CN102326287A - 非水电解质和非水电解质电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了非水电解质和非水电解质电池，其能够提供这样的优点：利用较小含量的抗氧化剂，可以防止在高温环境下由于抗氧化剂引起的电池容量的劣化。隔膜(23)浸渍有电解液。电解液包含溶剂、电解质盐和抗氧化剂，所述溶剂包含所表示的卤代碳酸酯，卤代碳酸酯的含量为按质量计0.1％至50％，并且抗氧化剂的含量为0.01ppm至5,000ppm。
Description
技术领域
本发明涉及一种非水电解质和非水电解质电池。更具体地，本发明涉及一种包含有机溶剂和电解质盐的非水电解质以及使用其的非水电解质电池。
背景技术
近年来，便携式电子设备如摄像机集成VTR(磁带录像机)、便携式电话和笔记本式PC(个人计算机)广泛普及，并且强烈要求减小其大小和重量并延长其使用寿命。根据该趋势，正开发能够提供较大能量密度且重量轻的电池，尤其是二次电池如锂离子二次电池，作为用于便携式电子设备的电源。
近年来，电子设备倾向于增加其容量和功能数目，因而处于这样的情况：二次电池经受频繁的充电和放电，这可以降低其充电和放电容量。另外，由于其不同用途，在使用以后，上述设备经常处于高温下，因而需要在高温下储存以后进一步防止容量的劣化。
鉴于上述要求，例如，已提出借助于将抗氧化剂加入到电解液或正极组合物中来防止正极的劣化从而增加电池容量的技术(参见例如，专利文献1至3)。
另外，例如，已提出通过使用包含卤代碳酸酯的电解液来防止电池容量劣化的技术(参见例如，专利文献4至6)。
相关技术文献
专利文献
专利文献1：JP-A-62-237680
专利文献2：JP-A-2003-123837
专利文献3：JP-A-2006-209995
专利文献4：JP-A-2007-250380
专利文献5：JP-A-2004-63432
专利文献6：JP-A-2006-309965
发明内容
本发明要解决的问题
然而，在将抗氧化剂加入电解液或正极组合物的技术中，必须添加大量的抗氧化剂来防止正极的劣化。在重复充电和放电的情况下抗氧化剂会分解，并且使电池容量劣化。因此，大量抗氧化剂的添加变成使电池容量劣化的另外的因素。
因此，本发明的一个目的是提供非水电解质和非水电解质电池，其能够提供这样的优点：借助于较小含量的抗氧化剂，可以防止在高温环境下由于抗氧化剂引起的电池容量的劣化。
解决问题的方式
为了解决上述问题，本发明首先涉及非水电解质，该非水电解质包含溶剂、电解质盐和抗氧化剂，上述溶剂包含由下式(1)或(2)表示的卤代碳酸酯，卤代碳酸酯的含量为按质量计0.1至50％，而抗氧化剂的含量为0.01至5,000ppm：
其中R21至R26各自独立地表示氢基团(氢)、卤素基团(卤素)、烷基或卤代烷基，条件是，R21至R26中的至少一个表示卤素基团或卤代烷基，
其中R27至R30各自独立地表示氢基团、卤素基团、烷基或卤代烷基，条件是，R27至R30中的至少一个表示卤素基团或卤代烷基。
其次，本发明涉及非水电解质电池，该非水电解质电池包括正极、负极和非水电解质，所述非水电解质包含溶剂、电解质盐和抗氧化剂，所述溶剂包含由下式(1)或(2)表示的卤代碳酸酯，基于非水电解质，卤代碳酸酯的含量为按质量计0.1至50％，并且基于非水电解质，抗氧化剂的含量为0.01至5,000ppm：
其中R21至R26各自独立地表示氢基团、卤素基团、烷基或卤代烷基，条件是，R21至R26中的至少一个表示卤素基团或卤代烷基，
其中R27至R30各自独立地表示氢基团、卤素基团、烷基或卤代烷基，条件是，R27至R30中的至少一个表示卤素基团或卤代烷基。
第一发明和第二发明具有这样的构造：非水电解质包含抗氧化剂以及由式(1)或(2)表示的卤代碳酸酯。根据该构造，可以获得这样的优点：利用较小含量的抗氧化剂，可以防止在高温环境下由抗氧化剂引起的电池容量的劣化。另外，抗氧化剂的较小含量使得可以防止由于抗氧化剂的分解所引起的电池容量的劣化。
本发明的优点
根据本发明，可以获得这样的优点：利用较小含量的抗氧化剂，可以防止在高温环境下由抗氧化剂引起的电池容量的劣化。
附图说明
图1是示出了根据本发明的实施方式的非水电解质电池的结构实例的截面图。
图2是图1中的卷绕电极体的一部分的放大截面图。
图3是示出了根据本发明的实施方式的非水电解质电池的结构的实例的分解透视图。
图4是图3中的卷绕电极体在线I-I处的截面图。
具体实施方式
下文将参照附图描述本发明的实施方式。将以下面的顺序来进行描述。
1.第一实施方式(电解液)
2.第二实施方式(非水电解质电池的第一实例)
3.第三实施方式(非水电解质电池的第二实例)
4.第四实施方式(非水电解质电池的第三实例)
5.其它实施方式(变形例)
1.第一实施方式
电解液
将描述根据本发明第一实施方式的电解液。根据本发明第一实施方式的电解液，例如，用于电化学装置如非水电解质电池。该电解液包含溶剂、溶解在溶剂中的电解质盐、以及抗氧化剂。
溶剂
溶剂包括由下式(1)或(2)表示的卤代碳酸酯。虽然后面将提及细节，但包含的由下式(1)或(2)表示的卤代碳酸酯的使用会降低抗氧化剂的含量，从而防止由于抗氧化剂的分解所引起的电池容量的劣化。溶剂可以包含仅一种或两种或更多种的由下式(1)或(2)表示的卤代碳酸酯。
其中R21至R26各自独立地表示氢基团、卤素基团、烷基或卤代烷基，条件是，R21至R26中的至少一个表示卤素基团或卤代烷基，
其中R27至R30各自独立地表示氢基团、卤素基团、烷基或卤代烷基，条件是，R27至R30中的至少一个表示卤素基团或卤代烷基。
卤代碳酸酯
由式(1)表示的卤代碳酸酯的具体实例包括碳酸氟甲酯(FDMC)和碳酸双(氟甲酯)(DFDMC)。
由式(2)表示的卤代碳酸酯的具体实例包括4-氟-1，3-二氧戊环-2-酮(FEC)和4，5-二氟-1，3-二氧戊环-2-酮(DFEC)。
含量
基于电解液，在电解液中由式(1)或(2)表示的卤代碳酸酯的含量优选为按质量计0.1至50％，并且更优选为按质量计1至10％，以进一步提供有利的优点。
溶剂可以包含连同由式(1)或(2)表示的卤代碳酸酯一起的另外的溶剂。
另外的溶剂
另外的溶剂的实例包括碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯、碳酸亚丁酯、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、γ-丁内酯、γ-戊内酯、1，2-二甲氧基乙烷、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、四氢吡喃、1，3-二氧戊环、4-甲基-1，3-二氧戊环、1，3-二噁烷、1，4-二噁烷、乙酸甲酯、乙酸乙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丁酸甲酯、异丁酸甲酯、三甲基乙酸甲酯、三甲基乙酸乙酯、乙腈、戊二腈、己二腈、甲氧基乙腈、3-甲氧基丙腈、N，N-二甲基甲酰胺、N-甲基吡咯烷二酮(N-methylpyrrolidinone)、N-甲基噁唑烷酮、N，N’-二甲基咪唑烷酮、硝基甲烷、硝基乙烷、环丁砜、磷酸三甲酯以及二甲亚砜。
可以作为它们的单种或作为两种或更多种的混合物来使用以上列举的另外的溶剂。在这些另外的溶剂之中，选自由碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯和碳酸甲乙酯组成的组中的至少一种是优选的。在该情况下，具有高粘度(高介电常数)(例如，比介电常数ε≥30)的溶剂如碳酸亚乙酯和碳酸亚丙酯与具有低粘度(例如，粘度≤1mPa·s)的溶剂如碳酸甲乙酯和碳酸二乙酯的组合是更优选的。这是因为可以提高电解质盐的离解性能和离子的迁移率。
溶剂优选包含酸酐和磺内酯(环状磺酸酯)。这是由于进一步增强了电解液的化学稳定性。酸酐的实例包括羧酸酐如琥珀酐、以及羧酸和磺酸的酸酐如2-磺基苯甲酸酐。磺内酯的实例包括丙磺酸内酯和丙烯磺内酯，并且在它们之中丙烯磺内酯是优选的。
抗氧化剂
抗氧化剂的实例包括酚类抗氧化剂、磷类抗氧化剂、硫类抗氧化剂以及胺类抗氧化剂。在它们之中，酚类抗氧化剂和磷类抗氧化剂是优选的。电解液可以仅包含它们中的一种抗氧化剂并且可以包含它们中的两种或更多种。
酚类抗氧化剂的实例包括在其分子中具有由下式(3)表示的结构的化合物。
其中R1至R3各自独立地表示氢或给电子基团。给电子基团的实例包括烷基，如甲基、乙基和叔丁基，具有1至5个碳原子的烷氧基如甲氧基和乙氧基，酯基和羟基。由式(3)表示的两种或更多种结构可以经由烃基而包括在R1至R3的一个中。
