CN102533197A - 粘合剂组合物、采用它的粘合膜及布线膜 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种保存稳定性、耐热性、可靠性、粘合性优良的，也可在低温下粘合的粘合剂组合物、采用它的粘合膜与布线膜。本发明的粘合剂组合物，其特征在于，相对于结构中含双酚S型骨架的苯氧基树脂100重量份，含有结构中含多个马来酰亚胺基的熔融温度为160℃以下、200℃时的凝胶化时间为180～350秒的马来酰亚胺化合物或/及熔融温度为160℃以下、250℃时的凝胶化时间为110～150秒的马来酰亚胺化合物10～100重量份。本发明公开了该粘合材料组合物在基材膜上涂布而成的耐热粘合膜及以该耐热粘合膜夹持导体布线层的布线膜。

Description

粘合剂组合物、采用它的粘合膜及布线膜
技术领域
本发明涉及具有热固性的粘合剂组合物、使用它的粘合膜及布线膜。
背景技术
近年来，电子仪器向小型化、薄型化、轻量化方向发展，对电子仪器中使用的布线板，要求通过多层化、微细布线化、薄型化而达到高密度精密布线。另外，在该领域，为了降低环境负担而进行了无铅焊锡的应用研究。于此同时，对TAB(卷自动接合，Tape AutomatedBonding)带、FPC(挠性印刷电路，Flexible Printed Circuit)、MFJ(多框架连接物，Multi Frame Joiner)等布线构件，要求提高其耐热性。上述布线构件的绝缘层基本上由基材膜与粘合层构成。作为这样的例子，可以举出专利文献1。作为基材膜，可以举出聚酰亚胺、聚醚酰亚胺、聚苯硫醚、聚醚醚酮等耐热性膜，或环氧树脂-玻璃布、环氧树脂-聚酰亚胺-玻璃布等复合耐热膜构成的有机绝缘膜。粘合层公开了含有聚酰胺树脂与环氧树脂的粘合剂组合物。
然而，专利文献1的粘合剂组合物，存在的问题是因聚酰胺树脂结构中存在的氨基与环氧树脂的反应性高，保存稳定性低。为了解决该问题，专利文献2中提出了由两末端具有环氧基的苯氧基树脂与丙烯酸类橡胶、固化剂构成的粘合剂组合物。作为苯氧基树脂，可以举出双酚A型、双酚F型、双酚AD型、双酚S型，或双酚A与双酚F的共聚型。就专利文献2的粘合剂组合物而言，存在的课题是，虽然配混了所谓粘合力较优的苯氧基树脂，但仅有0.5kN/m左右的粘合力，并且焊锡耐热性为260℃，稍低。
作为解决上述课题的办法，专利文献3公开了一种含有重均分子量为80000～800000的热塑性聚氨酯树脂、环氧树脂与环氧树脂固化剂的粘合剂组合物。由于通常的聚氨酯树脂与环氧树脂的反应性高，故粘合膜的保存稳定性有问题，因此专利文献3提出通过采用特定的分子量范围的聚氨酯树脂来改善保存稳定性。粘合力具有1.1～1.7kN/m。另外，专利文献4公开了一种含有聚氨酯树脂、环氧树脂、与特定结构的酚醛清漆树脂的粘合剂组合物的焊锡耐热性为300℃。然而，专利文献3、4中使用的聚氨酯树脂，已知一般在200℃以上的温度发生解聚。一般地，聚氨酯的耐热性被认为在80～100℃，故含聚氨酯树脂的粘合剂在要求高耐热、高可靠性的产业用、汽车用电子仪器领域的应用中存在疑虑。另外，专利文献3中记载的通过聚氨酯树脂的分子量调整控制与环氧树脂反应的机理是基于降低官能团的浓度，而其反应性本身未发生变化，故对保存温度或时间的影响的考虑不足。
专利文献5公开了一种耐热自熔接性涂料，其中具有含磺酸基的聚羟基聚醚树脂与马来酰亚胺，这里记载的含磺酸基的聚羟基聚醚树脂，与本发明中使用的具有双酚S型骨架的苯氧基树脂不同。该耐热自熔接性涂料存在的问题是，其熔接、固化温度非常高，加工性上存在着问题。
现有技术文献
专利文献
专利文献1特开平5-29399号公报
专利文献2特开2004-136631号公报
专利文献3特开2010-150437号公报
专利文献4特开2010-143988号公报
专利文献5特开2009-67934号公报
