CN102736418B - 用于在光致抗蚀剂图案上涂覆的组合物 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及用于涂覆光致抗蚀剂图案的水性涂料组合物，其包含含氨基的聚合物。本发明还涉及微电子元件的制造方法，包括：提供具有光致抗蚀剂图案的衬底，用新型涂料涂覆所述光致抗蚀剂图案，让与所述光致抗蚀剂图案接触的涂料的一部分反应，和将没有与移除溶液反应的涂料的一部分除去。

Description

用于在光致抗蚀剂图案上涂覆的组合物
本申请是题为“用于在光致抗蚀剂图案上涂覆的组合物”的中国专利申请200580038784.6的分案申请。
技术领域
本发明涉及用于在光致抗蚀剂图案上涂覆以改进光刻性能的组合物，此外还涉及使用此种涂料在衬底上产生图像的方法。
背景技术
在半导体技术中集成电路的致密化需要在这些集成电路内制造非常精细的互连线。超精细的图案通常通过在光致抗蚀剂涂层中使用光刻技术形成图案来产生。通常，在这些方法中，首先将光致抗蚀剂组合物的薄涂膜施加到基底材料，例如用于制造集成电路的硅晶片上。然后烘烤该已涂覆的衬底以使光致抗蚀剂组合物中的任何溶剂蒸发和将该涂层固定到衬底上。接下来让衬底的烘烤过的涂布表面经受在辐射下的成像曝光处理。这一辐射曝光引起涂覆表面的曝光区域中的化学转变。目前，可见光、紫外（UV）光、电子束和X射线辐射能量是缩微光刻方法中常用的辐射类型。在这一成像曝光之后，用显影剂溶液处理已涂覆的衬底以溶解和除去光致抗蚀剂的辐射曝光过的或未曝光过的区域。
集成电路的小型化需要印刷光致抗蚀剂内的越来越窄的尺寸。已经开发出各种技术来缩小光致抗蚀剂尺寸，这些技术的实例是，多级涂层、防反射涂层、相转移掩模、在越来越短的波长下是敏感的光致抗蚀剂等。
较小尺寸的一个重要的印刷方法依靠在光致抗蚀剂图像的顶部形成薄层的技术，该方法使光致抗蚀剂图像拓宽但是却减少了相邻光致抗蚀剂图案之间的空间尺寸。这一变窄的空间可以用来蚀刻和界定衬底或用来沉积材料，例如金属。此种二级技术作为微电子元件的制造方法的一部分允许非常小的尺寸得到界定，而不必重新制定新的光致抗蚀剂化学。面漆层或收缩材料可以是无机层例如介电材料，或者可以是有机材料例如可交联聚合物材料。
介电收缩材料在US5,863,707中进行了描述，并且包括氧化硅、氮化硅、氮氧化硅、旋涂的材料或化学蒸气沉积的材料。有机聚合物涂层在US5,858,620中进行了描述，其中此类涂层在酸的存在下经历交联反应，从而附着于光致抗蚀剂表面，但是当该面收缩涂层还没有交联时被除去。US5,858,620公开了半导体设备的制造方法，其中衬底具有用面层涂覆的图案化的光致抗蚀剂，然后将该光致抗蚀剂暴露在光下并加热使得在该光致抗蚀剂中的光生酸扩散穿过面层并且然后可以使该面层交联。酸扩散穿过面层的程度决定交联的层的厚度。使用可以溶解该聚合物的溶液将没有交联的那部分面层除去。
本发明涉及收缩材料的涂料组合物，该组合物包含含氨基的聚合物。含氨基的聚合物尤其可用于在193nm和157nm下敏感的光致抗蚀剂上涂覆，其中该光致抗蚀剂聚合物包含可以与碱起反应的基团。本发明的目的是在已成像的光致抗蚀剂上形成涂层，该涂层与光致抗蚀剂反应和使光致抗蚀剂图案稳定化并进一步提高光致抗蚀剂的厚度。已出人意料地发现，使用这一新型涂覆用收缩组合物使已成像光致抗蚀剂的改进的图案清晰度、更高的分辨率和稳定的图案形成得以实现。
附图简述
图1描述了在光致抗蚀剂聚合物中的一些含内酯的单体单元。
图2公开了从丙烯酸酯共聚单体上悬吊下来的各种类型的基团。
图3示出了对获得光致抗蚀剂聚合物有用的环状单体的实例。
发明概述
