AT224624B - Verfaharen zur Herstellung von neuen Hydrazin-Derivaten - Google Patents

Verfaharen zur Herstellung von neuen Hydrazin-Derivaten

Info

Publication number
AT224624B
AT224624B AT457561A AT457561A AT224624B AT 224624 B AT224624 B AT 224624B AT 457561 A AT457561 A AT 457561A AT 457561 A AT457561 A AT 457561A AT 224624 B AT224624 B AT 224624B
Authority
AT
Austria
Prior art keywords
sulfamyl
residue
hydrazine
solution
water
Prior art date
Application number
AT457561A
Other languages
English (en)
Original Assignee
Sandoz Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Sandoz Ag filed Critical Sandoz Ag
Application granted granted Critical
Publication of AT224624B publication Critical patent/AT224624B/de

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Herstellung von neuen Hydrazin-Derivaten 
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von neuen Hydrazin-Derivaten der Formel 
 EMI1.1 
 worin R eine niedere Alkylgruppe oder eine Arylgruppe, die durch ein Chloratom, eine Nitro-, Sulfamyl-, Chlor-Sulfamyl- oder eine niedere Alkylgruppe substituiert sein kann, bedeutet und Hal für Halogen steht, das dadurch gekennzeichnet ist, dass man ein 3-Sulfamyl-4-halogen-benzoylchlorid mit einem Hydrazin der Formel   R-NH-NH2, (II)    worin R obige Bedeutung besitzt, umsetzt. 



   Das erfindungsgemässe Verfahren wird beispielsweise wie folgt ausgeführt : eine Suspension von 3-Sulfamyl-4-chlor-benzoylchlorid in Chloroform wird mit einer Lösung eines Hydrazins der allgemeinen Formel II in Triäthylamin und Chloroform versetzt und während 24-48 h bei Zimmertemperatur gerührt. 



  Hierauf wird zur Trockne abgedampft, der Rückstand in Essigester aufgenommen und mit Wasser gewaschen. Nach Trocknen über Magnesiumsulfat wird der Essigester unter vermindertem Druck abgedampft und das gebildete neue Hydrazin-Derivat nach bekannten Methoden gereinigt. 



   Die neuen Sulfonamide sind bei Raumtemperatur feste, kristallisierte Verbindungen. Sie zeichnen sich durch interessante, therapeutisch verwertbare pharmakodynamische Eigenschaften aus. Sie sollen in die Therapie als Diuretica, Natriumuretica und Chloruretica eingeführt werden, wobei für ihre therapeutische Verwendung besonders wichtig ist, dass ihre Wirkung auch nach peroraler Verabreichung eintritt. 



   Die neuen Verbindungen stellen aber auch wertvolle Zwischenprodukte für die Herstellung von Medikamenten dar. 



   In den nachfolgenden Beispielen, welche die Ausführung des Verfahrens erläutern, den Umfang der Erfindung aber in keiner Weise einschränken sollen, erfolgen alle Temperaturangaben in Celsiusgraden. 
 EMI1.2 
 unter Rühren zugegeben und das Reaktionsgemisch anschliessend 48 h bei Zimmertemperatur weitergerührt. Darauf wird zur Trockne eingedampft, der Rückstand in 300 cm3 Essigsäureäthylester aufgenommen und mit insgesamt 100 cm3 Wasser gewaschen. Nach Trocknen über Magnesiumsulfat wird der Essigsäureäthylester im Vakuum abdestilliert und der dunkelbraune, ölige Rückstand mit überschüssiger metha-   nolischer Salzsäure versetzt.

   Man konzentriert die Lösung auf ein kleines Volumen und lässt bei Zimmertemperatur stehen, wobei sich das l Isopropyl-2- (3'-sulfamyl-4'-chlor-benzoyl)-hydrazin-hydrochlorid    

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
 bei Zimmertemperatur weitergerührt. Darauf wird zur Trockne abgedampft, der Rückstand in ungefähr 300   cm3 Essigsäureäthylester aufgenommen   und mit Wasser gut gewaschen. Nach Trocknen über Magne- 
 EMI2.2 
 Filterrückstand mit dem Essigesteranteil. Man verdampft zur Trockne und kristallisiert den Rückstand, das 1-(4"-Nitrophenyl)-2-(3'-sulfamyl-4'-chlor-benzoyl)-hydrazin, aus Aceton   um ; Fp. : 283-284 o.   
 EMI2.3 
   peratur weitergerührt. Darauf wird zur Trockne abgedampft, der Rückstand in 300 cm3 Essigsäureäthyl- ester aufgenommen und mit insgesamt 200 cm3 Wasser gewaschen.