发明内容
发明要解决的课题
本发明的目的是提供一种保存稳定性、耐热性、可靠性、粘合性优良的，在低温下也可以粘合的粘合剂组合物，采用它的粘合膜与布线膜。
用于解决课题的手段
本发明提供粘合剂组合物、采用它的粘合膜与布线膜，所述粘合剂组合物特征在于，相对于结构中含双酚S型骨架的苯氧基树脂100重量份，含有结构中有多个马来酰亚胺基的具有特定范围的熔融温度、凝胶化时间的马来酰亚胺化合物10～100重量份。
发明效果
按照本发明，可以得到呈现极高粘合性、可靠性、低温下短时间粘合高粘合性的粘合膜，另外，从本粘合膜可以得到热的可靠性、机械的可靠性高的布线膜。
附图说明
图1是本发明粘合膜的截面模拟图。
图2是本发明布线膜的截面模拟图。
[附图标记说明]
1...基材
2...粘合层
3...导体布线
具体实施方式
本发明人对保存时的保存稳定性优良、粘合后的耐热性、可靠性优良的粘合剂组合物进行了研发，选定了以热失重5％的温度超过350℃的苯氧基树脂为基础树脂。另外，粘合的基材采用耐热性优良的聚酰亚胺膜。为了采用苯氧基树脂制作粘合剂组合物、将其涂布在基材膜上、干燥后形成粘合层，必需选定适当的溶剂。苯氧基树脂的良溶剂有四氢呋喃(THF)、环己酮等，但由于低温下易干燥的THF在制造时的爆炸危险性高，故考虑优选采用环己酮等高沸点溶剂。为了将采用了高沸点溶剂的粘合剂组合物的粘合层干燥，必需高温下长时间进行干燥。
因此，人们认为，以往作为苯氧基树脂固化剂优选采用的异氰酸酯、封端异氰酸酯、环氧树脂、脲酸酯树脂等在较低温下进行固化反应的交联成分难以适用。本发明人进行了各种研究，结果发现，包含具有双酚S型骨架的苯氧基树脂与具有多个马来酰亚胺基的马来酰亚胺化合物的粘合剂组合物，即使经过所谓180℃的较高温度的干燥工序，对聚酰亚胺膜或导体布线显示高的粘合性，其粘合界面的耐热性、耐湿可靠性十分高。另外，即使在各种马来酰亚胺化合物中，含配混有熔融温度为160℃以下，200℃时的凝胶化时间为180～350秒，或250℃凝胶化时间为110～150秒的马来酰亚胺化合物，即使经过180℃的干燥工序，仍可以得到在比180℃低的温度下也可以粘合的、应对低温加工的粘合剂组合物，完成了本发明。
图1是表示本发明粘合膜的截面示意图，图2是表示本发明布线膜的截面示意图。
如果例示本发明的实施方案的话，正如下所述。
(1)上述含双酚S型骨架的苯氧基树脂优选具有下式1的结构。
[化1]
Figure BDA0000114786200000041
…式1
上述苯氧基树脂优选具有双酚A型骨架与双酚S型骨架。在上述结构式中，m及n表示整数，n/m的摩尔比优选3/7～5/5，另外，换算成聚苯乙烯的重均分子量为20000～60000的苯氧基树脂是优选的。
(2)作为上述马来酰亚胺化合物，优选其熔融温度为160℃以下、200℃时的凝胶化时间为180～350秒的马来酰亚胺化合物或/及熔融温度160℃以下、250℃时的凝胶化时间为110～150秒的马来酰亚胺化合物。
(3)作为上述马来酰亚胺化合物，优选以下式2～4表示的马来酰亚胺化合物，可用1种以上的这些马来酰亚胺化合物。
[化2]
Figure BDA0000114786200000051
…式2
Figure BDA0000114786200000052
…式3
Figure BDA0000114786200000053
…式4
在上式2中，所谓n＝0-3，是表示含有1个以上的n为0～3的化合物。
(4)根据本发明，提供一种粘合膜，是在聚酰亚胺基材上具有粘合层，该粘合层为相对于结构中含双酚S型骨架的苯氧基树脂100重量份，含有结构中含多个马来酰亚胺基的马来酰亚胺化合物10～100重量份。
(5)在上述粘合膜中，上述含双酚S型骨架的苯氧基树脂具有上式1的结构。另外，式中的m、n的含义、换算成聚苯乙烯的重均分子量与上述相同。
