BE566953A - - Google Patents

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BE566953A
BE566953A BE566953DA BE566953A BE 566953 A BE566953 A BE 566953A BE 566953D A BE566953D A BE 566953DA BE 566953 A BE566953 A BE 566953A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J7/00Chemical treatment or coating of shaped articles made of macromolecular substances
    • C08J7/04Coating
    • C08J7/06Coating with compositions not containing macromolecular substances
    • C08J7/065Low-molecular-weight organic substances, e.g. absorption of additives in the surface of the article
    • DTEXTILES; PAPER
    • D06TREATMENT OF TEXTILES OR THE LIKE; LAUNDERING; FLEXIBLE MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • D06PDYEING OR PRINTING TEXTILES; DYEING LEATHER, FURS OR SOLID MACROMOLECULAR SUBSTANCES IN ANY FORM
    • D06P3/00Special processes of dyeing or printing textiles, or dyeing leather, furs, or solid macromolecular substances in any form, classified according to the material treated
    • D06P3/34Material containing ester groups
    • D06P3/52Polyesters
    • D06P3/54Polyesters using dispersed dyestuffs
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J2369/00Characterised by the use of polycarbonates; Derivatives of polycarbonates

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Description

       

   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  On est arrivé ces derniers temps à préparer des polycarbonates thermoplastiques de poids moléculaire élevé, susceptibles de recevoir de nombreuses applications dans la technique, par exemple comme feuilles, fils, rubans, fibres et produits ana-   logues.   



  Des polycarbonates à poids moléculaire élevé de ce genre n'ont pas été teints jusqu'à l'heure actuelle. Or, on vient de trouver que l'on peut avantageusement teindre avec des 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 colorants de dispersion, les produits ou objets en poly- carbonates thermoplastiques de poids moléculaire élevé. 



  On peut obtenir des polycarbonates thermoplastiques de poids moléculaire élevé convenables, par exemple en faisant réagir des composés dihydroxylés aromatiques, comme par exemple 1' hydroquinone ou la résorcine, et en particulier   desdi-mono-   hydroxyaryl-alcanes, soit seuls soit en mélange avec des com. posés dihydroxylés aliphatiques ou cycloaliphatiques, avec des diesters aliphatiques ou aromatiques de l'acide carbo- nique ou avec du phosgène, ou bien en faisant réagir des bis' chlorocarbonates de composés dihydroxylés aromatiques avec des composés dihydroxylés aromatiques, aliphatiques ou cyclo- aliphatiques libres, par exemple suivant les procédés des brevets belges no.   532.543   et no. 546.375, du brevet alle- mand no. 959.497 et du brevet français no. 1.

   152.156 (voir aussi "Angewandte Chemie 68,1956, pages 633 - 640). 



  C'est ainsi qu'on obtient des polycarbonates particulièrement appropriés en utilisant par exemple les di-monohydroxyaryl- alcanes suivants: 
 EMI2.1 
 4,4'-dihydroxydiphénylm.éthane, 4,4'-dihydroxydiphényl-di- méthylméthane, 4,4'-dihydroxydiphényl-1,1-cyelohexane, 4,4'-   dihydroxy-3,3'-diméthyldiphényl-1,1-cyclohexane,   2,2'-di- hydroxy-4,4'-di-tert.butyldiphényl-diméthylméthane et 4,4'- dihydroxydiphényl-3,4-n-hexane, 2,2-(4,4'-dihydroxydiphényl)- 
 EMI2.2 
 butane, 2,2-(4,4'-àihyàroxyàiphényl)-pentane, 3,3-(4,4'-di- hydroxydiphényl)-pentane, 2,2-(4,4'-dihydroxydiphényl)-3- méthylbutane, 2,2-(4,4'-dihydroxydiphényl)-hexane, 2,2-(4,4'- dihydroxydiphényl)-4-méthylpentane, 2,2-(4,4'-dihydroxydi- 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 
 EMI3.1 
 phényl)-heptane, 4,4-(4t4'-dihydroxydipliényl)eptane et 2,2- (4,4'-dihydroxydiphényl)

  -tridécanea      Les polycarbonates de poids moléculaire élevé à base de 4,4'- di-(monohydroxyaryl)-alcanes répondent à la formule générale suivante : 
 EMI3.2 
 dans laquelle signifient: 
 EMI3.3 
 R1 X = les groupements -0 - et -ou R 1 0 R2 z R et R2 = de l'hydrogène, des restes hydrocarbures mono- valents ramifiés et non ramifiés avec au maximum 
10 atomes de carbone, des restes cycloaliphatiques monovalents, des restes araliphatiques monovalents, des restes   phényleet   furyle,' Z = les groupements aromatiques nécessaires à la fermeture d'un noyau cycloaliphatique, R' = de l'hydrogène, des restes hydrocarbures monovalents ramifiés et non ramifiés renfermant jusqu'à 5 atomes de carbone, des restes hydrocarbures cycloaliphatiques et aromatiques monovalents,et n = un nombre entier plus grand que 20,

   de préférence plus grand que 50. 