本发明涉及用于涂覆光致抗蚀剂图案的水性涂料组合物，该涂料组合物包含含氨基，优选伯氨基的聚合物。本发明还涉及微电子元件的制造方法，包括：提供具有光致抗蚀剂图案的衬底，用新型涂料涂覆所述光致抗蚀剂图案，让与所述光致抗蚀剂图案接触的涂料的一部分反应，和将没有与移除溶液反应的涂料的一部分除去。
本发明还涉及用于涂覆光致抗蚀剂图案的含聚合物的涂料组合物的用途，所述聚合物含有氨基，优选伯氨基。
此外，本发明涉及成型制品，具有衬底，所述衬底上已经形成了光致抗蚀剂图案，所述图案被含聚合物的层涂覆，所述聚合物含氨基。
发明描述
本发明涉及水性收缩涂料组合物，其包含含氨基的聚合物。本发明还涉及微电子元件的制造方法，包括：在已成像光致抗蚀剂图案的顶部上形成收缩涂料的层，让接近光致抗蚀剂界面的收缩材料的一部分反应，和用移除溶液将收缩材料的未反应的可溶部分除去。
根据本领域技术人员熟悉的方法在衬底上形成光致抗蚀剂的已成像图案。
光致抗蚀剂可以具有用于半导体工业的任何类型。存在两类光致抗蚀剂组合物，负作用和正作用型。当负作用光致抗蚀剂组合物在辐射下成像曝光时，抗蚀剂组合物的暴露在辐射下的区域变得不太溶于显影剂溶液（例如发生交联反应），然而光致抗蚀剂涂层的未曝光区域保持相对可溶于此种溶液。因此，用显影剂对曝光过的负作用抗蚀剂的处理使得光致抗蚀剂涂层的未曝光区域被除去并在该涂层中产生负像，从而不会覆盖其上沉积了光致抗蚀剂组合物的底层衬底表面的所需部分。
另一方面，当正作用光致抗蚀剂组合物在辐射下成像曝光时，该光致抗蚀剂组合物暴露在辐射下的那些区域变得更加溶于显影剂溶液（例如发生重排反应），然而没有曝光的那些区域保持相对不溶于该显影剂溶液。因此，用显影剂对曝光过的正作用光致抗蚀剂的处理使得涂层的曝光区域被除去并在光致抗蚀涂层中产生正像。同样，暴露出底层表面的所需部分。
正作用光致抗蚀剂组合物目前要好于负作用光致抗蚀剂，原因在于前者通常具有更好分辨能力和图案转移特性。光致抗蚀剂分辨率定义为在曝光和显影之后该抗蚀剂组合物在高像边缘锐度下能从光掩膜转移到衬底的最小特征。在目前的许多制造应用中，数量级小于一微米的抗蚀剂分辨率是必要的。此外，几乎总是希望已显影的光致抗蚀剂壁面轮廓近似垂直于衬底。抗蚀剂涂层已显影和未显影区域之间的这些划界转化成掩模图像到衬底上的精确图案转移。随着朝着小型化的努力降低了设备的临界尺寸，这甚至变得更加重要。
通常，光致抗蚀剂包含聚合物和光敏化合物。光致抗蚀剂体系的实例是，但没有限制，酚醛清漆/重氮萘醌、多羟基苯乙烯/鎓盐、封端的多羟基苯乙烯/鎓盐、环脂族聚合物/鎓盐、含氟聚合物/鎓盐等。这些光致抗蚀剂在436nm-157nm的波长下的使用是熟知的。可以使用能够形成图像的任何类型的光致抗蚀剂。将光致抗蚀剂涂覆在衬底上，并烘烤光致抗蚀剂涂层以基本上将所有涂层溶剂除去。然后用合适波长的光将涂层曝光，并用适合的显影剂显影。
一旦在衬底上界定了光致抗蚀剂图案，就将包含水性聚合物（该聚合物包含氨基）的收缩材料涂覆在该具有光致抗蚀剂图案的衬底上并让其与该光致抗蚀剂的表面起反应以形成不溶于水性移除溶液的中间层。通过将该衬底加热到适合的温度保持适合的时间而形成该中间层。该收缩材料的氨基与该光致抗蚀剂的聚合物反应，其中该光致抗蚀剂聚合物包含能够与氨基反应的官能团，例如内酯、酸酐和酯。通过移除溶液将收缩涂层未反应的部分除去。用于能够与底层光致抗蚀剂反应的收缩材料的适合体系的典型实例是包含聚合物的水溶液，该聚合物包含氨基，尤其是伯胺基（-NH2）。胺基（含自由质子）从聚合物悬吊下来，并且可以经由（C1-C10）烷基连接到聚合物上，其中该烷基是线性或支化或环状的。