CN101959961B - 硅氧烷组合物，硅氧烷粘合剂，涂布和层压的基底 - Google Patents

硅氧烷组合物，硅氧烷粘合剂，涂布和层压的基底 Download PDF

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Abstract

一种硅氧烷组合物，它包含至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的氢原子的有机基氢聚硅氧烷，每一分子平均具有至少两个脂族碳-碳双键的交联剂，和氢化硅烷化催化剂；一种硅氧烷粘合剂，它包括至少一种有机基氢聚硅氧烷的固化产物；和一种涂布基底和层压基底，其中各自包括硅氧烷粘合剂。

Description

硅氧烷组合物,硅氧烷粘合剂,涂布和层压的基底
相关申请的交叉参考
根据35U.S.C.§119(e)，本申请要求2008年3月4日提交的美国临时专利申请序列号No.61/033447的权益。美国临时专利申请序列号No.61/033447在此通过参考引入。
发明领域
本发明涉及硅氧烷组合物，和更特别地涉及包含至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的氢原子的有机基氢聚硅氧烷，每一分子平均具有至少两个脂族碳-碳双键的交联剂，和氢化硅烷化催化剂的硅氧烷组合物。本发明还涉及包含至少一种有机基氢聚硅氧烷的固化产物的硅氧烷粘合剂。本发明进一步涉及涂布的基底和层压的基底，其中各自包括所述硅氧烷粘合剂。
发明背景
硅氧烷粘合剂因其独特的性能的结合，其中包括高热稳定性、良好的耐湿性，优良的挠性，高的离子纯度，低的α粒子发射，和对各种基底良好的粘合性，因此可用于各种应用。例如，硅氧烷粘合剂广泛用于机动车、电子、建筑、器具和航空工业上。
然而，当常规的硅氧烷粘合剂暴露于高温下，例如与开放式火焰直接接触而遇到的高温下时，该粘合剂分解，形成焦炭，典型地一种不粘附的粉末。
鉴于前述问题，需要一种硅氧烷组合物，它固化形成具有高的焦炭产率和在暴露于比粘合剂的分解温度高的温度下之中和之后具有高的粘合性的粘合剂。
发明概述
本发明涉及一种硅氧烷组合物，它包含：
(A)至少一种通式为(R1 2R2SiO1/2)m(R1R2SiO2/2)n(R1SiO3/2)p(I)的有机基氢聚硅氧烷，其中每一R1独立地为C1-C10烃基或C1-C10卤素取代的烃基，二者均不含脂族不饱和键，每一R2独立地为R1或-H，m为0.001-0.3，n为0.5-0.999，p为0-0.5，和m+n+p＝1，条件是该有机基氢聚硅氧烷每一分子平均具有至少两个与硅键合的氢原子；
(B)选自下述中的交联剂：(i)至少一种每一分子平均具有至少两个脂族碳-碳双键的有机化合物，(ii)至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机基硅烷，(iii)至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机硅树脂，(iv)至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机基硅氧烷，和(v)包含(i)、(ii)、(iii)和(iv)中至少两种的混合物；其中在交联剂(B)中的与硅键合的脂族碳-碳双键的摩尔数与有机基氢聚硅氧烷(A)中的与硅键合的氢原子的摩尔数之比为0.005-0.7；和
(C)氢化硅烷化催化剂。
本发明还涉及包含至少一种具有上式(I)的有机基氢聚硅氧烷的固化产物的硅氧烷粘合剂。
本发明进一步涉及涂布的基底，它包括：
基底；和
在基底表面的至少一部分上的硅氧烷粘合剂涂层，其中该粘合剂涂层包括至少一种具有上式(I)的有机基氢聚硅氧烷的固化产物。
本发明仍进一步涉及层压的基底，它包括：
第一基底；
覆在第一基底上的至少一个额外的基底；和
在每一基底的至少一个表面的至少一部分上的硅氧烷粘合剂涂层，条件是至少一部分粘合剂涂层在相邻基底的相对表面之间且与之直接接触，其中该粘合剂涂层包括至少一种具有上式(I)的有机基氢聚硅氧烷的固化产物。
本发明的硅氧烷粘合剂具有高的透明度且对各种基底具有优良的粘合性。而且，硅氧烷粘合剂在暴露于比粘合剂的分解温度高的温度下之中和之后具有高的粘合性、低的可燃性(这通过低的热量释放速度来佐证)和高的焦炭产率。
本发明的硅氧烷粘合剂可用于要求在升高的温度下具有高的粘合性，低的可燃性和高的透明度的粘合剂的应用中。例如，在制造防火窗和玻璃防火墙中，该粘合剂可用于粘结玻璃板。
参考下述说明、所附权利要求书和附图，本发明的这些和其他特征，以及优点将变得显而易见。
附图简述
图1示出了根据本发明的层压基底的一个实施方案的截面视图。
图2示出了前述层压基底实施方案的截面视图，所述层压基底进一步包括在第二基底上的第二硅氧烷粘合剂涂层，和在第一基底的第二相对表面上的第三硅氧烷粘合剂涂层。
发明详述
此处所使用的术语“链烯基”是指含一个脂族碳-碳双键的单价烃基。
本发明的硅氧烷组合物包含：
(A)至少一种通式为(R1 2R2SiO1/2)m(R1R2SiO2/2)n(R1SiO3/2)p(I)的有机基氢聚硅氧烷，其中每一R1独立地为C1-C10烃基或C1-C10卤素取代的烃基，二者均不含脂族不饱和键，每一R2独立地为R1或-H，m为0.001-0.3，n为0.5-0.999，p为0-0.5，和m+n+p＝1，条件是该有机基氢聚硅氧烷每一分子平均具有至少两个与硅键合的氢原子；
