WO2014115728A1 - 光透過型インプリント用モールド、大面積モールドの製造方法 - Google Patents

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幸大 宮澤
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Definitions

  • the present invention relates to a light transmission type imprint mold and a method for producing a large area mold.
  • the imprint technique is a fine processing technique in which a mold having a reverse pattern of a desired fine uneven pattern is pressed against a transfer material such as a liquid resin on a substrate, thereby transferring the mold pattern to the transfer material.
  • the fine concavo-convex pattern ranges from a nanoscale pattern of 10 nm to about 100 ⁇ m, and is used in various fields such as semiconductor materials, optical materials, storage media, micromachines, biotechnology, and the environment.
  • a mold having a nano-order fine concavo-convex pattern on the surface is very expensive because it takes time to form the pattern. Therefore, it is difficult to increase the size (increase in area) of a mold having a nano-order fine concavo-convex pattern on the surface.
  • Patent Document 1 imprinting using a small mold is repeated while shifting the position of the mold so that the processing areas do not overlap (step-and-repeat).
  • the present invention has been made in view of such circumstances, and a light-transmitting imprint mold capable of continuously forming a concavo-convex pattern even with low-precision alignment, and an imprint using the mold.
  • a printing method is provided.
  • a light transmissive imprint mold including a transparent base material having a pattern region in which a concavo-convex pattern is formed, and a light shielding member provided on the pattern region,
  • the light shielding member covers the concave / convex pattern continuously in both the concave and convex portions of the concave / convex pattern in a partial region of the edge of the pattern region, and the surface shape of the light shielding member has the concave / convex pattern.
  • a light transmissive imprint mold provided to reproduce.
  • a light shielding member is provided in a non-pattern part, but the present invention is different from the basic idea of the present invention in that it covers the uneven pattern of the mold and the surface shape of the light shielding member reproduces the uneven pattern. Therefore, it is necessary to provide a light shielding member.
  • the light shielding member is provided in this way, a difference in the degree of exposure of the photocurable resin can be provided between the region where the light shielding member is provided (light shielding region) and the other region (light transmitting region). Then, by adjusting the exposure amount, the liquid photo-curing resin can be semi-cured in the light shielding region to such an extent that the shape of the inverted pattern of the concavo-convex pattern is maintained for a short time.
  • the mold when the mold is placed so that the translucent area of the mold is positioned on the semi-cured photo-curing resin and the uneven pattern of the mold is pressed, it is already formed on the semi-cured photo-curing resin.
  • the existing pattern is easily deformed into an inverted pattern shape according to the uneven pattern of the newly pressed mold. Since the semi-cured photo-curing resin can be easily deformed in this way, the already formed pattern is not destroyed but deformed into a new inverted pattern.
  • the alignment of the mold may be such that the end of the translucent region after the mold is moved is positioned on the semi-cured photo-curing resin. Therefore, even if a relatively inexpensive imprint apparatus that is not so high in accuracy is used, a reversal pattern of the concave / convex pattern of the mold can be continuously formed.
  • the transparent substrate is a light transmissive resin.
  • the light shielding member is made of a metal film.
  • the light shielding member is Curing light is applied to the photocurable resin so that the amount of light irradiated to the photocurable resin in the provided light shielding region is less than the amount of light irradiated to the photocurable resin in the other light transmitting regions.
  • an imprint method comprising a repetitive step of performing the exposure step and the separation step at a position after movement.
  • the curing light is applied to the photocurable resin from both the mold side and the large area base material side.
  • the light shielding member partially transmits the curing light, and the curing light is irradiated only from the mold side.
  • (A) is sectional drawing of the mold of 1st Embodiment of this invention, (b) is the modification.
  • (A) And (b) is sectional drawing for demonstrating the exposure process and detachment
  • (A), (b) is sectional drawing for demonstrating the transfer process and repetition process of the imprint method of 1st Embodiment of this invention, respectively,
  • (c) is the 2nd exposure process and separation
  • the light-transmissive imprint mold according to the first embodiment of the present invention includes a transparent substrate 4 having a pattern region in which a concavo-convex pattern 3 is formed, as shown in FIG. ,
  • a light transmission type imprint mold 2 including a light shielding member 5 provided on the pattern region, wherein the light shielding member 5 has a concave portion 3a of the concave / convex pattern 3 in a partial region of the end of the pattern region.
  • the convex portion 3 b are provided so that the concave / convex pattern 3 is continuously covered and the surface shape of the light shielding member 5 is reproduced.
  • Such an imprint mold 2 can be formed by a known imprint technique, and in one example, has a desired fine uneven pattern 3 on a transparent substrate 4 as shown in FIG. A transparent resin layer 6 is provided.
  • the transparent substrate 4 is formed of a transparent material such as a resin substrate or a quartz substrate.
