CH161049A - Verfahren zur Darstellung neuartiger faserförmiger Zelluloseester. - Google Patents

Verfahren zur Darstellung neuartiger faserförmiger Zelluloseester.

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CH161049A
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Boehringer & Soehne Gmbh
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      Verfahren'    zur Darstellung neuartiger     faserförmiger        Zelluloseester.            Obwohl    die     Acetylierung    der Zellulose  unter Erhaltung der Faserstruktur, vor allem  wegen der mit ihr verbundenen, eine leichtere  Regenerierung der     Acetylierungsmittel    er  laubenden wirtschaftlichen Vorteile und der  einfacheren und zuverlässigeren Reinigung  der     Acetylierungsprodukte    vor     einer        Ace-          tylierung    in Lösung mancherlei Vorteile  bietet und daher im Grunde,

   wie bei der  Nitrozellulose .die gegebene Ausführungsform  der     Zellulosev        eresterung    vorstellt, war es bis  her noch nicht gelungen, auf diesem Wege  den über die     Lösun'gen    hergestellten     Acetyl-          zellulosen    hinsichtlich ihrer Eignung zur  technischen Verarbeitung auf Kunststoffe  gleichwertige oder ihnen gar überlegene Pro  dukte zu erhalten.

   Dies mag daher kommen,  dass man trotz der zahlreichen, auf dem Ge  biet der     Zelluloseveresterung    bekannt gewor  denen Verbesserungen, die im Hinblick auf  die     Acetylierung    unter Erhaltung der Faser  form     vorgeschlagen    wurden oder sich auf sie    hätten übertragen lassen, zu wenig auf die  zahlreichen andern, den Reaktionsverlauf mit  bestimmenden Faktoren Rücksicht nahm und  sie     einander    nicht in ausreichendem Masse  anpasste.

      Bei dem vorliegenden Arbeitsverfahren  wird die an sich bekannte     Veresterung    der  Zellulose durch     die    beanspruchten Mass  nahmen in solcher Weise durchgeführt, dass  Produkte erhalten werden, die den bisher be  kannten, obschon sie in chemischer Hinsicht  mit denselben identisch sind, in ihren tech  nischen Eigenschaften überlegen sind. Der  Vorteil des neuen Verfahrens     liegt,darin,        .dass     die Ester besonders rein und einheitlich an  fallen, und dass die     Veresterung    selbst, ob  schon sie die Grenze des theoretisch über  haupt Möglichen erreicht, ganz     besonders     schonend durchgeführt wird.  



  Es wurde nämlich gefunden, dass man  unter     Innehaltung    bestimmter, sich auf die           verschiedensten,    die Reaktion     beeinflussenden     Faktoren erstreckender Bedingungen zu be  sonders wertvollen     faserförmigen        Acetyl-          zellulosen    gelangen kann.

   Als geeignet       hierfür    hat sich ein Verfahren erwiesen, bei  dem die Zellulose in Gegenwart von ein       Inlösunggehen    der     Acetylierungsprodukte     verhindernden Stoffen mit Überchlorsäure  als Katalysator und bei     gleichzeitiger    An  wesenheit von schwefliger Säure bei in allen  Zonen des     Reaktionssystemes    gleichmässigen,  etwa 40   nicht übersteigenden, zweckmässig  nicht über etwa 25   liegenden Temperaturen       acetyliert    wird.

   Als Zusatzstoffe, die ein       Inlösunggehen    der Zellulose verhindern,  kommen alle .die aus -der     Zelluloseliteratur     bekannten Stoffe in Betracht, die mit Essig  säureanhydrid und schwefliger     .Säure        ein     homogenes Gemisch bilden, also zum Bei  spiel     Toluol,        Xylol,        Cyclohexanolacetat,     Essigester und Gemische solcher Stoffe. Die  Menge der schwefligen Säure soll mindestens  der der zu     acetylierenden    Zellulose entspre  chen.