(6)在基材膜上形成的粘合层，该粘合层含有：上述马来酰亚胺化合物的熔融温度为160℃以下、200℃时的凝胶化时间为180～350秒的马来酰亚胺化合物或/及熔融温度为160℃以下、250℃时的凝胶化时间为110～150秒的马来酰亚胺化合物。
(7)上述马来酰亚胺化合物为以上式2～4表示的双马来酰亚胺化合物的一种以上的粘合膜。式2中的所谓n＝0-3，是表示含有1个以上的n为0～3的化合物。
(8)本发明提供一种粘合膜，是在聚酰亚胺基材上形成的粘合层与导体布线进行热熔接，粘合层固化后的聚酰亚胺基材与粘合层固化物以及导体布线与粘合层固化物的粘合力在0.7kN/m以上。
(9)在上述耐热粘合膜中，上述热熔接时的熔接温度优选160℃以下。
(10)在聚酰亚胺基材上，于具有相对于结构中含双酚S型骨架的苯氧基树脂100重量份，含有结构中含多个马来酰亚胺基的马来酰亚胺化合物10～100重量份的粘合层的第一粘合膜的粘合层上配置导体布线，在该导体布线上再重叠第二耐热粘合膜的粘合层面，上述第一粘合膜与上述第二粘合膜之间以及上述第一粘合膜、上述第二粘合膜与导体布线进行热熔接而成布线膜。
(11)布线膜，其中，上述含双酚S型骨架的苯氧基树脂具有上述(式1)的结构。
(12)布线膜，其中，上述马来酰亚胺化合物含有：熔融温度160℃以下、200℃时的凝胶化时间为180～350秒的马来酰亚胺化合物或/及熔融温度160℃以下、250℃时的凝胶化时间为110～150秒的马来酰亚胺化合物。
(13)布线膜，其中，上述马来酰亚胺化合物为以上式2～4表示的双马来酰亚胺化合物的1种以上。
(14)在上述布线膜中，为了增大导体布线及粘合膜间的粘合力，对上述粘合层在其熔接温度以上的温度进行后加热。
(15)上述布线膜中，上述导体布线优选铜布线。
(16)在上述布线膜中，通过铜布线外层的至少一部分用含锡、镍、锌、钴的任何一种的金属层或/及氧化上述金属层的氧化物层或/及氢氧化物层被覆，抑制铜布线的氧化，提高粘合性。
(17)在上述布线膜中，上述导体布线的外层至少一部分能用含有选自氨基、乙烯基、苯乙烯基、丙烯酸酯基及甲基丙烯酸酯基构成的组的1种以上基团的硅烷偶联剂被覆。
对本发明中的苯氧基树脂与马来酰亚胺化合物的主要功能进行说明。苯氧基树脂是主要赋予粘合剂组合物以成膜性，在固化后赋予粘合层以柔软性与机械强度的功能的成分。作为用于表现这种功能的优选的分子量范围，可举出采用凝胶渗透色谱法(GPC)(换算成聚苯乙烯)测得的重均分子量在20000～60000的范围内。
另外，相对于双酚S型骨架与例如双酚A型骨架等其他骨架构成成分的总量，双酚S型骨架的含量在30～50摩尔％是优选的。
在上述苯氧基树脂中，含有上述双酚S型骨架的双酚S型骨架的n/m摩尔比为3/7～5/5，换算成聚苯乙烯的重均分子量在20000～60000是优选的。作为这种苯氧基树脂，可以举出日本环氧树脂(株)制造的YX8100、东都化成(株)制造的YPS-007A30等。
马来酰亚胺化合物，是赋予粘合层以熔融流动性与热固化性的成分。由此，改善粘合层的熔接性，同时改善固化后粘合层的耐热性、耐湿性、粘合性、耐化学品性。另外，作为马来酰亚胺化合物，通过选择熔融温度为160℃以下、200℃时的凝胶化时间为180～350秒的马来酰亚胺化合物或/及熔融温度为160℃以下、250℃时的凝胶化时间为110～150秒的马来酰亚胺化合物，均可以实现160℃以下的低温时的熔接性与耐热性、耐湿可靠性的双赢，是优选的。
作为优选采用的马来酰亚胺化合物的具体例子，可以举出BMI-2000、BMI-5000、BMI-5100、BMI-TMH(均为大和化成工业(株)制造)等。
在本发明中苯氧基树脂与马来酰亚胺化合物的优选的配比，可以举出苯氧基树脂为100重量份，马来酰亚胺化合物在10～100重量份的范围。当马来酰亚胺化合物极少时，固化不足，有时会损及耐热性、耐湿性、耐化学品性，当马来酰亚胺化合物过多时，粘合性降低，因马来酰亚胺化合物析出而有时产生粘合层不均匀性问题。另外，在树脂组合物的漆化时选择环己酮等高沸点溶剂，从作业安全性的观点考虑是优选的。
