WO2016195064A1 - 構造体及びその製造方法 - Google Patents

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WO2016195064A1
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plane
resin layer
uneven pattern
plane uneven
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English (en)
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Inventor
幸大 宮澤
Original Assignee
綜研化学株式会社
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C59/00—Surface shaping of articles, e.g. embossing; Apparatus therefor
    • B29C59/02—Surface shaping of articles, e.g. embossing; Apparatus therefor by mechanical means, e.g. pressing
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L21/00—Processes or apparatus adapted for the manufacture or treatment of semiconductor or solid state devices or of parts thereof
    • H01L21/02—Manufacture or treatment of semiconductor devices or of parts thereof
    • H01L21/027—Making masks on semiconductor bodies for further photolithographic processing not provided for in group H01L21/18 or H01L21/34

Definitions

  • This invention relates to the structure which has an uneven
  • the imprint technique is a microfabrication technique in which a mold having a concavo-convex pattern is pressed against a transfer material such as a liquid resin on a substrate, thereby transferring the pattern of the mold to the transfer material.
  • the fine concavo-convex pattern ranges from a nanoscale pattern of 10 nm to about 100 ⁇ m, and is used in various fields such as semiconductor materials, optical materials, storage media, micromachines, biotechnology, and the environment.
  • a mold having a nano-order fine concavo-convex pattern on the surface is very expensive because it takes time to form the pattern. Therefore, it is difficult to increase the size (increase in area) of a mold having a nano-order fine concavo-convex pattern on the surface.
  • Patent Document 1 imprinting using a small mold is repeated while shifting the position of the mold so that the processing areas do not overlap (step-and-repeat).
  • a cured resin layer having a concavo-convex pattern is formed by exposing and curing the transfer material in a state where the concavo-convex pattern of the mold is pressed against the transfer material, and then the mold is removed from the cured resin layer. The process is repeated.
  • the present inventor made a detailed study on this method, he noticed that the joints between the resin layers having the concavo-convex pattern may become conspicuous.
  • the present invention has been made in view of such a situation, and provides a structure capable of reducing the visibility of a joint between resin layers having a concavo-convex pattern.
  • the first and second resin layers having an out-of-plane concavo-convex pattern composed of out-of-plane concavo-convex patterns are connected, and the in-plane connection is made between the first and second resin layers.
  • a structure provided with an in-plane uneven pattern having an uneven shape in a direction is provided.
  • Patent Document 1 Since the joint between adjacent resin layers is linear, the incident light is observed when the joint is viewed from a specific direction. It was found that the reflection was reflected in a specific direction and the joints were conspicuous. And based on such knowledge, it discovered that the visibility of a joint can be reduced by providing the in-plane uneven pattern which consists of the uneven shape of an in-plane direction in the joint of the adjacent resin layer, Completed.
  • the pitch of the in-plane uneven pattern is 10 nm to 1 mm, or the pitch ratio value calculated by (pitch of the in-plane uneven pattern / pitch of the out-of-plane uneven pattern) is 10,000 or less.
  • the out-of-plane concavo-convex pattern is a pattern composed of lines and spaces.
  • the first and second resin layers are connected in a direction in which the line and space extends.
  • the in-plane uneven pattern has a saw shape, a wave shape, or a rectangular shape.
  • the in-plane uneven pattern has an aspect ratio value of 1 or more calculated by (width of the in-plane uneven pattern / pitch of the in-plane uneven pattern).
  • the first and second resin layers are connected so as to overlap each other, and at the joint, an end portion of the second resin layer is disposed on the upper side of the first resin layer, and the in-plane uneven pattern has a second shape.
  • the in-plane uneven pattern is provided on both the end of the second resin layer and the end of the first resin layer.
  • the first and second resin layers are connected so as not to overlap each other.
  • a method for producing the structure described above wherein the out-of-plane concavo-convex pattern is reversed on a transferred resin layer obtained by applying a photocurable resin composition on a substrate.
  • the light shielding pattern is provided on the mold.
  • FIG. 1 It is a perspective view of structure 1 of one embodiment of the present invention.
  • (A) is a plan view of the structure 1, and (b) is a cross-sectional view taken along the line AA in (a).
  • (A) is a plan view of a modification in which the in-plane uneven pattern 4a is a wavy pattern
  • (b) is a plan view of a modification in which the in-plane uneven pattern 4a is a rectangular pattern
  • (c) is an out-of-plane uneven pattern 3a.
  • 5a is a plan view of a modified example in which the pillar-shaped pattern is used.
  • FIG. (B) is a top view of the modification in which the in-plane uneven
  • (a) is a plane which shows the state remove
  • FIG. (A) is a plan view of a modification in which the first and second resin layers 3 and 5 do not overlap, and (b) is a cross-sectional view taken along line BB in (a).
  • FIG. 5B shows a state before imprinting
  • FIG. 5C shows a state during imprinting
  • (A) is a plan view of a state in which a mold 13 for forming an out-of-plane concavo-convex pattern 5a of the second resin layer 5 is superimposed on the substrate 7, and (b) to (c) are DD cross-sections in (a).
  • FIG. 5B shows a state before imprinting
  • FIG. 5C shows a state during imprinting.