有用的聚合物的实例是烯丙胺的均聚物和共聚物，例如，聚烯丙胺、聚（烯丙胺-共-甲基丙烯酸）、聚（烯丙胺-共-丙烯酸）、聚（烯丙胺-共-丙烯酰胺）、聚（烯丙胺-共-N-烷基丙烯酰胺）、聚（烯丙胺-共-丙烯酸-共-甲基丙烯酸）、聚（烯丙胺-共-丙烯酸-共-丙烯酰胺）等。其它聚合物是含氨基的聚（氧化烯），可以举例出，例如双（3-氨基丙基）封端的聚（氧乙烯）、胺封端的聚（氧化乙烯）、聚（丙二醇）双（2-氨基丙基醚）等。此外，可以将上述聚合物的混合物、副（secondary）水可溶性聚合物例如聚（乙烯醇）、聚（甲基丙烯酸）、聚（丙烯酸）、聚（氧化烯）、聚（丙烯酰胺）、聚（乙烯基吡咯烷酮）等添加到收缩材料组合物中。
如果收缩材料的分子量过低，则图案收缩会不足够。另一方面，如果分子量过高，则不会除去未反应的收缩材料。因此，用于收缩材料的聚合物的重均分子量为大约3,000-200,000，优选5,000-100,000，更优选10,000-80,000。
收缩材料包含含氨基的水溶性聚合物和水，其中聚合物浓度为大约1wt%-大约20wt%，优选2-10wt%，更优选2-6wt%，这取决于聚合物的物理参数和聚合物的不同的化学组成。可以将可与水混溶的添加剂和/或其它溶剂添加到该组合物中。可以添加溶剂，例如醇，尤其是异丙醇。在一个实施方案中，涂料组合物不含交联剂，尤其是蜜胺和脲基交联剂。对于面层的聚合物和光致抗蚀剂聚合物之间的反应来说，交联剂不是必要的，因为本发明引入了该光致抗蚀剂聚合物中的官能团的碱诱导反应。因此，在一个实施方案中，收缩材料组合物不含交联剂。
光致抗蚀剂组合物包含聚合物、光活性化合物和溶剂。尤其适合的光致抗蚀剂是包含此类聚合物的那些，即此类聚合物具有能够与收缩涂层聚合物的氨基起反应的官能团。虽然不希望受到理论的束缚，但是应该相信氨基与官能团起反应以与光致抗蚀剂聚合物结合并形成界面层，这使光致抗蚀剂图案稳定此外还会提高光致抗蚀剂的总尺寸。通常，含基团如内酯、酸酐和酯的光致抗蚀剂聚合物是优选的，此类聚合物特别经常用于用来在193nm和157nm下成像的光致抗蚀剂。包含官能团如内酯、酸酐、酯的光致抗蚀剂聚合物和光致抗蚀剂体系在以下专利中进行了描述并在此引入作为参考：US2001/0044070、US5,843,624、US6,147,249和US6,447,980。包含至少一个具有内酯基团的单元的光致抗蚀剂聚合物的实例在表1中示出，表1中的R'和R″独立地是氢、OH和（C1-C6）烷基，并且n=1-3。
表1：含内酯的单体单元的实例
具体来说，US2001/0044070描述了含各种类型的内酯基团（更具体地说丙烯酸酯内酯）的单体单元，这些内酯基团可以形成光致抗蚀剂聚合物的一部分。
包含酸酐基团的光致抗蚀剂聚合物可以是由马来酸酐和富马酸酐作为例子的那些。
包含至少一个具有酯基的单元的光致抗蚀剂聚合物由以下物质作为例子：烷基酯或脂环族酯，优选叔酯，如叔丁基酯、2-烷基-2-金刚烷基酯、2-甲基-2-金刚烷基酯、2-乙基-2-金刚烷基酯等。
现有技术中已知的在193nm下敏感的光致抗蚀剂在以下参考文献中进行了描述并在此引入：EP794458、WO97/33198和US5,585,219，但是也可以使用含此种官能团的任何光致抗蚀剂，即该官能团会与面层的胺起反应。对193nm和157nm敏感的光致抗蚀剂是尤其有用的并且基于脂环族聚合物，尤其是基于以下物质的那些：环烯共聚物、环烯/马来酸酐共聚物、环烯/马来酸酐/丙烯酸酯共聚物、丙烯酸酯/金刚烷/内酯共聚物、环烯/氰基丙烯酸酯共聚物、氟化环烯共聚物、环烯/氟化丙烯酸酯共聚物。这些光致抗蚀剂在以下引入供参考的参考文献中进行了描述：US6,447,980和US6,365,322。
