WO2017078019A1 - 微細構造体の製造方法 - Google Patents

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WO2017078019A1
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layer
mold
light shielding
transferred
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Inventor
紘子 山田
郁美 坂田
美里 山中
Original Assignee
綜研化学株式会社
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C59/00—Surface shaping of articles, e.g. embossing; Apparatus therefor
    • B29C59/02—Surface shaping of articles, e.g. embossing; Apparatus therefor by mechanical means, e.g. pressing
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B81—MICROSTRUCTURAL TECHNOLOGY
    • B81C—PROCESSES OR APPARATUS SPECIALLY ADAPTED FOR THE MANUFACTURE OR TREATMENT OF MICROSTRUCTURAL DEVICES OR SYSTEMS
    • B81C99/00—Subject matter not provided for in other groups of this subclass
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L21/00—Processes or apparatus adapted for the manufacture or treatment of semiconductor or solid state devices or of parts thereof
    • H01L21/02—Manufacture or treatment of semiconductor devices or of parts thereof
    • H01L21/027—Making masks on semiconductor bodies for further photolithographic processing not provided for in group H01L21/18 or H01L21/34

Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing a microstructure using an imprint technique.
  • the imprint technique is a fine processing technique that obtains a fine structure by pressing a mold having a fine pattern against a resin layer such as a liquid resin on a transparent substrate, thereby transferring the mold pattern to the resin layer.
  • the fine pattern exists from a nanoscale pattern of 10 nm level to a pattern of about 100 ⁇ m.
  • the obtained microstructures are used in various fields such as semiconductor materials, optical materials, storage media, micromachines, biotechnology, and the environment.
  • a mold having a reverse pattern of a desired concavo-convex pattern is usually formed by applying a photocurable resin composition on a transparent substrate to form a transfer layer.
  • the mold reversal pattern is transferred to the transferred layer by irradiating the layer to be transferred with ultraviolet rays to cure the transferred layer.
  • a layer to be transferred is cured in a region not covered by the light shielding pattern (hereinafter referred to as “non-covering region”) by irradiating the layer to be transferred with ultraviolet rays using a predetermined light shielding pattern as a mask. It is possible to make it. Also disclosed is a technique for adding a predetermined amount of a polymerization inhibitor to a photocurable resin composition in order to prevent the transfer layer from being cured in a region covered with a light shielding pattern (hereinafter referred to as “covered region”). Yes.
  • the present invention has been made in view of such circumstances, and provides a method for manufacturing a fine structure capable of effectively suppressing curing of a transfer layer in a region covered with a light shielding pattern. Is.
  • a photocurable resin composition is applied on a transparent substrate directly or via a transparent resin layer to form a transfer target layer, and a mold having a reverse pattern of a desired uneven pattern is transferred to the mold
  • the reverse pattern is applied to the transferred layer by irradiating the transferred layer with an active energy ray from the transparent substrate side using a predetermined light-shielding pattern as a mask while being pressed against the layer.
  • a method for manufacturing a fine structure including a step of forming a cured resin layer transferred to a transfer layer, wherein the mold is subjected to a light transmission reduction process.
  • the present inventor has examined in detail the cause of the transfer layer being cured in the coated region.
  • the mold is transparent, the active energy rays incident on the mold in the uncoated region are guided in the mold. Then, it was found that one of the causes was reaching the covered region. And based on this knowledge, by performing a light transmission reduction process on the mold, as a result of suppressing the wave guide in the mold, it is found that curing of the transferred layer in the covering region is suppressed, The present invention has been completed.
  • the light shielding pattern includes a plurality of light shielding regions.
  • the light shielding pattern includes a light shielding region including at least a curved portion.
  • the light shielding pattern is provided on the transparent substrate.
  • the mold is a resin mold.
  • the mold is subjected to a transmittance reduction process so that the transmissivity of the active energy ray is 50% or less.
  • the transferred layer is formed on the transparent substrate via the transparent resin layer, and the transparent resin layer is different from the concave / convex pattern in at least one of shape, period, pitch, and forming direction. Has a pattern.
  • FIG. 1 shows a transparent substrate 1 used in a first embodiment of the present invention, in which (a) is a plan view and (b) is a cross-sectional view along AA. (C) to (e) show other examples of the method of forming the light shielding pattern 4.
  • (A)-(c) is sectional drawing which shows the 1st cured resin layer formation process of 1st Embodiment of this invention.
  • (A)-(d) is sectional drawing which shows the 2nd cured resin layer formation process of 1st Embodiment of this invention.
  • FIG. 4 is an enlarged view of a region R in FIG.
  • (A)-(c) is sectional drawing which shows the 1st cured resin layer formation process of 2nd Embodiment of this invention.
  • (A)-(d) is sectional drawing which shows the 2nd cured resin layer formation process of 2nd Embodiment of this invention.
  • (A)-(d) is sectional drawing which shows the 2nd cured resin layer formation process of 3rd Embodiment of this invention. It is sectional drawing corresponding to FIG.3 (b) which shows the 2nd cured resin layer formation process of 4th Embodiment of this invention.
  • (A)-(d) is sectional drawing which shows the cured resin layer formation process of 5th Embodiment of this invention.
  • (A) to (c) are optical micrographs, (a) is a light shielding region 3, (b) is a cured resin layer 29 of a microstructure (Example), and (c) is a microstructure (Comparative Example).
  • First cured resin layer forming step (1-1) First transferred layer forming step First, as shown in FIG. 2 (a), a first photocurable material is formed on a transparent substrate 1 having a light shielding pattern 4. The resin composition is applied to form the first transferred layer 5.
  • the transparent substrate 1 is formed of a transparent material such as a resin substrate or a quartz substrate, and the material is not particularly limited, but is preferably a resin substrate. This is because by using the resin base material, a fine structure having a desired size (also capable of a large area) can be obtained by the method of the present invention.
