制为30at.％以下的情况下，选择对硅吸附层7先进行氮化来形成碳氮氧化硅膜4的第一例的氮氧化硅膜3的形成方法即可。选择第一例的氮氧化硅膜3的形成方法来形成碳氮氧化硅膜4的话，例如能够获得如下优点：能够简单地获得氧浓度处于20at.％～30at.％的范围内的碳氮氧化硅膜4。
并且，想要以碳氮氧化硅膜4的氧浓度超过30at.％的方式含有氧的情况下，只要选择对硅吸附层7先进行氧化来形成碳氮氧化硅膜4的第二例的氮氧化硅膜3的形成方法即可。通过选择第二例的氮氧化硅膜的形成方法来形成碳氮氧化硅膜4，例如能够获得如下优点：能够简单地获得氧浓度处于超过30at.％且为40at.％以下的范围内的碳氮氧化硅膜4。
另外，在第二例中，也优选硅吸附层7的氧化量为形成不满一层的原子层的氧吸附层的程度。如上所述，由于氮和氧（N-O）不键合，因此硅吸附层7的表面以氧为终端的话，难以使接下来的氮化工序所使用的氮与硅键合。因此，与上述氮化同样地，例如，在硅吸附层7之上形成不满一层的原子层的氧吸附层，在氧吸附层上设置使硅吸附层7在底部露出的间隙。由此，能够获得如下优点：能够使接下来的氮化工序所使用的氮与在间隙中露出的硅吸附层7键合，能够容易地形成氮氧化硅膜3。
（第一例的氮氧化硅膜3的形成方法的变形例）
图16是表示第一实施方式的步骤2所使用的第一例的氮氧化硅膜的形成方法的变形例的流程图。
如图16所示，本变形例与参照图10等说明的第一例的氮氧化硅膜的形成方法的不同之处在于，在氧化工序（步骤23）之后，包括第二氮化工序（步骤25）。
在本变形例中，如步骤21所示那样形成硅吸附层7（参照图12A），如步骤22所示那样对硅吸附层7进行氮化来形成氮化硅膜8（参照图12B），如步骤23所示那样对氮化硅膜8进行氧化来形成氮氧化硅膜3（参照图12C）。之后，如步骤25所示，进一步对氮氧化硅膜3进行氮化。
在这样的变形例中，由于进一步对根据第一例形成的氮氧化硅膜3进行氮化，因此，例如能够获得如下优点：与根据上述第一例形成氮氧化硅膜3的碳氮氧化硅膜4相比，能够降低氧浓度。由此，本变形例在想要将碳氮氧化硅膜4的氧浓度抑制在更低范围内时有利。
（第二实施方式）
第二实施方式涉及能够实施第一实施方式的碳氮氧化硅膜的形成方法的成膜装置的一例。
图17是概略地表示能够实施第一实施方式的碳氮氧化硅膜的形成方法的成膜装置的一例的剖视图。
如图17所示，成膜装置100具有下端开口且有顶部的圆筒体状的处理室101。处理室101整体由例如石英形成。在处理室101内的顶部设有石英制的顶板102。在处理室101的下端开口部夹着O形环等密封构件104连结有例如由不锈钢形成为圆筒体状的歧管103。
歧管103支承处理室101的下端。石英制的晶圆舟皿105能够自歧管103的下方插入到处理室101内，该晶圆舟皿105能够多层地载置作为被处理体的多张、例如50张～100张的半导体基板、本例中为硅晶圆1。由此，硅晶圆1被收容在处理室101内。晶圆舟皿105具有多根支柱106，利用形成于支柱106的槽来支承多张硅晶圆1。
晶圆舟皿105借助石英制的保温筒107载置于工作台108之上。工作台108支承于贯穿例如不锈钢制的盖部109的旋转轴110上，该盖部109用于开闭歧管103的下端开口部。在旋转轴110的贯穿部设有例如磁性流体密封件111，从而将旋转轴110气密地密封，同时将旋转轴110支承为能够旋转。在盖部109的周边部和歧管103的下端部之间夹设有例如由O形环构成的密封构件112。由此保持处理室101内的密封性。旋转轴110安装于例如支承在晶圆舟皿升降机等升降机构（未图示）的臂部113的顶端。由此，晶圆舟皿105和盖部109等一体地升降而相对于处理室101内插入、退出。