  • A is a top view which shows the light-shielding pattern 15 in which the in-plane uneven
  • (b) is the base material 7 at the process of manufacturing the structure 1 of FIG. It is a top view which shows the state after forming the 1st resin layer 3 on it.
  • the structure 1 includes first and second resin layers 3 and 5 having out-of-plane concavo-convex patterns 3a and 5a having concavo-convex shapes in the out-of-plane direction.
  • an in-plane uneven pattern 4a having an uneven shape in the in-plane direction is provided at the joint 4 between the first and second resin layers 3 and 5.
  • the first and second resin layers 3 and 5 are provided on the base material 7.
  • the base material 7 may be any material as long as it can hold the first and second resin layers 3 and 5, is preferably a base material formed of a transparent material, and particularly preferably has flexibility.
  • the material of the base material include resin, quartz, silicon, and the like, but it is preferable to use a resin from the viewpoint of forming a resin mold having flexibility, material cost, and flexibility.
  • the resin substrate is, for example, from one or a mixture of two or more selected from the group consisting of polyethylene terephthalate, polycarbonate, polyester, polyolefin, polyimide, polysulfone, polyethersulfone, cyclic polyolefin, and polyethylene naphthalate. It will be.
  • the first and second resin layers 3 and 5 can be formed by curing a photocurable resin composition.
  • the thickness of the first and second resin layers 3 and 5 is usually 50 nm to 1 mm, preferably 500 nm to 500 ⁇ m. With such a thickness, imprinting is easy to perform.
  • the first and second resin layers 3 and 5 are formed with out-of-plane concavo-convex patterns 3a and 5a having concavo-convex shapes in the out-of-plane direction.
  • the shape of the out-of-plane concavo-convex patterns 3a and 5a is not particularly limited, and is a line-and-space pattern as shown in FIGS. 1 to 2 and 3A to 3B or as shown in FIG.
  • the pitch OP of the out-of-plane concavo-convex patterns 3a and 5a is, for example, 10 nm to 1 ⁇ m, preferably 20 to 500 nm, more preferably 30 to 200 nm, and particularly preferably 40 to 120 nm.
  • the depth of the out-of-plane uneven patterns 3a, 5a is, for example, 10 nm to 500 ⁇ m, and preferably 50 nm to 1 ⁇ m.
  • the out-of-plane uneven patterns 3a and 5a may be regular or irregular.
  • the distance between the tips of a large number of convex portions provided in the region adjacent to the joint 4 (or the center when the tips of the convex portions are flat) is The average value is set as the pitch of the out-of-plane uneven patterns 3a and 5a.
  • the shape, pitch, and depth of the out-of-plane uneven patterns 3a and 5a may be the same or different from each other.
  • the joint 4 between the first and second resin layers 3 and 5 is provided with an in-plane uneven pattern 4a having an uneven shape in the in-plane direction.
  • the in-plane uneven pattern 4a By providing the in-plane uneven pattern 4a, the visibility of the joint 4 is reduced. Such an effect is achieved regardless of the shape of the out-of-plane uneven pattern 3a, 5a, but the joint 4 is particularly noticeable when the out-of-plane uneven pattern 3a, 5a is a line and space pattern, Moreover, since the visibility of the joint 4 is greatly reduced by providing the in-plane uneven pattern 4a, the out-of-plane uneven patterns 3a and 5a are preferably line and space patterns.
  • the joint 4 is particularly conspicuous, and the in-plane uneven pattern 4a is formed. Since the visibility of the joint 4 is significantly reduced by providing, it is preferable that the first and second resin layers 3 and 5 are connected in the direction in which the line and space extends.
  • the example which connects two resin layers is shown in this embodiment, you may connect a more resin layer in the arrow X or Y direction of Fig.2 (a).
  • the joint where the resin layers are connected in the direction of the arrow Y is relatively inconspicuous, and thus the in-plane concavo-convex pattern is not necessarily required for this joint.
  • the shape of the in-plane uneven pattern 4a is not particularly limited, and is a sawtooth pattern as shown in FIGS. 1 and 2, a wavy pattern as shown in FIG. 3 (a), or a rectangular shape as shown in FIG. 3 (b). Examples include patterns.
  • the pitch IP of the in-plane uneven pattern 4a is not particularly limited, but is preferably 10 nm to 1 mm. This is because the visibility reduction of the joint 4 becomes more remarkable as the pitch IP is smaller.
  • the pitch IP is, for example, 0.01, 0.05, 0.1, 0.5, 1, 5, 10, 50, 100, 500, 1000 ⁇ m, and any of the numerical values exemplified here It may be within a range between the two.
  • the in-plane uneven pattern 4a may be regular or irregular. When the in-plane uneven pattern 4a is irregularly formed, the average value of the pitches of the many protrusions is set as the pitch of the in-plane uneven pattern 4a.
  • the value of the pitch ratio calculated by (pitch IP of in-plane uneven pattern 4a / pitch OP of out-of-plane uneven pattern 3a, 5a) is 10,000 or less. This is because, as the pitch IP of the in-plane uneven pattern 4a is closer to the pitch OP of the out-of-plane uneven patterns 3a and 5a, the visibility reduction of the joint 4 becomes more remarkable.
