WO2013168213A1 - アルミニウム精製装置およびアルミニウム精製方法 - Google Patents

アルミニウム精製装置およびアルミニウム精製方法 Download PDF

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WO2013168213A1
WO2013168213A1 PCT/JP2012/061666 JP2012061666W WO2013168213A1 WO 2013168213 A1 WO2013168213 A1 WO 2013168213A1 JP 2012061666 W JP2012061666 W JP 2012061666W WO 2013168213 A1 WO2013168213 A1 WO 2013168213A1
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container
cooling
aluminum
gas
flow path
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PCT/JP2012/061666
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English (en)
French (fr)
Inventor
金森　照己
岳志 興津
林　雅章
Original Assignee
日本軽金属株式会社
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B21/00—Obtaining aluminium
    • C22B21/06—Obtaining aluminium refining
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B22—CASTING; POWDER METALLURGY
    • B22D—CASTING OF METALS; CASTING OF OTHER SUBSTANCES BY THE SAME PROCESSES OR DEVICES
    • B22D1/00—Treatment of fused masses in the ladle or the supply runners before casting
    • B22D1/002—Treatment with gases

Definitions

  • the present invention relates to an aluminum purification apparatus and an aluminum purification method.
  • Patent Document 1 An aluminum purification method using a segregation solidification method is disclosed in Patent Document 1 and the like.
  • the purification method disclosed in Patent Document 1 is a method for purifying aluminum or an aluminum alloy (hereinafter referred to as “raw material aluminum”) containing Fe, Si, peritectic elements and other inevitable elements as impurities,
  • raw material aluminum aluminum or an aluminum alloy
  • a partial cooling process in which the vicinity of the upper part of the container containing the molten metal is locally cooled to crystallize primary crystal particles of aluminum, and the primary crystal particles crystallized on the inner surface of the container are peeled off and deposited at the bottom of the container.
  • This includes a crystal growth process in which the deposited primary crystal particles are pressed to grow aluminum crystals, and a molten metal discharge process in which molten metal containing impurities is discharged from the container.
  • Patent Document 1 as a refining apparatus capable of performing the above refining method, a bottomed container for containing a raw material aluminum melt, a heating means for heating the container, and a part of the inner surface of the container (hereinafter referred to as “crystal”).
  • a refining apparatus includes a cooling means for cooling the “exit surface”) and an initial crystal exfoliation means for exfoliating primary crystal particles crystallized on the crystallization surface.
  • the cooling means includes a pipe line in contact with the outer surface of the container and a cooling facility (such as a blower blower) that allows a cooling gas to flow through the pipe line. A portion of the container is cooled by removing the heat.
  • the deposit is heated from the bottom and side surfaces, and an appropriate temperature adjustment is performed according to the height position of the deposit. If the upper end of the deposit is sufficiently away from the crystallization surface, the effect of heating the deposit will not affect the crystallization surface, but the position where the deposit (aluminum crystal) is increased and remelted (heating position) As the crystallized surface approaches the crystallization surface, the temperature of the crystallization surface becomes difficult to decrease, and the region below the primary crystal point is narrowed, which may reduce the amount of crystallization.
  • an object of the present invention is to provide an aluminum refining apparatus and an aluminum refining method capable of shortening the refining time and improving the yield.
  • the outer surface of the container is exposed to the gas flow path through the direct cooling opening provided in the annular flow path portion, so that the cooling gas directly hits the outer surface of the container. That is, according to the present invention, since the heat of the container can be directly taken through the cooling opening, it is possible to increase the cooling efficiency as compared with the case where the cooling opening is not provided. It is possible to shorten the time required to cool a part (hereinafter referred to as “crystallization surface”) to a temperature lower than the primary crystal point (the time until the primary crystal particles are crystallized). In addition, when the cooling efficiency is increased, the temperature of the crystallization surface is less likely to rise even when the vicinity of the annular channel portion is heated (the region that is less than the initial crystallization point is less likely to narrow). Becomes difficult to decrease.
