WO2017068754A1 - 単結晶の製造方法 - Google Patents

Abstract

本発明は、充填工程後に、円錐バルブの下端をパージチューブの下端より下方に配置するステップと、円錐バルブの重量の変化を測定しながら、円錐バルブとルツボが相対的に近づくように移動させるステップと、円錐バルブの重量の変化率から円錐バルブの下端と原料の上端との接触を検知するステップと、接触を検知した円錐バルブの下端の位置から、原料の上端の位置を計測するステップと、パージチューブの下端とルツボ内に充填された原料の上端との間隔が所定の距離となるようにルツボの位置を設定するステップとを含むルツボ位置設定工程と、原料の溶融の進行に合わせて、パージチューブの下端と原料の上端との間隔が所定の距離を維持するようにルツボの位置を調整するルツボ位置調整ステップを含む溶融工程を行う単結晶の製造方法である。これにより、パージチューブの下端とルツボ内に充填された原料の上端との間隔を所定の距離となるような制御が可能となる。

Description

単結晶の製造方法

　本発明は、単結晶の製造方法に関する。

　半導体集積回路の基板として用いられるシリコン単結晶の製法としては、チョクラルスキー法（Ｃｚｏｃｈｒａｌｓｋｉ　Ｍｅｔｈｏｄ：ＣＺ法）があり、特に磁場を印加する磁場印加チョクラルスキー法（Ｍａｇｎｅｔｉｃ　Ｆｉｅｌｄ　ａｐｐｌｉｅｄ　Ｃｚｏｃｈｒａｌｓｋｉ　ｍｅｔｈｏｄ：ＭＣＺ法）が普及している。

　これらＣＺ／ＭＣＺ法では、石英ルツボ内にシリコン原料を充填して溶融し、その原料融液に種結晶を着液した後、引き上げることでシリコン単結晶を育成することができる。ＣＺ／ＭＣＺ法の単結晶製造装置（引き上げ機）では、メインチャンバー内に原料融液を加熱するヒーターが配置され、その内側に原料融液を収容する石英ルツボが設置される。

　通常、まずこの石英ルツボに原料を充填し、ヒーター加熱によって原料が溶融される。近年のシリコン単結晶の大口径化や結晶長尺化に伴い、石英ルツボ内に初期に充填した原料分だけでは足らず、さらに原料を追加する場合がある。これを追いチャージと呼び、後に説明するリチャージと同様に円錐状のバルブ（円錐バルブ）を下端に有するリチャージ管に原料を詰め、そのリチャージ管で石英ルツボ内に原料を投入する。そして、これらの原料を全て溶融した後、シリコン単結晶の育成を開始する。

　石英ルツボ内には原料が溶解された原料融液が満たされており、ここからシリコン単結晶が育成される。育成された単結晶は、メインチャンバー上部にゲートバルブを介して連接されているプルチャンバー内に収容され、冷却される。

　このような単結晶の製造において、１つの石英ルツボから１本の単結晶を育成するのみであれば、この時点で単結晶の育成は終了となるが、石英ルツボは割れて再使用ができなくなることから製造コストが高くなってしまう。そこで１つの石英ルツボから複数の単結晶を育成するマルチ操業が行われる場合がある。その場合、単結晶育成後には石英ルツボ中の原料融液は育成された結晶分だけ減少しているため、そのままでは次の単結晶を育成できない。従って、この減少分を補うために原料を再度投入するリチャージが行われる。

　リチャージの方法としては、ロッドリチャージ法や、特許文献１に開示されたような原料タンクから供給する方法などが古くから提案されてきた。しかし、多くの特許文献に取り上げられている技術は、下端に円錐バルブを有するリチャージ管に原料を収容し、そのリチャージ管に収容された原料を石英ルツボに投入する方法である。この技術の基本が開示されているのが、特許文献２、３、４である。

　このような方法において、ゲートバルブで仕切られた引き上げチャンバーからシリコン単結晶を取り出した後、原料を収容したリチャージ管をワイヤーで吊り下げて装着し、プルチャンバー内をアルゴン雰囲気に置換し、さらに炉内圧をメインチャンバー内の炉内圧に合わせた後ゲートバルブを開き、リチャージ管を下降させた後、円錐バルブを下降させることでリチャージ管の開口部を開けて原料を投入する。

　上記のように充填される原料は、通常、多結晶もしくは稀に単結晶の場合もあり、それらの結晶を砕いたものが用いられ、リチャージ管に詰められた状態では空隙がある。従って、単結晶を育成した分に相当するような原料を追加するためには、リチャージ管による１回の投入では不足となる場合がある。このような場合には、上記リチャージ管による原料の投入を複数回繰り返して行うことになる。

　例えば、リチャージ原料を投入中のリチャージ管および円錐バルブ位置、投入原料を収容する石英ルツボ位置の制御方法が、特許文献４に開示されている。

特開昭６２－２６０７９１号公報 特開平２－１５７１８０号公報 ＷＯ２００２／０６８７３２ 特開２０１４－１０１２５４号公報 特開平１１－２６３６９３号公報 特開２０００－１６９２８６号公報

　石英ルツボ内にリチャージ管で原料を投入し終えた時点では、ヒーターの発熱中心に対し、石英ルツボは下方に位置している。このような位置に石英ルツボを固定して原料の溶融を行った場合、溶融時間のばらつき、石英ルツボ上部加熱による石英ルツボの上壁が変形して倒れ込むといった問題が生じることがある。また、石英ルツボの中心部と周辺部の原料溶融速度の違いにより中心部に溶け残りの芯が残って棚状となり、中心部の芯が溶けたときに一気に原料が落下して湯飛びや石英ルツボの破損といった問題を引き起こす要因となる。

