JP5579497B2 - 扁平形非水電池 - Google Patents
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Description
P = 100−(Σai/ρi)×(m/t) (1)
ここで、前記式中、ai:質量%で表した成分iの比率、ρi:成分iの密度(g/cm3)、m:隔離材の単位面積あたりの質量(g/cm2)、t:隔離材の厚み(cm)である。
BR = (V0/Vi)−1 (2)
[前記式(2)中、V0は、電解液中に25℃で24時間浸漬後の樹脂(B)の体積(cm3)、Viは、電解液に浸漬する前の樹脂(B)の体積(cm3)をそれぞれ表す。]
BT = (V1/V0)−1 (3)
[前記式(3)中、V0は、電解液中に25℃で24時間浸漬後の樹脂(B)の体積(cm3)、V1は、電解液中に25℃で24時間浸漬後、電解液を120℃に昇温させ、120℃で1時間経過後における樹脂(B)の体積(cm3)をそれぞれ表す。]
VB = (M0−Mi)/PB (5)
VC = M1/Pc−M0/PB (6)
VV = Mi×(1−W)/PV (7)
V0 = Vi+VB−VV×(BB+1) (8)
VD = VV×(BB+1) (9)
BT = {V0+VC−VD×(BC+1)}/V0−1 (10)
ここで、前記式(4)〜(10)中、
Vi:電解液に浸漬する前の樹脂(B)の体積(cm3)、
V0:電解液中に25℃で24時間浸漬後の樹脂(B)の体積(cm3)、
VB:電解液中に常温で24時間浸漬後に、フィルムに吸収された電解液の体積(cm3)、
Vc:電解液中に常温に24時間浸漬した時点から、電解液を120℃まで昇温させ、更に120℃で1時間経過するまでの間に、フィルムに吸収された電解液の体積(cm3)、
VV:電解液に浸漬する前のバインダ樹脂の体積(cm3)、
VD:電解液中に常温で24時間浸漬後のバインダ樹脂の体積(cm3)、
Mi:電解液に浸漬する前のフィルムの質量(g)、
M0:電解液中に常温で24時間浸漬後のフィルムの質量(g)、
Ml:電解液中に常温で24時間浸漬した後、電解液を120℃まで昇温させ、更に120℃で1時間経過した後におけるフィルムの質量(g)、
W:電解液に浸漬する前のフィルム中の樹脂(B)の質量比率、
PA:電解液に浸漬する前の樹脂(B)の比重(g/cm3)、
PB:常温における電解液の比重(g/cm3)、
PC:所定温度での電解液の比重(g/cm3)、
PV:電解液に浸漬する前のバインダ樹脂の比重(g/cm3)、
BB:電解液中に常温で24時間浸漬後のバインダ樹脂の膨潤度、
BC:前記(2)式で定義される昇温時のバインダ樹脂の膨潤度
である。
正極の作製:
正極活物質であるLiCoO2:80質量部、導電助剤であるアセチレンブラック:10質量部および結着剤であるポリフッ化ビニリデン:5質量部を、N−メチルピロリドンを溶剤として均一になるように混合し、正極合剤含有ペーストを調製した。そのペーストを、集電体となる厚さ15μmのアルミニウム箔の両面に、塗布長が表裏それぞれ20mmになるように間欠塗布し、乾燥した後、カレンダー処理を行って、全厚が150μmになるように正極合剤層の厚みを調整して正極を得た。
負極活物質である黒鉛:95質量部とポリフッ化ビニリデン:5質量部とを、N−メチルピロリドンを溶剤として均一になるように混合して負極合剤含有ペーストを調製し、銅箔からなる厚さ10μmの集電体の両面に、塗布長が表裏それぞれ20mmになるように間欠塗布し、乾燥した後、カレンダー処理を行って、全厚が142μmになるように負極合剤層の厚みを調整して負極を得た。また、前記の負極合剤含有ペーストを、銅箔からなる厚さ10μmの集電体の片面に、塗布長が20mmになるように間欠塗布し、乾燥した後、カレンダー処理を行って、全厚が76mmになるように負極合剤層の厚みを調整して、集電体の片面に負極合剤層を有する負極も作製した。