(B)选自下述中的交联剂：(i)至少一种每一分子平均具有至少两个脂族碳-碳双键的有机化合物，(ii)至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机基硅烷，(iii)至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机硅树脂，(iv)至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机基硅氧烷，和(v)包含(i)、(ii)、(iii)和(iv)中至少两种的混合物；其中在交联剂(B)中的与硅键合的脂族碳-碳双键的摩尔数与有机基氢聚硅氧烷(A)中的与硅键合的氢原子的摩尔数之比为0.005-0.7；和
(C)氢化硅烷化催化剂。
至少一种组分(A)是通式为(R1 2R2SiO1/2)m(R1R2SiO2/2)n(R1SiO3/2)p(I)的有机基氢聚硅氧烷，其中每一R1独立地为C1-C10烃基或C1-C10卤素取代的烃基，二者均不含脂族不饱和键，每一R2独立地为R1或-H，m为0.001-0.3，n为0.5-0.999，p为0-0.5，和m+n+p＝1，条件是该有机基氢聚硅氧烷每一分子平均具有至少两个与硅键合的氢原子。
具有式(I)的有机基氢聚硅氧烷具有直链或支链结构。该有机基氢聚硅氧烷可以是含相同重复单元的均聚物或含两种或更多种不同的重复单元的共聚物。在共聚物中，单元可以是任何顺序。例如，有机基氢聚硅氧烷可以是无规、交替或嵌段共聚物。
用R1表示的烃基和卤素取代的烃基典型地具有1-10个碳原子，或者1-6个碳原子。含有至少3个碳原子的无环烃基和卤素取代的烃基可具有支化或未支化的结构。用R1表示的烃基的实例包括但不限于：烷基，例如甲基、乙基、丙基、1-甲基乙基、丁基、1-甲基丙基、2-甲基丙基、1，1-二甲基乙基、戊基、1-甲基丁基、1-乙基丙基、2-甲基丁基、3-甲基丁基、1，2-二甲基丙基、2，2-二甲基丙基、己基、庚基、辛基、壬基和癸基；环烷基，例如环戊基、环己基和甲基环己基；芳基，例如苯基和萘基；烷芳基，例如甲苯基和二甲苯基；芳烷基，例如苄基和苯乙基。用R1表示的卤素取代的烃基的实例包括但不限于3，3，3-三氟丙基、3-氯丙基、氯苯基、二氯苯基、2，2，2-三氟乙基、2，2，3，3-四氟丙基和2，2，3，3，4，4，5，5-八氟戊基。
在有机基氢聚硅氧烷的式(I)中，下标m、n和p是摩尔分数。下标的数值典型地为0.001-0.3，或者0.02-0.15，或者0.02-0.05；下标n的数值典型地为0.5-0.999，或者0.6-0.9，或者0.7-0.9；和下标p的数值典型地为0-0.5，或者0-0.3，或者0-0.15。
典型地，至少50mol％或者至少65mol％或者至少80mol％在有机基氢聚硅氧烷内的R2基是氢。术语“mol％在有机基氢聚硅氧烷内的R2基是氢”定义为在有机基氢聚硅氧烷内的与硅键合的氢原子的摩尔数与在有机基氢聚硅氧烷内的R2基的总摩尔数之比乘以100。
有机基氢聚硅氧烷的数均分子量(Mn)典型地为500-50,000，或者1,000-20,000，或者2,000-10,000，其中通过凝胶渗透色谱法，使用折射指数检测仪和聚二甲基硅氧烷标准物，测定分子量。
有机基氢聚硅氧烷在25℃下的粘度典型地为0.01-100,000Pa.s，或者0.1-10,000Pa.s，或者0.2-20Pa.s。
具有式(I)的有机基氢聚硅氧烷的实例包括但不限于具有下式的聚硅氧烷：Me3SiO(MeHSiO2/2)bSiMe3，Me3SiO(MeHSiO2/2)b(Me2SiO2/2)cSiMe3，和[Me3SiO(MeHSiO2/2)b]3(MeSiO3/2)，其中Me是甲基，和下标b与c表示在括号内的单元的平均数，其数值使得该有机基氢聚硅氧烷的数均分子量为500-50,000。
组分(A)可以是单一的有机基氢聚硅氧烷或含两种或更多种不同的有机基氢聚硅氧烷的混合物，其中各种如上所述。
制备直链和支链有机基氢聚硅氧烷的方法，例如水解和缩合有机基卤代硅烷或平衡环硅氧烷，是本领域众所周知的；许多这些聚硅氧烷可商购。
组分(B)是选自下述中的交联剂：(i)至少一种每一分子平均具有至少两个脂族碳-碳双键的有机化合物，(ii)至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机基硅烷，(iii)至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机硅树脂，(iv)至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机基硅氧烷，和(v)包含(i)、(ii)、(iii)和(iv)中至少两种的混合物；其中在交联剂(B)中的与硅键合的脂族碳-碳双键的摩尔数与有机基氢聚硅氧烷(A)中的与硅键合的氢原子的摩尔数之比为0.005-0.7。通常要理解，当在组分(A)中每一分子的与硅键合的氢原子的平均数和在组分(B)中每一分子的脂族碳-碳双键的平均数之和大于4时，发生交联。
组分(B)(i)是至少一种每一分子平均具有至少两个脂族碳-碳双键的有机化合物。该有机化合物可以是每一分子含有至少两个脂族碳-碳双键的任何有机化合物，条件是该组合物不妨碍硅氧烷组合物中的有机基氢聚硅氧烷固化形成以下所述的硅氧烷粘合剂、具有高的焦炭产率和在暴露于比粘合剂的分解温度高的温度下之中和之后具有高的粘合性。该有机化合物可以是二烯烃，三烯烃，或聚烯烃。此外，不饱和化合物可具有直链、支链或环状结构。此外，在无环有机化合物中，碳-碳双键可以位于末端、侧链、或同时位于末端和侧链位置上。
该有机化合物可含有除了脂族碳-碳双键以外的一个或多个官能团。合适的官能团的实例包括但不限于-O-、＞C＝O、-CHO、-CO2-、-C≡N、-NO2、＞C＝C＜、-C≡C-、-F、-Cl、-Br和-I。可通过常规实验，使用以下实施例中的方法，容易地确定在本发明的硅氧烷组合物中使用的特定的不饱和有机化合物的合适性。
该有机化合物的分子量典型地小于500，或者小于400，或者小于300。