　そのため、作業者が目視で炉内の原料の山の状況を確認しながら、パージチューブの下端と原料の上端との距離が常に一定の間隔になるように手元スイッチ操作によって調整を行っていた。しかしながら、近年、炉内構造（ホットゾーン）の断熱強化による省エネ化が進むにつれ、監視窓より得られる視野は段々と小さくなってきており、またパージチューブ直下の原料は見えないため、原料の上端までの距離を判断して調整するのには熟練した作業者でないと難しかった。

　また、作業者の習熟度や感覚の個人差により調整位置、調整のタイミングがばらつき、それにより溶融時間がばらつくという問題があった。

　原料供給時の位置決めに関する先行技術として、特許文献４の原料位置を検出するレーザー測長センサ、又は、カメラを使用する案、特許文献５の固化面位置検出方法、特許文献６のスクリーン部のセット方法が挙げられているが、このような方法を用いた場合であっても原料とパージチューブの間隔を所定の値に制御することは困難であった。

　原料投入直後の石英ルツボ内の原料は、チャージ量、リチャージ管内の原料の詰め具合、投入中の円錐バルブの振れ、投入速度等により毎回山形状が変化する。また、ＣＣＤカメラ等による原料位置検出手段では、パージチューブ直下の原料は見えないため、パージチューブと原料が干渉しないような適正な距離に調整しようとするのは難しい。

　本発明は前述のような問題に鑑みてなされたもので、リチャージ管内に収容した原料をルツボ内に充填した後に、パージチューブの下端とルツボ内に充填された原料の上端との間隔が所定の距離となるようにルツボ位置を精度よく位置決めすることができる単結晶の製造方法を提供することを目的とする。

　上記目的を達成するために、本発明によれば、原料を収容する円筒部材と、該円筒部材の下端の開口部を開閉するための円錐バルブとを有するリチャージ管に前記原料を収容し、該原料を収容したリチャージ管をチャンバー内に配置されたパージチューブ内にセットし、前記円錐バルブを下降させて前記円筒部材の下端の開口部を開けることで前記リチャージ管内に収容した前記原料をルツボ内に充填する充填工程と、前記ルツボ内で前記原料を溶融して原料融液とする溶融工程と、該原料融液から単結晶を引き上げる工程とを有する単結晶の製造方法であって、
　前記充填工程後に、前記パージチューブの下端と前記ルツボ内に充填された前記原料の上端とが所定の距離となるように前記ルツボの位置を設定するルツボ位置設定工程を行い、
　該ルツボ位置設定工程は、前記円錐バルブの下端を前記パージチューブの下端より下方に配置するステップと、前記円錐バルブの重量の変化を測定しながら、該円錐バルブと前記ルツボが相対的に近づくように移動させるステップと、前記円錐バルブの重量の変化率から前記円錐バルブの下端と前記原料の上端との接触を検知するステップと、該接触を検知した前記円錐バルブの下端の位置から、前記原料の上端の位置を計測するステップと、前記パージチューブの下端と前記ルツボ内に充填された前記原料の上端との間隔が所定の距離となるように前記ルツボの位置を設定するステップとを含み、
　前記溶融工程は、前記原料の溶融の進行に合わせて、前記パージチューブの下端と前記原料の上端との間隔が所定の距離を維持するように前記ルツボの位置を調整するルツボ位置調整ステップを含むことを特徴とする単結晶の製造方法を提供する。

　このようにすれば、ルツボ内に充填された原料の上端とパージチューブの下端との間隔が所定の距離となるように、ルツボ位置を精度良く位置決めすることができる。

　このとき、前記円錐バルブの重量の変化を測定しながら、該円錐バルブと前記ルツボが相対的に近づくように移動させるステップは、
　前記円錐バルブを停止させた状態で前記ルツボを上昇させて、又は、前記ルツボを停止させた状態で前記円錐バルブを下降させて、あるいは、前記円錐バルブと前記ルツボの両方を動かして、前記円錐バルブと前記ルツボが相対的に近づくように移動させることができる。

　このようにすれば、円錐バルブとルツボが相対的に近づくように移動させることができる。

　またこのとき、前記円錐バルブの下端を前記パージチューブの下端より下方に配置するステップにおいて、
　前記円錐バルブの下端を前記パージチューブの下端より１００ｍｍ以上下方に配置して待機させることが好ましい。

　このようにすれば、ルツボ内に充填した原料と円錐バルブを接触させる際に、原料とパージチューブが接触することをより確実に防止することができる。

　またこのとき、前記円錐バルブの重量の変化を測定しながら、該円錐バルブと前記ルツボが相対的に近づくように移動させるステップにおいて、
　前記円錐バルブと前記ルツボが相対的に近づくように移動させる相対的な速度を５０～１５０ｍｍ／ｍｉｎとすることが好ましい。

　このようにすれば、ルツボ内に充填した原料と円錐バルブとが接触した時の衝撃によって円錐バルブやリチャージ具が破損することを防止しつつ、時間がかかり過ぎることもなく生産性の面への影響を防止することができる、

　またこのとき、前記円錐バルブの重量の変化率から前記円錐バルブの下端と前記原料の上端との接触を検知するステップは、
　前記ルツボ内に前記原料を充填して前記リチャージ管内が空となった状態における前記円錐バルブの重量を基準重量として、測定された前記円錐バルブの重量が、前記基準重量に対して２０％以上軽い場合に、前記円錐バルブの下端と前記原料が接触したと検知して、前記円錐バルブと前記ルツボが相対的に近づくようにさせる移動を停止させることが好ましい。