用于合成聚合物的丙烯酸酯单体具有以下结构，另外，在本申请中涉及的丙烯酸酯通常是指烷基取代或未取代的单体，如甲基丙烯酸酯、乙基丙烯酸酯等：
其中，R1是环状结构部分或烷基结构部分，优选地，该环状结构部分是非芳族环状结构部分，并且其中，上述结构中的R是氢或（C1-C4）烷基。一个单元可以是其中R1是内酯的单元。R1的结构的实例在表2中示出。
表2：来自丙烯酸酯共聚单体的悬吊基团的实例
将环状烯烃引入聚合物的骨架并且该环状烯烃可以是含不饱和键的任何取代或未取代的多环烃。该聚合物可以由一种或多种含不饱和键的环状烯烃单体合成。该环状烯烃单体可以是取代或未取代的降冰片烯或四环十二烯。在该环状烯烃上的取代基可以是脂族或环脂族烷基、酯、酸、羟基、腈或烷基衍生物。环状烯烃单体的实例在表3中给出，但没有限制。
表3：多环单体的实例
环状烯烃单体可以选自叔丁基降冰片烯羧酸酯（BNC）、羟乙基降冰片烯羧酸酯（HNC）、降冰片烯羧酸（NC）、叔丁基四环[4.4.0.1.2,61.7,10]十二-8-烯-3-羧酸酯和叔丁氧基羰基甲基四环[4.4.0.1.2,61.7,10]十二-8-烯-3-羧酸酯；更优选地，该环状烯烃选自叔丁基降冰片烯羧酸酯（BNC）、羟乙基降冰片烯羧酸酯（HNC）和降冰片烯羧酸（NC）。
优选的丙烯酸酯单体可以选自：甲羟戊酸内酯甲基丙烯酸酯（MLMA）、甲羟戊酸内酯丙烯酸酯(MLA)、甲基丙烯酸2-甲基金刚烷基酯（MAdMA）、丙烯酸2-甲基金刚烷酯（MAdA）、甲基丙烯酸2-乙基金刚烷酯（EAdMA）、丙烯酸2-乙基金刚烷酯（EAdA）、甲基丙烯酸异冰片酯、丙烯酸异冰片酯、3-羟基-1-甲基丙烯酰氧基金刚烷、3-羟基-1-丙烯酰氧基金刚烷、3,5-二羟基-1-甲基丙烯酰氧基金刚烷、3,5-二羟基-1-丙烯酰氧基金刚烷、β-甲基丙烯酰氧基-γ-丁内酯、β-丙烯酰氧基-γ-丁内酯、α-甲基丙烯酰氧基-γ-丁内酯、α-丙烯酰氧基-γ-丁内酯降冰片烯内酯甲基丙烯酸酯、降冰片烯内酯丙烯酸酯。更优选地，丙烯酸酯单体选自甲羟戊酸内酯甲基丙烯酸酯（MLMA）、甲羟戊酸内酯丙烯酸酯（MLA）、甲基丙烯酸2-甲基金刚烷酯（MAdMA）、丙烯酸2-甲基金刚烷酯（MAdA）、甲基丙烯酸2-乙基金刚烷酯（EAdMA）、丙烯酸2-乙基金刚烷酯（EAdA）、3-羟基-1-甲基丙烯酰氧基金刚烷、3-羟基-1-丙烯酰氧基金刚烷、α-甲基丙烯酰氧基-γ-丁内酯、α-丙烯酰氧基-γ-丁内酯降冰片烯内酯甲基丙烯酸酯、降冰片烯内酯丙烯酸酯。环酸酐优选是马来酸酐。
光致抗蚀剂聚合物的实例是聚（甲基丙烯酸2-甲基-2-金刚烷酯-共-β-丁内酯甲基丙烯酸酯）、聚（丙烯酸2-甲基-2-金刚烷酯-共-β-丁内酯甲基丙烯酸酯）、聚（甲基丙烯酸2-甲基-2-金刚烷酯-共-甲羟戊酸内酯甲基丙烯酸酯）、聚（甲基丙烯酸2-甲基-2-金刚烷酯-共-降冰片烯内酯（甲基）丙烯酸酯）、聚（甲基丙烯酸2-甲基-2-金刚烷酯-共-甲基丙烯酸3-羟基-1-金刚烷酯-共-β-丁内酯甲基丙烯酸酯）、聚（甲基丙烯酸2-甲基-2-金刚烷酯-共-甲基丙烯酸3-羟基-1-金刚烷酯-共-α-丁内酯甲基丙烯酸酯）、聚（甲基丙烯酸2-甲基-2-金刚烷酯-共-丙烯酸3-羟基-1-金刚烷酯-共-β-丁内酯丙烯酸酯）、聚（甲基丙烯酸2-甲基-2-金刚烷酯-共-甲基丙烯酸3-羟基-1-金刚烷酯-共-降冰片烯内酯甲基丙烯酸酯）、聚（甲基丙烯酸降冰片酯-共-甲基丙烯酸3-羟基-1-金刚烷酯-共-β-丁内酯甲基丙烯酸酯）、聚（甲基丙烯酸2-乙基-2-金刚烷酯-共-甲基丙烯酸3-羟基-1-金刚烷酯-共-降冰片烯内酯甲基丙烯酸酯）、聚（甲基丙烯酸2-乙基-2-金刚烷酯-共-丙烯酸3-羟基-1-金刚烷酯-共-β-丁内酯丙烯酸酯）、