WO2016060521A1 - 전기절연층이 코팅되어 있는 전극탭 및 이를 포함하는 이차전지 - Google Patents

전기절연층이 코팅되어 있는 전극탭 및 이를 포함하는 이차전지 Download PDF

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WO2016060521A1
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유인경
이주성
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Definitions

  • the present invention relates to an electrode tab coated with an electrical insulating layer and a secondary battery including the same, and more particularly, to an electrode tab coated with an electrical insulating layer including an inorganic filler, an aqueous binder, and a slurry stabilizer, and a same. It relates to a secondary battery.
  • lithium secondary batteries typically, there is a high demand for square and pouch type batteries that can be applied to products such as mobile phones with a thin thickness in terms of shape of the battery, and lithium cobalt polymer batteries with high energy density, discharge voltage and output stability in terms of materials.
  • the demand for lithium secondary batteries is high.
  • lithium secondary batteries are subject to high temperature and high pressure inside the battery, which may be caused by abnormal operating conditions of the battery, such as internal shorts, overcharge conditions exceeding the allowed currents and voltages, exposure to high temperatures, and impact from falling. This may cause an explosion of the battery.
  • abnormal operating conditions of the battery such as internal shorts, overcharge conditions exceeding the allowed currents and voltages, exposure to high temperatures, and impact from falling. This may cause an explosion of the battery.
  • the secondary battery may generate an internal short circuit upon impact such as a drop or an action of an external force.
  • FIG. 1 illustrates a general structure of a pouch type secondary battery.
  • the secondary battery 10 includes an electrode assembly 100, a battery case 200, electrode tabs 10 and 11, and electrode leads 20 and 21.
  • the electrode assembly 100 includes a positive electrode plate, a negative electrode plate, and a separator.
  • the positive electrode plate and the negative electrode plate may be sequentially stacked in a state where a separator is interposed therebetween.
  • the electrode assembly 100 typically includes a jelly-roll (wound) electrode assembly having a structure in which long sheets of positive and negative electrodes are wound with a separator interposed therebetween, and a plurality of positive and negative electrodes cut in units of a predetermined size. Stacked electrode assembly sequentially stacked with a separator interposed therebetween, and a structure in which bi-cells or full cells are wound up with a predetermined unit of positive and negative electrodes interposed through a separator Stack / foldable electrode assemblies, and the like.
  • the battery case 200 may be formed in a size that can accommodate the electrode assembly 100, the electrode tabs 10 and 11 and the electrode leads 20 and 21 to be described later.
  • the electrode tabs 10 and 11 extend from the electrode assembly 100.
  • the positive electrode tab 10 extends from the positive electrode plate
  • the negative electrode tab 11 extends from the negative electrode plate.
  • the electrode tabs 10 and 11 extend from the respective positive electrode plates and the negative electrode plates.
  • the electrode tabs 10 and 11 may not be directly exposed to the outside of the battery case 200, but may be connected to other components such as the electrode leads 20 and 21 to be exposed to the outside of the battery case 200. have.
  • the electrode leads 20 and 21 are electrically connected to the electrode tabs 10 and 11 extending from the positive electrode plate or the negative electrode plate, respectively.
  • the electrode leads 20 and 21 may be bonded to the electrode tabs 10 and 11 by welding or the like, which is indicated by the shade (W) in FIG. 1.
  • the bonding method of the electrode leads 20 and 21 and the electrode tabs 10 and 11 may be a method such as general resistance welding, ultrasonic welding, laser welding, riveting, or the like.
  • the electrode leads 20 and 21 may further include sealing tapes 30 and 31 at portions connected to the exposed portions.
  • positive electrode tabs and negative electrode tabs extending from each of them are bonded and bonded to the electrode lead in a conventional manner in the art.
  • the electrode assembly is spaced apart from the battery case at a predetermined distance so that a junction between the electrode tab and the electrode lead may exist at the upper end of the battery case.
  • An object of the present invention is to provide an electrode tab having an electrical insulation layer having improved electrical insulation.
  • the present invention is to solve the technical problem that the inorganic filler of the electrical insulation layer is settled earlier than the desired time point to degrade the electrical insulation effect.
  • an electrode tab coated with an electrically insulating layer comprising an inorganic filler, an aqueous binder and a slurry stabilizer.
  • the electrode tab extends from the electrode current collector, and the electrical insulation layer may be formed on the electrode tab to have a thickness thinner than an active material layer formed on the electrode current collector.
  • the electrical insulation layer may have a thickness of 5% to 100% of the active material layer.
  • the electrical insulation layer may have a thickness of 10% to 50% of the active material layer.
  • the electrical insulation layer may be formed on the entire electrode tab.
  • the electrical insulation layer may be formed at a portion of the electrode tab except for the connection portion with the electrode lead.
  • the electrical insulation layer may be formed on a portion of the electrode tab.
  • the inorganic filler is SiO 2 , TiO 2 , Al 2 O 3 , AlOOH, ⁇ -AlOOH, ZrO 2 , SnO 2 , CeO 2 , MgO, CaO, ZnO, Y 2 O 3 , Pb (Zr, Ti) O 3 ( PZT), Pb 1 - x La x Zr 1 - y Ti y O 3 (PLZT), PB (Mg 1/3 Nb 2/3 ) O 3 -PbTiO 3 (PMN-PT), BaTiO 3 , hafnia (HfO 2 ) And SrTiO 3 It may be one or two or more selected from the group consisting of.
  • the aqueous binder is styrene-butadiene rubber, acrylated styrene-butadiene rubber, acrylonitrile-butadiene rubber, acrylonitrile-butadiene-styrene rubber, acrylic rubber, butyl rubber, fluororubber, polytetrafluoroethylene, polyethylene , Polypropylene, ethylene propylene copolymer, polyethylene oxide, polyvinylpyrrolidone, polyepichlorohydrin, polyphosphazene, polyacrylonitrile, polystyrene, ethylene propylene diene copolymer, polyvinylpyridine, chlorosulf It may be one or two or more selected from the group consisting of ethylene polyethylene, latex, polyester resin, acrylic resin, phenol resin, epoxy resin, polyvinyl alcohol, hydroxypropyl methyl cellulose, hydroxypropyl cellulose and diacetyl cellulose.