　このようにすれば、円錐バルブの振れによる誤検知を防止しつつ、円錐バルブの下端と原料の上端との接触を安定して検知することができる。

　またこのとき、前記ルツボ位置調整ステップは、
　第２の原料位置検出手段で前記原料の位置を検出し、該検出した値の変動分を補償するように前記ルツボの位置を調整することが好ましい。

　このようにすれば、溶融工程において、パージチューブの下端と原料の上端との間隔を常に一定の距離とすることができる。これによって、オペレーターの目視による判断の場合と比べて、ルツボ位置操作のばらつきがなくなるので、溶融時間を短縮することができる。

　またこのとき、前記第２の原料位置検出手段をＣＣＤカメラとすることが好ましい。

　このように、溶融工程中において、原料の位置を検出するための第２の原料位置検出手段として、ＣＣＤカメラを用いることができる。

　またこのとき、前記ルツボ位置設定工程における前記ルツボ位置の設定及び、前記溶融工程における前記ルツボの位置の調整を自動で行うことが好ましい。

　このように原料投入から溶融中にかけての作業が自動化されることにより、オペレーターの目視による判断とルツボ位置操作のばらつきや、操作ミスがなくなり、溶融時間を均一化してかつ短縮することが可能となる。

　またこのとき、前記溶融工程において、
　前記ルツボ位置の調整に合わせて、前記ルツボ内に収容された前記原料を溶融するためのヒーターの位置を自動で制御することが好ましい。

　このようにすれば、ヒーターの発熱中心がルツボ内に充填された原料よりも下方に制御することができるので、溶融中の高い電力設定による石英ルツボの倒れ込みや石英ルツボの中心部と周辺部の原料溶融速度の違いにより、中心部に溶け残りの芯が残って棚状となり、中心部の芯が溶けたときに一気に原料が落下して湯飛びや石英ルツボの破損するといったトラブルを防止することができる。

　本発明の単結晶の製造方法であれば、ルツボ内に充填された原料の上端とパージチューブの下端との間隔が所定の距離となるように、ルツボ位置を精度良く位置決めすることができる。これにより、溶融時間のばらつきの低減、溶融時間の短縮、溶融中のトラブル低減が図られる。

本発明の単結晶の製造方法の一例を示した工程図である。 本発明で用いることができる単結晶製造装置の一例を示した概略図である。 リチャージ管の一例を示した概略図である。 本発明に関わるリチャージ原料投入から投入後のルツボ位置調整までの流れを示した概略図である。 実施例１におけるワイヤー位置、ルツボ位置及びロードセル重量の変化を示したグラフである。 実施例２と比較例における、連続リチャージ中の各ルツボ位置設定工程後におけるパージチューブの下端から、充填された原料の上端までの距離と、ルツボ位置との関係を示したグラフである。 実施例２と比較例における、溶融工程中のパージチューブの下端から、充填された原料の上端までの距離と溶融時間との関係を示したグラフである。 実施例２と比較例における、溶融工程中のルツボ位置を示したグラフである。 実施例２と比較例における、ルツボ内に充填した原料を溶融する際の所要時間の分布を示したグラフである。

　以下、本発明について実施の形態を説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。上述したように、リチャージ管内に収容した原料をルツボ内に充填した後に、パージチューブの下端とルツボ内に充填された原料の上端との間隔を所定の距離となるように制御することが難しいという問題があった。

　そこで、本発明者はこのような問題を解決すべく鋭意検討を重ねた。その結果、ルツボ内に原料を充填した後、円錐バルブの重量の変化を測定しながら、該円錐バルブとルツボが相対的に近づくように移動させ、円錐バルブの重量の変化率から円錐バルブの下端と原料の上端との接触を検知し、該接触を検知した前記円錐バルブの下端の位置から、原料の上端の位置を計測して、パージチューブの下端とルツボ内に充填された原料の上端との間隔が所定の距離となるようにルツボの位置を設定する方法を見出した。これにより、ルツボ内に充填された原料の上端とパージチューブの下端との間隔が所定の距離となるように、ルツボ位置を精度良く位置決めすることができることを発見した。そして、これらを実施するための最良の形態について精査し、本発明を完成させた。

　まず、本発明の単結晶の製造方法において用いることができる単結晶製造装置について説明する。図２に示すように、単結晶製造装置２４は、メインチャンバー１と、メインチャンバー１内で原料融液８を収容する石英ルツボ９及び黒鉛ルツボ１０と、石英ルツボ９及び黒鉛ルツボ１０の周囲に配置されたヒーター１２と、ヒーター１２の外側周囲の断熱部材１１と、メインチャンバー１の上部に配置されたパージチューブ１８と、メインチャンバー１の上部にゲートバルブ１６を介して連接され、育成した単結晶（単結晶インゴット）を収容するプルチャンバー２と、リチャージ管４とを備えている。

　プルチャンバー２には炉内を流下するガスを導入するガス導入口１４が設けられ、メインチャンバー１の底部には炉内を流通したガスを排出するガス流出口１５が設けられている。

　石英ルツボ９及び黒鉛ルツボ１０は支持軸１３を介して結晶成長軸方向に昇降可能に設置され、制御部２３によってその昇降が制御される。制御部２３は、結晶成長中において、結晶化して減少した原料融液８の液面下降分を補うように石英ルツボ９及び黒鉛ルツボ１０を上昇させ、原料融液８の液面の高さがほぼ一定に保たれるように制御する。

