WO2014157419A1 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明において、負極活物質層の密度は、1.3~1.6g/cm3である。負極活物質層の密度が1.6g/cm3を超えると、活物質層の密度が高いために、発生したガスが電極内から抜けず、長期サイクル特性が低下する。また、負極活物質層の密度が1.3g/cm3未満であると、活物質の連通性が低下し、電子伝導性が低下するため、電池性能が低下する。負極活物質層の密度は、本発明の効果がより発揮されることから、1.3~1.55g/cm3であることが好ましい。負極活物質層の密度を上記範囲内に制御するためには、電極を製造する際のプレス圧を適宜調整することによって、制御できる。なお、負極活物質層の密度は、単位体積あたりの活物質層質量を表す。具体的には、電池から負極活物質層を取り出し、電解液中などに存在する溶媒等を除去後、電極体積を長辺、短辺、高さから求め、活物質層の重量を測定後、重量を体積で除することによって求めることができる。
正極活物質層は活物質を含み、必要に応じて、導電助剤、バインダー、電解質(ポリマーマトリックス、イオン伝導性ポリマー、電解液など)、イオン伝導性を高めるためのリチウム塩などのその他の添加剤をさらに含む。
セパレータは、電解質を保持して正極と負極との間のリチウムイオン伝導性を確保する機能、および正極と負極との間の隔壁としての機能を有する。
集電体を構成する材料に特に制限はないが、好適には金属が用いられる。
集電板(25、27)を構成する材料は、特に制限されず、リチウムイオン二次電池用の集電板として従来用いられている公知の高導電性材料が用いられうる。集電板の構成材料としては、例えば、アルミニウム、銅、チタン、ニッケル、ステンレス鋼(SUS)、これらの合金等の金属材料が好ましい。軽量、耐食性、高導電性の観点から、より好ましくはアルミニウム、銅であり、特に好ましくはアルミニウムである。なお、正極集電板25と負極集電板27とでは、同一の材料が用いられてもよいし、異なる材料が用いられてもよい。
また、図示は省略するが、集電体11と集電板(25、27)との間を正極リードや負極リードを介して電気的に接続してもよい。正極および負極リードの構成材料としては、公知のリチウムイオン二次電池において用いられる材料が同様に採用されうる。なお、外装から取り出された部分は、周辺機器や配線などに接触して漏電したりして製品(例えば、自動車部品、特に電子機器等)に影響を与えないように、耐熱絶縁性の熱収縮チューブなどにより被覆することが好ましい。
電池外装体29としては、公知の金属缶ケースを用いることができるほか、発電要素を覆うことができる、アルミニウムを含むラミネートフィルムを用いた袋状のケースが用いられうる。該ラミネートフィルムには、例えば、PP、アルミニウム、ナイロンをこの順に積層してなる3層構造のラミネートフィルム等を用いることができるが、これらに何ら制限されるものではない。高出力化や冷却性能に優れ、EV、HEV用の大型機器用電池に好適に利用することができるという観点から、ラミネートフィルムが望ましい。また、外部から掛かる発電要素への群圧を容易に調整することができることから、外装体はアルミニウムを含むラミネートフィルムがより好ましい。
本発明において、発電要素に掛かる群圧は、0.07~0.7kgf/cm2(6.86~68.6kPa)であることが好ましい。群圧を0.07~0.7kgf/cm2となるように発電要素を加圧することで、ガスの系外への排出が向上し、また、電池中の余剰の電解液が電極間にあまり残らないので、セル抵抗の上昇を抑制することができる。さらに、電池の膨らみが抑制されてセル抵抗および長期サイクル後の容量維持率が良好となる。より好適には、発電要素に掛かる群圧が0.1~0.7kgf/cm2(9.80~68.6kPa)である。ここで、群圧とは、発電要素に付加された外力を指し、発電要素にかかる群圧は、圧力を計測したい部分に感圧紙を挟んで、圧力を付加してから、一旦圧力を取り除き、感圧紙に印加された圧力を読み取る方法により測定できる。
組電池は、電池を複数個接続して構成した物である。詳しくは少なくとも2つ以上用いて、直列化あるいは並列化あるいはその両方で構成されるものである。直列、並列化することで容量および電圧を自由に調節することが可能になる。
上記非水電解質二次電池は、出力特性に優れ、また長期使用しても放電容量が維持され、サイクル特性が良好である。電気自動車やハイブリッド電気自動車や燃料電池車やハイブリッド燃料電池自動車などの車両用途においては、電気・携帯電子機器用途と比較して、高容量、大型化が求められるとともに、長寿命化が必要となる。したがって、上記非水電解質二次電池は、車両用の電源として、例えば、車両駆動用電源や補助電源に好適に利用することができる。
1.電解液の作製
エチレンカーボネート(EC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、ジエチルカーボネート(DEC)の混合溶媒(30:30:40(体積比))を溶媒とした。また1.0MのLiPF6をリチウム塩とした。さらに上記溶媒と上記リチウム塩との合計100質量%に対して2質量%のビニレンカーボネートを添加して電解液を作製した。なお、「1.0MのLiPF6」とは、当該混合溶媒およびリチウム塩の混合物におけるリチウム塩(LiPF6)濃度が1.0Mであるという意味である。
正極活物質としてLiMn2O4(平均粒子径:15μm)85質量%、導電助剤としてアセチレンブラック 5質量%、およびバインダーとしてPVdF 10質量%からなる固形分を用意した。この固形分に対し、スラリー粘度調整溶媒であるN-メチル-2-ピロリドン(NMP)を適量添加して、正極スラリーを作製した。次に、正極スラリーを、集電体であるアルミニウム箔(20μm)の両面に塗布し乾燥・プレスを行い、片面塗工量18mg/cm2,両面厚み157μm(箔込み)の正極を作製した。