  • the resin base material is preferable for forming a flexible resin mold. Specifically, for example, from the group consisting of polyethylene terephthalate, polycarbonate, polyester, polyolefin, polyimide, polysulfone, polyethersulfone, cyclic polyolefin, and polyethylene naphthalate. It consists of one kind selected.
  • the resin forming the transparent resin layer 6 may be any of a thermoplastic resin, a thermosetting resin, or a photocurable resin. From the viewpoint of ease, a photocurable resin is preferred. Specific examples include acrylic resins, styrene resins, olefin resins, polycarbonate resins, polyester resins, epoxy resins, and silicone resins. Further, the resin may contain a peeling component such as a fluorine compound, a long-chain alkyl compound, and a wax.
  • the thickness of the transparent resin layer 6 is usually 50 nm to 1 mm, preferably 500 nm to 500 ⁇ m. With such a thickness, imprinting is easy to perform.
  • the mold for forming the concavo-convex pattern is 0.5 to 50 MPa while the transparent resin layer 6 is heated to a temperature equal to or higher than the glass transition temperature (Tg). After holding the pressed thickness for 10 to 600 seconds and pressing, the transparent resin layer 6 is cooled to a temperature of Tg or less, and the mold is pulled away from the transparent resin layer 6 to form the uneven pattern 3 on the transparent resin layer 6. be able to.
  • Tg glass transition temperature
  • curing light UV light
  • the transparent resin layer 6 is cured by irradiating a resin such as visible light and an electron beam that can cure the resin, and then the mold is separated to form the concavo-convex pattern 3 on the transparent resin layer 6. be able to.
  • the light may be irradiated from the transparent substrate 4 side, and may be irradiated from the mold side when the mold is transparent to the light.
  • the resin forming the transparent resin layer 6 is a thermosetting resin
  • the transparent resin layer 6 is heated to the curing temperature in a state in which a mold for forming an uneven pattern is pressed against the liquid transparent resin layer 6.
  • the concavo-convex pattern 3 can be formed on the transparent resin layer 6 by curing the transparent resin layer 6 and then separating the mold.
  • the light may be irradiated from the transparent substrate 4 side, and may be irradiated from the mold side when the mold is transparent to light.
  • the uneven pattern 3 of the transparent resin layer 6 is not particularly limited, but preferably has a period of 10 nm to 2 mm, a depth of 10 nm to 500 ⁇ m, and a transfer surface of 1.0 to 1.0 ⁇ 10 6 mm 2 , and a period of 20 nm to 20 ⁇ m. More preferably, the depth is 50 nm to 1 ⁇ m and the transfer surface is 1.0 to 0.25 ⁇ 10 6 mm 2 . With this setting, it is possible to transfer a sufficient uneven pattern 3 to the transfer body. Examples of the surface shape include moth-eye, line, cylinder, monolith, cone, polygonal pyramid, and microlens.
  • the pattern area in which the uneven pattern 3 is formed may be provided over the entire surface of the transparent base material 4 as shown in FIG. 1A, and as shown in FIG. You may provide only in part.
  • the surface of the transparent resin layer 6 may be subjected to a peeling treatment for preventing adhesion with the transfer material, and the peeling treatment may form a peeling layer (not shown).
  • the release agent for forming the release layer (not shown) is preferably a group consisting of a fluorine-based silane coupling agent, a perfluoro compound having an amino group or a carboxyl group, and a perfluoroether compound having an amino group or a carboxyl group. More preferably selected from the group consisting of a fluorine-based silane coupling agent, a single-terminal aminated perfluoro (perfluoroether) compound and a single-terminal carboxylated perfluoro (perfluoroether) compound.
  • the thickness of the release layer (not shown) is preferably in the range of 0.5 to 20 nm, more preferably 0.5 to 10 nm, and most preferably 0.5 to 5 nm.
  • an additive having a group capable of binding to a release agent as disclosed in WO2012 / 018045 is added to the transparent resin layer 6. May be.
  • the light shielding member 5 is formed in a partial region at the end of the pattern region where the uneven pattern 3 is formed.
  • the formation method and material of the light shielding member 5 are not particularly limited as long as the object of shielding the curing light is achieved.
  • the light shielding member 5 can be formed by depositing a metal material such as Cr on the concavo-convex pattern 3 by sputtering.
  • the light shielding member 5 may be formed of an organic material such as acrylic, urethane, or polycarbonate, or an inorganic material such as carbon. These materials may contain other materials such as pigments.
  • the light shielding member may be provided on a straight line along one side of the pattern region, may be provided in the L circumstance along two sides, may be provided along a larger number of sides, It may be provided along the entire circumference.