　ワイヤー３の先端はリチャージ管４の円錐バルブ６に固定され、ワイヤー３を下方に送ることで円錐バルブ６を下降させることができる。ワイヤー３の昇降は制御部２３によって制御される。また、ワイヤー３には重量を測定することができるロードセル１９が接続されている。

　図３に示すように、リチャージ管４は、原料７（多結晶又は単結晶）を収容する石英製の円筒部材５と、該円筒部材５の下端の開口部を開閉するための石英製の円錐バルブ６と、円筒部材５の上端に取付けるリチャージ管蓋１７を有している。

　リチャージ管４に収容した原料７は、ヒーター１２のパワーを低下させて石英ルツボ９内の原料融液８の表面を固化させてから、図２に示すように、円錐バルブ６を下降させて開口部を開けることで原料７を石英ルツボ９内に投入することができる。リチャージ管４は原料７を投入する際にプルチャンバー２内にワイヤー３で吊るしてセットされ、原料投入後に単結晶を製造する際には取り外される。

　次に、本発明の単結晶の製造方法について図１～図４を参照して詳述する。以下では、上述したような単結晶製造装置２４を用いた場合について説明する。

　まず、リチャージ管４に原料７を収容し、原料７を収容したリチャージ管４をメインチャンバー１内に配置されたパージチューブ１８内にセットし、円錐バルブ６を下降させて円筒部材５の下端の開口部を開けることでリチャージ管４内に収容した原料７をルツボ９、１０内に充填する充填工程を行う（図１のＳＰ１）。

　充填工程は、具体的には、例えば、以下に示すようにして行うことができる。まず、図４（ａ）に示すように、円錐バルブ６を下降させることにより、リチャージ管４の円筒部材５の下端の開口部を開き、石英ルツボ９への原料７の充填を開始する。このとき、例えば、特許文献４に開示されているように、円錐バルブ６の下降と合わせて、制御部２３によりルツボ９、１０の位置を下降させることで、ルツボ９、１０内に原料７を均一に充填することができる。

　このとき、図４（ｂ）に示すように、原料７の充填が完了した時点で、充填された原料７の上端２２と円錐バルブ６が接触しない位置とするように、原料７の充填中にルツボ９、１０を下降させることが好ましい。

　その後、パージチューブ１８の下端とルツボ９、１０内に充填された原料７の上端とが所定の距離となるようにルツボの位置を設定するルツボ位置設定工程を行う（図１のＳＰ２）。ルツボ位置設定工程（ＳＰ２）は、以下に示すようなステップ（図１のＳＰ２１～ＳＰ２５）を含む。

　まず、円錐バルブ６の下端をパージチューブ１８の下端より下方に配置する（図１のＳＰ２１）。なお、このステップＳＰ２１を充填工程における円錐バルブ６の下降と同時に行ってもよい。すなわち、原料７をルツボ９、１０に充填する際に、原料７の充填が完了した時点で、円錐バルブ６の下端がパージチューブ１８の下端より下方になるように制御することができる。

　充填工程において、上述したように原料７の上端２２の山形状が均一になるように投入された場合でも、原料７のリチャージ管４への充填具合や、円錐バルブ６の形状、ワイヤー振れ等に影響され、ルツボ９、１０内に充填された原料７の山の状況は毎回同じにはならない。また、ルツボ９、１０に充填した原料７の山の形状には、１００ｍｍ程度の高低差が生じる場合がある。

　そのため、円錐バルブ６の下端をパージチューブ１８の下端より１００ｍｍ～１５０ｍｍ下方に配置して待機させることが好ましい。このようにすれば、後述するようにルツボ９、１０内に充填した原料７と円錐バルブ６を接触させる際に、原料７とパージチューブ１８が接触することをより確実に防止することができる。

　このとき図４（ｂ）に示すように、ルツボ９、１０内に原料７を充填してリチャージ管４内が空となった状態における円錐バルブ６の重量を測定し、この重量を基準重量Ｗ０として収得することができる。円錐バルブ６の重量の測定は、ロードセル１９によって行うことができる。なお、ロードセル１９により測定された基準重量Ｗ０はリチャージ管４の吊具と円錐バルブ６の合計値となる。なお、原料７を充填する際の原料落下時に、円錐バルブ６は振れやすいため振れが小さくなるまで数秒程度待った後に基準重量Ｗ０を取得することが望ましい。このときの遅延時間の設定例としては例えば、１０～３０秒とすることができる。

　次に、円錐バルブ６の重量の変化を測定しながら、円錐バルブ６とルツボ９、１０が相対的に近づくように移動させる（図１のＳＰ２２）。

　円錐バルブ６の重量の変化の測定は、ロードセル１９によって行うことができる。

　このとき、具体的には、例えば、図４（ｃ）に示すように、円錐バルブ６を停止させた状態でルツボ９、１０を上昇させて円錐バルブ６とルツボ９、１０が相対的に近づくように移動させることができる。または、ルツボ９、１０を停止させた状態で円錐バルブ６を下降させて、あるいは、円錐バルブ６とルツボ９、１０の両方を動かして、円錐バルブ６とルツボ９、１０が相対的に近づくように移動させることもできる。

　またこのとき、円錐バルブ６とルツボ９、１０が相対的に近づくように移動させる相対的な速度を５０～１５０ｍｍ／ｍｉｎとすることが好ましい。このようにすれば、ルツボ９、１０内に充填した原料７と円錐バルブ６とが接触したときの衝撃によって円錐バルブ６やリチャージ具が破損することを防止しつつ、工程時間が長くなることを抑制することができるので、生産性の面への影響を抑制することができる。

