CN101960048B - 复合结构物形成方法、调制粒子以及复合结构物形成系统 - Google Patents

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Abstract

本发明的复合结构物形成方法是通过气溶胶沉积法来形成复合结构物的方法，所述气溶胶沉积法通过向基材上喷射将脆性材料微粒分散在气体中形成的气溶胶从而在基材上形成由所述脆性材料微粒的构成材料所形成的结构物，其特征在于，通过将复数使包含所述脆性材料微粒的复数粒子凝聚成的作为集合体的调制粒子收容在收容机构中，从所述收容机构向气溶胶化机构供给所述调制粒子，在所述气溶胶化机构中将所述供给的所述调制粒子破碎而形成气溶胶，向基材上喷射所述气溶胶从而形成所述结构物和所述基材的复合结构物。可以使气溶胶中的微粒浓度更加稳定，并且可以长时间维持稳定的状态。

Description

复合结构物形成方法、调制粒子以及复合结构物形成系统
技术领域
本发明的方式涉及利用气溶胶沉积法的复合结构物形成方法、该方法使用的调制粒子以及复合结构物形成系统，所述气溶胶沉积法通常是通过向基材上喷射将脆性材料微粒分散在气体中形成的气溶胶，从而在基材上形成由微粒的构成材料所形成的结构物。 
背景技术
作为使基材表面上形成由脆性材料所形成的结构物的方法，有“气溶胶沉积法”(例如参照专利文献1(日本特许第3348154号公报)、专利文献2(日本特开2006-200013号公报)、专利文献3(日本特开2006-233334号公报))。这是从吐出口向基材上喷射将含有脆性材料的微粒分散在气体中形成的气溶胶，使微粒与金属、玻璃、陶瓷、塑料等基材发生碰撞，通过该碰撞的冲击使脆性材料微粒发生变形、破碎从而使这些微粒结合起来，在基材上直接形成由微粒的构成材料形成的膜状结构物的方法。根据该方法，特别是在不需要加热手段等的情况下，可在常温下形成膜状结构物，可得到与烧结体相比具有同等以上机械强度的膜状结构物。此外，通过控制使微粒碰撞的条件、微粒的形状、组成等，可使结构物的密度、机械强度、电气特性等发生多样变化。 
在该气溶胶沉积法中，实施大面积的膜状结构物的形成时，需要将微粒在规定的时间连续供给。特别是在要求高的膜厚精度时，期望微粒的供给量常保持稳定。 
但是，如专利文献1(日本特许第3348154号公报)所示，如果要在收容作为原料的微粒的收容机构内发生气溶胶化，收容在收容机构内的微粒随着时间的延长有时会发生状态变化，存在气溶胶稳定供给的问题。此外，为了获得用于进行气溶胶化的容积，需要使收容机构的容积远远大于微粒的体积，这样又可能需要大规模装置。 
于是提出了如下技术：使收容微粒的收容机构和使微粒与气体混合而进行气溶胶化的气溶胶化机构分离，从收容机构向气溶胶化机构中每次供给必要量的微粒的技术(参照专利文献2(日本特开2006-200013号公报))。 
但是，作为一次粒子使用亚微米以下的微粒时，因为其粘性、附着性强，所以在从收容机构内部、收容机构向气溶胶化机构供给的过程中，容易发生在壁面上附着、堆叠等问题，有可能难于实现准确的供给。例如由于在收容机构内部微粒的搅拌、移动而使微粒容易发生凝集，其流动性发生变化。而且，最终在收容机构内部发生堆叠，由于该堆叠的产生而妨碍粉体向气溶胶化机构的移动，供给量的定量性有可能失去。此外，如果在收容机构内部发生附着，有可能产生不能达到原计划的粉体使用量的不良影响。 
因此提出了如下技术：设置从收容机构向气溶胶化机构供给微粒的分割供给机构，通过分割供给机构将在收容机构中收容的微粒分成复数组来供给的技术(专利文献3(参照特开(日本2006-233334号公报))。 
但是，将收容机构中收容的一组脆性材料微粒粉体在分割供给机构内分割成复数组而供给时有可能产生以下问题。即：由于原来在收容机构中收容的脆性材料微粒粉体的密度未控制、流动性不均匀，所以在由收容机构供给时，被分割成规定大小、形状的微粒的集团的形状、密度有可能不均匀。根据情况还会产生在收容机构内脆性材料微粒粉体发生堆叠的不良情况。在这种情况下，即使使用具有规定破碎力的气溶胶化机构，也难于产生始终稳定的微粒浓度的气溶胶。此外，在供给过程中，被分割成规定大小、形状的微粒集团的形状、密度变化时，也可能难于正确控制气溶胶的微粒浓度。此外，密度低时供给途中形状发生崩解，微粒附着在装置内壁上从而有可能破坏定量性。 
专利文献1日本特许第3348154号公报 
专利文献2日本特开2006-200013号公报 
专利文献3日本特开2006-233334号公报 
发明内容
本发明方式提供：可以使气溶胶中的微粒浓度更加稳定，并且可以使稳定的状态长时间维持的复合结构物形成方法、调制粒子以及复合结构物形成系统。 
根据本发明的一种方式提供复合结构物形成方法，其为通过气溶胶沉积法来形成复合结构物的方法，所述气溶胶沉积法通过向基材上喷射将平均一次粒子径为0.1μm以上5μm以下的脆性材料微粒分散在气体中形成的气溶胶，从而在基材上形成由所述脆性材料微粒的构成材料所形成的结构物，其特征在于，通过将复数使包含所述脆性材料微粒的复数粒子凝聚成的作为集合体的调制粒子收容在收容机构中，从所述收容机构向气溶胶化机构供给所述调制粒子，在所述气溶胶化机构中将所述供给的所述调制粒子破碎而形成气溶胶，向基材上喷射所述气溶胶从而形成所述结构物和所述基材的复合结构物，所述调制粒子具有必要的平均抗压强度，以便在从所述收容机构向所述气溶胶化机构供给的途中不被实质性破碎，在所述气溶胶化机构中通过施加机械冲击力而被实质性破碎。 
此外，在所述气溶胶化机构中设置有气体供给口，所述调制粒子通过与所述气体供给口形成的压力屏障碰撞而被实质性破碎。 
此外，根据本发明的另一种方式提供调制粒子，其为气溶胶沉积法中使用的调制粒子，所述气溶胶沉积法通过向基材上喷射将脆性材料微粒分散在气体中形成的气溶胶，从而在基材上形成由所述脆性材料微粒的构成材料所形成的结构物，其特征在于，所述调制粒子是使包含平均一次粒子径为0.1μm以上、5μm以下的所述脆性材料微粒的复数粒子凝聚而成的集合体，所述调制粒子被收容在收容机构中，并从所述收容机构供给到气溶胶化机构，从而形成使所述脆性材料微粒分散在气体中的所述气溶胶，所述调制粒子具有必要的平均抗压强度，以便在从所述收容机构向所述气溶胶化机构供给的途中不被实质性破碎，在所述气溶胶化机构中通过施加机械冲击力而被实质性破碎。 
此外，在所述气溶胶化机构中设置有气体供给口，所述调制粒子通过与所述气体供给口形成的压力屏障碰撞而被实质性破碎。 
此外，根据本发明的另一种方式提供复合结构物形成系统，其为气溶胶沉积法中使用的复合结构物形成系统，所述气溶胶沉积法使将脆性材料微粒分散在气体中形成的气溶胶与基材碰撞从而形成由所述脆性材料微粒的构成材料形成的结构物和所述基材的复合结构物，其特征在于，具有下述机构，即：收容上述调制粒子的收容机构，和从所述收容机构供给所述调制粒子的供给机构，和向所述供给的调制粒子中导入气体的气体供给机构，和通过向与所述气体发生混流的所述调制粒子施加冲击进行破碎从而形成气溶胶的气溶胶化机构，和向基板上喷射所述气溶胶的吐出口。 
附图说明
图1是用于例示本发明的第1实施方式涉及的复合结构物形成系统的基本构成的模式图。 
图2是用于例示抗压强度的测定的图表。 
图3是用于例示平均抗压强度和复合结构物的形成的关系的图表。 
图4是用于例示调制粒子的分布的柱状图的图表。 
图5是用于例示平均投影面积圆相当径和供给量标准偏差的关系的图表。 
图6是用于例示平均圆形度和供给量标准偏差的关系的图表。 
图7是用于例示供给速度为0.5g/min时的平均圆形度和供给量标准偏差的关系的图表。 
图8是用于例示供给速度为5g/min时的平均圆形度和供给量标准偏差的关系的图表。 
图9是用于例示D10值和供给量标准偏差的关系的图表。 
图10是用于例示粒度分布偏差率和供给量标准偏差的关系的图表。 
图11是用于例示安息角和供给量标准偏差的关系的图表。 
图12是用于例示供给速度为0.5g/min时的安息角和供给量标准偏差的关系的图表。 
图13是用于例示供给速度为5g/min时的安息角和供给量标准偏差的关系的图表。 
图14是用于例示本发明的第2实施方式涉及的复合结构物形成系统的基本构成的模式图。 
图15是用于例示本发明的第3实施方式涉及的复合结构物形成系统的基本构成的模式图。 
图16是用于例示本发明的实施方式涉及的复合结构物形成系统的第1具体例的模式图。 
图17是用于例示本发明的实施方式涉及的复合结构物形成系统的第2具体例的模式图。 
图18是用于例示本发明的实施方式涉及的复合结构物形成系统的第3具体 例的模式图。 
图19是用于例示本实施方式中可使用的测量机构的模式图。 
图20是用于例示本实施方式中可使用的测量机构的模式图。 
图21是用于例示本实施方式中可使用的测量机构的模式图。 
图22是用于例示定量供给机构的第1具体例的模式图。 
图23是用于例示定量供给机构的第2具体例的模式图。 
图24是用于例示定量供给机构的第3具体例的模式图。 
图25是用于例示定量供给机构的第4具体例的模式图。 
图26是用于例示定量供给机构的第5具体例的模式图。 
图27是用于例示定量供给机构的第6具体例的模式图。 
图28是用于例示定量供给机构的第7具体例的模式图。 
图29是用于例示定量供给机构的第8具体例的模式图。 
图30是用于例示定量供给机构的第9具体例的模式图。 
图31是用于例示气溶胶化机构的第1具体例的模式图。 
图32是用于例示气溶胶化机构的第2具体例的模式图。 
图33是用于例示气溶胶化机构的第3具体例的模式图。 
图34是用于例示气溶胶化机构的第4具体例的模式图。 
图35是用于例示气溶胶化机构的第5具体例的模式图。 
符号说明 
1-收容机构；2-定量供给机构；3-气体供给机构；4-气溶胶化机构；5-吐出口；6-固气混相流形成机构；30P-微粒；31-调制粒子；32-气溶胶；33-固气混相流；100-复合结构物形成系统(气溶胶淀积装置)。 