  • the resin constituting the resin base material include polyethylene terephthalate, polycarbonate, acrylic resin, methacrylic resin, polystyrene, ABS resin, polyolefin, polyamide, polyimide, polysulfone, polyethersulfone, cyclic polyolefin, and polyethylene naphthalate. It consists of one kind selected from.
  • the transparent substrate 1 preferably has flexibility. When a resin substrate is used, the same type or different types of substrates are laminated, or the resin composition is laminated on the resin substrate in a film form. May be.
  • the thickness of the resin base material is preferably in the range of 25 to 500 ⁇ m.
  • the light shielding pattern 4 provided on the transparent substrate 1 includes one light shielding region 3 or a plurality of light shielding regions 3.
  • the light-shielding pattern 4 is a pattern in which a large number of circular light-shielding regions 3 are regularly arranged.
  • an arbitrary pattern such as a character or a pattern can be used.
  • one or a plurality of characters are constituted by the plurality of light shielding regions 3. Since characters and designs often include a curved portion, the light shielding region 3 preferably includes a curved portion.
  • the light shielding pattern 4 is a pattern used as a mask in the second cured resin layer forming step. As shown in FIGS.
  • the second cured resin layer 29 corresponds to the light shielding pattern 4.
  • a step shape 31 is formed.
  • the step shape 31 includes a low step portion 31l and a high step portion 31u, and a region where the active energy ray 27 is blocked by the light shielding pattern 4 in the active energy ray irradiation step shown in FIG. 31l.
  • “Active energy rays” is a general term for energy rays that can cure a photocurable resin composition, such as UV light, visible light, and electron beams.
  • the light shielding pattern 4 is patterned after a light shielding material (for example, a metal material such as chromium) is deposited on the transparent substrate 1 by sputtering, or a pattern of the light shielding material is printed by a method such as ink jet printing or screen printing. Can be formed.
  • a light shielding material for example, a metal material such as chromium
  • the light-shielding pattern 4 may be formed on the surface 1a of the transparent substrate 1 on which the first photocurable resin composition is applied, as shown in FIG.
  • the transparent substrate 1 may be formed on the back surface 1b.
  • the light shielding pattern 4 may be formed so as to be flush with the transparent base material 1 as shown in FIG. 1B, and the flat surface of the transparent base material 1 as shown in FIG. It may be formed on top and may be embedded in the transparent substrate 1 as shown in FIG.
  • the 1st photocurable resin composition which comprises the 1st to-be-transferred layer 5 contains a monomer and a photoinitiator, and has the property to harden
  • Monomers include photopolymerizable monomers for forming (meth) acrylic resins, styrene resins, olefin resins, polycarbonate resins, polyester resins, epoxy resins, silicone resins, etc., and photopolymerizable (meth) acrylic.
  • System monomers are preferred.
  • (meth) acryl means methacryl and / or acryl
  • (meth) acrylate means methacrylate and / or acrylate.
  • the photoinitiator is a component added to promote the polymerization of the monomer, and is preferably contained in an amount of 0.1 part by mass or more with respect to 100 parts by mass of the monomer.
  • the upper limit of content of a photoinitiator is not prescribed
  • the first photocurable resin composition of the present invention comprises components such as a solvent, a polymerization inhibitor, a chain transfer agent, an antioxidant, a photosensitizer, a filler, a leveling agent, etc. of the first photocurable resin composition. You may include in the range which does not affect a property.
  • 1st photocurable resin composition can be manufactured by mixing the said component by a well-known method.
  • the first photocurable resin composition may be applied onto the transparent substrate 1 by a method such as spin coating, spray coating, bar coating, dip coating, die coating, or slit coating to form the first transferred layer 5. Is possible.
  • the thickness of the first transferred layer 5 is usually 50 nm to 1 mm, preferably 500 nm to 500 ⁇ m. With such a thickness, imprinting is easy to perform.
  • the first mold 7 has a first pattern 9.
  • the first pattern 9 is a reverse pattern of the desired uneven pattern 9r.
  • the first pattern 9 is, for example, a concavo-convex pattern in which the concavo-convex pattern is repeated at a constant cycle, preferably having a cycle of 10 nm to 2 mm and a depth of 10 nm to 500 ⁇ m, more preferably having a cycle of 20 nm to 20 ⁇ m and a depth of 50 nm to 1 ⁇ m. . If set in this way, sufficient unevenness can be transferred to the first transfer layer 5. Specific shapes of the irregularities include line and space, moth eye, cylinder, monolith, cone, polygonal pyramid, and microlens.
  • the first pattern 9 may be a concavo-convex pattern that is randomly concavo-convex.
  • the first mold 7 and the first pattern 9 are made of a transparent material such as resin, quartz, or silicone, and can be made of the same material as that of the transparent substrate 1.
  • the first pattern 9 may be laminated with a layer having transparency (a layer made of an inorganic compound, a release layer, etc.).
  • the pressure for pressing the first mold 7 against the first transferred layer 5 may be any pressure that can transfer the shape of the first pattern 9 to the first transferred layer 5.
  • the active energy ray 11 irradiated to the first transferred layer 5 may be irradiated with an integrated light amount sufficient to sufficiently cure the first transferred layer 5, and the integrated light amount is, for example, 100 to 10,000 mJ / cm 2 .
  • the first transferred layer 5 is cured, and as shown in FIG. 2 (c), a first cured resin layer (a concavo-convex pattern 9r formed by inverting the first pattern 9) is formed.
  • Transparent resin layer) 15 is formed.
  • a second photocurable resin composition is formed on the first cured resin layer 15.
  • the second transfer layer 25 is formed by applying an object. That is, the second transferred layer 25 is formed on the transparent substrate 1 via the first cured resin layer 15.
  • the description of the first photocurable resin composition described above applies to the second photocurable resin composition unless it is contrary to the gist.
  • the kind of 2nd photocurable resin composition may be the same as that of a 1st photocurable resin composition, or may differ.
  • the second photo-curable resin composition preferably has an appropriate viscosity enough to form the second transferred layer 25 having a certain thickness on the concave / convex pattern 9r while filling the gaps of the concave / convex pattern 9r. .