　次に、円錐バルブ６の重量の変化率から円錐バルブ６の下端と原料７の上端２２との接触を検知する（図１のＳＰ２３）。

　具体的には、例えば、測定された円錐バルブ６の重量（以下、現在重量Ｗという）と、基準重量Ｗ０の差分の絶対値をとったものを下記の（１）式のようして算出し、重量変化｜ΔＷ｜を求める。
　｜ΔＷ｜＝｜Ｗ―Ｗ０｜…（１）

　そして、重量変化｜ΔＷ｜を監視し、重量変化｜ΔＷ｜が、予め設定した閾値を超えた場合に、円錐バルブ６の下端と原料７の上端２２とが接触したと判断することができる。この閾値はなるべく小さい方が感度よく検出できるが、上述したように、円錐バルブ６の振れによる誤検知を防止するために、余裕を持った値に設定することが望ましい。例えば、基準重量が３ｋｇであった場合には、ΔＷが０．６ｋｇ以上となった場合に円錐バルブ６の下端と原料７の上端２２との接触を検知することができる。

　そして、図４（ｄ）に示すように、円錐バルブ６の下端と充填された原料７の上端２２が接触し、円錐バルブ６が持ち上げられたことによる重量変化が検知されたら、ルツボ位置の上昇または円錐バルブ降下、あるいはルツボ位置の上昇と円錐バルブの降下の両方を停止させることが好ましい。このとき、円錐バルブ６は充填された原料７の上端２２の上に乗った状態で静止している。

　このように、ルツボ内に原料を充填してリチャージ管内が空となった状態における円錐バルブの重量を基準重量として、測定された円錐バルブの重量が、基準重量に対して２０％以上軽い場合に、円錐バルブの下端と原料が接触したと検知して、円錐バルブとルツボが相対的に近づくようにさせる移動を停止させることが好ましい。このようにすれば、円錐バルブの振れによる誤検知を防止しつつ、円錐バルブの下端と原料の上端との接触を安定して検知することができる。

　次に、接触を検知した円錐バルブ６の下端の位置から、原料７の上端の位置を計測する（図１のＳＰ２４）。そして、パージチューブ１８の下端とルツボ９、１０内に充填された原料７の上端との間隔が所定の距離（以下、第１の距離ともいう）となるようにルツボ９、１０の位置を設定する（図１のＳＰ２５）。

　このようにすることで、原料投入後のルツボ位置が図４（ｂ）のようにヒーター１２の発熱中心に対して下方に離れた状態で長時間放置したり、この状態で溶融を行ってしまうことを防止することができる。従来技術では、リチャージ管４を巻上げた後に、オペレーターの目視によりパージチューブ１８の下端部と投入された原料までの距離を推定し、手元スイッチ操作によりルツボ位置の調整が行われていたため、ルツボ位置操作のばらつきや、溶融時間のばらつきが生じていた。

　一方、本発明の方法ではルツボ位置設定工程を行うため、溶融時間のばらつきや、石英ルツボの中心部と周辺部の原料溶融速度の違いにより中心部に溶け残りの芯が残って棚状となり、中心部の芯が溶けたときに一気に原料が落下して湯飛びや石英ルツボ９が破損することや、石英ルツボ９上端付近加熱による石英ルツボ９の倒れ込みが生じることを防止することができる。

　なお、ステップＳＰ２１において、パージチューブ１８の下端と円錐バルブ６の下端との距離を、ステップＳＰ２５で設定する第１の距離となるように予め配置しておくことが好ましい。そしてさらに、ステップＳＰ２２において、円錐バルブ６を停止させた状態でルツボ９、１０を上昇させ、その後ステップＳＰ２３で、円錐バルブの下端と原料の接触を検知して、ルツボの上昇を停止させることが好ましい。このようにすれば、原料と接触して停止させたルツボの位置が、そのまま設定されるべきルツボの位置となり、ルツボ位置の設定をより効率的に行うことができる。

　後述する溶融工程の前には、リチャージ管４を取出すためのワイヤー３の上昇、ゲートバルブ１６の開閉制御、プルチャンバー２内の常圧戻し、ヒーター１２の位置制御といった一連の作業が行われる。これらの作業は、例えば自動で行うことができる。

　次に、ルツボ９、１０内で原料７を溶融して原料融液８とする溶融工程を行う（図１のＳＰ３）。

　溶融工程は、原料７の溶融の進行に合わせて、パージチューブ１８の下端と原料７の上端２２との間隔が所定の距離（以下、第２の距離ともいう）を維持するようにルツボ９、１０の位置を調整するルツボ位置調整ステップ（図１のＳＰ３１）を含む。

　ルツボ位置調整ステップ（図１のＳＰ３１）において、第２の原料位置検出手段で原料７の位置を検出し、該検出した値の変動分を補償するようにルツボ９、１０の位置を調整することが好ましい。このようにすれば、溶融工程において、パージチューブ１８の下端と原料７の上端２２との間隔を常に一定の距離とすることができる。これによって、オペレーターの目視による判断の場合と比べて、ルツボ位置操作のばらつきがなくなるので、溶融時間を短縮することができる。ここで、第１の距離と第２の距離は同じとしてもよいし、異なるものとしてもよい。第１の距離と第２の距離が異なる場合、例えば第１の距離を１５０ｍｍ、第２の距離を１２０ｍｍと設定することができる。