酚类抗氧化剂的具体实例包括氢醌、叔丁基氢醌、对甲氧基苯酚、甲酚、叔丁基邻苯二酚、2，6-二叔丁基-对甲酚、1，1-二(2’-甲基-4’-羟基-5’-叔丁基苯基)丁烷、2，2’-亚甲基二(4-甲基-6-叔丁基酚)、2，6-二叔丁基-4-(N，N-二甲氨基甲基)酚、2，2’-亚甲基二(4-乙基-6-叔丁基酚)、4，4’-亚甲基二(2，6-二叔丁基酚)、2，2’-二羟基-3，3’-二(α-甲基环己基)-5，5’-二甲基二苯基甲烷、2，2’-亚乙基-二(4，6-二叔丁基酚)、3，9-二(2-(3-(3-叔丁基-4-羟基-5-甲基苯基)-丙酸基)-1，1’-二甲基乙基)-2，4，8，10-四氧杂螺[5.5]十一烷、4，4’-硫代双(3-甲基-6-叔丁基酚)、二(3，5-二叔丁基-4-羟基苄基)硫化物、4，4’-二硫代双(2，6-二叔丁基酚)、4，4’-三硫代双(2，6-二叔丁基酚)、2，2-硫代二乙撑双(3-(3，5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯)、2，4-二(正辛硫基)-6-(4-羟基-3’，5’-二叔丁基苯胺基)-1，3，5-三嗪、N，N’-二(3-(3，5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酰)肼、三(3，5-二叔丁基-4-羟基苯基)异氰尿酸酯、三(3，5-二叔丁基-4-羟基苄基)异氰尿酸酯、1，3，5-三(4-叔丁基-3-羟基-2，6-二甲基苄基)异氰尿酸酯、三乙二醇N-二-3-(3-叔丁基-4-羟基-5-甲基苯基)丙酸酯、1，6-己二醇二(3-(3，5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯)、季戊四醇四(3-(3，5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯)、六亚甲基二(3-(3，5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯)、十八烷基3-(3，5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯、N，N≡-六亚甲基二(3，5-二叔丁基-4-羟基-氢氨腈)、1，3，5-三甲基-2，4，6-三(3，5-二叔丁基-4-羟基苄基)苯、2，4-二((辛硫基)甲基)-邻甲酚、异辛基3-(3，5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯、四(亚甲基-3-(3，5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯)甲烷、以及辛基3，5-二叔丁基-4-羟基苯并丙酸酯。
磷类抗氧化剂的实例包括由下式(4)表示的具有亚磷酸酯基本骨架的化合物，其中亚磷酸酯基本骨架具有三个键合于磷的烷氧基。
其中R10至R12各自独立地表示烷基或可以具有取代基的芳基。R10的具体实例包括具有3个或更多碳原子的烃基团，并且优选包括具有3个或更多碳原子的烷基如丙基和叔丁基，以及可以具有取代基的具有6至15个碳原子的芳基如苯基、叔丁基苯基、三甲基苯基和二甲基苯基。R11和R12各自独立地表示烃基团。R11和R12可以彼此结合。
磷类抗氧化剂的具体实例包括亚磷酸三苯酯、三(2，4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯、2，2’-亚乙基二(4，6-二叔丁基酚)氟亚磷酸酯、2，2’-亚乙基二(4，6-二叔丁基苯基)亚磷酸辛酯、亚磷酸二苯基异癸基酯、亚磷酸苯基二异癸基酯、三(壬基苯基)亚磷酸酯、二异癸基季戊四醇亚磷酸酯、三(2，4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯、环状新戊烷四基二(十八烷基)亚磷酸酯、环状新戊烷四基二(2，4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯、环状新戊烷四基二(2，4-二叔丁基-4-甲基苯基)亚磷酸酯、三(2-叔丁基-4-(3-叔丁基-4-羟基-5-甲基苯硫基)-5-甲基苯基)亚磷酸酯、亚磷酸辛基二苯基酯、二(壬基苯基)季戊四醇二亚磷酸酯、二(2，4-二叔苯基)季戊四醇二亚磷酸酯、二(2，6-二叔丁基-4-甲基苯基)季戊四醇二亚磷酸酯、二(2，4，6-三叔丁基苯基)季戊四醇二亚磷酸酯、二(2，4-二枯基苯基)季戊四醇二亚磷酸酯、四(十三烷基)异亚丙基二苯酚二亚磷酸酯、四(十三烷基)4，4’-正亚丁基双(2-叔丁基-5-甲基苯酚)二亚磷酸酯、六(十三烷基)1，1，3-三(2-甲基-4-羟基-5-叔丁基苯基)丁烷三亚磷酸酯、四(2，4-二叔丁基苯基)联苯基双亚磷酸酯、9，10-二氢-9-氧杂-10-磷杂菲-10-氧化物以及2，2’-亚甲基二(4，6-叔丁基苯基)2-乙基己基亚磷酸酯。
硫类抗氧化剂的实例包括由下式(5)表示的硫化物或二硫化物。
其中R13和R14各自独立地表示可以具有取代基的具有3个或更多碳原子的烃基。可以具有取代基的具有3个或更多碳原子的烃基的优选实例包括具有3至10个碳原子的烷基和可以具有取代基的芳基，如苯基、叔丁基苯基、三甲基苯基和羟基苯基。R13和R14可以彼此结合。数字n是1或2。
硫类抗氧化剂的具体实例包括二月桂基3，3’-硫代二丙酸酯、二肉豆蔻基3，3’-硫代二丙酸酯、二硬脂酰基3，3’-硫代二丙酸酯、苯硫醚(二苯硫)、二苯二硫、二丁基硫以及吩噻嗪。
胺类抗氧化剂的实例包括由下式(6)表示的化合物。
其中R16表示可以具有取代基的烃基。可以具有取代基的烃基的实例包括烷基如甲基、丙基和叔丁基，以及可以具有取代基的芳基，如苯基、烷基苯基，例如，三甲基苯基、氨基苯基和萘基。R17和R18各自独立地表示氢或烃基团。R17和R18可以彼此结合。
胺类抗氧化剂的具体实例包括对苯二胺、4-氨基苯基胺、N，N’-二甲基-1，4-苯二胺、N，N’-二苯基-对苯二胺、N-异丙基-N’-苯基-对苯二胺、N-(1，3-二甲基丁基)-N’-苯基-对苯二胺、N，N’-二-2-萘基-对苯二胺、二苯胺、N-苯基-β-萘胺、4，4’-二枯基二苯胺以及4，4’-二辛基二苯胺。
含量
电解液中抗氧化剂的含量优选为0.01至5,000ppm，并且更优选0.1至1,000ppm，以进一步提供优点。本文中的单位ppm是基于电解液的质量。
电解液包含抗氧化剂以及由式(1)或(2)表示的卤代碳酸酯。组合由式(1)或(2)表示的卤代碳酸酯一起使用抗氧化剂可以提供以下优点：利用甚至较小含量(例如，0.01至5,000ppm)的抗氧化剂，可以防止在高温下由抗氧化剂引起的电池容量的劣化。另外，抗氧化剂含量的减小可以防止由抗氧化剂的分解引起的电池容量的劣化。
可以认为，这些优点是基于以下因素而获得的。即，通过由式(1)或(2)表示的卤代碳酸酯的电化学分解所形成的膜可以防止除了充电和放电反应的氧化反应。该机制可以防止在充电的初始阶段中抗氧化剂的大量消耗，并且作为结果，可以降低抗氧化剂的含量。另外，由式(1)或(2)表示的卤代碳酸酯的膜可以防止在充电和放电以后抗氧化剂的过度分解，从而抗氧化剂可以长期用于充电和放电循环，并且可以防止在高温下电池容量的劣化。
电解质盐
电解质盐可以包括例如一种或两种或多种的轻金属盐，如锂盐。
锂盐的实例包括六氟磷酸锂(LiPF6)、四氟硼酸锂、高氯酸锂、六氟砷酸锂、四苯基硼酸锂(LiB(C6H5)4)、甲烷磺酸锂(LiCH3SO3)、三氟甲烷磺酸锂(LiCF3SO3)、四氯铝酸锂(LiAlCl4)、六氟硅酸二锂(Li2SiF6)、氯化锂(LiCl)以及溴化锂。可以组合使用由此列举的电解质盐。
优点
根据本发明第一实施方式的电解液可以提供这样的优点：例如，在用于非水电解质电池以后，通过组合使用由式(1)或(2)表示的卤代环状碳酸酯和抗氧化剂，借助于甚至较小含量的抗氧化剂，可以防止在高温环境下由抗氧化剂引起的电池容量的劣化。
2.第二实施方式
电池的结构
将参照图1和图2来描述根据本发明的第二实施例的非水电解质电池。图1示出了根据本发明的第二实施方式的非水电解质电池的截面结构。图2示出了图1所示的卷绕电极体20的一部分的放大图。非水电解质电池是例如锂离子二次电池，其中负极22的容量是基于作为电极反应物质的锂的嵌入和脱嵌而示出的。
非水电解质电池主要具有基本上圆柱形空心电池壳11以及一对绝缘板12和13，在该电池壳11内容纳有卷绕电极体20，该卷绕电极体20包括经由隔膜23卷绕的正极21和负极22。使用圆柱形电池壳11的电池结构称作圆柱型。
正极
正极21具有，例如，具有一对表面的正极集电体21A，在该正极集电体21A的两表面上设置有正极活性物质层21B。可以仅在正极集电体21A的一个表面上设置正极活性物质层21B。
正极集电体21A可以由，例如，金属材料如铝、镍以及不锈钢构成。
正极活性物质层21B可以包含作为正极活性物质的一种或两种或更多种能够嵌入和脱嵌锂的正极材料，并且根据需要可以进一步包含其它材料如粘结剂和导电剂。
能够嵌入和脱嵌锂的正极材料，例如，含锂化合物是优选的。这是因为可以获得高能量密度。含锂化合物的实例包括包含锂和过渡金属元素的复合氧化物、以及包含锂和过渡金属元素的磷酸盐化合物。其化学式可以例如由LixMlO2(0.05≤x≤1.10)或LiyM2PO4(0.05≤y≤1.10)来表示。在上述化学式中，M1和M2各自表示一种或更多种过渡金属元素。
包含锂和过渡金属元素的复合氧化物的实例包括锂钴复合氧化物(LixCoO2(0.05≤x≤1.10))、锂镍复合氧化物(LixNiO2(0.05≤x≤1.10))、锂镍钴复合氧化物(LixNi1-zCozO2(0.05≤x≤1.10，0＜z＜1))、锂镍钴锰复合氧化物(LixNi(1-v-w)CovMnwO2(0.05≤x≤1.10，0＜v＜1，0＜w＜1，0＜v+w＜1))、锂镍钴铝复合氧化物(LixNi(1-v-w)CovAlwO2(0.05≤x≤1.10，0＜v＜1，0＜w＜1，v+w＜1))、以及具有尖晶石结构的锂锰复合氧化物(LiMn2O4)。包含锂和过渡金属元素的磷酸盐化合物的实例包括锂铁磷酸盐化合物(LiFePO4)和锂铁锰磷酸盐化合物(LiFe1-uMnuPO4(0＜u＜1))。
能够嵌入和脱嵌锂的正极材料的其它实例包括氧化物如氧化钛、氧化钒和二氧化锰，二硫化物如二硫化钛和二硫化钼，硫属元素化合物如硒化铌、硫磺，以及导电聚合物如聚苯胺和聚噻吩。
能够嵌入和脱嵌锂的正极材料可以是不同于以上提及的那些材料的其它材料。以上例举的正极材料可以在将它们中的两种或更多种以任意组合混合后使用。
粘结剂的实例包括合成橡胶如丁苯橡胶、氟橡胶和三元乙丙橡胶，以及聚合物材料如聚偏氟乙烯。这些材料可以单独使用或以它们中的多种的混合物使用。
导电剂的实例包括碳材料，如石墨和碳黑。这些材料可以单独使用或以它们中的多种的混合物使用。导电剂可以是金属材料或导电聚合物，只要其是具有导电性的材料即可。
负极
负极22具有，例如，具有一对表面的负极集电体22A，在负极集电体22A的两个表面上设置有负极活性物质层22B。负极活性物质层22B可以仅设置在负极集电体22A的一个表面上。