   Nach Trocknen über Magnesiumsulfat wird der Essigsäureäthylester im Vakuum abdestilliert und der Rückstand, das 1- (4"-Sulfamyl-phenyl) - 2- (3'-sulfamyl-4'-chlor-benzoyl)-hydrazin, aus Methanol/Äther kristallisiert und aus demselben Lösungs-   mittelgemisch umkristallisiert ; Fp. bei   1760 Beginn   der Zersetzung. 



    Beispiel 6: 1-Phenyl-2-(3'-sulfamyl-4'-fluor-benzoyl)-hydrazin: Eine Suspension von 4, 6 g 3-Sulfamyl-4-fluor-benzoylchlorid in 50 cm3 Chloroform wird unter Rühren   innerhalb 30 min mit 4, 2 g Phenylhydrazin versetzt, wobei die Temperatur auf 35   steigt. Anschliessend   wird das Reaktionsgemisch noch 20 h bei 20-250 weitergerührt. Man filtriert ab, schlämmt den Filterrückstand in 50 cm3 warmen Wasser (zirka 30-32  ) auf, rührt die Suspension kurze Zeit und filtriert   ab. Nach Trocknen im Vakuum bei   20-25'wird   der Filterrückstand, das l-Phenyl-2- (3'-sulfamyl- 
 EMI2.4 
 a)   3-Chlorsulfonyl-4-fluor-benzoesäure :  
Eine Lösung von 14, 0 g 4-Fluor-benzoesäure in 52, 0 g Chlorsulfonsäure wird während 10 h auf 130   erhitzt.

   Darauf wird die Lösung auf Zimmertemperatur abgekühlt und auf Eis gegossen, wobei sich die   3-Chlorsulfonyl-4-fluor-benzoesäure ausscheidet. Man filtriert ab, nimmt den Filterrückstand in Äther auf, trennt von etwas Wasser ab und trocknet die Ätherlösung über Magnesiumsulfat. Die Ätherlösung wird sodann konzentriert und mit Petroläther versetzt, wobei sich die 3-Chlorsulfonyl-4-fluor-benzoesäure   kristallin ausscheidet. Nach Umkristallisieren aus Benzol/Petroläther schmilzt die Säure bei   138-139 o.   
 EMI2.5 
 der   Rückstand   zweimal mit je 150 cm3 Benzol ausgekocht und von Ungelöstem abfiltriert.

   Das Benzol wird sodann im Vakuum abdestilliert und der Rückstand, das 3-Sulfamyl-4-fluor-benzoyl-chlorid, aus Benzol   umkristallisiert ; Fp. : 115-116 o.   

 <Desc/Clms Page number 3> 

 



    Beis piel 7 : 1- (3" -Sulfamyl-phenyl) -2- (3' -sulfamyl-4'-chlor-benzoyl) -hydrazin : Zu einer Suspension von 5, 5 g 3-Sulfamyl-phenylhydrazin und 3, 0 g Triäthylamin in 300 cm8 Chloro- form werden innerhalb 1 h unter Rühren bei 20-25   7, 5 g 3-Sulfamyl-4-chlor-benzoylchlorid zugegeben und das Reaktionsgemisch anschliessend 48 h bei Zimmertemperatur weitergerührt. Darauf wird zur Trockne abgedampft, der Rückstand mit 300 cm3 Essigsäureäthylester und 200 cm3 Wasser versetzt und durchgeschüttelt bis vollkommene Lösung eingetreten ist. Man trennt die Schichten, trocknet die Essigsäure- äthylesterlösung über Magnesiumsulfat und destilliert das Lösungsmittel im Vakuum ab. Der Rückstand, ein rotes Öl, wird sodann mit Aceton angerieben, wobei sich das 1- (3"-Sulfamyl-phenyl) -2- (3'-sulfamyl- 4'-chlor-benzoyl)-hydrazin kristallin ausscheidet.

