AT286980B - Verfahren zur Herstellung von neuen 3,5-Dioxopyrazolidinderivaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen 3,5-Dioxopyrazolidinderivaten

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AT286980B
AT286980B AT927767A AT927767A AT286980B AT 286980 B AT286980 B AT 286980B AT 927767 A AT927767 A AT 927767A AT 927767 A AT927767 A AT 927767A AT 286980 B AT286980 B AT 286980B
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dioxopyrazolidine
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Herstellung von neuen   3, 5-Dioxopyrazolidinderivaten   
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von neuen   3, 5- Dioxopyrazolidinderiva-   ten der allgemeinen Formel 
 EMI1.1 
 worinR einen geradlinigen oder verzweigten niederen Alkylrest oder einen gegebenenfalls teilweise ungesättigten Cycloalkylrest und   R'Wasserstoff,   Halogen oder einen niederen Alkyl- oder Alkoxyrest bedeuten. 



     DaserfindungsgemaeVerfahren   ist dadurch gekennzeichnet, dass man Verbindungen der allgemeinen Formel 
 EMI1.2 
 inwelcher R obige Bedeutung hat, in Gegenwart eines wasserabspaltenden Mittels mit Verbindungen der allgemeinen Formel 
 EMI1.3 
 in welcher R'die oben genannte Bedeutung hat, umsetzt. 



   Als wasserabspaltende Mittel eignen sich beispielsweise   wasserfreie Ameisen- oder Oxalsäure, Pl1os-   phorsäure und Polyphosphorsäuren, Phosphorpentoxyd, Zinkchlorid u. dgl. Die Reaktion wird zweck- 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 mässig in Anwesenheit eines in bezug auf die beiden Reaktionspartner indifferenten Lösungsmittels und unter Erwärmen durchgeführt. 



   In Abhängigkeit von der Art des verwendeten wasserabspaltenden Mittels können sich bei der erfindungsgemässen Reaktion Diazetidoncarbonsäuren der allgemeinen Formel 
 EMI2.1 
 bilden, deren Konstitution durch Analyse und Kernresonanzspektrum festgelegt wurde. Der im einzelnen noch ungeklärt Reaktionsmechanismus, der zu einer solchen oxydativen Ringverengung führt, dürfte durch Spaltprodukte gewisser wasserentziehender Mittel, wie beispielsweise Ameisensäure, ausgelöst werden und von einer gleichzeitigen Reduktion des Aldehyds In zum entsprechenden Alkohol begleitet sein. Eine analoge, bei Behandlung von Phenylbutazon mit Alkali eintretende Ringverengung wurde in Chimia   [1963],   S.   388beschrieben.

   FürdenFall   des Entstehens der Nebenprodukte IV müssen sie selbstverständlich von den neuen   3, 5- Dioxopyrazolidinderivaten I abgetrennt   werden, wenn die Reindarstellung der letzteren gewünscht wird. 



   Nachdem für   dieinderfranz. PatentschhftNr. 1. 393. 598 beschriebeneni, 2- (Alkylmalonyl)-4-     - phenyl-I, 2-dihydrocinnoline wertvolle pharmakodynamische   Eigenschaften nachgewiesen worden sind, erschien es von Interesse, auch die ähnliche   Konjugationsverhältnisse   aufweisenden, aber andersartig aufgebauten   I-Phenyl-2-styryl-3, 5-dioxopyrazolidine I herzustellen   und im Hinblick auf ihre Wirkungen zu untersuchen. 



   Währenddem nun für das in Arch. Pharmazie 296, S. 445   [1963]   genannte, ebenfalls   eineungesät-     tigte Seitenkette   aufweisende   1- (ss, ss-Diphenylvinyl)-4, 4-diäthyl-3, 5-dioxopyrazolidin keinerlei   pharmakodynamische Wirkungen aufgezeigt worden sind, weisen die erfindungsgemäss erhältlichen Dioxo-   pyrazolidinderivate pharmakologischinteressante, insbesondere antiphlogistische   Eigenschaften auf, welche die Verwendung der Verbindungen als Arzneimittel nahelegen. 



   Die im Tierversuch ermittelten Werte von Toxizität und antiphlogistischer Wirkung erfindungsgemäss erhaltenen Verbindungen der Formel 
 EMI2.2 
 worin R verschiedene Alkylreste bedeutet, sind in der folgenden Tabelle den entsprechenden Werten des bekannten Antiphlogisticums Phenylbutazon gegenübergestellt. 



