CN102292850A - 电池用电极的制造方法 - Google Patents

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Abstract

根据本发明，提供一种制造包含活性物质22与粘合剂54的复合材料层被保持在集电体10上的电池用电极的方法。该方法包括：在集电体10的表面形成由聚合物形成的突起物64的工序；从聚合物突起物64上方将包含粘合剂54的粘合剂溶液50涂布到集电体10上形成粘合剂溶液层56的工序；通过从粘合剂溶液层56上方涂布含有活性物质22的复合材料膏40，在集电体10上堆叠粘合剂溶液层56与复合材料膏层46的工序；和通过使堆叠的粘合剂溶液层56与复合材料膏层46一起干燥，得到在集电体10上形成有复合材料层的电极的工序。

Description

电池用电极的制造方法
技术领域
本发明涉及制造电池用电极的方法，特别是涉及具有包含电极活性物质的电极复合材料层被保持在集电体上的构造的电池用电极的制造方法。
背景技术
近年来，锂离子电池、镍氢电池和其他的二次电池作为车辆搭载用电源、或个人电脑和便携终端的电源重要性不断提高。特别是轻量且得到高能量密度的锂二次电池作为优选用作车辆搭载用高输出电源的电池受到期待。这种二次电池的一种典型构造中，具备可以可逆地吸收和放出锂离子的材料(电极活性物质)被保持在导电性部件(电极集电体)上的电极。例如，作为被用于负极的电极活性物质(负极活性物质)的代表例，例示石墨碳、无定形碳等的碳系材料。另外，作为被用于负极的电极集电体(负极集电体)的代表例，列举出以铜或铜合金为主体的片状或箔状的部件。
作为制造具有该构造的负极时在负极集电体上保持负极活性物质的代表方法之一，列举出在负极集电体(铜箔等)上涂布使负极活性物质的粉末与粘合剂(粘结剂)分散在适当的介质中而成的复合材料膏，并使其从热风干燥机等中通过进行干燥，由此形成含有负极活性物质的层(负极复合材料层)的方法。该情况下，负极复合材料层中的粘合剂在粘结负极活性物质彼此的同时也发挥着粘结负极复合材料层与负极集电体的作用。另外，负极复合材料层中的粘合剂也有将负极复合材料层粘结在负极集电体上的作用。作为涉及这种电极制造的技术文献可以列举出专利文献1。
现有技术文献
专利文献1：日本特许第3553244号公报
发明内容
但是，制造上述负极时如果在负极集电体涂布含有负极活性物质粉末与粘合剂的复合材料膏并干燥，则干燥中会发生对流，集电体附近的粘合剂在膏涂布物的表层部(集电体的相反侧)聚集(上浮)，因此集电体附近的粘合剂量变少，结果存在负极集电体与负极复合材料层的粘结强度(附着性)降低这样的问题。如果负极集电体与负极复合材料层的粘结强度降低，则在其后的制造工序(例如将负极片与正极片卷绕成涡旋状的工序)或电池使用时负极复合材料层从负极集电体上浮或剥离，成为使电池性能降低的要因。本发明是鉴于这点提出的，其主要目的在于提供可以提高集电体与复合材料层的粘结强度(附着性)的电池用电极的制造方法。
根据本发明，提供制造包含活性物质与粘合剂的复合材料层被保持在集电体上的电池用电极的方法。上述复合材料层通过在集电体上涂布含有上述活性物质的复合材料膏并干燥来形成。
在此，上述复合材料层的形成包括在集电体的表面形成由聚合物形成的突起物的工序。另外，包括从上述聚合物突起物上方将含有粘合剂的粘合剂溶液涂布到集电体上形成粘合剂溶液层的工序。另外，包括通过从上述粘合剂溶液层上方涂布含有活性物质的复合材料膏，从而在集电体上堆叠上述粘合剂溶液层与复合材料膏层的工序。进一步地，包括通过使上述堆叠的粘合剂溶液层与复合材料膏层一起干燥，得到在上述集电体上形成有复合材料层的电极的工序。
根据本发明的方法，通过在集电体与复合材料膏层之间形成粘合剂溶液层，并使该粘合剂溶液层与复合材料膏层一起干燥，来形成复合材料层，所以在集电体与复合材料层的界面配置了大量来自粘合剂溶液层的粘合剂。由此，集电体附近的粘合剂量变多，得到具备与集电体密合性(粘结强度)好的复合材料层的电极。
另外，在集电体的表面形成有发挥止滑作用的由聚合物形成的突起物，所以可以防止复合材料膏层的滑动。即，如果从粘合剂溶液层上方涂布复合材料膏，有时复合材料膏在粘合剂溶液层弹起产生滑动，干燥后得到的复合材料层的表面(涂布面)产生凹凸，但如果根据本发明，首先，在集电体的表面形成聚合物突起物，在其上依次堆叠粘合剂溶液层与复合材料膏层，所以复合材料膏层被聚合物突起物卡住。由此，复合材料膏层的滑动被阻止，可以制造具备表面凹凸少的平坦性好的复合材料层的电极。