成膜装置100具有：处理气体供给机构114，其用于向处理室101内供给处理所使用的气体；以及非活性气体供给机构115，其用于向处理室101内供给非活性气体。本例的处理气体供给机构114包括硅原料气体供给源117a、碳化剂气体供给源117b、氮化剂气体供给源117c以及氧化剂气体供给源117d。非活性气体供给机构115包括非活性气体供给源120。
硅原料气体的一例为二氯硅烷，碳化剂气体的一例为乙烯，氮化剂气体的一例为氨，氧化剂气体的一例为氧，非活性气体的一例为氮气。非活性气体用于吹扫气体等。
硅原料气体供给源117a经由流量控制器121a和开关阀122a连接于分散喷嘴123a。同样，碳化剂气体供给源117b、氮化剂气体供给源117c及氧化剂气体供给源117d经由流量控制器121b～121d和开关阀122b～122d分别连接于分散喷嘴123b～123d。
分散喷嘴123a～123d由石英管构成，其向内侧贯穿歧管103的侧壁后向上方向弯曲且铅垂地延伸。在分散喷嘴123a～123d的铅垂部分隔开规定的间隔地形成有多个气体喷出孔124。由此，各气体自气体喷出孔124沿水平方向朝向处理室101内大致均匀地喷出。
非活性气体供给源120经由流量控制器121e和开关阀122e连接于喷嘴128。喷嘴128贯穿歧管103的侧壁，自其顶端将非活性气体沿水平方向朝向处理室101内喷出。
在处理室101内的、与分散喷嘴123a～123d相反的一侧的部分设有用于对处理室101内进行排气的排气口129。排气口129是通过将处理室101的侧壁沿上下方向切除而细长地形成的。在处理室101的与排气口129相对应的部分，通过焊接安装有以覆盖排气口129的方式成形为截面コ字状的排气口罩构件130。排气口罩构件130沿处理室101的侧壁向上方延伸，在处理室101的上方限定气体出口131。气体出口131与包含真空泵等的排气机构132连接。排气机构132通过对处理室101内进行排气，使处理所使用的处理气体的排气及处理室101内的压力成为与处理相应的处理压力。
在处理室101的外周设有筒体状的加热装置133。加热装置133使供给至处理室101内的气体活化，并且对收容在处理室101内的被处理体、本例中为硅晶圆1进行加热。
成膜装置100的各部的控制利用例如由微处理器（计算机）构成的控制器150进行。控制器150与用户界面151连接，该用户界面151由供操作者为了管理成膜装置100而进行指令的输入操作等的触摸面板、将成膜装置100的运行状况可视化地显示的显示器等构成。
控制器150连接有存储部152。存储部152容纳有用于在控制器150的控制下实现由成膜装置100执行的各种处理的控制程序、根据处理条件而使成膜装置100的各构成部执行处理的程序即制程程序。制程程序例如存储在存储部152中的存储介质中。存储介质可以为硬盘、半导体存储器，也可以为CD-ROM、DVD、闪存器等可携带性的存储介质。并且，也可以自其他装置例如经由专用线路适当传送制程程序。制程程序根据需要按照来自用户界面151的指示等被自存储部152读取，控制器150根据被读取的制程程序执行处理，从而成膜装置100在控制器150的控制下实施所期望的处理。
在本例中，在控制器150的控制下，依次实施根据上述第一实施方式的一例的碳氮氧化硅膜的形成方法进行的处理。