该有机化合物在室温下可具有液态或固态。此外，该有机化合物在硅氧烷组合物内典型地是可溶的。该有机化合物的正常沸点取决于化合物的分子量、结构和官能团的数量与性质，且可在宽的范围内变化。优选地，该有机化合物的正常沸点大于有机基氢聚硅氧烷的固化温度。在其他情况下，可在固化过程中通过挥发，除去显著量的有机化合物。
含有脂族碳-碳双键的有机化合物的实例包括但不限于1，4-二乙烯基苯、1，3-己二烯基苯和1，2-二乙烯基环丁烷。
组分(B)(i)可以是单一的有机化合物或含两种或更多种不同的有机化合物的混合物，其中各种如上所述。而且，制备不饱和有机化合物的方法是本领域众所周知的；许多这些化合物可商购。
组分(B)(ii)是至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机基硅烷。该有机基硅烷可以是单硅烷、二硅烷、三硅烷或聚硅烷。有机基硅烷的结构可以是直链、支链、环状或树脂结构。环硅烷典型地具有3-12个硅原子，或者3-10个硅原子，或者3-5个硅原子。在无环聚硅烷中，链烯基可位于末端、侧链、或同时位于末端和侧链二者上。
适合于用作组分(B)(ii)的有机基硅烷的实例包括但不限于具有下式的硅烷：Vi4Si、PhSiVi3、MeSiVi3、PhMeSiVi2、Ph2SiVi2和PhSi(CH2CH＝CH2)3，其中Me是甲基，Ph是苯基，和Vi是乙烯基。
组分(B)(ii)可以是单一的有机基硅烷或含两种或更多种不同的有机基硅烷的混合物，其中各种如上所述和例举。而且，制备含链烯基的有机基硅烷的方法是本领域众所周知的；许多这些化合物可商购。
组分(B)(iii)是至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机硅树脂。例如，该有机硅树脂可用式(R1R3 2SiO1/2)w(R3 2SiO2/2)x(R3SiO3/2)y(SiO4/2)z(II)表示，其中每一R1独立地为C1-C10烃基或C1-C10卤素取代的烃基，二者均不含脂族不饱和键，每一R3独立地为R1或链烯基，w为0-0.95，x为0-0.95，y为0-1，z为0-0.9，y+z为0.1-1，和w+x+y+z＝1，条件是该有机硅树脂每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基。
用R1表示的烃基如上针对组分(A)的有机基氢聚硅氧烷所述和例举的一样。用R3表示的链烯基可以相同或不同，典型地具有2-约10个碳原子，或者2-6个碳原子，和例举但不限于乙烯基、烯丙基、丁烯基、己烯基和辛烯基。
在有机硅树脂的式(I)中，下标w、x、y和z是摩尔分数。下标w的数值典型地为0-0.95，或者0-0.8，或者0-0.2；下标x的数值典型地为0-0.95，或者0-0.8，或者0-0.5；下标y的数值典型地为0-1，或者0.3-1，或者0.5-1；下标z的数值典型地为0-0.9，或者0-0.5，或者0-0.1；和y+z之和的数值典型地为0.1-1，或者0.2-1，或者0.5-1，或者0.8-1。
典型地，至少50mol％或者至少65mol％或者至少80mol％在有机硅树脂内的R3基是链烯基。术语“mol％在有机硅树脂内的R3基是链烯基”是指在有机硅树脂内的与硅键合的链烯基的摩尔数与在该树脂内R3基的总摩尔数之比乘以100。
该有机硅树脂的重均分子量(Mw)典型地为500-1,000,000，或者1,000-100,000，或者1,000-50,000，或者1,000-20,000，或者1,000-10,000，其中通过凝胶渗透色谱法，使用折射指数检测仪和聚苯乙烯标准物，测定分子量。
该有机硅树脂典型地含有小于10％(w/w)或者小于5％(w/w)或者小于2％(w/w)的与硅键合的羟基，这通过29Si NMR测定。
适合于用作组分(B)(iii)的有机硅树脂的实例包括但不限于具有下式的树脂：
(Vi2MeSiO1/2)0.25(PhSiO3/2)0.75、(ViMe2SiO1/2)0.25(PhSiO3/2)0.75、
(ViMe2SiO1/2)0.25(MeSiO3/2)0.25(PhSiO3/2)0.50、
(ViMe2SiO1/2)0.15(PhSiO3/2)0.75(SiO4/2)0.1和
(Vi2MeSiO1/2)0.15(ViMe2SiO1/2)0.1(PhSiO3/2)0.75，其中Me是甲基，Vi是乙烯基，Ph是苯基，括号外的数值下标表示摩尔分数。在上式中，没有规定单元序列。
组分(B)(iii)可以是单一的有机硅树脂或含两种或更多种不同的有机硅树脂的混合物，其中各种如上所述。此外，制备含与硅键合的链烯基的有机硅树脂的方法，例如共水解氯代硅烷前体的合适的混合物，是本领域众所周知的；许多这些树脂可商购。
组分(B)(iv)是至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机基硅氧烷。
该有机基硅氧烷的数均分子量(Mn)典型地为186-7500，或者250-3000，或者300-1500，其中通过凝胶渗透色谱法，使用折射指数检测仪和聚二甲基硅氧烷标准物，测定分子量。
适合于用作组分(B)(iv)的有机基硅氧烷的实例包括但不限于具有下式的有机基硅氧烷：(ViMe2Si)2O、(Vi2MeSi)2O、((CH2＝CHCH2)Me2Si)2O、(ViMe2SiO1/2)4Si、(ViMeSiO2/2)4、(ViMe2SiO1/2)2SiPh2、(ViPhMeSi)2O、((CH2＝CHC4H8)Me2SiO1/2)2SiMe2和PhSi(OSiMe2Vi)3，其中Me是甲基，Ph是苯基，Vi是乙烯基。
组分(B)(iv)可以是单一的有机基硅氧烷或含两种或更多种不同的有机基硅氧烷的混合物，其中各种如上所述和例举。而且，制备含与硅键合的链烯基的有机基硅氧烷的方法是本领域众所周知的；许多这些化合物可商购。