  Pour la {préparation des   polycarnates   ci-dessus   'indiqués   peuvent   aussi   servir les procédés révélés dans les brevets belges no. 546.376, 553.614, 546.377 et 555.894. 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 



  On peut obtenir d'autres polycarbonates appropriés de poids moléculaire élevé en faisant réagir des dihydroxydiarylsulfones ou des mélanges de celles-ci avec d'autres composés di- hydroxylés bifonctionnels suivant le brevet français no. 



    ,.   



  1. 152.155 et à partir de dihydroxydiaryléthers ou de di- hydroxydiaryl-thioéthers ou à partir de mélanges de ces com- posés avec d'autres composés dihydroxylés révélés dans la demande française no. 747.230 du 13 septembre 1957, intitulée: "Procédé de préparation de matières artificielles thermo- plastiques".

   On obtient des polycarbonates de ce genre, par exemple en utilisant les composés dihydroxylés suivants:   4,4'-dihydroxydiphénylsulfone,   2,2'-dihydroxydiphéhylsulfone, 3,3'-dihydroxydiphénylsulfone, 4,4'-dihydroxy-2,2'-diméthyl-   diphénylsulfone,4,4'-dihydroxy-3,3'-diméthyldiphénylsulfone,   
 EMI4.1 
 2,21-dihydroxy-4,41-diméthyldiphénylsulfone et 2,2'-dihydroxy- 1,1'-dinaphtylsulfone, 4,4'-dihydroxydiphényléther, 4,4'-di-    hydroxy-2,2'-diméthyldiphényléther, 4,4'-dihydroxy-3,3'-di-   méthyldiphényléther et leurs homologues, 4,4'-dihydroxy- 
 EMI4.2 
 diphénylsulfure, 4,4'-dihydroxy-2,2'-diméthyldiphénylsulfure,   4,4'-dihydroxy-3,3'-diméthyldiphényl-diphénylsulfure   et leurs homologues. 



   Etant donné que les polycarbonates à employer suivant l'inven- bien tion sont thermoplastiques et se   dissolvent / dans   une série de solvants convenables, on peut les travailler d'une manière quelconque et suivant la technique usuelle, à partir de la masse fondue ou à partir de solutions, pour en faire des pro- duits ou objets façonnés.

   C'est ainsi qu'on peut obtenir suivant les procédés usuels de coulée, de moulage sous pression 

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 de coulée par fusion, de compression, de laminage et de filage, entre autres, des feuilles, rubans, corps profilés. pièces coulées sous pression, fibres, soies et produits ana-   logues.   Les objets façonnés linéaires ainsi obtenus tels que films et fibres en polycarbonates peuvent au surplus être orientés par étirage, ce qui permet d'améliorer notablement leurs qualités de résistance. 



  Conformément à la présente invention, il est désormais possible de teindre avec des colorants de dispersion, des articles façonnés, en particulier des feuilles ou fibres en polycarbonates de poids moléculaire élevé. La teinture se fait à l'aide d'une suspension très finement divisée de ces colorants, suivant les méthodes usuelles, à la température d'ébullition et en des périodes de temps allant de 30 à 60 minutes. Il est particulièrement avantageux d'effectuer la teinture dans des appareils de teinture spéciaux fonctionnant sous pression, à des températures supérieures à 100 C, de préférence à 120 -   130 C,   ou jusqu'à   140 C   (procédé à haute température).

   Pour les teintures exécutées à 90 - 100 C il s' est révélé parfois utile d'ajouter au bain de teinture des agents de gonflement ou des véhicules (Carriers). Comme agents de gonflement ou véhicules on peut envisager par exemple l'o- ou p-phénylphénol, l'acide benzolque et l'acide salicylique ou'leurs esters méthyliques, des alcools, l'acé-   tone, .la   cyclohexanone, le dioxane, le tétrachloro-bis- phénol, des mono-   ou     dichlorobenzénes   et le diphényle. Suivant la nature des colorants de dispersion mis en oeuvre, on ob- tient sur les feuilles ou fibres en polycarbonates de poids 

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 moléculaire élevé des teintures couleur à pastel ou de couleur très intense. 



   Exemple 1 : 0,02 g de 1,4-di-(méthylamino)-anthraquinone sont dispersés dans 100 ce d'une solution à 0,33 % de savon de Marseille. 



  Après addition de 4 ce de cyclohexanone on introduit 0,5 g de feuille en polycarbonate à 65 C dans la suspension ainsi ob- tenue. On fait chauffer ensuite le bain de teinture à 90 C- 95 C et on le maintient pendant 30 minutes à cette tempéra- ture. On obtient une teinte bleue très intense de la feuille. 



   Exemple 2: 0,02 g du colorant azoïque obtenu à partir de 1-amino-2,6- dichloro-4-nitrobenzène diazoté et de   N-méthyl-N-oxéthyl-   aniline sont dispersés dans 100 ce d'une solution à   0,33 %   d' un sulfonate de paraffine tensioactif pour former une sus- pension aqueuse. Dans la suspension ainsi obtenue on intro- duit une solution de 0,34 g d'o-hydroxydiphényle dans 1 cc de lessive de soude   2-n   et on rend la suspension ensuite faible- ment acide avec 3 oc d'acide acétique 2-n. A cette suspen- sion on ajoute à 65 C 0,5 g de feuille en polycarbonate et on teint pendant 30 minutes à 90 - 95 C.