  • the lower limit of the pitch ratio value is not particularly specified, but is 0.1, for example.
  • the value of the pitch ratio is preferably 0.5 to 1000, particularly preferably 1 to 100.
  • the value of the pitch ratio is, for example, 0.1, 0.5, 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 50, 100, 500, 1000, 5000, 10,000, and may be within a range between any two of the numerical values exemplified here.
  • the aspect ratio value calculated by (the width W of the in-plane uneven pattern 4a / the pitch IP of the in-plane uneven pattern 4a) is 1 or more. This is because as the value increases, the degree of unevenness of the in-plane uneven pattern 4a becomes finer and more remarkable, and the visibility reduction of the joint 4 becomes more remarkable.
  • the aspect ratio value is preferably 1.5 or more, and more preferably 2 or more.
  • the upper limit of the aspect ratio value is not particularly defined, but is 10 for example. This is because if the aspect ratio value is too large, the in-plane uneven pattern 4a tends to collapse.
  • the first and second resin layers 3 and 5 are connected so as to overlap each other, and the end portion 5b of the second resin layer 5 is connected to the joint 4.
  • the in-plane uneven pattern 4 a is disposed on the upper side of the first resin layer 3, and is provided on the end 5 b of the second resin layer 5.
  • the end surface 3b of the first resin layer 3 is not provided with an in-plane uneven pattern, and the end portion 3b is linear. Since the end portion 3b is covered with the second resin layer 5, the end portion 3b is linear and the joint 4 is not conspicuous, but as shown in FIGS.
  • the in-plane uneven patterns 4a and 4b may have the same shape, pitch, aspect ratio, or the like.
  • first and second resin layers 3 and 5 may be connected so as not to overlap each other as shown in FIG. In this case, the entire first and second resin layers 3 and 5 exist on the same plane. In such a form, since there is no level
  • a photocurable resin composition is applied on the substrate 7 to form a transferred resin layer 12.
  • the photocurable resin composition contains a monomer and a photoinitiator and has a property of being cured by irradiation with active energy rays.
  • Active energy rays is a general term for energy rays that can cure a photocurable resin composition, such as UV light, visible light, and electron beams.
  • Monomers include photopolymerizable monomers for forming (meth) acrylic resins, styrene resins, olefin resins, polycarbonate resins, polyester resins, epoxy resins, silicone resins, etc., and photopolymerizable (meth) acrylic.
  • System monomers are preferred.
  • (meth) acryl means methacryl and / or acryl
  • (meth) acrylate means methacrylate and / or acrylate.
  • the photoinitiator is a component added to promote the polymerization of the monomer, and is preferably contained in an amount of 0.1 part by mass or more with respect to 100 parts by mass of the monomer.
  • the upper limit of content of a photoinitiator is not prescribed
  • active energy rays are applied to the transferred resin layer 12 in a state where the mold 11 having the reverse pattern 11b of the out-of-plane uneven pattern 3a is pressed against the transferred resin layer 12. 14 is irradiated to form the first resin layer 3 having the out-of-plane uneven pattern 3a.
  • the mold 11 is provided with a light shielding pattern 11a so as to surround the reversal pattern 11b, and the irradiation of the active energy ray 14 is performed using the light shielding pattern 11a as a mask.
  • the light shielding pattern 11a has an annular shape having a rectangular opening, and the side 11c corresponding to the end 3b of the first resin layer 3 is linear.
  • the edge part 3b becomes linear form.
  • the formation method and material of the light shielding pattern 11a are not particularly limited as long as the object of shielding the active energy ray is achieved.
  • the light shielding pattern 11a can be formed by depositing a metal material such as Cr on the mold 11 by sputtering.
  • the light shielding pattern 11a may be formed of an organic material such as acrylic, urethane, or polycarbonate, or an inorganic material such as carbon. These materials may contain other materials such as pigments.
  • the pressure for pressing the mold 11 against the transferred resin layer 12 may be any pressure that can transfer the shape of the reversal pattern 11 b to the transferred resin layer 12.
  • the active energy ray 14 irradiated to the transferred resin layer 12 may be irradiated with an integrated light amount sufficient to sufficiently cure the transferred resin layer 12, and the integrated light amount is, for example, 100 to 10,000 mJ / cm 2 .
  • the transferred resin layer 12 is cured by irradiation with the active energy ray 14.
  • the light shielding pattern 11 a is provided on the mold 11 and the active energy ray 14 is irradiated from the mold 11 side.
  • the light shielding pattern 11 a is provided on the base material 7 or disposed below the base material 7. Another member may be provided with the light shielding pattern 11a and irradiated with the active energy ray 14 from the substrate 7 side.
  • a photocurable resin composition is applied to a region on the base material 7 where the second resin layer 5 is to be formed, thereby forming a transferred resin layer 15.
  • the description of the photocurable resin composition is as described above.
  • active energy rays are applied to the transferred resin layer 15 in a state where the mold 13 having the reverse pattern 13 b of the out-of-plane uneven pattern 5 a is pressed against the transferred resin layer 15. 14 is irradiated and the 2nd resin layer 5 which has the out-of-plane uneven
  • the mold 13 is provided with a light shielding pattern 13a so as to surround the reversal pattern 13b, and the irradiation of the active energy ray 14 is performed using the light shielding pattern 13a as a mask.