本发明的粘合膜的基材，从耐热性的观点考虑，采用聚酰亚胺膜是优选的。对聚酰亚胺膜的膜厚未作特别限定，从操作性、膜成本的观点考虑，优选25～100μm的范围。作为这种聚酰亚胺膜的例子，可以举出Kapton100V、200V、100H、200H(东丽·杜邦(株)制造)、Apical25NPI((株)钟化制造)等。
基材上形成的粘合层的厚度，只要与导体的厚度吻合而任意选定即可。如导体的厚度为35～100μm，考虑布线的埋入性，形成20～100μm的粘合层是优选的。
本发明中的布线膜，通过在熔接温度以上的温度进行后加热，可以增加导体布线及粘合膜间的粘合力。作为优选的后加热条件，可以举出在180～220℃加热30分钟至60分钟。另外，在本发明中，作为导体布线，优选用含有锡、镍、锌、钴的任何一种的金属层或/及其氧化物层或氢氧化物层被覆的铜布线。由此抑制铜表面的氧化，确保稳定的粘合性。对于铜表面上的各种金属层的形成，可采用镀覆法。
另外，在本发明的导体布线的最外表面，可以设置含有氨基、乙烯基、苯乙烯基、丙烯酸酯基及甲基丙烯酸酯基的硅烷偶联剂。导体布线的外层至少一部分用含有氨基、乙烯基、苯乙烯基、丙烯酸酯基及甲基丙烯酸酯基的硅烷偶联剂被覆是优选的。这些硅烷偶联剂有助于与马来酰亚胺化合物形成一次结合的布线膜的粘合性、耐热性、耐湿性的改善。作为硅烷偶联剂的具体例子，可以举出N-2-(氨基乙基)-3-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、N-2-(氨基乙基)-3-氨基丙基甲基三甲氧基硅烷、N-2-(氨基乙基)-3-氨基丙基甲基三乙氧基硅烷、3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-脲基丙基三甲氧基硅烷、乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基三甲氧基硅烷、3-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、对-苯乙烯基三甲氧基硅烷等市售的硅烷偶联剂。
利用硅烷偶联剂的表面处理，是将0.5～8重量％的硅烷偶联剂的水溶液或醇溶液于导体布线上涂布，然后，于100～150℃干燥10～30分钟而成。
实施例
下面示出实施例及比较例来具体地说明本发明。表1中的粘合剂的树脂组成比及溶剂为重量比。
试剂及评价方法如下所示。
(1)试验用试样
马来酰亚胺化合物1：BMI-1000，大和化成工业(株)制造，熔融温度＝147～168℃，200℃时的凝胶化时间＝120～150秒。
马来酰亚胺化合物2：BMI-3000(式3)，大和化成工业(株)制造，熔融温度＝199～204℃，250℃时的凝胶化时间＝30秒。
马来酰亚胺化合物3：BMI-4000，大和化成工业(株)制造，熔融温度＝134～163℃，250℃时的凝胶化时间＝60～90秒。
马来酰亚胺化合物4：BMI-2000(式2)，大和化成工业(株)制造，熔融温度＝125～160℃，200℃时的凝胶化时间＝180～240秒。
马来酰亚胺化合物5：BMI-5000，大和化成工业(株)制造，熔融温度＝130～154℃，250℃时的凝胶化时间＝110秒。
马来酰亚胺化合物6：VPMI，4-乙烯基苯基马来酰亚胺，熔融温度＝110～120℃，200℃时的凝胶化时间＜5秒。
马来酰亚胺化合物7：BMI-TMH(式4)，大和化成工业(株)制造，熔融温度＝73～110℃，250℃时的凝胶化时间＝126秒。
含磺酸基的苯氧基树脂：YPS-007A30，东都化成(株)制造。
聚酰亚胺膜1：Kapton(注册商标)100V(东丽·杜邦(株)制造)。