バインダであるSBRのエマルジョン(固形分比率40質量%):100gと、水:4000gとを容器に入れ、均一に分散するまで室温で攪拌した。この分散液に耐熱性微粒子であるアルミナ粉末(平均粒径0.4μm):4000gを4回に分けて加え、ディスパーにより2800rpmで5時間攪拌して均一なスラリーを調製した。このスラリーに増粘剤としてキサンタンガムを24g加えて溶解し、スラリーの粘度を300mPa・sに調整した。
また、前記の正極を、図6に示す形状で、略円形の本体部1aに正極合剤層が形成されており、集電タブ部1bは集電体の露出部で構成されるように打ち抜いた。なお、正極は、図6に示す本体部1aにおける径rを7mm、直線部aおよびdの長さを5mmとし、集電タブ部におけるbの長さを5mm、cの長さを3mmとした。
バインダ樹脂であるEVA(コモノマー中の酢酸ビニルの比率が15モル%、日本ユニカー社製)100gと、トルエン6000gとを容器に入れ、均一に溶解するまで室温にて撹拌した。ここに、樹脂(A)としてPE粉末(融点107℃、平均粒径6μm)3000gを4回に分けて加え、ディスパーにより2800rpmで1時間分散した。ここに、アルミナ微粒子(平均粒径0.4μm)300gを加え、ディスパーにより2800pmで3時間攪拌して、均一なスラリーを調製した。このスラリーを用いて隔離材を形成した以外は実施例1と同様にして負極を作製し、これらの負極を用いた以外は実施例1と同様にして扁平形非水電池を作製した。
バインダ樹脂であるSBRのエマルジョン(固形分比率40質量%):100gと、水:4000gとを容器に入れ、均一に分散するまで室温で攪拌した。この分散液に耐熱性微粒子であるベーマイト粉末(平均粒径1μm、アスペクト比10、板状):4000gを4回に分けて加え、ディスパーにより2800rpmで5時間攪拌して均一なスラリーを調製した。更に、このスラリーにCMCを30g添加して溶解し、スラリーの粘度を300mPa・sに調整した。このスラリーを用いて厚みが15μmの隔離材を形成した以外は、実施例1と同様にして負極を作製した。
バインダ樹脂であるSBRのエマルジョン(固形分比率40質量%):100gと、水:4000gとを容器に入れ、均一に分散するまで室温で攪拌した。この分散液に耐熱性微粒子であるベーマイト粉末(平均粒径0.6μm、二次粒子状):4000gを4回に分けて加え、ディスパーにより2800rpmで5時間攪拌して均一なスラリーを調製した。更に、このスラリーにシャットダウン粒子として架橋PMMA粒子[樹脂(B)、平均粒径0.3μm]1000gを加えて、均一に分散するまで室温で攪拌してスラリーを調製した。このスラリーを用いて厚みが15μmの隔離材を形成した以外は、実施例1と同様にして負極を作製した。
PE製微多孔膜(厚み20μm、融点136℃)に、PP製ホットメルト樹脂のエマルジョン(樹脂の融点85℃、固形分比率20質量%)を乾燥後の厚みが1μmになるように塗布して乾燥した後、実施例1と同様にして作製した正極(打ち抜き後の正極)の両面に重ね、ヒートプレスによりPE製微多孔膜からなる隔離材と正極とを一体化して、正極合剤層を有する本体部、集電タブ部の本体部との境界部分、これらの位置に相当する箇所の端面部分に隔離材が形成された正極を得た。