  • the light shielding pattern 13a has an annular shape, and an inversion pattern 13c of the in-plane uneven pattern 4a is provided on one side.
  • the in-plane uneven pattern 4 a is formed on the end portion 5 b of the second resin layer 5 by irradiating the active energy ray 14 using the light shielding pattern 13 a as a mask.
  • the other description of the light shielding pattern 13a is the same as that of the light shielding pattern 11a.
  • the manufacturing of the structure 1 shown in FIG. 1 is completed through the above steps.
  • the in-plane uneven pattern 4a is formed in the second resin layer 5 using the light shielding pattern 13a having the reverse pattern 13c, it is possible to form the fine in-plane uneven pattern 4a with high accuracy. It is.
  • the mold 13 can be used when the first resin layer 3 is formed. In this case, there is an advantage that the number of molds 13 to be used can be reduced.
  • corrugated pattern is formed in the edge part 3b of the 1st resin layer 3 by forming the reverse pattern of the in-plane uneven
  • the structure 1 shown in FIG. 4 can be manufactured by forming 4b. Further, the structure shown in FIG. 4 is formed using one mold by using a mold in which an inverted pattern of the in-plane uneven pattern 4b is formed on one of the opposing sides and an inverted pattern of the in-plane uneven pattern 4a is formed on the other side.
  • the body 1 can be manufactured.
  • the structure 1 arranged so that the first and second resin layers 3 and 5 do not overlap each other is in-plane with one of the opposing sides as shown in FIG. 8A, for example.
  • the light-shielding pattern 16 in which the uneven pattern 16a is formed and the out-of-plane uneven pattern 16b that is the reverse pattern is formed on the other side can be used as a mask.
  • the in-plane uneven pattern 4b which is a reverse pattern of the in-plane uneven pattern 16a, is formed on the end 3b of the first resin layer 3 using the light shielding pattern 16 as a mask. 5 is formed, and the second resin layer 5 is then formed by moving the light shielding pattern 16 so that the positions of the in-plane uneven pattern 4b and the in-plane uneven pattern 16b coincide with each other.
  • the structure 1 shown in FIG. 8B the in-plane uneven pattern 4b, which is a reverse pattern of the in-plane uneven pattern 16a, is formed on the end 3b of the first resin layer 3 using the light shielding pattern 16 as a mask. 5 is formed, and the second resin layer 5 is then formed by moving the light shielding pattern 16 so that the positions of the in-plane uneven pattern 4b and the in-plane uneven pattern 16b coincide with each other.