  • the slurry stabilizer may be carboxymethyl cellulose, carboxyethyl cellulose or derivatives thereof.
  • the inorganic filler and the aqueous binder may be used in a weight ratio of 5:95 to 80:20 or 10:90 to 50:50.
  • the slurry stabilizer may be used in an amount of 0.1 to 5wt% relative to the inorganic filler.
  • the electrode tab may be a positive electrode tab.
  • a secondary battery including the electrode tab described above is provided.
  • the secondary battery may be a lithium secondary battery.
  • the secondary battery may be a rectangular secondary battery or a pouch secondary battery.
  • the inorganic filler may be maintained in a dispersed state without being precipitated for a long period of time to ensure slurry stability, thereby providing convenience in the manufacturing process when using the slurry.
  • the electrode tab according to the embodiment of the present invention is provided with an electrically insulating layer in which the inorganic filler is uniformly distributed, thereby exhibiting an improved electrical insulating effect.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing a conventional pouch type secondary battery.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing a pouch type secondary battery according to the present invention.
  • Example 3 is an exploded photograph of a battery after a hot box test of a lithium secondary battery prepared in Example 1;
  • FIG. 4 is an exploded photograph of a battery after a hot box test of a lithium secondary battery manufactured in Comparative Example 3.
  • FIG. 4 is an exploded photograph of a battery after a hot box test of a lithium secondary battery manufactured in Comparative Example 3.
  • a secondary battery in which a coating layer having excellent electrical insulation, that is, an electrical insulation layer is formed on an electrode tab.
  • a slurry for forming an electrical insulation layer is coated on the electrode tab, preferably the positive electrode tab or both the positive electrode tab and the negative electrode tab. Even if the electrode tab is in contact with the electrode assembly, an excellent electrical insulation state can be maintained by the electrical insulation layer, and a short circuit is prevented.
  • the slurry for forming an electrically insulating layer according to an aspect of the present invention may include an inorganic filler, an aqueous binder, and a slurry stabilizer capable of improving slurry stability, and further include additives commonly used in the art. can do.
  • the inorganic filler can be used in the present invention is coated on the electrode tab, there can be contributed to the electrical insulation effect can be used without particular limitation, non-limiting examples include SiO 2, TiO 2, Al 2 O 3, AlOOH, ⁇ -AlOOH, ZrO 2 , SnO 2 , CeO 2 , MgO, CaO, ZnO, Y 2 O 3 , Pb (Zr, Ti) O 3 (PZT), Pb 1-x La x Zr 1-y Ti y O 3 (PLZT), PB (Mg 1/3 Nb 2/3 ) O 3 -PbTiO 3 (PMN-PT), BaTiO 3 , hafnia (HfO 2 ) and SrTiO 3 may be one or two or more selected from the group consisting of.
  • the aqueous binder usable in the present invention is a component used for adhesion between inorganic fillers or adhesion between inorganic fillers and electrode tabs.
  • the water-based binder include, but are not limited to, styrene-butadiene rubber, acrylated styrene-butadiene rubber, and acrylonitrile-butadiene rubber.
  • Acrylonitrile-butadiene-styrene rubber acrylic rubber, butyl rubber, fluororubber, polytetrafluoroethylene, polyethylene, polypropylene, ethylene propylene copolymer, polyethylene oxide, polyvinylpyrrolidone, polyepichloro Hydrin, polyphosphazene, polyacrylonitrile, polystyrene, ethylene propylene diene copolymer, polyvinylpyridine, chlorosulfonated polyethylene, latex, polyester resin, acrylic resin, phenol resin, epoxy resin, polyvinyl alcohol, hydroxy With propylmethylcellulose, hydroxypropylcellulose and diacetylcellulose It may include one or two or more selected from the group consisting of, but is not necessarily limited to these.
  • styrene When styrene is included in the copolymer, styrene may be copolymerized by being selected from one or two or more selected from the group consisting of styrene, ⁇ -styrene, ⁇ -methylstyrene, ⁇ -methylstyrene, and pt-butylstyrene. It is not limited to this.
  • the inorganic filler and the aqueous binder may be used in a weight ratio of 5:95 to 80:20 or 10:90 to 50:50.
  • the inorganic filler is used more than the upper limit, the adhesion between the inorganic filler and the adhesion between the electrical insulating layer and the electrode tab may be deteriorated, and when the inorganic filler is used below the lower limit, the desired electrical insulating effect may be obtained. It becomes difficult.
  • the slurry stabilizer used in the present invention is a component that is included in the slurry for forming the electrical insulation layer and is adsorbed on the inorganic filler to improve slurry stability.
  • 'slurry stability' refers to the slurry after the slurry is applied. It is understood that the inorganic filler included does not sink for a long time and is distributed uniformly throughout the slurry. 'Long time' in the above may mean, for example, a period until the slurry is dried.
  • Such slurry stabilizers can be exemplified by cellulose compounds, and non-limiting examples include cation substitution such as carboxymethyl cellulose, carboxyethyl cellulose or derivatives such as ammonium ions and monovalent metal ions.
  • cellulose compounds can be exemplified by cellulose compounds, and non-limiting examples include cation substitution such as carboxymethyl cellulose, carboxyethyl cellulose or derivatives such as ammonium ions and monovalent metal ions.
  • cation substitution such as carboxymethyl cellulose, carboxyethyl cellulose or derivatives such as ammonium ions and monovalent metal ions.
  • the compound can be mentioned.
  • Such slurry stabilizers may be used in amounts of 0.1 to 5 wt% relative to the inorganic filler.
  • the slurry stabilizer is used more than the upper limit, the coating property is deteriorated due to the viscosity increase, and when the slurry stabilizer is used below the lower limit, the inorganic filler may settle faster than the desired time point, thereby preventing slurry stability.