  • the gas flow path is divided into a plurality of divided passages arranged in the vertical direction, and the cooling gas is divided into one divided passage and the other divided passage adjacent thereto. It is better to reverse the flow direction. In this way, the variation in temperature of the crystallization surface is reduced, so that the amount of crystallization is less likely to be biased.
  • the direct cooling openings communicate with the uppermost and lowermost divided passages, the cooling efficiency can be increased at the upper and lower edges of the crystallization surface. There is a possibility that the applied load becomes large. In such a case, the direct cooling opening may be communicated with the divided passages other than the uppermost and lowermost divided passages. In this way, since the temperature drop in the region close to the annular flow path portion is suppressed, the load on the heating means can be reduced.
  • the cooling efficiency is increased, but the load (energy consumption such as electric power) applied to the heating means may be increased.
  • the load energy consumption such as electric power
  • the surface area of the inner peripheral wall of the annular flow passage portion is P and the total value of the opening areas of the direct cooling openings is Q, Q / It is preferable to set the opening area of the direct cooling opening so that the value of (P + Q) is 0.1 or less. If the opening area of the direct cooling opening is set so that the value of Q / (P + Q) is 0.02 or less, an extra load is applied to the heating means while improving the cooling efficiency for the crystallization surface. This is preferable.
  • the aluminum refining method according to the present invention that solves the problem includes a pouring process of pouring a molten aluminum raw material into a bottomed container, and passing a cooling gas through a gas flow path arranged so as to surround the container.
  • a method for purifying aluminum comprising a crystal growth process in which a deposit of particles is pressed to grow aluminum crystals, and a molten metal discharge process for discharging the molten metal from a container.
  • the gas flow path is It is characterized in that at least a part of the flowing cooling gas is brought into direct contact with the outer surface of the container.
  • the present invention it is possible to increase the cooling efficiency as compared with the case where the cooling gas is not directly applied to the outer surface of the container. That is, according to the present invention, it is possible to shorten the time until the primary crystal particles are crystallized (the time required to cool a part of the inner surface of the container to a temperature lower than the primary crystal point). Further, according to the present invention, even when the vicinity of the annular flow path portion is heated, the temperature of the crystallization surface is difficult to increase, so that the amount of crystallization is difficult to decrease.
  • the molten metal is discharged from the container by turning the container upside down. If it does in this way, the molten metal which remains in a container can be discharged
  • a peritectic element When a peritectic element is contained as an impurity, at least one of boron (boron) and a boron-containing compound is added to the molten aluminum material, and an oxidizing gas-containing gas is blown into the molten aluminum so that the peritectic crystal floats on the surface of the molten metal.
  • a peritectic element separation process for removing a peritectic element compound or a peritectic element compound is performed, and in the pouring process, the molten metal obtained in the peritectic element separation process may be poured into the container. This makes it possible to reduce the amount of peritectic elements in the molten metal.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view taken along line X1-X1 of FIG. It is the elements on larger scale of FIG. (A) is the elements on larger scale of an annular channel part, (b) is a side view of an annular channel part.
  • 2A is a Y1-Y1 cross-sectional view of FIG. 2
  • FIG. 2B is a Y2-Y2 cross-sectional view of FIG. 2
  • FIG. 2C is a Y3-Y3 cross-sectional view of FIG.
  • FIG. 2 is a sectional view taken along line X2-X2 of FIG. It is sectional drawing which shows a pre-processing apparatus. It is sectional drawing which shows the crystallization condition of primary crystal grain. It is a modification of the aluminum refinement
  • the aluminum refining method according to the embodiment of the present invention is carried out in order to obtain high-purity aluminum from a melt of raw material aluminum (raw material aluminum containing Fe, Si, peritectic elements and other inevitable elements as impurities). Is.
  • the aluminum purification method according to this embodiment is performed using the aluminum purification apparatus 1 shown in FIG. 1 and the pretreatment apparatus 2 shown in FIG.