上述聚合物突起物的高度优选大于上述粘合剂溶液层的厚度。该情况下，聚合物突起物的顶端在粘合剂溶液层的上面的更上方突出，所以可以适当地抑制复合材料膏层的滑动。
优选：上述聚合物突起物的高度大于上述粘合剂溶液层的厚度与上述复合材料膏层的厚度加起来的总厚度。该情形下，聚合物突起物的顶端在复合材料膏层的上面的更上方突出，所以可以更确实地抑制复合材料膏层的滑动。
在此被公开的制造方法的优选的一形态中，将上述聚合物突起物形成多个独立的点状(散点状)。该情况下，可以通过多个独立的点状的突起物适当地防止复合材料膏层的滑动。
在此被公开的制造方法的优选的一形态中，将上述聚合物突起物形成图案化了的凸状。该情况下，通过图案化了的凹凸型的突起物可以适当地抑制复合材料膏层的滑动。
在此被公开的制造方法的优选的一形态中，通过将含有聚合物的聚合物溶液涂布到集电体后，进行干燥来形成上述聚合物突起物。该情况下，可以简单地形成上述聚合物突起物。例如，通过喷雾进行上述聚合物溶液的涂布，由此可以轻松地形成点状的聚合物突起物。另外，通过印刷(喷墨、凸版、凹版、丝网等)进行上述聚合物溶液的涂布，由此可以轻松地形成图案化了的凸状的聚合物突起物。
在此被公开的制造方法的优选的一形态中，对于上述聚合物溶液的涂布物赋予静电。该情况下，通过静电的能量聚合物溶液的涂布物的干燥速度加快。因此，可以高效地(优选不用干燥炉)形成聚合物突起物。
在此被公开的制造方法的优选的一形态中，上述聚合物突起物在上述复合材料层中发挥粘合剂功能。该情况下，聚合物突起物发挥粘合剂功能，所以可以进一步地提高复合材料层与集电体的附着性。该情况下，可以用与上述粘合剂溶液所含的粘合剂相同的材料(共同的聚合物)构成上述聚合物突起物。
根据本发明，另外提供使用以在此被公开的上述任一种方法得到的电极构建的电池(例如锂二次电池)。该电池将上述电极用作至少一方的电极而构建，所以显示优异的电池性能。例如，通过使用上述电极构建电池，可以提供满足循环耐久性高、输出特性优异、生产率好之中的至少一项(优选为全部)的电池。
这样的电池适合作为例如被搭载于汽车等车辆的电池。从而，根据本发明，提供具备在此被公开的任一种的电池(可以为多个电池连接而成的电池组的方式)的车辆。特别是由于轻量且得到高输出，因而，上述电池为锂二次电池(典型的是锂离子电池)且具备该锂二次电池作为动力源(典型的是混合动力车辆或电动车辆的动力源)的车辆(例如汽车)为优选。
附图说明
图1是模式化地表示本发明的一实施方式涉及的电极的剖面图。
图2是模式化地表示本发明的一实施方式涉及的电极的制造工序的剖面图。
图3是模式化地表示本发明的一实施方式涉及的电极的制造工序的剖面图。
图4是模式化地表示本发明的一实施方式涉及的电极的制造工序的剖面图。
图5是模式化地表示本发明的一实施方式涉及的电极的制造工序的剖面图。
图6是模式化地表示本发明的一实施方式涉及的电极的制造工序的剖面图。
图7是模式化地表示本发明的一实施方式涉及的电极的制造装置的剖面图。
图8是表示实施例和比较例涉及的复合材料层的膜厚线条的图。
图9是模式化地表示本发明的一实施方式涉及的电池的图。
图10A是模式化地表示本发明的一实施方式涉及的电极的制造工序的剖面图。
图10B是模式化地表示本发明的一实施方式涉及的电极的制造工序的俯视图。
图11是搭载了本发明的一实施方式涉及的电池的车辆的侧视图。
具体实施方式
以下，一边参照附图，一边说明本发明的实施方式。在以下的附图中，对发挥相同效果的部件和部位附带相同标记进行说明。再者，各图中的尺寸关系(长度、宽度、厚度等)并没有反映实际的尺寸关系。另外，作为本说明书中特别提到的事项以外的事宜的、本发明的实施中必要的事宜(例如，具备正极和负极的电极体的构造和制法、隔件和/或电解质的构造和制法、电池或其他的电池的构建涉及的一般技术等)，可以基于该领域中的现有技术，作为本技术领域技术人员的设计事项来掌握。
在此被公开的电极制造方法如图1所示，是具有包含活性物质22与第1粘合剂54的复合材料层20被保持在集电体10上的构造的电极30的制造方法。该复合材料层20是通过将包含活性物质22的复合材料膏涂布到集电体10并使其干燥而形成的。
在本实施方式的电极制造方法中，首先，如图2所示，在集电体10的表面上由聚合物形成突起物64。接下来，如图3所示，从聚合物突起物64上方在集电体10上涂布含有粘合剂(第1粘合剂)54的粘合剂溶液50以形成粘合剂溶液层56。接下来，如图4所示，通过从粘合剂溶液层56上方涂布含有活性物质22的复合材料膏40，从而在集电体10上堆叠粘合剂溶液层56与复合材料层46。然后，如图5所示，通过使堆叠的粘合剂溶液层56与复合材料膏层46一起干燥，得到在集电体10上形成有复合材料层20的电极30。