负极集电体22A可以例如由金属材料如铜、镍以及不锈钢构成。
负极活性物质层22B包含一种或两种或更多种能够嵌入和脱嵌锂的负极材料作为负极活性物质，并且根据需要，可以进一步包含其它材料如粘结剂和导电剂。所使用的粘结剂和导电剂可以类似于如针对正极所描述的粘结剂和导电剂。
能够嵌入和脱嵌锂的负极材料的实例包括碳材料。碳材料的实例包括非石墨化炭、石墨化炭、人造石墨，如MCMB(中间相碳微珠)、天然石墨、热解碳、焦炭、石墨、玻璃碳、焦化有机高分子化合物、碳黑、碳纤维和活性炭。其中，焦炭包括沥青焦炭、针状焦炭和石油焦炭。焦化有机高分子化合物是通过在适宜温度下燃烧通过碳化聚合物材料如酚树脂和呋喃树脂而获得的材料，并且其一部分可以分类为非石墨化炭或石墨化炭。
除碳材料以外，能够嵌入和脱嵌锂的负极材料的实例还包括这样的材料，其能够嵌入和脱嵌锂并具有至少一种金属元素和类金属元素作为构成元素。这是因为可以获得高能量密度。这种类型的负极材料可以是金属元素或类金属元素的单质、合金或者化合物，并且可以是这样的材料，其具有包含它们中的一种或两种或更多种作为材料的一部分的相。在本发明中所提及的术语“合金”包括由两种或更多种金属元素形成的材料并且还包括由一种或多种金属元素和一种或多种类金属元素形成的材料。“合金”可以包含非金属元素。它们的结构包括固溶体、共晶(低共熔混合物)、金属间化合物、以及包含它们中的两种或多种的材料。
金属元素和类金属元素的实例包括能够与锂形成合金的金属元素和类金属元素。它们的具体实例包括镁(Mg)、硼(B)、铝(Al)、镓(Ga)、铟(In)、硅(Si)、锗(Ge)、锡(Sn)、铅(Pb)、铋(Bi)、镉(Cd)、银(Ag)、锌(Zn)、铪(Hf)、锆(Zr)、钇(Y)、钯(Pd)以及铂(Pt)。其中，硅和锡中的至少一种是优选的，并且硅是更优选的。这是因为，它们具有嵌入和脱嵌锂的较大能力，从而提供高能量密度。
包含硅和锡中的至少一种的负极材料的实例包括硅的单质、合金或化合物，锡的单质、合金或化合物，以及具有包含它们中的一种或两种或更多种作为材料的一部分的相的材料。
硅的合金的实例包括那些合金，其包含选自由锡(Sn)、镍(Ni)、铜(Cu)、铁(Fe)、钴(Co)、锰(Mn)、锌(Zn)、铟(In)、银(Ag)、钛(Ti)、锗(Ge)、铋(Bi)、锑(Sb)以及铬(Cr)组成的组中的至少一种作为除了硅之外的第二构成元素。锡的合金的实例包括那些合金，其包含选自由硅(Si)、镍(Ni)、铜(Cu)、铁(Fe)、钴(Co)、锰(Mn)、锌(Zn)、铟(In)、银(Ag)、钛(Ti)、锗(Ge)、铋(Bi)、锑(Sb)以及铬(Cr)组成的组中的至少一种作为除了锡(Sn)之外的第二构成元素。
锡的化合物或硅的化合物的实例包括包含氧(O)或碳(C)的化合物，其可以进一步包括除锡(Sn)或硅(Si)以外的上述第二构成元素。
尤其是，包含硅(Si)和锡(Sn)中的至少一种的负极材料是优选的，例如，这样的材料，其包含作为第一构成元素的锡(Sn)，以及除锡(Sn)以外的第二构成元素和第三构成元素。这种负极材料可以连同上述负极材料一起来使用。第二构成元素是选自由钴(Co)、铁(Fe)、镁(Mg)、钛(Ti)、钒(V)、铬(Cr)、锰(Mn)、镍(Ni)、铜(Cu)、锌(Zn)、镓(Ga)、锆(Zr)、铌(Nb)、钼(Mo)、银(Ag)、铟(In)、铈(Ce)、铪(Hf)、钽(Ta)、钨(W)、铋(Bi)以及硅(Si)组成的组中的至少一种。第三构成元素是选自由硼(B)、碳(C)、铝(Al)以及磷(P)组成的组中的至少一种。这是因为，包含的第二构成元素和第三构成元素可以增强循环特性。
其中，优选的是这样的含SnCoC材料，其包含作为构成元素的锡(Sn)、钴(Co)和碳(C)，并且碳(C)的含量在按质量计9.9至29.7％的范围内，并且钴(Co)与锡(Sn)和钴(Co)的总和的比率(Co/(Sn+Co)在按质量计30至70％的范围内。这是因为，该组成范围可以提供高能量密度以及还提供极好的循环特性。
根据需要，含SnCoC材料可以进一步包含另外的构成元素。另外的构成元素的优选实例包括硅(Si)、铁(Fe)、镍(Ni)、铬(Cr)、铟(In)、铌(Nb)、锗(Ge)、钛(Ti)、钼(Mo)、铝(Al)、磷(P)、镓(Ga)和铋(Bi)，并且可以包含它们中的两种或更多种。这是因为，可以进一步增强容量特性或循环特性。
含SnCoC材料具有包含锡(Sn)、钴(Co)和碳(C)的相，并且该相优选具有有低结晶性的结构或无定形结构。在含SnCoC材料中，作为构成元素的至少一部分碳优选结合于作为另外的构成元素的金属元素或类金属元素。这是因为，虽然认为由于锡(Sn)等的聚集或结晶可以发生循环特性的降低，但通过使碳结合于另外的元素，可以防止聚集或结晶。
用于检查元素的结合状态的方法的实例包括X射线光电子能谱法(XPS)。在XPS中，在对能量进行校正以为金原子的4f轨道(Au4f)提供84.0eV的设备中，石墨形式的碳的1s轨道(C1s)的峰出现在284.5eV处。表面污染碳的峰出现在284.8eV处。在碳元素的电荷密度增加的情况下，例如，在碳结合于金属元素或类金属元素的情况下，C1s的峰出现在低于284.5eV的区域。即，在针对含SnCoC材料获得的C1s的合成波的峰出现在低于284.5eV的区域中的情况下，包含在含SnCoC材料中的至少一部分碳(C)结合于作为另外的构成元素的金属元素或类金属元素。
在XPS中，例如，C1s的峰用于校正光谱的能量轴。通常，表面污染碳存在于表面，因此，表面污染碳的C1s的峰被定为284.8eV，其用作能量标准。在XPS中，获得作为包括表面污染碳的峰和在含SnCoC材料中的碳的峰的形式的C1s峰的波形，因此，通过用商购软件进行分析，将表面污染碳的峰和在含SnCoC材料中的碳的峰彼此分开。在分析波形以后，存在于最低结合能侧上的主锋的位置被用作能量标准(284.8eV)。
能够嵌入和脱嵌锂的负极材料的实例还包括能够嵌入和脱嵌锂的金属氧化物或高分子化合物。金属氧化物的实例包括氧化铁、氧化钌和氧化钼，而高分子化合物的实例包括聚乙炔、聚苯胺和聚吡咯。
能够嵌入和脱嵌锂的负极材料可以是不同于上述材料的其它材料。前述负极材料可以为以任意组合的它们中的两种或更多种的混合物使用。
可以例如通过气相法、液相法、热喷涂法、烧成法(烧结法)和涂布中的任何一种来形成负极活性物质层22B，并且可以组合它们中的两种或更多种。在通过气相法、液相法、热喷涂法、烧成法或它们中的两种或更多种的组合形成负极活性物质层22B以后，在负极活性物质层22B和负极集电体22A之间的至少一部分界面优选形成合金。具体地，优选在上述界面处，负极集电体22A的构成元素扩散到负极活性物质层22B中，负极活性物质层22B的构成元素扩散到负极集电体22A中，或者构成元素相互扩散。这是因为，可以防止由它们的伴随充电和放电的膨胀和收缩所引起的负极活性物质层22B的损坏，并且可以增强在负极活性物质层22B和负极集电体22A之间的电子传导性。
气相法的实例包括物理沉积法和化学沉积法，具体地，真空沉积法、溅射法、离子镀法、激光消融法、热化学气相沉积(CVD)法以及等离子体化学气相沉积法。可以使用如电镀和无电镀的已知方法作为液相法。烧成法是例如这样的方法：将与粘结剂混合的颗粒形式的负极活性物质分散在溶剂中，然后涂覆，接着在高于粘结剂等的熔点的温度下进行热处理。已知方法可以用于烧成法，并且其实例包括气氛烧成法、反应烧成法和热压烧成法。
隔膜
隔膜23使正极21与负极22彼此分开，并且使锂离子通过，同时防止由于两个电极的接触而引起的电流短路。隔膜23由例如合成树脂(如聚四氟乙烯、聚丙烯和聚乙烯)的多孔膜、陶瓷的多孔膜等制成，并且可以是包含彼此层叠的两种或更多种多孔膜的膜。用根据上述第一实施方式的电解液浸渍隔膜23。
电池的生产方法
例如，可以通过以下制造方法来制造非水电解质电池。
正极的生产
生产正极21。首先，混合正极活性物质、粘结剂和导电剂以形成正极混合物(组合物)，然后将其分散在有机溶剂中，从而制备糊状的正极混合物浆料。随后，通过刮刀、刮条涂布机等，将正极混合物浆料均匀地涂布在正极集电体21A的两个面上，接着干燥。最后，在加热条件(如果必要)下通过用辊压机等进行压制来成型涂覆膜，从而形成正极活性物质层21B。在该情况下，成型和压制操作可以重复多次。
负极的生产
生产负极22。首先，混合负极材料、粘结剂、以及根据需要的导电剂以形成负极组合物，然后将其分散在有机溶剂中，从而制得糊状的负极混合物浆料。随后，利用刮刀、刮条涂布机等，将负极混合物浆料均匀地涂布在负极集电体22A的两个表面上，接着干燥。最后，在加热条件(如果必要)下通过用辊压机等压制来成型涂覆膜，从而形成负极活性物质层22B。
也可以以下面的方式来制造负极22。首先，制备由电解铜箔制成的负极集电体22A，然后通过气相法如气相沉积法，将负极材料沉积在负极集电体22A的两个表面上，从而形成多个负极活性物质颗粒。其后，如果有必要，通过诸如液相沉积法的液相法来形成含氧化物膜，或者通过诸如电解镀法的液相法来形成金属材料，或者可替换地，形成两种膜，从而形成负极活性物质层22B。
电池的制造
以下面的方式来制造非水电解质电池。首先，通过焊接等将正极引线25安装至正极集电体21A，并且通过焊接等将负极引线26安装至负极集电体22A。随后，经隔膜23卷绕正极21和负极22以产生卷绕电极体20，然后将中心销24插入到其卷绕中心。随后，用一对绝缘板12和13夹住卷绕电极体20并容纳在电池壳11内，将正极引线25的端部焊接至安全阀机构15，并将负极引线26的端部焊接至电池壳11。
随后，将根据第一实施方式的电解液注入到电池壳11的内部，从而用其浸渍隔膜23。最后，通过垫圈17并经由嵌塞，将电池盖14、安全阀机构15和热敏电阻装置16固定至电池壳11的开口端部。因此，完成了图1和图2所示的非水电解质电池。
优点