上述第一实施方式的一例的碳氮氧化硅膜的形成方法通过使用图16所示那样的成膜装置100，能够由一台成膜装置进行。
并且，作为成膜装置，不限于图16所示那样的批量式，也可以为单片式的成膜装置。
以上，根据几个实施方式对本发明进行了说明，但本发明不限定于上述实施方式，在不脱离其主旨的范围内能够进行各种变形。
例如，在上述实施方式中，具体地例示了处理条件，但处理条件不限于上述具体的例示。
并且，在图1中，形成氮氧化硅膜的工序（步骤2）为最终的处理，但也可以在步骤3之后加入用于形成碳氮化硅膜的工序，使形成碳氮化硅膜的工序为最终的处理。
并且，在图7中，氮化工序（步骤13）为最终的处理，但也可以在步骤14之后加入碳化工序，使碳化工序为最终的处理。同样，图10中的氧化工序（步骤23）、图13中的氮化工序（步骤22）分别成为最终的处理，但也可以在步骤24之后加入氮化工序或加入氧化工序，分别使氮化工序或氧化工序为最终的处理。
并且，氧化工序中的氧化除了由氧气进行的氧化之外，还能够使用由臭氧气体进行的臭氧氧化、由氧自由基进行的自由基氧化之中的任一种。同样，氮化工序中的氮化除了利用氨气进行的氮化之外，还能够使用由氨自由基进行的自由基氮化。
此外，本发明在不脱离其主旨的范围内能够进行各种变形。
根据本发明，能够提供加工性良好、也能够进行抗干蚀刻性和抗湿蚀刻性的控制的碳氮氧化硅膜的形成方法。
相关申请的相互引用
本申请以2011年12月27日向日本专利局提出的日本专利申请号第2011-286342号为基础要求优先权的利益，其所有公开内容作为参照而包含在本说明书中。

Claims (10)

1.一种碳氮氧化硅膜的形成方法，其是在基底之上形成碳氮氧化硅膜的碳氮氧化硅膜的形成方法，其特征在于，
在基底之上层叠碳氮化硅膜和氮氧化硅膜，从而形成碳氮氧化硅膜。
2.根据权利要求1所述的碳氮氧化硅膜的形成方法，其特征在于，
反复进行上述碳氮化硅膜的形成和上述氮氧化硅膜的形成。
3.根据权利要求1所述的碳氮氧化硅膜的形成方法，其特征在于，
上述碳氮化硅膜的形成包括硅膜的碳化工序和氮化工序，
上述氮氧化硅膜的形成包括硅膜的氧化工序和氮化工序。
4.根据权利要求3所述的碳氮氧化硅膜的形成方法，其特征在于，
在上述碳氮化硅膜的形成中，反复进行上述硅膜的碳化工序和氮化工序。
5.根据权利要求3所述的碳氮氧化硅膜的形成方法，其特征在于，
在上述氮氧化硅膜的形成中，反复进行上述硅膜的氧化工序和氮化工序。
6.根据权利要求3所述的碳氮氧化硅膜的形成方法，其特征在于，
控制上述硅膜的氧化工序和氮化工序的顺序来控制所形成的碳氮氧化硅膜的氧浓度。
7.根据权利要求6所述的碳氮氧化硅膜的形成方法，其特征在于，
将上述所形成的碳氮氧化硅膜的氧浓度控制在20at.％～35at.％的范围内。
8.根据权利要求1所述的碳氮氧化硅膜的形成方法，其特征在于，
上述所形成的碳氮氧化硅膜的折射率处于1.72～1.90的范围，该折射率是光的波长为633nm时的折射率。
9.根据权利要求6所述的碳氮氧化硅膜的形成方法，其特征在于，
将上述所形成的碳氮氧化硅膜的氧浓度控制在20at.％～30at.％的范围内。
10.根据权利要求1所述的碳氮氧化硅膜的形成方法，其特征在于，
上述所形成的碳氮氧化硅膜的折射率处于1.77～1.90的范围，该折射率是光的波长为633nm时的折射率。
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