  • the second transferred layer 25 obtained by applying the second photocurable resin composition is usually a transparent resin layer, and the thickness on the uneven pattern 9r is usually 50 nm to 1 mm, preferably 500 nm. ⁇ 500 ⁇ m. With such a thickness, imprinting is easy to perform.
  • the second mold 21 has a second pattern 23.
  • the second pattern 23 is an inverted pattern of the desired uneven pattern 23r.
  • the description of the shape, period, pitch, etc. of the second pattern 23 is the same as that of the first pattern 9.
  • the concavo-convex patterns 9r and 23r have patterns that are different from each other in at least one of shape, period, pitch, and formation direction. With such a configuration, it is possible to make a difference in appearance between the region where the uneven pattern 9r is formed and the region where the uneven pattern 23r is formed. As an example in which the concavo-convex patterns 9r and 23r are formed in different directions, when the concavo-convex pattern is a line and space pattern, the direction in which the lines extend is different.
  • the concavo-convex pattern 23r is a line-and-space pattern having the same shape, period, and pitch as the concavo-convex pattern 9r, and the formation direction is shifted by a predetermined angle (eg, 45 to 90 °).
  • the second mold 21 is subjected to a light transmission reduction process.
  • the light transmission reduction process means a process of reducing the ratio of the active energy rays 27 that are transmitted through the second mold 21 that is originally formed of a highly light-transmitting material (transparent material such as resin, quartz, and silicone). .
  • a light shielding film 24 is formed so as to cover the second pattern 23, or a material constituting the second mold 21 (particularly a material constituting the second pattern 23).
  • the light shielding film 24 can be formed by attaching a light shielding material such as a metal so as to cover the second pattern 23 by sputtering or the like.
  • the second mold 21 is preferably subjected to a light transmission reduction process so that the light transmittance of the active energy rays 27 is 50% (preferably 40, 30, 20, 15, or 10%) or less. Moreover, it is preferable that the light transmittance of the second mold 21 with respect to the active energy rays 27 is lower than the light transmittance of the first mold 7 with respect to the active energy rays 11.
  • the second mold 21 when the second mold 21 is transparent, as shown by arrows X and Y in FIG. 4, the second mold 21 enters the second mold 21 in the uncovered area (area not covered by the light shielding pattern 4).
  • the active energy ray 27 is guided to the coating region by refraction, scattering, reflection, etc. in the second mold 21, so that the second transferred layer is also formed in the coating region (the region covered with the light shielding pattern 4). 25 was cured, and the transfer accuracy of the light shielding pattern 4 was lowered.
  • the second mold 21 since the second mold 21 is subjected to the light transmission reduction process, it is suppressed that the active energy rays 27 are guided to the second transferred layer 25 in the coating region through the second mold 21. Therefore, the transfer accuracy of the light shielding pattern 4 is improved.
  • the pressure for pressing the second mold 21 against the second transferred layer 25 may be any pressure that can transfer the shape of the second pattern 23 to the second transferred layer 25.
  • the active energy ray 27 irradiated to the second transferred layer 25 may be irradiated with an integrated light amount sufficient to sufficiently cure the second transferred layer 25, and the integrated light amount is, for example, 100 to 10,000 mJ / cm 2 .
  • the second photocurable resin composition buried in the gaps of the uneven pattern 9r is cured in the uncovered region, and the second transferred layer 25 to which the second pattern 23 is transferred. Is cured to form a second cured resin layer 29.
  • a high step portion 31u having a step shape 31 shown in FIG. 3D is formed in the region where the second photocurable resin composition is cured in this step.
  • An uneven pattern 23r obtained by inverting the second pattern 23 is formed on the high step portion 31u.
  • a low step portion 31l is formed in the covering region. The uneven pattern 9r remains as it is in the low step portion 31l.
  • the second mold 21 is removed, and the uncured second photocurable resin composition 31 remaining in the low step portion 31l is removed with a solvent.
  • the structure shown in FIG. 3D is obtained, and the manufacture of the fine structure is completed.
  • the produced microstructure is an imprint mold, a microcontact print stamper, an optical sheet (antireflection sheet, hologram sheet, lens sheet, polarization separation sheet), water repellent sheet, hydrophilic sheet, cell culture sheet, and injection molding. It can be used for molds, microchips, hologram sheets, photoelectric sensor sheets, and the like.
  • the first mold 7 is not provided with a light shielding pattern, but a light shielding pattern having a different pattern from the light shielding pattern 4 is provided in the first mold 7, and the first transferred layer 5 is passed through the first mold 7.
  • the active energy ray 11 may be irradiated on the surface.
  • -A photocurable resin composition is applied onto the second cured resin layer 29 to form a transferred layer, another pattern is transferred to the transferred layer, and a partial region of the transferred layer is cured.
  • the third cured resin layer can be formed.
  • Second Embodiment A second embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. This embodiment is similar to the first embodiment, and the main difference is that the first pattern 9 of the first mold 7 is not a concave-convex pattern but a flat pattern (that is, a flat surface). Hereinafter, the difference will be mainly described.
  • the first transferred layer 5 is passed through the first mold 7 while pressing the first pattern 9 of the first mold 7 against the first transferred layer 5.
  • the first cured resin layer 15 to which the first pattern 9 is transferred is formed by irradiating the active energy rays 11 to the surface. Since the 1st pattern 9 is a flat pattern, the flat pattern 9f is formed also in the 1st cured resin layer 15, and the surface of the 1st cured resin layer 15 becomes a flat surface.
  • the second transferred layer 25 is irradiated from the transparent substrate 1 side to the second transferred layer 25 to cure the second transferred layer 25 in the non-shielded region.
  • a cured resin layer 29 is formed. Since the second pattern 23 is an inverted pattern of the concave / convex pattern 23r, the concave / convex pattern 23r is formed in the high step portion 31u. On the other hand, the low step portion 31l remains a flat pattern.