聚（甲基丙烯酸2-乙基-2-金刚烷酯-共-甲基丙烯酸3-羟基-1-金刚烷酯-共-α-丁内酯甲基丙烯酸酯）、聚（甲基丙烯酸2-甲基-2-金刚烷酯-共-甲基丙烯酸2-乙基-2-金刚烷酯-共-甲基丙烯酸3-羟基-1-金刚烷酯-共-降冰片烯内酯甲基丙烯酸酯）、聚（甲基丙烯酸2-甲基-2-金刚烷酯-共-甲基丙烯酸2-乙基-2-金刚烷酯-共-甲基丙烯酸3-羟基-1-金刚烷酯-共-β-丁内酯甲基丙烯酸酯）、聚（甲基丙烯酸2-甲基-2-金刚烷酯-共-甲基丙烯酸2-乙基-2-金刚烷酯-共-甲基丙烯酸3-羟基-1-金刚烷酯-共-α-丁内酯甲基丙烯酸酯）、聚（甲基丙烯酸2-甲基-2-金刚烷酯-共-甲基丙烯酸3-羟基-1-金刚烷酯-共-β-丁内酯甲基丙烯酸酯-共-降冰片烯内酯甲基丙烯酸酯）、聚（甲基丙烯酸2-甲基-2-金刚烷酯-共-β-丁内酯甲基丙烯酸酯-共-降冰片烯内酯甲基丙烯酸酯）。
在157nm下敏感的并且基于具有悬吊氟醇基团的氟化聚合物的两类基本的光致抗蚀剂已知在该波长下是基本透明的。一类157nm氟醇光致抗蚀剂衍生自含有基团如氟化降冰片烯的聚合物，并且使用金属催化的聚合或自由基聚合与其它透明的单体如四氟乙烯均聚合或共聚合（HoangV.Tran等人的Macromolecules35，6539，2002，WO00/67072，和WO00/17712）。通常，这些材料产生更高的吸光度但是由于它们较高的脂环含量因此具有良好的耐等离子蚀刻性。最近，描述了一类157nm氟醇聚合物，其中该聚合物骨架衍生自不对称二烯如1,1,2,3,3-五氟-4-三氟甲基-4-羟基-1,6-庚二烯的环聚（Shun-ichiKodama等人的AdvancesinResistTechnologyandProcessingXIX，ProceedingsofSPIE，4690卷，76页，2002；WO02/065212）或氟二烯与烯烃的共聚（WO01/98834-A1）。这些材料在157nm产生可接受的吸光率，由于它们与该氟代降冰片烯聚合物相比具有更低的脂环含量，而具有更低的耐等离子蚀刻性。这两类聚合物通常能加以共混来提供第一类聚合物的高耐刻蚀性和第二类聚合物在157nm下的高透明性之间的平衡。该氟化聚合物包含至少具有内酯基团、酸酐基团或酯基团的单元。
对于193nm和157nm曝光来说，包含非芳族聚合物、光酸产生剂、任选地，溶解性抑制剂、任选地，碱、和溶剂的光致抗蚀剂是尤其优选的。
根据本发明的光酸产生剂（PAG）选自在所需曝光波长，优选193nm和157nm下吸收的那些。产生酸的光敏化合物的适合的实例包括，但不限于：离子型光酸产生剂（PAG），例如重氮盐、碘鎓盐、锍盐，或非离子型PAG，例如重氮磺酰基化合物、磺酰氧基酰亚胺和硝基苄基磺酸酯，但是可以使用在辐射下产生酸的任何光敏化合物。该鎓盐通常以可溶于有机溶剂中的形式使用，多数情况下作为碘鎓或锍盐形式，它们的实例是三氟甲烷磺酸二苯基碘鎓盐、九氟丁烷磺酸二苯基碘鎓盐、三氟甲烷磺酸三苯基锍、九氟丁烷磺酸三苯基锍等。可以使用的在辐射下形成酸的其它的化合物是三嗪、噁唑、噁二唑、噻唑、取代的2-吡喃酮。酚类磺酸酯、双-磺酰基甲烷、双磺酰基甲烷或双磺酰基重氮甲烷、三苯基锍三（三氟甲基磺酰基）甲基化物、三苯基锍双（三氟甲基磺酰基）酰亚胺、二苯基碘鎓三（三氟甲基磺酰基）甲基化物、二苯基碘鎓双（三氟甲基磺酰基）酰亚胺和它们的同系物也是可能的候选物。也可以使用光活性化合物的混合物。