聚酰亚胺膜2：Apical(注册商标)25NPI，(株)钟制造。
铜箔1：厚度100μm的铜箔。表面有厚度100nm的镀锡层，镀锡层表面存在锡的氢氧化物、氧化物。表面粗糙度(Ra)为0.2μm。
铜箔2：在铜箔1的表面实施过氨基硅烷处理的铜箔。氨基硅烷处理条件：在N-β(氨基乙基)-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷的5％水溶液中把铜箔1浸渍1分钟后取出。于120℃干燥30分钟，在表面上设置了氨基硅烷层。
(2)粘合剂漆的调整
以表1中记载的规定的含有比调整粘合剂漆。
(3)粘合膜的制作
在聚酰亚胺膜基材上，采用具有规定的间隙的棒式涂布机涂布粘合剂漆，于180℃干燥30分钟，制成粘合膜。粘合层的膜厚调整至30μm。
(4)基材与粘合层的粘合力评价
把2张粘合膜的粘合层侧的面重合，于160℃、0.4MPa的条件下，加热加压10分钟使粘合。另外，在大气中不加压下于180℃/30分进行后加热。把刚粘合后与后加热后的样品膜裁成1cm的方形，在基材与粘合层之间进行180°剥离试验。
(5)铜箔与粘合层的粘合力评价
在粘合膜的粘合层侧的面上设置实施了镀锡的铜箔，于160℃、0.4MPa的条件下，加热加压10分钟使粘合。另外，在大气中不加压下于180℃/30分进行后加热。对后加热后的样品，与(4)同样实施剥离试验。
(6)耐热耐湿试验
粘合膜的粘合层侧的面上设置实施了镀锡的铜箔，于160℃、0.4MPa的条件下，加热加压10分钟进行粘合。另外，在大气中不加压下于180℃/30分进行后加热。然后，于121℃、2个大气压、饱和水蒸汽下暴露24小时。与(5)同样实施剥离试验。
(7)焊锡耐热试验
在粘合膜的粘合层侧的面上设置实施了镀锡的铜箔，于160℃、0.4MPa的条件下，加热加压10分钟使粘合。另外，在大气中不加压下于180℃/30分进行后加热。把此样品于280℃焊锡槽中保持浮现1分钟。通过外观检查，未发生膨胀的样品用○表示，发生膨胀的样品用×表示。另外，对焊锡试验后的样品，与(5)同样实施剥离试验。
比较例1
表1中记载了比较例1的粘合剂的组成。比较例1为不含马来酰亚胺化合物的粘合剂。在粘合温度160℃中的与聚酰亚胺膜1(Kapton100V)的粘合力示于表2。比较例1的粘合膜的粘合力显示为0.5kN/m的低值。采用本粘合膜研究后加热的效果、与铜箔的粘合膜性、焊锡耐热性。结果示于表3。通过后加热的粘合力改善效果低，与铜箔的粘合力也显示0.5～0.6kN/m的低值。另外，在焊锡耐热试验中发生膨胀。已确认不含马来酰亚胺化合物的粘合膜的粘合力、耐热性低。
比较例2
表1中记载了比较例2的粘合剂的组成。比较例2采用的马来酰亚胺化合物为有马来酰亚胺基与苯乙烯基各1个的化合物，是熔融温度110～120℃、200℃时的凝胶化时间小于5秒的4-乙烯基苯基马来酰亚胺(VPMI)。在粘合温度160℃时的与聚酰亚胺膜1(Kapton100V)的粘合力示于表2。比较例2的粘合膜的粘合力显示为0.3kN/m的低值。可以认为，VPMI因凝胶化时间极短，在干燥工序过度进行固化反应，显示低粘合性。
比较例3
表1中记载了比较例3的粘合剂的组成。比较例3采用的马来酰亚胺化合物是熔融温度147～168℃、200℃时的凝胶化时间为120～150秒的4，4′-二苯基甲烷双马来酰亚胺(BMI-1000)。在粘合温度160℃时的与聚酰亚胺膜1(Kapton100V)的粘合力示于表2。显示粘合力为0.4kN/m的低值。可以认为，由于BMI-1000的熔融温度稍高，200℃时的凝胶化时间稍短，故粘合力低。
比较例4
表1中记载了比较例4的粘合剂的组成。比较例4采用的马来酰亚胺化合物是熔融温度134～163℃、250℃时的凝胶化时间为60～90秒的双酚A二苯基醚双马来酰亚胺(BMI-4000)。在粘合温度160℃时的与聚酰亚胺膜1(Kapton100V)的粘合力示于表2。显示粘合力为0.3kN/m的低值。可以认为，由于BMI-4000的熔融温度稍高，凝胶化时间稍短，故粘合力低。