组分(B)(v)是包含(B)(i)、(B)(ii)、(B)(iii)和(B)(iv)中至少两种的混合物，其中各种如上所述和例举。
组分(B)的浓度足以固化(交联)组分(A)的有机基氢聚硅氧烷。组分(B)的确切用量取决于所需的固化程度，其随着组分(B)中脂族碳-碳双键的摩尔数与组分(A)中的与硅键合的氢原子的摩尔数之比增加而增加。组分(B)的浓度典型地足以提供相对于每摩尔在组分(A)中的与硅键合的氢原子，不大于0.7摩尔脂族碳-碳双键，或者不大于0.5摩尔脂族碳-碳双键，或者不大于0.3摩尔脂族碳-碳双键。例如，组分(B)的浓度典型地足以提供相对于每摩尔在组分(A)中的与硅键合的氢原子，0.005-0.7摩尔脂族碳-碳双键，或者0.03-0.3摩尔脂族碳-碳双键，或者0.05-0.2摩尔脂族碳-碳双键。
氢化硅烷化可固化的硅氧烷组合物中的组分(C)是至少一种氢化硅烷化催化剂，它促进组分(A)与组分(B)的加成反应。氢化硅烷化催化剂可以是任何众所周知的氢化硅烷化催化剂，包括铂族金属，含铂族金属的化合物，或微包封的含铂族金属的催化剂。铂族金属包括铂、铑、钌、钯、锇和铱。优选地，铂族金属是铂，因为其在氢化硅烷化反应中具有高的活性。
优选的氢化硅烷化催化剂包括氯铂酸和一些含乙烯基的有机基硅氧烷的络合物，如Willing在美国专利No.3419593中公开的，在此通过参考引入。优选的这类催化剂是氯铂酸和1，3-二乙烯基-1，1，3，3-四甲基二硅氧烷的反应产物。
氢化硅烷化催化剂也可以是微包封的含铂族金属的催化剂，它包括包封在热塑性树脂内的铂族金属。含微包封的氢化硅烷化催化剂的组合物在环境条件下长时间稳定，典型地数月或更长，但在高于热塑性树脂的熔点或软化点的温度下相对快速地固化。微包封的氢化硅烷化催化剂及其制备方法是本领域众所周知的，如美国专利No.4766176和其内引用的参考文献和美国专利No.5017654中例举的。
组分(C)可以是单一的氢化硅烷化催化剂或含至少一种例如下述性能不同的两种或更多种不同的催化剂的混合物：结构、形式、铂族金属、络合配体和热塑性树脂。
组分(C)的浓度足以催化组分(A)与组分(B)的加成反应。典型地，组分(C)的浓度足以提供基于组分(A)和(B)的结合重量，0.1-1000ppm铂族金属，优选0.5-500ppm铂族金属，和更优选1-20ppm铂族金属。在0.1ppm以下的铂族金属情况下，固化速度非常缓慢。使用大于1000ppm铂族金属没有导致固化速度的显著增加，因此不经济。
硅氧烷组合物可包含额外的成分，条件是这些成分不妨碍有机基氢聚硅氧烷固化形成如下所述的具有高的焦炭产率和在暴露于比粘合剂的分解温度高的温度下之中和之后具有高的粘合性的硅氧烷粘合剂。额外的成分的实例包括但不限于氢化硅烷化催化剂的抑制剂，例如3-甲基-3-戊烯-1-炔、3，5-二甲基-3-己烯-1-炔、3，5-二甲基-1-己炔-3-醇、1-乙炔基-1-环己醇、2-苯基-3-丁炔-2-醇、乙烯基环硅氧烷，和三苯基膦；粘合促进剂，例如在美国专利Nos.4087585和5194649中教导的粘合促进剂；染料；颜料；抗氧化剂；热稳定剂；UV稳定剂；阻燃剂；流动控制添加剂；填料，例如增强填料和增量填料；和稀释剂，例如有机溶剂和反应性稀释剂。
硅氧烷组合物典型地不含有机溶剂。然而，该组合物可进一步包含有机以降低组合物的粘度或有助组合物施加到基底上。
在一个实施方案中，硅氧烷组合物进一步包含反应性稀释剂。例如，硅氧烷组合物可进一步包含反应性稀释剂，其包括在25℃下粘度为0.001-2Pa.s的每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机基硅氧烷，其中该有机基硅氧烷的粘度不大于硅氧烷组合物中组分(A)有机基氢聚硅氧烷粘度的20％，和该有机基硅氧烷的通式为(R1R4 2SiO1/2)c(R4 2SiO2/2)d(R1SiO3/2)e(SiO4/2)f，其中R1为C1-C10烃基或C1-C10卤素取代的烃基，二者均不含脂族不饱和键，R4为R1或链烯基，c为0-0.8，d＝0-1，e＝0-0.25，f＝0-0.2，c+d+e+f＝1，和c+d不等于0，条件是当e+f＝0时，d不等于0且链烯基并非全部是端基。此外，该有机基硅氧烷可具有直链、支链或环状结构。
有机基硅氧烷在25℃下的粘度典型地为0.001-2Pa.s，或者0.001-0.1Pa.s，或者0.001-0.05Pa.s。此外，该有机基硅氧烷在25℃下的粘度典型地不大于硅氧烷组合物中有机基氢聚硅氧烷粘度的20％，或者不大于10％，或者不大于1％。
适合用作反应性稀释剂的有机基硅氧烷的实例包括但不限于具有下式的有机基硅氧烷：(ViMeSiO)3、(ViMeSiO)4、(ViMeSiO)5、(ViMeSiO)6、(ViPhSiO)3、(ViPhSiO)4、(ViPhMeSi)2O、(ViMe2Si)2O、(ViPhSiO)5、(ViPhSiO)6、ViMe2SiO(ViMeSiO)nSiMe2Vi、Me3SiO(ViMeSiO)nSiMe3和(ViMe2SiO)4Si，其中Me是甲基，Ph是苯基，Vi是乙烯基，和下标n的数值使得该有机基硅氧烷在25℃下的粘度为0.001-2Pa.s。
反应性稀释剂可以是单一的有机基硅氧烷或含两种或更多种不同的有机基硅氧烷的混合物，其中各种如上所述。制备链烯基官能的有机基硅氧烷的方法是本领域众所周知的。
在硅氧烷组合物中反应性稀释剂的浓度基于有机基氢聚硅氧烷组分(A)和交联剂组分(B)的结合重量，典型地为1-20％(w/w)，或者1-10％(w/w)，或者1-5％(w/w)。
