WO2014126431A1 - 전극조립체 및 이를 포함하는 폴리머 이차전지 셀 - Google Patents

전극조립체 및 이를 포함하는 폴리머 이차전지 셀 Download PDF

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WO2014126431A1
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박지원
고명훈
나승호
안창범
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Definitions

  • the present invention relates to an electrode assembly having a novel structure and a polymer secondary battery cell including the same, which are distinguished from a stacked structure or a stack / folding structure, and in particular, an electrode assembly using a minimum separator while optimizing its size and including the same. It relates to a polymer secondary battery cell.
  • Secondary batteries may be classified in various ways according to the structure of the electrode assembly.
  • the secondary battery may be classified into a stack type structure, a wound type (jelly roll type) structure, or a stack / fold type structure.
  • the electrode units (anode, separator, and cathode) constituting the electrode assembly are stacked separately from each other, it is very difficult to precisely align the electrode assembly, and there are many processes to produce the electrode assembly.
  • the disadvantage is that it is required.
  • the stack / foldable structure generally requires two lamination equipment and one folding equipment, there is a disadvantage that the manufacturing process of the electrode assembly is very complicated.
  • the stack / foldable structure has a disadvantage in that it is difficult to align the full cell or bicell precisely because the full cell or bicell is stacked by folding.
  • an object of the present invention is to provide an electrode assembly and a precise assembly and a simple process through a new structure that is distinguished from the stacked structure or stack / folding type structure and the same It is to provide a polymer secondary battery cell.
  • Still another object of the present invention is to provide an electrode assembly having a structure having a plurality of stages while optimizing its size and using a minimum separator, and a polymer secondary battery cell including the same.
  • the basic units divided into at least two groups of different sizes or at least two groups of different geometric shapes are formed by stacking basic units having the same size or the same geometric shape and forming a plurality of stages. It includes a unit stack portion having a structure.
  • the basic unit has a structure in which the same number of electrodes and separators are alternately arranged to be integrally coupled to each other, and each stage of the unit stack part has (a) a structure in which one basic unit is disposed once or repeatedly, or (b) It has a structure in which two or more basic units are arranged in a predetermined order.
  • the one basic unit of (a) has a four-layer structure in which the first electrode, the first separator, the second electrode, and the second separator are sequentially arranged, or a structure in which the four-layer structure is repeatedly arranged, (b) When two or more kinds of basic units are arranged in a predetermined order, a four-layer structure or a structure in which the four-layer structure is repeatedly arranged is formed.
  • the new structure distinguished from the stacked structure or the stack / foldable structure enables precise alignment and simple process, and further, the electrode using the minimum separator while optimizing the size when forming in multiple stages It is possible to provide an assembly and a polymer secondary battery cell including the same.
  • FIG. 1 is a side view showing a first structure of a basic unit according to the present invention
  • Figure 2 is a side view showing a second structure of the basic unit according to the present invention.
  • FIG. 3 is a side view illustrating a unit stack part formed by stacking the basic units of FIG. 1.
  • Figure 4 is a side view showing a third structure of the basic unit according to the present invention.
  • Figure 5 is a side view showing a fourth structure of the basic unit according to the present invention.
  • FIG. 6 is a side view illustrating a unit stack part formed by stacking a base unit of FIG. 4 and a base unit of FIG. 5.
  • FIG. 7 is a process chart showing a process for manufacturing a basic unit according to the present invention.
  • FIG. 8 is a perspective view illustrating a unit stack unit in which basic units having different sizes are stacked.
  • FIG. 9 is a side view illustrating the unit stack part of FIG. 8;
  • FIG. 10 is a perspective view illustrating a unit stack unit in which basic units having different geometric shapes are stacked.
  • FIG. 11 is a side view illustrating a first structure of a unit stack part including a basic unit and a first auxiliary unit according to the present invention
  • FIG. 12 is a side view illustrating a second structure of a unit stack part including a basic unit and a first auxiliary unit according to the present invention
  • FIG. 13 is a side view illustrating a third structure of a unit stack part including a basic unit and a second auxiliary unit according to the present invention
  • FIG. 14 is a side view illustrating a fourth structure of a unit stack part including a basic unit and a second auxiliary unit according to the present invention.
  • FIG. 15 is a side view illustrating a fifth structure of a unit stack part including a basic unit and a first auxiliary unit according to the present invention
  • 16 is a side view illustrating a sixth structure of a unit stack part including a basic unit and a first auxiliary unit according to the present invention
  • FIG. 17 is a side view illustrating a seventh structure of a unit stack part including a basic unit and a second auxiliary unit according to the present invention.
  • FIG. 18 is a side view illustrating an eighth structure of a unit stack part including a basic unit and a second auxiliary unit according to the present invention.
  • FIG. 19 is a side view illustrating a ninth structure of a unit stack unit including a basic unit and a first auxiliary unit according to the present invention.
  • 20 is a side view illustrating a tenth structure of a unit stack unit including a basic unit, a first auxiliary unit, and a second auxiliary unit according to the present invention
  • FIG. 21 is a side view illustrating an eleventh structure of a unit stack part including a basic unit and a second auxiliary unit according to the present invention.
  • FIG. 22 is a side view illustrating a polymer secondary battery cell including an electrode assembly according to the present invention.
  • the electrode assembly according to the present invention basically includes a unit stack part. First, the unit stack unit will be described below.
  • each stage of the unit stack part may include, for example, a structure in which (a) one basic unit is disposed once or repeatedly, or (b) two or more basic units are alternately arranged in a predetermined order. Has a structure. First, the basic unit will be described below.
  • the basic unit is formed by alternately disposing the electrode and the separator.
  • the electrode and the separator are arranged in the same number.
  • the basic unit 110a may be formed by stacking two electrodes 111 and 113 and two separators 112 and 114.
  • the positive electrode and the negative electrode can be seen to face each other through the separator.
  • an electrode see electrode 111 in FIGS. 1 and 2 is positioned at one end of the basic unit, and a separator (refer to 114 in FIGS. 1 and 2) is provided at the other end of the basic unit. Separation membrane).
  • the electrode assembly according to the present invention has a basic feature in that the unit stack portion (ie, the electrode assembly) can be formed only by stacking the basic units. That is, the present invention has a basic feature in that a unit stack portion can be formed by repeatedly stacking one kind of basic units or stacking two or more kinds of basic units in a predetermined order. In order to implement such a feature, the basic unit may have a structure as follows.
  • the basic unit may be formed by sequentially stacking a first electrode, a first separator, a second electrode, and a second separator. More specifically, as shown in FIG. 1, the basic units 110a and 110b include the first electrode 111, the first separator 112, the second electrode 113, and the second separator 114 from the upper side to the lower side. Or the first electrode 111, the first separator 112, the second electrode 113, and the second separator 114 are sequentially stacked from the lower side to the upper side as illustrated in FIG. 2. Can be formed.
  • the basic unit having such a structure is hereinafter referred to as a first basic unit.
  • the first electrode 111 and the second electrode 113 are opposite electrodes. For example, when the first electrode 111 is an anode, the second electrode 113 is a cathode.
  • the unit stack part 100a may be formed.
  • the basic unit may have an eight-layer structure or a twelve-layer structure in addition to the four-layer structure. That is, the basic unit may have a structure in which the four-layer structure is repeatedly arranged.
  • the basic unit may be formed by sequentially stacking a first electrode, a first separator, a second electrode, a second separator, a first electrode, a first separator, a second electrode, and a second separator.
  • the basic unit may be formed by sequentially stacking a first electrode, a first separator, a second electrode, a second separator, a first electrode, and a first separator, or a second electrode, a second separator, a first electrode, and a first electrode.
  • the first separator, the second electrode, and the second separator may be sequentially stacked.
  • the basic unit having the former structure is hereinafter referred to as the second basic unit
  • the basic unit having the latter structure is hereinafter referred to as the third basic unit.
  • the second basic unit 110c includes the first electrode 111, the first separator 112, the second electrode 113, the second separator 114, and the first electrode.
  • the 111 and the first separator 112 may be stacked in this order from the upper side to the lower side.
  • the third basic unit 110d includes the second electrode 113, the second separator 114, the first electrode 111, the first separator 112, and the second electrode 113.
