CN100334746C - 荧光材料混合物、波长转换的浇注料和光源装置 - Google Patents

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Abstract

本发明推荐一种通过射线源激励的荧光材料混合物，其采用具有用Ce激活的石榴石结构A3B5O12的荧光材料，在此第一组分A含有由Y，Lu，Sc，La，Gd、Sm和Tb组成的组中的至少一种元素，并且包含Tb作为主晶格构造，而第二组分B代表元素Al，Ga或In中的至少一种，并且混合荧光材料中的多种。此外推荐了相应的波长转换的浇注料和所属的光源装置。

Description

荧光材料混合物、波长转换的浇注料和光源装置
技术领域
本发明涉及一种荧光材料混合物，一种所属的波长转换的浇注料和一种所属的光源装置。
本发明尤其是涉及通过蓝色或近紫外光谱范围中波长激励用的，发射黄色或黄绿色的一种石榴石荧光材料混合物。尤其是安排了含有荧光材料混合物的一种浇注树脂基体作为浇注料，和尤其是安排了与荧光材料混合物或与浇注料结合的一种发光二极管作为光源。
背景技术
从WO 98/05078中公开了光源用的一种荧光材料和一种所属的光源。在那里采用具有A3B5O12:D结构的石榴石作为荧光材料，在此石榴石上第一组分由不同稀土金属中的至少一种组成，组分B由元素Al，Ga或In中的一种组成。掺杂物D为铈(Ce)。
从WO 97/50132中公开了一种类似的荧光材料，在此荧光材料上要么采用Ce，要么采用铽(Tb)作为掺杂物。Ce在黄色光谱范围发射，而Tb在绿色光谱范围发射。在两种情况下采用与发射蓝色的光源结合的荧光材料用于实现白的混合色。
从WO 98/12757中公开了基于由上述文献中公开的荧光材料和透明浇注基体的，波长转换的浇注料。在此通过引用(Rückbezug)吸纳此文献的公布内容。
在例如按WO 97/50132生成白的混合光时，通过合适的选择，即通过荧光材料的组成，荧光材料的颗粒大小和荧光材料的浓度来改变此白色光的色温或色品位置是已知的，通过引用尤其是涉及浇注料的组成和涉及浇注料的制造的WO 97/50132的公布内容同样是本说明的内容。在基于这些参数的情况下却只能以比较大的工作量优化所生成白色光的色调(CIE比色图表中的色品位置X和Y)的优化。这一点尤其是适用于位于坐标CIEX＝0.33和CIEY＝0.33上的所谓的消色差点或“等能点”。
此外从较好的彩色再现角度通过光谱中的较高的红色成分来优化荧光材料是费事的。
最后从荧光材料的吸收峰值角度针对朝发光源发射峰值方向来优化荧光材料是困难的。
发明内容
因此本发明的任务在于，说明开始时所述方式的一种荧光材料混合物，在以优化参数为基础的条件下可以迅速而简单地制造此荧光材料混合物，并且此荧光材料混合物是适合于所属的波长转换的浇注料以及所属的光源的。
根据本发明的具有不同成分的荧光材料混合物，其用于把来自于射线源的射线部分地或全部地转换成较长波的射线，其中所述荧光材料中的至少一种材料具有用Ce激活的石榴石结构A3B5O12，在此第一组分A含有元素Y，Lu，Sc，La，Gd、Sm和Tb中的至少一种元素，并且包含Tb作为主晶格构造，而第二组分B含有元素Al，Ga和In中的至少一种元素。
按本发明尤其是优先对于其发射位于短波光谱范围中的，尤其是优先在蓝色光谱范围中的，或在紫外光谱范围中的光源采用具有多种荧光材料的荧光材料混合物。这些荧光材料尤其拥有用铈掺杂的石榴石结构A3B5O12:D，第一组分A在此含有元素Y、Lu、Sc、La、Gd、Sm和Tb中的至少一种元素，而第二组分含有元素Al，Ga和In中的至少一种元素。