  • a first cured resin layer 15 having an uneven pattern 9r is formed by the same method as in the first embodiment.
  • the uneven pattern 9r is a line and space pattern.
  • the second transferred layer 25 is irradiated from the transparent substrate side 1 to the second transferred layer 25 to cure the second transferred layer 25 in the non-shielded region.
  • a cured resin layer 29 is formed. Since the first and second patterns 9 and 23 are inversion patterns of the line and space pattern and the moth eye pattern, respectively, the moth eye pattern is formed in the high step portion 31u, and the low step portion 31l is the line and space pattern. Remains formed.
  • FIG. 8 is a drawing corresponding to FIG. 3B, and in this embodiment, as shown in FIG. 8, the light shielding mask 26 having the light shielding pattern 4 is overlaid on the transparent base material 1 and is the second shape.
  • the second transferred layer 25 is irradiated with active energy rays 27 from the transparent substrate 1 side. 2 A portion of the transferred layer 25 is cured.
  • Other processes are the same as those in the first embodiment. According to the present embodiment, a fine structure having no light shielding pattern 4 on the transparent substrate 1 can be obtained.
  • the transferred layer 6 is formed by applying a photocurable resin composition on the transparent substrate 1 having the light shielding pattern 4.
  • the photocurable resin composition and the transferred layer 6 are the same as the first photocurable resin composition and the first transferred layer 5 of the first embodiment, respectively.
  • the light shielding pattern 4 is a cured resin layer in which the reversal pattern 22 is transferred to the transferred layer 6 by irradiating the transferred layer 6 with the active energy ray 27 from the transparent substrate 1 side and curing the transferred layer 6 using 4 as a mask. 16 is formed.
  • the mold 20 and the reverse pattern 22 are the same as the second mold 21 and the second pattern 23 of the first embodiment, respectively.
  • the mold 20 is removed, and the uncured photocurable resin composition 32 is removed with a solvent to obtain the structure shown in FIG. 9D.
  • the production of the fine structure is completed.
  • the shape of the region where the uneven pattern 9r is formed reflects the shape of the light shielding region 3 with high accuracy.
  • the shape of the region where the concavo-convex pattern 9r was formed was significantly different from the shape of the light shielding region 3.

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Abstract

遮光パターンで覆われている領域での被転写層の硬化を効果的に抑制することができる、微細構造体の作製方法を提供する。 本発明によれば、透明基材上に直接又は透明樹脂層を介して光硬化性樹脂組成物を塗布して被転写層を形成し、所望の凹凸パターンの反転パターンを有するモールドを前記被転写層に押し付けた状態で、所定の遮光パターンをマスクとして用いて、前記透明基材側から前記被転写層に活性エネルギー線を照射して前記被転写層を硬化させることによって前記反転パターンが前記被転写層に転写された硬化樹脂層を形成する工程を備え、前記モールドは、透光低減処理されている、微細構造体の製造方法が提供される。