  • the solvent or dispersion medium used in the slurry for forming the electrical insulation layer is water; Alcohols such as methanol, ethanol, propanol and butanol; Ketones such as acetone and kenyl ethyl ketone; Ethers such as methyl ethyl ether, diethyl ether and diisoamyl ether; Lactones such as gamma-butyrolactone; Lactams such as beta-lactam; Cyclic aliphatic compounds such as cyclopentane and cyclohexane; Aromatic hydrocarbons such as benzene and toluene; Ester, such as methyl lactate and ethyl lactate, etc. are mentioned.
  • water may be used as an environmentally friendly dispersion medium.
  • the content of the solvent is not particularly limited, but is determined in consideration of the dispersibility of the inorganic filler, the ease of coating and the drying time.
  • the coating layer may be formed by a dipping method, a deep coating method, a spray coating method, a spin coating method, a roll coating method, and a die coating method. ) Method, roll court method, gravure printing method and bar court (bar court), and the like, but is not limited thereto.
  • the electrical insulation layer obtained by coating and drying the slurry for forming the electrical insulation layer on the electrode tab is thinner than the positive electrode active material layer.
  • the thickness of the electrically insulating layer may be determined in a range of about 5 to 100% or about 10 to 50% of the thickness of the active material layer. If the electrical insulation layer is formed thinner than the lower limit, it is difficult to expect the effect of electrical insulation. If the electrical insulation layer is formed thicker than the upper limit, the volume of the electrode tab is unnecessarily large, which is not preferable.
  • FIG. 2 schematically illustrates a pouch type secondary battery according to an embodiment of the present invention, in which an electrical insulation layer C is formed on a positive electrode tab.
  • the slurry for forming the electrical insulation layer of the present invention is preferably coated on the positive electrode tab because the positive electrode tab has a high possibility of preferential contact with the negative electrode (current collector or active material) of the electrode assembly during an external impact caused by a drop.
  • An electrically insulating layer may be formed on both the and the negative electrode tabs.
  • a plurality of positive electrode tabs and a negative electrode tab are used to form an electrical insulation layer on each of the plurality of positive electrode tabs and the negative electrode tabs. Can be.
  • the electrical insulation layer may be formed on some or all of the electrode tabs.
  • the electrically insulating layer is formed on a part of the electrode tab
  • the electrode tab is formed on the electrode tab portion adjacent to the electrode assembly, which is a portion having a high possibility of contact with the electrode assembly.
  • an electrical insulation layer is formed in the part of the electrode tab except the connection part with an electrode lead is mentioned.
  • An electrically insulating layer may be formed on all of the electrode tabs. Since the electrically insulating coating layer is melted and removed during welding for connection with the electrode lead, it is possible to form an electrically insulating layer over the entire electrode tab. In view of the convenience of the process, it is preferable to form an electrical insulation layer on all the electrode tabs.
  • the electrode assembly formed by sequentially stacking a separator between the positive electrode and the negative electrode with a separator interposed therebetween is stacked in a stack or stack-folding type to constitute a secondary battery or wound in a jelly-roll form to constitute a secondary battery.
  • a separator between the positive electrode and the negative electrode with a separator interposed therebetween is stacked in a stack or stack-folding type to constitute a secondary battery or wound in a jelly-roll form to constitute a secondary battery.
  • the battery case may be in various forms and may be, for example, a pouch type case or a rectangular case.
  • the positive electrode is prepared by, for example, applying a mixture of a positive electrode active material, a conductive agent, and a binder onto a positive electrode current collector, followed by drying. If necessary, a filler may be further added to the mixture.
  • the positive electrode current collector is generally made to a thickness of 3 to 500 ⁇ m. Such a positive electrode current collector is not particularly limited as long as it has high conductivity without causing chemical changes in the battery.
  • a positive electrode current collector is not particularly limited as long as it has high conductivity without causing chemical changes in the battery.
  • the surface of stainless steel, aluminum, nickel, titanium, calcined carbon, or aluminum or stainless steel Surface treated with carbon, nickel, titanium, silver or the like can be used.
  • the positive electrode current collector may increase the adhesion of the positive electrode active material by forming fine irregularities on its surface, and may be in various forms such as a film, a sheet, a foil, a net, a porous body, a foam, and a nonwoven fabric.
  • the conductive agent is typically added in an amount of 1 to 50 wt% based on the total weight of the mixture including the positive electrode active material.
  • a conductive agent is not particularly limited as long as it has conductivity without causing chemical change in the battery.
  • the conductive agent include graphite such as natural graphite and artificial graphite; Carbon blacks such as carbon black, acetylene black, Ketjen black, channel black, furnace black, lamp black, and summer black; Conductive fibers such as carbon fibers and metal fibers; Metal powders such as carbon fluoride powder, aluminum powder and nickel powder; Conductive whiskeys such as zinc oxide and potassium titanate; Conductive metal oxides such as titanium oxide; Conductive materials such as polyphenylene derivatives and the like can be used.
  • the binder is a component that assists in bonding the active material and the conductive agent to the current collector, and is generally added in an amount of 1 to 50 wt% based on the total weight of the mixture including the positive electrode active material.
  • binders include polyvinylidene fluoride, polyvinyl alcohol, carboxymethyl cellulose (CMC), starch, hydroxypropyl cellulose, regenerated cellulose, polyvinylpyrrolidone, tetrafluoroethylene, polyethylene , Polypropylene, ethylene-propylene-diene terpolymer (EPDM), sulfonated EPDM, styrene butylene rubber, fluorine rubber, various copolymers and the like.
  • the filler is optionally used as a component for inhibiting expansion of the positive electrode, and is not particularly limited as long as it is a fibrous material without causing chemical change in the battery.
  • the filler include olefin polymers such as polyethylene and polypropylene; Fibrous materials, such as glass fiber and carbon fiber, are used.
  • the negative electrode is manufactured by applying and drying a negative electrode material on the negative electrode current collector, and if necessary, the components as described above may be further included.
  • the negative electrode current collector is generally made to a thickness of 3 to 500 ⁇ m.
  • a negative electrode current collector is not particularly limited as long as it has conductivity without causing chemical change in the battery.
  • the surface of copper, stainless steel, aluminum, nickel, titanium, calcined carbon, copper or stainless steel Surface-treated with carbon, nickel, titanium, silver, and the like, aluminum-cadmium alloy, and the like can be used.