  • the aluminum refining apparatus 1 is an apparatus for growing aluminum crystals by a fractional crystallization method using a segregation phenomenon, and as shown in FIG. 1, contains a raw material aluminum melt (hereinafter referred to as “raw material melt M 1 ”).
  • raw material melt M 1 a raw material aluminum melt
  • the primary crystal peeling means 40 and a heat insulating material 50 covering the container 10 are provided.
  • the container 10 includes a bottomed cylindrical inner container 11 and a bottomed cylindrical outer container 12 that covers the inner container 11.
  • the inner container 11 is made of a heat-resistant material such as graphite
  • the outer container 12 is made of a metal material such as stainless steel.
  • the inner surface of the outer container 12 is in contact with the outer surface of the inner container 11.
  • a lid (not shown) is attached to the open end of the outer container 12.
  • the heating means 20 is arranged around the container 10.
  • the heating means 20 of the present embodiment includes a lower heater 21 that heats the bottom of the container 10 and a middle of a plurality of stages (four stages in the present embodiment) that heats a region from the lower part of the container 10 to an intermediate portion in the height direction. , And an upper heater 23 for heating the upper part of the container 10.
  • the lower heater 21, the plurality of intermediate heaters 22, 22,... And the upper heater 23 are independent from each other so that the temperature can be individually controlled.
  • the lower heater 21 is disposed so as to cover the bottom of the container 10.
  • the intermediate heaters 22, 22,... are arranged so as to surround the container 10 in a region between the lower heater 21 and the cooling means 30.
  • the upper heater 23 is disposed so as to surround the container 10 in the upper region of the cooling means 30.
  • the cooling means 30 includes a gas flow path 3a through which a cooling gas flows, and a cooling facility (not shown) (for example, a blower blower) for causing the cooling gas to flow through the gas flow path 3a.
  • a cooling facility for example, a blower blower
  • the cooling means 30 of the present embodiment includes an annular flow path portion 31 disposed along the outer surface of the container 10, and a first air supply from an unillustrated intake port to the annular flow path portion 31. And an exhaust part 34 extending from the annular flow path part 31 to an exhaust port (not shown).
  • the gas flow path 3a (see FIG. 1) is formed inside (internal space) the annular flow path portion 31, the first air supply portion 32, the second air supply portion 33, and the exhaust portion 34.
  • the annular channel portion 31 is arranged so as to surround the container 10.
  • the annular flow path portion 31 is made of a stainless steel material.
  • the annular channel portion 31 includes an outer shell (inner peripheral wall 311, outer peripheral wall 312, upper wall 313, and lower wall 314) having a rectangular cross section, and a partition wall that divides the internal space of the outer shell vertically. 315. That is, in the annular flow path portion 31, the gas flow path is divided into a plurality of divided passages 31a to 31f arranged in the vertical direction.
  • the cross-sectional shapes of the divided passages 31a to 31f are rectangular is illustrated, but the cross-sectional shape of the divided flow paths is not limited. Although illustration is omitted, the sectional shape of the divided flow path may be circular. In this case, each divided flow path may be formed using a stainless steel pipe having a circular cross section.
  • the inner peripheral wall 311 is a part facing the outer peripheral surface (outer container 12) of the container 10 with a gap
  • the outer peripheral wall 312 is a part facing the inner peripheral wall 311 with a gap
  • the upper wall 313 is a part connecting the upper part of the inner peripheral wall 311 and the upper part of the outer peripheral wall 312
  • the lower wall 314 is a part connecting the lower part of the inner peripheral wall 311 and the lower part of the outer peripheral wall 312.
  • the inner peripheral wall 311 may be brought into contact with the outer peripheral surface of the container 10.
  • the number of partition walls 315 is not limited, but the number of partition walls 315 is preferably an odd number so that the number of divisions of the gas flow path is an even number.