根据本实施方式涉及的制造方法，如图4所示，通过在集电体10与复合材料膏层46之间形成粘合剂溶液层56，并使该粘合剂溶液层56与复合材料膏层46一起干燥来形成复合材料层20，所以在集电体10与复合材料层20的界面配置了大量来自粘合剂溶液层56的第1粘合剂54。由此，集电体10附近的粘合剂量变多，得到具备与集电体10附着性(粘合强度)好的复合材料层20的电极30。
另外，在集电体10的表面形成了发挥止滑作用的由聚合物形成的突起物64，所以可以防止复合材料膏层46的滑动。即，如果从粘合剂溶液层56上方涂布复合材料膏40，有时复合材料膏40在粘合剂溶液层56弹起、产生滑动，干燥后得到的复合材料层20的表面产生凹凸，但如果根据本实施方式，首先，在集电体10的表面形成聚合物突起物64，在其上依次堆叠粘合剂溶液层56和复合材料膏层46，所以复合材料膏层46被聚合物突起物64卡住。由此，复合材料膏层46的滑动被防止，可以制造具备表面凹凸少的平坦性好的复合材料层20的电极30。
上述聚合物突起物的高度(h)优选如图3所示，比粘合剂溶液层56的厚度(d)大。该情况下，聚合物突起物的顶端64a在粘合剂溶液层的上面56a的更上方突出，所以可以适当地抑制复合材料膏层46的滑动。优选：聚合物突起物64的高度大于粘合剂溶液层56的厚度与复合材料膏层46的厚度加起来的总厚度。该情形下，聚合物突起物的顶端64a在复合材料膏层46的上面的更上方突出，所以可以确实地抑制复合材料膏层46的滑动。如果举出一例，则在粘合剂溶液层56的厚度大致为2μm，并且，复合材料膏层46的厚度大致为45μm的情况下，上述聚合物突起物的高度优选设为2μm～45μm以上，更优选设为例如47μm以上。
上述聚合物突起物优选被设在集电体10的表面中的、至少涂布了复合材料膏40的范围(区域)内。例如，可以优选采用：仅在集电体10的单面(可以是该单面的一部分也可以是整个范围)涂布了复合材料膏40的情况下，在该单面的涂布了复合材料膏40的范围内设置聚合物突起物的形态，以及在该集电体10的两面涂布了复合材料膏40的情况下，在该两面的涂布了复合材料膏40的范围内设置上述聚合物突起物的形态。
在此被公开的优选的一形态中，将上述聚合物突起物形成多个独立的点状(散点状)。该情况下，可以通过多个独立的点状的突起物适当地防止复合材料膏层46的滑动。该点的尺寸没有特别限制，例如直径为10μm～100μm左右。优选该点状的突起物以集电体的单位面积上5000个/cm2～150000个/cm2的分布数形成。
上述聚合物突起物可以如图6所示，通过将含有聚合物66的聚合物溶液60涂布到集电体10上，然后进行干燥以形成。例如，点状的聚合物突起物可以通过喷雾在集电体10上涂布含有聚合物66的聚合物溶液60，然后进行干燥以形成。
作为构成上述聚合物突起物的聚合物，只要是可以附着在集电体的表面的有粘结性的聚合物就没有特别限制，但优选在上述复合材料层中发挥粘合剂功能的聚合物。例如，上述聚合物突起物优选由与典型的锂二次电池用电极所使用的粘合剂相同的材料构成。该情况下，聚合物突起物64在复合材料层中发挥粘合剂功能，因此可以进一步提高复合材料层20与集电体10的附着性。该情况下，构成聚合物突起物的聚合物与粘合剂溶液所含的粘合剂可以用相同的材料构成。
具体而言，作为构成上述聚合物突起物的聚合物，例示丁苯橡胶(SBR)、羧甲基纤维素(CMC)、聚四氟乙烯(PTFE)、聚乙烯(PE)、聚丙烯酸(PAA)等的水溶性或水分散性的聚合物。或者，聚偏氟乙烯(PVDF)、聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物(PVDF-HFP)等的有机溶剂系的聚合物。
作为构成上述聚合物溶液的溶剂62，只要是可以分散或溶解上述聚合物的溶剂即可。例如，在使用水溶性或水分散性聚合物的情况下，优选使用水或以水为主体的混合溶剂。作为构成该混合溶剂的水以外的溶剂成分，可以适当选择使用可与水均一混合的有机溶剂(低级醇、低级酮等)的一种或两种以上。例如，优选使用该水系溶剂的80质量％以上(更优选90质量％以上、进一步优选95质量％以上)为水的水系溶剂。作为特别优选的例子，列举出实质上由水构成的水系溶剂。另外，在使用有机溶剂系的聚合物的情况下，优选使用非水系溶剂(有机溶剂)。作为该非水系溶剂，可以使用例如N-甲基吡咯烷酮(NMP)等。