本发明的第二实施方式提供了这样的优点：通过组合使用由式(1)或(2)表示的卤代环状碳酸酯和抗氧化剂，利用甚至较小含量的抗氧化剂，可以防止在高温环境下由抗氧化剂引起的电池容量的劣化。
3.第三实施方式
将描述根据本发明第三实施方式的非水电解质电池。图3是根据本发明第三实施方式的非水电解质电池的分解透视图，而图4示出了在图3中的卷绕电极体30在线I-I处的放大截面图。
非水电解质电池主要具有膜状外部构件40，在膜状外部构件40中容纳有卷绕电极体30，该卷绕电极体具有与其相连的正极引线31和负极引线32。使用膜状外部构件40的电池结构被称作层压膜型。
正极引线31和负极引线32从外部构件40的内部至外部以相同的方向引出。正极引线31例如由金属材料如铝构成，而负极引线32例如由金属材料如铜、镍或不锈钢构成。这些材料例如为薄板或网目形状。
外部构件40例如由铝层压膜构成，上述铝层压膜包括以该顺序层压的尼龙膜、铝箔和聚乙烯膜。外部构件40例如具有这样的结构，用粘合剂，在其外部边缘部分彼此粘附两个矩形铝层压膜以使聚乙烯膜面向卷绕电极体30。
将粘合膜41插入外部构件40以及正极引线31和负极引线32之间，从而防止外部空气的入侵。粘合膜41由对正极引线31和负极引线32具有粘合性的材料构成。这样的材料的实例包括聚烯烃树脂如聚乙烯、聚丙烯、改性聚乙烯和改性聚丙烯。
代替铝层压膜，外部构件40可以由具有另一种层状结构的层合膜构成，或可以由聚合物膜如聚丙烯、或金属膜构成。
图4示出了图3中的卷绕电极体30在线I-I处的截面结构。卷绕电极体30包括经由隔膜35和电解质36层压和卷绕的正极33和负极34，并且其最外周边部分用保护带37保护。
正极33具有，例如，正极集电体33A，在正极集电体33A的两个表面上具有正极活性物质层33B。负极34具有，例如，负极集电体34A，在负极集电体34A的两个表面上具有负极活性物质层34B，并且负极活性物质层34B设置成面向正极活性物质层33B。正极集电体33A、正极活性物质层33B、负极集电体34A、负极活性物质层34B以及隔膜35的构成可以分别与第二实施方式的正极集电体21A、正极活性物质层21B、负极集电体22A、负极活性物质层22B以及隔膜23的构成相同。
电解质36包含根据第一实施方式的电解液和保留上述电解液的高分子化合物，并且是所谓的凝胶电解质。凝胶电解质是优选的，这是因为可以获得高离子传导性(例如，在室温下为1mS/cm或更大)，并且可以防止液体的泄漏。
高分子化合物的实例包括聚丙烯腈、聚偏氟乙烯、聚偏氟乙烯和聚六氟丙烯的共聚物、聚四氟乙烯、聚六氟丙烯、聚环氧乙烷、聚环氧丙烷、聚磷腈、聚硅氧烷、聚乙酸乙烯酯、聚乙烯醇、聚甲基丙烯酸甲酯、聚丙烯酸、聚甲基丙烯酸、丁苯橡胶、丁腈橡胶、聚苯乙烯以及聚碳酸酯。这些高分子化合物可以单独使用或作为它们中的多种的混合物来使用。其中，聚丙烯腈、聚偏氟乙烯、聚六氟丙烯以及聚环氧乙烷是优选的。这是因为，它们是电化学稳定的。
电池的生产方法
例如，可以通过以下三种生产方法(即，第一至第三生产方法)来生产非水电解质电池。
第一生产方法
在第一生产方法中，首先，例如，在正极集电体33A的两个表面上形成正极活性物质层33B，从而以与在第二实施方式中的正极21和负极22的生产程序类似的程序来生产正极33。在负极集电体34A的两个表面上形成负极活性物质层34B以生产负极34。
随后，制备包含根据第一实施方式的电解液、高分子化合物和溶剂的前体溶液，并涂布在正极33和负极34上，然后蒸发溶剂以形成凝胶电解质36。随后，将正极引线31安装至正极集电体33A，并且将负极引线32安装至负极集电体34A。
随后，经由隔膜35层压形成有电解质36的正极33和负极34，然后在纵向方向卷绕，接着将保护带37粘附至其最外周面，从而生产卷绕电极体30。最后，例如，将卷绕电极体30保持在两个膜状板的外部构件40之间，并通过热密封等彼此粘附外部构件40的外边缘部分，从而将卷绕电极体30密封在其中。此时，将粘合膜41插入正极引线31、负极引线32和外部构件40之间。根据该程序，完成了图3和图4所示的非水电解质电池。
第二生产方法
在第二生产方法中，首先，将正极引线31连接至正极33，并将负极引线32连接至负极34。随后，经由隔膜35层压正极33和负极34，然后卷绕，接着将保护带37粘附至其最外周面，从而生产作为卷绕电极体30的前体的卷绕体。
随后，将卷绕体保持在两个膜状板形式的外部构件40之间，并通过热密封等彼此粘附除在一个边处的外部边缘部分之外的外部边缘部分，从而将卷绕体密封在袋形式的外部构件40中。然后，制备用于电解质的组合物，该组合物包含根据第一实施方式的电解液、作为高分子化合物的原料的单体、聚合引发剂、以及根据需要的其它材料如聚合抑制剂，接着注入到袋形式的外部构件40的内部，然后通过热密封等密封袋形式的外部构件40的开口。最后，使单体热聚合以形成高分子化合物，从而形成凝胶电解质36。根据该程序，完成了图3和图4所示的非水电解质电池。
第三生产方法
在第三生产方法中，首先，以与第二生产方法中的类似方式，制造卷绕体并容纳在袋形式的外部构件40中，不同之处在于，使用了在其两面上均涂覆有高分子化合物的隔膜35。
涂布在隔膜35上的高分子化合物的实例包括包含偏二氟乙烯作为组分的聚合物，即，均聚物、共聚物和多元共聚物。它们的具体实例包括聚偏氟乙烯，包含偏二氟乙烯和六氟丙烯的二元共聚物，以及包含偏二氟乙烯、六氟丙烯和三氟氯乙烯的三元共聚物。
除包含偏二氟乙烯作为组分的聚合物以外，高分子化合物还可以包含一种或两种或更多种其它高分子化合物。随后，制备根据第一实施方式的电解液并注入到外部构件40的内部，然后通过热密封等密封外部构件40的开口。最后，在施加的负载之下加热外部构件40，从而通过高分子化合物将隔膜35粘附于正极33和负极34。根据该程序，用电解液浸渍高分子化合物，并使高分子化合物胶凝化以形成电解质36。因此，完成了图3和图4所示的非水电解质电池。
优点
第三实施方式提供了与在在第二实施方式中的类似优点。
4.第四实施方式
将描述根据本发明的第四实施方式的非水电解质电池。根据第四实施方式的非水电解质电池与根据第三实施方式的非水电解质电池相同，不同之处在于，代替保持高分子化合物的电解质溶液(电解质36)，按原样使用电解液。因此，下文将主要参照不同于第三实施方式的点来描述它们的结构。
电池的结构
根据第四实施方式的非水电解质电池使用电解液而不是凝胶电解质36。因此，卷绕电极体30具有这样的结构，利用该结构可以省略电解质36，并且用根据第一实施方式的电解液浸渍隔膜35。
电池的生产方法
例如，可以以下列方式来生产非水电解质电池。
首先，例如，通过混合正极活性物质、粘结剂和导电剂来制备正极混合物，并分散在溶剂中，如N-甲基-2-吡咯烷酮，以制备正极混合物浆料。然后将正极混合物浆料涂布在两个表面上，并干燥，接着通过压制成型，从而形成正极活性物质层33B，由此生产了正极33。随后，例如，通过超声波焊接、点焊接等，将正极引线31连接至正极集电体33A。
通过混合负极材料和粘结剂来制备负极组合物，并分散在溶剂中，如N-甲基-2-吡咯烷酮，以制备负极混合物浆料。然后将负极混合物浆料涂布在负极集电体34A的两个表面上，干燥并通过压制成型，从而形成负极活性物质层34B，因此生产了负极34。随后，例如，通过超声波焊接、点焊接等将负极引线32连接至负极集电体34A。
随后，经隔膜35卷绕正极33和负极34，并容纳在外部构件40内，接着将根据第一实施方式的电解液注入到外部构件40的内部，然后密封外部构件40。根据该程序，获得了图3和图4所示的非水电解质电池。
优点
第四实施方式提供了与在第二实施方式中类似的优点。
实施例
将参照以下实施例来具体地描述本发明，然而本发明并不限于这些实施例。
实施例1-1
作为实施例1-1，按以下方式来制造图1和图2所示的二次电池。首先，制造正极21。具体地，以0.5/1的比率混合碳酸锂(Li2CO3)和碳酸钴(CoCO3)并在900℃的空气中焙烧5小时，从而提供锂钴复合氧化物(LiCoO2)。
随后，混合91质量份的作为正极活性物质的锂钴复合氧化物、6质量份的作为导电剂的石墨、和3质量份的作为粘结剂的聚偏氟乙烯，以制得正极混合物，然后将其分散在N-甲基-2-吡咯烷酮中，从而提供糊状形式的正极混合物浆料。
最后，将正极混合物浆料涂布在由带状的铝箔(厚度：12μm)形成的正极集电体21A的两个表面上并干燥，然后借助于辊压机经过压制成型，从而形成正极活性物质层21B。其后，通过焊接，将由铝形成的正极引线25连接至正极集电体21A的一端。
由此制造了负极22。为了制造负极22，混合97质量份的作为负极活性物质的人造石墨粉末和3质量份的作为粘结剂的聚偏氟乙烯，以提供负极混合物(组合物)，然后将其分散在N-甲基-2-吡咯烷酮中。将上述混合物涂布在由带状的铜箔(厚度：15μm)形成的负极集电体22A的两个表面上并干燥，然后经过压制进行成型，从而形成负极活性物质层22B。其后，将由镍形成的负极引线26连接至负极集电体22A的一端。
随后，依次层压正极21、由细多孔聚丙烯薄膜(厚度：25μm)形成的隔膜23和负极22，然后卷绕多次成螺旋形式，并且用粘合带固定卷绕端部，从而提供卷绕电极体20。随后，制造镀镍的钢电池壳11，将卷绕电极体20保持在一对绝缘板12和13之间，将负极引线26焊接至电池壳11，将正极引线25焊接至安全阀机构15，并将卷绕电极体20容纳在电池壳11内。随后，通过减压方法，将电解液注入电池壳11的内部。
按照以下方式来制备电解液。具体地，以19.9/65/0.1/15的质量比(EC/DMC/FEC/LiPF6)混合碳酸亚乙酯(EC)、碳酸二甲酯(DMC)、4-氟-1，3-二氧戊环-2-酮(FEC)和LiPF6，然后基于电解液的量向其添加0.01ppm的量的酚类抗氧化剂(2，6-二叔丁基-4-甲酚(BHT))，从而制得电解液。
随后，通过在其表面上涂布有沥青的垫圈17夹压(嵌塞)电池壳11，从而固定安全阀机构15、热敏电阻装置16和电池盖14。根据该程序，确保电池壳11的内部是气密的，从而提供图1和图2所示的圆柱型二次电池。