  • the second separator 114 may be formed by being sequentially stacked from the upper side to the lower side. On the contrary, it may be formed by sequentially stacking from the lower side to the upper side.
  • the unit stack part 100b is formed only by stacking the second and third basic units. can do.
  • the unit stack may be formed by stacking the base units in a predetermined order.
  • one basic unit of the present invention has a four-layer structure in which the first electrode, the first separator, the second electrode, and the second separator are sequentially arranged or the four-layer structure is repeatedly arranged.
  • a four-layer structure or a structure in which the four-layer structure is repeatedly arranged is formed.
  • the above-described first basic unit has a four-layer structure, and when the second basic unit and the third basic unit are stacked in total, one each, a 12-layer structure in which the four-layer structure is repeatedly stacked is obtained. Is formed.
  • a unit stack part ie, an electrode assembly
  • a unit stack part may be formed by only stacking.
  • the unit stack part is formed by stacking the basic units in basic unit units. In other words, first, the basic unit is produced, and then the unit stack is manufactured by repeating or stacking the same in a predetermined order.
  • the present invention can form the unit stack part only by stacking the base unit. Therefore, the present invention can align the basic unit very precisely. If the basic unit is precisely aligned, the electrode and the separator may also be precisely aligned in the unit stack. In addition, the present invention can greatly improve the productivity of the unit stack portion (electrode assembly). This is because the process is very simple.
  • the first electrode material 121, the first separator material 122, the second electrode material 123, and the second separator material 124 are prepared.
  • the first separator material 122 and the second separator material 124 may be the same material.
  • the first electrode material 121 is cut into a predetermined size through the cutter C 1
  • the second electrode material 123 is also cut into a predetermined size through the cutter C 2 .
  • the first electrode material 121 is then laminated to the first separator material 122, and the second electrode material 123 is laminated to the second separator material 124.
  • the electrode material and the separator material may be adhered to each other in the laminators L 1 and L 2 .
  • a basic unit in which an electrode and a separator are integrally combined may be manufactured.
  • the method of binding may vary.
  • the laminators L 1 , L 2 apply pressure or heat and heat to the material for adhesion.
  • This adhesion makes it easier to stack the base units when manufacturing the unit stack portion.
  • This adhesion is also advantageous for the alignment of the base units.
  • the basic unit 110a may be manufactured. During this process, the end of the separator is not bonded to the end of the adjacent separator.
  • the electrode may be attached to the adjacent separator in the basic unit.
  • the separator may be considered to be attached to the electrode.
  • the electrode is preferably bonded to the separator as a whole to the side facing the separator. This is because the electrode can be stably fixed to the separator.
  • the electrode is smaller than the separator.
  • An adhesive can be applied to the separator for this purpose.
  • the electrode may be adhered to the separator as a whole through a separator having a coating layer having adhesive strength.
  • the separator may include a porous separator substrate such as a polyolefin-based separator substrate, and a porous coating layer coated on one or both surfaces of the separator substrate.
  • the coating layer may be formed of a mixture of inorganic particles and a binder polymer for connecting and fixing the inorganic particles to each other.
  • the inorganic particles may improve thermal stability of the separator. That is, the inorganic particles can prevent the membrane from shrinking at a high temperature.
  • the binder polymer may improve the mechanical stability of the separator by fixing the inorganic particles.
  • the binder polymer may adhere the electrode to the separator. Since the binder polymer is distributed in the coating layer as a whole, unlike the above-described adhesive, adhesion may occur seamlessly in the entire adhesion surface. Therefore, the use of such a separator can be fixed to the separator more stably.
  • the laminator described above can be used to enhance such adhesion.
  • the inorganic particles may form a densely packed structure to form interstitial volumes between the inorganic particles as a whole in the coating layer.
  • the pore structure may be formed in the coating layer by the interstitial volume defined by the inorganic particles. Due to the pore structure, even if a coating layer is formed on the separator, lithium ions may pass through the separator well.
  • the interstitial volume defined by the inorganic particles may be blocked by the binder polymer depending on the position.
  • the filling structure may be described as a structure in which gravel is contained in a glass bottle. Therefore, when the inorganic particles form a filling structure, the interstitial volume between the inorganic particles is not formed locally in the coating layer, but rather the interstitial volume between the inorganic particles is formed as a whole in the coating layer. Accordingly, as the size of the inorganic particles increases, the size of the pores due to the interstitial volume also increases. Due to the filling structure, lithium ions may smoothly pass through the separator on the entire surface of the separator.
  • the base unit in the unit stack portion may also be bonded to each other base unit.
  • the base unit in the unit stack portion may also be bonded to each other base unit.
  • an adhesive is applied to the lower surface of the second separator 114 or if the above-described coating layer is coated, another basic unit may be attached to the lower surface of the second separator 114.
  • the adhesion between the electrode and the separator in the base unit may be greater than the adhesion between the base unit in the unit stack.
  • the adhesive force may be expressed by the peel force.
  • the adhesive force between the electrode and the separator may be expressed as a force required to separate the electrode and the separator from each other.
  • the base unit may not be coupled to the adjacent base unit in the unit stack unit, or the base unit may be coupled to the adjacent base unit with a bonding force different from that of the electrode and the separator in the base unit.
  • the separator when the separator includes the above-described coating layer, ultrasonic fusion to the separator is not preferable.
  • the separator is typically larger than the electrode. Accordingly, an attempt may be made to couple the end of the first separator 112 and the end of the second separator 114 to each other by ultrasonic welding. By the way, ultrasonic welding needs to press the object directly with a horn. However, when the end of the separator is directly pressed by the horn, the horn may stick to the separator due to the coating layer having the adhesive force. This can lead to device failure.
  • the basic units may have different sizes.
  • the unit stacks may be manufactured in various shapes.
  • the size of the basic unit will be described based on the size of the separator. This is because the separator is usually larger than the electrode.
  • the plurality of basic units may be divided into at least two groups having different sizes (see reference numerals 1101a, 1102a, and 1103a of FIG. 9).
  • the unit stack part 100c having a plurality of stages may be formed.
  • 8 and 9 illustrate an example in which the basic units 1101a, 1102a, and 1103a, which are divided into three groups, are stacked with each other to form three stages. That is, FIGS. 8 and 9 illustrate examples in which three basic units having the same size are stacked in three stages.
  • the basic units belonging to one group may form two or more stages.
  • one stage may be formed of one basic unit in the unit stack unit.
  • the basic unit has a structure in which the aforementioned four-layer structure or four-layer structure is repeatedly stacked, that is, the first basic unit structure.
  • the basic units when they have the same laminated structure, they are regarded as belonging to one type of basic unit even if they are different in size.
  • the anode and the cathode are preferably stacked by the same number in one stage.
  • two kinds of basic units are required to form one stage as described above.
  • the basic unit in the case of the first basic unit, only one basic unit is necessary to form one stage as described above. Therefore, when the basic unit has a four-layer structure or a structure in which the four-layer structure is repeatedly stacked, even if a plurality of stages are formed, the number of base units of the basic unit can be reduced.
  • the second and third basic units it is necessary to stack at least one of two basic units in order to form one stage as described above, so that one stage has a structure of at least 12 layers.
  • the first basic unit only one type of basic unit needs to be stacked to form one stage as described above, and thus, one stage has a structure of at least four layers. Therefore, when the basic unit has a four-layer structure or a structure in which the four-layer structure is repeatedly stacked, the thickness of each stage can be very easily adjusted when forming a plurality of stages.
  • the basic unit may not only have different sizes, but may have different geometric shapes.
  • the basic units may have a difference in shape as well as a corner, and may have a difference in the presence or absence of perforation. More specifically, as shown in FIG. 10, the basic units divided into three groups may be stacked to form three stages by stacking the basic units having the same geometric shape.
  • the basic units can be divided into at least two groups, each group having a different geometric shape.
  • the basic unit has a structure in which the aforementioned four-layer structure or the four-layer structure is repeatedly stacked, that is, the structure of the first basic unit. (In the present specification, when the basic units have the same laminated structure, they are regarded as belonging to one type of basic unit even if they have different geometrical shapes.)
  • the unit stack part may further include at least one of the first auxiliary unit and the second auxiliary unit.
  • the first auxiliary unit will be described.
