WO2017047549A1 - 微細構造体の製造方法 - Google Patents

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WO2017047549A1
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mold
transfer
pattern
resin layer
manufacturing
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Inventor
幸大 宮澤
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綜研化学株式会社
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C59/00—Surface shaping of articles, e.g. embossing; Apparatus therefor
    • B29C59/02—Surface shaping of articles, e.g. embossing; Apparatus therefor by mechanical means, e.g. pressing
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L21/00—Processes or apparatus adapted for the manufacture or treatment of semiconductor or solid state devices or of parts thereof
    • H01L21/02—Manufacture or treatment of semiconductor devices or of parts thereof
    • H01L21/027—Making masks on semiconductor bodies for further photolithographic processing not provided for in group H01L21/18 or H01L21/34

Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing a fine structure.
  • the imprint technique is a microfabrication technique in which a mold having a concavo-convex pattern is pressed against a transfer material such as a liquid resin on a substrate, thereby transferring the mold pattern to the transfer material.
  • the fine concavo-convex pattern ranges from a nanoscale pattern of 10 nm to about 100 ⁇ m, and is used in various fields such as semiconductor materials, optical materials, storage media, micromachines, biotechnology, and the environment.
  • Patent Document 1 the mold and the material to be transferred are provided with a convex portion and a concave portion to be fitted to each other. High-precision alignment is possible by pressing against the transfer material while pressing against the transfer material while guiding the mold with the inclined surfaces provided on the convex and concave portions, respectively.
  • the present invention has been made in view of such circumstances, and provides a method for manufacturing a fine structure that enables highly accurate alignment between a transfer material and a mold while preventing damage to the mold. is there.
  • the transfer resin layer is cured in a state where the transfer pattern provided on the mold is pressed against the transfer resin layer obtained by applying the curable resin composition on the transfer material.
  • a method for manufacturing a microstructure including a process.
  • the mold side alignment pattern is engaged with the transfer material side alignment pattern in a state in which the mold is curved, so that the mold is applied to the transfer material. Align. If alignment is performed by such a method, the alignment of the mold with respect to the transfer material is substantially completed by the time when the transfer pattern is pressed against the transfer resin layer and the gap between the transfer pattern and the transfer material becomes small. Therefore, when the gap between the transfer pattern and the transfer material is small, the mold does not substantially move relative to the transfer material in the in-plane direction. For this reason, according to the present invention, the transfer pattern is not scratched, and the transfer material and the mold can be aligned with high accuracy while preventing damage to the mold.
  • the positioning step is performed so that the transfer pattern does not contact the transferred resin layer.
  • the alignment step is performed such that the mold-side alignment pattern does not contact the transferred resin layer.
  • the transferred material side alignment pattern and the mold side alignment pattern have complementary shapes.
  • at least one of the mold side alignment pattern and the transfer material side alignment pattern has a tapered convex portion.
  • the distance between the tip of the convex portion of the mold side alignment pattern and the back surface of the mold is longer than the distance between the tip of the convex portion of the transfer pattern and the back surface of the mold.
  • the pitch of the mold side alignment pattern is larger than the pitch of the transfer pattern.
  • the mold side alignment pattern has a square lattice arrangement.
  • the curable resin composition is a photocurable resin composition that is cured by irradiation with active energy rays
  • the mold includes a light shielding pattern that shields the active energy rays, and the light shielding pattern is used as a mask.
  • the transfer resin layer is cured by irradiating the transfer resin layer with the active energy rays in an opening region provided in the light shielding pattern.
  • the mold is shifted to the next transfer position to perform the alignment step, and the transfer step is repeated at that position.
  • FIG. 5B is a cross-sectional view showing an alignment process in a state where the liquid resin layer 1 a exists between the alignment patterns 13 and 23.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view showing a step that follows from FIG.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view showing a process continued from FIG. 3.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view showing a process continued from FIG. 4.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view showing a process continued from FIG. 5.
  • FIG. 7 is a cross-sectional view illustrating a process continued from FIG. 6.
  • FIG. 8 is a cross-sectional view illustrating a process continued from FIG. 7. It is a top view which shows the state in which the some cured resin layer 2 was arranged in length and breadth. It is sectional drawing which shows the manufacturing method of the microstructure of 2nd Embodiment of this invention. It is sectional drawing which shows the process of continuing from FIG.
  • FIG. 12 is a cross-sectional view showing a step continued from FIG. 11.
  • the manufacturing method of the microstructure of 1st Embodiment of this invention is equipped with the to-be-transferred resin layer formation process, the alignment process, and the transcription
  • the transfer resin layer 1 is formed by applying a curable resin composition on the transfer material 10.
  • the transferred material 10 is provided with a transferred material side alignment pattern 13 used for alignment with the mold 20.
  • the alignment pattern 13 may be provided on the entire surface of the transfer material 10 or may be provided only in an area necessary for alignment with the mold 20.
  • the transfer material 10 includes a base material 11 and a resin layer 12 disposed thereon, and an alignment pattern 13 is formed on the resin layer 12.
  • the material of the substrate 11 examples include resin, quartz, silicon, and the like, but it is preferable to use a resin from the viewpoint of forming a resin mold having flexibility, material cost, and flexibility.
  • the resin substrate is, for example, from one or a mixture of two or more selected from the group consisting of polyethylene terephthalate, polycarbonate, polyester, polyolefin, polyimide, polysulfone, polyethersulfone, cyclic polyolefin, and polyethylene naphthalate. It will be.
  • the resin layer 12 can be formed by curing a curable resin composition.
  • the curable resin composition is a curable resin composition, for example, a thermosetting resin composition or a photocurable resin composition.
  • the photocurable resin composition contains a monomer and a photoinitiator and has a property of being cured by irradiation with active energy rays.