   Man filtriert ab und kristallisiert das Hydrazin-Derivat aus Methanol/Äther um ; Fp. : 230-233  (Beginn der Zersetzung). 



  Beis piel 8 : 1- (3" -Sulfamyl-4" -chlor-phenyl) -2- (3' -sulfamyl-4'-chlor-benzoyl) -hydrazin : Eine Suspension von 3, 8 g 3-Sulfamyl-4-chlor-phenylhydrazin-hydrochlorid in 75 cm3 Chloroform wird mit 3, 0 g Triäthylamin versetzt. Darauf werden innerhalb 30 min bei 20-250 3, 7 g 3-Sulfamyl- 4-chlor-benzoylchlorid unter Rühren zugegeben und das Reaktionsgemisch anschliessend 72 h bei Zimmertemperatur weitergerührt. Sodann wird im Vakuum zur Trockne abgedampft, der Rückstand mit 600 cm3 Essigsäureäthylester und 200 cm3 Wasser versetzt und unter Erwärmen gut durchgeschüttelt, wobei fast vollkommene Lösung eintritt. Man trennt die Schichten, trocknet die Essigsäureäthylesterlösung über Magnesiumsulfat und destilliert das Lösungsmittel im Vakuum ab. Der Rückstand wird in wenig Methanol aufgenommen.

   Nach längerem Stehen bei Zimmertemperatur scheidet sich das 1- (3"-Sulfamyl-4"-chlor- phenyl) -2- (3' -sulfamyl-4'-chlor-benzoyl) -hydrazin kristallin aus. 



  Der Rückstand, nach Abdestillieren des Essigsäureäthylesters, kann auch über Aluminiumoxyd chromatographiert werden, wobei das 1-(3"-Sulfamyl-4"-chlor-phenyl)-2-(3'-sulfamyl-4'-chlor-benzoyl)hydrazin mit einem Lösungsmittelgemisch Chloroform/Methanol l : l eluiert wird. 



  Das Hydrazin-Derivat schmilzt nach Umkristallisieren aus Methanol bei 267-269'unter Zersetzung. 



  Das als Ausgangsmaterial verwendete 3-Sulfamyl-4-chlor-phenylhydrazin-hydrochlorid wird wie folgt hergestellt : a) 207 g 3-Amino-6-chlor-benzolsulfonsäureamid in 500 cm3 Wasser werden unter Eiskühlung und starkem Rühren mit 225 g wässeriger 30% niger Salzsäure versetzt und anschliessend bei 0-5'mit 250 cm3 4n-Natriumnitritlösung diazotiert. Nach Zugabe von 110 g festem Kochsalz rührt man noch 30 min bei dieser Temperatur und trägt anschliessend das abfiltrierte Diazoniumsalz bei 2-5'rasch in eine schwach phenolphthaleinalkalisch reagierende Bisulfitlösung, hergestellt aus 750 cm8 figer Natriumbisulfitlösung und wässeriger etwa 30%iger Natronlauge, ein. Nach einstündigem Rühren im Eisbad erwärmt man das Reaktionsgemisch langsam auf Zimmertemperatur und erhitzt dasselbe anschliessend während einer weiteren Stunde auf 800.

   Dann lässt man bei dieser Temperatur vorsichtig soviel wässerige 30%ige Salzsäure zulaufen bis die Reaktionslösung kongosauer ist, erhitzt weiter auf 95   und hält solange bei dieser Temperatur bis kein S02 mehr entweicht. Man versetzt mit Tierkohle, filtriert die heisse Lösung und dampft das Filtrat am Wasserstrahlvakuum ein. Der Rückstand wird nach dem Trocknen erschöpfend mit heissem Methanol extrahiert. Durch Einengen der methanolischen Lösung erhält man das 3-Sulfamyl-4-chlorphenyl-hydrazin-hydrochlorid, welches aus Wasser oder Wasser/Äthanol umkristallisiert werden kann ; Fp. : 217-219  (Zers.). b) 10, 3 g 3-Amino-6-chlor-benzolsulfonsäureamid, suspendiert in einer Mischung von 34 cm3 Wasser und 11, 3 cm3 konz.