此外，在硅氧烷组合物内反应性稀释剂的浓度使得在交联剂组分(B)和反应性稀释剂内脂族碳-碳双键的摩尔数之和与组分(A)有机基氢聚硅氧烷内与硅键合的氢原子的摩尔数之比典型地为0.005-0.7，或者0.03-0.3，或者0.05-0.2。
在一个实施方案中，硅氧烷组合物进一步包含至少一种陶瓷填料。陶瓷填料的实例包括但不限于氮化物，例如氮化硅、氮化硼、氮化铝、氮化钛和氮化锆；碳化物，例如碳化硅、碳化硼、碳化钨、碳化钛、碳化锆和碳化钼；金属氧化物，例如铝、镁、锌、铍、锆、钛和钍的氧化物；硅酸盐，例如铝、镁、锆和钛的硅酸盐；和复杂硅酸盐，例如硅酸铝镁。
典型地在有或无有机溶剂辅助下，通过在环境温度下，以所述比例结合主要组分和任何任选的成分，制备硅氧烷组合物。尽管各种组分的添加顺序不是关键的，但若立即使用硅氧烷组合物的话，则优选在低于约30℃的温度下，最后添加氢化硅烷化催化剂，以防止组合物过早固化。
可通过本领域已知的任何技术，例如研磨、共混和搅拌，在间歇或者在连续工艺中实现混合。通过各组分的粘度和最终硅氧烷组合物的粘度来确定具体的装置。
本发明的硅氧烷粘合剂包括至少一种具有上式(I)的有机基氢聚硅氧烷的固化产物，其中该有机基氢聚硅氧烷如上针对硅氧烷组合物所述和例举。
此处所使用的术语“至少一种有机基氢聚硅氧烷的固化产物”是指具有三维网络结构的交联的聚硅氧烷树脂。
硅氧烷粘合剂典型地具有高的透明度。该粘合剂的透明度取决于许多因素，例如粘合剂的组成和厚度。例如，对于电磁光谱中可见光范围内的光(～400到～700nm)来说，厚度为50微米的硅氧烷粘合剂膜的％透光率为至少80％，或者至少90％。
可通过固化以上所述的硅氧烷组合物中的有机基氢聚硅氧烷，制备硅氧烷粘合剂。可通过在大气压下，将硅氧烷组合物暴露于从室温(～23±2℃)到250℃的温度或者从室温到200℃或者从室温到150℃下固化有机基氢聚硅氧烷。通常加热硅氧烷组合物的时间长度足以固化(交联)该有机基氢聚硅氧烷。例如，典型地在150-200℃的温度下加热组合物0.1-3小时的时间。
本发明进一步涉及涂布的基底，它包括：
基底；和
在基底表面的至少一部分上的硅氧烷粘合剂涂层，其中该粘合剂涂层包括至少一种具有上式(I)的有机基氢聚硅氧烷的固化产物。
基底可以是具有平面、复杂或不规则轮廓的任何硬质或软质材料。基底可以透过或不透过电磁光谱中可见光范围内的光(～400到～700nm)。此外，基底可以是导电体、半导体或非导体。基底的实例包括但不限于半导体，例如硅，具有二氧化硅、碳化硅、磷化铟和砷化镓表面层的硅；石英；熔凝石英；氧化铝；陶瓷；玻璃，例如钠钙玻璃、硼硅酸盐玻璃、铅碱玻璃、硼酸盐玻璃、二氧化硅玻璃、铝硅酸盐玻璃、硼酸铅玻璃、硼硅酸钠玻璃、铝硅酸锂玻璃、硫系玻璃、磷酸盐玻璃、和硅酸碱-钡玻璃；金属箔；聚烯烃，例如聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚对苯二甲酸乙二酯(PET)和聚萘二甲酸乙二酯；氟烃聚合物，例如聚四氟乙烯和聚氟乙烯；聚酰胺，例如尼龙；聚酰亚胺；聚酯，例如聚(甲基丙烯酸甲酯)；环氧树脂；聚醚；聚碳酸酯；聚砜；和聚醚砜。
另外，基底可以是通过在含有机硅树脂的可固化的硅氧烷组合物内浸渍纤维增强剂，和加热该浸渍的纤维增强剂以有机硅树脂制备的增强的有机硅树脂膜。由各类可固化的硅氧烷组合物制备的增强的有机硅树脂膜是本领域众所周知的，例如下述国际专利申请公布WO2006/088645、WO2006088646、WO2007/092032和WO2007/018756中所例举的。
涂布的基底包括在基底表面的至少一部分上的硅氧烷粘合剂涂层。所述硅氧烷粘合剂涂层可以是在基底的一个或多个表面的一部分上或者在一个或多个表面的所有部分上。例如，当基底是平板时，硅氧烷粘合剂涂层可以在基底的一侧上，在两侧上，或者在两侧和边缘上。
硅氧烷粘合剂涂层包括至少一种具有式(I)的有机基氢聚硅氧烷的固化产物，其中该固化产物如上针对本发明的硅氧烷粘合剂所述和例举的一样。
硅氧烷粘合剂涂层可以是含一层硅氧烷粘合剂的单一层涂层，或者含两层或更多层至少两种不同的硅氧烷粘合剂的多层，其中直接相邻层包括不同的硅氧烷粘合剂(即固化产物具有不同的组成和/或性能)。多层涂层典型地包括2-7层，或者2-5层，或者2-3层。
单一层硅氧烷粘合剂涂层的厚度典型地为0.03-300微米，或者0.1-100微米，或者0.1-50微米。多层涂层的厚度典型地为0.06-300微米，或者0.2-100微米，或者0.2-50微米。当硅氧烷粘合剂涂层的厚度小于0.03微米时，该涂层可能不连续。当硅氧烷粘合剂涂层的厚度大于300微米时，该涂层可能显示出降低的粘合性和/或龟裂。
可通过在基底上形成硅氧烷粘合剂涂层，制备涂布的基底，其中该粘合剂涂层和基底如上定义和例举。例如，可通过(i)在基底上施加以上所述的硅氧烷组合物，形成膜，和(ii)固化该膜中的有机基氢聚硅氧烷，制备含单一层硅氧烷粘合剂涂层的涂布的基底。可使用常规的方法，例如旋涂、浸涂、喷涂、流涂、丝网印刷和辊涂，在基底上施加硅氧烷组合物。若存在的话，则典型地在加热膜之前，允许溶剂从涂布的基底上蒸发。可使用任何合适的蒸发方式，例如简单的空气干燥，施加真空，或加热(最多50℃)。
在本发明的硅氧烷粘合剂的制备方法中，可在如上所述的条件下固化膜中的有机基氢聚硅氧烷。
其中涂层包括单一层粘合剂涂层的制备涂布的基底的方法可进一步包括重复步骤(i)和(ii)，以增加涂层的厚度，所不同的是，硅氧烷组合物施加在固化的粘合剂膜上而不是基底上，和相同的硅氧烷组合物用于每一施加。
可以按照与制备单一层涂层所使用的方法类似的方式，制备含多层硅氧烷粘合剂涂层的涂布的基底，使用具有不同组成的硅氧烷组合物制备仅仅相邻层的涂层，和典型地在施加下一层硅氧烷组合物之前，至少部分固化每一膜。例如，可通过(i)施加以上所述的硅氧烷组合物到基底上，形成第一膜，(ii)至少部分固化第一膜中的有机基氢聚硅氧烷，(iii)在至少部分固化的第一膜上施加组成不同于(i)的硅氧烷组合物，形成第二膜，和(iv)固化第二膜中的有机基氢聚硅氧烷，从而制备含具有两层的硅氧烷粘合剂涂层的涂布的基底。