　またこのとき、図２のように第２の原料位置検出手段をＣＣＤカメラ２１とすることが好ましい。このように、溶融工程中において、原料７の位置を検出するための第２の原料位置検出手段として、ＣＣＤカメラ２１を用いることができる。

　ＣＣＤカメラ２１には結晶育成中の直径測定用のカメラや炉内監視用のカメラを用いることができる。監視窓２０越しにパージチューブ開口部から確認できる原料をＣＣＤカメラ２１によって撮像し、溶融中の位置変化を検出することができる。

　原料位置変化の検出方法としては、原料７の上面に照射したレーザー基準光の位置変化を利用する方法、同一エリアを複数のＣＣＤカメラ２１により撮像し、原料のエッジ部より得られる視差の位置変化を利用する方法等があげられる。これにより溶融中の原料位置変動分を検出できるようなる。

　具体的には例えば、第２の原料位置検出手段は、平行な２つのＣＣＤカメラ２１を用いて、監視窓２０越しに同じエリアの原料を撮像することができる。この場合、原料７の輪郭やエリア内の特徴的なエッジ部から得られた視覚情報から、２つのＣＣＤカメラのスクリーン上において、原料７の上端２２における対象点の位置の差を求める。そして、三角測量の原理でＣＣＤカメラから、充填された原料７の上端２２における対象点までの距離を測定することができる。

　また、上述したルツボ位置設定工程におけるルツボ位置の設定及び、溶融工程におけるルツボの位置の調整を自動で行うことが好ましい。このように原料投入から溶融中にかけての作業が自動化されることにより、オペレーターの目視による判断とルツボ位置操作のばらつきや、操作ミスがなくなり、溶融時間を均一化するとともに短縮することが可能となる。

　また、溶融工程において、ルツボ位置の調整に合わせて、ルツボ内に収容された原料を溶融するためのヒーターの位置を自動で制御することが好ましい。このようにすれば、ヒーターの発熱中心がルツボ内に充填された原料よりも下方になるように制御することができるので、溶融中の高い電力設定による石英ルツボの上部の倒れ込みや石英ルツボの中心部と周辺部の原料溶融速度の違いにより、中心部に溶け残りの芯が残って棚状となり、中心部の芯が溶けたときに一気に原料が落下して湯飛びや石英ルツボの破損するといったトラブルを防止することができる。更にヒーターも適正な位置に制御することよって、溶融時間のばらつき低減、時間の短縮、溶融中のトラブル低減が図られる。

　上述のようにしてルツボ９、１０内の原料７を溶融させた後、原料融液８から単結晶を引き上げる工程を行う（図１のＳＰ４）。

　単結晶を引き上げ工程は、従来の方法と同様とすることができる。例えば、原料を溶融させた原料融液に、ワイヤーの下端に接続している種ホルダーで固定された種結晶を着液させ、その後、種結晶を回転させながら引上げることにより、種結晶の下方に所望の直径と品質を有する単結晶を育成することができる。

　このような本発明の単結晶の製造方法であれば、ルツボ内に充填された原料の上端とパージチューブの下端との間隔が所定の距離となるように、ルツボ位置を精度良く位置決めすることができる。これにより、溶融時間のばらつきの低減、溶融時間の短縮、溶融中のトラブル低減が図られる。

　以下、本発明の実施例及び比較例を示して本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。

（実施例１）
　図２に示すような単結晶製造装置を用い、本発明における原料充填工程及びルツボ位置設定工程を行った。

　実施例１における原料充填工程、ルツボ位置設定工程は、以下のような条件で行った。
・リチャージ管４の原料７のチャージ量：６０ｋｇ
・円錐バルブ６重量：２．５ｋｇ
・原料位置検出の閾値：基準重量Ｗ０×０．２
・円錐バルブ６の待機位置：パージチューブ下端から１５０ｍｍ
・原料位置検出時のルツボ上昇速度：１００ｍｍ／ｍｉｎ

　実施例１におけるワイヤー位置、ルツボ位置及びロードセル重量の変化を図５に示した。なお、図５において、第１縦軸（左側の縦軸）はワイヤー位置（ＳＰ）とルツボ位置（ＣＰ）を表し、第２縦軸（右側の縦軸）はロードセル重量を表す。第１縦軸のＳＰは値が大きいほどワイヤー位置が高いことを意味している。一方、第１縦軸のＣＰは値が大きいほどルツボ位置が低いことを意味している。

　まず、プルチャンバー２にリチャージ管４をセットし、プルチャンバー２内をアルゴン雰囲気に置換後、メインチャンバー１と同じ炉内圧となるようにプルチャンバー２の圧力調整を行った。その後、原料投入のためにゲートバルブ１６を開き、ワイヤー３を下降させてリチャージ管４の円筒部材５を原料投入前待機位置まで調整した（図５のＩ）。

　次に、ワイヤー３を下降させて円筒部材５と円錐バルブ６の開口部を開き、原料のルツボ内への充填を開始した。ルツボ内に原料を均一に投入するためワイヤー３の下降と同時にルツボ位置も下降させた。原料７を出し切った後のルツボ位置は円錐バルブ６と原料７の上端２２が接触しないような十分に低い位置で待機させた（図５のＩＩ）。このときの円錐バルブ６の待機位置は、バージチューブの下端から１５０ｍｍの位置とした。

　原料７を出しきった直後の重量はワイヤー３の振れにより安定しないため、次のルツボ位置設定工程ＩＶに移行するまでの時間を少し遅らせた（図５のＩＩＩ）。実施例１では１０秒とした。