  • the basic unit has an electrode at one end and a separator at the other end. Therefore, when the basic units are sequentially stacked, the electrodes (see the reference numeral 116 in FIG. 11, hereinafter referred to as 'end electrodes') are positioned at the top or bottom of the unit stack.
  • the first auxiliary unit is additionally laminated to this end electrode.
  • the first auxiliary unit 130a is sequentially separated from the terminal electrode 116, ie, from the terminal electrode 116 to the outside as illustrated in FIG. 11.
  • the cathode 113, the separator 112, and the anode 111 may be sequentially stacked.
  • the terminal electrode 116 is a cathode
  • the first auxiliary unit 130b is sequentially separated from the terminal electrode 116, that is, from the terminal electrode 116 to the outside, as shown in FIG. 12.
  • 113 may be sequentially stacked.
  • the unit stack parts 100d and 100e may position the anode on the outermost side of the terminal electrode through the first auxiliary units 130a and 130b.
  • the active material layer is coated on only one surface of the positive electrode positioned at the outermost side, that is, the positive electrode of the first auxiliary unit facing one side of the current collector (one side facing downward based on FIG. 11). In this way, when the active material layer is coated, the active material layer is not located on the outermost side of the terminal electrode side, thereby preventing waste of the active material layer.
  • the positive electrode is configured to emit lithium ions (for example), placing the positive electrode at the outermost side is advantageous in terms of battery capacity.
  • the first auxiliary unit preferably has the same size as the basic unit in which the terminal electrode is located.
  • the second auxiliary unit to be described later also preferably has the same size as the base unit in which the terminal separation membrane is located.
  • the second auxiliary unit basically plays the same role as the first auxiliary unit. It will be described in more detail.
  • the basic unit has an electrode at one end and a separator at the other end. Therefore, when the basic units are sequentially stacked, a separator (see separator 117 in FIG. 13, hereinafter referred to as a terminal separator) is positioned at the top or bottom of the unit stack.
  • the second auxiliary unit is further stacked on such a terminal separator.
  • the second auxiliary unit 140a is sequentially formed from the terminal 111, the cathode 111, The separator 112 and the anode 113 may be stacked.
  • the second auxiliary unit 140b may be formed as the anode 111 as shown in FIG. 14.
  • the unit stack parts 100f and 100g may place an anode on the outermost side of the terminal separator through the second auxiliary units 140a and 140b.
  • the anode located at the outermost side that is, the anode of the second auxiliary unit, is the same as the anode of the first auxiliary unit, only on one side of the current collector facing both sides of the current collector (one side facing upward based on FIG. 13). It is preferable that the active material layer is coated.
  • the first auxiliary unit and the second auxiliary unit may have a structure different from that described above.
  • the first auxiliary unit will be described.
  • the first auxiliary unit 130c may be formed by sequentially stacking the separator 114 and the cathode 113 from the terminal electrode 116.
  • the first auxiliary unit 130d may have the separator 114, the anode 113, the separator 112, and the cathode 111 having the terminal electrode 116. It can be formed by stacking in order from).
  • the unit stack units 100h and 100i may locate the cathode on the outermost side of the terminal electrode through the first auxiliary units 130c and 130d.
  • the second auxiliary unit 140c when the electrode 113 in contact with the terminal separation membrane 117 is a positive electrode in the basic unit, the second auxiliary unit 140c may be formed as the negative electrode 111.
  • the second auxiliary unit 140d when the electrode 113 in contact with the terminal separation membrane 117 is a cathode in the basic unit, the second auxiliary unit 140d may be the anode 111, the separator 112, and the cathode 13.
  • the terminal separators 117 may be stacked in this order.
  • the unit stack units 100j and 100k may be configured to place the cathode on the outermost side of the terminal separator through the second auxiliary units 140c and 140d.
  • the negative electrode may cause a reaction with the aluminum layer of the battery case (eg, a pouch type case) due to the potential difference. Therefore, the negative electrode is preferably insulated from the battery case through the separator.
  • the first and second auxiliary units may further include a separator outside the cathode.
  • the first auxiliary unit 130e of FIG. 19 may further include a separator 112 at the outermost side.
  • the auxiliary unit includes a separator, it is easier when the auxiliary unit is aligned with the basic unit.
  • the unit stack part 100m may be formed.
  • the basic unit 110b may be formed by sequentially stacking the first electrode 111, the first separator 112, the second electrode 113, and the second separator 114 from the lower side to the upper side.
  • the first electrode 111 may be an anode and the second electrode 113 may be a cathode.
  • the first auxiliary unit 130f may be formed by sequentially stacking the separator 114, the cathode 113, the separator 112, and the anode 111 from the terminal electrode 116.
  • the positive electrode 111 of the first auxiliary unit 130f may have an active material layer formed only on one surface of the collector 110b facing the basic unit 110b.
  • the second auxiliary unit 140e may be formed by sequentially separating the anode 111, the first anode, the separator 112, the cathode 113, the separator 114, and the anode 118 from the terminal separator 117. It can be stacked and formed.
  • the active material layer may be formed only on one surface of the positive electrode 118 (the second positive electrode) located at the outermost side of the positive electrode of the second auxiliary unit 140e facing the basic unit 110b on both sides of the current collector.
  • the unit stack part 100n may be formed.
  • the basic unit 110e may be formed by stacking the first electrode 111, the first separator 112, the second electrode 113, and the second separator 114 from the upper side to the lower side.
  • the first electrode 111 may be a cathode and the second electrode 113 may be an anode.
  • the second auxiliary unit 140f may be formed by sequentially stacking the cathode 111, the separator 112, the anode 113, the separator 114, and the cathode 119 from the terminal separator 117.
  • the present invention can implement a polymer secondary battery cell including the electrode assembly described above. That is, in the present invention, the polymer secondary battery cell includes a unit stack unit, a fixing unit fixing the basic units of the unit stack unit, and a pouch case incorporating the unit stack unit and the fixing unit.
  • the polymer secondary battery cell is attached to the unit stack unit 100 having a structure in which a plurality of stages are formed and from the top surface to the bottom surface of the unit stack unit 100, and is stacked in the unit stack.
  • Pouch case 300 that is attached while being folded in multiple stages in close contact with the unit 100 to fix the unit stack unit 100 and the unit stack unit 100 to which the fixed unit 200 is attached. ) May be included.
  • the fixing unit extends from the upper surface of the unit stack unit 100 to the lower surface of the unit stack unit 100 along the side surface of the unit stack unit 100 while being in close contact with the unit stack unit 100.
  • the fixing part may be in close contact with the unit stack part and may extend from the top surface of the unit stack part back to the top surface of the unit stack part, or may extend from the bottom surface of the unit stack part back to the bottom surface of the unit stack part.
  • the fixing part may wrap the unit stack part one or more times.
  • the fixing part 200 may use a polymer tape that exhibits adhesiveness when wetted with water.
  • the polymer secondary battery cell according to the present invention includes an electrode assembly having a new structure that is distinguished from the stacked structure or the stack / folding structure, thereby simplifying the lamination method and preventing duplicate use of the separator.

Abstract

본 발명에 따른 전극조립체는 서로 다른 크기의 적어도 2개의 그룹이나 서로 다른 기하학적 형상의 적어도 2개의 그룹으로 나뉘는 기본 단위체들이, 서로 같은 크기나 서로 같은 기하학적 형상의 기본 단위체끼리 적층되어 복수 단을 형성한 구조를 가지는 단위체 스택부를 포함한다. 여기서 기본 단위체는 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 배치되어 일체로 결합된 구조를 가지고, 단위체 스택부의 각 단은 (a) 1종의 기본 단위체가 1회 또는 반복적으로 배치된 구조나, 또는 (b) 2종 이상의 기본 단위체가 정해진 순서에 따라 배치된 구조를 가진다. 또한 (a)의 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 배치된 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조를 가지며, (b)의 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 배치하면, 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조가 형성된다.

Description

전극조립체 및 이를 포함하는 폴리머 이차전지 셀
본 발명은 스택형 구조나 스택/폴딩형 구조와 구별되는 새로운 구조의 전극조립체 및 이를 포함하는 폴리머 이차전지 셀에 관한 것으로, 특히 크기를 최적화함과 동시에 최소의 분리막이 사용되는 전극조립체 및 이를 포함하는 폴리머 이차전지 셀에 관한 것이다.