在开始时所述文献中说明了所述荧光材料的制造和作用方式。在此尤其值得一提的是，在大约400和500nm之间的光谱范围中激励时作为主晶格的、即石榴石第一组分的组成部分的铽(Tb)是适合于发射黄色光的，其掺杂物为铈的荧光材料的。以前除此铈之外曾推荐铽作为绿色光谱范围中发射用的激活剂(Aktivator)的。单独采用铽，或共同与上面推荐的其它稀土金属中的至少一种作为石榴石第一组分的主要组成部分是可能的。
特别优先采用(Tb1-x-ySExCey)3(Al，Ga)5O12结构的石榴石，在此适用
SE＝Y，Gd，La，Sm和/或Lu；
0≤x≤0.5-y；
0＜y＜0.1。
采用元素Al或Ga中的至少一种作为第二组分(B)。第二组分B可能附加地含有In。激活剂是铈。
这些荧光材料吸收具有在420nm至490nm之间范围中的波长的电磁射线，并且因对于蓝色光源的，尤其是半导体LED的射线可以激励这些荧光材料。GaN基上的，或InGaN基上的LED半导体芯片是优先适合的，这些LED半导体芯片在430nm至480nm范围中的发射峰值时发射蓝色光。
在与本发明的关联中，对于GaN或InGaN基上的发光二极管芯片原则上理解为一种发光二极管芯片，它的射线发射区具有GaN、InGaN和/或同族的氮化物，以及基于此上的混合晶体，例如像Ga(Al，In)N。
例如从Shuji Nakamura，Gerhard Fasol著：蓝色激光二极管，Springer出版社柏林，海德堡1997，209及以下页中公开了这种发光二极管芯片。
以前所述的荧光材料通过蓝色光来激励，并且在它们那方发射波长位移地位于500nm之上范围中的光。在铈激活的Tb石榴石荧光材料的情况下发射的峰值位于大约550nm上。
上面说明的荧光材料在420至490nm范围中吸收，并且因此可从通过蓝色光源的射线来激励。用其峰值位于430至470nm上的，发射蓝色光的LED芯片曾达到良好的结果。Tb石榴石：Ce荧光材料的发射峰值位于大约550nm上。
基于发送蓝色光的LED芯片与具有含Tb石榴石的荧光材料的荧光材料混合物的组合，这种荧光材料特别适合于在发射白色光的LED元件中的用途，通过吸收LED芯片发射的一部分来激励含Tb石榴石的荧光材料，并且Tb石榴石荧光材料的发射将LED的余下的射线补充成白光。
尤其是Ga(In)N-LED芯片，但用于在420至490nm范围中的发射生成蓝色的LED的任何另外的途径也适合于作为发射蓝色光的LED芯片。尤其是推荐发射范围430至470nm为主要的发射范围，因为效率然后是最高的。
荧光材料混合物的吸收和发射带位置的微调通过稀土金属的种类和量的选择是可能的。与发光二极管相结合首先位于0.25≤x≤0.5-y之间的x的范围适合在上述Tb石榴石荧光材料上的。
y的特别优先的范围位于0.02＜y＜0.05上。
(TbxSE11-x-yCey)3(Al，Ga)5O12结构的石榴石展示作为荧光材料组分的良好适应性，在此适用SE＝Y、Ga、La和/或Lu；
0≤x≤0.02，尤其是x＝0.01；
0＜y＜0.1。y经常位于0.01至0.05范围中。
在主晶格中的较小量的Tb总的首先用来改善已知的铈激活的荧光材料的性能，而可以有针对性地采用添加较大量的Tb首先用于推移已知的铈激活荧光材料的发射波长。因此高成分的Tb尤其是良好地适合于具有低于5000 K的低色温的白色LED。
众所周知，为了激励在文献中已详述的类型YAG:Ce的荧光材料采用具有430和480nm之间范围中发射峰值的，在镓氮化物或铟镓氮化物基上的发射蓝色LED。例如由Osram公司在名称L175之下销售一种这样的荧光材料。在其上部分或全部地通过上述稀土金属中的一种代替了元素钇的另外荧光材料是已知的。
在适合于按本发明荧光材料混合物的一种荧光材料上通过铽大部分地代替了钇原子。荧光材料例如可能有-以下称作为具有67％的L175/Tb的-组成[Y0.29Tb0.67Ce0.04]3Al5O5。