比较例5
表1中记载了比较例5的粘合剂的组成。比较例5采用的马来酰亚胺化合物是熔融温度199～204℃、250℃时的凝胶化时间为30秒的间-亚苯基双马来酰亚胺(BMI-3000)。由于BMI-3000的熔融温度高，250℃时的凝胶化时间短，故160℃粘合时的粘合力显示为0.2kN/m的低值。
表1
  品名   比较例1   比较例2   比较例3   比较例4   比较例5   实施例1   实施例2   实施例3
  YPS-007A30   2.0   1.7   1.7   1.7   1.7   1.7   1.7   1.7
  VPMI   0.3
  BMI-1000   0.3
  BMI-4000   0.3
  BMI-3000   0.3
  BMI-2000   0.3
  BMI-5000   0.3
  BMI-TMH   0.3
  环己酮   6   6   6   6   6   6   6   6
表2
实施例1
表1中记载了实施例1的粘合剂的组成。实施例1采用的马来酰亚胺化合物是熔融温度125～160℃、200℃时的凝胶化时间为180～240秒的聚苯基甲烷马来酰亚胺(BMI-2000)。在粘合温度160℃时的与聚酰亚胺膜1(Kapton100V)的粘合力示于表2。显示粘合力为0.7kN/m的较高值。采用该粘合膜进行后加热的效果以及与铜箔的粘合性、焊锡耐热性进行了研究。结果示于表3。膜间的粘合力通过180℃的后加热，改善至1.4kN/m。与铜箔的粘合力、焊锡耐热性也优良。通过采用具有特定范围的熔融温度、凝胶化时间的马来酰亚胺化合物，可知能得到低温粘合性与高耐热性双赢的粘合膜。因此，该粘合剂组合物及粘合膜，作为要求耐热性的布线膜构件是适合的。
实施例2
表1中记载了实施例2的粘合剂的组成。实施例2采用的马来酰亚胺化合物是熔融温度＝130～154℃、250℃时的凝胶化时间＝110秒的3，3′-二甲基-5，5′-二乙基-4，4′-二苯基甲烷双马来酰亚胺(BMI-5000)。在粘合温度160℃时的与聚酰亚胺膜1(Kapton100V)的粘合力示于表2。显示粘合力为0.7kN/m的较高值。采用该粘合膜进行后加热的效果以及与铜箔的粘合性、焊锡耐热性进行了研究。结果示于表3。膜间的粘合力通过180℃的后加热，改善至1.3kN/m。与铜箔的粘合力、焊锡耐热性也优良。通过采用具有特定范围的熔融温度、凝胶化时间的马来酰亚胺化合物，可知能得到低温粘合性与高耐热性双赢的粘合膜。因此，该粘合剂组合物及粘合膜，作为要求耐热性的布线膜构件是适合的。
实施例3
表1中记载了实施例3的粘合剂的组成。实施例3采用的马来酰亚胺化合物是熔融温度＝73～110℃、250℃时的凝胶化时间＝126秒的1，6-双马来酰亚胺(2，2，4-三甲基)己烷(BMI-TMH)。与聚酰亚胺膜1(Kapton100V)的粘合力示于表2。显示粘合力为0.7kN/m的较高值。采用该粘合膜进行后加热的效果以及与铜箔的粘合性、焊锡耐热性进行了研究。结果示于表3。膜间的粘合力通过180℃的后加热，改善至1.2kN/m。与铜箔的粘合力、焊锡耐热性也优良。通过采用具有特定范围的熔融温度、凝胶化时间的马来酰亚胺化合物，可以得到低温粘合性与高耐热性双赢的粘合膜。因此，该粘合剂组合物及粘合膜，作为要求耐热性的布线膜构件是适合的。
表3
Figure BDA0000114786200000141
实施例4
在聚酰亚胺膜2(Apical25NPI)上涂布实施例1的粘合剂，制作实施例4的粘合膜。该粘合膜与铜箔2的粘合力、耐热耐湿试验后的粘合力示于表4。该粘合膜与铜箔的粘合力，已确认高达1.3～1.4kN/m，耐热耐湿试验前后几乎未降低，耐热耐湿性优良。从以上结果可知，采用上述粘合剂组合物及粘合膜制作的布线膜，可以得到耐热耐湿可靠性优良的结果。