上述聚合物溶液中的聚合物的浓度(固体成分浓度)适合设在大致5质量％～35质量％，优选设在大致10质量％～20质量％。如果聚合物浓度过高，聚合物溶液的涂布性变差，另一方面，如果聚合物浓度过低，有时干燥速度变慢，生产率降低。
将这样的聚合物溶液60涂布到集电体10的操作可以使用一般的流体的涂布技术，例如印刷法(喷墨、凸版、凹版、丝网等)和喷雾等来容易地进行。例如，使用适当的喷雾装置(喷枪等)，在上述集电体10的表面喷雾规定量的聚合物溶液，由此可以形成点状的涂布物(液滴)。
上述涂布后，通过用适当的干燥手段干燥涂布物(典型的是70～160℃)，除去聚合物溶液中的溶剂62。通过从聚合物溶液除去溶剂62，可以如图2所示，得到在集电体10的表面形成有聚合物突起物64的集电体10。
再者，优选在进行上述干燥前，对上述聚合物溶液的涂布物(液滴)赋予静电。该情况下，聚合物溶液的涂布物(液滴)的干燥速度因静电的能量而加快。因此，可以高效地(优选不用干燥炉)形成聚合物突起物64。作为对上述聚合物溶液的涂布物(液滴)赋予静电的方法没有特别限定，例如，列举出对混入到上述聚合物溶液的聚合物66施加电压(高频电压)的方法。通过这样地将施加了电压的聚合物混入到聚合物溶液，可以效率良好地对聚合物溶液的涂布物(液滴)赋予静电。电压施加量因聚合物的选择、其他的聚合物溶液组成、涂布条件等而不同，但适合设在大致5kV·μA以上，通常优选设在40kV·μA以上(例如40kV·μA～200kV·μA的范围)。
这样得到了在集电体10的表面形成有聚合物突起物64的集电体10，接下来，如图3所示，从聚合物突起物64上方将含有粘合剂54的粘合剂溶液50涂布到集电体10上，形成粘合剂溶液层56。
作为上述粘合剂溶液所用的溶剂52的优选例，列举出水系溶剂。作为水系溶剂，优选使用水或以水为主体的混合溶剂。作为构成该混合溶剂的水以外的溶剂成分，可以适当选择使用可与水均一混合的有机溶剂(低级醇、低级酮等)的一种或两种以上。例如，优选使用该水系溶剂的50质量％以上(更优选80质量％以上、进一步优选90质量％以上)为水的水系溶剂。作为特别优选的例，列举出实质上由水构成的水系溶剂。再者，粘合剂溶液不限定于水系溶剂，也可以是非水系溶剂(粘合剂的分散介质主要是有机溶剂)。作为非水系溶剂，可以使用例如N-甲基吡咯烷酮(NMP)等。
作为上述粘合剂溶液所使用的粘合剂(第1粘合剂)54，只要与典型的锂二次电池用电极所使用的粘合剂相同就没有特别限制。例如，在使用水系的溶剂(作为粘合剂的分散介质使用水或以水为主成分的混合溶剂的溶液)形成上述粘合剂溶液层的情况下，作为上述粘合剂，可以优选采用在水中分散或溶解的聚合物。作为在水中分散或溶解的聚合物例如，例示丁苯橡胶(SBR)、羧甲基纤维素(CMC)、聚四氟乙烯(PTFE)、聚乙烯(PE)、聚丙烯酸(PAA)等。或者，在使用溶剂系的溶剂(粘合剂的分散介质主要是有机溶剂的溶液)形成粘合剂溶液层的情况下，可以使用在溶剂系的溶剂分散或溶解的聚合物。作为在溶剂系的溶剂中分散或溶解的聚合物，例示聚偏氟乙烯(PVDF)、聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物(PVDF-HFP)等。
将上述粘合剂溶液涂布到集电体的操作，可以使用一般的流体的涂布技术，例如印刷法(喷墨、凸版、凹版、丝网等)、分液器、喷雾、纳米线等进行。在此被公开的技术中作为在集电体上涂布粘合剂溶液的方法，列举出使用分液器在集电体上涂布粘合剂溶液的方法。由此，可以形成均一的厚度的粘合剂溶液层56。粘合剂溶液层的厚度没有特别限定，通常可以设为1.5μm～6μm，适合设为例如2μm～4μm左右。
作为上述粘合剂溶液的涂布量(单位面积的涂布量)没有特别限定，但如果粘合剂溶液的涂布量过少，有时粘合剂溶液层中的粘合剂量过分减少，得不到提高集电体与复合材料层的粘结强度的效果。另一方面，如果粘合剂溶液的涂布量过多，有时粘合剂溶液层中的粘合剂的量过分增加，集电体与复合材料层的界面阻力增大。从而，优选粘合剂溶液的涂布量换算成固体成分(即换算成干燥后的粘合剂的质量)，调整为大致0.01mg/cm2～0.05mg/cm2左右，通常调整为0.02mg/cm2～0.03mg/cm2。
这样形成了粘合剂溶液层56，接着，如图4所示，通过从粘合剂溶液层56上方涂布复合材料膏40，在集电体10上堆叠粘合剂溶液层56与复合材料膏层46。