  • Active energy rays is a general term for energy rays that can cure a photocurable resin composition, such as UV light, visible light, and electron beams.
  • Monomers include photopolymerizable monomers for forming (meth) acrylic resins, styrene resins, olefin resins, polycarbonate resins, polyester resins, epoxy resins, silicone resins, etc., and photopolymerizable (meth) acrylic.
  • System monomers are preferred.
  • (meth) acryl means methacryl and / or acryl
  • (meth) acrylate means methacrylate and / or acrylate.
  • the photoinitiator is a component added to promote the polymerization of the monomer, and is preferably contained in an amount of 0.1 part by mass or more with respect to 100 parts by mass of the monomer.
  • the upper limit of content of a photoinitiator is not prescribed
  • the transferred resin layer 1 is formed by applying a liquid curable resin composition.
  • the description of the curable resin composition is as described above.
  • the curable resin composition is applied so as to cover the alignment pattern 13, but the alignment pattern 13 is not provided at a portion where the curable resin composition is applied.
  • the transferred resin layer 1 may be formed by applying a curable resin composition on a flat surface. Further, the transferred resin layer 1 may be formed only in a region where the transfer pattern 24 of the mold 20 is transferred in the transfer step, or may be formed on the entire surface of the transferred material 10.
  • the thickness of the transferred resin layer 1 is usually 50 nm to 1 mm, preferably 500 nm to 500 ⁇ m. With such a thickness, imprinting is easy to perform.
  • the alignment pattern 23 is engaged with the alignment pattern 13 while the mold 20 is curved, so that To align the mold 20.
  • the alignment step may be performed before the transferred resin layer forming step.
  • the mold 20 is provided with an alignment pattern 23 used for alignment with the transfer material 10 and a transfer pattern 24 transferred to the transfer resin layer 1.
  • the alignment pattern 23 and the transfer pattern 24 are provided at positions separated from each other. When the alignment pattern 23 is engaged with the alignment pattern 13 while the mold 20 is curved, the transfer pattern 24 is covered. It does not come into contact with the transfer material 10 (preferably so as not to come into contact with the transferred resin layer 1).
  • the alignment patterns 13 and 23 can have any shape that can be engaged with each other, and preferably have complementary shapes.
  • the form in which the alignment patterns 13 and 23 are engaged in addition to the form in which the mutually complementary patterns are fitted, at least the non-complementary patterns as in the second embodiment are used.
  • a form in which one surface abuts each other can be cited.
  • shapes such as pillars / holes, lines and spaces, and meshes can be adopted, and the alignment patterns 13 and 23 are preferably in a square lattice arrangement so as to be easily recognized as coordinates. .
  • the alignment patterns 13 and 23 preferably have tapered convex portions 13a and 23a so that they can easily mesh with each other. Note that only one of the alignment patterns 13 and 23 may be provided with a tapered convex portion.
  • the transfer pattern 24 is a pattern to be transferred to the resin layer 1 to be transferred, and the shape and pitch thereof are not particularly limited, and those having a period of 10 nm to 2 mm and a depth of 10 nm to 500 ⁇ m are preferable, and a period of 20 nm to 20 ⁇ m and a depth of 20 nm. More preferably, the thickness is 50 nm to 1 ⁇ m.
  • the shape of the transfer pattern 24 include moth-eye, line, cylinder, monolith, cone, polygonal pyramid, and microlens.
  • the pitch of the alignment patterns 13 and 23 is preferably larger than the pitch of the transfer pattern 24. Since the alignment patterns 13 and 23 can be easily engaged by increasing the pitch of the alignment patterns 13 and 23, the alignment can be performed without using a highly accurate stage.
  • the pitch of the alignment patterns 13 and 23 is preferably 1 ⁇ m to 1 mm, and preferably 1 to 100 ⁇ m. In other words, the pitch of the alignment patterns 13 and 23 is preferably 2 to 100 times the pitch of the transfer pattern 24, and more preferably 5 to 50 times.
  • the alignment patterns 13 and 23 and the transfer pattern 24 may be regular or irregular, but are preferably regular from the viewpoint of work efficiency. When these patterns are irregularly formed, the average value of the distances between the tips of the many convex portions constituting these patterns is defined as “pitch”.
  • the distance D1 between the tip 23c of the projection 23a of the alignment pattern 23 and the back surface 26 of the mold 20 is longer than the distance D2 between the tip 24c of the projection 24a of the transfer pattern 24 and the back surface 26 of the mold 20. According to such a configuration, when the alignment patterns 13 and 23 are engaged, the gap between the transfer pattern 24 and the transfer material 10 is increased, and the friction between the transfer pattern 24 and the transfer material 10 is reduced. It can be prevented more effectively.
  • the mold 20 includes a base material 21 and a resin layer 22 disposed thereon, and an alignment pattern 23 and a transfer pattern 24 are formed on the resin layer 22. .
  • the base material 21 is preferably a resin base material.
  • the mold 20 has flexibility, and the mold 20 can be easily bent in the alignment step.
  • Specific examples of the resin base material are as listed in the description of the base material 11.
  • the resin layer 12 can be formed by curing a curable resin composition. The description of the curable resin composition is as described above.
  • the alignment patterns 13 and 23 are engaged with each other (more specifically, the protrusions 23 a of the alignment pattern 23 enter the recesses 13 d between the adjacent protrusions 13 a of the alignment pattern 13. Is fitted).
  • the inclined surface 23b of the convex portion 23a and the inclined surface 13b of the convex portion 13a are in contact with each other.
  • the mold 20 is pushed into the transfer material 10
  • the mold 20 moves relative to the transfer material 10 so as to be guided by the inclined surfaces 13b and 23b.
  • the part 23a fits into the recess 13d, and the alignment process is completed.