  • fine concavities and convexities may be formed on the surface to enhance the bonding strength of the negative electrode active material, and may be used in various forms such as a film, a sheet, a foil, a net, a porous body, a foam, and a nonwoven fabric.
  • the negative electrode material may be, for example, carbon such as hardly graphitized carbon or graphite carbon; Li x Fe 2 O 3 (0 ⁇ x ⁇ 1), Li x WO 2 (0 ⁇ x ⁇ 1), Sn x Me 1 - x Me ' y O z (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me' Metal complex oxides such as Al, B, P, Si, Group 1, Group 2, Group 3 elements of the periodic table, halogen, 0 ⁇ x ⁇ 1; 1 ⁇ y ⁇ 3; 1 ⁇ z ⁇ 8); Lithium metal; Lithium alloys; Silicon-based alloys; Tin-based alloys; SnO, SnO 2 , PbO, PbO 2 , Pb 2 O 3 , Pb 3 O 4 , Sb 2 O 3 , Sb 2 O 4 , Sb 2 O 5 , GeO, GeO 2 , Bi 2 O 3 , Bi 2 O 4 and Metal oxides such as Bi 2 O 5
  • the separator is interposed between the anode and the cathode, and an insulating thin film having high ion permeability and mechanical strength is used.
  • the pore diameter of the separator is generally from 0.01 to 10 ⁇ m ⁇ m, thickness is generally 5 ⁇ 300 ⁇ m.
  • a separator for example, olefin polymers such as chemical resistance and hydrophobic polypropylene; Sheets or non-woven fabrics made of glass fibers or polyethylene are used.
  • a solid electrolyte such as a polymer
  • the solid electrolyte may also serve as a separator.
  • the lithium salt-containing non-aqueous electrolyte consists of a nonaqueous electrolyte and lithium.
  • a nonaqueous electrolyte a nonaqueous electrolyte, a solid electrolyte, an inorganic solid electrolyte, and the like are used.
  • organic solid electrolytes examples include polyethylene derivatives, polyethylene oxide derivatives, polypropylene oxide derivatives, phosphate ester polymers, polyedgetion lysine, polyester sulfides, polyvinyl alcohols, polyvinylidene fluorides, Polymers containing ionic dissociating groups and the like can be used.
  • Examples of the inorganic solid electrolyte include Li 3 N, LiI, Li 5 NI 2 , Li 3 N-LiI-LiOH, LiSiO 4 , LiSiO 4 -LiI-LiOH, Li 2 SiS 3 , Li 4 SiO 4 , Nitrides, halides, sulfates and the like of Li, such as Li 4 SiO 4 -LiI-LiOH, Li 3 PO 4 -Li 2 S-SiS 2 , and the like, may be used.
  • the lithium salt is a good material to be dissolved in the non-aqueous electrolyte, for example, LiCl, LiBr, LiI, LiClO 4 , LiBF 4 , LiB 10 Cl 10 , LiPF 6 , LiCF 3 SO 3 , LiCF 3 CO 2 , LiAsF 6, LiSbF 6, LiAlCl 4, CH 3 SO 3 Li, CF 3 SO 3 Li, (CF 3 SO 2) 2 NLi, chloroborane lithium, lower aliphatic carboxylic acid lithium, lithium tetraphenyl borate and imide have.
  • pyridine triethyl phosphite, triethanolamine, cyclic ether, ethylene diamine, n-glyme, hexaphosphate triamide, etc.
  • halogen-containing solvents such as carbon tetrachloride and ethylene trifluoride may be further included, and carbon dioxide gas may be further included to improve high temperature storage characteristics.
  • Slurry stabilizer (carboxy methyl cellulose, Daicel Co., Ltd., 2200) was dissolved using water as a solvent, and alumina (LS235, Nippon Metal Co., Ltd.) was added so that the ratio of slurry stabilizer to inorganic particles was 0.5 wt%.
  • a binder (Zeon, BM-L301, Zeon, Inc.) was added to the alumina slurry thus dispersed so that the ratio of alumina and the binder was 2: 8 by weight to complete the final slurry.
  • the viscosity of the slurry with 40% solids was 12 cP at a shear rate of 10 / sec, and dispersibility was maintained even after standing for 12 hours.
  • the dispersed slurry was coated to have a width of 1.7 mm having a thickness of 30% of the positive electrode active material layer to complete an insulating layer-treated positive electrode.
  • a lithium secondary battery was completed by introducing an anode treated with an insulating layer.
  • a slurry was prepared in the same manner as in Example 1 except that no slurry stabilizer was used.
  • the viscosity of the slurry showed 10 cP at a shear rate of 10 / sec, but after standing for 12 hours, the slurry settled and could not secure coating processability.
  • a slurry was prepared in the same manner as in Example 1 except that the mixing ratio of the alumina and the binder was adjusted to 9: 1.
  • the viscosity of the slurry was 92 cP at a shear rate of 10 / sec, making it difficult to secure coating processability.
  • Example 2 The same positive electrode as in Example 1 was prepared without performing the electrical insulation layer coating.
  • the lithium secondary battery was completed by introducing the positive electrode.
  • Example 1 The lithium secondary batteries prepared in Example 1 and Comparative Example 3 were subjected to a hot box test, which was left at 150 ° C. for 1 hour.
  • the lithium secondary battery of Example 1 satisfies safety without voltage drop during hot box test.
  • the cell decomposition photograph after the test is shown in FIG. 3. Looking at Figure 3, although the membrane is shrunk, it can be seen that the insulating coating is maintained even after the safety test.

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Abstract

본 발명의 일 양태에 따른 전기절연층이 코팅되어 있는 전극탭 및 이를 포함하는 이차전지는 보다 향상된 전기절연 효과를 나타낼 수 있다.

Description

전기절연층이 코팅되어 있는 전극탭 및 이를 포함하는 이차전지
본 발명은 전기절연층이 코팅되어 있는 전극탭 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 무기 필러, 수계 바인더 및 슬러리 안정화제를 포함하는 전기절연층이 코팅되어 있는 전극탭 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.