   Die antiphlogistische Wirkung wurde bei peroraler Verabreichung am durch Injektion von feinstverteilter Kieselsäure bzw. Carrageenan erzeugten Ödem der Rattenpfote bestimmt (vgl.   Helv.   Physiolog.   Acta21.   65 ff   [1. 963]). Die TabellezeigtfemerdieentsprechendenVergleichszahlen   der   Antibradykinin-   - Wirkung auf den   Meerschweinchen-Bronchospasmus   (Antiphlogistica-Test nach Collier und Shorley, Brit. J.

   Pharmacol. 15, S.   601 [1. 966] sowie die Vergleichswerte hinsichtlich unerwünschter Nebenwir-     kungen   (ulcerogene Wirkung). - 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 Tabelle : 
 EMI3.1 
 
<tb> 
<tb> R <SEP> Smp. <SEP> Toxizität <SEP> Antiphlogistische <SEP> Wirkung <SEP> Collier- <SEP> Ulcerogen-Wirkung <SEP> EDso <SEP> 
<tb> Oc <SEP> DL50 <SEP> (mg/kg) <SEP> ED <SEP> (mg/kg) <SEP> Test <SEP> ED50 <SEP> (mg/kg) <SEP> p. <SEP> o.
<tb> 



  Ratte <SEP> p. <SEP> o. <SEP> Maus <SEP> p. <SEP> o. <SEP> SIC <SEP> Carrageenan <SEP> (mg/kg) <SEP> Methode <SEP> A+ <SEP> Methode <SEP> B++
<tb> Susp. <SEP> Lösung <SEP> Lösung <SEP> Susp. <SEP> Lösung <SEP> Susp. <SEP> Lösung <SEP> i. <SEP> v. <SEP> Susp. <SEP> Lösung <SEP> Susp. <SEP> Lösung
<tb> C2H5 <SEP> 125-126 <SEP> 580 <SEP> 480 <SEP> - <SEP> 150 <SEP> 45 <SEP> 75 <SEP> 115 <SEP> > 2, <SEP> 5 <SEP> 125 <SEP> 175 <SEP> 240 <SEP> 150
<tb> n-C <SEP> 142-143 <SEP> 1100 <SEP> 160 <SEP> > 500 <SEP> 160 <SEP> 100 <SEP> 70 <SEP> 90 <SEP> 1, <SEP> 3 <SEP> 140 <SEP> 90 <SEP> 190 <SEP> 80
<tb> i-C3H7 <SEP> 154-155 <SEP> > 2000 <SEP> 650 <SEP> etwa <SEP> > 200 <SEP> etwa <SEP> 100-56 <SEP> 0,

   <SEP> 22 <SEP>   <SEP> 200 <SEP> 150 <SEP> > 2000 <SEP> 650
<tb> 680 <SEP> 60 <SEP> 400
<tb> n-CH <SEP> 152-153 <SEP> > 3000 <SEP> 230 <SEP> etwa <SEP> 90 <SEP> 51 <SEP> 200 <SEP> 50 <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP>   <SEP> 200 <SEP> 50 <SEP> > <SEP> 400 <SEP> 40
<tb> 900
<tb> n-C5H11 <SEP> 111-124 <SEP> - <SEP> - <SEP> - <SEP> 165 <SEP> - <SEP> 150 <SEP> - <SEP> - <SEP> - <SEP> - <SEP> - <SEP> - <SEP> i-C5H11 <SEP> 145-146 <SEP> - <SEP> - <SEP> 350 <SEP> 100- <SEP> 82 <SEP> 50- <SEP> < 50 <SEP> - <SEP> - <SEP> - <SEP> - <SEP> -
<tb> 200 <SEP> 200
<tb> Vergleich <SEP> :

   <SEP> 
<tb> Phenylbutazon <SEP> 700 <SEP> 760 <SEP> 880 <SEP> 30 <SEP> 68 <SEP> 45 <SEP> 50 <SEP> 3, <SEP> 1 <SEP> 86 <SEP> 105 <SEP> 63 <SEP> 44
<tb> 
 + zweimalige Verabreichung an normal gefütterte Tiere   ++   einmalige Verabreichung an hungrige Tiere 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
 EMI4.1 
 s pi eIl : 1-Phenyl-2-styryl-4-n-butyl-3, 5-dioxopyrazolidinAmeisensäure versetzt. Das Gemisch wird 24 h am Wasserabscheider unter Rückfluss gekocht. 