   On traite ensuite la feuille teinte pendant 30 minutes à   9000   avec une solution de 2 cc dé lessive de soude 2-n dans   100   ce d'une solution à 0,33 % d'un sulfonate de paraffine tensio-actif, puis   pendan   une nouvelle période de 30 minutes à 90 c avec une solution de 3,5 ce d'acide acétique 2-n dans 100 ce d'eau, et on la 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 lave finalement à l'eau. On obtient une teinture brune de la feuille.      



   Exemple 3 : 0,04 g d'un mélange du colorant   monoazoique   obtenu à partir de p-nitraniline diazotée et de 1-di-oxéthylamino-3-méthylbenzèn et du colorant monoazolque obtenu à partir de 1-amino-2- diazoté chloro-4-nitrobenzène et de N-éthyl-N-oxéthylaniline, sont dispersés dans 100 cc d'une solution à   0,33 %   d'un sulfonate de paraffine tensio-actif, et à la suspension ainsi obtenue on ajoute 0,25 g de o-hydroxydiphényle dans 0,8 cc de lessive de soude 2-n. Après addition de 3 cc d'acide acétique 2-n,on introduit 0,5 g de feuille en polycarbonate à 65 C dans le bain de teinture et on teint pendant 30 minutes à 90 - 95 C. 



  Après avoir fait subir à la feuille teinte le traitement ul- térieur décrit à l'exemple 2, on obtient une teinte rouge- bleuâtre . 



    Exemple 4-    0,02 g du colorant de la composition suivante: 
 EMI7.1 
 sont dispersés dans 0,33 g de sulfonate de paraffine tensio- actif pour former une suspension aqueuse et à la suspension ainsi obtenue on ajoute 2 g d'acide benzolque. Dans cette sus- pension on introduit à 6500 0,5 g de feuille en polycarbonate 

 <Desc/Clms Page number 8> 

 et on maintient le bain de teinture pendant 30 minutes à 90 -   9500.   Ensuite la feuille de teinte jaune est lavée 30 mi-      nutes à 90 - 95 0 avec 0,04 cc de lessive de soude normale ave,c addition de savon de Marseille. 



   Exemple 5 : 0,01 g du colorant disazoïque de formule : 
 EMI8.1 
 sont dispersés dans 100 cc d'une solution à 0,33   %   d'un   sul-   fonate de paraffine   tensio-actif.   Avec cette dispersion on teint 1,0 g de feuille en polycarbonate ou 0,5 g de rayonne de polycarbonate dans l'autoclave à 140 C pendant 60 minutes. 



  On lave ensuite. On obtient une teinte Jaune de la feuille ou de la rayonne. 



   Exemple 6 : On fait dissoudre 0,02 g du colorant de la composition suivante: 
 EMI8.2 
 dans 10 ce de dioxane et on ajoute en secouant cette solution à 100 ce d'une solution à  0,33 %   de savon de Marseille. Dans   a   suspension ainsi obtenue on introduit à 6500 0,5 g de 

 <Desc/Clms Page number 9> 

 feuille en polycarbonate, on fait chauffer le bain de teinture' à90 - 95 C et on le maintient pendant 30 minutes à cette température. On lave ensuite la feuille colorée en rouge. 



   Exemple 7 : 0,02 g du colorant obtenu à partir de p-nitraniline diazotée et diphénylamine sont dispersés dans 100 cc d'une solution à 0,33 % d'un sulfonate de paraffine tensio-actif. Dans la sus- pension obtenue on introduit une solution de 0,25 g de o-hydroxydiphényle dans 0,8 cc de lessive de soude 2-n et en- suite 3 cc d'acide acétique   2-n.   Dans le bain de teinture on fait immerger 0,5 g de rayonne de polycarbonate à 65 C, on porte le bain à 90 - 95 C et on teint pendant 60 minutes à cette température. 



  On traite ensuite la fibre de teinte orange pendant 30   minutes   et à 90 C avec une solution de 2 ce de lessive de soude   2-n   dans 100 cc d'une solution à 0,33 % d'un sulfonate de paraf- fine tensio-actif, puis pendant 30 minutes à 90 C avec une solution de 3,5 cc d'acide acétique 2-n dans 100 cc d'eau, et on la lave finalement   l'eau.   



   Exemple 8: 0,04 g de   1,8-dihydroxyanthraquinone   sont dispersés dans 100 ce'd'une solution à 0,33 % d'un sulfonate de paraffine tensio-actif, et la suspension est additionnée de 0,15 cc d' un accélérateur de teinture à base d'esters d'acides salicy- liques contenant des groupes alcoyle. Dans le bain de   teinture   

 <Desc/Clms Page number 10> 

 on introduit à 65 C 2 g de feuille en polycarbonate et on teint pendant 30 minutes à 90 - 9500. Après avoir fait suivre le traitement ultérieur indiqué à l'exemple 7, on obtient une feuille de couleur jaune bien nourrie. Avec la 1,5-di-   hydroxyanthraquinone..on   obtient également une teinte jaune. 