  • a plurality of direct cooling openings 3 b, 3 b,... Facing the outer surface of the container 10 are formed in the annular flow path portion 31.
  • the direct cooling opening 3 b is formed in order to blow the cooling gas directly on the outer surface of the container 10, and includes a circular hole penetrating the inner peripheral wall 311.
  • the opening end of the direct cooling opening 3b on the container 10 side faces the outer surface of the container 10 with a gap.
  • the opening diameter when the direct cooling opening 3b is a circular hole may be set to about 1 to 7 mm, for example.
  • the shape of the direct cooling opening 3b is not limited. Although illustration is omitted, a polygonal hole or elongated hole may be directly used as the cooling opening 3b, or a slit continuous in the circumferential direction of the container 10 may be used as the direct cooling opening 3b.
  • the direct cooling opening 3b communicates with the division passages 31b to 31e other than the uppermost division passage 31a and the lowermost division passage 31f. That is, the cooling openings 3b are in direct communication with the middle division passages 31b to 31e, and the cooling openings 3b are not in direct communication with the uppermost division passage 31a and the lowermost division passage 31f.
  • a plurality of direct cooling openings 3b, 3b,... are provided in the middle divided flow path 31b at intervals in the flow direction of the cooling gas (circumferential direction of the container 10). Are communicating. Although not shown, the same applies to the other divided flow paths 31c to 31e.
  • the annular flow path portion 31 of the present embodiment has a plurality of direct cooling regions 3c, 3c,... Arranged at equal intervals in the cooling gas flow direction (circumferential direction of the container 10). At least one direct cooling opening 3b is formed in each of the regions 3c, 3c,. As shown in FIG. 4B, in the present embodiment, an example is shown in which eight direct cooling openings 3b (two in each of the divided passages 31b to 31e) are arranged in one direct cooling region 3c. However, it is not intended to limit the number and arrangement of the cooling openings 3b directly. In addition, the arrow shown to (b) of FIG. 4 has shown the flow direction of the gas for cooling.
  • the opening area of the direct cooling openings 3b and the number of the direct cooling openings 3b can be set as appropriate, but in order not to apply an extra load to the heating means 20 (see FIG. 1), the inner peripheral wall When the surface area of 311 (the area of the surface of the annular channel 31 facing the container 10) is P, and the total value of the opening areas of the direct cooling openings 3b, 3b,.
  • the value of (P + Q) is preferably 0.1 or less. In particular, if the value of Q / (P + Q) is 0.02 or less, it is preferable because an extra load is not applied to the heating means 20 while increasing the cooling efficiency of the crystallization surface.
  • annular flow path part 31 is formed with a circular pipe material
  • the part located in the container 10 side rather than the vertical plane which passes along the cross-sectional center of a pipe material (part which exhibits a half-divided cylindrical shape) among the surrounding walls of a pipe material ) Is the inner wall.
  • the first air supply unit 32 is connected to a first air supply main pipe 32a extending from an intake port (not shown) and a downstream end of the first air supply main pipe 32a. And a plurality of (three in the present embodiment) first supply branch pipes 32c, 32c, and 32c extending from the first supply header 32b to the annular flow path portion 31. .
  • the 1st air supply header 32b is a hollow member arrange
  • the internal spaces of the first supply branch pipes 32c, 32c, 32c are divided into odd-numbered divided flow paths 31a, 31c, 31e from the top (the uppermost divided flow path 31a, the third divided flow path 31c from the top, and It communicates with the fifth divided flow path 31e) from the top. That is, the gas flow path 3a in the first air supply unit 32 is branched into three and communicated with the divided flow paths 31a, 31c, and 31e.
  • the arrow in FIG. 5 has shown the flow direction of the gas for cooling.
  • a guide wall 316 is provided at a connection portion between the annular flow path portion 31 and the first air supply portion 32.