  • the width for providing the light shielding member 5 is not particularly limited, but the light shielding member 5 is preferably provided in an area of 2 to 20% of the width of the pattern area, for example. This is because if the width of the light shielding member 5 is too narrow, the advantage of providing the light shielding member 5 cannot be obtained, and if the width of the light shielding member 5 is too wide, the imprinting efficiency decreases.
  • the light shielding member 5 is not formed only on the concave portion 3a or only the convex portion 3b, but is formed so that both the concave portion 3a and the convex portion 3b of the concave-convex pattern 3 are continuous. Further, the light shielding member 5 is formed so that the surface reproduces the uneven pattern 3. In this case, it is possible to transfer the uneven pattern 3 to the transfer material by pressing the light shielding member 5 against the transfer material.
  • the thickness of the light shielding member 5 is not particularly limited. However, if the thickness is too thin, the light shielding property is not exhibited. If the thickness is too thick, the uneven pattern 3 is not properly reproduced. A thickness that is appropriately reproduced on the member 5 is appropriately selected.
  • the thickness of the light shielding member 5 is, for example, 0.01 to 0.99 times the height of the uneven pattern, preferably 0.01 to 0.5 times, or 1 to 100 nm.
  • the thickness of the light shielding member 5 is, for example, 0.01, 0.05, 0.1, 0.2, 0.3, 0.4, 0.5, 0.6, which is the height of the concavo-convex pattern. 0.7, 0.8, 0.9, 0.95, 0.99 times, or 1, 5, 10, 20, 30, 40, 50, 60, 70, 80, 90, 100 nm, where It may be within a range between any two of the numerical values exemplified in.
  • the light shielding member 5 may be one that completely shields the curing light (light shielding degree 100%), or may be partial light shielding (for example, light shielding degree 50%). That is, in this specification, “light shielding” is a term including both complete light shielding and partial light shielding. In the former case, in the imprint method to be described later, since the photocurable resin in the region where the light shielding member 5 is located (the light shielding region) is not exposed at all from the mold side, the photocurable resin in this region is semi-cured. In order to achieve this, exposure from the large-area substrate side on which the transfer material is applied is necessary.
  • the imprint method of the present invention can be carried out without exposure from the large area substrate side.
  • the degree of partial light shielding is appropriately changed depending on the physical properties of the photo-curable resin, but is, for example, 10, 20, 30, 40, 50, 60, 70, 80, 90%, and any of the numerical values exemplified here. Or within a range between the two.
  • the above-described peeling treatment for the transparent resin layer 6 may be performed on the light shielding member 5. This prevents the transfer material from adhering to the light shielding member 5.
  • the imprint method according to the first embodiment of the present invention applies the above-described light transmissive imprint mold to the photocurable resin 9 applied on the large-area substrate 7.
  • the amount of light applied to the photocurable resin 9 in the light shielding region provided with the light shielding member 5 is less than the amount of light applied to the photocurable resin in the other light transmitting region.
  • the photocurable resin 9 is irradiated with curing light so that the photocurable resin 9 in the light shielding region is semi-cured, and the mold 2 is removed from the photocurable resin 9 after the exposure step.
  • a separating step for separating a moving step for moving the mold 2 so that the end of the light-transmitting region of the mold 2 is positioned on the semi-cured photocurable resin 9b, and the exposing step at the moved position And a repetition process for performing the above-mentioned separation process Obtain.
  • the light shielding member 5 blocks the curing light, and the photocurable resin 9 is not irradiated with the curing light. Since the photocurable resin 9 in the light shielding region remains in a liquid state as it is, the curing light is also irradiated from the large area substrate 7 in order to semi-cure the photocurable resin 9 in the light shielding region.
  • the degree of curing of the light curable resin 9 in the light shielding region can be adjusted by changing the irradiation amount of the curing light from the large area base material 7 as well.
  • the material of the large area substrate 7 is not particularly limited, but is preferably a resin substrate. This is because by using the resin base material, a resin mold having a desired size (also capable of a large area) can be obtained by the imprinting method of the present invention.
  • the resin constituting the resin base material include one selected from the group consisting of polyethylene terephthalate, polycarbonate, polyester, polyolefin, polyimide, polysulfone, polyethersulfone, cyclic polyolefin, and polyethylene naphthalate.
  • the large-area substrate 7 preferably has an appropriate flexibility. When a resin substrate is used, the thickness of the resin substrate is preferably in the range of 25 to 500 ⁇ m.
  • the photocurable resin 9 examples include acrylic resin, styrene resin, olefin resin, polycarbonate resin, polyester resin, epoxy resin, and silicone resin. Further, the resin may contain a peeling component such as a fluorine compound, a long-chain alkyl compound, and a wax.
  • the curing light is also applied to the semi-cured photocurable resin 9b formed in the immediately preceding step, and the semi-cured photocurable resin 9b is completely cured with the photocurable resin 9a. Become. Also in this step, a semi-cured photocurable resin 9b is newly formed in the light shielding region.