有时，将碱或光活性碱添加到光致抗蚀剂中以控制已成像光致抗蚀剂的轮廓并防止表面抑制作用，如T型顶。含氮碱是优选的，它们的具体实例是胺，如三乙胺、三乙醇胺、苯胺、乙二胺、吡啶，四烷基氢氧化铵或其盐。光敏性碱的实例是氢氧化二苯碘氢氧化二烷基碘氢氧化三烷基锍等。相对于光酸产生剂，可以以至多100摩尔%的水平添加该碱。虽然采用术语碱添加剂，但是将酸除去的其它机理也是可能的，例如通过使用挥发性酸（例如CF3CO2 -）或亲核性酸（例如Br-）的四烷基铵盐，它们分别通过在后曝光烘烤过程中从薄膜中挥发或者通过亲核结构部分与酸前体碳阳离子的反应（例如叔丁基碳阳离子与溴化物反应以形式叔丁基溴）将酸除去。
使用不挥发性胺添加剂也是可能的。优选的胺将是这样的胺，其具有空间受阻结构以阻碍亲核反应性而同时维持碱性、低的挥发性和在抗蚀剂制剂中的溶解性，例如质子海绵、1,5-二氮杂双环[4.3.0]-5-壬烯、1,8-二氮杂双环[5,4,0]-7-十一碳烯、环状烷基胺或带有胺的聚醚如US6,274,286中描述的那样。
用于193nm和157nm成像的光致抗蚀剂组合物通常通过在适合的光致抗蚀剂溶剂中将成分共混来形成。在优选的实施方案中，基于固体（即非溶剂光致抗蚀剂组分）的重量，光致抗蚀剂中的聚合物的量优选为90%-大约99.5%，更优选大约95%-大约99%。在优选的实施方案中，基于固体光致抗蚀剂组分的重量，光活性化合物以大约0.5%-大约10%，优选大约4%-大约6%的量存在于光致抗蚀剂中。在制备光致抗蚀剂组合物中，让光致抗蚀剂的固体组分与溶剂或溶剂的混合物，例如丙二醇一烷基醚、丙二醇烷基醚乙酸酯、乙酸丁酯、二甲苯、1,3-二（三氟甲基）苯、乙二醇单乙醚乙酸酯、丙二醇单甲醚乙酸酯、2-庚酮、乳酸乙酯、乙基-3-乙氧基丙酸酯和乳酸乙酯和乙基-3-乙氧基丙酸酯的混合物等混合。
可以通过光致抗蚀剂领域中使用的任何常规方法将制备好的光致抗蚀剂组合物溶液涂覆到衬底上，包括浸涂、喷涂、涡旋涂布和旋涂。当旋涂时，例如，在给定所使用的旋涂设备的类型和该旋涂工艺所允许的时间量下，为了提供具有所需厚度的涂层，可能针对固体含量的百分率来调节该光致抗蚀剂溶液。适合的衬底包括硅、铝、聚合物树脂、二氧化硅、掺杂的二氧化硅、氮化硅、钽、铜、多晶硅、陶瓷、铝/铜混合物；砷化镓和其它这样的第III/V族化合物。光致抗蚀剂也可以涂覆在抗反射涂层上。
将光致抗蚀剂组合物溶液涂覆到衬底上，然后在大约70℃-大约150℃的温度下，在热板上处理该衬底大约30秒-大约180秒或在对流烘箱中处理大约15-大约90分钟。选择这一温度处理以降低光致抗蚀剂中的残留溶剂的浓度，同时不引起该固体组分的显著热降解。一般而言，希望将溶剂的浓度最小化并且实施该第一温度处理直到基本上所有的溶剂已蒸发和光致抗蚀剂组合物的薄涂层（厚度的数量级为半微米（测微计））保留在该衬底上。在一个优选实施方案中，该温度为大约95℃-大约160℃，更优选为大约95℃-大约135℃。一直进行该处理直到溶剂除去的变化速率变得相对不显著。温度和时间选择取决于用户需要的光致抗蚀剂性能，以及所使用的设备和商业上所需的涂覆次数。然后可在光化辐射下将涂布衬底成像曝光，例如在波长为大约100nm（纳米）-大约300nm的紫外辐射、X射线、电子束、离子束或激光辐射下，以通过使用适合的掩模、底片、模版、模板等产生的任何所需的图案形式成像曝光。
然后,光致抗蚀剂在显影之前经受曝光后的第二烘烤或热处理。加热温度可以为大约90℃-大约160℃，更加优选为大约100℃-大约130℃。该加热可以在热板上进行大约30秒-大约5分钟，更加优选大约60秒-大约90秒或者通过对流烘箱进行大约15-大约45分钟。
根据本领域中熟知的方法，在衬底上涂覆光致抗蚀剂，用光致抗蚀剂对其敏感的合适的辐射进行成像曝光，烘烤和显影。