이차전지는 전극조립체의 구조에 따라 다양하게 분류될 수 있다. 일례로 이차전지는 스택형 구조, 권취형(젤리롤형) 구조 또는 스택/폴딩형 구조로 분류될 수 있다. 그런데 스택형 구조는 전극조립체를 구성하는 전극 단위(양극, 분리막 및 음극)가 서로 별개로 적층되기 때문에, 전극조립체를 정밀하게 정렬하는 것이 매우 어려울 뿐만 아니라, 전극조립체를 생산하기 위해 매우 많은 공정이 요구된다는 단점이 있다. 그리고 스택/폴딩형 구조는 일반적으로 2대의 라미네이션 장비와 1대의 폴딩 장비가 요구되기 때문에, 전극조립체의 제조 공정이 매우 복잡하다는 단점이 있다. 특히, 스택/폴딩형 구조는 폴딩을 통해 풀셀이나 바이셀을 적층하기 때문에 풀셀이나 바이셀을 정밀하게 정렬하기 어렵다는 단점도 있다.
한편, 전자기기의 디자인이 다양해지면서 이차전지도 이에 대응되게 다양한 디자인이 요구되고 있다. 그런데 이와 같은 요구에 따라 스택/폴딩형 구조에 기초하여 복수 단을 가지는 이차전지가 다양하게 개발되고 있으나, 이와 같이 스택/폴딩형 구조에 기초할 경우 분리막이 이중으로 겹쳐진다는 문제와, 바이셀이나 풀셀을 폴딩하는 분리막 시트가 전극조립체의 각 단에 밀착되지 않는다는 문제가 발생되고 있다.
따라서 본 발명은 위와 같은 문제들을 해결하기 위해 안출된 것으로서, 본 발명의 과제는 스택형 구조나 스택/폴딩형 구조와 구별되는 새로운 구조를 통해 정밀한 정렬과 단순한 공정을 가능하게 하는 전극조립체 및 이를 포함하는 폴리머 이차전지 셀을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 과제는 복수 단을 형성한 구조를 가지면서도 크기를 최적화함과 동시에 최소의 분리막이 사용되는 전극조립체 및 이를 포함하는 폴리머 이차전지 셀을 제공하는 것이다.
본 발명에 따른 전극조립체는 서로 다른 크기의 적어도 2개의 그룹이나 서로 다른 기하학적 형상의 적어도 2개의 그룹으로 나뉘는 기본 단위체들이, 서로 같은 크기나 서로 같은 기하학적 형상의 기본 단위체끼리 적층되어 복수 단을 형성한 구조를 가지는 단위체 스택부를 포함한다. 여기서 기본 단위체는 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 배치되어 일체로 결합된 구조를 가지고, 단위체 스택부의 각 단은 (a) 1종의 기본 단위체가 1회 또는 반복적으로 배치된 구조나, 또는 (b) 2종 이상의 기본 단위체가 정해진 순서에 따라 배치된 구조를 가진다. 또한 (a)의 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 배치된 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조를 가지며, (b)의 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 배치하면, 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조가 형성된다.
본 발명에 따르면, 스택형 구조나 스택/폴딩형 구조와 구별되는 새로운 구조로 인해 정밀한 정렬과 단순한 공정을 가능하게 하며, 더욱이 복수 단으로 형성할 경우 크기를 최적화함과 동시에 최소의 분리막을 이용하는 전극조립체 및 이를 포함하는 폴리머 이차전지 셀을 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 기본 단위체의 제1 구조를 도시하고 있는 측면도
도 2는 본 발명에 따른 기본 단위체의 제2 구조를 도시하고 있는 측면도
도 3은 도 1의 기본 단위체의 적층으로 형성되는 단위체 스택부를 도시하고 있는 측면도
도 4는 본 발명에 따른 기본 단위체의 제3 구조를 도시하고 있는 측면도
도 5는 본 발명에 따른 기본 단위체의 제4 구조를 도시하고 있는 측면도
도 6은 도 4의 기본 단위체와 도 5의 기본 단위체의 적층으로 형성되는 단위체 스택부를 도시하고 있는 측면도
도 7은 본 발명에 따른 기본 단위체를 제조하는 공정을 도시하고 있는 공정도
도 8은 다른 크기를 가지는 기본 단위체가 적층되어 형성되는 단위체 스택부를 도시하고 있는 사시도
도 9는 도 8의 단위체 스택부를 도시하고 있는 측면도
도 10은 다른 기하학적 형상을 가지는 기본 단위체가 적층되어 형성되는 단위체 스택부를 도시하고 있는 사시도
도 11은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제1 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제1 구조를 도시하고 있는 측면도
도 12는 본 발명에 따른 기본 단위체와 제1 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제2 구조를 도시하고 있는 측면도
도 13은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제3 구조를 도시하고 있는 측면도
도 14는 본 발명에 따른 기본 단위체와 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제4 구조를 도시하고 있는 측면도
도 15는 본 발명에 따른 기본 단위체와 제1 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제5 구조를 도시하고 있는 측면도
도 16은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제1 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제6 구조를 도시하고 있는 측면도
도 17은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제7 구조를 도시하고 있는 측면도
도 18은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제8 구조를 도시하고 있는 측면도
도 19는 본 발명에 따른 기본 단위체와 제1 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제9 구조를 도시하고 있는 측면도
도 20은 본 발명에 따른 기본 단위체, 제1 보조 단위체 및 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제10 구조를 도시하고 있는 측면도
도 21은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제11 구조를 도시하고 있는 측면도
도 22는 본 발명에 따른 전극조립체를 포함하는 폴리머 이차전지 셀을 도시하고 있는 측면도.
이하에서는 첨부의 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세하게 설명한다. 그러나 본 발명이 이하의 실시예에 의해 제한되거나 한정되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 전극조립체는 기본적으로 단위체 스택부를 포함한다. 이에 이하에서 우선 단위체 스택부에 대해 살펴본다.
단위체 스택부
본 발명에서 단위체 스택부의 각 단은 (a) 1종의 기본 단위체가 1회 또는 반복적으로 배치된 구조나, 또는 (b) 2종 이상의 기본 단위체가 정해진 순서에 따라 예를 들어 교호적으로 배치된 구조를 가진다. 이에 이하에서 우선 기본 단위체에 대해 살펴본다.
[기본 단위체의 구조]
본 발명에 따른 전극조립체에서 기본 단위체는 전극과 분리막이 교대로 배치되어 형성된다. 이때 전극과 분리막은 같은 수만큼 배치된다. 예를 들어, 도 1에서 도시하고 있는 것과 같이, 기본 단위체(110a)는 2개의 전극(111, 113)과 2개의 분리막(112, 114)이 적층되어 형성될 수 있다. 이때 양극과 음극은 당연히 분리막을 통해 서로 마주 볼 수 있다. 기본 단위체가 이와 같이 형성되면, 기본 단위체의 일측 말단에 전극(도 1과 2에서 도면부호 111의 전극 참조)이 위치하게 되고, 기본 단위체의 타측 말단에 분리막(도 1과 2에서 도면부호 114의 분리막 참조)이 위치하게 된다.
본 발명에 따른 전극조립체는 기본 단위체의 적층만으로 단위체 스택부(즉, 전극조립체)를 형성할 수 있다는 점에 기본적인 특징이 있다. 즉, 본 발명은 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하여, 또는 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 형성할 수 있다는 점에 기본적인 특징이 있다. 이와 같은 특징을 구현하기 위해 기본 단위체는 이하와 같은 구조를 가질 수 있다.
첫째로, 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 보다 구체적으로 기본 단위체(110a, 110b)는 도 1에서 도시하고 있는 것과 같이 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113) 및 제2 분리막(114)이 상측에서 하측으로 차례로 적층되어 형성되거나, 또는 도 2에서 도시하고 있는 것과 같이 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113) 및 제2 분리막(114)이 하측에서 상측으로 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 이와 같은 구조를 가지는 기본 단위체를 이하에서 제1 기본 단위체라 한다. 이때 제1 전극(111)과 제2 전극(113)은 서로 반대되는 전극이다. 예를 들어, 제1 전극(111)이 양극이면 제2 전극(113)은 음극이다.