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Abstract

凹凸パターンを有する樹脂層同士のつなぎ目の視認性を低減させることができる構造体を提供する。 本発明によれば、面外方向の凹凸形状からなる面外凹凸パターンを有する第１及び第２樹脂層が連結された構造体であって、第１及び第２樹脂層のつなぎ目に、面内方向の凹凸形状からなる面内凹凸パターンが設けられる、構造体が提供される。

Description

構造体及びその製造方法
　本発明は、凹凸パターンを有する構造体及びその製造方法に関する。
　インプリント技術とは、凹凸パターンを有するモールドを、基板上の液状樹脂等の転写材料へ押し付け、これによりモールドのパターンを転写材料に転写する微細加工技術である。微細な凹凸パターンとしては、１０ｎｍレベルのナノスケールのものから、１００μｍ程度のものまで存在し、半導体材料、光学材料、記憶メディア、マイクロマシン、バイオ、環境等、様々な分野で用いられている。
　ところで、ナノオーダーの微細な凹凸パターンを表面に有するモールドは、パターンの形成に時間がかかるため非常に高価である。そのため、ナノオーダーの微細な凹凸パターンを表面に有するモールドの大型化（大面積化）は困難である。
　そこで、特許文献１では、小さいモールドを用いたインプリントを、加工領域が重ならないようにモールドの位置をずらしながら繰り返す行うことによって大面積のインプリントを可能にしている（ステップアンドリピート）。
特許第４２６２２７１号
　特許文献１の方法では、モールドの凹凸パターンを転写材料に押し付けた状態で転写材料を露光して硬化させることによって凹凸パターンを有する硬化樹脂層を形成し、その後、モールドを硬化樹脂層から取り外すという工程が繰り返される。本発明者がこの方法について詳細な検討を行ったところ、凹凸パターンを有する樹脂層同士のつなぎ目が目立ってしまう場合があることに気がついた。
　本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、凹凸パターンを有する樹脂層同士のつなぎ目の視認性を低減させることができる構造体を提供するものである。
　本発明によれば、面外方向の凹凸形状からなる面外凹凸パターンを有する第１及び第２樹脂層が連結された構造体であって、第１及び第２樹脂層のつなぎ目に、面内方向の凹凸形状からなる面内凹凸パターンが設けられる、構造体が提供される。
　本発明者はつなぎ目が目立ってしまう原因について調査を行ったところ、特許文献１では、隣接する樹脂層間のつなぎ目が直線状になっているために、特定の方向からつなぎ目を見た時に入射光が特定の方向に正反射されてしまい、つなぎ目が目立ってしまうことが分かった。そして、このような知見に基づき、隣接する樹脂層のつなぎ目に、面内方向の凹凸形状からなる面内凹凸パターンを設けることによって、つなぎ目の視認性を低減させることができることを見出し、本発明の完成に到った。
　以下、本発明の種々の実施形態を例示する。以下に示す実施形態は、互いに組み合わせ可能である。
　好ましくは、前記面内凹凸パターンのピッチが１０ｎｍ～１ｍｍであるか、又は（前記面内凹凸パターンのピッチ／前記面外凹凸パターンのピッチ）で算出されるピッチ比の値が１００００以下である。
　好ましくは、前記面外凹凸パターンは、ラインアンドスペースからなるパターンである。
　好ましくは、第１及び第２樹脂層は、前記ラインアンドスペースが延びる方向に連結される。
　好ましくは、前記面内凹凸パターンは、鋸状、波状、又は矩形状である。
　好ましくは、前記面内凹凸パターンは、（前記面内凹凸パターンの幅／前記面内凹凸パターンのピッチ）で算出されるアスペクト比の値が１以上である。
　好ましくは、第１及び第２樹脂層は、互いに重なるように連結され、前記つなぎ目において、第２樹脂層の端部が第１樹脂層の上側に配置され、前記面内凹凸パターンは、第２樹脂層の端部に設けられる。
　好ましくは、前記面内凹凸パターンは、第２樹脂層の端部と第１樹脂層の端部の両方に設けられる。
　好ましくは、第１及び第２樹脂層は、互いに重ならないように連結される。
　本発明の別の観点によれば、上記記載の構造体の製造方法であって、基材上に光硬化性樹脂組成物を塗布して得られる被転写樹脂層に前記面外凹凸パターンの反転パターンを有するモールドを押し付けた状態で前記被転写樹脂層に活性エネルギー線を照射して前記面外凹凸パターンを有する樹脂層を形成する工程を備え、前記活性エネルギー線は、前記面内凹凸パターンの反転パターンを有する遮光パターンをマスクとして用いて行う、構造体の製造方法が提供される。
　好ましくは、前記遮光パターンは、前記モールドに設けられる。