　そして、ルツボ位置設定工程では、基準重量Ｗ０を取得し、重量監視を行うと同時にルツボ位置を上昇させた（図５のＩＶ）。実施例１では、基準重量Ｗ０は３．０５ｋｇであり、閾値は基準重量Ｗ０に対し２０％軽い重量に設定した。すなわち、０．６ｋｇ以上の重量変化があった場合に円錐バルブ６と原料７の上端２２が接触したと判断した。このときの結果では、接触前後で２．１５ｋｇの重量変化が見られた。具体的には、接触前の基準重量Ｗ０は３．０５ｋｇであり、接触後の重量０．８７ｋｇであった。このときの重量変化率は約７０％であった。重量変化が検知された時点でルツボ上昇を停止させ、ルツボ位置の調整を完了した。このようにして、パージチューブの下端と、ルツボ内に充填された原料の上端との間隔が１５０ｍｍとなるように設定した。

　調整後のルツボ位置に合わせてヒーター位置を調整した後、ワイヤー３上昇により円錐バルブ６を円筒部材５に収納後、リチャージ管４をプルチャンバー２まで送った後、ゲートバルブ１６を閉め、プルチャンバー２内を常圧に戻し、リチャージ管４の取出しを行った（図５のＶ）。

（実施例２）
　図２に示すような単結晶製造装置を用い、チャージ量以外は実施例１と同様にして原料充填工程、ルツボ位置設定工程を行った。その後、溶融工程を行い、充填した原料を溶融した。そして、これらの工程を繰り返し行い、連続リチャージ（合計５回）を行った。

　実施例２における原料充填工程、ルツボ位置設定工程及び溶融工程は、以下のような条件で行った。
・リチャージ投入回数５回、合計３１０ｋｇチャージ
（チャージ量の内訳：１～３投目７５ｋｇ、４投目６５ｋｇ、５投目２０ｋｇ）
・円錐バルブ６重量：２．５ｋｇ
・原料位置検出の閾値：Ｗ０×０．２
・円錐バルブ６の待機位置：パージチューブ下端から１５０ｍｍ
・原料位置検出時のルツボ上昇速度：１００ｍｍ／ｍｉｎ
・原料溶融中のパージチューブの下端から充填された原料７の上端２２までの目標距離：１２０ｍｍ

　実施例１と同様にしてパージチューブの下端と、ルツボ内に充填された原料の上端との間隔が１５０ｍｍとなるように設定した後、溶融工程を実施した。溶融工程は、第２の原料位置検出手段によって得られたパージチューブ１８の下端から充填された原料７までの距離変化分を補償するようにルツボ位置の調整を行った。このとき、原料溶融中のパージチューブ１８の下端から充填された原料７の上端２２までの目標距離を１２０ｍｍとした。また、石英ルツボ９上部の倒れ軽減のために、溶融中のルツボ位置制御と合わせてヒーター位置の発熱中心が常に投入された原料７の上端２２よりも下方となるように制御を行った。

　第２の原料位置検出手段は、平行な２つのＣＣＤカメラ２１を用いて同じエリアの原料７を撮像し、得られた視覚情報から三角測量の原理でカメラから充填された原料７の上端２２までの距離を測定する方法を採用した。

　連続リチャージ中の各ルツボ位置設定工程後におけるパージチューブの下端から、充填された原料の上端までの距離と、ルツボ位置との関係を図６に示した。ルツボ位置設定工程後におけるパージチューブの下端から、充填された原料の上端までの距離は第２の原料位置検出手段によって測定された値とした。

　図７に、溶融工程中のパージチューブ下端から充填された原料上端までの距離と溶融時間との関係を示した。横軸に溶融時間（ｈ）を示し、縦軸にパージチューブ下端から充填された原料までの距離（ｍｍ）を示した。パージチューブ下端から充填された原料７の上端２２は、第２の原料位置検出手段による測定値である。図７中の大きく下に落ち込んでいる部分が、原料が投入されたポイントである。

　図８に、溶融工程中のルツボ位置（ＣＰ）を示した。図８中の大きく上にとがっている部分が、原料が投入されたポイントである。

　上述の連続リチャージと同様にして、連続リチャージを合計５０回行った。このとき、それぞれの連続リチャージにおいてルツボ内に充填した原料を溶融する際の所要時間を測定し、その分布を図９に示した。なお、図６～図９には後述する比較例の結果も併せて記した。

　溶融工程終了後の原料融液から単結晶を引き上げる工程を実施したところ、問題なく単結晶の製造を行うことができた。また、後述するように比較例に比べて原料の溶融時間が短縮されているので、全体的な製造効率も高かった。

（比較例）
　実施例２のルツボ位置設定工程において、作業者が目視により原料までの距離を推定しながら、手元スイッチ操作によりルツボ位置の調整を行ったこと以外は実施例２と同様にして連続リチャージを行った。

　比較例における連続リチャージ中の、各ルツボ位置設定工程後におけるパージチューブの下端から、充填された原料の上端までの距離と、ルツボ位置との関係を図６に示した。その結果、図６に示したように、比較例では、人が目視により原料までの距離を推定しながらルツボ位置の調整を行っているために、調整後のルツボ位置に約７５ｍｍのばらつきがあり、特にルツボ内の原料融液の量が多い後半（ＣＰ値＞３８０）でのばらつきが大きくなる結果となった。一方、実施例２の場合は、ルツボ位置のばらつきは約１５ｍｍであり、パージチューブ下端から充填された原料７の上端２２までの距離が毎回一定となるようにルツボ位置が調整された。これにより、原料投入後の位置合せに要するオペレータの労力軽減と溶融条件のばらつきが低減された。