然后在光致抗蚀剂上涂覆本发明的新型收缩材料并让其与该光致抗蚀剂起反应。收缩层的厚度可以为大约50nm-大约500nm，优选50nm-300nm，更优选100nm-200nm。涂层材料和光致抗蚀剂之间的反应通常在加热步骤期间发生。可以在热板上在80℃和200℃之间，优选90℃和180℃之间，更优选在90℃和180℃之间将该衬底加热30秒-180秒。
使用移除溶液将该收缩材料没有反应的残留部分除去。该移除溶液可以是水或者包含表面活性剂的水溶液，其可以进一步包含碱和/或水可混溶性溶剂。碱的实例是氢氧化四甲基铵、氢氧化四乙基铵、胆碱或它们的混合物。水可混溶性溶剂是，例如，低级脂族醇如乙醇或异丙醇；多官能醇如甘醇、丙二醇、甘油或它们的单甲醚，尤其是丙二醇单甲醚（PGME）。水溶性非离子型表面活性剂和阴离子型表面活性剂发现提供良好的光刻效果。非离子型表面活性剂的实例是氧化乙烯/氧化丙烯聚合物，它们被烷基、氟代烷基或芳族基封端。阴离子型表面活性剂也产生优异的光刻性能，此类表面活性剂的实例是，较长链链烷酸的盐如月桂酸盐、硬脂酸盐或庚酸盐，烷基或芳烷基磺酸如月桂基磺酸的盐，或磺酸酰胺的各种取代的盐，或上述类别的化合物的部分或完全氟化的衍生物。铵、四甲基铵、四乙基铵或其它烷基铵离子是有用的平衡离子。移除溶液的实际组成取决于因素，如收缩材料、所需的光刻性能、材料的相容性、生产技术条件等。
以本领域中已知的方式将移除溶液涂覆在衬底的表面上。搅炼显影、浸渍显影、喷雾显影或这些技术的任何混合可用来从衬底上除去化学组合物。改变移除方法的时间和温度以产生最佳的光刻性能。合乎需要的光刻性能是，例如，（a）在除去未反应的收缩材料之后衬底的清洁度，即该衬底没有不溶解的沉积物、纵梁、桥梁等，（b）垂直的壁角度和（c）光滑的表面。
作为当前的分辨目标，获得大约70nm-大约100nm的光致抗蚀剂特征之间的空间减少是合乎需要的。精确的空间宽度减少要求高度地取决于正在制造的微电子元件的类型。
一旦正如上述方法所定义的所需窄空间形成，可以根据需要进一步对这样得到的具有光致抗蚀剂图案和涂布在其上的收缩材料的成型制品进行加工，例如，为了制造微电子元件。可以将金属沉积在该空间中，可以将该衬底蚀刻，可以使该光致抗蚀剂平面化等。
为了所有目的，上面涉及的每篇文献在此以其全文引入作为参考。以下具体实施例将详细说明本发明组合物的制备和使用方法。然而，这些实施例不意于以任何方式限制或约束本发明的范围并且不应该看作是在提供为了实践本发明所必须唯一使用的条件、参量或数值。
实施例
实施例1：光致抗蚀剂图案形成
将以下物质的混合物溶于923g乳酸乙酯中以产生光致抗蚀剂溶液：34g聚（甲基丙烯酸2-甲基金刚烷酯-共-β-丁内酯甲基丙烯酸酯）、34g聚（甲基丙烯酸2-甲基金刚烷酯-共-甲基丙烯酸3-羟基-1-金刚烷酯-共-β-丁内酯甲基丙烯酸酯）、1.5g九氟丁烷磺酸三苯基锍、5g1wt%的二乙醇胺的乳酸乙酯溶液和1.2g10wt%的表面活性剂的乳酸乙酯溶液（氟代脂族聚合物酯，通过3M公司,St.PaulMinnesota提供）。使用0.2μm过滤器过滤该溶液。单独地，通过将底部抗反射涂料溶液旋涂到硅衬底上并在175℃下烘烤60秒制备底部抗反射涂覆的（B.A.R.C）硅衬底。该B.A.R.C膜厚度保持到39nm。然后将该光致抗蚀剂溶液涂覆在该B.A.R.C涂覆的硅衬底上。旋涂速度经调节满足光致抗蚀剂膜厚度是220nm。在115℃下烘烤该抗蚀剂薄膜60秒。在193nm扫描器（数值孔径为0.78，相干性为0.9）上使用6%衰减相移掩模将它们曝光。曝光之后，在110℃将该晶片后曝光烘烤60秒并使用2.38wt%的氢氧化四甲基铵水溶液显影60秒。然后在扫描电子显微镜上观察接触孔。该制剂具有31.5mJ/cm2的灵敏性和分辨0.1μm的接触孔。
实施例2