   Exemple 9: 0,02 g du colorant azoïque obtenu à partir d'ester méthylique d'acide   1-aminobenzène-4-carboxylique   diazoté et de 1-phényl- 3-méthyl-5-pyrazolone, sont dispersés dans 100 cc d'une solu- tion à   0,33   d'un sulfonate de paraffine tensio-actif. Après addition de 0,25 g d'o-hydroxydiphényle, on ajoute 2 cc d' acide acétique 2-n. A 6500, on introduit dans le bain de tein- ture 0,5 g de rayonne de polycarbonate et on teint pendant 60 minutes à 90 - 95 C. Après avoir fait subir à la fibre le traitement ultérieur suivant l'exemple 7, on obtient une teinte jaune corsés. 



   Exemple 10: 
 EMI10.1 
 0,01 g de 1,4-diamino-2,3-dichloroanthraquinono est dispersé dans 100 cc d'une solution à   0,33 %   d'un sulfonate de paraf- fine tensio-actif. Après avoir introduit dans le bain de tein- ture 1,0 g de feuille en polycarbonate ou 0,5 g de rayonne de polycarbonate, on teint dans l'autoclave pendant 60 minutes à 140 C, On obtient ure fibre ou feuille de couleur violette intense. 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 



  Exemple 11: 
 EMI11.1 
 On fait dissoudre 0,02 g de 1-wùin,o-5-méthoxyanÉhraquinone dalji' de l'acétone et on ajoute en secouant la solution à 100 cc d' ,. une solution à 0,33   %' d'un   sulfonate de paraffine tensio-actif. 



  Après élimination de l'acétone, on ajoute à la suspension une solution de 0,25 g de o-hydroxydiphényle dans 098 cc de lessive de soude 2-n et puis 3 cc d'acide acétique 2-n. On introduit dans le bain de teinture 0,5 g d'une feuille en polycarbonate et on teint pendant 30 minutes à 90 - 95 C. La feuille colorée en rouge ainsi obtenue est soumise au traitement ultérieur in- diqué dans l'exemple 7. 



   Exemple 12: 0,02 g de   1-(p-hydroxyalcoylaminophényl)-amino-4-méthylamino-   anthraquinone sont dispersés dans 100 oc d'une solution à   0,33 %   d'un sulfonate de paraffine tensio-actif. A la suspen- .ion obtenue on ajoute une solution de 0,25 g d'o-hydroxy- diphényle dans 0,8 cc de lessive de soude 2-n et ensuite 3 cc d'acide acétique 2-n. Dans ce bain de teinture on introduit 0,5 g de rayonne de polycarbonate et on teint de façon usuelle pendant 60 minutes à 90 - 95 C.

   La rayonne colorée en vert est soumise au traitement ultérieur indiqué dans l'exemple 7, Suivant les indications fournies dans les exemples précédents on peut. teindre des feuilles ou fibres en polycarbonate avec les colorants mentionnés dans le tableau ci-après: 

 <Desc/Clms Page number 12> 

 Colorant nuance de la teinture sur feuille ou fibre de polycarbonate 
 EMI12.1 
 °-nitrobenzéne-azo- 1 ,1 ' ) ..°' .N, N-dïoxéthyl- rouge amino-2'-méthylbenzène 
 EMI12.2 
 4-nitro-2-ehlorobenzne-azo-( 1,1 )-4' -N-- rubis 1 éthyl-N-oxéthylaminobenzene 4-nitrobenzéne-azo-(1,1')-4'-N,N-ài-ù-cyano- écarlate éthylamino-2'-méthylbenzène °-nitro-2, 5-dich.orobenzéne-azo-( 1, .

   f ) -4' -N- brun   oxéthyl-N-méthylamino-2'-méthylbenzène     4-nitro-2-chlorobenzène-azo-(1,1')-4'-N,N-   rubis dioxéthylamino-2'-méthylbenzène 
 EMI12.3 
 °-nitrobenzéne-azo-1,1')-°'-N,N-dirséthy.- écarlate amino-2'-chlorobenzene 4-ac*étylaminobenz'ène-azo-(1,11)-21-hydroxy- jaune 5'-méthylbenzène azobenzène jaune   p-hydroxy-azobenzène   jaune 
 EMI12.4 
 °nitrobenzéne-azo-(1,1)-2'-hydroynaphta- orangé-rouge lene 2,4-dinitro-4'-phénylamino-diphény lamine orangé 'brunâtre 
 EMI12.5 
 ON = CH-O-N(C2H5)2 jaune COOC4H -¯--J7 
 EMI12.6 
 4-nitrobenzène-azo-(1,11)

  -4'-N-oxéthyl-N- écarlate   éthylaminobenzéne     1-amino-4-hydroxyanthraquinone   rose   1-amino-4-méthylaminoanthraquinone   violet 
 EMI12.7 
 1-méthylamino-°-B-hydroxyéthylaminoanthra- bleu quinone. 