   Nach Abscheidung des bei der Reaktion entstehenden und des durch die Spaltung der Ameisensäure gebildeten Wassers ist die Reaktion beendet. Der beim Erkalten ausfallende Niederschlag wird durch Filtration abgetrennt; durch Umkristallisieren aus Benzol bis zur Schmelzpunktskonstanz erhält man daraus das Produkt vom Smp. 152 bis 153 C. 
 EMI4.2 
 
<tb> 
<tb> 



  Analyse <SEP> : <SEP> C21H22N2O2 <SEP> (334,4)
<tb> Berechnet <SEP> : <SEP> C75,42 <SEP> H6,64 <SEP> N8,37
<tb> Gefunden <SEP> : <SEP> C75, <SEP> 42 <SEP> H6, <SEP> 71 <SEP> N8, <SEP> 51 <SEP> 
<tb> 
 
Aus dem benzolunlöslichen Rückstand des Niederschlages lässt sich die als Nebenprodukt entstandene4-Butyl-1-phenyldiazetidon-(3)-carbousäure-(4)isolieren; für die Abtrennung kann auch ihre Löslichkeit in wässeriger Natriumbicarbonatlösung benutzt werden. Schmelzpunkt nach Umkristallisieren aus Essigester : 175 bis 177 C. 
 EMI4.3 
 
<tb> 
<tb> 



  Analyse <SEP> : <SEP> C <SEP> N <SEP> (248, <SEP> 3) <SEP> 
<tb> Berechnet <SEP> : <SEP> C <SEP> 62, <SEP> 89 <SEP> H6,50 <SEP> N <SEP> 11,28
<tb> Gefunden <SEP> : <SEP> C <SEP> 62, <SEP> 85 <SEP> H <SEP> 6, <SEP> 44 <SEP> N11, <SEP> 31 <SEP> 
<tb> 
 
 EMI4.4 
 
Die Herstellung erfolgt in Analogie zum Beispiel 1 unter Verwendung einer äquivalenten Menge 1- -Phenyl-4-n-propyl-3,5-dioxopyrazolidin an Stelle von 1-Phenyl-4-n-butyl-3,5-dioxopyrazolidin. Das Reaktionsproduktfällt aus der zur Hälfte eingeengten Toluollösung aus und wird aus Methanol umkristallisiert. Smp. 142 bis 143 C. 
 EMI4.5 
 
<tb> 
<tb> 



  Analyse <SEP> : <SEP> C <SEP> N202 <SEP> (320, <SEP> 4) <SEP> 
<tb> Berechnet <SEP> : <SEP> C <SEP> 74, <SEP> 97 <SEP> H <SEP> 6, <SEP> 29 <SEP> N <SEP> 8, <SEP> 75 <SEP> 
<tb> Gefunden <SEP> : <SEP> C75, <SEP> 21 <SEP> H <SEP> 6, <SEP> 51 <SEP> N8, <SEP> 74 <SEP> 
<tb> 
 
In gleicher Weise wurde auch das entsprechende   4-Isopropylderivat   hergestellt, welches nach Umkristallisieren aus Äthanol bei 154 bis 155 C schmilzt. 



   Beispiel3 :1-Phenyl-2-styryl-4-n-penthyl-3,5-dioxopyrazolidin
1-Phenyl-2-styryl-4-n-pentyl-3,5-dioxopyrazolidin und Phenylacetaldehyd werden in Toluol mit   100o ; oiger Ameisensäure,   in analoger Weise wie in Beispiel 1 angegeben, 36 h am Wasserabscheider unter Rückfluss gekocht. Das Gemisch der Umsetzungsprodukte trennt man durch Chromatographie an neutralem Aluminiumoxyd. Nach dem Waschen der Säule mit Benzol eluiert man mit Methylenchlorid und mit Chloroform. Die eingeengten Eluate werden aus Benzol umkristallisiert. Smp. 111 bis 124 C (unscharf). 
 EMI4.6 
 
<tb> 
<tb> 



  Analyse <SEP> : <SEP> C <SEP> HN202 <SEP> (348, <SEP> 4) <SEP> 
<tb> Berechnet <SEP> : <SEP> C75, <SEP> 84 <SEP> H6, <SEP> 94 <SEP> N8, <SEP> 04 <SEP> 
<tb> Gefunden <SEP> : <SEP> C <SEP> 75, <SEP> 96 <SEP> H <SEP> 7, <SEP> 02 <SEP> N <SEP> 7, <SEP> 61 <SEP> 
<tb> 
 
Beipiel4 :1-Phenyl-2-styryl-4-äthyl-3,5-dioxopyrazolidin
Die Herstellung erfolgt in Analogie zu Beispiel 1 unter Verwendung einer äquivalenten Menge 1-   -   Phenyl-4-äthyl-3,5-dioxopyrazolidin. Das Produkt wird aus Äthanol   um kristallisiert ; Smp.   125 bis 126 C. 
 EMI4.7 
 
<tb> 
<tb> 



  Analyse <SEP> : <SEP> CHO2 <SEP> (306, <SEP> 4) <SEP> 
<tb> Berechnet <SEP> : <SEP> C <SEP> 74, <SEP> 50 <SEP> H <SEP> 5, <SEP> 92 <SEP> N <SEP> 9, <SEP> 15
<tb> Gefunden <SEP> : <SEP> C <SEP> 74,26 <SEP> H <SEP> 6,30 <SEP> N <SEP> 9,11
<tb> 
 