实施例5
在聚酰亚胺膜2(Apical25NPI)上涂布实施例2的粘合剂，制作实施例5的粘合膜。该粘合膜与铜箔2的粘合力、耐热耐湿试验后的粘合力示于表4。可以确认该粘合膜和铜箔的粘合力几乎未降低，耐热耐湿性优良。从以上结果可知，采用上述粘合剂组合物及粘合膜制作的布线膜，可以得到耐热耐湿可靠性优良的结果。
实施例6
在聚酰亚胺膜2(Apical25NPI)上涂布实施例3的粘合剂，制作实施例6的粘合膜。该粘合膜与铜箔2的粘合力、耐热耐湿试验后的粘合力示于表4。可以确认该粘合膜与铜箔的粘合力几乎未降低，耐热耐湿性优良。从以上结果可知，采用上述粘合剂组合物及粘合膜制作的布线膜，可以得到耐热耐湿可靠性优良的结果。
表4
Figure BDA0000114786200000151
实施例7～9
实施例7～9是相对于具有双酚S型骨架的苯氧基树脂100重量份，马来酰亚胺树脂(BMI-5000)的含有量为10～100重量份的粘合剂组合物的例子。其组成示于表5。在本研究的范围内，已确认未发现漆中树脂成分的析出，具有良好的保存稳定性。采用了实施例7～9的粘合剂组合物的粘合膜粘合特性示于表6。已确认在本粘合剂组成的范围内，粘合膜与铜箔的粘合力呈现高值，耐热耐湿性也优良。
表5
  品名   实施例7   实施例8   实施例9
  YPS-007A30   1.8   1.5   1.0
  BMI-5000   0.18   0.5   1.0
  环己酮   6   6   6
表6
Figure BDA0000114786200000161
实施例10
采用实施例4的粘合膜制作模拟布线膜。工序如下所示：
(1)在切成10cm×2cm的粘合膜的粘合层面上以1mm间隔设置10根扁平铜线(宽300μm、厚度35μm)。
(2)另外准备切成9cm×2cm的粘合膜，使与长轴方向吻合，在上述铜布线上粘接粘合剂层而设置。
(3)用经过脱模处理的聚对苯二甲酸乙二醇酯膜夹住上述层叠体，以160℃/10分钟、0.4MPa的条件进行压制加工，在粘合膜与粘合膜之间将铜布线间进行热熔粘接。
从聚对苯二甲酸乙二醇酯膜取出层叠体，以180℃/30分钟进行后加热，制得模拟布线膜。该样品即使在高温高湿试验、焊锡耐热试验后也不发生破裂或剥离，得到认为作为耐热布线膜优选的结果。
产业上的利用可能性
本发明的耐热粘合膜，作为TAB带、FPC、FFC、MFJ等绝缘粘合片是适合的。另外，本发明的布线膜的耐热性优良，作为汽车、电子、电器的布线构件是适合的。

Claims (18)

1.粘合剂组合物，其是相对于结构中含双酚S型骨架的苯氧基树脂100重量份，含有结构中含多个马来酰亚胺基的马来酰亚胺化合物10～100重量份的粘合剂组合物，其特征在于，含有熔融温度为160℃以下、200℃时的凝胶化时间为180～350秒或/及熔融温度为160℃以下、250℃时的凝胶化时间为110～150秒的马来酰亚胺化合物作为上述马来酰亚胺化合物。
2.按照权利要求1所述的粘合剂组合物，其特征在于，上述含双酚S型骨架的苯氧基树脂具有下式1的结构：
[化1]
Figure FDA0000114786190000011
…式1
(式1中的m及n表示整数)。
3.按照权利要求2所述的粘合剂组合物，其特征在于，上述含双酚S型骨架的苯氧基树脂的n/m的摩尔比为3/7～5/5，换算成聚苯乙烯的重均分子量为20000～60000。
4.按照权利要求1所述的粘合剂组合物，其特征在于，上述马来酰亚胺化合物为以下式2～4表示的马来酰亚胺化合物的1种以上：
[化2]
Figure FDA0000114786190000012
…式2
Figure FDA0000114786190000013
…式3