具体实施方式
在对本发明的实施方式进行说明之前，首先对本说明书中使用的术语进行说明。 
在本说明书中，“微粒”是指脆性材料的结晶进行化学键合而形成的粒子，气溶胶沉积法中使用的该微粒，是指如专利文献1(日本特许第3348154号公报) 中记载的平均一次粒子径为0.1μm以上5μm以下的微粒。而且，测定平均一次粒子径时，可采用通过电子显微镜观察从复数(目标为50个以上)脆性材料微粒的图像中算出投影面积圆相当径的方法。 
此外，“一次粒子”是指微粒的最小单位(一粒)。 
此外，“调制粒子”是指使包含平均一次粒子径为0.1μm以上5μm以下的脆性材料微粒的复数粒子凝聚而成的集合体。即调制粒子是经过人工凝聚工序而形成的。 
在调制粒子中，粒子以物理引力(静电、范德华力、氢键)为结合的主体而处于保持形状的状态，有意地控制了其结合强度、形状中的至少一个。或者投入水中照射超声波时，以崩解程度的引力为结合主体而处于保持形状的状态，有意地控制了其结合强度、形状中的至少一个。 
调制粒子的结合强度可以将其抗压强度(压缩破坏强度)作为指标。 
此外，调制粒子的形状可以将圆形度作为指标。 
此外，在调制粒子中期望有意地控制其直径。调制粒子的直径可以将其平均投影面积圆相当径为指标。 
此外，在调制粒子中，期望有意地控制其粒径分布。调制粒子的粒径分布可以将D10或粒度分布偏差率作为指标。 
在调制粒子中，期望含有的脆性材料的微粒之间不通过化学键合使一次粒子的直径显著变大并进行连接固化。脆性材料的微粒之间进行化学键合是指微粒受到热处理等影响，微粒表面之间发生融合从而引起颈部形成，好像形成了多孔质的一次粒子。可以通过电子显微镜对其测定，但如果例如在水、酒精溶剂中投入复数的微粒集合体而不能分散成脆性材料微粒或者不能容易地崩解时，则可判断存在化学键合。此外，一次粒子以数个单位进行连接固化时，该微粒的直径相对于气溶胶沉积法中结构物的形成来说可以得到许可时，该状态的微粒即使实质上含有也不会成为大问题。该状态也可通过将其充分分散后利用电子显微镜观察固定在观察台上的脆性材料的微粒而获知。 
此外，“凝集粒子”是复数微粒的集合体，是指自发形成的微粒之间相互结合的状态。其结合强度、形状也是指未控制状态的结合强度、形状。 
此外，“破碎”是指通过对以脆性材料微粒为主体的粒子利用物理引力而凝 聚的调制粒子施加冲击·摩擦·振动·荷电等外力，以便使脆性材料微粒各自分散的行为。此外，并不需要将所有的一次粒子分离为单分散状态，如下所述，通过破碎可确保可在工业利用程度上形成结构物的分离状态即可。 
调制粒子从收容容器供给时未被破碎，可通过下述方法来判断，即：通过测定调制粒子供给量的经时稳定性、比较收容容器中和即将发生气溶胶化前的调制粒子的形状等即可判断。 
此时，如果调制粒子从收容容器供给时被破碎，在收容容器、气溶胶化机构中的调制粒子所接触部位附着从调制粒子上脱落的脆性材料微粒从而发生堵塞。其结果，调制粒子的移动受到阻碍，发生供给量经时变化的趋势。 
此外，在气溶胶化机构中调制粒子被破碎可通过下述方法来判断，即：通过观察比较即将发生气溶胶化前的调制粒子和刚发生气溶胶化后的调制粒子的形状、状态即可判断。 
此时，如果可以确认调制粒子的数量明显减少、发生了调制粒子中的一次粒子大量存在的状态变化，即可认为已被破碎。例如可破碎为：相对于破碎行为前的某调制粒子重量中的调制粒子个数，破碎行为后的相同重量中的调制粒子的个数与之比为5分之1以下，期望为10分之1以下，进一步期望为100分之1以下。这些可用光学显微镜观察等确认。 
此外，“气溶胶”是指将微粒分散在氦、氮、氩、氧、干燥空气、包含这些气体的混合气体等气体中形成的固气混相体，虽然有包含一部分凝集粒子的情况，但实质上指大多数微粒几乎单独分散的状态。气溶胶的气体压力和温度是任意的，从膜状结构物形成的观点来看，优选气体中微粒的浓度在气体压力换算为1个大气压、温度换算为摄氏20度时，从吐出口喷射时为0.0003mL/L～10mL/L范围。 
此外，“固气混相流”是指被控制为规定的结合强度或形状的调制粒子随着气流而移动的状态。在固气混相流中，调制粒子实质上单独存在于气流中。 
此外，“固相”是指调制粒子几乎不受气流的影响而存在的状态。 
此外，“堆叠”是指在容器内、粒子通过的通路等内，由于粒子的附着、粒子自身的凝集而妨碍粒子的移动，或者是要成为那样的状态。堆叠容易发生在粒子通过的通路的截面形状变小的地方，例如容易发生在下述的收容机构的出 口、供给机构的入口、供给路等。 
接着，参照图面对本发明的实施方式进行说明。 
图1是用于例示本发明的第1实施方式涉及的复合结构物形成系统的基本构成的模式图。即：图1(a)是用于例示复合结构物形成系统(气溶胶淀积装置)的基本构成的方框图。此外，图1(b)是将调制粒子从收容至气溶胶化为止的流程模式表示的图。此外，图1(c)是表示调制粒子从收容至气溶胶化为止之间的状态变化的图。此外，对应于图1(a)所示的各构成要素绘制图1(b)、图1(c)。 
如图1(a)所示，本实施方式涉及的复合结构物形成系统(气溶胶淀积装置)100具备收容机构1、定量供给机构2、气体供给机构3、气溶胶化机构4和吐出口5。 
在收容机构1的后段设置有定量供给机构2。此外，在定量供给机构2的后段设置有气溶胶化机构4，进而在气溶胶化机构4的后段设置有吐出口5。而且，气体供给机构3连接在定量供给机构2的出口附近。 
在收容机构1中收容预先形成的调制粒子31。而且，定量供给机构2在不损坏调制粒子31的形状、状态的情况下，将收容机构1中收容的调制粒子31以规定量供给后段的气溶胶化机构4。此外，定量供给机构2也可以通过如下所述的反馈控制使供给量经时稳定或变化。此外，对于调制粒子31的详细情况将在以下说明。 
通过定量供给机构2供给的调制粒子31与通过气体供给机构3供给的气体G共同形成固气混相流33，通过供给路16供给到气溶胶化机构4。供给的调制粒子31在气溶胶化机构4内被破碎，微粒30P分散在气体G中，由此形成气溶胶32。从吐出口5向未图示的的基材上喷射该气溶胶32，在基材上形成膜状结构物(参照图16)。 
此外，如下所述，也可以将调制粒子31供给到气溶胶化机构4，将供给的调制粒子31在气溶胶化机构4内破碎，使用从气体供给机构3供给气溶胶化机构4的气体G，以形成微粒30P分散在气体G中的气溶胶32(参照图15)。 
但是，如果要形成固气混相流33，并不仅仅供给调制粒子31，而且因为可以使调制粒子31向气溶胶化机构4加速流动，所以如果通过利用了加速后的调制粒子31的动能的机械冲击进行破碎，气溶胶化便可顺利进行。 
此外，气体供给机构3，为了将调制粒子31准确地供给到气溶胶化机构4，可将其与收容机构1、定量供给机构2连接，为了调节气溶胶中的微粒浓度，也可将其与气溶胶化机构4、气溶胶化机构4和吐出口5之间的供给路等连接。此外，气体供给机构3的连接对象、连接的组合可适当改变。 
在此，对于气溶胶沉积法的原理进行说明。 
在气溶胶沉积法中利用的微粒以脆性材料为主体，可以单独使用同一材质的微粒或者将粒径不同的微粒混合使用。 
作为微粒的材料，例如可例示以脆性材料氧化铝、氧化钛、氧化锌、氧化锡、氧化铁、氧化锆、氧化钇、氧化铬、氧化铪、氧化铍、氧化镁、氧化硅、氧化钙、氧化镧、氧化锶、氧化钽、氧化钡、氧化钴、氧化铜、氧化钆、氧化铟、氧化锂、氧化钼、氧化锰、氧化铌、氧化镍、氧化锇、氧化铅、氧化钯、氧化镨、氧化钌、氧化锑、氧化钪、氧化铽、氧化钒、氧化钨、氧化镱等为主要成分的氧化物、这些氧化物的复合氧化物，金刚石、碳化硼、碳化硅、碳化钛、碳化锆、碳化钒、碳化铌、碳化铬、碳化钨、碳化钼、碳化钽等碳化物，氮化硼、氮化钛、氮化铝、氮化硅、氮化铌、氮化钽等氮化物，硼、硼化铝、硼化硅、硼化钛、硼化锆、硼化钒、硼化铌、硼化钽、硼化铬、硼化钼、硼化钨等硼化物，或者这些物质的混合物、多元系的固溶体、化合物，钛酸钡、钛酸铅、钛酸锂、钛酸锶、钛酸铝、PZT、PLZT等复合氧化物系的压电性·焦电性陶瓷、塞隆(Sialon)、金属陶瓷(Cermet)等高韧性陶瓷，羟基磷灰石、磷酸钙等生理适应性陶瓷，硅、锗、或者在这些物质中添加了磷等各种掺杂剂物质的半导体物质，砷化镓、砷化铟、硫化镉、硫化锌等化合物，以这些材料为主要成分的与金属、树脂形成的复合材料。 
此外，也可将不同种类的脆性材料微粒混合、或复合而使用。此外，也可将金属材料、有机物材料等的微粒混合在脆性材料微粒中、或涂布在脆性材料微粒的表面上使用。但是，即使在这些情况下，形成膜状结构物时仍以脆性材料为主。 
此外，作为气体G，例如可以例示空气、氢气、氮气、氧气、氩气、氦气等惰性气体，除此之外还有甲烷气体、乙烷气体、乙烯气体、乙炔气体等有机气体，此外还有氟气等具有腐蚀性气体等。并且，根据需要也可以使用这些气体 的混合气体。 
气溶胶沉积法的工序的一个特征为，通常在常温下实施，在比微粒材料的熔点充分低的温度、即摄氏数100度以下可形成膜状结构物。 
将结晶性脆性材料微粒作为原料使用时，在通过气溶胶沉积法形成的复合结构物中的膜状结构物的部分，该结晶粒子的尺寸变为比原料微粒的尺寸小的多结晶体，其结晶实质上大多没有结晶配向性。此外，脆性材料结晶之间的界面上实质上不存在由玻璃层形成的粒界层。并且在大多情况下，在膜状结构物的部分形成了在基材表面凹陷的“锚层”。膜状结构物因为形成了该锚层，所以以极高的强度牢固地附着在基材上而形成。 
通过气溶胶沉积法形成的膜状结构物与微粒之间通过压力而包合在一起并通过物理附着而保持形态的状态的所谓“压缩粉体”明显不同，具有充分的强度。 
此时，在气溶胶沉积法中，飞来的脆性材料微粒在基材上发生破碎·变形，这可以通过下述方法来确认，即：通过利用X射线衍射法等测定作为原料使用的脆性材料微粒和形成的脆性材料结构物的结晶子尺寸来确认。 