이와 같이 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 차례로 적층되어 기본 단위체가 형성되면, 도 3에서 도시하고 있는 것과 같이 1종의 기본 단위체(110a)를 반복적으로 적층하는 것만으로도 단위체 스택부(100a)를 형성할 수 있다. 여기서 기본 단위체는 이와 같은 4층 구조 이외에도 8층 구조나 12층 구조를 가질 수 있다. 즉, 기본 단위체는 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조를 가질 수 있다. 예를 들어, 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극, 제2 분리막, 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 차례로 적층되어 형성될 수도 있다.
둘째로, 기본 단위체는, 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극, 제2 분리막, 제1 전극 및 제1 분리막이 차례로 적층되어 형성되거나, 제2 전극, 제2 분리막, 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 전자의 구조를 가지는 기본 단위체를 이하에서 제2 기본 단위체라 하고, 후자의 구조를 가지는 기본 단위체를 이하에서 제3 기본 단위체라 한다.
보다 구체적으로 제2 기본 단위체(110c)는 도 4에 도시되어 있는 것과 같이 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113), 제2 분리막(114), 제1 전극(111) 및 제1 분리막(112)이 상측에서 하측으로 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 또한 제3 기본 단위체(110d)는 도 5에 도시되어 있는 것과 같이 제2 전극(113), 제2 분리막(114), 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113) 및 제2 분리막(114)이 상측에서 하측으로 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 이와 반대로 하측에서 상측으로 차례로 적층되어 형성될 수도 있다.
제2 기본 단위체(110c)와 제3 기본 단위체(110d)를 하나씩만 적층하면 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조가 형성된다. 따라서 제2 기본 단위체(110c)와 제3 기본 단위체(110d)를 하나씩 교대로 계속 적층하면, 도 6에서 도시하고 있는 것과 같이 제2 및 제3 기본 단위체의 적층만으로도 단위체 스택부(100b)를 형성할 수 있다. 참고로, 3종의 기본 단위체가 준비된다면, 예를 들어 1번 기본 단위체, 2번 기본 단위체, 3번 기본 단위체, 다시 1번 기본 단위체, 2번 기본 단위체, 3번 기본 단위체의 순으로, 즉 정해진 순서에 따라 기본 단위체를 적층하여 단위체 스택부를 형성할 수 있다.
이와 같이 본 발명에서 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 배치된 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조를 가진다. 또한 본 발명에서 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 배치하면, 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조가 형성된다. 예를 들어, 전술한 제1 기본 단위체는 4층 구조를 가지고, 전술한 제2 기본 단위체와 제3 기본 단위체를 각각 1개씩 총 2개를 적층하면 4층 구조가 반복적으로 적층된 12층 구조가 형성된다.
따라서 본 발명에서 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하거나, 또는 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하면, 단지 적층만으로도 단위체 스택부(즉, 전극조립체)를 형성할 수 있다.
본 발명에서 단위체 스택부는 기본 단위체가 기본 단위체 단위로 적층되어 형성된다. 즉, 먼저 기본 단위체를 제작한 다음에 이를 반복적으로 또는 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 제작한다. 이와 같이 본 발명은 기본 단위체의 적층만으로 단위체 스택부를 형성할 수 있다. 따라서 본 발명은 기본 단위체를 매우 정밀하게 정렬시킬 수 있다. 기본 단위체가 정밀하게 정렬되면 전극과 분리막도 단위체 스택부에서 정밀하게 정렬될 수 있다. 또한 본 발명은 단위체 스택부(전극조립체)의 생산성을 매우 향상시킬 수 있다. 공정이 매우 단순해지기 때문이다.
[기본 단위체의 제조]
도 7을 참조하여 대표적으로 제1 기본 단위체를 제조하는 공정에 대해 살펴본다. 먼저 제1 전극 재료(121), 제1 분리막 재료(122), 제2 전극 재료(123) 및 제2 분리막 재료(124)를 준비한다. 여기서 제1 분리막 재료(122)와 제2 분리막 재료(124)는 서로 동일한 재료일 수 있다. 그런 다음 제1 전극 재료(121)를 커터(C1)를 통해 소정 크기로 절단하고, 제2 전극 재료(123)도 커터(C2)를 통해 소정 크기로 절단한다. 그런 다음 제1 전극 재료(121)를 제1 분리막 재료(122)에 적층하고, 제2 전극 재료(123)를 제2 분리막 재료(124)에 적층한다.
그런 다음 라미네이터(L1, L2)에서 전극 재료와 분리막 재료를 서로 접착시키는 것이 바람직하다. 이와 같은 접착으로 전극과 분리막이 일체로 결합된 기본 단위체가 제조될 수 있다. 결합의 방법은 다양할 수 있다. 라미네이터(L1, L2)는 접착을 위해 재료에 압력을 가하거나 압력과 열을 가한다. 이와 같은 접착은 단위체 스택부를 제조할 때 기본 단위체의 적층을 보다 용이하게 한다. 또한 이와 같은 접착은 기본 단위체의 정렬에도 유리하다. 이와 같은 접착 후에 제1 분리막 재료(122)와 제2 분리막 재료(124)를 커터(C3)를 통해 소정 크기로 절단하면, 기본 단위체(110a)가 제조될 수 있다. 이와 같은 과정 중에 분리막의 말단은 인접한 분리막의 말단과 접합되지 않는다.
이와 같이 기본 단위체에서 전극은 인접한 분리막에 접착될 수 있다. 또는 분리막이 전극에 접착된다고 볼 수도 있다. 이때 전극은 분리막을 바라보는 면에서 전체적으로 분리막에 접착되는 것이 바람직하다. 이와 같으면 전극이 안정적으로 분리막에 고정될 수 있기 때문이다. 통상적으로 전극은 분리막보다 작다.
이를 위해 접착제를 분리막에 도포할 수 있다. 그러나 이와 같이 접착제를 이용하려면 접착제를 접착면에 걸쳐 매시(mesh) 형태나 도트(dot) 형태로 도포할 필요가 있다. 접착제를 접착면의 전체에 빈틈없이 도포한다면, 리튬 이온과 같은 반응 이온이 분리막을 통과할 수 없기 때문이다. 따라서 접착제를 이용하면, 전극을 전체적으로 (즉, 접착면의 전체에 걸쳐서) 분리막에 접착시킬 수는 있다 하더라도 전체적으로 빈틈없이 접착시키기는 어렵다.
또는 접착력을 가지는 코팅층을 구비하는 분리막을 통해 전체적으로 전극을 분리막에 접착시킬 수 있다. 보다 상술한다. 분리막은 폴리올레핀 계열의 분리막 기재와 같은 다공성의 분리막 기재, 및 분리막 기재의 일면 또는 양면에 전체적으로 코팅되는 다공성의 코팅층을 포함할 수 있다. 이때 코팅층은 무기물 입자들과 무기물 입자들을 서로 연결 및 고정하는 바인더 고분자의 혼합물로 형성될 수 있다.
여기서 무기물 입자는 분리막의 열적 안정성을 향상시킬 수 있다. 즉, 무기물 입자는 고온에서 분리막이 수축되는 것을 방지할 수 있다. 그리고 바인더 고분자는 무기물 입자를 고정시켜 분리막의 기계적 안정성도 향상시킬 수 있다. 또한 바인더 고분자는 전극을 분리막에 접착시킬 수 있다. 바인더 고분자는 코팅층에 전체적으로 분포하므로, 전술한 접착제와 다르게 접착면의 전체에서 빈틈없이 접착이 일어날 수 있다. 따라서 이와 같은 분리막을 이용하면 전극을 보다 안정적으로 분리막에 고정 시킬 수 있다. 이와 같은 접착을 강화하기 위해 전술한 라미네이터를 이용할 수 있다.
그런데 무기물 입자들은 충전 구조(densely packed structure)를 이루어 코팅층에서 전체적으로 무기물 입자들간의 인터스티셜 볼륨(interstitial volumes)을 형성할 수 있다. 이때 무기물 입자들이 한정하는 인터스티셜 볼륨에 의해 코팅층에는 기공 구조가 형성될 수 있다. 이러한 기공 구조로 인해 분리막에 코팅층이 형성되어 있더라도 리튬 이온이 분리막을 양호하게 통과할 수 있다. 참고로 무기물 입자들이 한정하는 인터스티셜 볼륨은 위치에 따라 바인더 고분자에 의해 막혀 있을 수도 있다.