  • the transfer pattern 24 is Since the transfer pattern 24 is located away from the transfer material 10, the transfer pattern 24 does not rub against the transfer material 10 as the mold 20 moves in the plane. In order to reliably prevent rubbing between the transfer pattern 24 and the transfer material 10, it is preferable that the transfer pattern 24 is sufficiently separated from the transfer material 10, and the transfer pattern 24 is transferred to the transfer resin layer in the alignment step. 1 is preferably not in contact.
  • the alignment process is performed so that the alignment pattern 23 does not contact the transferred resin layer 1. If the curable resin composition enters between the alignment patterns 13 and 23, the alignment accuracy may be reduced by that amount, but at a position away from the transferred resin layer 1 as in this embodiment. By engaging the alignment pattern 23 with the alignment pattern 13, it is possible to suppress a decrease in alignment accuracy. However, from another viewpoint, as shown in FIG. 2B, by bringing the alignment resin pattern 13 and 23 into contact with each other in the state where the liquid resin 1a exists between the alignment patterns 13 and 23, friction is caused. Since it is possible to prevent the alignment patterns 13 and 23 from being damaged, it is also preferable to perform the alignment process in a state where the liquid resin 1a exists between the alignment patterns 13 and 23.
  • the liquid resin 1a may be the same as the above-described curable resin composition, or may be a liquid resin having no curability.
  • the mold 20 is aligned with the material to be transferred 10, and from this state, the curved mold 20 is returned to the original state, and the transfer pattern 24 is transferred to the resin layer 1 to be transferred.
  • the transfer pattern 24 can be transferred to a position aligned with high accuracy by pressing the pattern onto the position.
  • the transfer pattern 24 can be transferred to the transferred resin layer 1 by pressing the mold 20 against the transfer material 10 with the roller while moving the roller on the mold 20.
  • the transferred resin layer 1 is made of a photocurable resin composition
  • the mold 20 is provided with a light shielding pattern 25 that shields the active energy rays 30 from light.
  • the light shielding pattern 25 is provided with an opening region R, and the light shielding pattern 25 is irradiated by irradiating the transfer resin layer 1 with the active energy ray 30 using the light shielding pattern 25 as a mask.
  • the resin layer 1 to be transferred can be cured in the opening region R provided on the substrate.
  • the mold 20 is detached from the transferred resin layer 1, and the uncured portion of the transferred resin layer 1 is rinsed and removed, whereby the cured resin layer 2 having the uneven pattern 24r is applied as shown in FIG. It can be formed on the transfer material 10.
  • the transferred resin layer 1 may be cured at a portion corresponding to the opening region R using another member having the light shielding pattern as a mask.
  • Step-and-repeat type imprint The manufacture of the fine structure in which the concave / convex pattern 24r is formed at the position aligned with high accuracy by the configurations (1) to (3) is completed.
  • the region where the concave / convex pattern 24r is formed is the same size as the opening region R, the mold having the concave / convex pattern 24r formed in a wider region is required.
  • step-and-repeat imprinting by repeating the steps (1) to (3) by shifting the position 20, the region where the concave / convex pattern 24 r is formed can be expanded.
  • a new transferred resin layer 1 is formed at a position adjacent to the cured resin layer 2, and the mold 20 is shifted by one pitch of the alignment patterns 13 and 23.
  • the transfer pattern 24 is pressed against the transfer resin layer 1 to cure the transfer resin layer 1.
  • a new cured resin layer 2 having a concavo-convex pattern 24r can be formed at a position adjacent to the cured resin layer 2 formed in the step (3).
  • a fine structure having a plurality of cured resin layers 2 arranged at a pitch P1 can be manufactured.
  • the pitch P1 By matching the pitch P1 with the width W of the opening region R, the cured resin layers 2 formed in a plurality of steps can be arranged adjacent to each other without any gap.
  • the same effect can be obtained by making n times the pitch P1 (n is an integer of 2 or more) coincide with the width W of the opening region R and moving the position of the mold 20 by n pitches every step. It is done.
  • step-and-repeat is performed is not particularly limited, and after the plurality of cured resin layers 29 in FIG. 9 are formed in order from right to left, the second and third cured resin layers are formed. 29 may be formed, and after the plurality of cured resin layers 29 in the rightmost row in FIG. 9 are formed in order from the top to the bottom, the cured resin layers 29 in the second and subsequent rows from the right may be formed. Other orders may also be formed.
  • the vertical and horizontal pitches are both P1, but the vertical and horizontal pitches may be different from each other.
  • the plurality of cured resin layers 2 are two-dimensionally arranged, but may be arranged one-dimensionally.
  • the cured resin layer 2 formed in each step has a square shape, but the shape of the cured resin layer 2 can be changed by changing the shape of the opening region R.
  • the microstructure obtained by the method of the present embodiment includes an imprint mold, a microcontact print stamper, an optical sheet (an antireflection sheet, a hologram sheet, a lens sheet, a polarization separation sheet), a water repellent sheet, and a hydrophilic sheet cell. It can be used for culture sheets.
  • the present invention can also be implemented in the following forms.
  • the number of the convex parts 23a of the alignment pattern 23 is not specifically limited, Any of 1, 2, 3, 4 or more may be sufficient.
  • the required number of the convex portions 23a is one.
  • the required number of the convex portions 23a is two. From the viewpoint of preventing damage to the convex portions 23a, it is preferable that the number of the convex portions 23a is large.
  • the shape of the convex portions 13a and 23a is preferably a shape in which the inclined surfaces of the convex portions 13a and 23a continue to the tips of the convex portions 13a and 23a from the viewpoint of facilitating alignment.
  • Examples of such a shape include a conical shape, a polygonal pyramid (eg, quadrangular pyramid) shape, and a hemispherical shape.
  • Second Embodiment A method for manufacturing a microstructure according to a second embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS.