用气溶胶沉积法形成的膜状结构物的结晶子尺寸比原料微粒的结晶子尺寸小。此外，在通过微粒破碎、变形而形成“偏移面”、“破碎面”上，形成在原来的微粒内部存在并与其他原子结合的原子变为剥离状态的“新生面”。而且认为，通过表面能量高具有活性的该新生面与邻接的脆性材料微粒的表面、同样的邻接的脆性材料的新生面或者基材的表面接合，从而形成膜状结构物。 
此外还认为，气溶胶中的微粒表面上适当存在羟基时，通过微粒碰撞时微粒之间、微粒和结构物之间产生的局部剪应力，发生机械化学的酸碱脱水反应，这些微粒从而结合在一起。认为从外部施加连续的机械冲击力，使这些现象连续发生，通过微粒的反复变形、破碎等进一步进行连接，发生致密化，由脆性材料形成的膜状结构物增长。 
作为在气溶胶化机构4中将调制粒子31破碎的方法，利用使调制粒子31与壁、突起、旋转体等发生碰撞而产生的机械冲击力有效。特别是在使调制粒子31与气体G混合形成的固气混相流33的状态下进行加速时，具有质量的调制粒子31在惯性力的作用下容易与壁等发生碰撞。此时，破碎能量由调制粒子 31的质量和速度决定，但为了获得破碎所必要的速度，在气溶胶化机构4的前后(入口侧和出口侧)必需有压力差。 
此外，根据本发明者获得的经验，作为气体的种类，使用例如空气、氮气、氧气中的任一种或者以上述气体为主要成分的混合气体，换算为1大气压25℃时，如果气体供给量相对于供给路的最小截面积为0.05L/(分·mm2)以上、50.0L/(分·mm2)以下的体积流量时，可使固气混相流中的调制粒子31高效加速，可准确且容易地实施气溶胶化。 
在此，在气溶胶沉积法中，为了使得到的膜状结构物大面积均质且具有均匀的厚度，需要使喷涂的气溶胶中的微粒浓度始终稳定。即为了使膜的品质·品位稳定，如何形成稳定的微粒浓度的气溶胶是本方法的重要技术要素。 
此时，在如专利文献1(日本特许第3348154号公报)所公开的技术中，因为在收容机构内收容的微粒的状态随着时间而变化，所以有可能难于产生稳定的微粒浓度的气溶胶。 
此外，在如专利文献2(日本特开2006-200013号公报)所公开的技术中，作为一次粒子使用亚微米以下的微粒时，因为粘性、附着性强，所以在收容机构内部、从收容机构向气溶胶化机构供给的过程中容易发生在壁面上附着、堆叠等问题，有可能难于产生稳定的微粒浓度的气溶胶。 
接着，在可形成最稳定的微粒浓度的气溶胶的专利文献3(日本特开2006-233334号公报)所公开的技术中，在从收容机构供给时，或者在向气溶胶化机构供给的过程中，发生微粒或者被分割成规定大小、形状的微粒集团的形状、密度不均匀的情况，虽然只是瞬间，但有可能难于形成稳定的微粒浓度的气溶胶。例如从收容机构供给时，或者向气溶胶化机构供给的过程中，微粒集团的一部分被破碎而附着在壁面上，虽然只是瞬间，但有可能难于形成稳定的微粒浓度的气溶胶。 
本发明者讨论的结果，得出如下结论：如果预先制备又包含平均一次粒子径为0.1μm以上、5μm以下的脆性材料微粒的复数粒子凝聚而成的作为集合体的调制粒子，将其从收容机构供给到气溶胶化机构，即可实现供给的均匀化、稳定化。此外还得出通过有意地控制调制粒子的结合强度、形状中的至少任一项，可提高定量供给性的结论。 
如上所述，粒径为0.1μm以上、5μm以下的脆性材料微粒的凝集性强，直接在这种状态下非常难于处理，并且常常生成凝集粒子。这种脆性材料微粒，即使采用机械手段供给也非常难于确保定量性。因此，在气溶胶沉积法中形成气溶胶时，存在气溶胶浓度的经时均匀性、稳定性难于确保的问题。 
在此，预先制备使包含平均一次粒子径为0.1μm以上、5μm以下的脆性材料微粒的复数粒子凝聚而成的作为集合体的调制粒子，如果通过这样来供给粘性·附着性强的微粒，可抑制供给过程的破碎、伴随此的附着、堆叠等，因此可以提高定量供给性。并且，从收容机构1通过定量供给机构2供给时，因为可抑制实质性破碎，因此可提高定量供给性。 
此外，通过有意地控制调制粒子的结合强度、形状中的至少任一项，可进一步提高定量供给性。 
因此，在设置于后段的气溶胶化机构4中，从短期来看微粒浓度没有发生大的变化，可形成经时性均匀且始终稳定的微粒浓度的气溶胶。其结果，因为可正确地控制从吐出口喷射的气溶胶中的微粒的量，所以可以精度良好地控制在基材上形成的膜状结构物的膜厚、膜质。 
以下对本发明者关于调制粒子31所得出的结论进行说明。 
为了提高定量供给性、气溶胶浓度的均匀性等，可将调制粒子31的平均抗压强度作为指标。 
例如如果平均抗压强度过低，从收容机构1供给时、或向气溶胶化机构4 
供给的过程中，由于调制粒子31被破碎而附着在壁面上，所以有可能定量供给性、气溶胶浓度的均匀性等降低。此外，如果平均抗压强度过高，虽然可确保定量供给性，但因为在气溶胶化机构4中的破碎受到阻碍，所以有可能气溶胶浓度的均匀性等降低。因此，优选使调制粒子31的平均抗压强度在规定的范围内。 
即：调制粒子31需有必要的平均抗压强度以便在从收容机构1供给时不被实质性破碎。而且，调制粒子31需有必要的平均抗压强度，以便在向气溶胶化机构4供给途中不被实质性破碎，在气溶胶化机构4中被实质性破碎。 
此外，平均抗压强度(平均压缩破坏强度)是任意选择复数(例如10个以上)调制粒子31，测定这些粒子的抗压强度(压缩破坏强度)，算出其平均值的 数值。 
在此，对本发明者进行的抗压强度(压缩破坏强度)的测定和平均抗压强度(平均压缩破坏强度)与复合结构物的形成的关系进行说明。 
首先，对于抗压强度(压缩破坏强度)的测定进行说明。 
准备包含平均一次粒子径为0.3μm左右的脆性材料微粒，投影面积圆相当径为100～400μm范围内的调制粒子，测定这些调制粒子的抗压强度。此外，投影面积圆相当径在以下说明。 
测定抗压强度时，使用岛津制作所制的岛津微小压缩试验机MCT-W201。测定使用的压缩用压子为FLAT500。此外，使初期条件为：接物镜的倍率为10倍、测长模式为单体、参考强度计算压缩率为10％。此外，使试验模式为压缩试验，试验力为196.1mN，负荷速度为0.9mN/sec，对于任意选择的10个调制粒子31进行抗压强度的测定。 
抗压强度用调制粒子被压缩用压子挤压而破坏时的试验力和粒径通过下式计算。 
St＝2.8P/(π×d×d) 
在此，St为抗压强度(Pa)、P为压坏时的试验力(N)、d为调制粒径(mm)。 
图2是用于例示抗压强度的测定的图表。此外，横轴表示移位，纵轴表示试验力。 
在该抗压强度的测定中，如图2所示将试验力的变化基本稳定、仅移位在增加的点作为压坏时的试验力P。此外，调制粒子径d用压缩试验机所具备的光学仪器测定。 
接着，对于平均抗压强度(平均压缩破坏强度)和复合结构物的形成的关系进行说明。 
准备投影面积圆相当径为100～400μm范围内的具有各种抗压强度的调制粒子，使用这些调制粒子通过气溶胶沉积法形成复合结构物。作为气溶胶沉积法使用的装置，具备作为定量供给机构的振动型供给装置、作为气溶胶化机构的使固气混相流与陶瓷板碰撞的方式的装置，作为气体使用氮气。 
此外，作为吐出口的喷嘴的开口为10mm×0.4mm，从开口喷出的气溶胶的气流量为5L/min。使用SUS304不锈钢板作为用于形成复合结构物的基材。此外， 使基材往复运动的冲程为10mm，在10mm×10mm的面上形成复合结构物的时间(气溶胶喷射时间)为10分钟。 
图3为用于例示平均抗压强度和复合结构物形成的关系的图表。此外，横轴表示平均抗压强度，纵轴表示膜状结构物的膜厚。 
由图3可知，如果使平均抗压强度超过0.47MPa，仅能形成薄的膜，在生产效率方面产生问题。认为这是因为调制粒子的抗压强度过高，气溶胶化机构内的调制粒子的破碎受到阻碍而引起的。根据本发明者得到的结论，使平均抗压强度为0.47MPa以下时，从生产效率方面来看，可形成优选的复合结构物。此外，使平均抗压强度为0.34MPa以下时，从生产效率方面来看，可形成更优选的复合结构物。 
以上是平均抗压强度为上限值的情况。在此，由图3可知，因为平均抗压强度越低，能够在短时间内形成厚的膜，因此从生产效率方面来看，无法确定下限值。 
如上所述，平均抗压强度的下限值主要是从定量供给性的观点来确定的。即如果平均抗压强度过低，从收容机构供给时、或在向气溶胶化机构4供给的过程中，即使在缓慢输送的操作条件下，受到调制粒子之间的摩擦、相互的接触应力、与壁面的摩擦等粒子移动时所产生的各种力，调制粒子有可能被破碎，或者构成调制粒子的脆性材料微粒的一部分从表面脱落。而且，由破碎、脱落所产生的脆性材料微粒附着在壁面上时，调制粒子的移动受到阻碍，定量供给性受到损坏。因此，优选平均抗压强度为规定值以上。 
本发明者对于定量供给机构2的方式(例如筛振方式、旋转盘供给方式、超声波振动、电磁振动的供给方式、螺旋给料机、静电供给方式等)、供给路16等供给条件进行详细讨论的结果，得出从定量供给性的观点来看，优选平均抗压强度为0.015MPa以上的结论。 
因此，优选平均抗压强度为0.46MPa以下，此外更优选为0.34MPa以下。而且优选平均抗压强度为0.015MPa以上。 
此外，为了提高定量供给性、气溶胶浓度的均匀性等，可以将调制粒子31的平均投影面积圆相当径作为指标。 
例如，平均投影面积圆相当径过小时容易发生凝集，所以定量供给性、气 溶胶浓度的均匀性等有可能受损。此外，平均投影面积圆相当径过大时，供给路16等内有可能发生堵塞，气溶胶化机构4中的破碎有可能不良。因此，优选调制粒子31的平均投影面积圆相当径在规定的范围内。 
此外，投影面积圆相当径是指具有与调制粒子31的图象分析的面积相同的面积的等价圆的直径。投影面积圆相当径可通过使用市售的形状分析软件对调制粒子31的显微镜照片等进行解析而计算。作为这种软件，例如可例示偏光显微镜(尼康公司制LV-IMA)中安装的分析软件(mitani corporation制Win Roof)。 