按本发明考虑了，通过混合具有不同组成和因此具有对于蓝色光的甚至不同吸收峰值的着色的荧光材料粉来安排荧光材料混合物的色调和色品位置。例如可以通过将荧光材料L175(纯粹的YAG:Ce)与所述种类的，在其上钇部分或全部地通过铽(L175/Tb，Tb＞0％)代替的荧光材料的混合来实现这一点。混合比可以是1∶1。可是也可以采用另外的荧光材料或由此荧光材料变异的另外荧光材料代替YAG:Ce，在此额外地可以变化混合比。
本发明的一个特别的优点在于，以粉末形式存在的荧光材料可以毫无问题地混合，并且因此以比较简单的方式使得在CIE比色图表上的目标色品位置的有针对性的调节成为可能。因此根据像纯粹YAG:Ce那样的石榴石结构和所采用LED的色品位置可以在比色图表上表示一束直线，这些直线中的一条穿过目标色品位置的所选择坐标。通过LED芯片和荧光装置的组合可以在色品位置直线的斜率方面容易地变化各个色品位置的合成的色品位置直线。因此生成具有LED和波长转换荧光材料的荧光装置是立即可能的，此荧光材料的合成的色品位置直线准确地穿过在色品位置图表上的坐标X＝0.33和Y＝0.33处的消色差点。此消色差点定义纯粹的白色。除此之外实现例如向光谱中较高的红色成分方向的，合成色谱的推移是可能的，这一般例如通过较高的L175/Tb成分导至较好的色彩再现。
此外按本发明考虑了，在对于所生成射线至少部分地透明的浇注料中，优先在合成材料中，特别优先地在环氧浇注树脂，硅浇注树脂，或丙烯酸盐浇注树脂中，或在这些树脂的混合物中，或在例如像无机玻璃那样的能透过射线的另外合适的材料中分散按本发明的荧光装置。为此按WO98/12757中公开的方法将按本发明的荧光装置优先制造为与浇注料和其它元素的颜料粉末混合物。
因此根据本发明的用于波长转换的浇注料，该浇注料基于透明合成材料，并包括具有不同成分的荧光材料混合物以用于把来自于射线源的射线部分地或全部地转换成较长波的射线。所述荧光材料中的至少一种材料具有用Ce激活的石榴石结构A3B5O12，在此第一组分A含有元素Y，Lu，Sc，La，Gd、Sm和Tb中的至少一种元素，并且包含Tb作为主晶格构造，而第二组分B含有元素Al，Ga或In中的至少一种元素。并且所述的荧光材料混合物是作为无机的荧光颜料粉被混合在所述的透明合成材料中的。
此外按本发明安排了属于荧光装置的光源装置，在此光源装置上射线源发射光谱的蓝色范围中的或紫外范围中的射线，并且将此射线借助于按本发明的荧光装置部分或全部地转换成长波的射线，在此在部分的转换时将所转换的射线与用于生成白色混合光的射线源所发射的射线混合。
据此，根据本发明的包含有射线源和荧光材料混合物的光源装置，在此所述的射线源发射400至500nm波长范围内的射线，所述的荧光材料混合物具有不同的成分并被安排用来接收所述的射线，其中所述荧光材料中的至少一种材料具有用Ce激活的石榴石结构A3B5O12，在此第一组分A含有元素Y，Lu，Sc，La，Gd、Sm和Tb中的至少一种元素，并且至少在部分的Tb中形成主晶格构造，而第二组分B含有元素Al，Ga和In中的至少一种元素，以及所述的射线被所述的荧光材料混合物至少部分地转换为较长波的射线。
同样地从WO98/12757中公开了具有可是仅一种荧光材料的这样的光源装置。
附图说明
以下借助于与图1和2结合的实施例详述本发明。所展示的：
图1为具有不同荧光材料的和按本发明荧光装置的色品位置直线的色品位置图表，和
图2为通过按本发明光源装置的实施例的示意的剖面图。
具体实施方式
按图1表示了一种色品位置图表，此色品位置图表在横坐标上含有CIE比色图表的色品位置坐标X，和在纵坐标上含有色品位置坐标Y。
以用于生成白色混合光的光源装置为基础，正如它例如是在WO97/50132中所说明的那样。
例如采用在蓝色光谱范围中发射的和其色品位置点相应地在色品位置图表中位于X＝0.14和Y＝0.02上的一种基于InGaN的LED芯片。在具有色品位置C的LED蓝色光的和例如在透明浇注料中所埋入荧光材料所发射光的混合物上产生不同的色品位置直线。