  • the present embodiment is similar to the first embodiment, and the main difference is that the shape of the alignment pattern 13 is different. Hereinafter, the difference will be mainly described.
  • the alignment patterns 13 and 23 are not in a complementary shape. Therefore, as shown in FIG. 11, even if the mold 20 is pressed against the material to be transferred 10, the tip 23 c of the convex portion 23 a of the alignment pattern 23 is brought into contact with the bottom 13 e of the alignment pattern 13. , It is not aligned with the transfer material 10. However, the mold 20 is moved in the in-plane direction (arrow X direction) of the transfer material 10 from the state shown in FIG. 11, and the inclined surface 23b of the convex portion 23a of the alignment pattern 23 is positioned as shown in FIG.
  • the mold 20 By engaging (more specifically, contacting) the inclined surface 13 b of the convex portion 13 a of the alignment pattern 13, the mold 20 can be aligned with the transfer material 11.
  • the mold 20 is aligned with the transfer material 10 to such an extent that the protrusions 23a can be inserted between the adjacent protrusions 13a, highly accurate alignment is possible. Even when a device with lower accuracy than that of the first embodiment is used, highly accurate alignment is possible.
  • the mold 20 in the alignment step, is curved and the transfer pattern 24 is not in contact with the material to be transferred 10, so the mold 20 is placed in the in-plane direction of the material to be transferred 10. Even if moved, the transfer pattern 24 is not scratched.
  • the present invention can also be implemented in the following forms. -Instead of the side surfaces of the convex portions 13a, 13b being inclined surfaces 13b, 23b, they may be substantially perpendicular to the base materials 11, 21. In this case, the convex portions 13a and 13b can be formed in a columnar shape or a polygonal column (square column) shape.

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Abstract

モールド２０の損傷を防ぎつつ被転写材１０とモールド２０の高精度な位置合わせを可能にする、微細構造体の製造方法を提供する。本発明によれば、被転写材１０上に硬化性樹脂組成物を塗布して得られる被転写樹脂層１に対して、モールド２０に設けられた転写パターン２４を押し付けた状態で前記被転写樹脂層１を硬化させることによって、前記転写パターン２４を前記被転写樹脂層１に転写する転写工程を備え、前記被転写材１０は、被転写材側位置合わせパターン１３を備え、前記モールド２０は、モールド側位置合わせパターン２３を備え、前記転写工程の前に、前記モールドを湾曲させた状態で前記モールド側位置合わせパターン２３を前記被転写材側位置合わせパターン１３に係合させることによって、前記被転写材１０に対して前記モールド２０を位置合わせする位置合わせ工程を備える、微細構造体の製造方法が提供される。

Description

微細構造体の製造方法
　本発明は、微細構造体の製造方法に関する。
　インプリント技術とは、凹凸パターンを有するモールドを、基板上の液状樹脂等の転写材料へ押し付け、これによりモールドのパターンを転写材料に転写する微細加工技術である。微細な凹凸パターンとしては、１０ｎｍレベルのナノスケールのものから、１００μｍ程度のものまで存在し、半導体材料、光学材料、記憶メディア、マイクロマシン、バイオ、環境等、様々な分野で用いられている。