此外，平均投影面积圆相当径是任意选择复数调制粒子，测定这些粒子的投影面积圆相当径后计算出其平均值的数值。计算时首先准备硅片等具有镜面、没有如杂色的瑕疵的材料作为使调制粒子展开的基材。接着，在其上面使在照片判定图像上作为测定对象的调制粒子分散。此时，以在照片判定图像上占有的面积比例为40％以下的方式分散。而且，极力除去没有调制粒子性质的凝集粒、一次粒子、或者以一次粒子复数重叠在一起的状态而被观察到的粒子组。特别是中心粒径附近的微粒要确保相互不重叠的分散状态。此外，在判定照片时，将定量供给性不良、作为调制粒子判定达不到原来标准、测量平均投影面积圆相当径为5μm以下的数据组删除。此外，在照片判定图像中，通过删除与图像的外缘部边界相接的即粒子未被完全捕捉到图像内的数据，可确保数值的可信度。 
在此，如图4所示，在观察到的平均投影面积圆相当径为5μm以上的调制粒子的分布中，在最小径和最大径之间用10～20个数据段均等地划分制成柱状图。此时，在100μm以上的数值具有峰值，并且在30μm以下还具有另外峰值时，已知该30μm以下的粒子即使个数频度占到80％左右，对供给量标准偏差基本不产生影响。认为这是因为在体积上占有大比例的比较大的调制粒子支配着定量供给性。 
认为这种微小粒子中含有从调制粒子部分脱落而形成的断片、不能形成调制粒子的粒子。这样在可明确判断为合并具有作为计算目的的大粒径的调制粒子峰、和计算目的之外的微小粒子峰的分布时，在判定平均投影面积圆相当径时除去构成微小粒子峰的粒子组来计算平均投影面积圆相当径。 
优选进行这样慎重的调制粒子的选择操作，选择计数的调制粒子数150～200个，从这些数值中求出平均投影面积圆相当径。 
在照片判定中，在使用如上所述的分析软件(mitani corporation制Win Roof)时，照射光线以便可充分确保基材和观察对象粒子的对比度。而且在得到充分的对比度、调整焦点后进行拍摄照片。使拍摄的照片为单色图像，实施二值化处理。 
在二值化处理过程中，需要注意的是如不适当设定其域值会得到错误的数值。特别是对于具有真实投影面积圆相当径为20μm左右以下值的粒子的测定时的取舍选择会产生大的影响，这也成为平均投影面积圆相当径、下述的D10值、粒度分布偏差率的值发生大变化的要因。 
因此，在进行二值化处理时，适合选择单色图像的基材侧(一般为白色侧)的峰、和粒子侧(一般为黑色侧)的峰的中间附近作为域值。 
即使进行上述选择，常常在上述平均投影面积圆相当径的计算值中产生复数峰值。因此，在对上述粒子群组计数时有必要实施选择操作。 
在评价定量供给性时，首先准备包含平均一次粒子径为0.3μm左右的脆性材料微粒的在上述平均抗压强度范围内的调制粒子，将这些分成各种平均投影面积圆相当径的调制粒子。接着通过以下方法评价各种平均投影面积圆相当径的调制粒子的定量供给性。 
评价定量供给性时使用振动型供给装置。并且使供给速度为5g/min、供给时间为30分钟，从振动型供给装置供给的调制粒子的重量用电子天平测定。此外，使电子天平的测量分辨率为0.01g，每5秒测定一次经时供给量，使用2分钟后至30分钟后为止的供给量数据，求出供给量和供给量的标准偏差。此时，根据详细观察供给状况等得到的结果，可判断供给量标准偏差为0.01以下时定量供给性良好。因此，以供给量标准偏差0.01作为是否良好的判断基准。 
图5是用于例示平均投影面积圆相当径和供给量标准偏差的关系的图表。此外，横轴表示平均投影面积圆相当径，纵轴表示供给量标准偏差。 
由图5可知，平均投影面积圆相当径为20μm以上时，供给量标准偏差变为0.01以下，定量供给性良好。另一方面，平均投影面积圆相当径低于20μm时，供给量经时性不稳定，定量供给性受损。 
以上是平均投影面积圆相当径为下限值的情况。在此，如图5所示，即使平均投影面积圆相当径变大，定量供给性并不会受损，因此使用振动型供给装置评价时，无法决定上限值。 
如上所述，平均投影面积圆相当径的上限值主要可以从供给路16等的堵塞、气溶胶化机构4中的破碎不良的发生等观点来决定。即如果平均投影面积圆相当径过大，从收容结构供给时、或在向气溶胶化机构4供给的过程中产生堵塞等，从而使定量供给性受损。此外，即使在气溶胶化机构4中破碎时，生成未破碎成一次粒子的断片。因为这种断片无助于膜状结构物的形成，因此结果使气溶胶浓度的均匀性受损。 
本发明者对于供给路16等的供给条件、气溶胶化机构4中的破碎条件等进行详细讨论的结果，得出优选平均投影面积圆相当径为500μm以下的结论。 
因此，优选平均投影面积圆相当径为20μm以上、500μm以下。 
此外，为了提高定量供给性、气溶胶浓度的均匀性，可以将调制粒子31的平均圆形度作为指标。 
例如平均圆形度过小时，因难于转动而难于顺利供给。其结果，定量供给性、气溶胶浓度的均匀性等有可能受损。因此，优选调制粒子31的平均圆形度为规定的值以上。 
此外，圆形度是根据下式求出的数值，可通过使用市售的形状分析软件分析调制粒子31的显微镜照片等来计算。作为这种软件，可例示例如偏光显微镜(尼康公司制LV-IMA)中安装的分析软件(mitani corporation制Win Roof)。 
圆形度＝4π×(图像中的调制粒子的面积)/(图像中的调制粒子的周长)2 
在此，为全圆时圆形度为1。即圆形度的最大值为1。 
此外，平均圆形度是任意选择复数的调制粒子，测定其圆形度后计算其平均值的数值。计算时除去没有调制粒子性质的凝集粒、一次粒子、或者以一次粒子复数重叠在一起的状态而被观察到的粒子组。具体为在判定照片时，将测量的平均投影面积圆相当径为5μm以下的数据组删除。此外，在照片判定图像中，通过删除与图像的外缘部边界相接的即粒子未被完全捕捉到图像内的数据， 可确保数值的可信度。 
此时，计算时使用的调制粒子的计数为150～200个即可。此外，在粒度分布中在30μm以下具有大量频度时，优选与上述计算平均投影面积圆相当径时进行同样处理。此外，使用分析软件(mitani corporation制Win Roof)时，可同时收集平均投影面积圆相当径和圆形度的数据。 
在评价定量供给性时，首先准备包含平均一次粒子径为0.3μm左右的脆性材料微粒的在上述平均抗压强度范围内的调制粒子，将这些分成各种平均圆形度的调制粒子。接着通过以下方法评价各种平均圆形度的调制粒子的定量供给性。 
评价定量供给性时使用振动型供给装置。而且使供给速度为5g/min、供给时间为30分钟，从振动型供给装置供给的调制粒子的重量用电子天平测定。此外，使电子天平的测量分辨率为0.01g，每5秒测定一次经时供给量，使用2分钟后至30分钟后为止的供给量数据求出供给量和供给量的标准偏差。此时，根据详细观察供给状况等得到的结果，可判断供给量标准偏差为0.01以下时定量供给性良好。因此，将供给量标准偏差0.01作为是否良好的判断基准。 
图6是用于例示平均圆形度和供给量标准偏差的关系的图表。此外，横轴表示平均圆形度，纵轴表示供给量标准偏差。 
由图6可知，平均圆形度为0.79以上时，供给量标准偏差变为0.01以下，定量供给性良好。另一方面，平均圆形度低于0.79时，供给量经时性不稳定，定量供给性有可能受损。 
以上为平均圆形度为下限值的情况。在此，由如图6可知，平均圆形度即使变大，定量供给性并不会受损。因此，平均圆形度的上限值可以为1(全圆)。 
因此平均圆形度优选为0.79以上。 
接着例示在更短时间内的定量供给性的评价。 
此时在定量供给性的评价中，首先准备包含平均一次粒子径为亚微米的脆性材料微粒的复数调制粒子，测定圆形度，通过以下方法评价不同圆形度的调制粒子的定量供给性。 
评价定量供给性时使用振动型供给装置。而且使供给速度为0.5g/min及5g/min，使供给时间最大为3分钟，0.5g/min时每0.1秒钟、5g/min时每1秒 钟根据从振动型供给装置供给的调制粒子的前后0.1秒间的重量变化而测定需要的流量。计算该流量的平均值，求出其标准偏差。 
图7是用于例示供给速度为0.5g/min时平均圆形度和供给量标准偏差的关系的图表。 
图8是用于例示供给速度为5g/min时平均圆形度和供给量标准偏差的关系的图表。 
此外，图7、图8中的横轴表示平均圆形度，纵轴表示供给量标准偏差。 
此时，在图7中供给量标准偏差为0.122以下时，且在图8中供给量标准偏差为0.178以下时，判断定量供给性格外优异。 
因此，由图7、图8可知平均圆形度为0.65以上时供给量稳定。另一方面，平均圆形度为0.59以下时供给量经时性不稳定，定量供给性受损。此外，即使供给速度超过5g/min时，供给量的稳定性也显示出同样的趋势。 
此外，为了提高定量供给性、气溶胶浓度的均匀性等，可将调制粒子31的D10值作为指标。 
例如D10值变得过小时(在调制粒子的粒度分布中，从最小粒子至位于10％处的粒子的粒径变得过小)，因为容易产生附着，所以难于顺利供给。其结果，定量供给性、气溶胶浓度的均匀性等有可能受损。因此，优选调制粒子31的D10值为规定值以上。 
此外，D10值是指在调制粒子的粒度分布中，从最小粒子至位于10％(从下至10％)处的粒子的粒径。D10值是通过任意选择复数调制粒子，将各种投影面积圆相当径从小依次排列，由从最小粒子开始至最接近位于10％处的粒子的粒径来决定。此外，计算时使用的调制粒子的计数为150～200个即可。此时，使脆性材料微粒的一次粒子径为0.1μm～5μm，根据脆性材料的一次粒子径，将不具有调制粒子的性质的凝集粒、一次粒子、或者以一次粒子复数重叠在一起的状态而被观察到的粒子组除外。具体为在判定照片时，将测量的平均投影面积圆相当径为5μm以下的数据组删除。此外，在照片判定图像中，通过删除与图像的外缘部边界相接的即粒子未被完全捕捉到图像内的数据，可确保数值的可信度。 
此外，在粒度分布中在30μm以下具有大量频度时，优选与上述计算平均 投影面积圆相当径时进行同样处理。此外，使用分析软件(mitani corporation制Win Roof)时，可同时收集平均投影面积圆相当径和D10值的数据。 
此外，D10值可通过使用市售的形状分析软件分析调制粒子31的显微镜照片等来计算。作为这种软件，可例示例如偏光显微镜(尼康公司制LV-IMA)中安装的分析软件(mitani corporation制Win Roof)。 