Description

微細構造体の製造方法
　本発明は、インプリント技術を用いた微細構造体の製造方法に関する。
　インプリント技術とは、微細パターンを有するモールドを、透明基材上の液状樹脂等の樹脂層へ押し付け、これによりモールドのパターンを樹脂層に転写して微細構造体を得る微細加工技術である。微細パターンとしては、１０ｎｍレベルのナノスケールのものから、１００μｍ程度のものまで存在する。得られた微細構造体は、半導体材料、光学材料、記憶メディア、マイクロマシン、バイオ、環境等、様々な分野で用いられている。
　インプリント技術を用いて微細構造体を形成する場合には、通常、透明基材上に光硬化性樹脂組成物を塗布して被転写層を形成し、所望の凹凸パターンの反転パターンを有するモールドを被転写層に押し付けた状態で紫外線を照射して被転写層を硬化させることによってモールドの反転パターンを被転写層に転写する。
　特許文献１では、所定の遮光パターンをマスクとして用いて、被転写層に紫外線照射を行うことによって、遮光パターンによって覆われていない領域（以下、「非被覆領域」）での被転写層を硬化させることを可能にしている。また、遮光パターンで覆われている領域（以下、「被覆領域」）での被転写層の硬化を防ぐべく、光硬化性樹脂組成物に所定量の重合禁止剤を添加する技術が開示されている。
ＷＯ２０１５／０７６１４７
　しかし、特許文献１の技術によっても、被覆領域での被転写層の硬化を完全に防ぐことは困難であり、被覆領域での被転写層の硬化をより効果的に防ぐ技術が望まれている。特に、遮光パターンが微細な文字や図柄で構成される場合には、被覆領域での被転写層の硬化によって文字や図柄の形状が乱れてしまうので、被覆領域での被転写層の硬化の抑制がより重要になる。
　本発明はこのような事情に鑑みてなされたものであり、遮光パターンで覆われている領域での被転写層の硬化を効果的に抑制することができる、微細構造体の作製方法を提供するものである。
　本発明によれば、透明基材上に直接又は透明樹脂層を介して光硬化性樹脂組成物を塗布して被転写層を形成し、所望の凹凸パターンの反転パターンを有するモールドを前記被転写層に押し付けた状態で、所定の遮光パターンをマスクとして用いて、前記透明基材側から前記被転写層に活性エネルギー線を照射して前記被転写層を硬化させることによって前記反転パターンが前記被転写層に転写された硬化樹脂層を形成する工程を備え、前記モールドは、透光低減処理されている、微細構造体の製造方法が提供される。
　本発明者は被覆領域で被転写層が硬化される原因について詳細に検討を行ったところ、モールドが透明であるために、非被覆領域においてモールドに入射された活性エネルギー線がモールド内で導波して被覆領域に到達してしまうことが原因の一つであることを突き止めた。そして、この知見に基づいて、モールドに対して透光低減処理を施すことによって、モールド内での導波が抑制される結果、被覆領域での被転写層の硬化が抑制されることを見出し、本発明の完成に到った。
　以下、本発明の種々の実施形態を例示する。以下に示す実施形態は、互いに組み合わせ可能である。
　好ましくは、前記遮光パターンは、複数の遮光領域を備える。
　好ましくは、前記遮光パターンは、少なくとも曲線部を含む遮光領域を備える。
　好ましくは、前記遮光パターンは、前記透明基材に設けられている。
　好ましくは、前記モールドは、樹脂モールドである。
　好ましくは、前記モールドは、前記活性エネルギー線の透光率が５０％以下になるように透過率低減処理されている。
　好ましくは、前記被転写層は、前記透明基材上に前記透明樹脂層を介して形成され、前記透明樹脂層は、前記凹凸パターンとは形状、周期、ピッチ、及び形成方向の少なくとも１つが異なるパターンを有する。
本発明の第１実施形態で使用する透明基材１を示し、（ａ）は平面図、（ｂ）はＡ－Ａ断面図である。（ｃ）～（ｅ）は、遮光パターン４の形成方法の別例を示す。 （ａ）～（ｃ）は、本発明の第１実施形態の第１硬化樹脂層形成工程を示す断面図である。 （ａ）～（ｄ）は、本発明の第１実施形態の第２硬化樹脂層形成工程を示す断面図である。 図３（ｂ）中の領域Ｒの拡大図である。 （ａ）～（ｃ）は、本発明の第２実施形態の第１硬化樹脂層形成工程を示す断面図である。 （ａ）～（ｄ）は、本発明の第２実施形態の第２硬化樹脂層形成工程を示す断面図である。 （ａ）～（ｄ）は、本発明の第３実施形態の第２硬化樹脂層形成工程を示す断面図である。 本発明の第４実施形態の第２硬化樹脂層形成工程を示す図３（ｂ）に対応する断面図である。 （ａ）～（ｄ）は、本発明の第５実施形態の硬化樹脂層形成工程を示す断面図である。 （ａ）～（ｃ）は、光学顕微鏡写真であり、（ａ）は遮光領域３，（ｂ）は微細構造体（実施例）の硬化樹脂層２９，（ｃ）は微細構造体（比較例）の硬化樹脂層２９を示す。
　以下、図面を参照しながら本発明の好ましい実施の形態について具体的に説明する。
１．第１実施形態
　本発明の第１実施形態の微細構造体の製造方法は、第１硬化樹脂層形成工程、第２硬化樹脂層形成工程を備える。以下、各工程について詳細に説明する。
（１）第１硬化樹脂層形成工程
（１－１）第１被転写層形成工程
　まず、図２（ａ）に示すように、遮光パターン４を有する透明基材１上に第１光硬化性樹脂組成物を塗布して第１被転写層５を形成する。
＜透明基材＞
　透明基材１は、樹脂基材、石英基材などの透明材料で形成され、その材質は、特に限定されないが、樹脂基材であることが好ましい。樹脂基材を用いることによって、本発明の方法によって所望するサイズの（大面積も可能な）微細構造体が得られるからである。樹脂基材を構成する樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリスチレン、ＡＢＳ樹脂、ポリオレフィン、ポリアミド、ポリイミド、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、環状ポリオレフィンおよびポリエチレンナフタレートからなる群から選ばれる１種からなるものである。また、透明基材１は可撓性を有することが好ましく、樹脂基材を用いる場合には、同種または異種の基材を積層したり、樹脂基材に樹脂組成物を膜状に積層したりしてもよい。樹脂基材の厚さは２５～５００μｍの範囲であることが好ましい。