バインダ樹脂であるSBRのエマルジョン(固形分比率40質量%):100gと、水:4000gとを容器に入れ、均一に分散するまで室温で攪拌した。この分散液に耐熱性微粒子であるベーマイト粉末(平均粒径1μm、アスペクト比10、板状):4000gを4回に分けて加え、ディスパーにより2800rpmで5時間攪拌して均一なスラリーを調製した。更に、このスラリーにCMCを30g添加して溶解し、スラリーの粘度を300mPa・sに調整した。このスラリーをPE製微多孔膜(厚み16μm、融点136℃)の片側に摺り切り塗布し、乾燥して、厚み20μmのフィラー層を形成した微多孔膜を得た。
実施例1と同様にして正極(打ち抜き後の正極)および負極(打ち抜き後の負極)を作製した。そして、これらの正極と負極とを用い、隔離材に代えて実施例5で用いたものと同じPE製微多孔膜をセパレータとして正極と負極との間に介在させた以外は、実施例1と同様にして扁平形非水電池を作製した。
実施例1と同様にして正極を作製した、また、実施例1と同様にして負極(打ち抜き前の負極)を作製し、負極の本体部の負極合剤層表面および集電タブ部の本体部(負極合剤層が形成された本体部)との境界部分に、実施例1で調製したものと同じ隔離材形成用スラリーを、ギャップ60μmで摺り切り塗布し、乾燥して、厚みが25μmの隔離材を形成した後に図6に示す形状に打ち抜いた。これらの正極と負極とを用いた以外は、実施例1と同様にして扁平形非水電池を作製した。
正極の作製:
実施例1と同様にして調製した正極合剤含有ペーストを、集電体となる厚さ15μmのアルミニウム箔の両面に、塗布長が表面77.0mm、裏面52.0mmになるように間欠塗布し、乾燥した後、カレンダー処理を行って、全厚が143μmになるように正極合剤層の厚みを調整し、幅10.0mmになるように切断して、長さ81.0mm、幅10.0mmの正極を作製した。更に、この正極のアルミニウム箔の露出部にタブを溶接してリード部を形成した。
実施例1と同様にして調製した負極合剤含有ペーストを、銅箔からなる厚さ8μmの集電体の両面に、塗布長が表面78.5mm、裏面53.5mmになるように間欠塗布し、乾燥した後、カレンダー処理を行って全厚が130μmになるように負極合剤層の厚みを調整し、幅10.5mmになるように切断して、長さ78.5mm、幅10.5mmの負極を作製した。
実施例1〜6および比較例1〜3の扁平形非水電池各10個について、3.0Vから4.2Vまで、0.2Cでの定電流充電を行い、引き続き4.2Vで2h定電圧充電を行った。その後、各電池を4.2Vから3.0Vまで0.2Cでの定電流放電を行って放電容量を測定した。その結果、実施例1〜6および比較例1、3の電池は、各10個のいずれもが良好な充放電挙動を示したが、比較例2の電池のうち1個については、初期微短絡現象が確認され、充放電できなかった。各実施例および比較例の電池について、作製した総個数のうち、良好に充放電できた個数の比率を百分率で表して、歩留まりを計算した。
シャットダウン温度測定のために、実施例1〜6および比較例1〜3の電池をオーブン中に置き、5℃/分の速度で150℃まで加熱したときに電池の内部抵抗が室温時の5倍以上に上昇したときの温度を測定した。更に150℃で60分放置した後に各電池を分解し、隔離材の様子を観察した。
1a 本体部
1b 集電タブ部
2 電極合剤層(正極合剤層または負極合剤層)
3 集電体
4、14、24 隔離材
10 正極
12 正極合剤層
13 正極集電体
20 負極
22 負極合剤層
23 負極集電体
31 正極ケース
32 負極ケース
33 絶縁ガスケット
100 電極群
200 扁平形非水電池
Claims (12)
- 正極ケースと負極ケースとが絶縁ガスケットを介してカシメ封口されて形成された空間内に、正極と負極とを積層した電極群および非水電解液を有しており、平面視で円形の扁平形非水電池であって、
前記正極と前記負極とが、合計で少なくとも3層積層されており、