在评价定量供给性时，首先准备包含平均一次粒子径为0.3μm左右的脆性材料微粒的在上述平均抗压强度范围内的调制粒子，将这些分成各种D10值的调制粒子。接着通过下述方法评价各种D10值的调制粒子的定量供给性。 
评价定量供给性时使用振动型供给装置。而且使供给速度为5g/min、供给时间为30分钟，从振动型供给装置供给的调制粒子的重量用电子天平测定。此外，使电子天平的测量分辨率为0.01g，每5秒钟测定一次经时供给量，使用2分钟后至30分钟后为止的供给量数据，求出供给量和供给量的标准偏差。此时，根据详细观察供给状况等得到的结果，可判断供给量标准偏差为0.01以下时定量供给性良好。因此，将供给量标准偏差0.01作为是否良好的判断基准。 
图9是用于例示D10值和供给量标准偏差的关系的图表。此外，横轴表示D10值，纵轴表示供给量标准偏差。 
由图9可知，D10值为6.6μm以上时，供给量标准偏差变为0.01以下，定量供给性良好。另一方面，D10值低于6.6μm时，供给量经时性不稳定，定量供给性受损。 
以上为D10值为下限值的情况。在此，由图9可知，D10值即使变大，定量供给性并不受损。因此，D10值的上限值无特别限定，但因为实质上为调制粒子的平均投影面积圆相当径以下，为500μm以下。 
因此，优选D10值为6.6μm以上。 
此外，为了提高定量供给性、气溶胶浓度的均匀性等，可以将调制粒子31的粒度分布偏差率作为指标。 
例如，粒度分布偏差率过大时、即粒度分布过宽时难于顺利供给。其结果，定量供给性、气溶胶浓度的均匀性有可能受损。因此，优选调制粒子31的粒度分布偏差率为规定值以下。 
粒度分布偏差率是通过(投影面积圆相当径的标准偏差σ)/(平均投影面 积圆相当径)而算出的数值。粒度分布偏差率可通过任意选择复数调制粒子，测量其投影面积圆相当径，求出投影面积圆相当径的平均值和标准偏差σ，计算(投影面积圆相当径的标准偏差σ)/(平均投影面积圆相当径)而求出。此外，计算时使用的调制粒子的计数为150～200个即可。粒度分布偏差率的值在0至1的范围，越接近于0粒度分布越窄，可以说是粒径集中的调制粒子。 
此外，粒度分布偏差率可通过使用市售的形状分析软件分析调制粒子31的显微镜照片等来计算。作为这种软件，可例示例如偏光显微镜(尼康公司制LV-IMA)中安装的分析软件(mitani corporation制Win Roof)。计算时将不具有调制粒子的性质的凝集粒、一次粒子、或者以一次粒子复数重叠在一起的状态而被观察到的粒子组除外。具体为在判定照片时，将测量的平均投影面积圆相当径为5μm以下的数据组删除。此外，在照片判定图像中，通过删除与图像的外缘部边界相接的即粒子未被完全捕捉到图像内的数据，可确保数值的可信度。 
此外，在粒度分布中在30μm以下具有大量频度时，优选与上述计算平均投影面积圆相当径时进行同样处理。 
在评价定量供给性时，首先准备包含平均一次粒子径为0.3μm左右的脆性材料微粒的在上述平均抗压强度范围内的调制粒子，将这些分成不同粒度分布偏差率的调制粒子。而且，通过以下方法评价不同粒度分布偏差率的调制粒子的定量供给性。 
评价定量供给性时使用振动型供给装置。而且使供给速度为5g/min、供给时间为30分钟，从振动型供给装置供给的调制粒子的重量用电子天平测定。此外，使电子天平的测量分辨率为0.01g，每5秒测定一次经时供给量，使用2分钟后至30分钟后为止的供给量数据，求出供给量和供给量的标准偏差。此时，根据详细观察供给状况等得到的结果，可判断供给量标准偏差为0.01以下时定量供给性良好。因此，将供给量标准偏差0.01作为是否良好的判断基准。 
图10是用于例示粒度分布偏差率和供给量标准偏差的关系的图表。此外，横轴表示粒度分布偏差率，纵轴表示供给量标准偏差。 
由图10可知，粒度分布偏差率为0.59以下时，供给量标准偏差变为0.01以下，定量供给性良好。另一方面，粒度分布偏差率超过0.59时，供给量经时 性不稳定，定量供给性受损。 
以上为粒度分布偏差率为上限值的情况。在此，由图10可知，粒度分布偏差率即使变小，定量供给性并不会受损。因此，粒度分布偏差率的下限值无特别限定。 
因此，优选粒度分布偏差率为0.59以下。 
此外，为了提高定量供给性、气溶胶浓度的均匀性等，可以将调制粒子31的安息角作为指标。 
例如，安息角过大即难于进行流动时，难于顺利供给。其结果，定量供给性、气溶胶浓度的均匀性等有可能受损。因此，优选调制粒子31的安息角为规定值以下。 
安息角通过下述方法求出。首先，瞄准直径为30mm的圆盘的中心，使调制粒子每次以5g/min以下的速度少量落下，堆积至调制粒子从圆盘上开始漏出。接着，例如从侧面拍摄照片，根据图像分析来测量调制粒子所堆积的三角锥的左右斜面与底边之间的角度，计算出其平均值，从而求出安息角。 
在评价定量供给性时，首先准备包含平均一次粒子径为0.3μm左右的脆性材料微粒的在上述平均抗压强度范围内的调制粒子，将这些分成各种安息角的调制粒子。接着通过以下方法评价各种安息角的调制粒子的定量供给性。 
评价定量供给性时使用振动型供给装置。而且使供给速度为5g/min、供给时间为30分钟，从振动型供给装置供给的调制粒子的重量用电子天平测定。此外，使电子天平的测量分辨率为0.01g，每5秒测定一次经时供给量，使用2分钟后至30分钟后为止的供给量数据，求出供给量和供给量的标准偏差。此时，根据详细观察供给状况等得到的结果，可判断供给量标准偏差为0.01以下时定量供给性良好。因此，将供给量标准偏差0.01作为是否良好的判断基准。 
图11是用于例示安息角和供给量标准偏差的关系的图表。此外，横轴表示安息角，纵轴表示供给量标准偏差。 
由图11可知，安息角为42.5度以下时，供给量标准偏差变为0.01以下，定量供给性良好。另一方面，安息角超过42.5度时，供给量经时性不稳定，定量供给性有可能受损。 
以上为安息角为上限值的情况。在此，如图11所示，安息角即使小时定量 供给性也不会受损。因此，安息角的下限值无特别限定。即安息角也可超过0度。 
因此，优选安息角为42.5度以下。 
接着例示在更短时间内的定量供给性的评价。 
这种情况下，在评价定量供给性时，首先准备包含平均一次粒子径为亚微米的脆性材料微粒的复数调制粒子，测定安息角，通过以下方法评价不同安息角的调制粒子的定量供给性。 
评价定量供给性时使用振动型供给装置。而且使供给速度为0.5g/min及5g/min，使供给时间最大为3分钟，0.5g/min时每0.1秒钟、5g/min时每1秒钟根据从振动型供给装置供给的调制粒子的前后0.1秒间的重量变化而测定需要的流量。计算该流量的平均值，求出其标准偏差。 
图12是用于例示供给速度为0.5g/min时安息角和供给量标准偏差的关系的图表。 
图13是用于例示供给速度为5g/min时安息角和供给量标准偏差的关系的图表。 
此外，图12、图13中的横轴表示安息角，纵轴表示供给量标准偏差。 
此时，在图12中供给量标准偏差为0.192以下时，且在图13中供给量标准偏差为1.018以下时，判断定量供给性优异。进而在图12中供给量标准偏差为0.122以下时，且在图13中供给量标准偏差为0.178以下时，判断定量供给性格外优异。 
因此，由图12、图13可知，安息角为48°以下时定量供给性高，进而在44°以下时，供给量标准偏差变得格外小，因此定量供给性更加优异。另一方面，安息角超过48°时，供给量经时性不稳定，定量供给性受损。此外，即使在供给速度超过5g/min时，供给量的稳定性也显示出相同的趋势。 
此外，使用安息角为48°以下的调制粒子时，可使脆性材料微粒的从喷嘴喷射的喷射量稳定。 
因此，安息角为48°以下的调制粒子，在形成的结构物的厚度精度相对来说不太要求的大面积膜状结构物时可适合使用。此外，在形成在后序工序中要进行研磨处理的复合结构物时也适合使用。此外，通过使喷嘴和基板的相对移 动进行重复并往返运动从而使形成的结构物的产生厚度，实现厚度均匀时也适合使用。 
进而，安息角为44°以下的调制粒子，脆性材料微粒的从喷嘴喷射的喷射量的稳定性非常优异。 
因此，在形成厚度精度要求高的结构物时，在形成结构物的厚度为数μm以下的薄的膜状结构物时等情况下，也可发挥高的制造能力。而且，将安息角为44°以下的调制粒子用于这种用途时，可形成更加适合的结构物。 
此外，为了良好地形成复合结构物，优选考虑调制粒子的水分量。根据本发明者得到的结论，使调制粒子31的水分量为0.45重量％以下时可良好地形成复合结构物。此外，水分量的测定可通过测定将调制粒子31加热至300℃左右时减少的重量来进行。 
此外，从抑制杂质混入形成的复合结构物中的观点来看，优选调制粒子31的含碳量为1重量％以下。在生成调制粒子31时，有时使用树脂粘合剂。使用在常温下进行成膜的气溶胶沉积法形成复合结构物时，如树脂粘合剂混在调制粒子31中，则成为阻碍气溶胶化的主要因素，有可能产生复合结构物中混有树脂的不良情况。因此，将含有树脂粘合剂的调制粒子提供给数百度的热处理中，需要将树脂粘合剂烧掉。此时，如果热处理不充分，那么调制粒子中会残留碳，杂质(碳)有可能混入形成的复合结构物中。因此，优选通过根据树脂粘合剂的种类适当设定热处理温度，从而极力减少残留的碳量。根据本发明者得到的结论，如使碳含量为1重量％以下，则可良好地形成复合结构物，同时即使在杂质混入复合结构物时，也可抑制其影响。 
如上所述，调制粒子31例如可使用喷雾干燥法、圆盘式造粒机、锅式造粒机等制造。此时，如上所述，在制造调制粒子31时可加入粘合剂、也可加水等。此外，关于喷雾干燥法、圆盘式造粒机、锅式造粒机等，因为可使用以往的技术，所以省略其说明。调制粒子的形状、大小、硬度，可通过适当设定这些方法的各种控制因素，例如喷雾干燥机的喷雾量、喷雾状态、温度等，此外造粒机的旋转数、旋转时间等通常的各种因素，造粒机的结构、大小以及水分量等而使其变化。 