实施例1-2
以与实施例1-1中相同的方式来制造实施例1-2的二次电池，不同之处在于，BHT的添加量变化为0.1ppm。
实施例1-3
以与实施例1-1中相同的方式来制造实施例1-3的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，BHT的添加量变化为1ppm。
实施例1-4
以与实施例1-1中相同的方式来制造实施例1-4的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，BHT的添加量变化为10ppm。
实施例1-5
以与实施例1-1中相同的方式来制造实施例1-5的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，BHT的添加量变化为1,000ppm。
实施例1-6
以与实施例1-1中相同的方式来制造实施例1-6的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，BHT的添加量变化为2,000ppm。
实施例1-7
以与实施例1-1中相同的方式来制造实施例1-7的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，BHT的添加量改变为5,000ppm。
实施例1-8至1-14
分别以与实施例1-1至1-7中相同的方式来制造实施例1-8至1-14的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量变化为19wt％，而FEC的量变化为1wt％。
实施例1-15至1-21
分别以与实施例1-1至1-7中相同的方式来制造实施例1-15至1-21的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为10wt％，而FEC的量改变为10wt％。
实施例1-22至1-28
分别以与实施例1-1至1-7中相同的方式来制造实施例1-22至1-28的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，没有混合EC，DMC的量改变为35wt％，而FEC的量改变为50wt％。
比较例1-1
以与实施例1-1中相同的方式来制造比较例1-1的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为20wt％，没有混合FEC，并且没有添加BHT。
比较例1-2
以与实施例1-1中相同的方式来制造比较例1-2的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为10wt％，FEC的量改变为10wt％，并且没有添加BHT。
比较例1-3
以与实施例1-1中相同的方式来制造比较例1-3的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为20wt％，没有混合FEC，并且BHT的添加量改变为30,000ppm。
比较例1-4
以与实施例1-1中相同的方式来制造比较例1-4的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为20wt％，没有混合FEC，并且BHT的添加量改变为10ppm。
比较例1-5
以与实施例1-1中相同的方式来制造比较例1-5的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为10wt％，FEC的量改变为10wt％，并且BHT的添加量改变为30,000ppm。
比较例1-6
以与实施例1-1中相同的方式来制造比较例1-6的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，没有混合EC和DMC，FEC的量改变为85wt％，并且BHT的添加量改变为10ppm。
比较例1-7
使用按照以下方式制备的电解液。具体地，以10/10/65/15的质量比(EC/VC/DMC/LiPF6)混合EC、碳酸亚乙烯酯(VC)、碳酸二甲酯(DMC)和LiPF6，从而制得电解液。没有将BHT加入到电解液中。除了前述的点以外，以与实施例1-1中相同的方式来制造比较例1-7的二次电池。
比较例1-8
以与比较例1-7中相同的方式来制造比较例1-8的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，以1ppm的量添加BHT。
比较例1-9
以与比较例1-7中相同的方式来制造比较例1-9的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，以10ppm的量添加BHT。
比较例1-10
以与比较例1-7中相同的方式来制造比较例1-10的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，以1,000ppm的量添加BHT。
比较例1-11
以与比较例1-7中相同的方式来制造比较例1-11的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，以30,000ppm的量添加BHT。
对实施例1-1至1-28的二次电池和比较例1-1至1-11的二次电池进行以下描述的高温循环试验。
高温循环试验
在23℃下进行第一次充电和放电循环，然后在65℃的气氛中进行第二次充电和放电循环，从而测量第二次循环的放电容量。随后，在相同的气氛中进行充电和放电循环直到总循环次数达到150次，从而测量第150次循环的放电容量。最后，计算放电容量保持率(％)＝((第150次循环的放电容量)/(第二次循环的放电容量))×100(％)。
一个循环的充电和放电条件是，用1mA/cm2的恒电流密度对电池进行充电直到电池电压达到预定电压(4.2V)，用预定电压的恒电压进一步充电直到电流密度达到0.02mA/cm2，然后利用1mA/cm2的恒电流密度进行放电直到电池电压达到3V。
测量结果示于表1中。
表1
(续)
表1(续)
评价
如表1所示，在甚至较小含量(0.01至5,000ppm)的酚类抗氧化剂(BHT)的情况下，FEC和抗氧化剂的组合使用可以增强高温循环特性。例如，根据实施例1-4和比较例1-4的比较，并不使用FEC和抗氧化剂的组合的比较例1-4无法提供相当于实施例1-4(抗氧化剂的含量为10ppm)的优点。根据实施例1-1至1-28，可以理解，当酚类抗氧化剂(BHT)的含量为1至1,000ppm时，可以获得进一步增强的高温循环特性。
实施例2-1
使用以下列方式制备的电解液。具体地，以19.9/65/0.1/15的质量比(EC/DMC/FEC/LiPF6)混合碳酸亚乙酯(EC)、碳酸二甲酯(DMC)、4-氟-1，3-二氧戊环-2-酮(FEC)和LiPF6，基于电解液的量，向其中添加0.01ppm的量的磷类抗氧化剂(三(2，4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯(TBP))，从而制得电解液。除了前述以外，以与实施例1-1中相同的方式制造实施例2-1的二次电池。
实施例2-2
以与实施例2-1中相同的方式来制造实施例2-2的二次电池，不同之处在于，TBP的添加量改变为0.1ppm。
实施例2-3
以与实施例2-1中相同的方式来制造实施例2-3的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，TBP的添加量改变为1ppm。
实施例2-4
以与实施例2-1中相同的方式来制造实施例2-4的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，TBP的添加量改变为10ppm。
实施例2-5
以与实施例2-1中相同的方式来制造实施例2-5的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，TBP的添加量改变为1,000ppm。
实施例2-6
以与实施例2-1中相同的方式来制造实施例2-6的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，TBP的添加量改变为2,000ppm。
实施例2-7
以与实施例2-1中相同的方式来制造实施例2-7的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，TBP的添加量改变为5,000ppm。
实施例2-8至2-14
分别以与实施例2-1至2-7中相同的方式来制造实施例2-8至2-14的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为19wt％，而FEC的量改变为1wt％。
实施例2-15至2-21
分别以与实施例2-1至2-7中相同的方式来制造实施例2-15至2-21的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为10wt％，而FEC的量改变为10wt％。
实施例2-22至2-28
分别以与实施例2-1至2-7中相同的方式来制造实施例2-22至2-28的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，没有混合EC，DMC的量改变为35wt％，而FEC的量改变为50wt％。
比较例2-1
以与实施例2-1中相同的方式来制造比较例2-1的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为20wt％，没有混合FEC，并且TBP的添加量改变为30,000ppm。
比较例2-2