本发明的层压的基底包括：
第一基底；
覆在第一基底上的至少一个额外的基底；和
在每一基底的至少一个表面的至少一部分上的硅氧烷粘合剂涂层，条件是至少一部分粘合剂涂层在相邻基底的相对表面之间且与之直接接触，其中该粘合剂涂层包括至少一种具有上式(I)的有机基氢聚硅氧烷的固化产物。
此处在涉及额外的基底中所使用的术语“覆在....上”是指每一额外的基底占据第一基底和任何间隔的基底上的一个位置但不与之直接接触。
层压基底中的基底和硅氧烷粘合剂涂层如上针对本发明的涂布的基底所述和例举的一样。层压基底包括第一基底和至少一个额外的基底。层压基底典型地含有1-20个额外的基底，或者1-10个额外的基底，或者1-4个额外的基底。当层压基底是层压玻璃基底时，至少一个基底是玻璃，和任选地至少一个基底是以上所述的增强的有机硅树脂膜。
层压基底包括在每一基底的至少一个表面的至少一部分上的硅氧烷粘合剂涂层。该粘合剂涂层可以在每一基底的一个或多个表面的一部分上或者在每一基底的一个或多个表面的所有部分上。例如，当层压基底是含玻璃板的层压玻璃时，硅氧烷粘合剂涂层可以在每一玻璃板的一侧上，或者在两侧上，或者在两侧和边缘上。
如图1所示，本发明层压基底的一个实施方案包括具有第一相对表面100A和第二相对表面100B的第一基底100；在第一基底100的第一相对表面100A上的第一硅氧烷粘合剂涂层102，其中第一硅氧烷粘合剂涂层102包括至少一种具有上式(I)的有机基氢聚硅氧烷的固化产物；和在第一硅氧烷粘合剂涂层102上的第二基底104。
如图2所示，层压基底的前述实施方案可进一步包括在第二基底104上的第二硅氧烷粘合剂涂层106和在第一基底100的第二相对表面100B上的第三硅氧烷粘合剂涂层108，其中第二和第三粘合剂涂层各自包括至少一种具有上式(I)的有机基氢聚硅氧烷的固化产物。
此处针对图1所描绘的层压基底阐述制备层压基底的合适方法。可通过(i)在基底的第一表面上施加以上所述的硅氧烷组合物，形成第一粘合剂膜；和(ii)在第一粘合剂膜上施加第二基底；和(iii)固化第一粘合剂膜中的有机基氢聚硅氧烷，制备层压基底。可按照类似的方式制备含额外的硅氧烷粘合剂涂层和基底的层压基底。当层压基底包括至少一个多层硅氧烷粘合剂涂层时，典型地在形成下一层时，至少部分固化每一层涂层。
本发明的硅氧烷粘合剂具有高的透明度，和对各种基底具有优良的粘合性。而且，所述硅氧烷粘合剂在暴露于比粘合剂的分解温度高的温度之中和之后具有高的粘合性，低的可燃性(这通过低的热量释放速度来佐证)和高的焦炭产率。
本发明的硅氧烷粘合剂可用于要求在升高的温度下具有高的粘合性，低的可燃性和高的透明度的粘合剂的应用中。例如，在制造防火窗和玻璃防火墙中，该粘合剂可用于粘结玻璃板。
实施例
列出下述实施例，更好地阐述本发明的硅氧烷组合物和层压基底，但不要视为限制本发明，本发明的范围通过所附权利要求书来描绘。除非另有说明，在实施例中报道的所有份和百分数以重量计。在实施例中使用下述物质。
有机基氢聚硅氧烷A是通式为Me3SiO(Me2SiO)3.2(HMeSiO)5.8SiMe3的聚(二甲基/氢甲基)硅氧烷，其中Me是甲基和括号外的下标表示括号中单元的平均数。
有机基氢聚硅氧烷B是通式为Me3SiO(Me2SiO)8.7(HMeSiO)3.7SiMe3的聚(二甲基/氢甲基)硅氧烷，其中Me是甲基和括号外的下标表示括号中单元的平均数。
有机基氢聚硅氧烷C是通式为Me3SiO(HMeSiO)65SiMe3的聚(氢甲基)硅氧烷，其中Me是甲基和括号外的下标表示括号中单元的平均数。
有机基氢聚硅氧烷D是通式为Me3SiO(Me2SiO)16.2(HMeSiO)39SiMe3的聚(二甲基/氢甲基)硅氧烷，其中Me是甲基和括号外的下标表示括号中单元的平均数。
有机基氢聚硅氧烷E是通式为(HMe2SiO1/2)1.84(SiO4/2)的MHQ树脂，其中Me是甲基和括号外的下标(下标1没有示出)表示括号中单元的平均数。
交联剂A是1，3，5，7-四甲基-1，3，5，7-四乙烯基环四硅氧烷。
交联剂B是通式为HO(ViMeSiO)9H的有机基硅氧烷，其中Me是甲基，Vi是乙烯基，和括号外的下标表示括号中单元的平均数。
交联剂C是通式为(ViMePhSi)2O的有机基硅氧烷，其中Me是甲基，Ph是苯基，和Vi是乙烯基。
交联剂D是通式为(PhSiO3/2)0.2(Me2SiO)0.6(Me2ViSiO1/2)0.2的有机基硅氧烷，其中Me是甲基，Vi是乙烯基，和括号外的下标表示摩尔分数。
交联剂E是通式为ViMe2SiO(Me2SiO)148SiMe2Vi的有机基聚硅氧烷，其中Me是甲基，Vi是乙烯基，和括号外的下标表示括号中单元的平均数。
交联剂F是含在二甲苯内60％(w/w)通式为(Me3SiO1/2)0.4(ViMe2SiO1/2)0.05(SiO4/2)0.55的有机基聚硅氧烷的溶液。
铂催化剂是含在甲苯内1，3-二乙烯基-1，1，3，3-四甲基二硅氧烷的铂(0)络合物，其铂浓度为1000ppm。
硅氧烷基料：含82％通式为(PhSiO3/2)0.75(ViMe2SiO1/2)0.25的有机硅树脂和18％1，4-双(二甲基甲硅烷基)苯的混合物，其中该树脂的重均分子量为约1700，数均分子量为约1440，且含有约1mol％与硅键合的羟基。在1，4-双(二甲基甲硅烷基)苯中的与硅键合的氢原子与有机硅树脂中与硅键合的乙烯基的摩尔比为1.1∶1，这通过29Si NMR和13C NMR来测定。
Figure BPA00001213742900171