图14是用于例示本发明的第2实施方式所涉及的复合结构物形成系统的基 本构成的模式图。即：图14(a)是用于例示复合结构物形成系统(气溶胶淀积装置)的基本构成的方框图。此外，图14(b)是模式化表示调制粒子从收容至气溶胶化为止的流程的图。此外，图14(c)是表示调制粒子的从收容至气溶胶化之间的状态变化的图。此外，对应于图14(a)所示的各构成要素绘制图14(b)、图14(c)。 
如图14(a)所示，本实施方式涉及的复合结构物形成系统(气溶胶淀积装置)100a与图1(a)中例示的复合结构物形成系统100相同，具备收容机构1、定量供给机构2、气体供给机构3、气溶胶化机构4和吐出口5。 
此外，在本实施方式中，在定量供给机构2和气溶胶化机构4之间进一步设置有固气混相流形成机构6。 
固气混相流形成机构6是用于使通过定量供给机构2供给的调制粒子31和通过气体供给机构3供给的气体G形成固气混相流33的机构。接着，通过固气混相流形成机构6形成的固气混相流33经过供给路16供给到气溶胶化机构4。 
如设置固气混相流形成机构6，可形成均质且稳定的固气混相流33。此外，如要形成固气混相流33，不仅供给调制粒子31，而且可使调制粒子31加速流向气溶胶化机构4。因此，因为可通过利用加速后的调制粒子31的动能的机械冲击进行破碎，所以气溶胶化可顺利进行。 
此外，对于其他构成、其作用与图1中所述相同，故在此省略说明。 
图15为用于例示本发明的第3实施方式涉及的复合结构物形成系统的基本构成的模式图。即图15(a)为用于例示复合结构物形成系统(气溶胶淀积装置)的基本构成的方框图。此外，图15(b)为模式化表示调制粒子从收容至气溶胶化为止的流程的图。此外，图15(c)为表示调制粒子从收容至气溶胶化之间的状态变化的图。此外，对应于图15(a)所示的各构成要素绘制图15(b)、图15(c)。 
如图15(a)所示，本实施方式涉及的复合结构物形成系统(气溶胶淀积装置)100b具备收容机构1、定量供给机构2、气体供给机构3、气溶胶化机构4和吐出口5。 
在本实施方式中，在不形成上述固气混相流33的情况下，从定量供给机构2将调制粒子31供给到气溶胶化机构4。并且，从气体供给机构3向气溶胶化 机构4中供给气体G。而且，在气溶胶化机构4中将供给的调制粒子31破碎，形成微粒30P分散在气体G中气溶胶32。 
调制粒子31的破碎，例如可通过在气溶胶化机构4中设置未图示的“磨碎机构”，将供给的调制粒子31以磨碎的方式而破碎。 
此外，也可利用静电引力、重力使供给的调制粒子31加速，通过利用加速后的调制粒子31的动能的机械冲击进行破碎。 
此外，对于其他构成、其作用与图1中所述相同，故在此省略说明。 
图16为用于例示本发明的实施方式涉及的复合结构物形成系统(气溶胶淀积装置)的第1具体例的模式图。 
此外，与图1中所述相同的部分附加相同的符号，省略其说明。 
在本具体例中设置结构物形成室8，吐出口5的至少先端部分和支持基材7的支持扫描机构10被配置在结构物形成室8中。搬入结构物形成室8中的基材7被内藏在支持扫描机构13内的例如静电卡盘等支持。 
在结构物形成室8的内部空间通过排气机构9可维持减压状态。作为排气机构9，例如可使用转子泵等，可使结构物形成室8的内部维持为低于大气压的减压环境。 
在气溶胶化机构4中生成的气溶胶从吐出口5向基材7喷射，在基材7上形成由原料微粒形成的膜状结构物26。此时，因为结构物形成室8内处于减压环境，因此气溶胶由于压力差被加速从而与基材7发生碰撞。其结果如上所述，可在基材7上形成牢固的膜状结构物。 
此外，通过使结构物形成室8维持为减压状态，可使气溶胶与基材7发生碰撞而形成的“新生面”在更长的时间维持活性状态，可提高膜状结构物的致密性、强度。 
此外，基材7被支持扫描机构10支持，可在XYZθ方向的至少任一方向上适当移动其位置的同时形成膜状结构物26。即通过支持扫描机构10使基材7适当扫描的同时喷涂气溶胶，可在面积大于从吐出口5喷射的气溶胶束尺寸的基材7的表面形成膜状结构物26。 
根据本具体例，通过将上述调制粒子31收容在收容机构1中，通过定量供给机构2准确地供给该调制粒子31，可容易地将供给量定量化。此外如上所述， 因为可以抑制向气溶胶化机构4供给的过程中的破碎、伴随此的附着、堆叠等，所以可使定量供给性格外地提高。因此，可以使气溶胶中的微粒浓度保持一定。其结果，通过使吐出口5和基材7相对扫描，在大面积的基材7的表面形成膜状结构物26时，可使气溶胶中的微粒浓度维持一定，所以可使膜厚、膜质大面积保持均匀。 
图17为用于例示本发明的实施方式涉及的复合结构物形成系统(气溶胶淀积装置)的第2具体例的模式图。 
此外，对于与图14、图16中所述相同的部分附加相同的符号，省略其说明。 
在本具体例中，在收容机构1内部收容的调制粒子31通过定量供给机构2供给固气混相流形成机构6。接着在固气混相流形成机构6中，通过定量供给机构2供给的调制粒子31和通过气体供给机构3供给的气体形成固气混相流，形成的固气混相流通过供给路16向气溶胶化机构4供给。 
此外，进而在本具体例中，具备具有加速手段及整流手段的吐出口11，吐出口11与支持扫描机构12连接。在气溶胶化机构4中生成的气溶胶通过配管13从吐出口11向基材7a上喷射。如果利用通过吐出口11的加速手段、设置流路径差而得到的喷射气流、压缩效果等可使气溶胶加速。 
在本具体例中，吐出口11被支持扫描机构12支持，可以在XYZθ的至少任一方向上移动。根据在基材7a具有立体形状、或者形成膜状结构物26a的部位分散存在等情况，在保持吐出口11和基材7a表面的直线距离的状态下，可以使吐出口11移动的同时喷射气溶胶，可在基材7a上形成大面积均匀的膜状结构物26a。此外，此时如果设置具有可饶性的配管13，则可吸收由吐出口11移动产生的移位。作为具有可饶性的配管13，例如可例示由橡胶等弹性材料形成的配管、波纹管(蛇腹)等配管。此外，可使吐出口11和基材7a进行相对移动，也可使支持扫描机构10在XYZθ的至少任一方向上移动。 
在本具体例中，通过将上述调制粒子31收纳在收容机构1中，通过定量供给机构2准确地供给该调制粒子31，可容易地将供给量定量化。此外如上所述，因为可以抑制向气溶胶化机构4供给过程中的破碎、伴随此而产生的附着、堆叠等，所以可使定量供给性格外地提高。因此，可使气溶胶中的微粒浓度保持一定。其结果，通过使吐出口11和基材7a进行相对扫描，即使在有立体形状 或者形成膜状结构物26a的部位分散存在的基材7a表面上形成膜状结构物26a时，也可使气溶胶中的微粒浓度维持一定，所以可使膜厚、膜质大面积均匀。 
图18是用于例示本发明的实施方式涉及的复合结构物形成系统(气溶胶淀积装置)的第3具体例的模式图。 
此外，在与图1、图16等中所述相同的部分附加相同的符号，省略其说明。 
在本具体例中，在吐出口5和基材7之间设置有测量气溶胶中微粒浓度的测量机构14。测量机构14与控制机构15进行电连接。此外，控制机构15为了下述的反馈控制而与定量供给机构2、气体供给机构3、排气机构9进行电连接。此外，在用于下述的反馈控制的连接中，至少与定量供给机构2进行电连接即可。 
此外，可将测量机构14设置在可测量气溶胶中含有的微粒浓度的位置。那种情况下，如图18所示，可将测量机构14设置在结构物形成室8的外侧或内侧，也可设置在结构物形成室8的内外。并且，设置的个数可适当改变。 
在本具体例中，从吐出口5喷射的气溶胶中含有的微粒浓度用测量机构14测量，测量的信息从测量机构14发送到控制机构15。控制机构15根据发送来的信息对定量供给机构2、气体供给机构3、排气机构9进行反馈控制。此外，反馈控制至少对定量供给机构2进行即可。 
图19～图21是用于例示本实施方式中可使用的测量机构的模式图。 
如图19所示，测量机构14例如可具备激光等发射光手段1402和、监测该光的接收光手段1404等。此时，从发射光手段1402向气溶胶内照射激光，通过监测其透过量，可测量出气溶胶中含有的微粒浓度。 
此外如图20所示，也可以将从激光等从发射光手段1402向气溶胶内照射激光，通过CCD(Charge Coupled Device)传感器等接受光手段1404a监测其反射光。 
此外如图21所示，通过在定量供给机构2上设置荷重元，测量定量供给机构2的重量变化，也可测量供给量。而且，通过重量变化使振动子的振幅等变化时，可始终供给一定重量的调制粒子31。此时，为了易于读取重量变化，如设置多段式定量供给机构，则可进行精度更高的供给量的测量和控制。 
在本具体例中，通过将上述调制粒子31收纳在收容机构1中，通过定量供 给机构2更加准确地供给该调制粒子31，也可容易地将供给量定量化。此外如上所述，因为可以抑制向气溶胶化机构4供给过程中的破碎、伴随此发生的附着、堆叠等，所以可以使定量供给性格外提高。因此，可以使气溶胶中的微粒浓度保持一定。 
此外，通过设置测量机构14，由控制机构15至少对定量供给机构2进行反馈控制，吐出后的气溶胶中含有的微粒浓度即使有微小变动、经时变化时，也可以精确地控制气溶胶中含有的微粒浓度。其结果，因为可以使气溶胶中的微粒浓度维持一定，所以也可以使膜厚、膜质大面积均匀。 
为了使用供给性优异、成为容易定量供给状态的调制粒子，上述反馈控制的正确性高，故适合。 
以下例示定量供给机构2的具体例。 
图22是用于例示定量供给机构2的第1具体例的模式图。 
即：图22是定量供给机构2的重要部件的模式立体图。 
在本具体例中，在收容有调制粒子31的收容机构1的垂直下方设置开口，并设置有用于堵塞该开口的辊筒210。辊筒210的表面上设置有复数凹部212，沿箭头A的方向或其相反方向旋转。凹部212具有比调制粒子31大得多的容积。使收容机构1的内部侧壁和辊筒210表面之间的缝隙在不妨碍辊筒210旋转的范围内足够狭窄，以便调制粒子31不会从该缝隙洒落。此外，也可以在收容机构1的内部侧壁或开口端设置橡胶等具有弹性的密封材料，使其与辊筒210的表面接触。 