　透明基材１に設けられる遮光パターン４は、１つの遮光領域３、又は複数の遮光領域３を備える。遮光パターン４は、本実施形態では、多数の円形の遮光領域３が規則的に配列されたパターンであるが、遮光パターン４としては、文字や図柄等、任意のパターンのものを用いることができる。複数の遮光領域３によって、例えば、１又は複数の文字が構成される。文字や図柄は曲線部を含むことが多いので、遮光領域３は、曲線部を含むことが好ましい。遮光パターン４は、第２硬化樹脂層形成工程においてマスクとして利用するパターンであり、図３（ｂ）～（ｄ）に示すように、第２硬化樹脂層２９には、遮光パターン４に対応する段差形状３１が形成される。段差形状３１は、低段部３１ｌと高段部３１ｕとを備え、図３（ｂ）に示す活性エネルギー線照射工程において、遮光パターン４によって活性エネルギー線２７が遮られている領域が低段部３１ｌとなる。「活性エネルギー線」は、ＵＶ光、可視光、電子線などの、光硬化性樹脂組成物を硬化可能なエネルギー線の総称である。
　遮光パターン４は、遮光材料（例えば、クロムなどの金属材料）をスパッタリングによって透明基材１上に付着させた後にパターニングしたり、インクジェット印刷又はスクリーン印刷などの方法で遮光材料のパターンを印刷したりすることによって形成することができる。遮光パターン４は、図１（ｂ）～（ｃ）に示すように、透明基材１の、第１光硬化性樹脂組成物を塗布する面１ａに形成してもよく、図１（ｄ）に示すように、透明基材１の背面１ｂ上に形成してもよい。また、遮光パターン４は、図１（ｂ）に示すように、透明基材１と面一になるように形成してもよく、図１（ｃ）に示すように透明基材１の平坦面上に形成してもよく、図１（ｅ）に示すように透明基材１の内部に埋設されてもよい。
＜第１光硬化性樹脂組成物＞
　第１被転写層５を構成する第１光硬化性樹脂組成物は、モノマーと、光開始剤を含有し、活性エネルギー線の照射によって硬化する性質を有する。
　モノマーとしては、（メタ）アクリル樹脂、スチレン樹脂、オレフィン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂等を形成するための光重合性のモノマーが挙げられ、光重合性の（メタ）アクリル系モノマーが好ましい。なお、本明細書において、（メタ）アクリルとは、メタクリルおよび／またはアクリルを意味し、（メタ）アクリレートはメタクリレートおよび／またはアクリレートを意味する。
　光開始剤は、モノマーの重合を促進するために添加される成分であり、前記モノマー１００質量部に対して０．１質量部以上含有されることが好ましい。光開始剤の含有量の上限は、特に規定されないが、例えば前記モノマー１００質量部に対して２０質量部である。
　本発明の第１光硬化性樹脂組成物は、溶剤、重合禁止剤、連鎖移動剤、酸化防止剤、光増感剤、充填剤、レベリング剤等の成分を第１光硬化性樹脂組成物の性質に影響を与えない範囲で含んでいてもよい。
　第１光硬化性樹脂組成物は、上記成分を公知の方法で混合することにより製造することができる。第１光硬化性樹脂組成物は、スピンコート、スプレーコート、バーコート、ディップコート、ダイコートおよびスリットコート等の方法で透明基材１上に塗布して第１被転写層５を形成することが可能である。
　第１被転写層５の厚さは、通常５０ｎｍ～１ｍｍ、好ましくは、５００ｎｍ～５００μｍである。このような厚さとすれば、インプリント加工が行い易い。
（１－２）転写及び硬化工程
　次に、図２（ａ）～（ｃ）に示すように、第１モールド７の第１パターン９を第１被転写層５に対して押し付けた状態で第１モールド７を通じて第１被転写層５に活性エネルギー線１１を照射することによって第１パターン９が転写された第１硬化樹脂層１５を形成する。第１硬化樹脂層１５が特許請求の範囲の「透明樹脂層」である。
　第１モールド７は、第１パターン９を有する。本実施形態では、第１パターン９は、所望の凹凸パターン９ｒの反転パターンである。第１パターン９は、例えば、一定の周期で凹凸を繰り返す凹凸パターンであり、周期１０ｎｍ～２ｍｍ、深さ１０ｎｍ～５００μｍのものが好ましく、周期２０ｎｍ～２０μｍ、深さ５０ｎｍ～１μｍのものがより好ましい。このように設定すれば、第１被転写層５に充分な凹凸を転写することができる。凹凸の具体的な形状としては、ラインアンドスペース、モスアイ、円柱、モノリス、円錐、多角錐、マイクロレンズが挙げられる。第１パターン９は、ランダムに凹凸する凹凸パターンであってもよい。
　第１モールド７および第１パターン９は、樹脂、石英、シリコーンなどの透明材料で形成され、透明基材１と同様の材質で形成可能である。また、第１パターン９には、透明性を有する層（無機化合物からなる層や剥離層など）を積層させてもよい。
　第１モールド７を第１被転写層５に押し付ける圧力は、第１パターン９の形状を第１被転写層５に転写可能な圧力であればよい。
　第１被転写層５へ照射する活性エネルギー線１１は、第１被転写層５が十分に硬化する程度の積算光量で照射すればよく、積算光量は、例えば１００～１００００ｍＪ／ｃｍ２である。活性エネルギー線１１の照射によって、第１被転写層５が硬化されて、図２（ｃ）に示すように、第１パターン９が反転された凹凸パターン９ｒが形成された第１硬化樹脂層（透明樹脂層）１５が形成される。
（２）第２硬化樹脂層形成工程
（２－１）第２被転写層形成工程
　次に、図３（ａ）に示すように、第１硬化樹脂層１５上に第２光硬化性樹脂組成物を塗布して第２被転写層２５を形成する。つまり、第２被転写層２５は、透明基材１上に第１硬化樹脂層１５を介して形成される。
　上述した第１光硬化性樹脂組成物の説明は、その趣旨に反しない限り、第２光硬化性樹脂組成物に当てはまる。第２光硬化性樹脂組成物の種類は、第１光硬化性樹脂組成物と同じであっても異なっていてもよい。第２光硬化性樹脂組成物は、凹凸パターン９ｒの隙間を埋めつつ、凹凸パターン９ｒ上にある程度の厚さを有する第２被転写層２５を形成可能な程度の適度な粘性を有するものが好ましい。第２光硬化性樹脂組成物を塗布して得られる第２被転写層２５は、通常は、透明樹脂層であり、その凹凸パターン９ｒ上の厚さは、通常５０ｎｍ～１ｍｍ、好ましくは、５００ｎｍ～５００μｍである。このような厚さとすれば、インプリント加工が行い易い。
（２－２）転写及び硬化工程