以与实施例2-1中相同的方式来制造比较例2-2的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为20wt％，没有混合FEC，并且TBP的添加量改变为10ppm。
比较例2-3
以与实施例2-1中相同的方式来制造比较例2-3的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为10wt％，FEC的量改变为10wt％，并且TBP的添加量改变为30,000ppm。
比较例2-4
以与实施例2-1中相同的方式来制造比较例2-4的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，没有混合EC和DMC，FEC的量改变为85wt％，并且TBP的添加量改变为10ppm。
比较例2-5
使用以下列方式制备的电解液。具体地，以10/10/65/15的质量比(EC/VC/DMC/LiPF6)混合碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚乙烯酯(VC)、碳酸二甲酯(DMC)以及LiPF6，从而制备电解液。没有向电解液中添加TBP。除了前述以外，以与实施例2-1中相同的方式来制造比较例2-5的二次电池。
比较例2-6
以与比较例2-5中相同的方式来制造比较例2-6的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，以1ppm的量添加TBP。
比较例2-7
以与比较例2-5中相同的方式来制造比较例2-7的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，以10ppm的量添加TBP。
比较例2-8
以与比较例2-5中相同的方式来制造比较例2-8的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，以1,000ppm的量添加TBP。
比较例2-9
以与比较例2-5中相同的方式来制造比较例2-9的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，以30,000ppm的量添加TBP。
以与实施例1-1中相同的方式，对实施例2-1至2-28的二次电池和比较例2-1至2-9的二次电池进行高温循环试验。测量结果示于表2中。为了在评价中包括比较例1-1和1-2，比较例1-1和1-2的测量结果也在表2中示出。
表2
评价
如表2所示，在甚至较小含量(0.01至5,000ppm)的磷类抗氧化剂(TBP)的情况下，FEC和磷类抗氧化剂(TBP)的组合使用增强了高温循环特性。例如，根据实施例2-4和比较例2-2的比较，并没有使用FEC和抗氧化剂的组合的比较例2-2无法提供相当于实施例2-4(磷类抗氧化剂(TBP)含量为10ppm)的优点。根据实施例2-1至2-28，可以理解，当磷类抗氧化剂(TBP)的含量为1至1,000ppm时，可以获得进一步增强的高温循环特性。
实施例3-1
使用以下列方式制备的电解液。具体地，以19.9/0.1/65/15的质量比(EC/FEC/DMC/LiPF6)混合EC、FEC、DMC和LiPF6，基于电解液的量，向其中添加10ppm的量的酚类抗氧化剂(2，2’-亚甲基二(4-甲基-6-叔丁基酚)(MMBP)，从而制得电解液。除了前述以外，以与实施例1-1中相同的方式制造比较例3-1的二次电池。
实施例3-2
以与实施例3-1中相同的方式来制造实施例3-2的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为10wt％，而FEC的量改变为10wt％。
实施例3-3
以与实施例3-1中相同的方式来制造实施例3-3的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，没有混合EC，并且FEC的量改变为50wt％。
实施例3-4
使用以下列方式制备的电解液。具体地，以19.9/0.1/65/15的质量比(EC/FEC/DMC/LiPF6)混合EC、FEC、DMC和LiPF6，基于电解液的量，向其中添加10ppm的量的磷类抗氧化剂(亚磷酸二苯基异癸基酯(DPIP))，从而制得电解液。除了前述以外，以与实施例1-1中相同的方式来制造比较例3-4的二次电池。
实施例3-5
以与实施例3-4中相同的方式来制造实施例3-5的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为10wt％，而FEC的量改变为10wt％。
实施例3-6
以与实施例3-4中相同的方式来制造实施例3-6的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，没有混合EC，并且FEC的量改变为50wt％。
比较例3-1
以与实施例3-1中相同的方式来制造比较例3-1的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，没有添加MMBP。
比较例3-2
以与实施例3-1中相同的方式来制造比较例3-1的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，没有混合EC，DMC的量改变为35wt％，FEC的量改变为50wt％，并且没有添加MMBP。
以与实施例1-1中相同的方式，对实施例3-1至3-6的二次电池以及比较例3-1和3-2的二次电池进行高温循环试验。测量结果示于表3中。为了在评价中包括比较例1-2，比较例1-2的测量结果也在表3中示出。
表3
评价
如表3所示，可以理解，在甚至较小含量(0.01至5,000ppm)的酚类抗氧化剂(MMBP)或磷类抗氧化剂(DPIP)的情况下，FEC和酚类抗氧化剂(MMBP)或磷类抗氧化剂(DPIP)的组合使用增强了高温循环特性。
实施例4-1
使用以下列方式制备的电解液。具体地，以9/10/65/15/1的质量比(EC/FEC/DMC/LiPF6/琥珀酐)混合EC、FEC、DMC、LiPF6和由下式(7)表示的琥珀酐，基于电解液的量，向其中添加10ppm的量的2，6-二叔丁基-4-甲酚(BHT)，从而制得电解液。除了前述以外，以与实施例1-1中相同的方式制造实施例4-1的二次电池。
实施例4-2
以与实施例4-1中相同的方式制造实施例4-2的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，混合由下式(8)表示的2-磺基苯甲酸酐而不是由式(7)表示的琥珀酐。
实施例4-3
以与实施例4-1中相同的方式制造实施例4-3的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，混合由下式(9)表示的丙烯磺内酯而不是由式(7)表示的琥珀酐。
比较例4-1
以与实施例4-1中相同的方式制造比较例4-1的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为19wt％，并且没有混合FEC。
比较例4-2
以与实施例4-1中相同的方式制造比较例4-2的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，没有添加2，6-二叔丁基-4-甲酚(BHT)。
比较例4-3
以与实施例4-1中相同的方式制造比较例4-3的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，BHT的添加量改变为30,000ppm。
比较例4-4
以与实施例4-1中相同的方式制造比较例4-4的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，没有添加EC和DMC，并且FEC的量改变为84wt％。
比较例4-5至4-8
分别以与比较例4-1至4-4中相同的方式制造比较例4-5至4-8的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，混合由式(8)表示的2-磺基苯甲酸酐而不是由式(7)表示的琥珀酐。
比较例4-9至4-12
分别以与比较例4-1至4-4中相同的方式制造比较例4-9至4-12的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，混合由式(9)表示的丙烯磺内酯而不是由式(7)表示的琥珀酐。
以与实施例1-1中相同的方式，对实施例4-1至4-3的二次电池以及比较例4-1和4-12的二次电池进行高温循环试验。测量结果示于表4中。
表4
评价
如表4所示，可以理解，在甚至较小含量(0.01至5,000ppm)的酚类抗氧化剂(BHT)的情况下，组合使用FEC和酚类抗氧化剂(BHT)，其中添加有由式(7)表示的琥珀酐、由式(8)表示的2-磺基苯甲酸酐或由式(9)表示的丙烯磺内酯，可以类似地增强高温循环特性。
实施例5-1至5-7
分别以与实施例1-15至1-21中相同的方式制造实施例5-1至5-7的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，混合4，5-二氟-1，3-二氧戊环-2-酮(DFEC)而不是FEC。
实施例5-8至5-14
分别以与实施例1-15至1-21中相同的方式制造实施例5-8至5-14的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，混合碳酸氟甲酯(FDMC)而不是FEC。
实施例5-15至5-21
分别以与实施例1-15至1-21中相同的方式制造实施例5-15至5-21的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，混合碳酸双(氟甲酯)(DFDMC)而不是FEC。
实施例5-22至5-28