  1 ,4-ài-J3-hyàroxyéthylamino-5,8-àihyàroxy- . vert-bleu anthraquinone   1,4-diamino-6-nitroanthraquinone   violet   1-amino-2-méthoxy-4-hydroxyanthraquinone   rose 

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 Colorant nuance de la teinture sur feuille ou fibr de polycarbonat 
 EMI13.1 
 
<tb> 1,4-di-butylaminoanthraquinone <SEP> bleu
<tb> 
<tb> 1,4-di-p-toluylaminoanthraquinone <SEP> vert
<tb> 
<tb> 1,4-dihydroxyanthraquinone <SEP> orangé
<tb> 
 
 EMI13.2 
 1 -hydroxy-4--p-to luyiamino anthraquhone bleu 
 EMI13.3 
 
<tb> 1-amino-2-bromo-4-hydroxyanthraquinone <SEP> rouge
<tb> 
<tb> 1-amino-4-nitroanthraquinone <SEP> orangé
<tb> 
<tb> 2-aminoanthraquinone <SEP> jaune-brunâtre
<tb> 
<tb> 1-benzoylamino-4-hydroxyanthraquinone <SEP> rouge-orangé
<tb> 
 
 EMI13.4 
 1 , 4-di-( cyclohexylam.ino )

  -anthraquinone bleu 
 EMI13.5 
 
<tb> 4-aminoanthrapyrimidine <SEP> jaune <SEP> tirant
<tb> sur <SEP> le <SEP> vert
<tb> 
<tb> dichlorophtalopérinone <SEP> rouge
<tb> 
<tb> phtalopérinone <SEP> orangé
<tb> 




   <Desc / Clms Page number 1>
 



  In recent times, it has been possible to prepare high molecular weight thermoplastic polycarbonates which may have many applications in the art, for example as sheets, yarns, tapes, fibers and the like.



  Such high molecular weight polycarbonates have not been dyed heretofore. However, we have just found that we can advantageously dye with

 <Desc / Clms Page number 2>

 disperse dyes, high molecular weight thermoplastic polycarbonate products or articles.



  Suitable high molecular weight thermoplastic polycarbonates can be obtained, for example by reacting aromatic dihydroxy compounds, such as, for example, hydroquinone or resorcinol, and in particular di-monohydroxyaryl alkanes, either alone or in admixture with com. made aliphatic or cycloaliphatic dihydroxy, with aliphatic or aromatic diesters of carbonic acid or with phosgene, or by reacting bis' chlorocarbonates of aromatic dihydroxy compounds with free aromatic, aliphatic or cycloaliphatic dihydroxy compounds, for example following the procedures of Belgian patents no. 532.543 and no. 546,375, of German patent no. 959,497 and French patent no. 1.

   152,156 (see also "Angewandte Chemie 68,1956, pages 633 - 640).



  Particularly suitable polycarbonates are thus obtained by using, for example, the following di-monohydroxyaryl alkanes:
 EMI2.1
 4,4'-dihydroxydiphenylm.ethane, 4,4'-dihydroxydiphenyl-dimethylmethane, 4,4'-dihydroxydiphenyl-1,1-cyelohexane, 4,4'-dihydroxy-3,3'-dimethyldiphenyl-1,1 -cyclohexane, 2,2'-di-hydroxy-4,4'-di-tert.butyldiphenyl-dimethylmethane and 4,4'-dihydroxydiphenyl-3,4-n-hexane, 2,2- (4,4'- dihydroxydiphenyl) -
 EMI2.2
 butane, 2,2- (4,4'-aihyàroxyàiphenyl) -pentane, 3,3- (4,4'-di-hydroxydiphenyl) -pentane, 2,2- (4,4'-dihydroxydiphenyl) -3-methylbutane , 2,2- (4,4'-dihydroxydiphenyl) -hexane, 2,2- (4,4'-dihydroxydiphenyl) -4-methylpentane, 2,2- (4,4'-dihydroxydi-

 <Desc / Clms Page number 3>

 
 EMI3.1
 phenyl) -heptane, 4,4- (4t4'-dihydroxydiplienyl) eptane and 2,2- (4,4'-dihydroxydiphenyl)

  -tridecanea Polycarbonates of high molecular weight based on 4,4'- di- (monohydroxyaryl) -alkanes have the following general formula:
 EMI3.2
 in which mean:
 EMI3.3
 R1 X = the groups -0 - and -or R 1 0 R2 z R and R2 = hydrogen, branched and unbranched monovalent hydrocarbon residues with a maximum of
10 carbon atoms, monovalent cycloaliphatic residues, monovalent araliphatic residues, phenyl and furyl residues, 'Z = the aromatic groups necessary for the closure of a cycloaliphatic ring, R' = hydrogen, branched monovalent hydrocarbon residues and unbranched containing up to 5 carbon atoms, monovalent cycloaliphatic and aromatic hydrocarbon residues, and n = an integer greater than 20,

   preferably greater than 50.