例如在采用纯粹的YAG:Ce作为荧光材料时产生色品位置直线1。在采用在其上通过铽部分或主要地代替Y的荧光材料时产生在色品位置直线1之下分布的色品位置直线。在采用具有(按上述公式的)67％的A位置上的Tb含量的荧光材料条件下，产生在图表中画入的色品位置直线2。
直线1分布在位于色品位置坐标X＝0.33和Y＝0.33上的消色差点U之上，而直线2分布在此消色差点U之下。在具有色品位置直线1和2的以比例1∶1的两种荧光材料的混合物上，和在埋入透明的浇注料的情况下(请参阅按图2的上面公布的实施例)像图1的图表所展示的那样产生准确穿过色品位置图表的消色差点或白点的直线3。
以类似的方式通过尤其是具有石榴石结构的不同荧光材料的混合物获得穿过CIE比色图表的所希望的不同坐标的色品位置曲线是可能的。
荧光材料粉混合物是有利地埋入相应地优化的浇注料中的，在此尤其是可以优化荧光材料粉的粒度。在WO98/12757中说明了用于制造这种的波长转换浇注料的方法。
在光源装置的在图2中示意地表示的特别优先的实施形式上，以GaN或InGaN为基础的发光二极管芯片10是布置在优先由合成材料制成的，射线不可透过的发光二极管基壳20的缺口11中的。
发光二极管基壳20是由芯片10的电气接头经其从壳体中引出的电气接头导线或接头引线21、22贯通的。
缺口11的内壁12形成由芯片10所发送光的和由荧光材料混合物所发射光的反光镜，并且向芯片10的主发射方向13偏转此光。
缺口11是用浇注料14充填的，此浇注料14具有透明浇注树脂基质15，优先具有环氧浇注树脂或丙烯酸盐树脂(例如聚甲基丙烯酸甲脂)，或具有这些树脂的混合物，所安排的荧光材料粉混合物16是混入这些树脂中的。
荧光材料粉混合物优先含有具有粒度≤20μm的荧光材料颜料，并且含有平均颗粒直径d50≤5μm。
除了浇注树脂15和荧光材料颜料16之外，此外在浇注料14中优先含有着触变剂、矿物的扩散剂、疏水剂和/或增附剂。
在实施例上例如涉及发射白色光的发光二极管元件，在此二极管元件中具有混合比1∶1的荧光粉L175(YAG:Ce)和L175/Tb(具有67％Tb)是含有在浇注料14中的，并且发光二极管元件所发射混合光的色品位置位于图1中所示图表的直线3上。
当然借助于上述实施例的本发明的阐述自然不应看作为本发明局限于所说明特征的本身。除了由发光二极管芯片或激光二极管芯片制造的半导体本体之外，尤其是聚合物LED作为光源属于考虑之列。同样地除了纯粹的YAG:Ce之外也拥有代替Y的Lu、Sc、La、Gd以及Sm成分的荧光材料粉也属于本发明的范围。此外纳入了在其上铽成分小于上述荧光材料公式上的石榴石。
按本发明的荧光装置和所属的浇注料原则上是在发光二极管元件的在WO97/50132和WO98/12757中公布的所有结构形式上可采用的。

Claims (21)

1.具有不同成分的荧光材料混合物，用于把来自于射线源的射线部分地或全部地转换成较长波的射线，其中所述荧光材料中的至少一种材料具有用Ce激活的石榴石结构A3B5O12在此第一组分A含有元素Y，Lu，Sc，La，Gd、Sm和Tb中的至少一种元素，并且包含Tb作为主晶格构造，而第二组分B含有元素Al，Ga和In中的至少一种元素。
2.按权利要求1的荧光材料混合物，其特征在于，所述荧光材料中的至少另一种材料具有用Ce激活的石榴石结构A3B5O12，在此第一组分A含有元素Y，Lu，Sc，La，Gd和Sm中的至少一种元素，而第二组分B含有元素Al，Ga和In中的至少一种元素。
3.按权利要求1或2的荧光材料混合物，其特征在于，该荧光材料混合物是通过400至500nm的范围中的射线可激励的。
4.按权利要求3的荧光材料混合物，其特征在于，该荧光材料混合物是通过420至490nm的范围中的射线可激励的。
5.按权利要求2的荧光材料混合物，其特征在于，该荧光材料混合物含有结构Y3(Al，Ga)5O12:Ce的石榴石和结构(Tb1-x-ySExCey)3(Al，Ga)5O12的石榴石，在此适用