Figure FDA0000114786190000014
…式4
(式2中，所谓n＝0-3，是表示含有1个以上的n为0～3的化合物)。
5.粘合膜，其是在聚酰胺形成的基材上具有粘合层，该粘合层为：相对于结构中含双酚S型骨架的苯氧基树脂100重量份，含有结构中含多个马来酰亚胺基的熔融温度为160℃以下、200℃时的凝胶化时间为180～350秒的马来酰亚胺化合物或/及熔融温度为160℃以下、250℃时的凝胶化时间为110～150秒的马来酰亚胺化合物10～100重量份。
6.按照权利要求5所述的粘合膜，其特征在于，上述含双酚S型骨架的苯氧基树脂具有下式1的结构：
[化3]
…式1
(式1中的m及n表示整数)。
7.按照权利要求6所述的粘合膜，其特征在于，上述含双酚S型骨架的苯氧基树脂的n/m的摩尔比为3/7～5/5，换算成聚苯乙烯的重均分子量为20000～60000。
8.按照权利要求7所述的耐热粘合膜，其特征在于，上述马来酰亚胺化合物为以下式2～4表示的双马来酰亚胺化合物的一种以上：
[化4]
Figure FDA0000114786190000022
…式2
Figure FDA0000114786190000023
…式3
Figure FDA0000114786190000024
…式4
(式2中，所谓n＝0-3，是表示含有1个以上的n为0～3的化合物)。
9.按照权利要求5所述的粘合膜，其中，在聚酰亚胺形成的基材上，设置了的粘合层与导体布线进行热熔接，粘合层固化后的聚酰亚胺基材与粘合层固化物以及导体布线与粘合层固化物的粘合力在0.7kN/m以上。
10.按照权利要求9所述的耐热粘合膜，其特征在于，上述热熔接时的熔接温度在160℃以下。
11.布线膜，其是在聚酰亚胺形成的基材上，于具有相对于结构中含双酚S型骨架的苯氧基树脂100重量份，含有结构中含多个马来酰亚胺基的熔融温度为160℃以下、200℃时的凝胶化时间为180～350秒的马来酰亚胺化合物或/及熔融温度为160℃以下、250℃时的凝胶化时间为110～150秒的马来酰亚胺化合物10～100重量份的粘合层的第一粘合膜的粘合层上配置导体布线，在该导体布线上再重叠第二该粘合膜的粘合层面，上述第一粘合膜与上述第二粘合膜之间以及上述第一粘合膜、上述第二粘合膜与导体布线进行热熔接而成。
12.按照权利要求11所述的布线膜，其特征在于，上述含双酚S型骨架的苯氧基树脂具有下式1的结构：
[化5]
Figure FDA0000114786190000031
…式1
(式1中的m及n表示整数)。
13.按照权利要求11所述的布线膜，其特征在于，上述含双酚S型骨架的苯氧基树脂的n/m的摩尔比为3/7～5/5，换算成聚苯乙烯的重均分子量为20000～60000。
14.按照权利要求11所述的布线膜，其特征在于，上述马来酰亚胺化合物为以下式2～4表示的双马来酰亚胺化合物的一种以上：
[化6]
Figure FDA0000114786190000041
…式2
Figure FDA0000114786190000042
…式3
Figure FDA0000114786190000043
…式4
(式2中，所谓n＝0-3，是表示含有1个以上的n为0～3的化合物)。
15.按照权利要求11所述的布线膜，其特征在于，在上述热熔接时的熔融温度以上的温度进行后加热。
16.按照权利要求11所述的布线膜，其特征在于，上述导体布线为铜布线。
17.按照权利要求16所述的布线膜，其特征在于，铜布线外层的至少一部分用含锡、镍、锌、钴的任何一种的金属层或/及其氧化物层或/及氢氧化物层被覆。
18.按照权利要求11所述的布线膜，其特征在于，上述导体布线外层的至少一部分用含有氨基、乙烯基、苯乙烯基、丙烯酸酯基及甲基丙烯酸酯基的硅烷偶联剂被覆。
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