  For the preparation of the above-mentioned polycarnates can also be used the methods disclosed in Belgian patents no. 546.376, 553.614, 546.377 and 555.894.

 <Desc / Clms Page number 4>

 



  Other suitable high molecular weight polycarbonates can be obtained by reacting dihydroxydiarylsulfones or mixtures thereof with other difunctional dihydroxy compounds according to French patent no.



    ,.



  1,152,155 and from dihydroxydiarylethers or dihydroxydiaryl-thioethers or from mixtures of these compounds with other dihydroxy compounds disclosed in French application no. 747.230 of September 13, 1957, entitled: "Process for the preparation of artificial thermoplastic materials".

   Polycarbonates of this type are obtained, for example by using the following dihydroxy compounds: 4,4'-dihydroxydiphenylsulfone, 2,2'-dihydroxydiphéhylsulfone, 3,3'-dihydroxydiphenylsulfone, 4,4'-dihydroxy-2,2'- dimethyl-diphenylsulfone, 4,4'-dihydroxy-3,3'-dimethyldiphenylsulfone,
 EMI4.1
 2,21-dihydroxy-4,41-dimethyldiphenylsulfone and 2,2'-dihydroxy-1,1'-dinaphthylsulfone, 4,4'-dihydroxydiphenylether, 4,4'-di-hydroxy-2,2'-dimethyldiphenylether, 4 , 4'-dihydroxy-3,3'-di-methyldiphenylether and their homologues, 4,4'-dihydroxy-
 EMI4.2
 diphenylsulfide, 4,4'-dihydroxy-2,2'-dimethyldiphenylsulfide, 4,4'-dihydroxy-3,3'-dimethyldiphenyl-diphenylsulfide and their homologues.



   Since the polycarbonates to be employed according to the invention are thermoplastic and dissolve in a variety of suitable solvents, they can be worked in any way and according to the usual technique, from the melt or from the melt. starting from solutions, turning them into products or shaped objects.

   This is how it is possible to obtain, using the usual methods of casting, die-casting

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 for fusion casting, compression, rolling and spinning, among others, sheets, tapes, profiled bodies. die-cast parts, fibers, bristles and the like. The linear shaped articles thus obtained, such as polycarbonate films and fibers, can moreover be oriented by stretching, which allows their strength qualities to be significantly improved.



  In accordance with the present invention, it is now possible to dye with dispersion dyes, shaped articles, in particular high molecular weight polycarbonate sheets or fibers. The dyeing is carried out using a very finely divided suspension of these dyes, according to the usual methods, at the boiling temperature and in periods of time ranging from 30 to 60 minutes. It is particularly advantageous to carry out the dyeing in special dyeing machines operating under pressure, at temperatures above 100 C, preferably 120 - 130 C, or up to 140 C (high temperature process).

   For dyes carried out at 90 - 100 ° C it has sometimes proved useful to add blowing agents or vehicles (Carriers) to the dye bath. Suitable swelling agents or vehicles, for example o- or p-phenylphenol, benzolic acid and salicylic acid or their methyl esters, alcohols, acetone, cyclohexanone, dioxane. , tetrachloro-bis-phenol, mono- or dichlorobenzenes and diphenyl. Depending on the nature of the dispersion dyes used, the polycarbonate sheets or fibers of weight

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 high molecular dyes color to pastel or very intense color.



   Example 1: 0.02 g of 1,4-di- (methylamino) -anthraquinone are dispersed in 100 cc of a 0.33% solution of Marseille soap.



  After addition of 4 cc of cyclohexanone, 0.5 g of polycarbonate sheet at 65 ° C. is introduced into the suspension thus obtained. The dye bath is then heated to 90 ° C-95 ° C. and maintained for 30 minutes at this temperature. A very intense blue tint is obtained from the leaf.



   Example 2: 0.02 g of the azo dye obtained from diazotized 1-amino-2,6-dichloro-4-nitrobenzene and N-methyl-N-oxethyl-aniline are dispersed in 100 cc of a 0 solution. , 33% of a surfactant paraffin sulfonate to form an aqueous suspension. A solution of 0.34 g of o-hydroxydiphenyl in 1 cc of 2-n sodium hydroxide solution is introduced into the suspension thus obtained, and the suspension is then made weakly acidic with 3% of 2- acetic acid. not. To this suspension, 0.5 g of polycarbonate sheet is added at 65 ° C. and the mixture is dyed for 30 minutes at 90-95 ° C.

   The dyed sheet is then treated for 30 minutes at 9000 with a solution of 2 cc of 2-n sodium hydroxide solution in 100 cc of a 0.33% solution of a surfactant paraffin sulfonate, then for another period of 30 minutes at 90 c with a solution of 3.5 cc of 2-n acetic acid in 100 cc of water, and it is

 <Desc / Clms Page number 7>

 finally washes with water. A brown dye is obtained from the leaf.