  • a large-area mold having a desired size can be formed by repeating the separation process, the movement process, and the exposure process as many times as necessary.
  • FIG. 4 shows a light transmission type imprint mold 2 according to a second embodiment of the present invention.
  • the configuration of the mold 2 is similar to that of the first embodiment, but the light shielding member 5 partially shields the curing light.
  • the curing light can be irradiated only from the mold 2 side.
  • the curing light passes through the mold 2 as it is and is irradiated onto the photocurable resin 9b.
  • the photocurable resin 9b can be semi-cured by appropriately adjusting the intensity of the curing light and the transmittance of the light shielding member 5. Subsequent steps can be performed in the same manner as in the first embodiment.

Abstract

大面積基材上に塗布された光硬化性樹脂に対して光透過型インプリント用モールドを押し当てた状態で、透明基材の凹凸パターンを再現するように設けられている遮光部材（５）によって硬化される遮光領域の光硬化性樹脂に照射される光量が、それ以外の透光領域にある光硬化性樹脂に照射される光量よりも少なくなるように光硬化性樹脂に対して硬化光を照射し、遮光領域にある光硬化性樹脂を半硬化（９ｂ）させる露光工程と、露光工程の後にモールドを光硬化性樹脂から離脱させる離脱工程と、次に、モールドの透光領域の端が半硬化された光硬化性樹脂（９ｂ）上に位置するようにモールドを移動させる移動工程と、移動後の位置で露光工程と離脱工程を行う繰り返し工程とを備える、インプリント方法。

Description

光透過型インプリント用モールド、大面積モールドの製造方法
　本発明は、光透過型インプリント用モールド、及び大面積モールドの製造方法に関する。
　インプリント技術とは、所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンを有するモールドを、基板上の液状樹脂等の転写材料へ押し付け、これによりモールドのパターンを転写材料に転写する微細加工技術である。微細な凹凸パターンとしては、１０ｎｍレベルのナノスケールのものから、１００μｍ程度のものまで存在し、半導体材料、光学材料、記憶メディア、マイクロマシン、バイオ、環境等、様々な分野で用いられている。
　ところで、ナノオーダーの微細な凹凸パターンを表面に有するモールドは、パターンの形成に時間がかかるため非常に高価である。そのため、ナノオーダーの微細な凹凸パターンを表面に有するモールドの大型化（大面積化）は困難である。
　そこで、特許文献１では、小さいモールドを用いたインプリントを、加工領域が重ならないようにモールドの位置をずらしながら繰り返す行うことによって大面積のインプリントを可能にしている（ステップアンドリピート）。
特許第４２６２２７１号
　しかしながら、特許文献１の方法では、凹凸パターンを連続的に形成するには、モールドのアライメントを極めて高精度で行う必要があり、そのような高精度のインプリント装置は極めて高価であるという問題がある。また、アライメントの精度が低い場合には、すでに形成した凹凸パターン上にモールドを押し付けて凹凸パターンを破壊してしまったり、すでに形成した凹凸パターンと次にモールドを押し付ける位置の間にスペースができてしまって凹凸パターンが連続的にならなかったりするという問題がある。
　本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、低精度なアライメントであっても凹凸パターンを連続的に形成することができる光透過型インプリント用モールド及びこのモールドを用いたインプリント方法を提供するものである。
　本発明によれば、凹凸パターンが形成されたパターン領域を有する透明基材と、前記パターン領域上に設けられた遮光部材とを含む光透過型インプリント用モールドであって、