본 출원은 2014년 10월 16일에 출원된 한국특허출원 제10-2014-0140058호에 기초한 우선권을 주장하며, 해당 출원의 명세서 및 도면에 개시된 모든 내용은 본 출원에 원용된다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그에 따라 다양한 요구에 부응할 수 있는 전지에 대한 많은 연구가 행해지고 있다.
대표적으로 전지의 형상 면에서는 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 제품들에 적용될 수 있는 각형 전지와 파우치형 전지에 대한 수요가 높고, 재료 면에서는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성의 리튬 코발트 폴리머 전지와 같은 리튬 이차전지에 대한 수요가 높다.
이러한 이차전지에서 주요 연구 과제 중의 하나는 안전성을 향상시키는 것이다. 일반적으로, 리튬 이차전지는 내부 쇼트, 허용된 전류 및 전압을 초과한 과충전 상태, 고온에의 노출, 낙하 등에 의한 충격과 같은 전지의 비정상적인 작동 상태로 인해 유발될 수 있는 전지 내부의 고온 및 고압에 의해 전지의 폭발을 초래할 수 있다. 그러한 하나의 경우로서, 이차전지는 낙하 또는 외력의 작용 등과 같은 충격시, 내부 단락이 발생할 가능성이 존재한다.
도 1에는 파우치형 이차전지의 일반적인 구조가 모식적으로 도시되어 있다.
도 1을 참조하면, 이차전지(10)는 전극조립체(100), 전지케이스(200), 전극탭(10, 11) 및 전극리드(20, 21)를 포함한다.
전극조립체(100)는 양극판, 음극판 및 분리막을 포함한다. 전극조립체(100)는 분리막이 개재된 상태에서 양극판과 음극판이 순차적으로 적층될 수 있다. 전극조립체(100)는 대표적으로, 긴 시트형의 양극들과 음극들을 분리막이 개재된 상태에서 권취한 구조의 젤리-롤(권취형) 전극조립체, 소정 크기의 단위로 절취한 다수의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 순차적으로 적층한 스택형(적층형) 전극조립체, 소정 단위의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 적층한 바이셀(Bi-cell) 또는 풀셀(Full cell)들을 권취한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체 등을 들 수 있다.
전지케이스(200)는 전극조립체(100), 후술할 전극탭(10, 11) 및 전극리드(20, 21)를 수용할 수 있는 크기로 형성될 수 있다.
전극탭(10, 11)은 전극조립체(100)로부터 연장된다. 예를 들어, 양극탭(10)은 양극판으로부터 연장되고, 음극탭(11)은 음극판으로부터 연장된다. 여기서, 전극조립체(100)가 다수의 양극판 및 다수의 음극판이 적층된 상태로 구성되는 경우, 전극탭(10, 11)은 각각의 양극판 및 음극판으로부터 연장된다. 이 때, 전극탭(10, 11)은 전지케이스(200)의 외부로 직접 노출되지 않고, 전극리드(20, 21)와 같은 다른 구성요소에 연결되어 전지케이스(200)의 외부로 노출될 수 있다.
전극리드(20, 21)는 양극판 또는 음극판으로부터 각각 연장된 전극탭(10, 11)들과 일부분이 전기적으로 연결되어 있다. 이때, 전극리드(20, 21)는 용접 등의 방법으로 전극탭(10, 11)과 접합될 수 있으며, 이는 도 1에서 음영(W)으로 표시하였다. 예를 들면, 전극리드(20, 21)와 전극탭(10, 11)의 접합 방법은 일반 저항 용접, 초음파 용접, 레이저 용접, 리벳 등의 방법일 수 있다. 또한, 전극리드(20, 21)는 노출부로 연결되는 부분에 실링 테이프(30, 31)를 더 포함할 수 있다.
복수개의 양극과 음극이 사용되어 파우치형 이차전지를 구성하는 양태에서는 이들 각각으로부터 연장된 양극탭들과 음극탭들이 당업계에서 통상적인 방식으로 접합되어 전극리드에 결합된다.
전지케이스의 내부 상단에는 전극탭과 전극리드의 접합부가 존재할 수 있도록 전극조립체가 소정의 거리를 두고 전지케이스로부터 이격되어 있다.
그런데, 전지가 낙하하거나 전지 상단에 물리적 외력이 가해져서 전극탭이 전극조립체의 상단에 접촉하는 경우, 전지의 단락이 유발된다. 일반적으로, 양극탭이 음극 집전체 또는 음극 활물질과 접촉하여 단락이 유발되는 경우가 많다.
이러한 문제점을 해결하기 위해 절연 부재를 전극탭에 부착시키는 방법이 제안되어 왔으나, 전지 내부의 단락을 완벽하게 방지할 수 없거나 절연 부재의 접착력 약화로 인해 절연 부재가 탈착되는 등의 문제점이 있어서 개선이 필요한 실정이다.
본 발명에서는 향상된 전기 절연성을 갖는 전기절연층이 구비된 전극탭을 제공하고자 한다.
이에 의해, 본 발명에서는 전기절연층의 무기 필러가 목적하는 시점보다 이르게 침강하여 전기절연 효과를 열화시키는 기술적 과제를 해결하고자 한다.
전술한 과제를 해결하기 위하여, 본 발명의 일 양태에 따르면, 무기 필러, 수계 바인더 및 슬러리 안정화제를 포함하는 전기절연층이 코팅되어 있는 전극탭이 제공된다.
상기 전극탭은 전극 집전체로부터 연장되어 있으며, 상기 전기절연층은 전극 집전체에 형성된 활물질층보다 얇은 두께로 전극탭에 형성될 수 있다.
상기 전기절연층은 활물질층 대비 5% 내지 100% 두께를 가질 수 있다.
상기 전기절연층은 활물질층 대비 10% 내지 50% 두께를 가질 수 있다.
상기 전기절연층은 전극탭 전체에 형성될 수 있다.
상기 전기절연층은 전극탭 중 전극리드와의 연결부를 제외한 부분에 형성될 수 있다.
상기 전기절연층은 전극탭 일부에 형성될 수 있다.