   Mengen, die höher sind, als einer Sätti  gung des     Acetylierungsgemisches    entspricht,  bieten anderseits     praktisch    keinen Vorteil  mehr und sind wegen des dabei entstehenden  grösseren Überdruckes geeignet, das Verfah  ren     apparativ    zu erschweren, sofern man  nicht Teile der schwefligen Säure wieder  entweichen lässt. Bei höheren, also     etwa     gegen 40   betragenden Temperaturen, genügt  bereits eine Menge von     etwa    0,1 bis 0,2  Überchlorsäure vom Gewicht der Zellulose  und weniger, um eine glatte     Acetylierung    zu  bewirken.

   Bei niedrigeren Temperaturen  sind entsprechend grössere Mengen Katalysa  tor zu wählen, doch sollen sie zweckmässig       stets    nur so hoch sein,     wie    es zu einer Be  endigung der Reaktion innerhalb von     höeh-          stens    etwa 1 bis 2 Tagen erforderlich ist.  Durch     gute        Durchmischung,    gegebenenfalls bei       gleichzeitiger    Kühlung, wird dafür Sorge ge  tragen, dass während der ganzen     Reaktion,     insbesondere aber zu deren Beginn, in allen  Zonen des Reaktionssystems gleichmässige  Temperatur herrscht.

   Zweckmässig, wenn  auch nicht in jedem Fall     notwendig,    ist es,    der     Acetylierung    auch eine     Vorbehandlung     der Zellulose in bekannter Weise, zum Bei  spiel     mittelst    Eisessig, vorausgehen zu las  sen.  



  Verfährt man in dieser Weise, so erhält  man faserförmige     Acetylzellulose,    die von  Aceton und kaltem Eisessig nicht gelöst       wird.    In zum Beispiel     Methylenchlorid     oder in Gemischen von ihm mit     etwas    Alko  hol gelöst, ergeben sich bei so hoher Vis  kosität klare Lösungen,     wie    sie von keiner  der bekannten faserförmigen     Acetylzellu-          losen    erhalten werden.

   Durch     Einwirkung     verdünnter Säuren werden die erhaltenen  Produkte im Gegensatz zu den bekannten  primären     Acetylierungsprodukten    nicht     ace-          tonlöslich,    ein Beweis für eine ausserordent  liche Schonung des     Zellulosemoleküls    bei der       Acetylierung.    Die Wasserbeständigkeit der  Reaktionsprodukte ist besonders     gross,    der       Verkohlungspunkt    beim Erhitzen der trocke  nen Substanz liegt     ungewöhnlich    hoch;

   erst  bei etwa 2,50 bis 270   zeigt sich eine ge  ringe     Vergilbung.    Kunstprodukte, die aus  ihnen unmittelbar, das heisst unter Um  gehung der zur     acetonlöslichen    Form führen  den Hydrolyse, hergestellt werden, sind voll  kommen stabil und behalten ihre Stabilität  auch bei längerem Lagern und unter der  Einwirkung atmosphärischer Einflüsse. Wie  Versuche an gesponnenen Fäden und an  Filmen zeigen, ist ihre Festigkeit, Elastizität  und Dehnbarkeit bei weitem höher als die  von Vergleichsproben, .die aus auf anderem  Wege erhaltenen primären Estern dargestellt  wurden, auch den aus bekannten sekundären  Estern erhältlichen gunstseiden und Filmen  sind die Produkte in gewisser Hinsicht über  legen.

   Die so erhaltenen Produkte eignen  sich daher vorzüglich zu einer unmittelbaren  Verarbeitung auf Kunstseide, photogra  phische Filme,     Einwickelfolien,    plastische       Massen,    Isoliermaterialien, Lacke und der  gleichen, stellen aber natürlich auch für die  gegebenenfalls gewünschte Umwandlung in  die     acetonlöslichen    Acetate ein besonders  hochwertiges     Zwischenprodukt    vor, wofür  man sich vorteilhaft des Verfahrens der      Schweiz. Patentschrift Nr.<B>148757</B> bedienen  kann.  