上述复合材料膏可以通过在适当的溶剂42中混合活性物质(典型的是粉末状)22，和根据需要使用的其他的复合材料层形成成分(例如粘合剂44)加以制备。
作为上述活性物质(典型的是粉末状)22，只要与典型的锂离子二次电池所使用的物质相同就没有特别限定。作为负极所使用的负极活性物质22的代表例，例示石墨碳、无定形碳等的碳系材料、锂过渡金属复合氧化物(锂钛复合氧化物等)、锂过渡金属复合氮化物等。
上述复合材料膏除了活性物质粉末22以外，可以根据需要含有一般的电极的制造中被用于复合层形成用的复合材料膏的材料。作为这样的材料的代表例列举出导电材料和粘合剂(第2粘合剂)44。作为上述导电材料可以使用碳黑(乙炔黑等)这样的碳粉末、镍粉末等的导电性金属粉末等。上述粘合剂44发挥着将活性物质粒子彼此粘结的作用。该粘合剂44可以与粘合剂溶液层56所含的粘合剂54为相同材料，也可以为不同材料。
作为被用于上述复合材料膏的溶剂42的优选例，列举出水或以水为主体的混合溶剂(水系溶剂)。作为构成该混合溶剂的水以外的溶剂，可以适当选择使用可与水均一混合的有机溶剂(低级醇、低级酮等)的一种或两种以上。溶剂42不限定于水系溶剂，也可以是非水系溶剂。作为非水系溶剂，可以使用例如N-甲基吡咯烷酮(NMP)等。
将这样的复合材料膏40涂布到集电体10的操作是作为该集电体使用如上述那样地在表面形成有聚合物突起物64与粘合剂溶液层56的集电体，除这点以外可以与现有的一般的锂二次电池用电极的制作同样地进行。例如，复合材料膏层46可以使用适当的涂布装置(模涂机等)，从上述粘合剂溶液层56上方在集电体10上涂布规定量的复合材料膏40由此形成。
在此，如果从粘合剂溶液层56上方涂布复合材料膏40，有时复合材料膏40在粘合剂溶液层56弹起产生滑动，复合材料层46的表面产生凹凸，但如果根据本实施方式，在集电体10的表面形成聚合物突起物64，再在其上依次堆叠粘合剂溶液层56和复合材料膏层46，所以复合材料膏层46被聚合物突起物64卡住。由此，可以防止复合材料膏层46的滑动，可以稳定地进行上述涂布。
这样地在集电体10上堆叠了粘合剂溶液层56与复合材料膏层46，接着，如图5所示，使堆叠的粘合剂溶液层56与复合材料膏层46一起干燥，由此得到在集电体10上形成有复合材料层20的电极30。
上述干燥温度只要在可以使粘合剂溶液层的溶剂52与复合材料膏层的溶剂42一起挥发的温度范围即可。例如，在粘合剂溶液层和复合材料膏的溶剂为水的情况下，干燥温度优选设在大致70℃～160℃左右，通常设在80℃～150℃。
这样，完成本实施方式涉及的电极30的制造。再者，通过在上述复合材料膏40的干燥后，根据需要实施适当的压制处理(例如辊压处理)，可以调整复合材料层20的厚度和密度。
将应用在此被公开的电极制造方法优选地制造的锂二次电池用的电极30的剖面构造模式化地示于图5。该电极30具有含有活性物质22的复合材料层20被保持在集电体10上的构造。该复合材料层20如图4所示，在集电体的表面形成聚合物突起物64，在其上依次堆叠粘合剂溶液层56与复合材料膏层46，然后使粘合剂溶液层56与复合材料膏层46一起干燥由此形成。
根据本实施方式，在集电体10与复合材料膏层46之间形成粘合剂溶液层56，使该粘合剂溶液层56与复合材料膏层46一起干燥，由此形成复合材料层20，所以在集电体10与复合材料层20的界面被配置了大量来自粘合剂溶液层56的粘合剂54。由此，集电体10附近的粘合剂量变多，得到具备与集电体10附着性(粘结强度)好的复合材料层20的电极30。
另外，根据本实施方式，在集电体10的表面形成聚合物突起物64，在其上依次堆叠粘合剂溶液层56与复合材料膏层46，所以复合材料膏层46被聚合物突起物64卡住。由此，复合材料膏层46的滑动被阻止，得到具备表面凹凸少的平坦性好的复合材料层20的电极30。进一步地，根据本实施方式，聚合物突起物64发挥粘合剂功能，所以可以进一步地提高复合材料层20与集电体10的附着性。
再者，在此被公开的优选技术中，粘合剂溶液50至少持续一定时间地可以维持与复合材料膏40分离状态而被构成。具体而言，如图4所示，至少在粘合剂溶液层56上涂布复合材料膏40后、到干燥之前(持续大概0.1秒以上，例如1秒～90秒左右或更长，通常为2秒～10秒左右或更长的时间)，可以形成粘合剂溶液层56和复合材料膏层46这两个层状的液相堆叠的状态(液相两层状态)而被构成。在该可分离时间内，即处于粘合剂溶液层56与复合材料膏层46的两相分离(典型的是分离为层状)了的状态间，调整干燥炉的构造、干燥条件(温度、时间、风量等)、集电体的传送速度等，使得复合材料膏层46至少大致(例如，溶剂的50体积％被挥发除去的程度)干燥。由此，至少在粘合剂溶液层56上涂布复合材料膏40后、到干燥之前，粘合剂溶液层56与复合材料膏层46的混合受到抑制，所以可以在集电体10附近适当地保留第1粘合剂54。