여기서 충전 구조는 유리병에 자갈이 담겨 있는 것과 같은 구조로 설명될 수 있다. 따라서 무기물 입자들이 충전 구조를 이루면, 코팅층에서 국부적으로 무기물 입자들간의 인터스티셜 볼륨이 형성되는 것이 아니라, 코팅층에서 전체적으로 무기물 입자들간의 인터스티셜 볼륨이 형성된다. 이에 따라 무기물 입자의 크기가 증가하면 인터스티셜 볼륨에 의한 기공의 크기도 함께 증가한다. 이와 같은 충전 구조로 인해 분리막의 전체면에서 리튬 이온이 원활하게 분리막을 통과할 수 있다.
한편, 단위체 스택부에서 기본 단위체도 기본 단위체끼리 서로 접착될 수 있다. 예를 들어, 도 1에서 제2 분리막(114)의 하면에 접착제가 도포된다거나 전술한 코팅층이 코팅된다면, 제2 분리막(114)의 하면에 다른 기본 단위체가 접착될 수 있다.
이때 기본 단위체에서 전극과 분리막간의 접착력은 단위체 스택부에서 기본 단위체간의 접착력보다 클 수 있다. 물론 기본 단위체간의 접착력은 없을 수도 있다. 이와 같으면 전극조립체(단위체 스택부)를 분리할 때 접착력의 차이로 인해 기본 단위체 단위로 분리될 가능성이 높다. 참고로, 접착력은 박리력으로 표현할 수도 있다. 예를 들어, 전극과 분리막간의 접착력은 전극과 분리막을 서로 떼어낼 때 필요한 힘으로 표현할 수도 있다. 이와 같이 단위체 스택부 내에서 기본 단위체는 인접한 기본 단위체와 결합되지 않거나, 또는 기본 단위체 내에서 전극과 분리막이 서로 결합된 결합력과 다른 결합력으로 인접한 기본 단위체와 결합될 수 있다.
참고로, 분리막이 전술한 코팅층을 포함할 경우 분리막에 대한 초음파 융착은 바람직하지 않다. 분리막은 통상적으로 전극보다 크다. 이에 따라 제1 분리막(112)의 말단과 제2 분리막(114)의 말단을 초음파 융착으로 서로 결합시키려는 시도가 있을 수 있다. 그런데 초음파 융착은 혼으로 대상을 직접 가압할 필요가 있다. 그러나 혼으로 분리막의 말단을 직접 가압하면, 접착력을 가지는 코팅층으로 인해 분리막에 혼이 들러붙을 수 있다. 이로 인해 장치의 고장이 초래될 수 있다.
[기본 단위체의 변형]
지금까지 서로 같은 크기를 가지는 기본 단위체만을 설명했다. 그러나 기본 단위체는 서로 다른 크기를 가질 수도 있다. 서로 다른 크기를 가지는 기본 단위체를 적층하면 단위체 스택부를 다양한 형상으로 제조할 수 있다. 여기서 기본 단위체의 크기는 분리막의 크기를 기준으로 설명한다. 통상적으로 분리막이 전극보다 크기 때문이다.
도 8과 도 9를 참조하여 보다 상술하면, 기본 단위체는 복수 개로 마련되어 서로 다른 크기를 가지는 적어도 2개의 그룹으로 나뉠 수 있다(도 9의 도면부호 1101a, 1102a, 1103a 참조). 이와 같은 기본 단위체들을 크기에 따라 적층하면, 복수 단의 구조를 가지는 단위체 스택부(100c)가 형성될 수 있다. 도 8과 도 9는 3개의 그룹으로 나뉘는 기본 단위체들(1101a, 1102a, 1103a)이 서로 같은 크기의 기본 단위체끼리 적층되어 3개의 단을 형성한 예를 도시하고 있다. 즉, 도 8과 도 9는 3개의 단에서 각각 같은 크기의 기본 단위체끼리 적층된 예를 도시하고 있다. 참고로, 한 개의 그룹에 속하는 기본 단위체들이 2개 이상의 단을 형성해도 무방하다. 또한 단위체 스택부에서 1개의 단이 1개의 기본 단위체로 형성될 수도 있다.
그런데 이처럼 복수 단을 형성하는 경우, 기본 단위체는 전술한 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조, 즉 제1 기본 단위체의 구조를 가지는 것이 가장 바람직하다. (본 명세서에서 기본 단위체들이 서로 적층 구조가 동일하면 서로 크기가 다르더라도 1종의 기본 단위체에 속하는 것으로 본다.)
이에 대해 상술하면, 1개의 단에서 양극과 음극은 서로 같은 수만큼 적층되는 것이 바람직하다. 그리고 단과 단의 사이에서 서로 반대되는 전극이 분리막을 통해 서로 대향하는 것이 바람직하다. 그런데 예를 들어 제2 및 제3 기본 단위체의 경우 위와 같이 1개의 단을 형성하기 위해 2종의 기본 단위체가 필요하게 된다.
그러나 도 9에 도시되어 있는 것과 같이 제1 기본 단위체의 경우 위와 같이 1개의 단을 형성하기 위해 1종의 기본 단위체만 필요하게 된다. 따라서 기본 단위체가 전술한 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지면, 복수 단을 형성하더라도 기본 단위체의 가짓수를 줄일 수 있다.
또한 예를 들어 제2 및 제3 기본 단위체의 경우 위와 같이 1개의 단을 형성하기 위해 2종의 기본 단위체를 적어도 1개씩 적층할 필요가 있으므로, 1개의 단은 최소 12층의 구조를 가지게 된다. 그러나 제1 기본 단위체의 경우 위와 같이 1개의 단을 형성하기 위해 1종의 기본 단위체만 적층하면 되므로, 1개의 단은 최소 4층의 구조를 가지게 된다. 따라서 기본 단위체가 전술한 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지면, 복수 단을 형성할 때 각 단의 두께를 매우 용이하게 조절할 수 있다.
한편, 기본 단위체는 서로 다른 크기를 가질 수도 있을 뿐만 아니라, 서로 다른 기하학적 형상을 가질 수도 있다. 예를 들어, 도 10에서 도시하고 있는 것과 같이, 기본 단위체들은 크기뿐만 아니라, 모서리 형상에 있어 차이가 있을 수 있고, 천공 유무에 있어 차이가 있을 수 있다. 보다 구체적으로 도 10에서 도시하고 있는 것과 같이, 3개의 그룹으로 나뉘는 기본 단위체들이 서로 같은 기하학적 형상의 기본 단위체끼리 적층되어 3개의 단을 형성할 수도 있다.
이를 위해 기본 단위체는 적어도 2개의 그룹(각 그룹은 서로 다른 기하학적 형상을 가짐)으로 나뉠 수 있다. 이때도 동일하게 기본 단위체는 전술한 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조, 즉 제1 기본 단위체의 구조를 가지는 것이 가장 바람직하다. (본 명세서에서 기본 단위체들이 서로 적층 구조가 동일하면 서로 기하학적 형상이 다르더라도 1종의 기본 단위체에 속하는 것으로 본다.)
[보조 단위체]
단위체 스택부는 제1 보조 단위체와 제2 보조 단위체 중의 적어도 어느 하나를 더 포함할 수 있다. 먼저 제1 보조 단위체에 대해 살펴본다. 본 발명에서 기본 단위체는 일측 말단에 전극이 위치하고 타측 말단에 분리막이 위치한다. 따라서 기본 단위체를 순차적으로 적층하면, 단위체 스택부의 가장 위쪽이나 가장 아래쪽에 전극(도 11에서 도면부호 116의 전극 참조, 이하 '말단 전극'이라 한다)이 위치하게 된다. 제1 보조 단위체는 이와 같은 말단 전극에 추가적으로 적층된다.
보다 구체적으로 말단 전극(116)이 양극이면, 제1 보조 단위체(130a)는 도 11에서 도시하고 있는 것과 같이, 말단 전극(116)으로부터 차례로, 즉 말단 전극(116)으로부터 외측으로 분리막(114), 음극(113), 분리막(112) 및 양극(111)이 순차적으로 적층되어 형성될 수 있다. 또한 말단 전극(116)이 음극이면, 제1 보조 단위체(130b)는 도 12에서 도시하고 있는 것과 같이, 말단 전극(116)으로부터 차례로, 즉 말단 전극(116)으로부터 외측으로 분리막(114) 및 양극(113)이 순차적으로 적층 되어 형성될 수 있다.