  Während man also auf die beschriebene  Weise zu Produkten ganz besonderer Eigen  schaften und ungewöhnlich hoher Qualität  gelangen kann, ist man natürlich auch in  der Lage, durch geeignete Temperatur  erhöhung bei der     Veresterung,    Verlängerung  der Reaktionszeit oder ähnliche     Massnahmen     Produkte zu erhalten, die hinsichtlich ihrer  Viskosität jeder     gewünschten    Stufe nach der  niedriger viskosen Seite hin und damit denen  der bekannten     Zelluloseacetate    mehr oder  weniger entsprechen.  



  Man gelangt, wie weiter gefunden wurde,  zu Produkten analoger Eigenschaften, wenn  man unter     Innehaltung    der übrigen Reak  tionsbedingungen die Überchlorsäure durch  deren Salze mit anorganischen oder orga  nischen Basen ersetzt. Verwendet man Salze  der Überchlorsäure mit starken Basen als  Katalysatoren, wie zum Beispiel     Alkaliper-          chlorate,    so ist es erforderlich, gleichzeitig  sauer reagierende Verbindungen, insbeson  dere Mineralsäuren, zugegen zu haben. Ein  Zusatz solcher Säuren kann aber auch bei  Verwendung von Salzen der Überchlorsäure  mit schwächeren Basen vorteilhaft sein, weil  er die katalytische Wirksamkeit der     Perchlo-          rate    zu begünstigen vermag.  



  Vorliegendes Verfahren bedient sich einer  Reihe von Massnahmen, die an sich aus der       Zelluloseindustrie    mehr oder weniger bekannt  sind. Während aber mittelst der bekannten  Anwendungen solcher Einzelmassnahmen, so  weit sie sich überhaupt auf die Darstellung  faserförmiger     Acetylzellulosen    beziehen, die  l ethnische Durchführung der Reaktion nur  in der einen oder andern Weise ausgestaltet  wurde, zeitigt gerade eine Kombination im  Sinne vorliegender Anmeldung das über  raschende Ergebnis, dass sie zu faserförmigen  Produkten mit besonders wertvollen Eigen  schaften und technischen Vorzügen führt.  



  Es wurde weiterhin gefunden, dass man  das beschriebene     Verfahren    mit Vorteil auch  für die     Darstellung    anderer organischer         Zelluloseester    als     Acetylzellulose    und von  gemischten     Zelluloseestern    anwenden kann.  Unter andern organischen     Zelluloseestern     sollen dabei allgemein die der     aliphatischen,     aromatischen, hydroaromatischen und     hetero-          zyklischen    Reihe verstanden werden, wobei  die Säurereste ihrerseits auch substituiert  sein können.

   Die gemischten Ester können  gemäss den     vorbeschriebenenVerfahren    durch  gleichzeitige Anwendung der entsprechenden       Säureanhydride    dargestellt werden, man  kann aber auch, insbesondere bei der Her  stellung von den     Essigsäurerest    als eine  Komponente enthaltenden Mischestern, das  andere     Säureanhydrid    durch die betreffende  Säure oder eine unter den gegebenen Reak  tionsbedingungen veresternd wirkende Säure  verbindung, wie einen Säureester oder ein  Säurechlorid,

   ersetzen oder schliesslich auch  die nach den     vorbeschriebenen        Verfahren     erhaltenen     Acetylzellulosen    oder andern       Zelluloseester    partiell     umestern.     



  Man erhält auf diese Weise Zellulose  ester, die bei unmittelbarer Verarbeitung  auf Kunstprodukte die gleiche hervorragende  Stabilität zeigen, wie die vorstehend beschrie  benen     Zelluloseacetate.    Aus solchen Estern  hergestellte Filme     weisen    .dabei     eine    ge  steigerte Dehnzahl und wesentlich erhöhte  Knickzahl auf. Die Wasserempfindlichkeit  der höheren und gemischten Ester ist noch  geringer als die der     Triacetate,    die relative       Nassfestigkeit    dementsprechend gesteigert.