  • the guide wall 316 is a partition wall for allowing the cooling gas introduced from the first air supply portion 32 to the annular flow passage portion 31 to flow in one direction (counterclockwise in FIG. 5). Is provided inside.
  • the second air supply unit 33 is connected to a second air supply main pipe 33a extending from an intake port (not shown) and a downstream end of the second air supply main pipe 33a.
  • the second air supply header 33b, and a plurality (three in the present embodiment) of the second air supply branch pipes 33c, 33c, 33c extending from the second air supply header 33b to the annular flow path portion 31 are provided.
  • the 2nd air supply header 32b is a hollow member arrange
  • the internal spaces of the second supply branch pipes 33c, 33c, 33c are the even-numbered divided flow paths 31b, 31d, 31f (the second divided flow path 31b from the top, the fourth divided flow from the top).
  • the channel 31d communicates with the sixth-stage (lowermost) divided flow path 31f) from the top. That is, the gas flow path 3a in the second air supply unit 33 is branched into three and communicated with the divided flow paths 31b, 31d, and 31f.
  • a guide wall is provided at a connection portion between the annular flow path portion 31 and the second air supply portion 33.
  • the guide wall is a partition for allowing the cooling gas introduced from the second air supply portion 33 to the annular flow passage portion 31 to flow in one direction, and is provided inside the annular flow passage portion 31.
  • the flow direction of the cooling gas is reversed between the odd-numbered divisional passages 31a, 31c, and 31e from above and the even-numbered divisional passages 31b, 31d, and 31f adjacent thereto.
  • a guide wall is provided.
  • the exhaust part 34 is connected to the exhaust branch pipes 34a, 34a,... Extending from the annular flow path part 31 and the downstream ends of the exhaust branch pipes 34a, 34a,.
  • An exhaust header 34b and an exhaust main pipe 34c extending from the exhaust header 34b to an exhaust port (not shown) are provided.
  • the exhaust header 34b is a hollow member disposed at the junction of the exhaust branch pipes 34a, 34a,.
  • the internal space of the exhaust branch pipes 34a, 34a,... Communicates with the divided flow paths 31a to 31f.
  • the primary crystal peeling means 40 moves the support bar 41, the disk-like peeling press part 42 provided at the lower end of the support bar 41, and the support bar 41 and the peeling press part 42 up and down. And a power source (not shown).
  • the support bar 41 and the peeling press part 42 are made of a heat-resistant material such as graphite.
  • the peeling pressing part 42 has an outer diameter equivalent to the inner diameter of the container 10 and slides on the inner peripheral surface of the container 10.
  • a liquid passage hole 42 a is formed in the peeling press part 42.
  • the liquid passage hole 42a is a through hole that vertically penetrates the peeling pressing portion 42.
  • the heat insulating material 50 enhances the heat retaining effect of the container 10 and is disposed so as to surround the heating means 20 and the annular flow path portion 31.
  • the heat insulating material 50 is made of a material having fire resistance and heat insulating properties.
  • the pretreatment device 2 is a device that performs a treatment for reducing the amount of peritectic elements with respect to a molten raw aluminum (hereinafter referred to as “raw molten metal M 0 ”) containing peritectic elements as impurities.
  • raw molten metal M 0 molten raw aluminum
  • boron adding means 70 for adding at least one of boron and boron-containing compound in the raw material melt M 0 in the crucible 60, an oxidizing gas-containing gas in the raw material melt M 0 in the crucible 60
  • a gas blowing means 80 for blowing gas.
  • the crucible 60 is a bottomed cylindrical container.
  • the inner surface of the crucible 60 is covered with a heat-resistant material such as graphite, an irregular refractory, and a refractory brick.
  • the boron adding means 70 includes a storage container 71 that stores at least one of boron and a boron-containing compound, an input pipe 72 that goes from the bottom of the storage container 71 to the crucible 60, and an on-off valve 73 that opens and closes the input pipe 72. Yes.