단위체 스택부(100d, 100e)는 도 11과 도 12에 도시되어 있는 것과 같이, 제1 보조 단위체(130a, 130b)를 통해 말단 전극 측의 가장 외측에 양극을 위치시킬 수 있다. 이때 가장 외측에 위치하는 양극, 즉 제1 보조 단위체의 양극은 집전체의 양면 중에 기본 단위체를 바라보는 일면(도 11을 기준으로 아래쪽을 바라보는 일면)에만 활물질층이 코팅되는 것이 바람직하다. 이와 같이 활물질층이 코팅되면, 말단 전극 측의 가장 외측에 활물질층이 위치하지 않게 되므로, 활물질층이 낭비되는 것을 방지할 수 있다. 참고로, 양극은 (예를 들어) 리튬 이온을 방출하는 구성이므로 가장 외측에 양극을 위치시키면 전지 용량에 있어 유리하다.
참고로, 제1 보조 단위체는 말단 전극이 위치한 기본 단위체와 동일한 크기를 가지는 것이 바람직하다. 또한 후술할 제2 보조 단위체도 말단 분리막이 위치한 기본 단위체와 동일한 크기를 가지는 것이 바람직하다.
다음으로 제2 보조 단위체에 대해 살펴본다. 제2 보조 단위체는 기본적으로 제1 보조 단위체와 동일한 역할을 수행한다. 보다 상술한다. 본 발명에서 기본 단위체는 일측 말단에 전극이 위치하고 타측 말단에 분리막이 위치한다. 따라서 기본 단위체를 순차적으로 적층하면, 단위체 스택부의 가장 위쪽이나 가장 아래쪽에 분리막(도 13에서 도면부호 117의 분리막 참조, 이하 '말단 분리막'이라 한다)이 위치하게 된다. 제2 보조 단위체는 이와 같은 말단 분리막에 추가적으로 적층된다.
보다 구체적으로 기본 단위체에서 말단 분리막(117)에 접한 전극(113)이 양극이면, 제2 보조 단위체(140a)는 도 13에서 도시하고 있는 것과 같이, 말단 분리막(117)으로부터 차례로 음극(111), 분리막(112) 및 양극(113)이 적층되어 형성될 수 있다. 또한 기본 단위체에서 말단 분리막(117)에 접한 전극(113)이 음극이면, 제2 보조 단위체(140b)는 도 14에서 도시하고 있는 것과 같이 양극(111)으로 형성될 수 있다.
단위체 스택부(100f, 100g)는 도 13과 도 14에 도시되어 있는 것과 같이, 제2 보조 단위체(140a, 140b)를 통해 말단 분리막 측의 가장 외측에 양극을 위치시킬 수 있다. 이때 가장 외측에 위치하는 양극, 즉 제2 보조 단위체의 양극도 제1 보조 단위체의 양극과 동일하게, 집전체의 양면 중에 기본 단위체를 바라보는 일면(도 13을 기준으로 위쪽을 바라보는 일면)에만 활물질층이 코팅되는 것이 바람직하다.
그런데 제1 보조 단위체와 제2 보조 단위체는 전술한 구조와 다른 구조를 가질 수도 있다. 먼저 제1 보조 단위체에 대해 살펴본다. 도 15에서 도시하고 있는 것과 같이 말단 전극(116)이 양극이면, 제1 보조 단위체(130c)는 분리막(114) 및 음극(113)이 말단 전극(116)으로부터 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 또한 도 16에 도시되어 있는 것과 같이 말단 전극(116)이 음극이면, 제1 보조 단위체(130d)는 분리막(114), 양극(113), 분리막(112) 및 음극(111)이 말단 전극(116)으로부터 차례로 적층되어 형성될 수 있다.
단위체 스택부(100h, 100i)는 도 15와 도 16에 도시되어 있는 것과 같이, 제1 보조 단위체(130c, 130d)를 통해 말단 전극 측의 가장 외측에 음극을 위치시킬 수 있다.
다음으로 제2 보조 단위체에 대해 살펴본다. 도 17에서 도시하고 있는 것과 같이, 기본 단위체에서 말단 분리막(117)에 접한 전극(113)이 양극이면, 제2 보조 단위체(140c)는 음극(111)으로 형성될 수 있다. 또한 도 18에서 도시하고 있는 것과 같이, 기본 단위체에서 말단 분리막(117)에 접한 전극(113)이 음극이면, 제2 보조 단위체(140d)는 양극(111), 분리막(112) 및 음극(13)이 말단 분리막(117)으로부터 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 단위체 스택부(100j, 100k)는 도 17과 도 18에 도시되어 있는 것과 같이, 제2 보조 단위체(140c, 140d)를 통해 말단 분리막 측의 가장 외측에 음극을 위치시킬 수 있다.
참고로, 음극은 전위차로 인해 전지 케이스(예를 들어, 파우치형 케이스)의 알루미늄층과 반응을 일으킬 수 있다. 따라서 음극은 분리막을 통해 전지 케이스로부터 절연되는 것이 바람직하다. 이를 위해 도 15 내지 도 18에서 제1 및 제2 보조 단위체는 음극의 외측에 분리막을 더 포함할 수도 있다. 예를 들어, 도 15의 제1 보조 단위체(130c)와 대비하여 도 19의 제1 보조 단위체(130e)는 가장 외측에 분리막(112)을 더 포함할 수도 있다. 참고로, 보조 단위체가 분리막을 포함하면 보조 단위체를 기본 단위체에 정렬할 때 보다 용이하다.
한편, 도 20에서 도시하고 있는 것과 같이 단위체 스택부(100m)를 형성할 수도 있다. 기본 단위체(110b)는 하측에서 상측으로 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113) 및 제2 분리막(114)이 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 이때 제1 전극(111)은 양극일 수 있고 제2 전극(113)은 음극일 수 있다.
그리고 제1 보조 단위체(130f)는 분리막(114), 음극(113), 분리막(112) 및 양극(111)이 말단 전극(116)으로부터 순차적으로 적층되어 형성될 수 있다. 이때 제1 보조 단위체(130f)의 양극(111)은 집전체의 양면 중에 기본 단위체(110b)를 바라보는 일면에만 활물질층이 형성될 수 있다.
또한 제2 보조 단위체(140e)는 말단 분리막(117)으로부터 순차적으로 양극(111, 제1 양극), 분리막(112), 음극(113), 분리막(114) 및 양극(118, 제2 양극)이 적층되어 형성될 수 있다. 이때 제2 보조 단위체(140e)의 양극 중 가장 외측에 위치한 양극(118, 제2 양극)은 집전체의 양면 중에 기본 단위체(110b)를 바라보는 일면에만 활물질층이 형성될 수 있다.
마지막으로 도 21에서 도시하고 있는 것과 같이 단위체 스택부(100n)를 형성할 수도 있다. 기본 단위체(110e)는 상측에서 하측으로 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113) 및 제2 분리막(114)이 적층되어 형성될 수 있다. 이때 제1 전극(111)은 음극일 수 있고 제2 전극(113)은 양극일 수 있다. 그리고 제2 보조 단위체(140f)는 음극(111), 분리막(112), 양극(113), 분리막(114) 및 음극(119)이 말단 분리막(117)으로부터 순차적으로 적층되어 형성될 수 있다.
폴리머 이차전지 셀
본 발명은 전술한 전극조립체를 포함하여 폴리머 이차전지 셀을 구현할 수 있다. 즉, 본 발명에서 폴리머 이차전지 셀은 단위체 스택부, 단위체 스택부의 기본 단위체들을 고정하는 고정부, 및 단위체 스택부와 고정부를 내장하는 파우치 케이스를 포함한다.
예를 들면, 폴리머 이차전지 셀은 도 22에 도시되어 있는 것과 같이, 복수 단을 형성한 구조를 가지는 단위체 스택부(100)와, 단위체 스택부(100)의 상면으로부터 하면까지 부착되되, 단위체 스택부(100)에 밀착되게 다단으로 접히면서 부착되어 단위체 스택부(100)를 고정하는 고정부(200)와, 고정부(200)가 부착된 단위체 스택부(100)를 내장하는 파우치 케이스(300)를 포함할 수 있다.