상기 무기 필러는 SiO2 , TiO2, Al2O3, AlOOH, γ-AlOOH, ZrO2, SnO2, CeO2, MgO, CaO, ZnO, Y2O3, Pb(Zr,Ti)O3 (PZT), Pb1 - xLaxZr1 - yTiyO3 (PLZT), PB(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 (PMN-PT), BaTiO3, hafnia (HfO2) 및 SrTiO3로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상일 수 있다.
상기 수계 바인더는 스티렌-부타디엔 러버, 아크릴레이티드 스티렌-부타디엔 러버, 아크릴로나이트릴-부타디엔 러버, 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 러버, 아크릴 고무, 부틸고무, 불소고무, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌프로필렌공중합체, 폴리에틸렌옥시드, 폴리비닐피롤리돈, 폴리에피크로로히드린, 폴리포스파젠, 폴리아크릴로니트릴, 폴리스틸렌, 에틸렌프로필렌디엔공중합체, 폴리비닐피리딘, 클로로설폰화폴리에틸렌, 라텍스, 폴리에스테르수지, 아크릴수지, 페놀수지, 에폭시 수지, 폴리비닐알콜, 하이드록시프로필메틸셀룰로즈, 히드록시프로필셀룰로오스 및 디아세틸셀룰로오스로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상일 수 있다.
상기 슬러리 안정화제는 카르복실메틸 셀룰로오스(Carboxy methyl cellulose), 카르복실에틸 셀룰로오스 또는 이들의 유도체일 수 있다.
상기 무기 필러와 수계 바인더는 5:95 내지 80:20 또는 10:90 내지 50:50 중량비로 사용될 수 있다.
상기 슬러리 안정화제는 무기 필러 대비 0.1 내지 5wt%의 양으로 사용될 수 있다.
상기 전극탭이 양극탭일 수 있다.
본 발명의 다른 양태에서는 전술한 전극탭을 포함하는 이차전지가 제공된다.
상기 이차전지는 리튬이차전지일 수 있다.
상기 이차전지는 각형 이차전지 또는 파우치형 이차전지일 수 있다.
본 발명의 전극탭의 전기절연층 형성을 위한 슬러리에서는 무기 필러가 장기간동안 침강되지 않고 분산 상태를 유지할 수 있어 슬러리 안정성이 확보되어, 상기 슬러리 사용시 제조 공정상 편의성을 제공할 수 있다.
또한, 본 발명의 일 양태에 따른 전극탭에는, 무기 필러가 균일하게 분포되어 있는 전기절연층이 형성되어 있어 보다 향상된 전기절연 효과를 나타낼 수 있다.
도 1은 종래의 파우치형 이차전지를 나타내는 단면도이다.
도 2는 본 발명에 따른 파우치형 이차전지를 나타내는 단면도이다.
도 3은 실시예 1에서 제작된 리튬이차전지의 hot box test 후의 전지 분해 사진이다.
도 4는 비교예 3에서 제작된 리튬이차전지의 hot box test 후의 전지 분해 사진이다.
이하, 본 발명을 상세히 설명하기로 한다. 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 기재된 구성은 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
본 발명의 일 양태에 따르면, 전극탭에 전기절연성이 우수한 코팅층, 즉, 전기절연층이 형성되어 있는 이차전지가 제공된다. 본 발명에서는 전극탭이 전극조립체의 집전체 또는 활물질과 접촉함으로써 유발되는 단락을 방지하기 위하여, 전기절연층 형성을 위한 슬러리를 전극탭, 바람직하게는 양극탭 또는 양극탭과 음극탭 둘다에 코팅함으로써, 전극탭이 전극조립체와 접촉하더라도 전기절연층에 의해 우수한 전기적 절연 상태가 유지될 수 있으며 단락이 방지된다.
본 발명의 일 양태에 따른 전기절연층 형성을 위한 슬러리는 무기 필러, 수계 바인더, 및 슬러리 안정성을 향상시킬 수 있는 슬러리 안정화제를 포함하여 이루어질 수 있으며, 당업계에서 통상적으로 사용되는 첨가제를 더 포함할 수 있다.
본 발명에서 사용가능한 무기 필러는 전극탭에 코팅되어 전기절연 효과에 일조할 수 있다면 특별한 제한없이 사용될 수 있으며, 비제한적인 예로는 SiO2 , TiO2, Al2O3, AlOOH, γ-AlOOH, ZrO2, SnO2, CeO2, MgO, CaO, ZnO, Y2O3, Pb(Zr,Ti)O3 (PZT), Pb1-xLaxZr1-yTiyO3 (PLZT), PB(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 (PMN-PT), BaTiO3, hafnia (HfO2) 및 SrTiO3 로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상일 수 있다.
본 발명에서 사용가능한 수계 바인더는 무기 필러간의 접착 혹은 무기 필러와 전극탭간의 접착을 위해 사용되는 성분으로, 비제한적인 예로 스티렌-부타디엔 러버, 아크릴레이티드 스티렌-부타디엔 러버, 아크릴로니트릴-부타디엔 러버, 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 러버, 아크릴 고무, 부틸고무, 불소고무, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌프로필렌공중합체, 폴리에틸렌옥시드, 폴리비닐피롤리돈, 폴리에피크로로히드린, 폴리포스파젠, 폴리아크릴로니트릴, 폴리스틸렌, 에틸렌프로필렌디엔공중합체, 폴리비닐피리딘, 클로로설폰화폴리에틸렌, 라텍스, 폴리에스테르수지, 아크릴수지, 페놀수지, 에폭시 수지, 폴리비닐알콜, 하이드록시프로필메틸셀룰로즈, 하이드록시프로필셀룰로오스 및 디아세틸셀룰로오스로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상을 포함할 수 있으나, 반드시 이들로 한정되지 않는다. 상기 공중합체에 스티렌이 포함되는 경우, 스티렌은 스티렌, α-스티렌, α-메틸스티렌, β-메틸스티렌 및 p-t-부틸스티렌으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상으로부터 선택되어 공중합될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 무기 필러와 수계 바인더는 5:95 내지 80:20 또는 10:90 내지 50:50의 중량비로 사용될 수 있다. 무기 필러가 상기 상한치보다 많이 사용되는 경우에는 무기 필러 간의 접착성 및 전기절연층과 전극탭간의 접착성이 저하될 수 있으며, 무기 필러가 상기 하한치보다 적게 사용되는 경우에는 목적하는 전기절연 효과를 나타내는 것이 곤란해진다.