　また、図７に、比較例における溶融工程中のパージチューブ下端から充填された原料上端までの距離と溶融時間との関係を示した。図７に示したように、実施例２では、比較例に比べて目標値付近で安定して制御されていることが分かる。また、ルツボ位置だけではなくヒーター位置も合わせて制御されるので、連続リチャージによる長い溶融工程中の作業者の負担が大きく軽減された。

　また、図８に、比較例における溶融工程中のルツボ位置（ＣＰ）を示した。図８に示したように、比較例では、実施例２に比べて、溶融時間が長くかかっていることが分かる。

　比較例において、連続リチャージを合計５０回行ったときの、それぞれの連続リチャージにおいてルツボ内に充填した原料を溶融する際の所要時間の分布を図９に示した。その結果、図９に示したように、実施例２では、リチャージ溶融中のルツボ位置の制御、およびヒーター位置の制御が自動で行えるようになったため、溶融時間のばらつきが減るとともに、比較例に比べて溶融時間が平均で１．４１時間短縮した。また、本発明の方法によって、各工程を自動化することが可能となるため、作業ミスの低減や、労働生産性の向上に貢献することができる。

　なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に包含される。

Claims (9)

1. 　原料を収容する円筒部材と、該円筒部材の下端の開口部を開閉するための円錐バルブとを有するリチャージ管に前記原料を収容し、該原料を収容したリチャージ管をチャンバー内に配置されたパージチューブ内にセットし、前記円錐バルブを下降させて前記円筒部材の下端の開口部を開けることで前記リチャージ管内に収容した前記原料をルツボ内に充填する充填工程と、前記ルツボ内で前記原料を溶融して原料融液とする溶融工程と、該原料融液から単結晶を引き上げる工程とを有する単結晶の製造方法であって、
   　前記充填工程後に、前記パージチューブの下端と前記ルツボ内に充填された前記原料の上端とが所定の距離となるように前記ルツボの位置を設定するルツボ位置設定工程を行い、
   　該ルツボ位置設定工程は、前記円錐バルブの下端を前記パージチューブの下端より下方に配置するステップと、前記円錐バルブの重量の変化を測定しながら、該円錐バルブと前記ルツボが相対的に近づくように移動させるステップと、前記円錐バルブの重量の変化率から前記円錐バルブの下端と前記原料の上端との接触を検知するステップと、該接触を検知した前記円錐バルブの下端の位置から、前記原料の上端の位置を計測するステップと、前記パージチューブの下端と前記ルツボ内に充填された前記原料の上端との間隔が所定の距離となるように前記ルツボの位置を設定するステップとを含み、
   　前記溶融工程は、前記原料の溶融の進行に合わせて、前記パージチューブの下端と前記原料の上端との間隔が所定の距離を維持するように前記ルツボの位置を調整するルツボ位置調整ステップを含むことを特徴とする単結晶の製造方法。
2. 　前記円錐バルブの重量の変化を測定しながら、該円錐バルブと前記ルツボが相対的に近づくように移動させるステップは、
   　前記円錐バルブを停止させた状態で前記ルツボを上昇させて、又は、前記ルツボを停止させた状態で前記円錐バルブを下降させて、あるいは、前記円錐バルブと前記ルツボの両方を動かして、前記円錐バルブと前記ルツボが相対的に近づくように移動させることを特徴とする請求項１に記載の単結晶の製造方法。
3. 　前記円錐バルブの下端を前記パージチューブの下端より下方に配置するステップにおいて、
   　前記円錐バルブの下端を前記パージチューブの下端より１００ｍｍ以上下方に配置して待機させることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の単結晶の製造方法。
4. 　前記円錐バルブの重量の変化を測定しながら、該円錐バルブと前記ルツボが相対的に近づくように移動させるステップにおいて、
   　前記円錐バルブと前記ルツボが相対的に近づくように移動させる相対的な速度を５０～１５０ｍｍ／ｍｉｎとすることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の単結晶の製造方法。
5. 　前記円錐バルブの重量の変化率から前記円錐バルブの下端と前記原料の上端との接触を検知するステップは、
   　前記ルツボ内に前記原料を充填して前記リチャージ管内が空となった状態における前記円錐バルブの重量を基準重量として、測定された前記円錐バルブの重量が、前記基準重量に対して２０％以上軽い場合に、前記円錐バルブの下端と前記原料が接触したと検知して、前記円錐バルブと前記ルツボが相対的に近づくようにさせる移動を停止させることを特徴とする請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の単結晶の製造方法。
6. 　前記ルツボ位置調整ステップは、
   　第２の原料位置検出手段で前記原料の位置を検出し、該検出した値の変動分を補償するように前記ルツボの位置を調整することを特徴とする請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の単結晶の製造方法。
7. 　前記第２の原料位置検出手段をＣＣＤカメラとすることを特徴とする請求項６に記載の単結晶の製造方法。
8. 　前記ルツボ位置設定工程における前記ルツボ位置の設定及び、前記溶融工程における前記ルツボの位置の調整を自動で行うことを特徴とする請求項１から請求項７のいずれか一項に記載の単結晶の製造方法。
9. 　前記溶融工程において、
   　前記ルツボ位置の調整に合わせて、前記ルツボ内に収容された前記原料を溶融するためのヒーターの位置を自動で制御することを特徴とする請求項１から請求項８のいずれか一項に記載の単結晶の製造方法。

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