　パターンの転写は、被転写材とモールドの位置合わせを行った上で行う必要がある場合があり、特許文献１では、互いに嵌合する凸部と凹部をモールドと被転写材に設け、モールドを被転写材に押し付ける際に凸部と凹部のそれぞれに設けられた傾斜面でモールドをガイドしながら被転写材に押し付けることによって、高精度な位置合わせを可能にしている。
特許第４９３７５００号
　しかし、特許文献１の方法では、被転写材に対するモールドの位置合わせと、ＵＶ硬化樹脂層への凹凸パターンの転写が同時に行われるので、位置合わせ用の凸部と凹部の嵌合状態によっては、モールドを被転写材に押し付けて凹凸パターンと被転写材との隙間が非常に小さくなってほぼ接触している状態になっているにも関わらず、モールドが被転写材の面内方向に相対移動してしまう場合がある。凹凸パターンと被転写材との隙間が非常に小さくなっている状態でモールドが被転写材の面内方向に相対移動すると、凹凸パターンと被転写材が擦れて、凹凸パターンに擦り傷が入ってしまうことがある。凹凸パターンに擦り傷が入ると、モールドの寿命が短くなるという問題がある。
　本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、モールドの損傷を防ぎつつ被転写材とモールドの高精度な位置合わせを可能にする、微細構造体の製造方法を提供するものである。
　本発明によれば、被転写材上に硬化性樹脂組成物を塗布して得られる被転写樹脂層に対して、モールドに設けられた転写パターンを押し付けた状態で前記被転写樹脂層を硬化させることによって、前記転写パターンを前記被転写樹脂層に転写する転写工程を備え、前記被転写材は、被転写材側位置合わせパターンを備え、前記モールドは、モールド側位置合わせパターンを備え、前記転写工程の前に、前記モールドを湾曲させた状態で前記モールド側位置合わせパターンを前記被転写材側位置合わせパターンに係合させることによって、前記被転写材に対して前記モールドを位置合わせする位置合わせ工程を備える、微細構造体の製造方法が提供される。
　本発明では、転写パターンを被転写樹脂層に押し付ける前に、モールドを湾曲させた状態でモールド側位置合わせパターンを被転写材側位置合わせパターンに係合させることによって、被転写材に対してモールドを位置合わせする。このような方法で位置合わせすれば、転写パターンを被転写樹脂層に押し付けて転写パターンと被転写材の間の隙間が小さくなる時点までに被転写材に対するモールドの位置合わせが実質的に完了するので、転写パターンと被転写材の間の隙間が小さい状態では、モールドが被転写材の面内方向に実質的に相対移動しない。このため、本発明によれば、転写パターンに擦り傷が入ることがなく、モールドの損傷を防ぎつつ被転写材とモールドの高精度な位置合わせが可能になる。
　以下、本発明の種々の実施形態を例示する。以下に示す実施形態は、互いに組み合わせ可能である。
　好ましくは、前記位置合わせ工程は、前記転写パターンが前記被転写樹脂層に接触しないように行われる。
　好ましくは、前記位置合わせ工程は、前記モールド側位置合わせパターンが前記被転写樹脂層に接触しないように行われる。
　好ましくは、前記被転写材側位置合わせパターンと前記モールド側位置合わせパターンは、相補形状である。
　好ましくは、前記モールド側位置合わせパターンと前記被転写材側位置合わせパターンの少なくとも一方は、先細り形状の凸部を有する。
　好ましくは、前記モールド側位置合わせパターンの凸部の先端と前記モールドの背面の間の距離は、前記転写パターンの凸部の先端と前記モールドの背面の間の距離よりも長い。
　好ましくは、前記モールド側位置合わせパターンのピッチは、前記転写パターンのピッチよりも大きい。
　好ましくは、前記モールド側位置合わせパターンは、正方格子配列を有する。
　好ましくは、前記硬化性樹脂組成物は、活性エネルギー線の照射によって硬化する光硬化性樹脂組成物であり、前記モールドは、前記活性エネルギー線を遮光する遮光パターンを備え、前記遮光パターンをマスクとして用いて前記被転写樹脂層に前記活性エネルギー線を照射することによって前記遮光パターンに設けられた開口領域において前記被転写樹脂層を硬化させる。
　好ましくは、前記転写工程の後に前記モールドを次の転写位置にずらして前記位置合わせ工程を行い、その位置で前記転写工程を行うことを繰り返す。
本発明の第１実施形態の微細構造体の製造方法を示す断面図である。 （ａ）は、図１から続く工程を示す断面図である。（ｂ）は、位置合わせパターン１３，２３の間に液状樹脂層１ａが存在している状態での位置合わせ工程を示す断面図である。 図２（ａ）から続く工程を示す断面図である。 図３から続く工程を示す断面図である。 図４から続く工程を示す断面図である。 図５から続く工程を示す断面図である。 図６から続く工程を示す断面図である。 図７から続く工程を示す断面図である。 複数の硬化樹脂層２が縦横に配列された状態を示す平面図である。 本発明の第２実施形態の微細構造体の製造方法を示す断面図である。 図１０から続く工程を示す断面図である。 図１１から続く工程を示す断面図である。
　以下、図面を用いて本発明の実施形態について説明する。以下に示す実施形態中で示した各種特徴事項は、互いに組み合わせ可能である。また、各特徴事項について独立して発明が成立する。
１．第１実施形態
　本発明の第１実施形態の微細構造体の製造方法は、被転写樹脂層形成工程と、位置合わせ工程と、転写工程を備える。
（１）被転写樹脂層形成工程
　この工程では、図１に示すように、被転写材１０上に硬化性樹脂組成物を塗布して被転写樹脂層１を形成する。
　被転写材１０には、モールド２０との位置合わせに利用される被転写材側位置合わせパターン１３が設けられている。位置合わせパターン１３は、被転写材１０の全面に設けてもよく、モールド２０との位置合わせに必要な領域にのみ設けてもよい。
　被転写材１０は、一例では、図１に示すように、基材１１と、その上に配置された樹脂層１２を備え、樹脂層１２に位置合わせパターン１３が形成された構成である。
　基材１１の材質としては、樹脂、石英、シリコンなどが挙げられるが、可撓性、材料コストおよび柔軟性を有する樹脂モールドの形成できる観点から樹脂を用いることが好ましい。樹脂基材は、具体的には例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリイミド、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、環状ポリオレフィンおよびポリエチレンナフタレートからなる群から選ばれる１種または２種以上の混合物からなるものである。