前記遮光部材は、前記パターン領域の端の一部の領域において、前記凹凸パターンの凹部と凸部との双方を連続して前記凹凸パターンを被覆し且つ前記遮光部材の表面形状が前記凹凸パターンを再現するように、設けられている、光透過型インプリント用モールドが提供される。
　特許文献１では非パターン部に遮光部材が設けられているが、本発明はこの発明とは基本的な発想が異なり、モールドの凹凸パターンを被覆し且つ遮光部材の表面形状が前記凹凸パターンを再現するように遮光部材を設ける必要がある。このように遮光部材を設けると、遮光部材が設けられている領域（遮光領域）とそれ以外の領域（透光領域）とで光硬化性樹脂の露光の程度に差を設けることができる。そして、露光量を調節することによって、遮光領域において、液状の光硬化性樹脂を、凹凸パターンの反転パターンの形状が短時間保持される程度に半硬化させることができる。
　次に、モールドの透光領域が半硬化された光硬化性樹脂上に位置するようにモールドを配置して、モールドの凹凸パターンを押し付けると、半硬化された光硬化性樹脂にすでに形成されているパターンは容易に変形して、新たに押し付けられたモールドの凹凸パターンに従った反転パターン形状になる。このように半硬化された光硬化性樹脂は容易に変形可能であるので、すでに形成したパターンが破壊されるのではなく、新たな反転パターンへと変形することとなる。
　本発明のモールドを用いれば、モールドのアライメントは、モールドを移動させた後の透光領域の端が半硬化された光硬化性樹脂上に位置する程度でよいので、特許文献１のように厳密なアライメントを行う必要がなく、従って、精度がそれほど高くない比較的安価なインプリント装置を用いても、モールドの凹凸パターンの反転パターンを連続的に形成することができる。
　以下、本発明の種々の実施形態を例示する。以下に示す実施形態は、互いに組み合わせ可能である。
　好ましくは、前記透明基材は、光透過性樹脂である。
　好ましくは、前記遮光部材は、金属膜からなる。
　また、本発明は、別の観点によれば、大面積基材上に塗布された光硬化性樹脂に対して上記記載の光透過型インプリント用モールドを押し当てた状態で、前記遮光部材が設けられた遮光領域にある光硬化性樹脂に照射される光量がそれ以外の透光領域にある光硬化性樹脂に照射される光量よりも少なくなるように光硬化性樹脂に対して硬化光を照射することによって、前記遮光領域にある光硬化性樹脂を半硬化させる露光工程と、
露光工程の後に前記モールドを前記光硬化性樹脂から離脱させる離脱工程と、
次に、前記モールドの透光領域の端が前記半硬化された光硬化性樹脂上に位置するように前記モールドを移動させる移動工程と、
移動後の位置で前記露光工程と前記離脱工程を行う繰り返し工程とを備える、インプリント方法を提供する。
　好ましくは、前記露光工程において、前記硬化光は、前記モールド側と前記大面積基材側の両方から前記光硬化性樹脂に対して照射される。
　好ましくは、前記遮光部材は、前記硬化光を部分的に透過させ、前記硬化光は、モールド側のみから照射される。
（ａ）は、本発明の第１実施形態のモールドの断面図であり、（ｂ）は、その変形例である。 （ａ）及び（ｂ）は、それぞれ、本発明の第１実施形態のインプリント方法の露光工程及び離脱工程を説明するための断面図である。 （ａ）、（ｂ）は、それぞれ、本発明の第１実施形態のインプリント方法の移動工程及び繰り返し工程を説明するための断面図であり、（ｃ）は、２回目の露光工程及び離脱工程の後に得られる構造を示す断面図である。 本発明の第２実施形態のモールドの断面図である。 本発明の第２実施形態のインプリント方法を説明するための断面図である。
　以下、図面を参照しながら本発明の好ましい実施の形態について具体的に説明する。
１．第１実施形態
１－１．光透過型インプリント用モールド
　本発明の第１実施形態の光透過型インプリント用モールドは、図１（ａ）に示すように、凹凸パターン３が形成されたパターン領域を有する透明基材４と、前記パターン領域上に設けられた遮光部材５とを含む光透過型インプリント用モールド２であって、遮光部材５は、前記パターン領域の端の一部の領域において、凹凸パターン３の凹部３ａと凸部３ｂとの双方を連続して凹凸パターン３を被覆し且つ遮光部材５の表面形状が凹凸パターン３を再現するように、設けられている。
　このようなインプリント用モールド２は、公知のインプリント技術により形成可能であり、一例では、図１（ａ）に示すように透明基材４上に、所望とする微細な凹凸パターン３を有する透明樹脂層６を備える。
（１）透明基材４
　透明基材４は、樹脂基材、石英基材などの透明材料で形成される。樹脂基材は、柔軟性を有する樹脂モールドの形成に好ましく、具体的には例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリイミド、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、環状ポリオレフィンおよびポリエチレンナフタレートからなる群から選ばれる１種からなるものである。
（２）透明樹脂層６、凹凸パターン３、パターン領域