    Hinsichtlich ihrer Löslichkeit unterscheiden  sich die höheren     Zelluloseester    und die ge  mischten     Celluloseester    von den     Zellulose-          a.cetaten    unter anderem dadurch, dass sie zum  Teil ohne weiteres in Aceton löslich sind,  zum Teil unter der Einwirkung verdünnter  Säuren in Aceton löslich werden. .Je nach  dem     Mengenverhältnis    der bei den Misch  estern in das     Zellulosemolekül    eingetretenen  Säuregruppen können die Ester aber .auch       acetonunlöslich    sein und auch unter der Ein  wirkung verdünnter Säuren ihre Aceton  löslichkeit beibehalten.

   Insbesondere die aus  den nicht     acetonlöslichen        Veresterungspro-          dukten    hergestellten Filme usw. besitzen           Festigkeitseigenschaften,    wie sie bei gleicher       Elastizität    und Dehnung von aus bekannten       Zelluloseestern    hergestellten Filmen     usw,     nicht erreicht werden. Trotz einer bedeuten  den Zunahme der Dehnung, Knickzahl und  Wasserbeständigkeit ist bei ihnen die Zug  festigkeit im allgemeinen praktisch die  gleiche wie bei den Acetaten.  



  <I>Beispiel 1:</I>  100 Teile     Baumwoll-Linters    mit 10  Wassergehalt werden in der     10-fachen    Menge  Eisessig eingeweicht und nach 4     Stunden          abgeschleudert.    Die so vorbehandelte Baum  wolle     wird    dann unter guter     Durchmischung          mit    einem aus 375 Teilen     Essigsäureanhy-          drid        (91%ig),    540 Teilen     Toluol,    3.80 Teilen  schwefliger Säure und     0;

  44    Teilen 70%iger  Überchlorsäure bestehenden Gemisch     acety-          liert.    Das Gemisch kann in der Weise her  gestellt werden,     .dass    die schweflige Säure  gasförmig in das     Anhydrid-Toluolgemisch     eingeleitet     wird,    bis es die     3e80    Teile schwef  liger Säure aufgenommen hat, man kann die  schweflige Säure aber auch in flüssiger     Form     dem     Gemisch    zugeben. Durch     Kühlung    sorgt  man dafür, dass die Temperatur     während    der       Reaktion    nicht über etwa<B>25'</B> ansteigt.

   Mit  Vorteil kann man sich dabei des Verfahrens der  schweizerischen Patentschrift Nr.<B>143699</B> be  dienen. Man kann aber die Kühlung     natür-          lich    auch durch Kühlflüssigkeiten im Verein  mit     kräftiger        Durchmischung    vornehmen  oder unterstützen. Nach     etwa,8,    bis 10 Stun  den wird     abgeschleudert,    wobei man zweck  mässig die Überchlorsäure zuvor     mittelst    Na  triumacetat     abstumpft,    und das Reaktions  produkt gewaschen und getrocknet.

   Das  wollige, einem     Zellulosetriacetat    entsprechende  Produkt mit einem Essigsäuregehalt von  62,5 % zeigt eine hervorragende Stabilität.  Beim Erhitzen des trockenen Produktes     tritt     erst bei     etwa        2,50    bis     ,270      eine schwache  Gelbfärbung auf. Von Aceton und kaltem  Eisessig wird es nicht gelöst, in     Methylen-          chlorid    oder in einem     Methylenchlorid-Alko-          hol-Gemisch    ist es klar löslich.