   Example 3: 0.04 g of a mixture of the monoazo dye obtained from diazotized p-nitraniline and 1-di-oxethylamino-3-methylbenzen and of the monoazole dye obtained from 1-amino-2-diazotized chloro- 4-nitrobenzene and N-ethyl-N-oxethylaniline are dispersed in 100 cc of a 0.33% solution of a surface-active paraffin sulfonate, and to the suspension thus obtained is added 0.25 g of o-hydroxydiphenyl in 0.8 cc of 2-n sodium hydroxide solution. After addition of 3 cc of 2-n acetic acid, 0.5 g of polycarbonate sheet at 65 C is introduced into the dye bath and dyed for 30 minutes at 90 - 95 C.



  After subjecting the dyed sheet to the subsequent treatment described in Example 2, a bluish-red tint is obtained.



    Example 4- 0.02 g of the dye of the following composition:
 EMI7.1
 are dispersed in 0.33 g of surfactant paraffin sulfonate to form an aqueous suspension and to the suspension thus obtained is added 2 g of benzolic acid. In this suspension is introduced to 6500 0.5 g of polycarbonate sheet

 <Desc / Clms Page number 8>

 and the dye bath is maintained for 30 minutes at 90-9500. Then the yellow-tinted sheet is washed for 30 minutes at 90-95 0 with 0.04 cc of normal sodium hydroxide solution with the addition of Marseille soap. .



   Example 5: 0.01 g of the disazo dye of formula:
 EMI8.1
 are dispersed in 100 cc of a 0.33% solution of a surfactant paraffin sulphonate. With this dispersion 1.0 g of polycarbonate sheet or 0.5 g of polycarbonate rayon is dyed in the autoclave at 140 ° C. for 60 minutes.



  Then washed. A yellow tint is obtained from the leaf or the rayon.



   Example 6 0.02 g of the dye of the following composition is dissolved:
 EMI8.2
 in 10 cc of dioxane and this solution is added with shaking to 100 cc of a 0.33% solution of Marseille soap. In a suspension thus obtained is introduced to 6500 0.5 g of

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 polycarbonate sheet, the dye bath is heated to 90-95 ° C and held for 30 minutes at this temperature. The sheet colored red is then washed.



   Example 7: 0.02 g of the dye obtained from diazotized p-nitraniline and diphenylamine are dispersed in 100 cc of a 0.33% solution of a surfactant paraffin sulfonate. A solution of 0.25 g of o-hydroxydiphenyl in 0.8 cc of 2-n sodium hydroxide solution and then 3 cc of 2-n acetic acid is introduced into the suspension obtained. In the dyeing bath, 0.5 g of polycarbonate rayon is immersed at 65 C, the bath is brought to 90-95 C and dyed for 60 minutes at this temperature.



  The orange-tinted fiber is then treated for 30 minutes and at 90 ° C. with a solution of 2 cc of 2-n sodium hydroxide solution in 100 cc of a 0.33% solution of a paraffin sulfonate surfactant. active, then for 30 minutes at 90 C with a solution of 3.5 cc of 2-n acetic acid in 100 cc of water, and finally washed with water.



   Example 8: 0.04 g of 1,8-dihydroxyanthraquinone are dispersed in 100 cc of a 0.33% solution of a surfactant paraffin sulfonate, and the suspension is added with 0.15 cc of a dyeing accelerator based on esters of salicylic acids containing alkyl groups. In the dye bath

 <Desc / Clms Page number 10>

 2 g of polycarbonate sheet are introduced at 65 ° C. and the mixture is dyed for 30 minutes at 90-9500. After having followed the subsequent treatment indicated in Example 7, a well-nourished sheet of yellow color is obtained. With 1,5-di-hydroxyanthraquinone, a yellow tint is also obtained.



   Example 9: 0.02 g of the azo dye obtained from diazotized 1-aminobenzene-4-carboxylic acid methyl ester and 1-phenyl-3-methyl-5-pyrazolone, are dispersed in 100 cc of a 0.33 solution of a surfactant paraffin sulfonate. After adding 0.25 g of o-hydroxydiphenyl, 2 cc of 2-n acetic acid are added. At 6500, 0.5 g of polycarbonate rayon is introduced into the dye bath and dyed for 60 minutes at 90-95 ° C. After having subjected the fiber to the subsequent treatment according to Example 7, one obtains a full bodied yellow tint.



   Example 10:
 EMI10.1
 0.01 g of 1,4-diamino-2,3-dichloroanthraquinono is dispersed in 100 cc of a 0.33% solution of a surfactant paraffin sulfonate. After having introduced 1.0 g of polycarbonate sheet or 0.5 g of polycarbonate rayon into the dye bath, the mixture is dyed in the autoclave for 60 minutes at 140 C. A violet-colored fiber or sheet is obtained. intense.

 <Desc / Clms Page number 11>

 



  Example 11:
 EMI11.1
 0.02 g of 1-wùin, o-5-methoxyanEhraquinone dalji 'is dissolved in acetone and the solution is added with shaking to 100 cc of. a 0.33% solution of a surfactant paraffin sulfonate.