   Salzsäure, werden unter Rühren innerhalb 20 min bei 0   mit einer Lösung von 3, 8 g Natriumnitrit in 10, 0 cm3 Wasser diazotiert, wobei vollständige Lösung eintritt. Anschliessend wird unter weiterem Rühren bei 0   eine Lösung von 30, 5 g Zinnchlorid in 51 cm3 konz. Salzsäure zugetropft. Das Reaktionsgemisch wird sodann 30 min bei 0  und 60 min bei Zimmertemperatur weitergerührt. Man filtriert darauf von einem gelben Niederschlag ab, dampft das Filtrat im Vakuum zur Trockne ein und dampft den Rückstand im Vakuum zur Entfernung von restlichem Wasser dreimal mit je 150-200 cm3 Äthanol ab. Darauf wird der Rückstand mit 80 cm3 Äthanol aufgekocht, filtriert, und das Filtrat wird mit 700 bis 800 cm3 Äther versetzt. Man filtriert nochmals von ausgeschiedenen anorganischen Salzen ab und dampft das Filtrat zur Trockne ein.

   Aus Äthanol/Äther lässt sich nun aus dem Rückstand das 3-Sulfamyl-4-chlorphenylhydrazin-hydrochlorid kristallisieren, das nach Umkristallisieren bei 217-219'unter Zersetzung schmilzt. 



  3-Amino-6-chlor-benzolsulfonsäureamid wird wie folgt hergestellt : 400 g Eisen werden mit 40 cm3 konz. Salzsäure durchmischt und nach Zugabe von 700 cm3 Wasser auf 800 erwärmt. Darauf werden unter gutem Umrühren 237 g 3-Nitro-6-chlor-benzolsulfonsäureamid in kleinen Portionen derart zugegeben, dass die Reaktionstemperatur etwa 800 beträgt. Nachdem das Reaktionsgemisch eine weitere Stunde auf 80 0 und 1 h auf 90'erhitzt worden ist, filtriert man nach dem Abkühlen den unlöslichen, schwarzen Niederschlag ab, wäscht ihn mit Wasser und extrahiert ihn zweimal mit je 11 siedendem Äthanol. Nach dem Abdampfen des Äthanols im Wasserstrahlvakuum erhält man als kristallinen Rückstand das 3-Amino- 6-chlor-benzolsulfonsäureamid vom Fp. 167-169 o. 



  Beispiel 9 1-(4"-Tolyl)-2-(3'-sulfamyl-4'-chlor-benzoyl)-hydrazin: Zu einer Lösung von 4, 7 g 4-Tolyl-hydrazin-hydrochlorid und 6, 0 g Triäthylamin in 150 cm3 Chloro- form werden innerhalb 30 min bei 20-250 7, 6 g 3-Sulfamyl-4-chlor-benzoylchlorid unter Rühren zugegeben, und das Reaktionsgemisch wird anschliessend 48 h bei Zimmertemperatur weitergerührt. Darauf   

 <Desc/Clms Page number 4> 

 wird im Vakuum zur Trockne abgedampft, der Rückstand in 100 cm3 Essigsäureäthylester aufgenommen und mit total 100 cm3 Wasser gewaschen. Nach Trocknen über Magnesiumsulfat wird der Essigsäure- äthylester im Vakuum abdestilliert und der Rückstand über Aluminiumoxyd chromatographiert, wobei das   1- (4"- Tolyl) -2- (3' -sulfamyl-4'-chlor-benzoyl) -hydrazin   mit einem Lösungsmittelgemisch von Chloroform/Methanol   9 : 1   eluiert wird.

   Nach Umkristallisieren aus Methanol schmilzt das Hydrazin-Derivat bei   205-207 o.   



   PATENTANSPRÜCHE :
1. Verfahren zur Herstellung von neuen Hydrazin-Derivaten der allgemeinen Formel 
 EMI4.1 
 worin R eine niedere Alkylgruppe oder eine Arylgruppe, die durch eine Chloratom, eine Nitro-, Sulfamyl-, Chlor-Sulfamyl- oder eine niedere Alkylgruppe substituiert sein kann, bedeutet und Hal für Halogen steht, dadurch gekennzeichnet, dass man ein 3-Sulfamyl-4-halogen-benzoylchlorid mit einem Hydrazin der Formel   R-NH-NHa, (II)    worin R obige Bedeutung besitzt, umsetzt.