上述液相两层状态可以通过例如，使粘合剂溶液和复合材料膏之中至少一者的粘度设为高粘度来实现。例如，将粘合剂溶液和复合材料膏之中至少一者的粘度调整为1000mPa·s(B型粘度计的转子，20rpm，20℃)以上即可。由此，可以适当地抑制粘合剂溶液层与复合材料膏层的混合。上述高粘度侧的粘度大致为1000mPa·s以上为合适，通常优选设为2000mPa·s以上，更优选设为例如3000mPa·s以上。上述高粘度侧的粘度的上限值没有特别限制，但从涂布性的观点来看，大致为20000mPa·s左右，通常优选设为10000mPa·s以下(例如8000mPa·s以下)。
另外，也可以将上述粘合剂溶液和上述复合材料膏之中，一者的粘度(高粘度侧的粘度)调整为2000mPa·s以上(优选3000mPa·s以上)，另一者的粘度(低粘度侧的粘度)调整为1000mPa·s以下(优选500mPa·s以下(例如80mPa·s～500mPa·s左右，例如300mPa·s～500mPa·s左右))。通过赋予这样粘度差，可以更适当地抑制上述混合。从混合抑制的观点来看，粘合剂溶液与复合材料膏的粘度差大致在1000mPa·s以上为合适，通常优选2000mPa·s以上，更优选例如2500mPa·s以上(例如大致2500mPa·s～8000mPa·s的范围，例如2600mPa·s以上，进一步2900mPa·s以上)。在此被公开的优选的一形态中，上述高粘度侧为复合材料膏，上述低粘度侧为粘合剂溶液。
上述粘合剂溶液和复合材料膏的粘度可以通过例如适当地调节液体中的固体成分比率来调整。例如，上述复合材料膏的粘度可以通过适当地调节复合材料膏中的活性物质、粘合剂、其他复合材料层形成成分(例如导电材料)的固体成分浓度来调整。另外，粘合剂溶液的粘度可以通过适当地调节粘合剂溶液中的粘合剂浓度来调整。或者也可以通过添加增粘材料(典型的是聚合物材料)来将上述粘度调整到合适范围。再者，复合材料膏与粘合剂溶液可以使用相同溶剂(例如共同的水系溶剂)。
作为实现上述液相两层状态(混合抑制)的其他方法，列举出赋予SP值差的方法。优选将粘合剂溶液与复合材料膏的SP值差调整为2.0以上。通过赋予这样的SP值差，上述混合可以被适当地抑制。上述SP值差大致在2以上为合适，通常优选设为2～25，更优选设为例如5～20。
上述合适范围的SP值差可以通过例如，适当地选择复合材料膏的溶剂与粘合剂溶液的溶剂来实现。例如，在复合材料膏的溶剂为水(SP值23.4)或N-甲基吡咯烷酮(SP值11.3)的情况下，作为粘合剂溶液的溶剂，可以优选使用四氯化碳(SP值8.6)或氟系液体。或者，在复合材料膏的溶剂与粘合剂溶液的溶剂为共同的情况下，可以通过适当地选择构成复合材料膏和粘合剂溶液的其他的材料成分(活性物质、粘合剂、其他复合材料层形成成分)来实现上述合适范围的SP差。
作为实现上述液相两层状态(混合抑制)的其他的方法，列举出赋予比重差的方法。优选调整为上述粘合剂溶液的比重大于上述复合材料膏的比重。通过赋予这样的比重差，可以适当地抑制上述混合。实现上述液相两层状态的方法可以分别单独或者组合使用。
接着，参考图7对于制造负极30的制造装置90进行说明。长片状的集电体10被从未图示的卷出部放出，通过辊91、92的旋转被传送到装置90内。在集电体10的传送路径中，从上游侧开始顺序配置喷雾装置95、干燥炉97、分液装置94、模涂机96、和干燥炉98。
喷雾装置95中收纳聚合物溶液60，以可以对传送中的集电体10的表面喷雾聚合物溶液60。其后，从干燥炉97中通过，使聚合物溶液60干燥，由此在集电体上形成点状的聚合物突起物。
分液装置94中收纳粘合剂溶液50，以可以对传送中的集电体10上从聚合物突起物上方涂布粘合剂溶液50成带状。另外，模涂机96中收纳复合材料膏40，以可以在传送中的集电体10上(从粘合剂溶液层上方)涂布复合材料膏40成带状。其后，从干燥炉98中通过，使粘合剂溶液和复合材料膏干燥，由此得到在集电体上形成有复合材料层20的负极片30。负极片30被卷取部99卷取后，被供给到下一工序。
接着，为确认通过应用本实施方式的方法，复合材料层的表面(涂布面)的平坦性良好，进行了以下的实验作为实施例。