 EMI4.8 
 
Die Herstellung erfolgt in Analogie zu Beispiel 1 unter Verwendung einer äquivalenten Menge von 1-Phenyl-4-isopropyl-3,5-dioxopyrazolidin an Stelle von 1-Phenyl-4-n-butyl-3,5-dioxopyrazolidinund einer äquivalenten Menge p-Tolylacetaldehyd an Stelle von Phenylacetaldehyd. Der Niederschlag wird aus Äthanol umkristallisiert, wobei man das Produkt vom Schmelzpunkt 175 bis   177 C.   erhält. 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 
 EMI5.1 
 
<tb> 
<tb> 



  Analyse: <SEP> C21H22N2O2 <SEP> (334,4)
<tb> Berechnet: <SEP> C <SEP> 75,40 <SEP> H <SEP> 6,63 <SEP> N <SEP> 8,38
<tb> Gefunden: <SEP> C <SEP> 75,56 <SEP> H <SEP> 6,83 <SEP> N <SEP> 8,24
<tb> 
 
Beispiel6 :1-Phenyl-2-styryl-4-cyclopentyl-3,5-dioxopyrazolidin
Die Herstellung erfolgt in Analogie zu Beispiel 1 unter Verwendung einer äquivalenten Menge 1- -Phenyl-4-cyclopentyl-3,5-dioxopyrazolidin. Das Produkt wird aus Äthanol umkristallisiert. Smp. 170 bis 1720C. 
 EMI5.2 
 
<tb> 
<tb> <SEP> 



  Analyse <SEP> : <SEP> Czzl\zl\Oz <SEP> (346, <SEP> 4) <SEP> 
<tb> Berechnet <SEP> : <SEP> C <SEP> 76, <SEP> 27 <SEP> H <SEP> 6, <SEP> 40 <SEP> N <SEP> 8, <SEP> 09 <SEP> 
<tb> Gefunden <SEP> : <SEP> C <SEP> 76, <SEP> 49 <SEP> H <SEP> 6,65 <SEP> N <SEP> 7, <SEP> 68 <SEP> 
<tb> 
 

**WARNUNG** Ende DESC Feld kannt Anfang CLMS uberlappen**.

Claims (1)

  1. Weitere Beispiele von Produkten, die nach dem Verfahren der Erfindung erhalten wurden, sind : EMI5.3 <tb> <tb> 1-Phenyl-2-(p-brom-styryl)-4-isopropyl-3,5-dioxopyrazolidin <SEP> Smp. <SEP> 119 <SEP> bis <SEP> 120vC, <tb> 1-Phenyl-2-(p-methoxy-styryl)-4-isopropyl-3,5-dioxopyrazolidin <SEP> Smp. <SEP> 171 <SEP> bis <SEP> 172 C, <SEP> <tb> 1-Phenyl-2-styryl-4-sek.-butyl-3,5-dioxopyrazolidin <SEP> Smp. <SEP> 165 <SEP> bis <SEP> 167 C, <tb> 1-Phenyl-2-styryl-4-isopentyl-3,5-dioxopyrazolidin <SEP> Smp. <SEP> 145 <SEP> bis <SEP> 146 C, <tb> 1-Phenyl-2-styryl-4-cyclohexyl-3,5-dioxopyrazolidin <SEP> Smp. <SEP> 190 <SEP> bis <SEP> 192 <SEP> C, <SEP> <tb> 1-Phenyl-2-styryl-4-cyclopenten-(1)-yl-3,5-dioxopyrazolidin <SEP> Smp. <SEP> 175 C, <tb> PATENTANSPRÜCHE, 1.
    Verfahren zur Herstellung von neuen 3. 5-Dioxopyrazolidinderivaten der allgemeinen Formel EMI5.4 worin R einen geradlinigen oder verzweigten niederen Alkylrest oder einen gegebenenfalls teilweise ungesättigten Cycloalkylrest und R'Wasserstoff, Halogen oder einen niederen Alkyl- oder Alkoxyrest be- EMI5.5 EMI5.6 d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass man Verbindungen der allgemeinen Formelinwelcher R obige Bedeutung hat, in Gegenwart eines wasserabspaltenden Mittels mit Verbindungen der allgemeinen Formel EMI5.7 in welcher R' die oben genannte Bedeutung hat, umsetzt. <Desc/Clms Page number 6>
    2. VerfahrennachAnspruchl, dadurch gekennzeichnet, dassdie Umsetzung in der Wärme und in Gegenwart eines indifferenten Lösungsmittels vorgenommen wird.
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