在收容机构1中，调制粒子31在其自重的作用下填充在辊筒210的凹部212内，通过辊筒210旋转，供给到收容机构1的外侧(下侧)，凹部212朝向垂直下方时，调制粒子31在自重的作用下落下。通过在该落下目的地设置固气混相流形成机构6或气溶胶化机构4，可形成微粒浓度一定的气溶胶。 
在本具体例中，填充在凹部212内的规定量的调制粒子31，伴随着辊筒210的旋转而从收容机构1供给，落向固气混相流形成机构6或气溶胶化机构4。总之可连续不断地供给规定量的调制粒子31。 
此外，在收容机构1中，因为调制粒子31在自重的作用下填充在辊筒210的凹部212内，所以不会被过度挤压成硬块。也就是说，因为调制粒子31在不 破碎的情况下供给，所以可以抑制从定量供给机构2供给性状发生改变的调制粒子31。 
进而因为调制粒子31在凹部212中不会被过度挤压成硬块，所以辊筒210进行旋转而使凹部212朝向垂直下方时，其中的调制粒子31在自重的作用下可顺利落下。也就是说，还可以抑制调制粒子31不易从凹部212中落下的问题，可稳定地供给调制粒子31。因此，可以直接供给上述平均抗压强度、圆形度、安息角等性状已调整的调制粒子31，因此可以实现供给稳定、无堆叠、符合目标的稳定供给。 
图23是用于例示定量供给机构2的第2具体例的模式图。 
在本具体例中，在收容有调制粒子31的收容机构1的垂直下方也设置有开口。并且设置有用于堵塞该开口的辊筒222。辊筒222的表面上设置有复数凸部224，沿着箭头A的方向或其相反方向旋转。 
在本具体例中，因为辊筒222的表面设置有凸部224，所以在辊筒222的表面和收容机构1的内部侧壁之间产生与凸部224的高度相应的缝隙。但是，通过在辊筒222表面在某种程度上稠密地设置凸部224，或者适当调节凸部224的形状、排列，可抑制从收容机构1的下端开口和辊筒222表面之间的缝隙连续洒落调制粒子31。 
而且伴随着辊筒222的旋转，在收容机构1中收容的调制粒子31被凸部224挤出，在自重的作用下落下而供给固气混相流形成机构6或气溶胶化机构4。因为在收容机构1中收容的调制粒子31被各个凸部224扒到外部从而被取出，所以可根据凸部224的形状、数量、旋转数来控制调制粒子31的量。 
在本具体例中，在收容机构1中调制粒子31在自重的作用下与辊筒222的表面接触，被凸部224挤到外部，所以不会被过度挤压成硬块。也就是说，因为调制粒子31在不破碎的情况下供给，所以可以抑制从定量供给机构2供给性状发生变化的调制粒子31。因此，可以直接供给上述平均抗压强度、圆形度、安息角等性状已调整的调制粒子31，因此可以实现供给稳定、无堆叠、符合目标的稳定供给。 
图24是用于例示定量供给机构2的第3具体例的模式图。 
在本具体例中，在收容有调制粒子31的收容机构1的垂直下方设置有大致 呈圆形的开口。而且在该开口上设置有筛网230。筛网230与收容机构1的底面接触，同时沿着箭头A的方向或其相反方向旋转。 
在本具体例中，通过筛网230旋转，调制粒子31通过筛网230的开口而落下。调制粒子31落下的量，根据筛网230的开口尺寸、旋转速度等而变化。此时，如果使筛网开口尺寸的大小为调制粒子31的平均粒子径的2倍至7倍的范围，因为筛网230静止时可使调制粒子31之间交联，所以可抑制不必要的落下。其结果，通过筛网230的旋转可容易地控制调制粒子31的供给量。 
在本具体例中，在收容机构1中调制粒子31在自重的作用下与筛网230表面接触，通过开口而落到外部，所以不会被过度挤压成硬块。也就是说，因为调制粒子31在不破碎的情况下供给，所以可抑制从定量供给机构2供给性状发生变化的调制粒子31。因此，可以直接供给上述平均抗压强度、圆形度、安息角等性状已调整的调制粒子31，因此可以实现供给稳定、无堆叠、符合目标的稳定供给。 
进而通过筛网230的复数开口，复数调制粒子31几乎同时并连续地供给。也就是说，可将大量调制粒子31始终连续地供给固气混相流形成机构6或气溶胶化机构4，调制粒子31的供给量从时间方面来看是平均的。因此，因为可始终稳定地供给一定量的调制粒子31，所以可稳定地产生一定微粒浓度的气溶胶。 
图25是用于例示定量供给机构2的第4具体例的模式图。 
在本具体例中，有关第3具体例与上述相同，在收容有调制粒子31的收容机构1的垂直下方设置有圆形开口。而且在该开口设置有筛网230。在筛网230上设置有刷子232，与筛网230接触，同时沿着箭头A的方向或其相反方向旋转。进而在收容机构1上设置有振动子234。振动子234使收容机构1的壁面等振动，发挥使在收容机构1中收容的调制粒子31顺利地落向供给刷子232及筛网230的作用。并且通过使收容机构1中的调制粒子31振动，还可得到提高流动性的效果。 
此外，将振动子234在第1～第3的各具体例中同样设置时，也可得到同样的作用效果。 
在本具体例中，伴随着刷子232的旋转，调制粒子31通过筛网230的开口而落下。调制粒子31的落下量根据筛网230开口尺寸和刷子232的刷毛密度、 旋转速度而变化。此时，如果使筛网的开口尺寸为调制粒子31的平均粒子径的2倍至7倍的范围，筛网230静止时可使调制粒子31之间交联，所以可抑制不必要的落下。其结果，通过筛网230的旋转可容易地控制调制粒子31的供给量。 
而且，随着刷子232的各刷毛毛尖通过筛网230开口的动作进行，调制粒子31被挤出开口。也就是说，从微观上来看，调制粒子31从筛网上被轻轻挤出、落下而供给固气混相流形成机构6或气溶胶机构4。也就是说，因为调制粒子31在不破碎的情况下供给，所以可抑制从定量供给机构2供给性状发生变化的调制粒子31。因此，可以直接供给上述平均抗压强度、圆形度、安息角等性状已调整的调制粒子31，因此可以实现供给稳定、无堆叠、符合目标的稳定供给。 
进而，通过筛网230的复数开口可几乎同时并连续地供给复数调制粒子31。也就是说，在气溶胶化机构4中，可将大量的调制粒子31始终连续地供给，调制粒子31的供给量从时间上来看是平均的。因此，可始终稳定地供给一定量的调制粒子31，可稳定地产生一定微粒浓度的气溶胶。 
图26是用于例示定量供给机构2的第5具体例的模式图。 
在本具体例中，收容有调制粒子31的收容机构1的下部设置有供给路235，该供给路235上设置有振动子234。收容机构1中收容的调制粒子31通过未图示的孔口向供给路235供给规定量。供给到供给路235中的调制粒子31，通过振动子234的振动而从供给路235供给。 
在本具体例中，在收容机构1中调制粒子31在自重的作用下，通过未图示的孔口落到外部(供给路235)，不会被过度挤压成硬块。此外，供给到供给路235中的调制粒子31也通过振动子234的振动而落到外部，所以调制粒子31的形状不变化。也就是说，因为调制粒子31在性状不变化的情况下从定量供给机构2供给外部，所以可以直接供给上述平均抗压强度、圆形度、安息角等性状已调整的调制粒子31，因此可以实现供给稳定、无堆叠、符合目标的稳定供给。 
进而，可几乎同时并连续地供给复数调制粒子31。也就是说，在气溶胶化机构4中可始终连续地供给大量调制粒子31，从时间上来看，调制粒子31的供给量平均。因此可始终稳定地供给一定量的调制粒子31，可稳定地产生一定微粒浓度的气溶胶。 
图27是用于例示定量供给机构2的第6具体例的模式图。 
在本具体例中，在收容有调制粒子31的收容机构1的下部配置形成有沟槽的旋转盘，旋转盘的旋转方向的前方配置有刮板。 
在旋转盘的沟槽中导入的调制粒子31，通过旋转盘的旋转而从收容机构1供给。接着导入沟槽中的调制粒子31被刮板扒出。 
在本具体例中，在收容机构1中调制粒子31在其自重的作用下与旋转盘的表面接触，在导入沟槽中后被刮板扒出，所以不会被过度挤压成硬块。也就是说，因为调制粒子31在不破碎的情况下供给，所以可抑制从定量供给机构2供给性状发生变化的调制粒子31。因此，可以直接供给上述平均抗压强度、圆形度、安息角等性状已调整的调制粒子31，因此可以实现供给稳定、无堆叠、符合目标的稳定供给。 
进而，通过旋转盘的复数沟槽几乎可同时并连续地供给复数调制粒子31。也就是说，在气溶胶化机构4中可始终连续地供给大量调制粒子31，从时间上来看调制粒子31的供给量平均。因此，在气溶胶化机构4中始终稳定地供给一定量的调制粒子31，可稳定地产生一定微粒浓度的气溶胶。 
图28是用于例示定量供给机构2的第7具体例的模式图。 
在本具体例中，在收容有调制粒子31的收容机构1的下部设置有螺杆，在螺杆的端部具备使螺杆旋转的未图示的发动机。并且，为了使螺杆平滑地旋转，在螺杆上设置有一定长度的外壁，外壁的两端部开放。在螺杆的沟槽内导入的调制粒子31通过螺杆旋转而从收容机构1供给。此时，调制粒子31在与外壁的间隙被磨碎一定量后移动，从外壁端部以一定速度落下。 
在本具体例中，在收容机构1中调制粒子31在其自重的作用下与螺杆的表面接触，所以不会被过度挤压成硬块。也就是说，因为调制粒子31在不破碎的情况下供给，所以可抑制从定量供给机构2供给性状发生变化的调制粒子31。因此，可以直接供给上述平均抗压强度、圆形度、安息角等性状已调整的调制粒子31，因此可以实现供给稳定、无堆叠、符合目标的稳定供给。 
进而通过螺杆可几乎同时并连续地供给复数调制粒子31。也就是说，在气溶胶化机构4中，可始终连续地供给大量调制粒子31，从时间上来看调制粒子31的供给量平均。因此，在气溶胶化机构4中可始终稳定地供给一定量的调制 粒子31，可稳定地产生一定微粒浓度的气溶胶。 
图29是用于例示定量供给机构2的第8具体例的模式图。 
在本具体例中，在收容有调制粒子31的收容机构1的下部设置有孔口237，在其下方相对于地轴几乎水平地配置有带式运输机236。 
通过孔口237，被磨碎的调制粒子31装载于带式运输机236的上部而供给。因为带式运输机236以一定速度移动，因此调制粒子31在移动规定长度后，从带式运输机236的端部以一定速度落下。 