分别以与实施例1-15至1-21中相同的方式制造实施例5-22至5-28的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，混合4-氯-1，3-二氧戊环-2-酮(CEC)而不是FEC。
比较例5-1
以与实施例5-1中相同的方式制造比较例5-1的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，没有添加BHT。
比较例5-2
以与实施例5-1中相同的方式制造比较例5-1的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，BHT的添加量改变为30,000ppm。
比较例5-3
以与实施例5-8中相同的方式制造比较例5-3的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，没有添加BHT。
比较例5-4
以与实施例5-8中相同的方式制造比较例5-4的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，BHT的添加量改变为30,000ppm。
比较例5-5
以与实施例5-15中相同的方式制造比较例5-5的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，没有添加BHT。
比较例5-6
以与实施例5-15中相同的方式制造比较例5-6的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，BHT的添加量改变为30,000ppm。
比较例5-7
以与实施例5-22中相同的方式制造比较例5-7的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，没有添加BHT。
比较例5-8
以与实施例5-22中相同的方式制造比较例5-8的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，BHT的添加量改变为30,000ppm。
以与实施例1-1中相同的方式，对实施例5-1至5-28的二次电池以及比较例5-1至5-8的二次电池进行高温循环试验。测量结果示于表5中。为了在评价中包括比较例1-1和1-4，比较例1-1和1-4的测量结果也在表5中示出。
表5
评价
如表5所示，可以理解，在甚至较小含量(0.01至5,000ppm)的酚类抗氧化剂(BHT)的情况下，DFEC、FDMC、DFDMC或CEC和酚类抗氧化剂(BHT)的组合使用类似地增强了高温循环特性。根据5-1至5-28的实施例，可以理解，当酚类抗氧化剂(BHT)的含量为1至1,000ppm时，获得了进一步增强的高温循环特性。
实施例6-1至6-7
以下列方式生产负极22。具体地，通过电子束气相沉积法，在由铜箔(厚度：15μm)形成的负极集电体22A的两个表面上形成由硅形成的负极活性物质层22B，从而生产负极22。其后，将由镍形成的负极引线26连接至负极集电体22A的一端。除了前述以外，分别以与实施例1-8至1-14中相同的方式来生产实施例6-1至6-7的二次电池。
实施例6-8至6-14
分别以与实施例6-1至6-7中相同的方式来生产实施例6-8至6-14的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为10wt％，而FEC的量改变为10wt％。
实施例6-15至6-21
分别以与实施例6-1至6-7中相同的方式来生产实施例6-15至6-21的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为10wt％，并且混合10wt％的DFEC而不是FEC。
实施例6-22至6-28
分别以与实施例6-1至6-7中相同的方式来生产实施例6-22至6-28的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为10wt％，并且混合10wt％的FDMC而不是FEC。
实施例6-29至6-35
分别以与实施例6-1至6-7中相同的方式来生产实施例6-29至6-35的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为10wt％，并且混合10wt％的DFDMC而不是FEC。
实施例6-36至6-42
分别以与实施例6-1至6-7中相同的方式来生产实施例6-36至6-42的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为10wt％，并且混合10wt％的CEC而不是FEC。
比较例6-1
以与实施例6-1中相同的方式来生产比较例6-1的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为20wt％，没有混合FEC，并且没有添加BHT。
比较例6-2
以与实施例6-1中相同的方式来生产比较例6-2的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为20wt％，没有混合FEC，并且BHT的添加量改变为10ppm。
比较例6-3
以与实施例6-8中相同的方式来生产比较例6-3的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，没有添加BHT。
比较例6-4
以与实施例6-8中相同的方式来生产比较例6-4的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，BHT的添加量改变为30,000ppm。
比较例6-5
以与实施例6-8中相同的方式来生产比较例6-5的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，没有混合EC和DMC，FEC的量改变为85wt％，并且BHT的添加量改变为10ppm。
比较例6-6和6-7
分别以与比较例6-3和6-4中相同的方式来生产比较例6-6和6-7的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，混合DFEC而不是FEC。
比较例6-8和6-9
分别以与比较例6-3和6-4中相同的方式来生产比较例6-8和6-9的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，混合FDMC而不是FEC。
比较例6-10和6-11
分别以与比较例6-3和6-4中相同的方式来生产比较例6-10和6-11的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，混合DFDMC而不是FEC。
比较例6-12和6-13
分别以与比较例6-3和6-4中相同的方式来生产比较例6-12和6-13的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，混合CEC而不是FEC。
比较例6-14
使用以下列方式制备的电解液。具体地，以10/10/65/15的质量比(EC/VC/DMC/LiPF6)混合EC、碳酸亚乙烯酯(VC)、碳酸二甲酯(DMC)和LiPF6，从而制得电解液。没有向电解液中添加BHT。除了前述以外，以与实施例6-1中相同的方式来生产比较例6-14的二次电池。
比较例6-15
以与比较例6-14中相同的方式来生产比较例6-15的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，以1ppm的量添加BHT。
比较例6-16
以与比较例6-14中相同的方式来生产比较例6-16的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，以10ppm的量添加BHT。
比较例6-17
以与比较例6-14中相同的方式来生产比较例6-17的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，以1,000ppm的量添加BHT。
比较例6-18
以与比较例6-14中相同的方式来生产比较例6-18的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，以30,000ppm的量添加BHT。
以与实施例1-1中相同的方式，对实施例6-1至6-42的二次电池以及比较例6-1至6-18的二次电池进行高温循环试验。测量结果示于表6中。
表6
(续)
表6(续)
评价
如表6所示，可以理解，在使用硅作为负极活性物质的情况下，利用甚至较小含量(0.01至5,000ppm)的酚类抗氧化剂(BHT)，FEC和酚类抗氧化剂(BHT)的组合使用也可以增强高温循环特性。根据实施例6-1至6-42，可以理解，当酚类抗氧化剂(BHT)的含量为1至1,000ppm时，获得了进一步增强的高温循环特性。
实施例7-1至7-7
以下列方式来生产负极22。具体地，混合锡钴铟钛合金粉末和碳粉末，并通过利用机械化学反应来合成含SnCoC材料。含SnCoC材料的组成分析表明，锡的含量为48wt％，钴的含量为23wt％，碳的含量为20wt％，并且钴与锡和钴的总和的比率(Co/(Sn+Co))为32wt％。
随后，混合80质量份的作为负极活性物质的含SnCoC材料粉末、12质量份的作为导电剂的石墨和8质量份的作为粘结剂的聚偏氟乙烯，并分散在作为溶剂的N-甲基-2-吡咯烷酮中。最后，将该混合物(组合物)涂布在由铜箔(厚度：15μm)形成的负极集电体22A的两个表面上并干燥，然后通过压制进行成型，从而形成负极活性物质层22B。除了前述以外，分别以与实施例6-1至6-7中相同的方式来生产实施例7-1至7-7的二次电池。
实施例7-8至7-14
分别以与实施例7-1至7-7中相同的方式来生产实施例7-8至7-14的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为10wt％，而FEC的量改变为10wt％。