   Zu 6     gr    in  100 cm' eines aus 90     Volumteilen        Methylen-          chlorid    und 10     Volumteilen    Alkohol he-    stehenden Gemisches gelöst, besitzt es bei  25   eine Viskosität von 350 sek., wobei als  Vergleichswert     dieViskosität    eines 100%igen       Glyzerins    diene, das im gleichen Apparat  eine     Ausflusszeit    von 153 sek. zeigt     (vergl.          British    Engineering Standards     Association          D.5,0,    März 1923).

   Aus solchen Lösungen  hergestellte Filme besitzen     ausserordentlicb     hohe Wasserbeständigkeit und schrumpfen  beim Trocknen nicht. Filme von 0,1 mm  Dicke zeigen in den für     derartige    Messungen  allgemein gebräuchlichen     Schopper'schen     Prüfapparaten eine Reisszahl von 18 bis  19 kg, eine Dehnung von 18 bis 20 % und  eine Knickzahl 180 bis 200. Diese Zahlen  werden wieder erhalten, wenn man die Filme  nach mehrmonatlicher     Lagerung    erneut  prüft.  



  <I>Beispiel 2:</I>  100 Teile     Baumwoll-Linters    mit<B>1,6%</B>  Wassergehalt werden in 1000 Teile Eisessig  eingetragen, worauf nach 4     Stunden    ab  geschleudert wird. Die so vorbehandelte  Zellulose wird dann mittelst eines aus 420  Teilen 91%igen     Essigsäureanhydrids,    600  Teilen     Toluol,    300 Teilen schwefliger Säure  und 3 Teilen     Zinkperchlorat        bestehenden     Gemisches     acetyliert.    Während der unter       kräftiger        Durchmischung    vor sich gehenden  Reaktion steigt die Temperatur auf etwa  25  ;

   bei dieser Temperatur     wird    die Reak  tion auch zu Ende geführt. Nach 81/2 Stun  den wird     abgeschleudert,    und das     Acetylie-          rungsprodukt    gewaschen und getrocknet.  Es wird von Aceton und kaltem Eisessig  nicht gelöst und besitzt, zu 6 kg in 100 cm'  eines Gemisches von     Methylenchlorid    und  Alkohol vom     Volumverhältnis    9 : 1 gelöst,  bei     2i5      eine Viskosität von 375 Sekunden,  bestimmt im     Ost'schen        Viskosimeter    mit  einem     Glyzerinwert    von 153.

   Aus ihm her  gestellte Filme von 0,1. mm Dicke zeigen im       Schopper'schen    Zerreissapparat eine Reisszahl  von etwa 1.8 kg und eine Dehnung von etwa  Ihre Knickzahl liegt bei 200.  



       Bespiet   <B><I>3.-</I></B>  <B>100</B> Teile     Baumwoll-Linters    werden nach  auf bekannte Weise erfolgender Vorbehand-      lang mit Essigsäure unter guter Durch  mischung mit einem aus 420 Teilen     Essig-          säureanhy    drill (90- bis 9 2 %     ig),    840 Teilen  Benzol und 430 Teilen schwefliger     Säure     bestehendem Gemisch     acetyliert.    Als Kataly  sator gibt man 4 Teile     Natriumperchlorat     und 7 Teile Phosphorsäure (9!5-96     %ig)        zii.     Die Reaktionstemperatur     lässt    man allmäh  lich von etwa. 17   auf etwa.

   27   steigen. Nach  zirka 12 bis 20     Stunden    erhält man ein in       Methylenchlorid    oder in einem aus 9     Volum-          teilen        Methylenchlorid    und 1     Volumteil     Alkohol bestehenden Gemisch hochviskos  lösliches, faserförmiges     Zellulosetriacetat,    das  in üblicher Weise aufgearbeitet, frei von  Phosphorsäure ist und in seinen Eigenschaf  ten den vorstehend beschriebenen Produkten  entspricht.  