本発明の一実施形態の構造体１の斜視図である。 （ａ）は構造体１の平面図、（ｂ）は（ａ）中のＡ－Ａ断面図である。 （ａ）は面内凹凸パターン４ａが波状パターンである変形例の平面図、（ｂ）は面内凹凸パターン４ａが矩形状パターンである変形例の平面図、（ｃ）は面外凹凸パターン３ａ，５ａがピラー形状パターンである変形例の平面図である。 （ｂ）は第１樹脂層３の端部３ｂに面内凹凸パターン４ｂが形成されている変形例の平面図、（ａ）は（ｂ）から第２樹脂層５を除いた状態を示す平面図である。 （ａ）は第１及び第２樹脂層３，５に重なりがない変形例の平面図、（ｂ）は（ａ）中のＢ－Ｂ断面図である。 （ａ）は基材７に第１樹脂層３の面外凹凸パターン３ａ形成用のモールド１１を重ねあわせた状態の平面図、（ｂ）～（ｃ）は（ａ）中のＣ－Ｃ断面図であり、（ｂ）はインプリント前、（ｃ）はインプリント中の状態を示す。 （ａ）は基材７に第２樹脂層５の面外凹凸パターン５ａ形成用のモールド１３を重ねあわせた状態の平面図、（ｂ）～（ｃ）は（ａ）中のＤ－Ｄ断面図であり、（ｂ）はインプリント前、（ｃ）はインプリント中の状態を示す。 （ａ）は対応する辺の両方に面内凹凸パターン１５ａ，１５ｂが設けられている遮光パターン１５を示す平面図であり、（ｂ）は図５の構造体１を製造する工程で基材７上に第１樹脂層３を形成した後の状態を示す平面図である。
　以下、図面を用いて本発明の実施形態について説明する。以下に示す実施形態中で示した各種特徴事項は、互いに組み合わせ可能である。また、各特徴事項について独立して発明が成立する。
　図１～図５に示すように、本発明の一実施形態の構造体１は、面外方向の凹凸形状からなる面外凹凸パターン３ａ，５ａを有する第１及び第２樹脂層３，５が連結された構造体であって、第１及び第２樹脂層３，５のつなぎ目４に、面内方向の凹凸形状からなる面内凹凸パターン４ａが設けられる。第１及び第２樹脂層３，５は、基材７上に設けられる。
　基材７は、第１及び第２樹脂層３，５を保持可能なものであればよく、透明材料で形成される基材であることが好ましく、可撓性を有するものがとりわけ好ましい。基材の材質としては、樹脂、石英、シリコンなどが挙げられるが、可撓性、材料コストおよび柔軟性を有する樹脂モールドの形成できる観点から樹脂を用いることが好ましい。樹脂基材は、具体的には例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリイミド、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、環状ポリオレフィンおよびポリエチレンナフタレートからなる群から選ばれる１種または２種以上の混合物からなるものである。
　第１及び第２樹脂層３，５は、光硬化性樹脂組成物を硬化させて形成することができる。第１及び第２樹脂層３，５の厚さは、通常５０ｎｍ～１ｍｍ、好ましくは、５００ｎｍ～５００μｍである。このような厚さとすれば、インプリント加工が行い易い。第１及び第２樹脂層３，５には面外方向の凹凸形状からなる面外凹凸パターン３ａ，５ａが形成されている。面外凹凸パターン３ａ，５ａの形状は、特に限定されず、図１～図２及び図３（ａ）～（ｂ）に示すようなラインアンドスペースからなるパターンや図３（ｃ）に示すように多数のピラーが配置されたパターンなどが例示される。図２（ａ）に示すように、面外凹凸パターン３ａ，５ａのピッチＯＰは、例えば１０ｎｍ～１μｍであり、２０～５００ｎｍが好ましく、３０～２００ｎｍがさらに好ましく、４０～１２０ｎｍがとりわけ好ましい。面外凹凸パターン３ａ，５ａの深さは、例えば１０ｎｍ～５００μｍであり、好ましくは５０ｎｍ～１μｍである。面外凹凸パターン３ａ，５ａは規則的であっても不規則であってもよい。面外凹凸パターン３ａ，５ａが不規則に形成されている場合、つなぎ目４に隣接した領域に設けられた多数の凸部の先端（凸部の先端が平坦な場合はその中央）間の距離の平均値を面外凹凸パターン３ａ，５ａのピッチとする。面外凹凸パターン３ａ，５ａの形状、ピッチ、深さは、同一であっても互いに異なっていてもよい。
　第１及び第２樹脂層３，５のつなぎ目４には、面内方向の凹凸形状からなる面内凹凸パターン４ａが設けられる。面内凹凸パターン４ａを設けることによってつなぎ目４の視認性が低減される。このような効果は、面外凹凸パターン３ａ，５ａの形状によらずに奏されるものであるが、面外凹凸パターン３ａ，５ａがラインアンドスペースパターンである場合につなぎ目４が特に目立ちやすく、且つ面内凹凸パターン４ａを設けることによってつなぎ目４の視認性が大幅に低減されるので、面外凹凸パターン３ａ，５ａはラインアンドスペースパターンであることが好ましい。さらに、ラインアンドスペースが延びる方向（図２（ａ）の矢印Ｘ方向）に第１及び第２樹脂層３，５が連結される場合につなぎ目４が特に目立ちやすく、且つ面内凹凸パターン４ａを設けることによってつなぎ目４の視認性が大幅に低減されるので、ラインアンドスペースが延びる方向に第１及び第２樹脂層３，５が連結されることが好ましい。なお、本実施形態では、２枚の樹脂層を連結する例を示しているが、さらに多くの樹脂層を図２（ａ）の矢印Ｘ又はＹ方向に連結してもよい。面外凹凸パターン３ａ，５ａがラインアンドスペースパターンである場合に、矢印Ｙ方向に樹脂層同士を連結したつなぎ目は比較的目立ちにくいので、このつなぎ目には面内凹凸パターンは必ずしも必要ない。
　面内凹凸パターン４ａの形状は、特に限定されず、図１～図２に示すような鋸状パターン、図３（ａ）に示すような波状パターン、図３（ｂ）に示すような矩形状パターンなどが例示される。図２（ａ）に示すように、面内凹凸パターン４ａのピッチＩＰは、特に限定されないが、１０ｎｍ～１ｍｍであることが好ましい。ピッチＩＰが小さいほどつなぎ目４の視認性低減がより顕著になるからである。ピッチＩＰは、具体的には例えば、０．０１、０．０５、０．１、０．５、１、５、１０、５０、１００、５００、１０００μｍであり、ここで例示した数値の何れか２つの間の範囲内であってもよい。面内凹凸パターン４ａは規則的であっても不規則であってもよい。面内凹凸パターン４ａが不規則に形成されている場合、多数の凸部のピッチの平均値を面内凹凸パターン４ａのピッチとする。