实施例7-15至7-21
分别以与实施例7-1至7-7中相同的方式来生产实施例7-15至7-21的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为10wt％，并且混合10wt％的DFEC而不是FEC。
实施例7-22至7-28
分别以与实施例7-1至7-7中相同的方式来生产实施例7-22至7-28的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为10wt％，并且混合10wt％的FDMC而不是FEC。
实施例7-29至7-35
分别以与实施例7-1至7-7中相同的方式来生产实施例7-29至7-35的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为10wt％，并且混合10wt％的DFDMC而不是FEC。
实施例7-36至7-42
分别以与实施例7-1至7-7中相同的方式来生产实施例7-36至7-42的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为10wt％，并且混合10wt％的CEC而不是FEC。
比较例7-1
以与实施例7-1中相同的方式来生产比较例7-1的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为20wt％，没有混合FEC，并且没有添加BHT。
比较例7-2
以与实施例7-1中相同的方式来生产比较例7-2的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，EC的量改变为20wt％，没有混合FEC，并且BHT的添加量改变为10ppm。
比较例7-3
以与实施例7-8中相同的方式来生产比较例7-3的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，没有添加BHT。
比较例7-4
以与实施例7-8中相同的方式来生产比较例7-4的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，BHT的添加量改变为30,000ppm。
比较例7-5
以与实施例7-8中相同的方式来生产比较例7-5的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，没有混合EC和DMC，FEC的量改变为85wt％，并且BHT的添加量改变为10ppm。
比较例7-6和7-7
分别以与比较例7-3和7-4中相同的方式来生产比较例7-6和7-7的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，混合DFEC而不是FEC。
比较例7-8和7-9
分别以与比较例7-3和7-4中相同的方式来生产比较例7-8和7-9的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，混合FDMC而不是FEC。
比较例7-10和7-11
分别以与比较例7-3和7-4中相同的方式来生产比较例7-10和7-11的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，混合DFDMC而不是FEC。
比较例7-12和7-13
分别以与比较例7-3和7-4中相同的方式来生产比较例7-12和7-13的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，混合CEC而不是FEC。
比较例7-14
使用以下列方式制备的电解液。具体地，以10/10/65/15的质量比(EC/VC/DMC/LiPF6)混合EC、碳酸亚乙烯酯(VC)、碳酸二甲酯(DMC)和LiPF6，从而制得电解液。没有向电解液中添加BHT。除了前述以外，以与实施例7-1中相同的方式来生产比较例7-14的二次电池。
比较例7-15
以与比较例7-14中相同的方式来生产比较例7-15的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，以1ppm的量添加BHT。
比较例7-16
以与比较例7-14中相同的方式来生产比较例7-16的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，以10ppm的量添加BHT。
比较例7-17
以与比较例7-14中相同的方式来生产比较例7-17的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，以1,000ppm的量添加BHT。
比较例7-18
以与比较例7-14中相同的方式来生产比较例7-18的二次电池，不同之处在于，在制备电解液以后，以30,000ppm的量添加BHT。
以与实施例1-1中相同的方式，对实施例7-1至7-42的二次电池以及比较例7-1至7-18的二次电池进行高温循环试验。测量结果示于表7中。
表7
(续)
表7(续)
(续)
表7(续)
评价
如表7所示，可以理解，在使用含SnCoC材料作为负极活性物质的情况下，利用甚至较小含量(0.01至5,000ppm)的酚类抗氧化剂(BHT)，FEC和酚类抗氧化剂(BHT)的组合使用也可以增强高温循环特性。根据实施例7-1至7-42，可以理解，当酚类抗氧化剂(BHT)的含量为1至1,000ppm时，获得了进一步增强的高温循环特性。
5.其它实施方式
本发明并不限于本发明的上述实施方式，并且在范围内可以适用于各种改进和用途，其中它们并不偏离本发明的要旨。例如，虽然第二至第四实施方式描述了圆柱型和平面型(层压型)二次电池，但本发明可以类似地适用于纽扣型、薄型、大型和堆叠型二次电池。
例如，虽然第二至第四实施方式描述了所谓的锂离子二次电池，其中负极的容量由基于锂的嵌入和脱嵌的容量分量表示，但本发明并不限于此。例如，本发明可以类似地适用于所谓的锂金属二次电池，其中锂金属被用作负极活性物质并且负极的容量由基于锂的析出和溶解的容量分量表示。本发明还可以类似地适用于这样的二次电池，其中使能够嵌入和脱嵌锂的负极材料的充电容量小于正极的充电容量，从而负极的容量包括基于锂的嵌入和脱嵌的容量分量以及基于锂的析出和溶解的容量分量，并且负极的容量由它们的总和表示。
符号的说明
11电池壳 12、13绝缘板
14电池盖 15A盘状板
15安全阀机构 16热敏电阻装置
17垫圈 20卷绕电极体
21正极 21A正极集电体
21B正极活性物质层 22负极
22A负极集电体 22B负极活性物质层
23隔膜 24中心销
25正极引线 26负极引线
27垫圈 30卷绕电极体
31正极引线 32负极引线
33正极 33A正极集电体
33B正极活性物质层 34负极
34A负极集电体 34B负极活性物质层
35隔膜 36电解质
37保护带 40外部构件
41粘合膜
Claims (10)
1.一种非水电解质，包括：
溶剂，
电解质盐，以及
抗氧化剂，
所述溶剂包含由式(1)或(2)表示的卤代碳酸酯，
所述卤代碳酸酯的含量为按质量计0.1％至50％，并且
所述抗氧化剂的含量为0.01至5,000ppm：
其中R21至R26各自独立地表示氢基团、卤素基团、烷基或卤代烷基，条件是，R21至R26中的至少一个表示卤素基团或卤代烷基，
其中R27至R30各自独立地表示氢基团、卤素基团、烷基或卤代烷基，条件是，R27至R30中的至少一个表示卤素基团或卤代烷基。
2.根据权利要求1所述的非水电解质，其中，
所述抗氧化剂的含量为0.1至1,000ppm。
3.根据权利要求1所述的非水电解质，其中，
所述抗氧化剂是选自由酚类抗氧化剂、磷类抗氧化剂、硫类抗氧化剂以及胺类抗氧化剂组成的组中的至少一种。
4.根据权利要求3所述的非水电解质，其中，
所述酚类抗氧化剂是在其分子中具有由式(3)表示的结构的化合物：
其中R1至R3各自独立地表示氢基团或给电子基团。
5.根据权利要求3所述的非水电解质，其中，
所述磷类抗氧化剂是由式(4)表示的化合物：
其中R10至R12各自独立地表示烷基或可以具有取代基的芳基。
6.根据权利要求3所述的非水电解质，其中，
所述硫类抗氧化剂是由式(5)表示的化合物：
其中R13和R14各自独立地表示可以具有取代基的具有3个以上碳原子的烃基团，并且n是1或2。
7.根据权利要求3所述的非水电解质，其中，
所述胺类抗氧化剂是由式(6)表示的化合物：
其中R16表示可以具有取代基的烃基团，而R17和R18各自独立地表示氢基团或烃基团，条件是，R17和R18可以彼此结合。
8.根据权利要求1所述的非水电解质，其中，
由式(1)或(2)表示的卤代碳酸酯是选自由碳酸氟甲酯、碳酸双(氟甲酯)、4-氟-1，3-二氧戊环-2-酮和4，5-二氟-1，3-二氧戊环-2-酮组成的组中的至少一种。
9.一种非水电解质电池，包括：
正极，
负极，以及
非水电解质，
所述非水电解质包含：
溶剂，
电解质盐，和
抗氧化剂，
所述溶剂包含由式(1)或(2)表示的卤代碳酸酯，
基于所述非水电解质，所述卤代碳酸酯的含量为按质量计0.1％至50％，并且
基于所述非水电解质，所述抗氧化剂的含量为0.01至5,000ppm：
其中R21至R26各自独立地表示氢基团、卤素基团、烷基或卤代烷基，条件是，R21至R26中的至少一个表示卤素基团或卤代烷基，
其中R27至R30各自独立地表示氢基团、卤素基团、烷基或卤代烷基，条件是，R27至R30中的至少一个表示卤素基团或卤代烷基。
10.根据权利要求9所述的非水电解质电池，其中，
所述负极包含作为负极活性物质的碳材料、或能够嵌入和脱嵌锂并具有金属元素和类金属元素中的至少一种作为构成元素的材料。
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