  • the gas blowing means 80 includes a rotation support pipe 81, a stirring blade 82 provided at the lower end of the rotation support pipe 81, a power source 83 connected to the upper end portion of the rotation support pipe 81, and the power source 83 and the rotation support.
  • a rotary joint 84 interposed between the pipe 81, a gas supply source 85 that stores an oxidizing gas-containing gas (atmosphere, carbon dioxide, etc.), and a gas supply pipe 86 that extends from the gas supply source 85 to the rotary joint 84.
  • a pressure regulating valve 87 provided in the gas supply pipe 86.
  • the rotary support tube 81 and the stirring blade 82 are made of a heat resistant material such as graphite.
  • a gas discharge port 82 a communicating with the rotary support tube 81 is formed in the stirring blade 82.
  • the power source 83 is composed of a motor that can rotate forward and reverse at a rotational speed of 0 to 1200 revolutions per minute.
  • the output shaft of the power source 83 is connected to the upper end of the rotary support tube 81 via a rotary joint 84.
  • the rotation support tube 81 and the stirring blade 82 are rotated forward and backward, the raw material melt M 0 can be stirred without greatly disturbing the surface of the raw material melt M 0 .
  • the gas supply source 85 communicates with the rotation support pipe 81 via the rotary joint 84 and the gas supply pipe 86. Oxidizing gas-containing gas in the gas supply source 85 passes through a gas supply pipe 86 and the rotary joint 84 and the rotating support tube 81, it is blown from the gas discharge ports 82a in the raw material melt M 0. The bubbles of the oxidizing gas-containing gas diffuse while being refined by the stirring blade 82.
  • the aluminum purification method includes a peritectic element separation process, a pouring process, a partial cooling process, a crystal growth process, and a molten metal discharge process.
  • the peritectic element separation process is performed by the pretreatment apparatus 2, and the partial cooling process, the crystal growth process, and the molten metal discharge process are performed by the aluminum purification apparatus 1.
  • the peritectic element separation process is performed by adding boron and a boron-containing compound to a raw material molten metal M 0 (a molten aluminum material containing Fe, Si, peritectic elements and other inevitable elements as impurities). blowing an oxidizing gas-containing gas with the addition of at least one of a process of removing peritectic elements and rise to the surface of the raw material melt M 0 or peritectic element compound.
  • a raw material molten metal M 0 a molten aluminum material containing Fe, Si, peritectic elements and other inevitable elements as impurities.
  • a predetermined amount of the raw material molten metal M 0 is poured into the crucible 60.
  • at least one of boron and a boron-containing compound is added to the raw material molten metal M 0 in the crucible 60 by the boron adding means 70, and the stirring blade 82 is rotated forward and backward at a predetermined rotational speed (for example, 400 revolutions per minute).
  • a predetermined rotational speed for example, 400 revolutions per minute
  • a molten raw material 1.0 (t) containing 30 mass ppm of Ti (titanium) and 50 mass ppm of V (vanadium) was poured.
  • an oxidizing gas-containing gas was blown in at a flow rate of 80 (l / min) for 20 minutes.
  • Ti in the molten aluminum became 1 mass ppm, and V was 1 The mass was ppm.
  • argon gas was blown in place of the oxidizing gas-containing gas
  • Ti in the molten aluminum was 7 mass ppm and V was 23 mass ppm.
  • the removal rate constant k of Ti when the oxidizing gas-containing gas is blown is 2.6 times that when argon gas is blown, and V of the oxidizing gas-containing gas is blown.
  • the removal rate constant k is 5.5 times that when argon gas is blown.
  • the removal rate constant k when the oxidizing gas-containing gas is blown is larger than that of argon gas for both Ti and V. Therefore, the Ti concentration and the ultimate V concentration after a predetermined time (for example, 20 minutes) are extremely high. It will be low.
  • the raw material melt M 1 containing almost no peritectic elements is obtained, the raw material melt M 1 is poured into the container 10 of the aluminum refining device 1 (pouring process).