본 발명에서 사용되는 슬러리 안정화제는 전기절연층 형성을 위한 슬러리에 포함되어 무기 필러에 흡착되어 슬러리 안정성을 향상시키는 성분으로, 본원 명세서에서 '슬러리 안정성'이라 함은 상기 슬러리가 도포된 후에 슬러리에 포함되어 있는 무기 필러가 장시간동안 가라앉지 않고 슬러리 전체에 균일하게 분산 분포되어 있는 특성을 의미하는 것으로 이해한다. 상기에서 '장시간'은 예컨대, 슬러리가 건조되기까지의 기간을 의미할 수 있다.
이러한 슬러리 안정화제로는 셀룰로오스계 화합물을 예시할 수 있으며, 비제한적인 예로 카르복실메틸 셀룰로오스(Carboxy methyl cellulose), 카르복실에틸 셀룰로오스 또는 유도체, 예컨대, 이들의 암모늄 이온, 1가 금속 이온과 같은 양이온 치환 화합물을 들 수 있다.
이러한 슬러리 안정화제는 무기 필러 대비 0.1 내지 5wt%의 양으로 사용될 수 있다. 슬러리 안정화제가 상기 상한치보다 많이 사용될 경우에는 점도 상승으로 인해 코팅 특성이 악화되고, 상기 하한치보다 적게 사용될 경우에는 무기 필러가 목적하는 시점보다 빠르게 침강하여 슬러리 안정성을 이룰 수 없게 된다.
전기절연층 형성을 위한 슬러리에 사용되는 용매 또는 분산매로는 물; 메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올 등의 알코올류; 아세톤, 케닐에틸케톤 등의 케톤류; 메틸에틸에테르, 디에틸에테르, 디이소아밀에테르 등의 에테르류; 감마-부티로락톤 등의 락톤류; 베타-락탐등의 락탐류; 시클로펜탄, 시클로헥산 등의 환상 지방족류; 벤젠, 톨루엔 등의 방향족 탄화수소류; 유산메틸, 유산에틸 등의 에스테르류 등을 들 수 있다. 특히 물이 친환경적인 분산매로 이용될 수 있다.
용매의 함량은 특별히 제한되지 않으나, 무기 필러의 분산성, 코팅의 용이성 및 건조 시간 등을 고려하여 결정한다.
상기 코팅층의 형성방법으로는 딥핑(dipping)법, 딥 코팅(deep coating)법, 분사코팅(spray coating)법, 스핀코팅(spin coating)법, 롤코팅(roll coating)법, 다이코팅(die coating)법, 롤 코트(roll court)법, 그라비아 인쇄법 및 바 코트 (bar court) 등의 방식으로 실시할 수 있고, 그것만으로 한정되는 것은 아니다.
전기절연층 형성을 위한 슬러리를 전극탭에 코팅, 건조시켜서 수득되는 전기절연층은 양극 활물질층보다 얇게 형성되는 것이 바람직하다. 예컨대, 전기절연층의 두께는 대략 활물질층의 두께 대비 5 내지 100% 또는 10 내지 50% 범위에서 결정될 수 있다. 전기절연층이 상기 하한치보다 얇게 형성되는 경우에는 전기 절연의 효과를 기대하기 어렵고, 상기 상한치보다 두껍게 형성되는 경우에는 전극탭의 부피가 불필요하게 커지므로 바람직하지 않다.
도 2는 본 발명의 일 양태에 따른 파우치형 이차전지를 개략적으로 나타낸 것으로, 전기절연층(C)이 양극탭에 형성된 양태를 도시한 것이다.
낙하에 의한 외부 충격시 양극탭이 전극조립체의 음극(집전체 또는 활물질)과 우선적으로 접촉할 가능성이 높기 때문에 본 발명의 전기절연층 형성을 위한 슬러리는 양극탭에 코팅되는 것이 바람직하며, 양극탭과 음극탭 둘다에 전기절연층을 형성시킬 수도 있다.
또한, 도 2에는 하나의 양극탭만이 도시되어 있으나, 복수개의 양극과 음극이 사용되어 복수개의 양극탭과 음극탭이 포함된 이차전지에서는 복수개의 양극탭과 음극탭 각각에 전기절연층이 형성될 수 있다.
또한, 본 발명에서 전기절연층은 전극탭의 일부 또는 전부에 형성될 수 있다.
전기절연층이 전극탭의 일부에 형성되는 경우의 비제한적인 예로, 전극탭이 전극조립체와의 접촉 가능성이 높은 부분인 전극조립체와 인접한 전극탭 부분에 형성되는 양태를 들 수 있다. 또는, 전극탭 중 전극리드와의 연결부를 제외한 부분에 전기절연층이 형성되어 있는 양태를 들 수 있다.
전기절연층이 전극탭의 전부에 형성될 수도 있다. 전극리드와의 연결을 위한 용접시 전기절연 코팅층이 용융 제거되므로 전극탭 전체에 전기절연층을 형성시키는 것이 가능하다. 공정의 편의성 측면에서는 전극탭 전부에 전기절연층을 형성시키는 것이 바람직하다.
본 발명에서 양극과 음극 사이에 분리막을 개재한 상태로 순차적으로 적층시켜서 형성된 전극 조립체는 스택형 혹은 스택-폴딩형으로 적층되어 이차전지를 구성하거나 혹은 젤리-롤 형태로 권취되어 이차전지를 구성할 수 있다.
상기 전지 케이스는 다양한 형태일 수 있으며, 예컨대, 파우치형 케이스 혹은 각형 케이스일 수 있다.
상기 양극은, 예를 들어, 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전제 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1 - xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2 - xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M =Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 양극 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 도전제는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 도전제는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전제 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올레핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
음극은 음극 집전체 상에 음극 재료를 도포, 건조하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 설명한 바와 같은 성분들이 더 포함될 수도 있다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 재료는, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1 - xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4 및 Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 분리막은 양극과 음극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.