  Zu gleichen     Triacetylzellulosen    gelangt  man, wenn man als Katalysator zum Bei  spiel verwendet: 3 Teile     Lithiumperchlorat          (3H20)    mit 2,5 Teilen Phosphorsäure (9:5  bis 96%ig). Die     Acetylierung    ist dann, bei  25' durchgeführt, nach     etwa,    8 bis 1.0 Stun  den beendet.  



  <I>Beispiel 4:</I>       100    Teile     Baumwoll-Linters    werden in  die etwa zehnfache Menge Eisessig eingetra  gen und nach etwa 4 Stunden     abgeschleudert.     Man verestert dann mittelst eines Gemisches  von 420 Teilen     Essigsäureanhydrid    (92%ig),  840 Teilen Benzol, 100 Teilen Buttersäure,       .125    Teilen schwefliger Säure und 0,44 Tei  len 70%iger Überchlorsäure. Während der       Reaktion    lässt man einen Teil der schwef  ligen Säure gemäss dem Verfahren der       schweiz.        Patentschrift        Nr.1436'90    verdamp  fen.

   Nach Beendigung der Reaktion wird       abgeschleudert,    wobei man zweckmässig die  Überchlorsäure zuvor mittelst     Natriumacetat     abstumpft, und das Reaktionsprodukt ge  waschen und getrocknet. Die     erhaltenen        ace-          tylierten        Zellulosen    enthalten etwa 2 bis 3       Buttersäure.    Sie besitzen ähnliche Löslich  keitseigenschaften wie die reinen     Zellulose-          triacetate    und sind von einwandfreier Sta  bilität.

   Durch ein früheres oder späteres  Abbrechen der     Reaktion    kann man Zellu-         loseester    erhalten, die zu gleichen Konzen  trationen in den gleichen     Lösungsmitteln     gelöst, Lösungen höherer oder niedrigerer  Viskosität ergeben. Durch partielle     Vereste-          rung    mittelst Buttersäure wird die Dehnung  aus solchen Produkten hergestellter Filme  oder Fäden bei fast unveränderter Zugfestig  keit um etwa 20 %, die Knickzahl um etwa  100% gegenüber den Produkten aus reinen       Acetylzellulosen    erhöht.  



  Durch Zusatz von mehr Buttersäure, zum  Beispiel 300 Teilen statt 100 Teilen, steigt  der Buttersäuregehalt der Endprodukte auf  etwa 6 bis<B>10%.</B> Um hierbei die Faserform  des Ausgangsmaterials aufrecht zu erhalten,  benutzt man statt der 840 Teile Benzol ein  Gemisch von 420 Teilen Benzol und 420  Teilen     Ligroin    (Siedepunkt 65 bis 93  ).  Zu analogen     Veresterungsprodukten    gelangt  man, wenn man statt der freien Überchlor  säure als Katalysator zirka 3 Teile Zink  perchlorat oder 5 bis 10 Teile Magnesium  perchlorat verwendet. Statt dieser Kataly  satoren kann man auch 4 Teile Natrium  perchlorat oder 3 bis 5 Teile     Lithiumperchlo-          rat,    diese Salze im Verein mit 3 bis 5 Teilen  Phosphorsäure, benutzen.

   Die Katalysatoren  können ganz oder teilweise schon der Flüs  sigkeit, mit der die Zellulose vorbehandelt  wird, zugesetzt werden. Die oben angegebene  Essigsäure als     Vorbehandlungsflüssigkeit     kann auch bereits schweflige Säure enthal  ten. Je nach der     Menge    der schwefligen  Säure kann man     genötigt    sein, die Vor  behandlung unter Atmosphärendruck bei tie  fen Temperaturen oder unter Druck vorzu  nehmen.

   Während der     Veresterung    selbst  kann man die durch Verdampfen von schwef  liger Säure auftretende Kühlung auch ganz  oder teilweise durch eine andere gebräuch  liche Art der Kühlung unter guter Durch  mischung ersetzen und die ganze     Reaktion     auch ohne Entweichen der schwefligen Säure  und unter Druck durchführen.  