負極活物質として人造黒鉛(日立化成社製、形状:鱗片状黒鉛、平均粒子径:20μm)95質量%、導電助剤としてアセチレンブラック2質量%およびバインダーとしてSBR(日本ゼオン社製) 2質量%、CMC(日本製紙ケミカル社製、商品名:サンローズ)1質量%からなる固形分を用意した。この固形分に対し、スラリー粘度調整溶媒であるイオン交換水を適量添加して、負極スラリーを作製した。次に、負極スラリーを、集電体である銅箔(15μm)の両面に塗布し乾燥・プレスを行い、片面塗工量5.1mg/cm2,厚み82μm(箔込み)の負極を作製した。
上記で作製した正極を210×184mmの長方形状(矩形状)に切断し、負極を215×188mmの長方形状(矩形状)に切断した(正極15枚、負極16枚)。この正極と負極を219×191mmのセパレータ(ポリオレフィン微多孔膜、厚さ25μm)を介して交互に積層して発電要素を作製した。
比較例1では、負極活物質として天然黒鉛(日立化成社製、形状:鱗片状黒鉛、平均粒子径:20μm)を用い、比較例3では、負極活物質として天然黒鉛(日立化成社製、形状:鱗片状黒鉛、平均粒子径:10μm)を用い、比較例4では、負極活物質として天然黒鉛(日立化成社製、形状:鱗片状黒鉛、平均粒子径:35μm)を用いたこと、表1に記載の負極活物質層密度および表面粗さとなるように電極のプレス圧を調整したこと、表1に記載のガーレー値または空孔率を有するセパレータを用いたこと、および表1に記載の外装体群圧となるように加圧したこと以外は実施例1と同様にして電池を作製した。
1.単電池の初回充電工程
上記のようにして作製した非水電解質二次電池(単電池)を充放電性能試験により評価した。この充放電性能試験は、25℃に保持した恒温槽において24時間保持し、初回充電を実施した。初回充電は、0.05CAの電流値で4.2Vまで定電流充電(CC)し、その後定電圧(CV)で、あわせて25時間充電した。その後、40℃に保持した恒温槽において96時間保持した。その後、25℃に保持した恒温槽において、1Cの電流レートで2.5Vまで放電を行い、その後に10分間の休止時間を設けた。
上記のようにして作製した非水電解質二次電池(単電池)を充放電性能試験により評価した。この充放電性能試験は、45℃に保持した恒温槽において、電池温度を45℃とした後、性能試験を行った。充電は1Cの電流レートで4.2Vまで定電流充電(CC)し、その後定電圧(CV)で、あわせて2.5時間充電した。その後、10分間休止時間を設けた後、1Cの電流レートで2.5Vまで放電を行い、その後に10分間の休止時間を設けた。これらを1サイクルとし、充放電試験を実施した。初回の放電容量に対して300サイクル後および500サイクル後に放電した割合を容量維持率とした。結果を表2に示す。
2 加圧部材、
3 固定部材、
4 電極タブ、
10 リチウムイオン二次電池、
11 正極集電体、
12 負極集電体、
13 正極活物質層、
15 負極活物質層、
17 セパレータ、
19 単電池層、
21 発電要素、
25 正極集電板、
27 負極集電板、
29 電池外装材。
Claims (11)
- 正極集電体の表面に正極活物質層が形成されてなる正極と、
負極集電体の表面に負極活物質層が形成されてなる負極と、
セパレータと、を含む発電要素を有し、
前記負極活物質層の密度が1.3~1.6g/cm3であり、前記負極活物質層が水系バインダーを含み、負極活物質層の前記セパレータ側の表面の表面中心線平均粗さ(Ra)が0.5~1.0μmである、非水電解質二次電池。 - 前記セパレータの透気度が200秒/100cc以下である、請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 前記セパレータの空孔率が40~65%である、請求項1または2に記載の非水電解質二次電池。
- 前記発電要素が外装体で密閉された構造であり、前記外装体はアルミニウムを含むラミネートフィルムである、請求項1~3のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 前記発電要素に掛かる群圧が0.07~0.7kgf/cm2となるように外装体に圧力を付加させる加圧部材をさらに有する、請求項1~4のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 前記発電要素が外装体で密閉された構造であり、外装体の内容積が発電要素の容積よりも大きい、請求項1~5のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 前記負極活物質層が矩形状であり、前記矩形状の短辺の長さが100mm以上である、請求項1~6のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 定格容量に対する電池面積(電池外装体まで含めた電池の投影面積)の比の値が5cm2/Ah以上であり、かつ、定格容量が3Ah以上である、請求項1~7のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 前記正極活物質層が矩形状であり、前記矩形状の正極活物質層の縦横比として定義される電極のアスペクト比が1~3である、請求項1~8のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 前記水系バインダーは、スチレン-ブタジエンゴム、アクリロニトリル-ブタジエンゴム、メタクリル酸メチル-ブタジエンゴム、およびメタクリル酸メチルゴムからなる群から選択される少なくとも1つのゴム系バインダーを含む、請求項1~9のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 前記水系バインダーは、スチレン-ブタジエンゴムを含む、請求項10に記載の非水電解質二次電池。
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