首先，实施例中，使作为聚合物材料66的丁苯橡胶(SBR)在水中分散，制备聚合物溶液60(固体成分浓度12重量％)，通过喷枪(诺信社制)将其涂布在长片状的铜箔(集电体)10的表面并使其干燥，由此得到了表面设有点状聚合物突起物64的铜箔10。上述聚合物溶液的涂布是通过使喷枪的吐出口距离集电体(铜箔)表面200mm、并以60m/min的速度移动，从该吐出口以100g/min定量喷雾聚合物溶液进行的。
另外，使作为粘合剂54的丁苯橡胶(SBR)在水中分散，制备了粘度为80mPa·s的粘合剂溶液50(固体成分浓度10％)。另外，使作为负极活性物质22的碳粉末和作为增粘剂的羧甲基纤维素(CMC)以这些材料的质量比为99∶1的方式在水中分散，制备了粘度为3000mPa·s的复合材料膏。将上述粘合剂溶液从聚合物突起物64上方涂布到集电体(铜箔)上，堆叠粘合剂溶液层56，从该粘合剂溶液层56上方涂布复合材料膏40，以堆叠复合材料膏层46。通过将其在大致80℃干燥来得到了在集电体(铜箔)10上设有复合材料层20的负极片30。再者，粘合剂溶液和复合材料膏的粘度是使用B型粘度计，将液温调整到20℃后以20rpm的转速使转子旋转测定的。
另外，为了比较，以在集电体(铜箔)表面不形成聚合物突起物64的方式制作负极片。除了不形成聚合物突起物64以外与实施例同样地得到了负极片。
另外，作为参考例，用与以往同样的方法(不在铜箔涂布粘合剂溶液)制作了负极片(一般电极)。具体而言，使作为负极活性物质的碳粉末与作为粘合剂的SBR与作为增粘剂的CMC以这些材料的质量比为98∶1∶1的方式在水中分散，制备复合材料膏，通过将其涂布到集电体(铜箔)并干燥，得到了在集电体的表面设有负极复合材料层的负极片。
测量并评价这样得到的各例涉及的复合材料层的表面形状(膜厚线条)。复合材料层的表面形状(膜厚线条)的测量使用Lasertec社制的激光位移传感器。将其结果示于图8。
从图8明确可知，在集电体(铜箔)表面未形成聚合物突起物64的比较例涉及的负极片，与参考例(一般电极)相比，复合材料层的表面的凹凸变大。相对于此，在集电体(铜箔)表面形成有聚合物突起物64的实施例涉及的负极片，与比较例相比，复合材料层的表面的凹凸变少，复合材料层的表面的平坦性得以明显地改善。由此确认，通过在集电体的表面形成聚合物突起物64，复合材料层的表面的平坦性变良好。
以下，对于使用应用上述方法制造出的负极(负极片)30构建的锂二次电池的一实施方式，一边参照图9所示的模式图一边说明。该锂二次电池100作为负极(负极片)30使用了采用在表面形成有聚合物突起物的集电体制造出的负极(负极片)30。再者，在此被公开的电极制造方法可以应用在正极和负极的任一种的制造。
如图示那样，本实施方式涉及的锂二次电池100具备金属制(树脂制或层压薄膜制也合适)的壳体82。该壳体(外容器)82具备：上端敞开的扁平长方体状的壳体本体84；和用于塞住其开口部的盖体86。壳体82的上面(即盖体86)上设有与电极体80的正极70电连接的正极端子72和与该电极体的负极30电连接的负极端子74。在壳体82的内部收纳了扁平形状的卷绕电极体80，其是通过将例如长片状的正极(正极片)70和长片状的负极(负极片)30与共计两片的长片状隔件(隔片)76一起叠层卷绕，接下来从侧面方向压扁并压推得到的卷绕体，由此制作出的。
负极片30具有在长片状的负极集电体10的两面设有以负极活性物质作为主成分的负极复合材料层20的构造。另外，正极片70也与负极片同样，具有在长片状的正极集电体的两面设有以正极活性物质作为主成分的正极复合材料层的构造。在这些电极片30、70的宽度方向的一端，形成有在任意一面都未设有上述电极复合材料层的电极复合材料层未形成部分。
上述叠层时，正极片70与负极片30在宽度方向稍微错开叠放，以使得正极片70的正极复合材料层未形成部分与负极片30的负极复合材料层未形成部分分别从隔片76的宽度方向的两侧伸出。其结果，在卷绕电极体80的卷绕方向的横向上，正极片70和负极片30的电极复合材料层未形成部分分别从卷绕芯部分(即正极片70的正极复合材料层形成部分与负极片30的负极复合材料层形成部分与两片隔片76紧密卷绕的部分)伸到外部。该正极侧伸出部分(即正极复合材料层的未形成部分)70A和负极侧伸出部分(即负极复合材料层的未形成部分)30A上分别附设了正极引出端子78和负极引出端子79，分别与上述的正极端子72和负极端子74电连接。