　透明樹脂層６を形成する樹脂としては、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂または光硬化性樹脂の何れでもよいが生産性およびモールドとしての使いやすさの観点から光硬化性樹脂が好ましい。具体的には、アクリル樹脂、スチレン樹脂、オレフィン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂等が挙げられる。また、樹脂は、フッ素化合物、長鎖アルキル化合物、およびワックスなどの剥離成分を含有してもよい。
　上記した透明樹脂層６の厚さは、通常５０ｎｍ～１ｍｍ、好ましくは、５００ｎｍ～５００μｍである。このような厚さとすれば、インプリント加工が行い易い。
　透明樹脂層６を形成する樹脂が熱可塑性樹脂である場合は、透明樹脂層６をガラス転移温度（Ｔｇ）以上の温度に加熱した状態で、凹凸パターン形成用のモールドを０．５～５０ＭＰａのプレス厚で１０～６００秒間保持してプレスした後、透明樹脂層６をＴｇ以下の温度にまで冷却し、モールドを透明樹脂層６から引き離すことによって、透明樹脂層６に凹凸パターン３を形成することができる。一方、透明樹脂層６を形成する樹脂が光硬化性樹脂である場合は、液状の透明樹脂層６に凹凸パターン形成用のモールドを押し付けた状態で透明樹脂層６に対して硬化光（ＵＶ光、可視光、電子線などの樹脂を硬化可能なエネルギー線の総称）を照射することによって透明樹脂層６を硬化し、その後、モールドを引き離すことによって、透明樹脂層６に凹凸パターン３を形成することができる。光は、透明基材４側から照射してもよく、モールドが光に対して透明である場合には、モールド側から照射してもよい。また、透明樹脂層６を形成する樹脂が熱硬化性樹脂である場合は、液状の透明樹脂層６に凹凸パターン形成用のモールドを押し付けた状態で透明樹脂層６を硬化温度にまで加熱することによって透明樹脂層６を硬化し、その後、モールドを引き離すことによって、透明樹脂層６に凹凸パターン３を形成することができる。光は、透明基材４側から照射してもよく、モールドが光に対して透過性を有する場合には、モールド側から照射してもよい。
　透明樹脂層６の凹凸パターン３に特に制限はないが、周期１０ｎｍ～２ｍｍ、深さ１０ｎｍ～５００μｍ、転写面１．０～１．０×１０６ｍｍ２のものが好ましく、周期２０ｎｍ～２０μｍ、深さ５０ｎｍ～１μｍ、転写面１．０～０．２５×１０６ｍｍ２のものがより好ましい。このように設定すれば、転写体に充分な凹凸パターン３を転写することができる。表面形状としては、モスアイ、線、円柱、モノリス、円錐、多角錐、マイクロレンズが挙げられる。
　凹凸パターン３が形成されるパターン領域は、図１（ａ）に示すように、透明基材４の全面に渡って設けてもよく、図１（ｂ）に示すように、透明基材４の一部にのみ設けてもよい。
　透明樹脂層６の表面は、転写材料との付着を防止するための剥離処理がされていてもよく、剥離処理は剥離層（図示せず）を形成するものであってもよい。剥離層（図示せず）を形成する離型剤としては、好ましくはフッ素系シランカップリング剤、アミノ基又はカルボキシル基を有するパーフルオロ化合物およびアミノ基又はカルボキシル基を有するパーフルオロエーテル化合物からなる群から選ばれる少なくとも１種からなり、より好ましくは、フッ素系シランカップリング剤、片末端アミン化パーフルオロ（パーフルオロエーテル）化合物ならびに片末端カルボキシル化パーフルオロ（パーフルオロエーテル）化合物の単体または単体および複合体の混合物からなる群から選ばれる少なくとも１種からなる。離型剤として上記のものを用いると、透明樹脂層６への密着が良好であるとともに、インプリントを行う樹脂との剥離性が良好である。剥離層（図示せず）の厚さは、好ましくは０．５～２０ｎｍ、より好ましくは０．５～１０ｎｍ、最も好ましくは０．５～５ｎｍの範囲内である。なお、剥離層と透明樹脂層６の密着性を向上すべく、透明樹脂層６には、ＷＯ２０１２／０１８０４５に開示されているような、離型剤と結合可能な基を有する添加剤を添加してもよい。
（３）遮光部材５
　遮光部材５は、図１（ａ）に示すように、凹凸パターン３が形成されたパターン領域の端の一部の領域に形成する。遮光部材５の形成方法や材料は、硬化光を遮光するという目的を達成するものであれば特に限定されない。遮光部材５は、一例では、Ｃｒなどの金属材料をスパッタリングで凹凸パターン３上に付着させることによって形成することができる。遮光部材５は、アクリル系、ウレタン系、ポリカーボネート系などの有機材料や、カーボン系などの無機材料で形成してもよい。これらの材料には、色素など他の材料を含有させてもよい。遮光部材は、パターン領域の一辺に沿ってに直線上に設けてもよく、二辺に沿ってＬ事情に設けてもよく、それ以上の数の辺に沿って設けてもよく、パターン領域の全周に沿って設けてもよい。
　遮光部材５を設ける幅は特に限定されないが、遮光部材５は、例えば、パターン領域の幅の２～２０％の領域に設けることが好ましい。遮光部材５の幅が狭すぎると、遮光部材５を設けたことによる利点が得られなくなり、遮光部材５の幅が広すぎると、インプリントの効率が低下するからである。