  <I>Beispiel 5:</I>  100 Teile Baumwolle werden gemäss Bei  spiel 4 vorbehandelt und verestert, wobei die  100 Teile Buttersäure des     genannten    Bei-           spiels    durch 130 Teile     a-Toluylsäure    ersetzt  werden.

   Nach etwa 10 Stunden ist die     Ver-          esterung    beendet.     Man    erhält ein     faser-          förmiges    Produkt, das gemäss Beispiel 4 auf  gearbeitet, in seinen Löslichkeitseigenschaf  ten einem reinen     Triacetat    entspricht, aber  neben der Essigsäure auch     Toluylsäure    an  das     Zellulosemolekül    gebunden enthält.  



  <I>Beispiel 6:</I>  <B>100</B> Teile gemäss Beispiel 4 vorbehandel  ter Zellulose werden unter den dort beschrie  benen Bedingungen mit einem aus 420 Tei  len     Essigsäureanhydrid    (90%ig), 50 Teilen       Isovaleriansäureanhydrid,    840 Teilen Benzol,  430 Teilen schwefliger Säure und 0,7 Teilen  70%iger Überchlorsäure bestehenden Ge  misch     verestert.    Man erhält nach etwa 10       Stunden    eine     faserförmige        acetylierte    Zellu  lose mit einem Gehalt von etwa     1,

  51'o        Iso-          valeriansäure.    Statt der     Überchlorsäure    kön  nen auch Salze der Überchlorsäure, ge  gebenenfalls unter     Mitverwendung    anderer  Säuren     (vergl.    Beispiel 4), benutzt werden.  



  Zu etwa 16 bis 17%     Isovaleriansäure     enthaltenden faserförmigen     Acetylzellulosen     gelangt man bei sonst gleichen Arbeits  bedingungen, wenn man als     Acylierungs-          gemisch    ein aus 210 Teilen     Essigsäureanhy-          drid    (90%ig),     2'10    Teilen     Isovaleriansäure-          anhydrid,    420 Teilen Benzol, 420 Teilen       Ligroin        (Siedepunkt    65 bis 93  ), 430 Teilen  schwefliger Säure und 0,7 Teilen 70%iger  Überchlorsäure bestehendes Gemisch anwen  det.  



  Filme,     Fäden    usw., die aus ,solchen Misch  estern hergestellt werden, zeigen ihrem Ge  halt an     Valeriansäure    entsprechend gegen  über den reinen     Triacetaten    eine erhöhte  Dehnung und     Knickfestigkeit,    während ihre  Reissfestigkeit mit zunehmendem Gehalt au       Isovaleriansäure    abnimmt. Analoge Ver  hältnisse ergeben sich, wenn das     Isovalerian-          säureanhydrid    durch andere     Säureanhydride     mit mehr als zwei     Kohlenstoffatomen    er  setzt ist.  



  <I>Beispiel</I>  100 Teile einer bis zu einem Stickstoff  gehalt von     etwa    3 % nitrierten Zellulose wer-    den nach zweistündiger     Vorbehandlung    mit  Essigsäure gemäss Beispiel 4 mit einem Ge  misch von 420 Teilen     Essigsäureanhydrid     (90- bis 92 %     ig),    420 Teilen     Cycloheganol-          acetat,    420 Teilen     Ligroin    (Siedepunkt 45  bis 85  ) und     450    Teilen schwefliger Säure       acetyliert.    Als Katalysator setzt man 2 bis  3 Teile     Natriumperchlorat    und 2 bis 5 Teile  96%iger Phosphorsäure zu,

   während der  Reaktion soll die     Temperatur   <B>30'</B> nicht  überschreiten. Zu diesem Zweck lässt man  einem Teil der schwefligen Säure gemäss  dem Verfahren der     schweiz.    Patentschrift  Nr. 143699 verdampfen. Je nach der an  gewandten     Katalysatormenge    ist die     Acety-          lierung    nach etwa 4 bis 10 Stunden beendet,

    das heisst das     gebildete        Veresterungsprodukt     ist in einem aus 9     Volumteilen        MethyIen-          chlorid    und 1     Volumteil    Alkohol bestehen  den     Lösungsmittelgemisch    löslich geworden.  Je nachdem man Produkte höherer oder nie  drigerer Viskosität zu erhalten wünscht,  bricht man die Reaktion früher oder später  ab.