  After elimination of acetone, a solution of 0.25 g of o-hydroxydiphenyl in 098 cc of 2-n sodium hydroxide solution and then 3 cc of 2-n acetic acid is added to the suspension. 0.5 g of a polycarbonate sheet was introduced into the dye bath and dyed for 30 minutes at 90-95 ° C. The red-colored sheet thus obtained was subjected to the subsequent treatment indicated in Example 7.



   Example 12: 0.02 g of 1- (p-hydroxyalkyllaminophenyl) -amino-4-methylaminoanthraquinone are dispersed in 100% of a 0.33% solution of a surfactant paraffin sulfonate. To the suspension obtained is added a solution of 0.25 g of o-hydroxy-diphenyl in 0.8 cc of 2-n sodium hydroxide solution and then 3 cc of 2-n acetic acid. 0.5 g of polycarbonate rayon is introduced into this dyeing bath and dyed in the usual way for 60 minutes at 90 - 95 C.

   Rayon colored green is subjected to the subsequent treatment indicated in Example 7. Following the indications given in the preceding examples it is possible. dye polycarbonate sheets or fibers with the dyes mentioned in the table below:

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 Colorant shade of dye on polycarbonate sheet or fiber
 EMI12.1
 ° -nitrobenzene-azo- 1, 1 ') .. °' .N, N-oxethyl- red amino-2'-methylbenzene
 EMI12.2
 4-nitro-2-ehlorobenzne-azo- (1,1) -4 '-N-- ruby 1 ethyl-N-oxethylaminobenzene 4-nitrobenzene-azo- (1,1') - 4'-N, N-toi -ù-cyano-scarlet ethylamino-2'-methylbenzene ° -nitro-2, 5-dich.orobenzene-azo- (1,.

   f) -4 '-N- brown oxethyl-N-methylamino-2'-methylbenzene 4-nitro-2-chlorobenzene-azo- (1,1') - 4'-N, N-ruby dioxethylamino-2'-methylbenzene
 EMI12.3
 ° -nitrobenzene-azo-1,1 ') - °' -N, N-dirsethy.- scarlet amino-2'-chlorobenzene 4-ac * ethylaminobenz'ene-azo- (1,11) -21-hydroxy- yellow 5'-methylbenzene azobenzene yellow p-hydroxy-azobenzene yellow
 EMI12.4
 ° nitrobenzene-azo- (1,1) -2'-hydroynaphtha- orange-red lene 2,4-dinitro-4'-phenylamino-diphenylamine orange brownish
 EMI12.5
 ON = CH-O-N (C2H5) 2 yellow COOC4H -¯ - J7
 EMI12.6
 4-nitrobenzene-azo- (1,11)

  -4'-N-oxethyl-N- scarlet ethylaminobenzene 1-amino-4-hydroxyanthraquinone pink 1-amino-4-methylaminoanthraquinone purple
 EMI12.7
 1-methylamino- ° -B-hydroxyethylaminoanthra-blue quinone.



  1,4-ài-J3-hyàroxyethylamino-5,8-àihyàroxy-. green-blue anthraquinone 1,4-diamino-6-nitroanthraquinone purple 1-amino-2-methoxy-4-hydroxyanthraquinone pink

 <Desc / Clms Page number 13>

 Colorant shade of dye on polycarbonate sheet or fiber
 EMI13.1
 
<tb> 1,4-di-butylaminoanthraquinone <SEP> blue
<tb>
<tb> 1,4-di-p-toluylaminoanthraquinone <SEP> green
<tb>
<tb> 1,4-dihydroxyanthraquinone <SEP> orange
<tb>
 
 EMI13.2
 1-hydroxy-4 - p-to luyiamino anthraquhone blue
 EMI13.3
 
<tb> 1-amino-2-bromo-4-hydroxyanthraquinone <SEP> red
<tb>
<tb> 1-amino-4-nitroanthraquinone <SEP> orange
<tb>
<tb> 2-aminoanthraquinone <SEP> yellow-brownish
<tb>
<tb> 1-benzoylamino-4-hydroxyanthraquinone <SEP> red-orange
<tb>
 
 EMI13.4
 1, 4-di- (cyclohexylam.ino)

  -anthraquinone blue
 EMI13.5
 
<tb> 4-aminoanthrapyrimidine <SEP> yellow <SEP> pulling
<tb> on <SEP> the green <SEP>
<tb>
<tb> dichlorophthaloperinone <SEP> red
<tb>
<tb> phthaloperinone <SEP> orange
<tb>



    

Claims (1)

Revendication: Procédé pour teindre des objets façonnés à partir de poly- carbonates de poids moléculaire élevé, caractérisé en ce qu'or. utilise des colorants de dispersion. Claim: A method for dyeing artefacts from high molecular weight polycarbonates, characterized in that gold. uses dispersion dyes.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP1142938A1 (en) * 1998-11-26 2001-10-10 Mitsui Chemicals, Inc. Dyed molding

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EP1142938A1 (en) * 1998-11-26 2001-10-10 Mitsui Chemicals, Inc. Dyed molding
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