  • the aluminum refining device 1 shown in FIG. Execute the crystal growth process and the molten metal discharge process.
  • the pouring process is performed with the primary crystal peeling means 40 removed.
  • the primary crystal peeling means 40 is set after pouring the raw material molten metal M 1 into the container 10.
  • the container 10 is heated by the heating means 20.
  • the partial cooling process and the crystal growth process are performed in an argon atmosphere.
  • the partial cooling process is a process in which a part of the inner surface of the container 10 (hereinafter referred to as “crystallization surface”) is cooled to a temperature lower than the primary crystal point by passing a cooling gas through the gas flow path 3a.
  • crystalstallization surface a part of the inner surface of the container 10
  • the partial cooling process as shown in FIG. 3, at least a part of the cooling gas flowing through the divided flow paths 3b to 3e directly contacts the outer surface of the container 10 through the cooling openings 3b, 3b,.
  • the cooling gas is supplied to the divided flow paths 31a to 31f in the annular flow path section 31 through the first air supply section 32 and the second air supply section 33, and the divided flow path 31a. After going around ⁇ 31f, it is discharged through the exhaust part 34.
  • the cooling gas is caused to flow through the divided flow paths 31a to 31f, the container 10 is indirectly cooled via the inner peripheral wall 311 (see FIG. 3) of the annular flow path portion 31, and the direct cooling openings 3b, The container 10 is directly cooled by the cooling gas blown to the outer peripheral surface of the container 10 from 3b,.
  • the cooling gas flowing through the first air supply unit 32 is branched into three and supplied to the divided flow paths 31a, 31c, 31e (see (a) of FIG. 5), and the divided flow paths 31a, 31a,
  • the cooling gas that circulates 31c and 31e counterclockwise (counterclockwise) and flows through the second air supply section 33 is branched into three and supplied to the divided flow paths 31b, 31d, and 31f (see FIG. 5 (b)), the divided flow paths 31b, 31d and 31f are rotated clockwise (clockwise).
  • one divided flow path (the odd-numbered divided flow paths 31a, 31c, and 31e from the top) and the other divided flow paths adjacent thereto (the even-numbered divided flow paths 31b, 31d, and 31f from the top)
  • the flow direction of the cooling gas is reversed (see FIG. 4B).
  • the downstream side (high temperature side) of the remaining divided passages 31b, 31d, 31f is adjacent to the upstream side (low temperature side) of the divided passages 31a, 31c, 31e.
  • the upstream side (low temperature side) of the remaining divided passages 31b, 31d, 31f is arranged adjacent to the downstream side (high temperature side) of the divided passages 31a, 31c, 31e.
  • the variation in the height (width) of the crystallization surface (a band-like region cooled in the vessel 10 below the initial crystal point) becomes smaller, and further, the temperature at the crystallization surface. The variation of is also reduced. That is, the temperature becomes uniform over the entire circumference of the crystallization surface.
  • the temperature of the band-like region (crystallization surface) on the inner surface of the container 10 corresponding to the annular flow path portion 31 is maintained within the temperature range between the eutectic point and the primary crystal point. Will come to be.
  • the temperature of the crystallization surface falls below the primary crystal point, aluminum primary crystal particles P Al crystallize on the crystallization surface.
  • the starting melt M 1 at a site other than crystal exit surface so as not solidified, appropriately heating the container 10 by the heating means 20.
  • the crystal growth process is executed.
  • the primary crystal particles P Al crystallized on the crystallization surface (inner surface of the container 10) are peeled off and deposited on the lower part of the container 10, and the deposited primary crystal particles P Al
  • the crystal growth process is repeated until the deposit C Al comes close to the lower edge of the crystallization surface. While the crystal growth process is being performed, the cooling of the crystallization surface by the cooling gas is continued.
  • the peeling pressing portion 42 of the primary crystal peeling means 40 may be periodically moved up and down in the vicinity of the crystallization surface.