Claims (1)

  1. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennezichnet, dass man ein 3-Sulfamyl-4-halogen-benzoyl- chlorid, z. B. 3-Sulfamyl-4-chlor-benzoylchlorid, mit Isopropylhydrazin oder Phenylhydrazin umsetzt.
    3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man ein 3-Sulfamyl-4-halogen-benzoylchlorid, z. B. 3-Sulfamyl-4-chlor-benzoylchlorid, mit 4-Halogen-, insnesondere 4-Chlor-phenylhydrazin, 4-Nitro-phenylhydrazin oder 4-Sulfamyl-phenylhydrazin umsetzt. EMI4.2 oder 3-Sulfamyl-4-chlor-phenylhydrazin umsetzt.
    5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man 3-Sulfamyl-4-chlor-benzoylchlorid mit einem Tolyl-hydrazin, insbesondere 4-Tolyl-hydrazin, umsetzt.
AT457561A 1960-06-15 1961-06-13 Verfaharen zur Herstellung von neuen Hydrazin-Derivaten AT224624B (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH224624X 1960-06-15

Publications (1)

Publication Number Publication Date
AT224624B true AT224624B (de) 1962-12-10

Family

ID=29589339

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
AT457561A AT224624B (de) 1960-06-15 1961-06-13 Verfaharen zur Herstellung von neuen Hydrazin-Derivaten

Country Status (1)

Country Link
AT (1) AT224624B (de)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE949105C (de) Verfahren zur Herstellung von neuen, fungiciden und protozoociden aromatischen Aminoketonen und deren Salzen
AT224624B (de) Verfaharen zur Herstellung von neuen Hydrazin-Derivaten
AT228190B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Hydrazinderivaten und ihren Salzen
DE1931061A1 (de) Pyrazolverbindungen,Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung
CH467802A (de) Verfahren zur Herstellung von neuen heterocyclischen Verbindungen
AT215994B (de) Verfahren zur Herstellung neuer 3,5,-Dioxo-1,2,4-triazolidine
AT237622B (de) Verfahren zur Herstellung von 3, 4-Dihydro-2, 4-dioxo-2H-pyrido [2, 3-e][1, 3]oxazin
DE2335507C2 (de) Sulfamylbenzoesäurederivate, Verfahren zu deren Herstellung und sie enthaltendes pharmazeutisches Mittel
CH383399A (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Hydrazinen
DE1181712B (de) Verfahren zur Herstellung von 3-Sulfamyl-4-halogen-benzoylhydrazinen
CH455825A (de) Verfahren zur Herstellung von N-(Acylamino)-ephedrinen
AT215983B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Benzophenonsulfonamiden
AT206431B (de) Verfahren zur Herstellung von Disulfamylanilinverbindungen
AT321313B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Pyrimidotriazinen
DE488680C (de) Verfahren zur Darstellung basischer Derivate der Nitro-9-aminoacridine
AT230370B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Sulfonamiden
AT222116B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen, 4-substituierten 1,2-Diaryl-3,5-dioxo-pyrazolidinen
AT273972B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen 1-(2-Aminophenyl)-1,2,3,4-tetrahydroisochinolinen sowie von deren Salzen
CH622488A5 (en) Process for the preparation of N-cyclohexyl-N-methyl-N-(2-amino-3,5-dibromobenzyl)amine
DE968754C (de) Verfahren zur Herstellung von Abkoemmlingen aromatischer Sulfonamide
AT234679B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Amino-pyrazol-Derivaten
AT258910B (de) Verfahren zur Herstellung von Benzo-dihydro-thiadiazin-Derivaten
AT231427B (de) Verfahren zur Herstellung von 3, 5-Dijod-salicylhydroxamsäure
AT278779B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen 3-Amino-tetrahydroindazolen und deren Salzen
AT230371B (de) Verfahren zur Herstellung neuer Indolderivate