　また、別の観点では、（面内凹凸パターン４ａのピッチＩＰ／面外凹凸パターン３ａ，５ａのピッチＯＰ）で算出されるピッチ比の値が１００００以下であることが好ましい。面内凹凸パターン４ａのピッチＩＰが面外凹凸パターン３ａ，５ａのピッチＯＰに近いほど、つなぎ目４の視認性低減がより顕著になるからである。ピッチ比の値の下限は、特に規定されないが、例えば、０．１である。ピッチ比の値は、０．５～１０００が好ましく、１～１００が特に好ましい。ピッチ比の値は、具体的には例えば、０．１、０．５、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、５０、１００、５００、１０００、５０００、１００００であり、ここで例示した数値の何れか２つの間の範囲内であってもよい。
　さらに図２（ａ）に示すように、（面内凹凸パターン４ａの幅Ｗ／面内凹凸パターン４ａのピッチＩＰ）で算出されるアスペクト比の値が１以上であることが好ましい。この値が大きくなるほど、面内凹凸パターン４ａの凹凸の程度が微細かつ顕著になり、つなぎ目４の視認性低減がより顕著になるからである。上記アスペクト比の値は、１．５以上が好ましく、２以上がさらに好ましい。アスペクト比の値の上限は、特に規定されないが、例えば、１０である。アスペクト比の値が大きすぎると面内凹凸パターン４ａが倒壊しやすくなるからである。
　本実施形態では、図１～図２に示すように、第１及び第２樹脂層３，５は、互いに重なるように連結されており、つなぎ目４において、第２樹脂層５の端部５ｂが第１樹脂層３の上側に配置されており、面内凹凸パターン４ａは、第２樹脂層５の端部５ｂに設けられている。一方、第１樹脂層３の端部３ｂには面内凹凸パターンが設けられておらず、端部３ｂは直線状になっている。端部３ｂは第２樹脂層５で被覆されるので、端部３ｂが直線状になっていてもつなぎ目４は顕著には目立たないが、図４（ａ）～（ｂ）に示すように、端部３ｂに面内凹凸パターン４ｂを形成することによって、つなぎ目４の視認性をより一層低減させることが可能である。なお、面内凹凸パターン４ａ，４ｂの形状、ピッチ、アスペクト比などは、同一であっても互いに異なっていてもよい。
　また、第１及び第２樹脂層３，５は、図５に示すように、互いに重ならないように連結してもよい。この場合、第１及び第２樹脂層３，５の全体が同一平面上に存在する。このような形態では、第１及び第２樹脂層３，５の間に段差がないので、つなぎ目４の視認性を一層低減することができる。
　次に、図１に示す構造体１の製造方法について説明する。
　まず、図６（ｂ）に示すように、基材７上に光硬化性樹脂組成物を塗布して被転写樹脂層１２を形成する。
　光硬化性樹脂組成物は、モノマーと、光開始剤を含有し、活性エネルギー線の照射によって硬化する性質を有する。「活性エネルギー線」は、ＵＶ光、可視光、電子線などの、光硬化性樹脂組成物を硬化可能なエネルギー線の総称である。
　モノマーとしては、（メタ）アクリル樹脂、スチレン樹脂、オレフィン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂等を形成するための光重合性のモノマーが挙げられ、光重合性の（メタ）アクリル系モノマーが好ましい。なお、本明細書において、（メタ）アクリルとは、メタクリルおよび／またはアクリルを意味し、（メタ）アクリレートはメタクリレートおよび／またはアクリレートを意味する。
　光開始剤は、モノマーの重合を促進するために添加される成分であり、前記モノマー１００質量部に対して０．１質量部以上含有されることが好ましい。光開始剤の含有量の上限は、特に規定されないが、例えば前記モノマー１００質量部に対して２０質量部である。
　次に、図６（ｂ）～（ｃ）に示すように、面外凹凸パターン３ａの反転パターン１１ｂを有するモールド１１を被転写樹脂層１２に押し付けた状態で被転写樹脂層１２に活性エネルギー線１４を照射して面外凹凸パターン３ａを有する第１樹脂層３を形成する。モールド１１には、反転パターン１１ｂを取り囲むように遮光パターン１１ａが設けられており、活性エネルギー線１４の照射は、遮光パターン１１ａをマスクとして用いて行われる。遮光パターン１１ａは、長方形状の開口部を有する環状形状となっており、第１樹脂層３の端部３ｂに対応する辺１１ｃは、直線状になっている。このため、端部３ｂは、直線状となる。遮光パターン１１ａの形成方法や材料は、活性エネルギー線を遮光するという目的を達成するものであれば特に限定されない。遮光パターン１１ａは、一例では、Ｃｒなどの金属材料をスパッタリングでモールド１１上に付着させることによって形成することができる。遮光パターン１１ａは、アクリル系、ウレタン系、ポリカーボネート系などの有機材料や、カーボン系などの無機材料で形成してもよい。これらの材料には、色素など他の材料を含有させてもよい。
　モールド１１を被転写樹脂層１２に押し付ける圧力は、反転パターン１１ｂの形状を被転写樹脂層１２に転写可能な圧力であればよい。被転写樹脂層１２へ照射する活性エネルギー線１４は、被転写樹脂層１２が十分に硬化する程度の積算光量で照射すればよく、積算光量は、例えば１００～１００００ｍＪ／ｃｍ２である。活性エネルギー線１４の照射によって、被転写樹脂層１２が硬化される。本実施形態では、モールド１１に遮光パターン１１ａを設け、モールド１１側から活性エネルギー線１４の照射を行っているが、基材７に遮光パターン１１ａを設けるか、又は基材７の下側に配置した別の部材に遮光パターン１１ａを設けて、基材７側から活性エネルギー線１４の照射を行ってもよい。