여기서 고정부는 도 22에 도시되어 있는 것과 같이, 단위체 스택부(100)에 밀착되면서 단위체 스택부(100)의 상면으로부터 단위체 스택부(100)의 측면을 따라 단위체 스택부(100)의 하면까지 연장될 수 있다. 또는 고정부는 단위체 스택부에 밀착되면서 단위체 스택부의 상면으로부터 다시 단위체 스택부의 상면까지 연장되거나, 단위체 스택부의 하면으로부터 다시 단위체 스택부의 하면까지 연장될 수 있다. 또는 고정부는 단위체 스택부를 한 바퀴나 그 이상 감쌀 수도 있다.
여기서 고정부(200)는 물에 적셨을 때에 점착성을 발현하는 고분자 테이프가 사용될 수 있다.
따라서 본 발명에 따른 폴리머 이차전지 셀은 스택형 구조나 스택/폴딩형 구조와 구별되는 새로운 구조를 가지는 전극조립체를 포함하며, 이에 적층공법을 간소화하고, 분리막의 중복사용을 방지할 수 있다.

Claims (24)

  1. 서로 다른 크기의 적어도 2개의 그룹이나 서로 다른 기하학적 형상의 적어도 2개의 그룹으로 나뉘는 기본 단위체들이, 서로 같은 크기나 서로 같은 기하학적 형상의 기본 단위체끼리 적층되어 복수 단을 형성한 구조를 가지는 단위체 스택부를 포함하며,
    상기 기본 단위체는 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 배치되어 일체로 결합된 구조를 가지고, 상기 단위체 스택부의 각 단은 (a) 1종의 기본 단위체가 1회 또는 반복적으로 배치된 구조나, 또는 (b) 2종 이상의 기본 단위체가 정해진 순서에 따라 배치된 구조를 가지며,
    상기 (a)의 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 배치된 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조를 가지고,
    상기 (b)의 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 배치하면, 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조가 형성되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 분리막의 말단은 인접한 분리막의 말단과 접합되지 않는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부 내에서 상기 기본 단위체는 인접한 기본 단위체와 결합되지 않거나, 또는 상기 기본 단위체 내에서 상기 전극과 상기 분리막이 서로 결합된 결합력과 다른 결합력으로 인접한 기본 단위체와 결합되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 (a)의 1종의 기본 단위체는 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조를 가지는 제1 기본 단위체를 포함하며,
    상기 단위체 스택부의 각 단은 상기 제1 기본 단위체가 1회 또는 반복적으로 배치된 구조를 가지는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 (b)의 2종 이상의 기본 단위체는,
    제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극, 제2 분리막, 제1 전극 및 제1 분리막이 차례로 배치되어 일체로 결합된 제2 기본 단위체와,
    제2 전극, 제2 분리막, 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 차례로 배치되어 일체로 결합된 제3 기본 단위체를 포함하며,
    상기 단위체 스택부의 각 단은 상기 제2 기본 단위체와 상기 제3 기본 단위체가 교호적으로 배치된 구조를 가지는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 전극은 각각의 기본 단위체 내에서 인접한 분리막에 접착되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  7. 청구항 6에 있어서,
    상기 전극은 상기 인접한 분리막을 바라보는 면에서 전체적으로 상기 인접한 분리막에 접착되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  8. 청구항 6에 있어서,
    상기 전극과 상기 분리막간의 접착은, 상기 전극과 상기 인접한 분리막에 압력을 가하는 것에 의한 접착, 또는 상기 전극과 상기 인접한 분리막에 압력과 열을 가하는 것에 의한 접착인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  9. 청구항 6에 있어서,
    상기 기본 단위체 내에서 상기 전극과 상기 인접한 분리막간의 접착력은 상기 단위체 스택부 내에서 상기 기본 단위체간의 접착력보다 큰 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  10. 청구항 6에 있어서,
    상기 분리막은 다공성의 분리막 기재, 및 상기 분리막 기재의 일면 또는 양면에 전체적으로 코팅되는 다공성의 코팅층을 포함하고,
    상기 코팅층은 무기물 입자들과 상기 무기물 입자들을 서로 연결 및 고정하는 바인더 고분자의 혼합물로 형성되며.
    상기 전극은 상기 코팅층에 의해 상기 인접한 분리막에 접착되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  11. 청구항 10에 있어서,
    상기 무기물 입자들은 충전 구조(densely packed structure)를 이루어 상기 코팅층에서 전체적으로 무기물 입자들간의 인터스티셜 볼륨(interstitial volumes)을 형성하고, 상기 무기물 입자들이 한정하는 인터스티셜 볼륨에 의해 상기 코팅층에 기공 구조가 형성되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  12. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부는 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 전극인 말단 전극에 적층되는 제1 보조 단위체를 더 포함하며,
    상기 말단 전극이 양극일 때 상기 제1 보조 단위체는 상기 말단 전극으로부터 차례로 분리막, 음극, 분리막 및 양극이 적층되어 형성되고,
    상기 말단 전극이 음극일 때 상기 제1 보조 단위체는 상기 말단 전극으로부터 차례로 분리막 및 양극이 적층되어 형성되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  13. 청구항 12에 있어서,
    상기 제1 보조 단위체의 양극은,
    집전체; 및
    상기 집전체의 양면 중에 상기 기본 단위체를 바라보는 일면에만 코팅되는 활물질을 구비하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  14. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부는 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 분리막인 말단 분리막에 적층되는 제2 보조 단위체를 더 포함하며,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 양극일 때 상기 제2 보조 단위체는 상기 말단 분리막으로부터 차례로 음극, 분리막 및 양극이 적층되어 형성되고,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 음극일 때 상기 제2 보조 단위체는 양극으로 형성되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  15. 청구항 14에 있어서,
    상기 제2 보조 단위체의 양극은,
    집전체; 및
    상기 집전체의 양면 중에 상기 기본 단위체를 바라보는 일면에만 코팅되는 활물질을 구비하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  16. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부는 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 전극인 말단 전극에 적층되는 제1 보조 단위체를 더 포함하며,
    상기 말단 전극이 양극일 때 상기 제1 보조 단위체는 상기 말단 전극으로부터 차례로 분리막 및 음극이 적층되어 형성되고,
    상기 말단 전극이 음극일 때 상기 제1 보조 단위체는 상기 말단 전극으로부터 차례로 분리막, 양극, 분리막 및 음극이 적층되어 형성되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  17. 청구항 16에 있어서,
    상기 제1 보조 단위체는 상기 음극의 외측에 분리막을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  18. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부는 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 분리막인 말단 분리막에 적층되는 제2 보조 단위체를 더 포함하며,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 양극일 때 상기 제2 보조 단위체는 음극으로 형성되고,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 음극일 때 상기 제2 보조 단위체는 상기 말단 분리막으로부터 차례로 양극, 분리막 및 음극이 적층되어 형성되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  19. 청구항 18에 있어서,
    상기 제2 보조 단위체는 상기 음극의 외측에 분리막을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  20. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부는 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 분리막인 말단 분리막에 적층되는 제2 보조 단위체를 더 포함하며,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 음극일 때 상기 제2 보조 단위체는 상기 말단 분리막으로부터 차례로 제1 양극, 분리막, 음극, 분리막 및 제2 양극이 적층되어 형성되는 것을 특징으로 전극조립체.
  21. 청구항 20에 있어서,
    상기 제2 보조 단위체의 제2 양극은,
    집전체; 및
    상기 집전체의 양면 중에 상기 기본 단위체를 바라보는 일면에만 코팅되는 활물질을 구비하는 것을 특징으로 전극조립체.
  22. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부는 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 분리막인 말단 분리막에 적층되는 제2 보조 단위체를 더 포함하며,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 양극일 때 상기 제2 보조 단위체는 상기 말단 분리막으로부터 차례로 제1 음극, 분리막, 양극, 분리막 및 제2 음극이 적층되어 형성되는 것을 특징으로 전극조립체.
  23. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부를 고정하는 고정부를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  24. 청구항 1에 따른 전극조립체; 및
    상기 전극조립체를 내장하는 파우치 케이스를 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리머 이차전지의 셀.
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