   Die Aufarbeitung des faserförmigen,  stickstoffhaltigen Produktes geschieht in der  Weise, dass man     abpresst,    zuerst mit einem  Gemisch von 1 Teil     Cycloheganolacetat    und  1 Teil     Ligroin    und dann mit Wasser wäscht,  auskocht und trocknet.

           Beispiel   <I>8:</I>    100 Teile     Linters    werden bei Zimmer  temperatur 4 Stunden in 1000 Teile Ameisen  säure eingelegt und nach dem     Abschleudern          unter    den in Beispiel 4     angegebenen    Bedin  gungen mit einem Gemisch von 420 Teilen       Essigsäureanhydrid    (91 %     ig),    840 Teilen  Benzol, 500 Teilen schwefliger Säure     und    0,7  Teilen 70%iger     Überchlorsäure        acetyliert.     Nach zirka 12 Stunden ist die Reaktion be  endet. Die Aufarbeitung erfolgt gemäss Bei  spiel 4.

   Das erhaltene faserförmige Produkt  besitzt ähnliche Löslichkeitseigenschaften wie  die reinen     Zellulosetriacetate,    besitzt aber  mit einem Gesamtsäuregehalt von 63,1  (als Essigsäure berechnet) einen geringen  Gehalt an Ameisensäure.      <I>Beispiel 9:</I>  <B>100</B> Teile     Baumwoll-Linters    werden bei  etwas erhöhter Temperatur mit     Propionsäure     vorbehandelt und nach dem     Abschleudern     mit einem Gemisch aus     550    Teilen     Propion.          säureanhydrid,    870 Teilen     Ligroin,    270 Tei  len schwefliger Säure und 1,

  5 Teilen  70 %     iger    Überchlorsäure     acidyliert.    Nachdem  das     Veresterungsprodukt    sowohl in     Methylen-          chlorid,    als auch in Aceton löslich geworden  ist, wird das in Faserform vorliegende     Pro-          piona.t    durch     Abschleudern    isoliert, ge  waschen und getrocknet. Das Produkt ist  ausserordentlich stabil. Beim Erhitzen wird  es erst bei 240   schwach gelblich; es  schmilzt bei 250 bis 2ö0   zu einer hellgelben       .lasse    zusammen.  



  Für das angegebene Verfahren wird der  Sehmutz soweit beansprucht, als es sich  nicht um eine für die Textilindustrie in Be  tracht kommende Behandlung von Textil  fasern zum Zwecke     deren    Veredlung handelt.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Herstellung von Zellulose- estern, die die Faserstruktur der Ausgangs zellulose besitzen, durch Behandlung faser- förmiger Zellulose oder noch freie Hydrogyl- gruppen tragender Zellulosederiväte mit min destens einem organischen Esterifizierungs- mittel, dadurch gekennzeichnet,
    dass man in Gegenwart von ein Inlösunggehen der Acy- lierungsprodukte verhindernden Stoffen und von Überchlorsäure oder deren Salzen als Katalysator bei gleichzeitiger Anwesenheit von schwefliger Säure bei einer in allen Zonen des Reaktionssystems gleichmässigen, etwa 40 nicht übersteigenden Temperatur arbeitet. UNTERANSPRUCH: Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man bei Verwendung überchlorsaurer Salze in Gegenwart von Säu ren arbeitet.
CH161049D 1931-03-24 1932-03-21 Verfahren zur Darstellung neuartiger faserförmiger Zelluloseester. CH161049A (de)

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