　樹脂層１２は、硬化性樹脂組成物を硬化させることによって形成することができる。硬化性樹脂組成物は、硬化可能な樹脂組成物であり、例えば熱硬化性樹脂組成物又は光硬化性樹脂組成物である。光硬化性樹脂組成物は、モノマーと、光開始剤を含有し、活性エネルギー線の照射によって硬化する性質を有する。「活性エネルギー線」は、ＵＶ光、可視光、電子線などの、光硬化性樹脂組成物を硬化可能なエネルギー線の総称である。
　モノマーとしては、（メタ）アクリル樹脂、スチレン樹脂、オレフィン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂等を形成するための光重合性のモノマーが挙げられ、光重合性の（メタ）アクリル系モノマーが好ましい。なお、本明細書において、（メタ）アクリルとは、メタクリルおよび／またはアクリルを意味し、（メタ）アクリレートはメタクリレートおよび／またはアクリレートを意味する。
　光開始剤は、モノマーの重合を促進するために添加される成分であり、前記モノマー１００質量部に対して０．１質量部以上含有されることが好ましい。光開始剤の含有量の上限は、特に規定されないが、例えば前記モノマー１００質量部に対して２０質量部である。
　被転写樹脂層１は、液状の硬化性樹脂組成物を塗布して形成される。硬化性樹脂組成物の説明は、上述した通りである。図１では、硬化性樹脂組成物は、位置合わせパターン１３を覆うように塗布しているが、硬化性樹脂組成物を塗布する部位には位置合わせパターン１３を設けず、例えば被転写材１０の平坦面上に硬化性樹脂組成物を塗布して被転写樹脂層１を形成してもよい。また、被転写樹脂層１は、転写工程においてモールド２０の転写パターン２４を転写する領域にのみ形成してもよく、被転写材１０の全面に形成してもよい。被転写樹脂層１の厚さは、通常５０ｎｍ～１ｍｍ、好ましくは、５００ｎｍ～５００μｍである。このような厚さとすれば、インプリント加工が行い易い。
（２）位置合わせ工程
　この工程では、図１～図３に示すように、モールド２０を湾曲させた状態で位置合わせパターン２３を位置合わせパターン１３に係合させることによって、被転写材１０に対してモールド２０を位置合わせする。位置合わせ工程は、被転写樹脂層形成工程の前に行ってもよい。
　モールド２０には、被転写材１０との位置合わせに利用される位置合わせパターン２３と、被転写樹脂層１に転写される転写パターン２４が設けられている。位置合わせパターン２３と転写パターン２４は、互いに離れた位置に設けられていて、モールド２０を湾曲させた状態で位置合わせパターン２３を位置合わせパターン１３に係合させたときに、転写パターン２４が被転写材１０に接触しないように（好ましくは被転写樹脂層１に接触しないように）なっている。
　位置合わせパターン１３，２３は、互いに係合可能な任意の形状にすることができ、相補形状であることが好ましい。本明細書において、位置合わせパターン１３，２３が係合される形態としては、互いに相補形状のパターンが嵌合される形態以外にも、第２実施形態のように互いに非相補形状のパターンの少なくとも一面が互いに当接するような形態が挙げられる。位置合わせパターン１３，２３としては、ピラー／ホール、ラインアンドスペース、メッシュなどの形状が採用可能であり、位置合わせパターン１３，２３は、座標として認識しやすいように正方格子配列であることが好ましい。また、位置合わせパターン１３，２３は、互いに噛み合いやすいように、先細り形状の凸部１３ａ，２３ａを有することが好ましい。なお、位置合わせパターン１３，２３の一方のみに先細り形状の凸部を設けてもよい。
　転写パターン２４は、被転写樹脂層１に転写されるパターンであり、その形状やピッチは特に制限はなく、周期１０ｎｍ～２ｍｍ、深さ１０ｎｍ～５００μｍのものが好ましく、周期２０ｎｍ～２０μｍ、深さ５０ｎｍ～１μｍのものがより好ましい。転写パターン２４の形状としては、モスアイ、線、円柱、モノリス、円錐、多角錐、マイクロレンズなどが挙げられる。
　位置合わせパターン１３，２３のピッチは、転写パターン２４のピッチよりも大きいことが好ましい。位置合わせパターン１３，２３のピッチを大きくすることによって位置合わせパターン１３，２３を係合させやすくなるので、高精度なステージを用いることなく、位置合わせが可能になる。位置合わせパターン１３，２３のピッチは、好ましくは１μｍ～１ｍｍであり、１～１００μｍが好ましい。別の表現では、位置合わせパターン１３，２３のピッチは、転写パターン２４のピッチの２～１００倍が好ましく、５～５０倍がさらに好ましい。なお、位置合わせパターン１３，２３及び転写パターン２４は、規則的であっても不規則であってもよいが、作業効率の観点から規則的であることがの好ましい。これらのパターンが不規則に形成されている場合、これらのパターンを構成する多数の凸部の先端間の距離の平均値を「ピッチ」とする。
　位置合わせパターン２３の凸部２３ａの先端２３ｃとモールド２０の背面２６の間の距離Ｄ１は、転写パターン２４の凸部２４ａの先端２４ｃとモールド２０の背面２６の間の距離Ｄ２よりも長い。このような構成によれば、位置合わせパターン１３，２３を係合させるときに、転写パターン２４と被転写材１０の間の隙間が大きくなり、転写パターン２４と被転写材１０の間の摩擦をより効果的に防ぐことができる。
　モールド２０は、一例では、図１に示すように、基材２１と、その上に配置された樹脂層２２を備え、樹脂層２２に位置合わせパターン２３及び転写パターン２４が形成された構成である。
　基材２１は、樹脂基材が好ましい。この場合、モールド２０が可撓性を有し、位置合わせ工程においてモールド２０を容易に湾曲させることができるからである。樹脂基材の具体例は、基材１１の説明において列挙した通りである。樹脂層１２は、硬化性樹脂組成物を硬化させることによって形成することができる。硬化性樹脂組成物の説明は、上述した通りである。