　遮光部材５は、凹部３ａのみや凸部３ｂのみに形成するのではなく、凹凸パターン３の凹部３ａと凸部３ｂとの双方を連続するように形成する。また、遮光部材５は、その表面が凹凸パターン３を再現するよう形成する。この場合、遮光部材５を転写材料に押し付けて、転写材料に凹凸パターン３を転写することができるからである。
　遮光部材５の厚さは特に限定されないが、あまりに薄すぎると遮光性が発揮されず、あまりに厚すぎると凹凸パターン３が適切に再現されないので、必要な遮光性を確保しつつ凹凸パターン３が遮光部材５に適切に再現されるような厚さを適宜選択する。遮光部材５の厚さは、例えば、凹凸パターンの高さの０．０１～０．９９倍であり、好ましくは０．０１～０．５倍、または１～１００ｎｍの範囲である。遮光部材５の厚さは、具体的には例えば凹凸パターンの高さの０．０１、０．０５、０．１、０．２、０．３、０．４、０．５、０．６、０．７、０．８、０．９、０．９５、０．９９倍、又は１、５、１０、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、９０、１００ｎｍであり、ここで例示した数値の何れか２つの間の範囲内であってもよい。
　遮光部材５は、硬化光を完全に遮光するもの（遮光度１００％）であってもよく、部分遮光（例えば遮光度５０％）であってもよい。つまり、本明細書において、「遮光」とは、完全遮光と部分遮光の両方を含む用語である。前者の場合は、後述するインプリント方法において、モールド側からの露光では、遮光部材５がある領域（遮光領域）の光硬化性樹脂が全く露光されないので、この領域の光硬化性樹脂を半硬化させるためには転写材料を塗布する大面積基材側からの露光が必要である。一方、後者の場合、遮光領域の光硬化性樹脂もある程度露光されるので、大面積基材側からの露光がなくても本発明のインプリント方法を実施することが可能になる。部分遮光の程度は、光硬化性樹脂の物性等によって適宜変更されるが、例えば、１０、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、９０％であり、ここで例示した数値の何れか２つの間の範囲内であってもよい。
　また、遮光部材５に対して、透明樹脂層６について上述した剥離処理を施してもよい。これによって、遮光部材５に転写材料が付着することが防ぐことができる。
１－２．インプリント方法
　次に、上記モールドを用いたインプリント方法の一例について説明する。ここで示すインプリント方法は、例示であって、上記モールドは別のインプリント方法にも利用可能である。
　本発明の第１実施形態のインプリント方法は、図２～図３に示すように、大面積基材７上に塗布された光硬化性樹脂９に対して上記の光透過型インプリント用モールド２を押し当てた状態で、遮光部材５が設けられた遮光領域にある光硬化性樹脂９に照射される光量がそれ以外の透光領域にある光硬化性樹脂に照射される光量よりも少なくなるように光硬化性樹脂９に対して硬化光を照射することによって、前記遮光領域にある光硬化性樹脂９を半硬化させる露光工程と、露光工程の後にモールド２を光硬化性樹脂９から離脱させる離脱工程と、次に、モールド２の透光領域の端が半硬化された光硬化性樹脂９ｂ上に位置するようにモールド２を移動させる移動工程と、移動後の位置で前記露光工程と前記離脱工程を行う繰り返し工程とを備える。
（１）露光工程
　この露光工程では、図２（ａ）に示すように、大面積基材７上に液状の光硬化性樹脂９を塗布し、塗布した光硬化性樹脂９にモールド２の凹凸パターン３を押し付けた状態で、光硬化性樹脂９に硬化光を照射する。本実施形態では、モールド２側からも、大面積基材７からも照射している。モールド２側からの硬化光は、透光領域ではそのままモールド２を通過して光硬化性樹脂９に照射されて、光硬化性樹脂９を完全に硬化させる。一方、遮光領域では、遮光部材５が硬化光を遮って、光硬化性樹脂９には硬化光が照射されない。このままでは遮光領域の光硬化性樹脂９は液状のままになるので、遮光領域の光硬化性樹脂９を半硬化させるために大面積基材７からも硬化光を照射する。遮光領域の光硬化性樹脂９の硬化の程度は、大面積基材７からも硬化光の照射量を変化させることによって調節可能である。
　大面積基材７の材質は、特に限定されないが、樹脂基材であることが好ましい。樹脂基材を用いることによって、本発明のインプリント方法によって所望するサイズの（大面積も可能な）樹脂モールドが得られるからである。樹脂基材を構成する樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリイミド、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、環状ポリオレフィンおよびポリエチレンナフタレートからなる群から選ばれる１種からなるものである。また、大面積基材７は適度な柔軟性を有することが好ましく、樹脂基材を用いる場合には、樹脂基材の厚さは２５～５００μｍの範囲であることが好ましい。