516，由DuPont Teijin Films(Hopewell VA)销售，它是在一侧上用剥离剂预处理以供滑动且厚度为125微米的聚对苯二甲酸乙二酯(PET)膜。
玻璃织物是通过在575℃下加热具有平纹组织且厚度为37.5微米的style 106电玻璃织物6小时制备的热处理过的玻璃织物。未处理的玻璃织物获自JPS Glass(Slater，SC)。
实施例1
混合硅氧烷基料与基于该基料的重量为0.5％(w/w)的铂催化剂。将所得组合物施加到516PET膜(8英寸×11英寸)的剥离剂处理过的表面上，形成硅氧烷膜。在该硅氧烷膜上仔细地层铺具有与PET膜相同尺寸的玻璃织物，允许充足的时间供该组合物彻底润湿织物。然后均匀地施加前述硅氧烷组合物到包埋的织物上。在与硅氧烷组合物接触的剥离剂处理过的一侧上的涂层之上放置相同的PET膜。然后使层叠件在隔开300微米距离的两个不锈钢棒之间穿过。在烘箱中在150℃下加热层压体10分钟。关闭烘箱，并允许层压体在烘箱内部冷却到室温。从增强的有机硅树脂膜中分离(剥离掉)上部的PET膜，然后从下部的PET膜中分离有机硅树脂膜。透明的增强的有机硅树脂膜的厚度为约125微米。
实施例2-10
在实施例2-10每一个中，通过以表1规定的用量，结合有机基氢聚硅氧烷、交联剂和铂催化剂，制备硅氧烷组合物。
将每一硅氧烷组合物样品(～2g)置于单独的不锈钢盘内，在烘箱内在150℃下加热2小时，以固化有机基氢聚硅氧烷，然后允许冷却到室温。在空气总，在800℃下加热粘合剂样品30分钟，以产生焦炭，然后允许冷却到室温。通过用在焦化之后粘合剂的质量除以焦化之前(固化)粘合剂的质量并将该商乘以100，计算每一粘合剂的焦炭产率。
根据下述工序，使用每一种硅氧烷组合物，制备层压玻璃复合体：用洗涤剂在水中的温热溶液洗涤两块平的浮选玻璃板(6英寸×6英寸×1/8英寸)，用去离子水彻底漂洗，并在空气中干燥。将约2g硅氧烷组合物施加在每一玻璃板的一侧上。在玻璃板之一的涂布表面上放置具有与玻璃板相同尺寸的实施例1的增强的有机硅树脂膜，然后在增强的有机硅树脂膜的暴露表面上放置另一玻璃板的涂布表面。在室温下真空(2500Pa)保持层压体2小时。在烘箱中，以3℃/min的速度加热复合体到150℃，在这一温度下保持层压体2小时。关闭烘箱，并允许层压玻璃在烘箱内部冷却到室温。
将在10psi(6.9×104pa)压力下供应有丙烯且具有2.5英寸孔隙的喷灯置于与层压玻璃的一个平坦表面垂直且与该表面距离11英寸处。将层压玻璃暴露于喷灯下10分钟，然后允许冷却到室温。在热处理之后，在层压体内的玻璃板保持粘结在增强的有机硅树脂膜上。
对比例1-3
在对比例1-3每一个中，使用表1中规定的组分和用量，制备硅氧烷组合物。在对比例1和2中，按序结合有机基氢聚硅氧烷、交联剂和铂催化剂。在对比例3中，首先结合有机基氢聚硅氧烷E和交联剂F，然后在100℃下减压除去二甲苯。然后结合这一混合物与交联剂A和铂催化剂。
使用以上实施例2-10中所述的方法，加热每一组合物的样品，产生粘合剂。表2中报道了每一粘合剂的焦炭产率。
此外，根据实施例2-10的方法，使用每一硅氧烷组合物制备层压的玻璃复合体，然后热处理。在热处理过程中，层压体内的玻璃板与增强的有机硅树脂膜分离。
表1
C-1、C-2和C-3分别表示对比例1、2和3。
表2
Figure BPA00001213742900201

Claims (15)

1.一种硅氧烷组合物，它包含：
(A)至少一种通式为(R1 2R2SiO1/2)m(R1R2SiO2/2)n(R1SiO3/2)p(I)的有机基氢聚硅氧烷，其中每一R1独立地为C1-C10烃基或C1-C10卤素取代的烃基，二者均不含脂族不饱和键，每一R2独立地为R1或-H，m为0.001-0.3，n为0.5-0.999，p为0-0.5，和m+n+p＝1，条件是该有机基氢聚硅氧烷每一分子平均具有至少两个与硅键合的氢原子；
(B)选自下述中的交联剂：(i)至少一种每一分子平均具有至少两个脂族碳-碳双键的有机化合物，(ii)至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机基硅烷，(iiii)至少一种用式(R1R3 2SiO1/2)w(R3 2SiO2/2)x(R3SiO3/2)y(SiO4/2)z(II)表示的有机硅树脂，其中每一R1如上所定义，每一R3独立地为R1或链烯基，w为0-0.95，x为0-0.95，y为0-1，z为0-0.1，y+z为0.1-1，和w+x+y+z＝1，条件是该有机硅树脂每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基，和(v)包含(i)、(ii)、(iii)和(iv)中至少两种的混合物，其中(iv)是至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机基硅氧烷；其中在交联剂(B)中的与硅键合的碳-碳双键的摩尔数与有机基氢聚硅氧烷(A)中的与硅键合的氢原子的摩尔数之比为0.005-0.7；和
(C)氢化硅烷化催化剂。
2.权利要求1的硅氧烷组合物，其中下标n的数值为0.6-0.9。
3.权利要求1的硅氧烷组合物，其中下标p的数值为0-0.3。
4.一种硅氧烷粘合剂，它包括至少一种通式为(R1 2R2SiO1/2)m(R1R2SiO2/2)n(R1SiO3/2)p(I)的有机基氢聚硅氧烷的固化产物，其中每一R1独立地为C1-C10烃基或C1-C10卤素取代的烃基，二者均不含脂族不饱和键，每一R2独立地为R1或-H，m为0.001-0.3，n为0.5-0.999，p为0-0.5，和m+n+p＝1，条件是该有机基氢聚硅氧烷每一分子平均具有至少两个与硅键合的氢原子，
其中固化产物通过加热包含下述物质的硅氧烷组合物形成：
(A)至少一种通式(I)的有机基氢聚硅氧烷；