前記正極は、平面視で略円形の本体部と、集電タブ部とを有しており、前記正極の本体部では、集電体の片面または両面に正極合剤層が形成されており、前記正極の集電タブ部は、前記集電体に正極合剤層が形成されていない正極合剤層未形成部であり、
前記負極は、平面視で略円形の本体部と、集電タブ部とを有しており、前記負極の本体部では、集電体の片面または両面に負極合剤層が形成されており、前記負極の集電タブ部は、集電体に負極合剤層が形成されていない負極合剤層未形成部であり、
前記正極および前記負極の少なくとも一方には、その本体部、集電タブ部における本体部との境界部分、本体部における平面視で対極の集電タブ部の配置された箇所に相当する部分の端面、および集電タブ部における本体部との境界部分に相当する部分の端面に、多孔性の隔離材が形成されており、
前記正極の集電タブ部が、前記正極ケースまたは前記正極ケースと接続した正極端子と、直接または間接的に接続しており、
前記負極の集電タブ部が、前記負極ケースまたは前記負極ケースと接続した負極端子と、直接または間接的に接続していることを特徴とする扁平形非水電池。 - 電極群における正極の本体部と負極の本体部とが対向する部分の、電極面に垂直な方向の最大投影面積が、前記電極面に垂直な方向と同一軸から見たときの、正極ケースと負極ケースとから形成される空間の最大投影面積の60%以上である請求項1に記載の扁平形非水電池。
- 互いに対向する正極と負極とにおいて、前記正極の正極合剤層形成部分の面積が、前記負極の負極合剤層形成部分の面積よりも小さい請求項1または2に記載の扁平形非水電池。
- 隔離材の少なくとも一部は、隔離材の厚みよりも粒径が小さな微粒子により構成されている請求項1〜3のいずれかに記載の扁平形非水電池。
- 隔離材の厚みよりも粒径が小さな微粒子は、耐熱温度が150℃以上の微粒子であり、前記微粒子同士がバインダ樹脂で接着している請求項4に記載の扁平形非水電池。
- 耐熱温度が150℃以上の微粒子が、アルミナ、シリカおよびベーマイトよりなる群から選択される少なくとも1種の微粒子である請求項5に記載の扁平形非水電池。
- 隔離材の少なくとも一部は、樹脂製の微多孔膜により構成されている請求項1〜6のいずれかに記載の扁平形非水電池。
- 隔離材が、融点が80〜150℃の樹脂、または非水電解液中で膨潤でき、かつ温度の上昇により膨潤度が増大する微粒子を含有しており、
80〜150℃の温度範囲で、電池の内部抵抗が5倍以上に上昇する請求項1〜7のいずれかに記載の扁平形非水電池。 - 融点が80〜150℃の樹脂が、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、またはこれらの誘導体である請求項8に記載の扁平形非水電池。
- 非水電解液中で膨潤でき、かつ温度の上昇により膨潤度が増大する微粒子が、ポリスチレン、アクリル樹脂、ポリアルキレンオキシド、フッ素樹脂、スチレンブタジエンゴム、およびこれらの誘導体よりなる群から選択される少なくとも1種の樹脂の架橋体の微粒子、尿素樹脂の微粒子、またはポリウレタンの微粒子である請求項8に記載の扁平形非水電池。
- 請求項1〜10のいずれかに記載の扁平形非水電池を製造する方法であって、
正極を切断して所望の形状にした後に隔離材を形成する工程、および/または負極を切断して所望の形状にした後に隔離材を形成する工程を有することを特徴とする扁平形非水電池の製造方法。 - 隔離材の構成材料を媒体中に分散または溶解させた隔離材形成用組成物を使用し、前記隔離材形成用組成物を、タンポ印刷、ディップ方式またはスプレー方式によって正極および/または負極に塗布する工程を経て隔離材を形成する請求項11に記載の扁平形非水電池の製造方法。
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