用4%的聚烯丙胺（Mw65,000）的水溶液旋涂如实施例1所述的具有光致抗蚀剂接触孔图案的衬底以获得200nm的厚度，在110℃下烘烤60秒并用水显影60秒。然后在扫描电子显微镜上观察该接触孔并比较在涂覆该收缩材料前后的图案尺寸。图案尺寸从0.1微米减少到0.07微米。
实施例3
用4%的聚烯丙胺（Mw17,000）的水溶液旋涂如实施例1所述的具有光致抗蚀剂接触孔图案的衬底以获得200nm的厚度，在110℃下烘烤60秒并用水显影60秒。然后在扫描电子显微镜上观察该接触孔并比较在涂覆该收缩材料前后的图案尺寸。图案尺寸从0.1微米减少到0.07微米。
实施例4
用4%的聚烯丙胺（Mw17,000）的水溶液旋涂如实施例1所述的具有光致抗蚀剂接触孔图案的衬底以获得200nm的厚度，在120℃下烘烤60秒并用水显影60秒。然后在扫描电子显微镜上观察该接触孔并比较在涂覆该收缩材料前后的图案尺寸。图案尺寸从0.12微米减少到0.08微米。

Claims (16)

1.用于涂覆光致抗蚀剂图案的水性涂料组合物，所述光致抗蚀剂图案包含含有能与伯胺基-NH2反应的官能团的光致抗蚀剂聚合物，其中所述水性涂料组合物由含伯胺基-NH2且重均分子量为10,000-80,000的聚合物、水和任选的水混溶的溶剂组成，并且其中所述组合物不含交联用化合物，以及其中所述组合物使得光致抗蚀剂图案的厚度提高，其中能够与所述伯胺基反应的官能团选自内酯、酸酐和酯。
2.权利要求1的组合物，其中所述伯胺基通过C1-C10烷基连接到聚合物上。
3.权利要求1或2的组合物，其中所述聚合物是聚烯丙胺。
4.权利要求1或2的组合物，其中所述聚合物选自聚(烯丙胺-共-甲基丙烯酸)、聚(烯丙胺-共-丙烯酸)、聚(烯丙胺-共-丙烯酰胺)、聚(烯丙胺-共-N-烷基丙烯酰胺)、聚(烯丙胺-共-丙烯酸-共-甲基丙烯酸)、聚(烯丙胺-共-丙烯酸-共-丙烯酰胺)、双(3-氨基丙基)封端的聚(氧乙烯)、胺封端的聚(氧化乙烯)和聚(丙二醇)双(2-氨基丙基醚)。
5.权利要求1或2的组合物，其中所述组合物含有2-10wt％的所述含伯胺基的聚合物。
6.权利要求3的组合物，其中所述组合物含有2-10wt％的所述含伯胺基的聚合物。
7.权利要求4的组合物，其中所述组合物含有2-10wt％的所述含伯胺基的聚合物。
8.权利要求1或2的组合物，其中所述光致抗蚀剂聚合物用来在193nm和157nm下成像。
9.权利要求1或2的组合物，其中所述光致抗蚀剂聚合物基于环烯共聚物。
10.权利要求9的组合物，其中所述环烯共聚物选自环烯/马来酸酐共聚物、环烯/马来酸酐/丙烯酸酯共聚物、丙烯酸酯/金刚烷/内酯共聚物、环烯/氰基丙烯酸酯共聚物、氟化环烯共聚物、环烯/氟化丙烯酸酯共聚物。
11.微电子元件的制造方法，包括：
a)提供具有光致抗蚀剂图案的衬底；
b)用权利要求1-10中任一项的涂料组合物涂覆所述光致抗蚀剂图案；
c)让与所述光致抗蚀剂图案接触的涂料的一部分反应；
d)用移除溶液将没有与光致抗蚀剂图案的表面起反应的涂料部分除去。
12.根据权利要求11的方法，其中将所述衬底加热以引起所述涂料与光致抗蚀剂图像起反应。
13.根据权利要求11或12的方法，其中所述移除溶液是包含氢氧化物碱的水溶液。
14.根据权利要求11或12的方法，其中所述移除溶液还包含水可混溶性溶剂。
15.根据权利要求11或12的方法，其中所述光致抗蚀剂包含此种聚合物，该聚合物包含选自内酯、酸酐和酯的基团。
16.根据权利要求1-10中任一项的涂料组合物的用于涂覆光致抗蚀剂图案的用途。
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