(B)选自下述中的交联剂：(i)至少一种每一分子平均具有至少两个脂族碳-碳双键的有机化合物，(ii)至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机基硅烷，(iii)至少一种用式(R1R3 2SiO1/2)w(R3 2SiO2/2)x(R3SiO3/2)y(SiO4/2)z(II)表示的有机硅树脂，其中每一R1如上所定义，每一R3独立地为R1或链烯基，w为0-0.95，x为0-0.95，y为0-1，z为0-0.1，y+z为0.1-1，和w+x+y+z＝1，条件是该有机硅树脂每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基，和(v)包含(i)、(ii)、(iii)和(iv)中至少两种的混合物，其中(iv)是至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机基硅氧烷；其中在交联剂(B)中的与硅键合的碳-碳双键的摩尔数与有机基氢聚硅氧烷(A)中的与硅键合的氢原子的摩尔数之比为0.005-0.7；和
(C)氢化硅烷化催化剂。
5.权利要求4的硅氧烷粘合剂，其中下标n的数值为0.6-0.9。
6.权利要求4的硅氧烷粘合剂，其中下标p的数值为0-0.3。
7.一种涂布的基底，它包括：
基底；和
在基底表面的至少一部分上的硅氧烷粘合剂涂层，其中该粘合剂涂层包括至少一种通式为(R1 2R2SiO1/2)m(R1R2SiO2/2)n(R1SiO3/2)p(I)的有机基氢聚硅氧烷的固化产物，其中每一R1独立地为C1-C10烃基或C1-C10卤素取代的烃基，二者均不含脂族不饱和键，每一R2独立地为R1或-H，m为0.001-0.3，n为0.5-0.999，p为0-0.5，和m+n+p＝1，条件是该有机基氢聚硅氧烷每一分子平均具有至少两个与硅键合的氢原子；
其中固化产物通过加热包含下述物质的硅氧烷组合物形成：
(A)至少一种通式(I)的有机基氢聚硅氧烷；
(B)选自下述中的交联剂：(i)至少一种每一分子平均具有至少两个脂族碳-碳双键的有机化合物，(ii)至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机基硅烷，(iii)至少一种用式(R1R3 2SiO1/2)w(R3 2SiO2/2)x(R3SiO3/2)y(SiO4/2)z(II)表示的有机硅树脂，其中每一R1如上所定义，每一R3独立地为R1或链烯基，w为0-0.95，x为0-0.95，y为0-1，z为0-0.1，y+z为0.1-1，和w+x+y+z＝1，条件是该有机硅树脂每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基，和(v)包含(i)、(ii)、(iii)和(iv)中至少两种的混合物，其中(iv)是至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机基硅氧烷；其中在交联剂(B)中的与硅键合的碳-碳双键的摩尔数与有机基氢聚硅氧烷(A)中的与硅键合的氢原子的摩尔数之比为0.005-0.7；和
(C)氢化硅烷化催化剂。
8.权利要求7的涂布的基底，其中下标n的数值为0.6-0.9。
9.权利要求7的涂布的基底，其中下标p的数值为0-0.3。
10.权利要求7的涂布的基底，其中基底选自玻璃和增强的有机硅树脂膜。
11.一种层压的基底，它包括：
第一基底；
覆在第一基底上的至少一个额外的基底；和
在每一基底的至少一个表面的至少一部分上的硅氧烷粘合剂涂层，条件是至少一部分粘合剂涂层在相邻基底的相对表面之间且与之直接接触，其中该粘合剂涂层包括至少一种通式为(R1 2R2SiO1/2)m(R1R2SiO2/2)n(R1SiO3/2)p(I)的有机基氢聚硅氧烷的固化产物，其中每一R1独立地为C1-C10烃基或C1-C10卤素取代的烃基，二者均不含脂族不饱和键，每一R2独立地为R1或-H，m为0.001-0.3，n为0.5-0.999，p为0-0.5，和m+n+p＝1，条件是该有机基氢聚硅氧烷每一分子平均具有至少两个与硅键合的氢原子，
其中固化产物通过加热包含下述物质的硅氧烷组合物形成：
(A)至少一种通式(I)的有机基氢聚硅氧烷；
(B)选自下述中的交联剂：(i)至少一种每一分子平均具有至少两个脂族碳-碳双键的有机化合物，(ii)至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机基硅烷，(iii)至少一种用式(R1R3 2Si01/2)w(R3 2Si02/2)x(R3Si03/2)y(Si04/2)z(II)表示的有机硅树脂，其中每一R1如上所定义，每一R3独立地为R1或链烯基，w为0-0.95，x为0-0.95，y为0-1，z为0-0.1，y+z为0.1-1，和w+x+y+z＝1，条件是该有机硅树脂每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基，和(v)包含(i)、(ii)、(iii)和(iv)中至少两种的混合物，其中(iv)是至少一种每一分子平均具有至少两个与硅键合的链烯基的有机基硅氧烷；其中在交联剂(B)中的与硅键合的碳-碳双键的摩尔数与有机基氢聚硅氧烷(A)中的与硅键合的氢原子的摩尔数之比为0.005-0.7；和
(C)氢化硅烷化催化剂。
12.权利要求11的层压基底，其中下标n的数值为0.6-0.9。
13.权利要求11的层压基底，其中下标p的数值为0-0.3。
14.权利要求11的层压基底，其中至少一个基底是玻璃。
15.权利要求11的层压基底，其中至少一个基底是增强的有机硅树脂膜。
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