리튬염 함유 비수계 전해질은, 비수 전해질과 리튬으로 이루어져 있다. 비수 전해질로는 비수 전해액, 고체 전해질, 무기고체 전해질 등이 사용된다.
상기 비수 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수계 전해질에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있다.
이상 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예들을 설명하였으나, 본 발명은 상기 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.
실시예 1
물을 용매로 하여 슬러리 안정화제(카복시 메틸셀룰로오즈, Daicel社, 2200)를 용해시키고, 알루미나(일본경금속社, LS235)를 무기입자 대비 슬러리 안정화제의 비율이 0.5wt%가 되도록 첨가하였다. 이렇게 분산된 알루미나 슬러리에, 알루미나와 바인더가 2:8 중량비가 되도록 바인더(Zeon社, BM-L301)를 첨가하여 최종 슬러리를 완성하였다. 고형분 40%로 완성된 슬러리의 점도는 10 /sec의 전단 속도에서 12 cP를 나타내었으며, 12시간 방치 후에도 분산성이 유지되었다.
분산된 슬러리를 양극 활물질층의 30% 두께를 가지고 폭 1.7mm을 가지도록 코팅하여 절연층 처리된 양극을 완성하였다. 절연층 처리된 양극을 도입하여 리튬이차전지를 완성하였다.
비교예 1
슬러리 안정화제를 사용하지 않은 것을 제외하고 실시예 1과 동일하게 슬러리를 제조하였다. 해당 슬러리의 점도는 10 /sec의 전단 속도에서 10 cP를 나타내었으나, 12시간 방치 후에는 침강되어 코팅 공정성을 확보할 수 없었다.
비교예 2
알루미나와 바인더의 혼합 비율을 9:1로 조정한 것을 제외하고 실시예 1과 동일하게 슬러리를 제조하였다. 해당 슬러리의 점도는 10 /sec의 전단 속도에서 92 cP로, 코팅 공정성을 확보하기 어려웠다.
비교예 3
전기절연층 코팅을 수행하지 않은 상태로 실시예 1과 동일한 양극을 준비하였다. 상기 양극을 도입하여 리튬이차전지를 완성하였다.
평가예
실시예 1과 비교예 3에서 제조된 리튬이차전지를 대상으로 150 ℃에서 1시간 방치하는 hot box test를 실시하였다.
실시예 1의 리튬이차전지는 hot box test시 전압강하없이 안전성을 만족하였다. 테스트 후의 전지 분해 사진은 도 3과 같다. 도 3을 살펴보면, 분리막이 수축되었으나, 절연 코팅층은 안전성 테스트 후에도 유지됨을 확인할 수 있다.
비교예 3의 리튬이차전지는 hot box test시 전압 강하가 크게 관찰되었다. 테스트 후의 전지 분해 사진은 도 4와 같으며, 분리막이 수축되어 양극과 음극 사이의 단락이 있었음이 확인되었다.

Claims (16)

  1. 무기 필러, 수계 바인더 및 슬러리 안정화제를 포함하는 전기절연층이 코팅되어 있는 전극탭.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 전극탭은 전극 집전체로부터 연장되어 있으며, 상기 전기절연층은 전극 집전체에 형성된 활물질층보다 얇은 두께로 전극탭에 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전극탭.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 전기절연층이 활물질층 대비 5% 내지 100% 두께를 가지는 것을 특징으로 하는 전극탭.
  4. 제2항에 있어서,
    상기 전기절연층이 활물질층 대비 10% 내지 50% 두께를 가지는 것을 특징으로 하는 전극탭.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 전기절연층이 전극탭 전체에 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전극탭.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 전기절연층이 전극탭 일부에 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전극탭.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 전기절연층이 전극탭 중 전극리드와의 연결부를 제외한 부분에 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전극탭.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 무기 필러가 SiO2 , TiO2, Al2O3, AlOOH, γ-AlOOH, ZrO2, SnO2, CeO2, MgO, CaO, ZnO, Y2O3, Pb(Zr,Ti)O3 (PZT), Pb1 - xLaxZr1 - yTiyO3 (PLZT), PB(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 (PMN-PT), BaTiO3, hafnia (HfO2) 및 SrTiO3로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상인 것을 특징으로 하는 전극탭.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 수계 바인더는 스티렌-부타디엔 러버, 아크릴레이티드 스티렌-부타디엔 러버, 아크릴로니트릴-부타디엔 러버, 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 러버, 아크릴 고무, 부틸고무, 불소고무, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌프로필렌공중합체, 폴리에틸렌옥시드, 폴리비닐피롤리돈, 폴리에피크로로히드린, 폴리포스파젠, 폴리아크릴로니트릴, 폴리스틸렌, 에틸렌프로필렌디엔공중합체, 폴리비닐피리딘, 클로로설폰화폴리에틸렌, 라텍스, 폴리에스테르수지, 아크릴수지, 페놀수지, 에폭시 수지, 폴리비닐알콜, 하이드록시프로필메틸셀룰로즈, 히드록시프로필셀룰로오스 및 디아세틸셀룰로오스로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상인 것을 특징으로 하는 전극탭.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 슬러리 안정화제는 카르복실메틸 셀룰로오스(Carboxy methyl cellulose), 카르복실에틸 셀룰로오스 또는 이들의 유도체인 것을 특징으로 하는 전극탭.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 무기 필러와 바인더는 5:95 내지 80:20의 중량비로 포함되어 있는 것을 특징으로 하는 전극탭.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 슬러리 안정화제는 무기 필러 대비 0.1wt% 내지 5wt% 양으로 사용되는 것을 특징으로 하는 전극탭.
  13. 제1항에 있어서,
    상기 전극탭이 양극탭인 것을 특징으로 하는 전극탭.
  14. 제1항에 기재된 전극탭을 포함하는 이차전지.
  15. 제14항에 있어서,
    상기 이차전지가 리튬이차전지인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  16. 제14항에 있어서,
    상기 이차전지가 각형 이차전지 또는 파우치형 이차전지인 것을 특징으로 하는 이차전지.
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