再者，构成卷绕电极体80的负极片30以外的构造要素与现有的锂二次电池的电极体同样即可，没有特别限制。例如，正极片70可以通过在长片状的正极集电体上方赋予以锂二次电池用正极活性物质作为主成分的正极复合材料层而形成。正极集电体适合使用铝箔或其他的适于正极的金属箔。正极活性物质可以没有特别限定地使用自以往在锂二次电池中使用的物质的一种或两种以上。作为优选例，列举出以LiMn2O4、LiCoO2、LiNiO2等含有锂与一种或两种以上的过渡金属元素作为构成金属元素的锂过渡金属复合氧化物作为主成分的物质。
另外，作为在正负极片70、30间使用的隔片76的优选例，列举出用多孔质聚烯烃系树脂构成的隔片。再者，在作为电解质使用固体电解质或凝胶状电解质的情况下，有不需要隔件的情况(即该情况下电解质本身可以作为隔件发挥功能)。
然后，从壳体本体84的上端开口部将卷绕电极体80收纳到该本体84内，同时在壳体本体84内配置(注液)含有适当的电解质的电解液。电解质为例如LiPF6等的锂盐。例如，可以使用将适当量(例如浓度1M)的LiPF6等的锂盐溶解于碳酸二乙酯与碳酸亚乙酯的混合溶剂(例如质量比1∶1)形成的非水电解液。
其后，通过与盖体86焊接等方式密封上述开口部，从而完成本实施方式涉及的锂二次电池100的组装。壳体82的密封过程和电解质的配置(注液)过程与以往的锂二次电池的制造中进行的手法相同即可，并未对本发明赋予特征。这样处理，就完成了本实施方式涉及的锂二次电池100的构建。
这样构建成的锂二次电池100是将使用上述的在表面形成有止滑突起的集电体制造成的电极用于至少一方的电极而构建成的，所以显示优异的电池性能。例如，通过使用上述电极构建电池，可以提供满足循环耐久性高、输出特性优异、生产率好之中的至少一项(优选为全部)的锂二次电池100。
以上，通过优选的实施方式说明了本发明，但这样的记述并非限定事项，当然可以进行各种的改变。
例如，上述的实施方式中，对形成点状的聚合物突起物的情况进行了例示，但聚合物突起物的形状并不限定于点状。例如，如图10A和图10B(俯视图)所示，也可以将聚合物突起物64形成图案化了的凸状。该情况下，通过图案化了的凹凸型的突起物64可以适当地抑制复合材料膏层的滑动。该聚合物突起物64可以例如，通过将含有聚合物的聚合物溶液图案化印刷到集电体，然后进行干燥来形成。
产业可利用性
根据本发明，可以提供具备与集电体附着性好、并且表面的平坦性良好的复合材料层的电池用电极的制造方法。
本发明涉及的电池(例如锂二次电池)如同上述，电池性能优异，所以特别适合作为搭载于汽车等车辆的发动机(电动机)用电源使用。从而，本发明提供如图11模式化地表示那样地，具备该电池(可为电池组的方式)100作为电源的车辆(典型的是汽车，特别是混合动力汽车、电动车、燃料电池汽车这样的具备电动机的汽车)1。

Claims (12)

1.一种电池用电极的制造方法，是制造具有包含活性物质与粘合剂的复合材料层被保持在集电体上的构造的电池用电极的方法，其包括：
在集电体的表面上形成聚合物突起物的工序；
从所述聚合物突起物上方将含有粘合剂的粘合剂溶液涂布到集电体上以形成粘合剂溶液层的工序；
通过从所述粘合剂溶液层上方涂布含有活性物质的复合材料膏，从而将所述粘合剂溶液层与复合材料膏层堆叠在集电体上的工序；和
通过使所述堆叠的粘合剂溶液层与复合材料膏层一起干燥，来得到在所述集电体上形成有复合材料层的电极的工序。
2.根据权利要求1所述的制造方法，所述聚合物突起物的高度大于所述粘合剂溶液层的厚度。
3.根据权利要求1或2所述的制造方法，所述聚合物突起物的高度大于所述粘合剂溶液层的厚度与所述复合材料膏层的厚度加起来的总厚度。
4.根据权利要求1～3中的任一项所述的制造方法，将所述聚合物突起物形成为点状。
5.根据权利要求1～3中的任一项所述的制造方法，将所述聚合物突起物形成为图案化了的凸状。
6.根据权利要求1～5中的任一项所述的制造方法，通过将含有聚合物的聚合物溶液涂布到集电体上，然后进行干燥来形成所述聚合物突起物。
7.根据权利要求6所述的制造方法，所述聚合物溶液的涂布通过喷雾进行。
8.根据权利要求6或7所述的制造方法，对所述聚合物溶液的涂布物赋予静电。
9.根据权利要求1～8中的任一项所述的制造方法，所述聚合物突起物在所述复合材料层中发挥粘合剂功能。
10.根据权利要求1～9中的任一项所述的制造方法，所述聚合物突起物由与所述粘合剂溶液所含的粘合剂相同的材料构成。
11.一种电池，使用采用权利要求1～10中的任一项所述的方法制造出的电极构建。
12.一种车辆，搭载有权利要求11所述的电池。
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