　本実施形態では、位置合わせパターン１３，２３は、位置合わせパターン２３の凸部２３ａが、位置合わせパターン１３の隣接する凸部１３ａの間の凹部１３ｄに入り込むことによって、互いに係合（より具体的には、嵌合）されるようになっている。図２（ａ）に示すように、凸部２３ａの中心位置が凹部１３ｄの中心位置からずれている場合には、凸部２３ａの傾斜面２３ｂと凸部１３ａの傾斜面１３ｂが当接した状態でモールド２０が被転写材１０に対して押し込まれることによって、モールド２０は傾斜面１３ｂ，２３ｂによって案内されるように被転写材１０に対して相対移動して、図３に示すように、凸部２３ａが凹部１３ｄに嵌り、位置合わせ工程が完了する。この位置合わせ工程では、モールド２０が傾斜面１３ｂ，２３ｂによって案内されて移動する際にモールド２０は被転写材１０に近づくと共に面内方向にも移動するが、本実施形態では、転写パターン２４は被転写材１０から離れた位置にあるので、モールド２０の面内移動に伴って転写パターン２４が被転写材１０と擦れることがない。転写パターン２４と被転写材１０の間の擦れを確実に阻止するために、転写パターン２４が被転写材１０から十分に離れていることが好ましく、位置合わせ工程において転写パターン２４が被転写樹脂層１に接触していないことが好ましい。
　また、本実施形態では、位置合わせ工程は、位置合わせパターン２３が被転写樹脂層１に接触しないように行われることが好ましい。位置合わせパターン１３，２３の間に硬化性樹脂組成物が入り込むと、その分だけ位置合わせの精度が低下する虞があるが、本実施形態のように、被転写樹脂層１から離れた位置において位置合わせパターン２３を位置合わせパターン１３に係合させることによって、位置合わせの精度の低下を抑制することができる。但し、別の観点では、図２（ｂ）に示すように、位置合わせパターン１３，２３の間に液状樹脂１ａが存在している状態で位置合わせパターン１３，２３を接触させることによって、摩擦によって位置合わせパターン１３，２３が損傷することを防ぐことができるので、位置合わせパターン１３，２３の間に液状樹脂１ａが存在している状態で位置合わせ工程を行うことも好ましい。液状樹脂１ａは、上述の硬化性樹脂組成物と同様のものであってもよく、硬化性を有さない液状樹脂であってもよい。
（３）転写工程
　この工程では、図４に示すように、被転写樹脂層１に対して、モールド２０に設けられた転写パターン２４を押し付けた状態で被転写樹脂層１を硬化させることによって、転写パターン２４を被転写樹脂層１に転写する。これによって、図５に示すように、凹凸パターン２４ｒを有する硬化樹脂層２が被転写材１０上に形成される。凹凸パターン２４ｒは、転写パターン２４の反転パターンである。
　上記の位置合わせ工程において、モールド２０は、被転写材１０に対して位置合わせされているので、その状態から、湾曲されたモールド２０を元の状態に戻して転写パターン２４を被転写樹脂層１に押し付けることによって、高精度に位置合わせされた位置に転写パターン２４を転写することができる。一例では、モールド２０上でローラを移動させながらローラでモールド２０を被転写材１０に押し付けることによって転写パターン２４を被転写樹脂層１に転写することができる。
　本実施形態では、被転写樹脂層１は、光硬化性樹脂組成物からなり、モールド２０には活性エネルギー線３０を遮光する遮光パターン２５が設けられている。図１及び図４に示すように、遮光パターン２５には開口領域Ｒが設けられており、遮光パターン２５をマスクとして用いて被転写樹脂層１に活性エネルギー線３０を照射することによって遮光パターン２５に設けられた開口領域Ｒにおいて被転写樹脂層１を硬化させることができる。その後、モールド２０を被転写樹脂層１から離脱させ、被転写樹脂層１の未硬化部分をリンスして除去することによって、図５に示すように、凹凸パターン２４ｒを有する硬化樹脂層２を被転写材１０上に形成することができる。なお、遮光パターン２５を有するモールド２０を用いる代わりに、遮光パターンを有する別の部材をマスクとして用いて開口領域Ｒに相当する部分において被転写樹脂層１の硬化を行ってもよい。
（４）ステップアンドリピート式のインプリント
　上記（１）～（３）の構成によって高精度に位置合わせされた位置に凹凸パターン２４ｒが形成された微細構造体の製造が完了する。この微細構造体において、凹凸パターン２４ｒが形成されている領域は、開口領域Ｒと同サイズであるので、より広い領域に凹凸パターン２４ｒが形成されている微細構造体が必要な場合には、モールド２０の位置をずらして上記（１）～（３）の工程を繰り返すステップアンドリピート式のインプリントを行うことによって、凹凸パターン２４ｒが形成される領域を広げることができる。
　本実施形態では、図６に示すように、硬化樹脂層２に隣接した位置に新たな被転写樹脂層１を形成し、位置合わせパターン１３，２３の１ピッチ分だけ、モールド２０をずらして、被転写材１０に対してモールド２０の位置合わせを行った後に、図７に示すように、転写パターン２４を被転写樹脂層１に対して押し付けて被転写樹脂層１を硬化させることによって、図８に示すように、上記（３）の工程で形成した硬化樹脂層２に隣接した位置に、凹凸パターン２４ｒを有する新たな硬化樹脂層２を形成することができる。
　このような工程を繰り返すことによって、図８～図９に示すように、ピッチＰ１で並んだ複数の硬化樹脂層２を有する微細構造体を製造することができる。ピッチＰ１を開口領域Ｒの幅Ｗと一致させることによって、複数ステップで形成した硬化樹脂層２を互いに隙間なく隣接して配置させることが可能になる。なお、ピッチＰ１のｎ倍（ｎは２以上の整数）を開口領域Ｒの幅Ｗと一致させ、１ステップごとにモールド２０の位置をｎピッチ分だけ移動させるようにしても同様の効果が得られる。
　ステップアンドリピートを行う順序は、特に限定されず、図９の最上段の複数の硬化樹脂層２９を右から左に向かって順に形成した後に、二段目、三段目の複数の硬化樹脂層２９を形成してもよく、図９の最右列の複数の硬化樹脂層２９を上から下に向かって順に形成した後に、右から二列目以降の硬化樹脂層２９を形成してもよく、その他の順序で形成してもよい。図９では、縦方向と横方向のピッチがどちらもＰ１であるが、縦方向と横方向のピッチは互いに異なっていてもよい。また、図９では、複数の硬化樹脂層２が二次元に配列されているが、一次元に配列させてもよい。また、図９では、各ステップで形成される硬化樹脂層２は正方形状であるが、開口領域Ｒの形状を変更することによって硬化樹脂層２の形状を変更することができる。