SE＝Y，Gd，La或Lu；
0≤x≤0.5-y；
0＜y＜0.1。
6.用于波长转换的浇注料，该浇注料基于透明合成材料，并包括具有不同成分的荧光材料混合物以用于把来自于射线源的射线部分地或全部地转换成较长波的射线，
其中所述荧光材料中的至少一种材料具有用Ce激活的石榴石结构A3B5O12，在此第一组分A含有元素Y，Lu，Sc，La，Gd、Sm和Tb中的至少一种元素，并且包含Tb作为主晶格构造，而第二组分B含有元素Al，Ga和In中的至少一种元素，
并且所述的荧光材料混合物是作为无机的荧光颜料粉被混合在所述的透明合成材料中的。
7.按权利要求6的用于波长转换的浇注料，其特征在于，所述荧光材料中的至少另一种材料具有用Ce激活的石榴石结构A3B5O12，在此第一组分A含有元素Y，Lu，Sc，La，Gd和Sm中的至少一种元素，而第二组分B含有元素Al，Ga和In中的至少一种元素。
8.按权利要求6的用于波长转换的浇注料，其特征在于，所述的荧光颜料具有粒度≤20μm和平均颗粒直径d50≤5μm。
9.按权利要求6的用于波长转换的浇注料，其特征在于，除了所述的合成材料和荧光颜料之外，该浇注料还含有触变剂、矿物的扩散剂、疏水剂和/或增附剂。
10.按权利要求6的用于波长转换的浇注料，其特征在于，所述的荧光材料混合物是通过400至500nm范围中的射线可激励的。
11.按权利要求10的用于波长转换的浇注料，其特征在于，所述的荧光材料混合物是通过420至490nm范围中的射线可激励的。
12.按权利要求6、7、10或11的用于波长转换的浇注料，其特征在于，所述的荧光材料混合物含有结构Y3(Al，Ga)5O12:Ce的石榴石和结构(Tb1-x-ySExCey)3(Al，Ga)5O12的石榴石，在此适用
SE＝Y，Gd，La或Lu；
0≤x≤0.5-y；
0＜y＜0.1。
13.包含有射线源和荧光材料混合物的光源装置，在此所述的射线源发射400至500nm波长范围内的射线，所述的荧光材料混合物具有不同的成分并被安排用来接收所述的射线，其中
所述荧光材料中的至少一种材料具有用Ce激活的石榴石结构A3B5O12，在此第一组分A含有元素Y，Lu，Sc，La，Gd、Sm和Tb中的至少一种元素，并且至少在部分的Tb中形成主晶格构造，而第二组分B含有元素Al，Ga和In中的至少一种元素，以及
所述的射线被所述的荧光材料混合物至少部分地转换为较长波的射线。
14.按权利要求13的光源装置，其特征在于，所述荧光材料中的至少另一种材料具有用Ce激活的石榴石结构A3B5O12，在此第一组分A含有元素Y，Lu，Sc，La，Gd和Sm中的至少一种元素，而第二组分B含有元素Al，Ga和In中的至少一种元素。
15.按权利要求14的光源装置，其特征在于，所述的荧光材料混合物含有结构Y3(Al，Ga)5O12:Ce的石榴石和结构(Tb1-x-ySExCey)3(Al，Ga)5O12的石榴石，在此适用
SE＝Y，Gd，La或Lu；
0≤x≤0.5-y；
0＜y＜0.1。
16.按权利要求13或14的光源装置，其特征在于，被部分转换的射线与射线源所发射的射线混合成白色光。
17.按权利要求13或14的光源装置，其特征在于，所述射线源所发射的射线位于400至500nm的波长范围中。
18.按权利要求17的光源装置，其特征在于，所述射线源所发射的射线位于430至480nm的波长范围中。
19.按权利要求13或14的光源装置，其特征在于，发射蓝色的发光二极管是作为射线源的。
20.按权利要求19的光源装置，其特征在于，所述的发光二极管基于GaN或InGaN。
21.按权利要求13、14或15的光源装置，其特征在于，发光二极管是用按权利要求6的浇注料配备的。
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