　次に、図７（ｂ）に示すように、基材７上の、第２樹脂層５を形成する領域に、光硬化性樹脂組成物を塗布して被転写樹脂層１５を形成する。光硬化性樹脂組成物の説明は上述の通りである。
　次に、図７（ｂ）～（ｃ）に示すように、面外凹凸パターン５ａの反転パターン１３ｂを有するモールド１３を被転写樹脂層１５に押し付けた状態で被転写樹脂層１５に活性エネルギー線１４を照射して面外凹凸パターン５ａを有する第２樹脂層５を形成する。モールド１３には、反転パターン１３ｂを取り囲むように遮光パターン１３ａが設けられており、活性エネルギー線１４の照射は、遮光パターン１３ａをマスクとして用いて行われる。遮光パターン１３ａは、環状形状であり、一辺には面内凹凸パターン４ａの反転パターン１３ｃが設けられている。このため、遮光パターン１３ａをマスクとして用いて活性エネルギー線１４の照射を行うことによって、第２樹脂層５の端部５ｂに面内凹凸パターン４ａが形成される。遮光パターン１３ａのその他の説明は、遮光パターン１１ａの説明と同様である。
　以上の工程により、図１に示す構造体１の製造が完了する。本実施形態では、反転パターン１３ｃを有する遮光パターン１３ａを用いて第２樹脂層５に面内凹凸パターン４ａを形成しているので、微細な面内凹凸パターン４ａを高精度に形成することが可能である。
　上記実施形態では、遮光パターンが異なる２種類のモールド１１，１３を用いたが、第１樹脂層３の形成時にモールド１３を用いることも可能である。この場合、使用するモールド１３の数を減らすことができるという利点がある。
　また、上記実施形態では、モールド１１の辺１１ｃを直線状にしたが、辺１１ｃに面内凹凸パターン４ｂの反転パターンを形成することによって、第１樹脂層３の端部３ｂに面内凹凸パターン４ｂを形成して図４に示す構造体１を製造することができる。また、対向する辺の一方に面内凹凸パターン４ｂの反転パターンを形成し且つ他方に面内凹凸パターン４ａの反転パターンを形成したモールドを用いることによって、１つのモールドを用いて図４に示す構造体１を製造することが可能である。
　また、図５に示すように第１及び第２樹脂層３，５が互いに重ならないように配置された構造体１は、例えば図８（ａ）に示すように対向する辺の一方に面内凹凸パターン１６ａを形成し且つ他方にその反転パターンである面外凹凸パターン１６ｂを形成した遮光パターン１６をマスクとして用いて形成することができる。
　具体的には、まず、図８（ｂ）に示すように、遮光パターン１６をマスクとして用いて第１樹脂層３の端部３ｂに面内凹凸パターン１６ａの反転パターンである面内凹凸パターン４ｂが形成された構造を形成し、次に、面内凹凸パターン４ｂと面内凹凸パターン１６ｂの位置が一致するように遮光パターン１６を移動させて第２樹脂層５を形成することによって、図５に示す構造体１を製造することができる。
１：構造体、３：第１樹脂層、３ａ：面外凹凸パターン、４：つなぎ目、４ａ：面内凹凸パターン、５：第２樹脂層、５ａ：面外凹凸パターン、７：基材、１１，１３：モールド、１１ａ，１３ａ：遮光パターン、１４：活性エネルギー線、１６：遮光パターン

Claims (11)

  1. 面外方向の凹凸形状からなる面外凹凸パターンを有する第１及び第２樹脂層が連結された構造体であって、
    第１及び第２樹脂層のつなぎ目に、面内方向の凹凸形状からなる面内凹凸パターンが設けられる、構造体。
  2. 前記面内凹凸パターンのピッチが１０ｎｍ～１ｍｍであるか、又は（前記面内凹凸パターンのピッチ／前記面外凹凸パターンのピッチ）で算出されるピッチ比の値が１００００以下である、請求項１に記載の構造体。
  3. 前記面外凹凸パターンは、ラインアンドスペースからなるパターンである、請求項１又は請求項２に記載の構造体。
  4. 第１及び第２樹脂層は、前記ラインアンドスペースが延びる方向に連結される、請求項３に記載の構造体。
  5. 前記面内凹凸パターンは、鋸状、波状、又は矩形状である、請求項１～請求項４の何れか１つに記載の構造体。
  6. 前記面内凹凸パターンは、（前記面内凹凸パターンの幅／前記面内凹凸パターンのピッチ）で算出されるアスペクト比の値が１以上である、請求項１～請求項５の何れか１つに記載の構造体。
  7. 第１及び第２樹脂層は、互いに重なるように連結され、
    前記つなぎ目において、第２樹脂層の端部が第１樹脂層の上側に配置され、
    前記面内凹凸パターンは、第２樹脂層の端部に設けられる、請求項１～請求項６の何れか１つに記載の構造体。
  8. 前記面内凹凸パターンは、第２樹脂層の端部と第１樹脂層の端部の両方に設けられる、請求項７に記載の構造体。
  9. 第１及び第２樹脂層は、互いに重ならないように連結される、請求項１～請求項６の何れか１つに記載の構造体。
  10. 請求項１～請求項９の何れか１つに記載の構造体の製造方法であって、
    基材上に光硬化性樹脂組成物を塗布して得られる被転写樹脂層に前記面外凹凸パターンの反転パターンを有するモールドを押し付けた状態で前記被転写樹脂層に活性エネルギー線を照射して前記面外凹凸パターンを有する樹脂層を形成する工程を備え、
    前記活性エネルギー線は、前記面内凹凸パターンの反転パターンを有する遮光パターンをマスクとして用いて行う、構造体の製造方法。
  11. 前記遮光パターンは、前記モールドに設けられる請求項１０に記載の構造体の製造方法。
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