　光硬化性樹脂９としては、アクリル樹脂、スチレン樹脂、オレフィン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂等が挙げられる。また、樹脂は、フッ素化合物、長鎖アルキル化合物、およびワックスなどの剥離成分を含有してもよい。
（２）離脱工程
　次に、硬化光の照射後にモールド２を外す。これによって、図２（ｂ）に示すように、完全硬化された光硬化性樹脂９ａと、半硬化された光硬化性樹脂９ｂに凹凸パターン３の反転パターンが形成された構造が得られる。半硬化された光硬化性樹脂９ｂは、短時間であれば凹凸パターン３の反転パターンを保持できる程度に硬化されているので、モールド２を外した後も反転パターンの形状が維持される。但し、完全には硬化されていないので、ある程度の力を加えると容易に変形する。
（３）移動工程
　次に、図３（ａ）に示すように、モールド２を次の加工領域に移動させる。この際、モールド２の厳密なアライメントは必要ではなく、モールドの透光領域の端が半硬化された光硬化性樹脂９ｂ上に位置するように配置すればよい。従って、モールド２の遮光領域の幅が広いほど必要なアライメントの精度が低くなる。
（４）繰り返し工程
　次に、図３（ｂ）に示すように、大面積基材７の光硬化性樹脂９に対してモールド２を押し付けて光硬化性樹脂９に対して硬化光を照射する。この際、半硬化された光硬化性樹脂にすでに形成されている凹凸パターン３の反転パターンは容易に変形して、新たに押し付けられたモールドの凹凸パターン３に従った形状になる。このように半硬化された光硬化性樹脂９ｂは容易に変形可能であるので、すでに形成したパターンが破壊されるのではなく、新たな反転パターンへと変形することとなる。
　この工程において、硬化光は、直前のステップで形成された半硬化された光硬化性樹脂９ｂにも照射され、この半硬化された光硬化性樹脂９ｂが完全硬化された光硬化性樹脂９ａとなる。また、このステップにおいても、遮光領域に、半硬化された光硬化性樹脂９ｂが新たに形成される。
　以後、離脱工程、移動工程、露光工程を必要な回数だけ繰り返すことによって、所望のサイズの大面積モールドを形成することができる。
２．第２実施形態
　図４は、本発明の第２実施形態の光透過型インプリント用モールド２を示す。このモールド２の構成は、第１実施形態と類似しているが、遮光部材５は、硬化光を部分遮光する。
　このようなモールドを用いた場合、図５に示すように、硬化光は、モールド２側からのみ照射することができる。透光領域では硬化光はそのままモールド２を通過して光硬化性樹脂９ｂに照射される。遮光領域では、硬化光は、遮光部材５によって減衰されるもののその一部は光硬化性樹脂９ｂに照射される。従って、硬化光の強度と遮光部材５の透過度を適宜調節することによって、光硬化性樹脂９ｂを半硬化させることができる。以後の工程は、第１実施形態と同様に行うことができる。
２：光透過型インプリント用モールド、３：凹凸パターン、４：透明基材、６：透明樹脂層、７：大面積基材、９：光硬化性樹脂

Claims (6)

  1. 凹凸パターンが形成されたパターン領域を有する透明基材と、前記パターン領域上に設けられた遮光部材とを含む光透過型インプリント用モールドであって、
    前記遮光部材は、前記パターン領域の端の一部の領域において、前記凹凸パターンの凹部と凸部との双方を連続して前記凹凸パターンを被覆し且つ前記遮光部材の表面形状が前記凹凸パターンを再現するように、設けられている、光透過型インプリント用モールド。
  2. 前記透明基材は、光透過性樹脂である、請求項１に記載の光透過型インプリント用モールド。
  3. 前記遮光部材は、金属膜からなる、請求項１又は２に記載の光透過型インプリント用モールド。
  4. 大面積基材上に塗布された光硬化性樹脂に対して請求項１又は２に記載の光透過型インプリント用モールドを押し当てた状態で、前記遮光部材が設けられた遮光領域にある光硬化性樹脂に照射される光量がそれ以外の透光領域にある光硬化性樹脂に照射される光量よりも少なくなるように光硬化性樹脂に対して硬化光を照射することによって、前記遮光領域にある光硬化性樹脂を半硬化させる露光工程と、
    露光工程の後に前記モールドを前記光硬化性樹脂から離脱させる離脱工程と、
    次に、前記モールドの透光領域の端が前記半硬化された光硬化性樹脂上に位置するように前記モールドを移動させる移動工程と、
    移動後の位置で前記露光工程と前記離脱工程を行う繰り返し工程とを備える、インプリント方法。
  5. 前記露光工程において、前記硬化光は、前記モールド側と前記大面積基材側の両方から前記光硬化性樹脂に対して照射される、請求項４に記載の方法。
  6. 前記遮光部材は、前記硬化光を部分的に透過させ、前記硬化光は、モールド側のみから照射される、請求項４に記載の方法。
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