　次に、図３（ａ）～（ｄ）に示すように、第２モールド２１の第２パターン２３を第２被転写層２５に押し付けた状態で遮光パターン４をマスクとして用いて、透明基材１側から第２被転写層２５に活性エネルギー線２７を照射して第２被転写層２５の一部の領域を硬化させることによって第２硬化樹脂層２９を形成する。第２硬化樹脂層２９には、低段部３１ｌと高段部３１ｕとを含む段差形状３１が形成される。
　第２モールド２１は、第２パターン２３を有する。本実施形態では、第２パターン２３は、所望の凹凸パターン２３ｒの反転パターンである。第２パターン２３の形状、周期、ピッチ等の説明は、第１パターン９と同様である。
　凹凸パターン９ｒ，２３ｒは、形状、周期、ピッチ、及び形成方向の少なくとも１つが互いに異なるパターンを有する。このような構成によって、凹凸パターン９ｒが形成されている領域と、凹凸パターン２３ｒが形成される領域で、見た目に差異を生じさせることができる。凹凸パターン９ｒ，２３ｒの形成方向が互いに異なる例としては、凹凸パターンがラインアンドスペースパターンである場合には、ラインが延びる方向が互いに異なる場合が挙げられる。本実施形態では、凹凸パターン２３ｒは、形状、周期、ピッチが凹凸パターン９ｒと同一のラインアンドスペースパターンであり、その形成方向が所定角度（例：４５～９０°）ずれている。
　第２モールド２１は、透光低減処理されている。透光低減処理とは、元々は透光性が高い材料（樹脂、石英、シリコーンなどの透明材料）で形成された第２モールド２１を透過する活性エネルギー線２７の割合を低減させる処理を意味する。透光低減処理の方法としては、図４に示すように、第２パターン２３を覆うように遮光膜２４を形成したり、第２モールド２１を構成する材料（特に第２パターン２３を構成する材料）に活性エネルギー線２７の吸収剤を添加したりする方法が挙げられる。遮光膜２４は、スパッタリングなどによって金属などの遮光材料を、第２パターン２３を覆うように付着させることによって形成することができる。第２モールド２１は、活性エネルギー線２７の透光率が５０％（好ましくは、４０，３０，２０，１５，又は１０％）以下になるように透光低減処理されることが好ましい。また、活性エネルギー線２７に対する第２モールド２１の透光率が、活性エネルギー線１１に対する第１モールド７の透光率よりも低いことが好ましい。
　従来技術では、第２モールド２１が透明である場合に、図４の矢印Ｘ，Ｙに示すように、非被覆領域（遮光パターン４で覆われていない領域）において第２モールド２１内に侵入した活性エネルギー線２７が第２モールド２１内での屈折・散乱・反射などによって被覆領域にまで導波されてしまうことによって、被覆領域（遮光パターン４で覆われている領域）でも第２被転写層２５が硬化されて、遮光パターン４の転写精度が低くなっていた。一方、本実施形態では、第２モールド２１が透光低減処理されているので、活性エネルギー線２７が第２モールド２１を通じて被覆領域内の第２被転写層２５に導波されることが抑制されるので、遮光パターン４の転写精度が向上する。
　第２モールド２１を第２被転写層２５に押し付ける圧力は、第２パターン２３の形状を第２被転写層２５に転写可能な圧力であればよい。
　第２被転写層２５へ照射する活性エネルギー線２７は、第２被転写層２５が十分に硬化する程度の積算光量で照射すればよく、積算光量は、例えば１００～１００００ｍＪ／ｃｍ２である。活性エネルギー線２７の照射によって、非被覆領域では、凹凸パターン９ｒの隙間に埋められた第２光硬化性樹脂組成物が硬化されると共に、第２パターン２３が転写された第２被転写層２５が硬化されて第２硬化樹脂層２９が形成される。この工程で第２光硬化性樹脂組成物が硬化された領域に、図３（ｄ）に示す段差形状３１の高段部３１ｕが形成される。高段部３１ｕには第２パターン２３が反転された凹凸パターン２３ｒが形成される。一方、被覆領域に低段部３１ｌが形成される。低段部３１ｌには凹凸パターン９ｒがそのまま残る。
　次に、図３（ｃ）～（ｄ）に示すように、第２モールド２１を取り外し、低段部３１ｌに残っている未硬化の第２光硬化性樹脂組成物３１を溶剤で除去して、図３（ｄ）に示す構造を得て、微細構造体の製造が完了する。
　作製した微細構造体は、インプリント用モールド、マイクロコンタクトプリント用スタンパ、光学シート（反射防止シート、ホログラムシート、レンズシート、偏光分離シート）、撥水シート、親水シート、細胞培養シート、射出成型用金型、マイクロチップ、ホログラムシート、光電センサー用シートなどに利用可能である。
　本実施形態は、以下の態様でも実施可能である。
・上記実施形態では、第１モールド７には遮光パターンを設けていないが、遮光パターン４とは異なるパターンの遮光パターンを第１モールド７に設け、この第１モールド７を通じて第１被転写層５に活性エネルギー線１１を照射してもよい。この場合、より多様な形状の微細構造体の作製が可能になる。
・第２硬化樹脂層２９上に光硬化性樹脂組成物を塗布して被転写層を形成し、この被転写層に別のパターンを転写させ、この被転写層の一部の領域を硬化させることによって、３層目の硬化樹脂層を形成することが可能である。このような方法によって、さらに多様な形状の微細構造体の作製が可能になる。
２．第２実施形態
　図５～図６を用いて、本発明の第２実施形態について説明する。本実施形態は、第１実施形態に類似しており、第１モールド７の第１パターン９が凹凸パターンではなく、フラットパターン（つまり平坦面）である点が主な相違点である。以下、相違点を中心に説明する。
　まず、図５（ａ）～（ｃ）に示すように、第１被転写層５に対して、第１モールド７の第１パターン９を押し付けながら、第１モールド７を通じて第１被転写層５に活性エネルギー線１１を照射することによって、図５（ｃ）に示すように、第１パターン９が転写された第１硬化樹脂層１５を形成する。第１パターン９はフラットパターンなので、第１硬化樹脂層１５にもフラットパターン９ｆが形成され、第１硬化樹脂層１５の表面は、平坦面となる。
　次に、図６（ａ）～（ｄ）に示すように、第１硬化樹脂層１５上の第２被転写層２５に対して、第２モールド２１の第２パターン２３を押し付けた状態で、遮光パターン４をマスクとして用いて、透明基材１側から第２被転写層２５に対して活性エネルギー線２７を照射させて、非遮光領域において第２被転写層２５を硬化させることによって第２硬化樹脂層２９を形成する。第２パターン２３は、凹凸パターン２３ｒの反転パターンであるので、高段部３１ｕには凹凸パターン２３ｒが形成される。一方、低段部３１ｌはフラットパターンのままである。
　以上のように、本実施形態によれば、高段部３１ｕにのみ凹凸パターン２３ｒが形成された微細構造体を作製することができる。