　本実施形態の方法で得られた微細構造体は、インプリント用モールド、マイクロコンタクトプリント用スタンパ、光学シート（反射防止シート、ホログラムシート、レンズシート、偏光分離シート）、撥水シート、親水シート細胞培養シートなどに利用可能である。
　本発明は、以下の形態でも実施可能である。
・位置合わせパターン２３の凸部２３ａの数は、特に限定されず、１つ、２つ、３つ、４つ以上の何れであってもよい。被転写材１０に対してモールド２０を一次元的に位置合わせするには凸部２３ａの必要数は１つである。被転写材１０に対してモールド２０を二次元的に位置合わせするには凸部２３ａの必要数は２つである。凸部２３ａの破損を防ぐという観点では、凸部２３ａの数は多い方が好ましい。
・凸部１３ａ，２３ａの形状は、位置合わせを容易にするという観点からは凸部１３ａ，２３ａの傾斜面が凸部１３ａ，２３ａの先端にまで続いている形状が好ましい。そのような形状としては、円錐形状、多角錐（例：四角錐）形状、半球形状などが挙げられる。
２．第２実施形態
　図１０～図１２を用いて、本発明の第２実施形態の微細構造体の製造方法について説明する。本実施形態は、第１実施形態と類似しており、位置合わせパターン１３の形状が異なっている点が主な相違点である。以下、相違点を中心に説明する。
　本実施形態では、図１０に示すように、位置合わせパターン１３，２３は、相補形状になっていない。このため、図１１に示すように、モールド２０を被転写材１０に押し付けて、位置合わせパターン２３の凸部２３ａの先端２３ｃを位置合わせパターン１３の底部１３ｅに当接させても、モールド２０は、被転写材１０に対して位置合わせされない。しかし、図１１に示す状態からモールド２０を被転写材１０の面内方向（矢印Ｘ方向）に移動させて、図１２に示すように、位置合わせパターン２３の凸部２３ａの傾斜面２３ｂを位置合わせパターン１３の凸部１３ａの傾斜面１３ｂに係合（より具体的には、当接）させることによって、モールド２０を被転写材１１に対して位置合わせすることができる。本実施形態によれば、隣接する凸部１３ａ間に凸部２３ａが挿入可能な程度にモールド２０が被転写材１０に対して位置合わせされていれば、高精度な位置合わせが可能になるので、第１実施形態よりもさらに精度が低い装置を用いた場合でも、高精度な位置合わせが可能になる。但し、本実施形態では、位置合わせ工程後に、モールド２０が被転写材１０に対して位置ずれしないように、モールド２０を矢印Ｘ方向に押し付けて保持する機構を設けることが好ましい。
　本実施形態においても、位置合わせ工程においては、モールド２０が湾曲されていて、転写パターン２４が被転写材１０に接触しない状態になっているので、モールド２０を被転写材１０の面内方向に移動させても転写パターン２４に擦り傷が入ることがない。
　本発明は、以下の形態でも実施可能である。
・凸部１３ａ，１３ｂの側面を傾斜面１３ｂ，２３ｂにする代わりに、基材１１，２１に対して略垂直な面にしてもよい。この場合、凸部１３ａ，１３ｂは、円柱形状や多角柱（四角柱）形状にすることができる。
１：被転写樹脂層、２：硬化樹脂層、１０：被転写材、１１：基材、１２：樹脂層、１３：位置合わせパターン、２０：モールド、２１：基材、２２：樹脂層、２３：位置合わせパターン、２４：転写パターン、２５：遮光パターン

Claims (10)

  1. 被転写材上に硬化性樹脂組成物を塗布して得られる被転写樹脂層に対して、モールドに設けられた転写パターンを押し付けた状態で前記被転写樹脂層を硬化させることによって、前記転写パターンを前記被転写樹脂層に転写する転写工程を備え、
    前記被転写材は、被転写材側位置合わせパターンを備え、
    前記モールドは、モールド側位置合わせパターンを備え、
    前記転写工程の前に、前記モールドを湾曲させた状態で前記モールド側位置合わせパターンを前記被転写材側位置合わせパターンに係合させることによって、前記被転写材に対して前記モールドを位置合わせする位置合わせ工程を備える、微細構造体の製造方法。
  2. 前記位置合わせ工程は、前記転写パターンが前記被転写樹脂層に接触しないように行われる、請求項１に記載の微細構造体の製造方法。
  3. 前記位置合わせ工程は、前記モールド側位置合わせパターンが前記被転写樹脂層に接触しないように行われる、請求項１又は請求項２に記載の微細構造体の製造方法。
  4. 前記被転写材側位置合わせパターンと前記モールド側位置合わせパターンは、相補形状である、請求項１～請求項３の何れか１つに記載の微細構造体の製造方法。
  5. 前記モールド側位置合わせパターンと前記被転写材側位置合わせパターンの少なくとも一方は、先細り形状の凸部を有する、請求項１～請求項４の何れか１つに記載の微細構造体の製造方法。
  6. 前記モールド側位置合わせパターンの凸部の先端と前記モールドの背面の間の距離は、前記転写パターンの凸部の先端と前記モールドの背面の間の距離よりも長い、請求項１～請求項５の何れか１つに記載の微細構造体の製造方法。
  7. 前記モールド側位置合わせパターンのピッチは、前記転写パターンのピッチよりも大きい、請求項１～請求項６の何れか１つに記載の微細構造体の製造方法。
  8. 前記モールド側位置合わせパターンは、正方格子配列を有する、請求項１～請求項７の何れか１つに記載の微細構造体の製造方法。
  9. 前記硬化性樹脂組成物は、活性エネルギー線の照射によって硬化する光硬化性樹脂組成物であり、
    前記モールドは、前記活性エネルギー線を遮光する遮光パターンを備え、
    前記遮光パターンをマスクとして用いて前記被転写樹脂層に前記活性エネルギー線を照射することによって前記遮光パターンに設けられた開口領域において前記被転写樹脂層を硬化させる、請求項１～請求項８の何れか１つに記載の微細構造体の製造方法。
  10. 前記転写工程の後に前記モールドを次の転写位置にずらして前記位置合わせ工程を行い、その位置で前記転写工程を行うことを繰り返す、請求項１～請求項９の何れか１つに記載の微細構造体の製造方法。
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