在本具体例中，在收容机构1中调制粒子31在自重的作用下通过孔口237而落到带式运输机236上，所以不会被过度挤压成硬块。也就是说，因为调制粒子31在不破碎的情况下供给，所以可抑制从定量供给机构2供给性状发生变化的调制粒子31。因此，可以直接供给上述平均抗压强度、圆形度、安息角等性状已调整的调制粒子31，因此可以实现供给稳定、无堆叠、符合目标的稳定供给。 
进而通过带式运输机236可几乎同时并连续地供给复数调制粒子31。也就是说，在气溶胶化机构4中可始终连续地供给大量调制粒子31，从时间上来看调制粒子31的供给量平均。因此，在气溶胶化机构4中，可始终稳定地供给一定量的调制粒子31，可稳定地产生一定微粒浓度的气溶胶。 
图30是用于例示定量供给机构2的第9具体例的模式图。 
在本具体例中，收容有调制粒子31的收容机构1的下部设置有孔口238，进而设置有用以使该孔口238开闭的遮门239。孔口238的开口形状根据调制粒子31的大小而适当决定，通过开闭遮门239，可供给调制粒子31和停止供给。 
在本具体例中，在收容机构1中调制粒子31在自重的作用下通过孔口238而落在外部，所以不会被过度挤压成硬块。也就是说，因为调制粒子31在不破碎的情况下供给，所以可抑制从定量供给机构2供给性状发生变化的调制粒子31。因此，可以直接供给上述平均抗压强度、圆形度、安息角等性状已调整的调制粒子31，因此可以实现供给稳定、无堆叠、符合目标的稳定供给。 
进而，通过孔口238可几乎同时并连续地供给复数调制粒子31。也就是说，在气溶胶化机构4中可始终连续地供给大量调制粒子31，从时间上来看，调制粒子31的供给量平均。因此，因为始终稳定地供给一定量的调制粒子31，所以 可稳定地产生一定微粒浓度的气溶胶。 
具有一定值以上的结合强度及规定形状的调制粒子，即使使用上述定量供给机构，在供给途中调制粒子也不会被破坏、破碎，故适合。 
以下例示气溶胶化机构4的具体例并对其说明。 
图31是用于例示气溶胶化机构的第1具体例的模式图。 
在气溶胶化机构4a中设置有使调制粒子31和气体同时喷出的供给口1502、在其前方设置的作为机械屏障的冲击板1504和排出口1505。 
从供给口1502喷出的调制粒子31与冲击板1504发生碰撞时受到冲击力。该冲击力使调制粒子31破碎，含有一次粒子30P、或数个一次粒子30P发生凝集程度的凝集粒30Q的状态的粒子分散在气体中形成气溶胶32。气溶胶32随着气流从排出口1505排出。 
此外，如果使冲击板1504旋转，因为调制粒子31的碰撞点的运动矢量与气溶胶32的喷射运动矢量大致成相对方向，所以可增加对调制粒子31的冲击力。其结果，可使气溶胶32中的微粒浓度更加均质化。 
作为冲击板1504的材质，优选为硬质，例如可以为氧化铝、碳化硅、氮化硅、氮化铝等陶瓷。与冲击板1504碰撞的速度，只要使调制粒子31充分破碎即可，优选比通过与冲击板1504的表面碰撞的冲击而形成结构物的程度低。 
理想状态是通过该机械冲击，调制粒子31可完全破碎为在气溶胶沉积法中有助于形成结构物的一次粒子30P，此时结构物的形成效率最高。但是，实际上进行大体破碎，结构物的形成维持在可工业利用程度的结构物形成效率即可。这个通过每单位时间可形成的膜厚即可获知。 
图32是用于例示气溶胶化机构的第2具体例的模式图。 
气溶胶化机构4b上设置有供给调制粒子31的供给口1502、在其前方设置的作为机械屏障的碰撞板1504a和排出口1505。设置气体供给口1507使其于碰撞板1504a大致平行，在气体供给口1507的前方设置有排出口1505。 
调制粒子31随着气流而供给，通过与碰撞板1504a发生碰撞，破碎成一次粒子30P、或者数个一次粒子30P凝集程度的凝集粒30Q。通过从气体供给口1507向发生碰撞的地点喷射气体，可将碰撞板1505a上附着的压粉体吹掉，可产生均匀的气溶胶。 
图33是用于例示气溶胶化机构的第3具体例的模式图。 
在气溶胶化机构4c上设置有供给调制粒子31的供给口1502、用于在其前方形成压力屏障的气体供给口1507a和排出口1505。此外，设置气体供给口1507a与设置有排出口1505的管路大致同轴。 
调制粒子31随着气流而供给，与气体供给口1507a形成的压力平屏障发生碰撞。此时，由于剪切力对调制粒子31发挥作用，调制粒子31被破碎成一次粒子30P、或者数个一次粒子30P凝集程度的凝集粒30Q。而且，通过从气体供给口1507喷射的气体可形成均匀的气溶胶。 
图34是用于例示气溶胶化机构的第4具体例的模式图。 
在气溶胶化机构4d中，沿着气溶胶流动的流路，交替设置有流路径大的部分1506和小的部分1508。这样设定时，在流路径小的部分1508处气体被压缩，在流路径大的部分1506处气体膨胀。通过这样反复压缩和膨胀，对气溶胶含有的调制粒子31产生剪切力作用。通过该剪切力，调制粒子31被破碎成一次粒子30P、或者数个一次粒子30P凝集程度的凝集粒30Q。 
此外，流路径大的部分1506和小的部分1508的数量，并不限定于例示的数量，可根据供给的调制粒子31的大小、强度等而适当改变。 
图35是用于例示气溶胶化机构的第5具体例的模式图。 
在气溶胶化机构4e中设置有第1气体供给口1507b和第2气体供给口1507c。而且第1气体供给口1507b和第2气体供给口1507c以其轴相互交叉的方式而设置。 
因此，可以使从第1气体供给口1507b、第2气体供给口1507c供给的调制粒子31之间发生碰撞。通过此碰撞调制粒子31被破碎成一次粒子30P、或者数个一次粒子30P凝集程度的凝集粒30Q。此外，根据本发明的方式，具有避免调制粒子31与壁面碰撞、杂质难于进入的优点。 
通过在上述气溶胶化机构中使用具有一定值以下结合强度及规定形状的调制粒子，调制粒子容易破碎，容易形成富含一次粒子的气溶胶。因此对于形成复合结构物来说适合。 
根据本发明的方式，提供可以使气溶胶中的微粒浓度更加稳定，并且可以使稳定的状态长时间维持的复合结构物形成方法、调制粒子、以及复合结构物 形成系统。 

Claims (19)

1.复合结构物形成方法，其为通过气溶胶沉积法来形成复合结构物的方法，所述气溶胶沉积法通过向基材上喷射将平均一次粒子径为0.1μm以上5μm以下的脆性材料微粒分散在气体中形成的气溶胶，从而在基材上形成由所述脆性材料微粒的构成材料所形成的结构物，其特征在于，通过将复数使包含所述脆性材料微粒的复数粒子凝聚成的作为集合体的调制粒子收容在收容机构中，
从所述收容机构向气溶胶化机构供给所述调制粒子，
在所述气溶胶化机构中将所述供给的所述调制粒子破碎而形成气溶胶，
向基材上喷射所述气溶胶从而形成所述结构物和所述基材的复合结构物，
所述调制粒子具有必要的平均抗压强度，以便在从所述收容机构向所述气溶胶化机构供给的途中不被实质性破碎，在所述气溶胶化机构中通过施加机械冲击力而被实质性破碎。
2.根据权利要求1所述的复合结构物形成方法，在所述气溶胶化机构中设置有气体供给口，所述调制粒子通过与所述气体供给口形成的压力屏障碰撞而被实质性破碎。
3.根据权利要求1或2所述的复合结构物形成方法，其特征在于，将所述调制粒子和从气体供给机构导入的气体混合而形成固气混相流，
将所述固气混相流供给到所述气溶胶化机构。
4.根据权利要求1或2所述的复合结构物形成方法，其特征在于，所述调制粒子的平均抗压强度为0.47MPa以下。
5.根据权利要求1或2所述的复合结构物形成方法，其特征在于，所述调制粒子的平均抗压强度为0.015MPa以上。
6.根据权利要求1或2所述的复合结构物形成方法，其特征在于，所述调制粒子的平均圆形度为0.65以上。
7.根据权利要求1或2所述的复合结构物形成方法，其特征在于，所述调制粒子的平均投影面积圆相当径为20μm以上500μm以下。
8.根据权利要求1或2所述的复合结构物形成方法，其特征在于，所述调制粒子的D10为6.6μm以上。
9.根据权利要求1或2所述的复合结构物形成方法，其特征在于，所述调制粒子的粒度分布偏差率为0.59以下。
10.根据权利要求1或2所述的复合结构物形成方法，其特征在于，所述调制粒子的安息角为48度以下。
11.调制粒子，其为气溶胶沉积法中使用的调制粒子，所述气溶胶沉积法通过向基材上喷射将脆性材料微粒分散在气体中形成的气溶胶，从而在基材上形成由所述脆性材料微粒的构成材料所形成的结构物，其特征在于，
所述调制粒子是使包含平均一次粒子径为0.1μm以上、5μm以下的所述脆性材料微粒的复数粒子凝聚而成的集合体，
所述调制粒子被收容在收容机构中，并从所述收容机构供给到气溶胶化机构，从而形成使所述脆性材料微粒分散在气体中的所述气溶胶，
所述调制粒子具有必要的平均抗压强度，以便在从所述收容机构向所述气溶胶化机构供给的途中不被实质性破碎，在所述气溶胶化机构中通过施加机械冲击力而被实质性破碎。
12.根据权利要求11所述的调制粒子，其特征在于，在所述气溶胶化机构中设置有气体供给口，所述调制粒子通过与所述气体供给口形成的压力屏障碰撞而被实质性破碎。
13.根据权利要求11或12所述的调制粒子，其特征在于，所述调制粒子的平均抗压强度为0.47MPa以下。
14.根据权利要求11或12所述的调制粒子，其特征在于，所述调制粒子的平均抗压强度为0.015MPa以上。
15.根据权利要求11或12所述的调制粒子，其特征在于，所述调制粒子的平均圆形度为0.65以上。
16.根据权利要求11或12所述的调制粒子，其特征在于，所述调制粒子的平均投影面积圆相当径为20μm以上500μm以下。
17.根据权利要求11或12所述的调制粒子，其特征在于，所述调制粒子的D10为6.6μm以上。
18.根据权利要求11或12所述的调制粒子，其特征在于，所述调制粒子的粒度分布偏差率为0.59以下。
19.根据权利要求11或12所述的调制粒子，其特征在于，所述调制粒子的安息角为48度以下。
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