３．第３実施形態
　図７を用いて、本発明の第３実施形態について説明する。本実施形態は、第１実施形態に類似しており、第２モールド２１の第２パターン２３が、第１モールド７の第１パターン９とは形状が異なる凹凸パターンである点が主な相違点である。以下、相違点を中心に説明する。
　まず、図２（ａ）～（ｃ）に示すように、第１実施形態と同様の方法で凹凸パターン９ｒを有する第１硬化樹脂層１５を形成する。凹凸パターン９ｒはラインアンドスペースパターンである。
　次に、図７（ａ）～（ｄ）に示すように、第１硬化樹脂層１５上の第２被転写層２５に対して、第２モールド２１の第２パターン２３を押し付けた状態で、遮光パターン４をマスクとして用いて、透明基材側１から第２被転写層２５に対して活性エネルギー線２７を照射させて、非遮光領域において第２被転写層２５を硬化させることによって第２硬化樹脂層２９を形成する。第１及び第２パターン９，２３は、それぞれ、ラインアンドスペースパターン及びモスアイパターンの反転パターンとなっているので、高段部３１ｕにはモスアイパターンが形成され、低段部３１ｌはラインアンドスペースパターンが形成されたままである。
　以上のように、本実施形態によれば、低段部３１ｌと高段部３１ｕに周期や形状が異なるパターンが形成された微細構造体を作製することができる。
４．第４実施形態
　図８を用いて、本発明の第４実施形態について説明する。本実施形態は、第１実施形態に類似しており、遮光パターン４が透明基材１ではなく、遮光マスク２６に形成されている点が主な相違点である。以下、相違点を中心に説明する。
　図８は、図３（ｂ）に対応する図面であり、本実施形態では、図８に示すように、遮光パターン４を有する遮光マスク２６を透明基材１に重ねた状態で、且つ第２モールド２１の第２パターン２３を第２被転写層２５に押し付けた状態で遮光パターン４をマスクとして用いて、透明基材１側から第２被転写層２５に活性エネルギー線２７を照射して第２被転写層２５の一部の領域を硬化させる。その他の工程は、第１実施形態と同様である。本実施形態によれば、透明基材１に遮光パターン４がない微細構造体を得ることができる。
５．第５実施形態
　図９を用いて、本発明の第５実施形態について説明する。第１～第４実施形態では、被転写層の形成と硬化を複数回行ったが、本実施形態では、被転写層の形成と硬化を１回だけ行う点が主な相違点である。以下、相違点を中心に説明する。
（１）被転写層形成工程
　まず、図９（ａ）に示すように、遮光パターン４を有する透明基材１上に光硬化性樹脂組成物を塗布して被転写層６を形成する。
　光硬化性樹脂組成物及び被転写層６は、それぞれ、第１実施形態の第１光硬化性樹脂組成物及び第１被転写層５と同様である。
（２）転写及び硬化工程
　次に、図９（ｂ）～（ｃ）に示すように、所望の凹凸パターン２２ｒの反転パターン２２を有するモールド２０を被転写層６に押し付けた状態で、遮光パターン４をマスクとして用いて、透明基材１側から被転写層６に活性エネルギー線２７を照射して被転写層６を硬化させることによって反転パターン２２が被転写層６に転写された硬化樹脂層１６を形成する。
　モールド２０及び反転パターン２２は、それぞれ、第１実施形態の第２モールド２１及び第２パターン２３と同様である。
　次に、図９（ｃ）～（ｄ）に示すように、モールド２０を取り外し、未硬化の光硬化性樹脂組成物３２を溶剤で除去して、図９（ｄ）に示す構造を得て、微細構造体の製造が完了する。
　図１０（ａ）に示す遮光領域３を有する遮光パターン４をマスクとして用いて、第１実施形態と同様の方法によって微細構造体を作成した。活性エネルギー線２７としては紫外線を用い、第２モールド２１には、紫外線の透光率が１５％となるように、第２パターン２３を覆うクロム膜を形成した（透光低減処理）。この微細構造体（実施例）の硬化樹脂層２９の光学顕微鏡写真を図１０（ｂ）に示す。
　また、第２モールド２１に対して透光低減処理を行っていない以外は、上記と同様の方法で微細構造体を作成した。得られた微細構造体（比較例）の硬化樹脂層２９の光学顕微鏡写真を図１０（ｃ）に示す。
　図１０（ｂ）～（ｃ）の比較から明らかなように、微細構造体（実施例）では、凹凸パターン９ｒが形成されている領域の形状は、遮光領域３の形状を高精度に反映しているのに対し、微細構造体（比較例）では、凹凸パターン９ｒが形成されている領域の形状は、遮光領域３の形状と大きく異なっていた。
　以上の結果から、本発明の効果が実証された。
１：透明基材、３：遮光領域、４：遮光パターン、５：第１被転写層、６：被転写層、７：第１モールド、１１，２７：活性エネルギー線、１５：第１硬化樹脂層、１６：硬化樹脂層、２０：モールド、２１：第２モールド、２４：遮光膜、２５：第２被転写層、２９：第２硬化樹脂層

Claims (7)

  1. 透明基材上に直接又は透明樹脂層を介して光硬化性樹脂組成物を塗布して被転写層を形成し、
    所望の凹凸パターンの反転パターンを有するモールドを前記被転写層に押し付けた状態で、所定の遮光パターンをマスクとして用いて、前記透明基材側から前記被転写層に活性エネルギー線を照射して前記被転写層を硬化させることによって前記反転パターンが前記被転写層に転写された硬化樹脂層を形成する工程を備え、
    前記モールドは、透光低減処理されている、微細構造体の製造方法。
  2. 前記遮光パターンは、複数の遮光領域を備える、請求項１に記載の微細構造体の製造方法。
  3. 前記遮光パターンは、少なくとも曲線部を含む遮光領域を備える、請求項１又は請求項２に記載の微細構造体の製造方法。
  4. 前記遮光パターンは、前記透明基材に設けられている、請求項１～請求項３の何れか１つに記載の微細構造体の製造方法。
  5. 前記モールドは、樹脂モールドである、請求項１～請求項４の何れか１つに記載の微細構造体の作製方法。
  6. 前記モールドは、前記活性エネルギー線の透光率が５０％以下になるように透過率低減処理されている、請求項１～請求項５の何れか１つに記載の微細構造体の製造方法。
  7. 前記被転写層は、前記透明基材上に前記透明樹脂層を介して形成され、
    前記透明樹脂層は、前記凹凸パターンとは形状、周期、ピッチ、及び形成方向の少なくとも１つが異なるパターンを有する、請求項１～請求項６の何れか１つに記載の微細構造体の製造方法。
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