  • the peeling pressing portion 42 is moved from the upper side to the lower side of the crystallization surface (annular flow path portion 31) or the peeling pressing portion 42 is moved from the lower side to the upper side of the crystallization surface, the primary crystal particles P Al are peeled off. Then, it deposits in the lower part of the container 10.
  • the peeling pressing portion 42 is moved up and down, the crystallization surface is periodically updated, so that the crystallization speed does not decrease.
  • a part of the peeled primary crystal particles P Al grows while floating in the raw material molten metal M 1 and deposits in the lower part of the container 10. Since the upper and lower sides of the peeling pressing portion 42 communicate with each other through the liquid passage hole 42a, when the peeling pressing portion 42 is moved downward, the raw material molten metal M 1 below the peeling pressing portion 42 passes. flows into the upper stripping pressing portion 42 through the liquid holes 42a, the peeling pressing portion 42 when moving upward, the release pressing portion upper material melt M 1 of the release pressing portion 42 through the liquid passing holes 42a 42 Flows into the lower side of
  • the peeling pressing portion 42 When a predetermined time (for example, about 3 to 30 minutes) has elapsed since the start of the vertical movement of the peeling pressing portion 42, the peeling pressing portion 42 is moved downward to deposit primary crystal particles deposited in the lower portion of the container 10.
  • the deposit C Al (aluminum crystal) is pressed to solidify the deposit C Al .
  • the upper material melt M peeling pressing portion 42 When pressing the sediment C Al from above with a release pressing portion 42, and leaching the raw material melt M 1 from the gap or gaps between the crystals between the primary crystal particles, the upper material melt M peeling pressing portion 42 through the liquid holes 42a Discharged to 1 .
  • the heaters located around the newly deposited portion (pressing area) of the lower heater 21 and the intermediate heaters 22, 22, If it does in this way, remelting and recrystallization of the aluminum crystal will progress from the lower layer part of deposit C Al toward the upper layer part, and from the outer peripheral part of deposit C Al toward the center. . Further, the pressing by the peeling pressing part 42 and the heating from the outer peripheral part of the container 10 cause the impurity-containing liquid containing impurities to move from the bottom part to the upper part and to move from the outer peripheral part to the central part. become.
  • the pressure at the time of compacting the deposit C Al is less than 4.0 ⁇ 10 4 (Pa)
  • the extrusion of the raw material melt M 1 existing in the gaps between the primary crystal grains or the gaps between the crystals becomes insufficient.
  • it exceeds 1.1 ⁇ 10 5 (Pa) there is a possibility that the aluminum refining device 1 may be damaged, and there is a possibility that crystals may adhere to the liquid passage hole 42a of the peeling press part 42. It is preferable to compact the deposit C Al with a pressure of 4.0 ⁇ 10 4 to 1.1 ⁇ 10 5 (Pa).
  • the molten metal discharge process is a process of discharging the remaining raw material molten metal M 1 from the container 10.
  • illustration is omitted, in this embodiment, the container 10 is tilted by tilting means, and the container 10 is turned upside down to discharge the raw material molten metal M 1 from the container 10.
  • sediment C Al is in close contact with the bottom surface or the like of the container 10, but not be immediately slipping even by inverting the container 10 and is made to invert for more than five minutes, sediment C Al is slipping In some cases, it is preferable that the inversion time of the container 10 is within 5 minutes, and thereafter the container 10 is quickly returned to the original position.
  • the container 10 When the container 10 is returned to the original position, the solid-liquid separation of aluminum is completed.
  • the raw material melt M 1 in the vessel 10 and a sediment C Al and the raw material melt M 1 may be separated by suction.
  • the deposit C Al is allowed to cool for several hours, and the deposit C Al is taken out from the container 10 and stored as a product.
  • the reconstituted impurity-containing liquid remains slightly in the central part of the deposit C Al or in the vicinity of the upper part thereof, but in other parts, Fe, Si, etc. are less than several mass ppm. High-purity aluminum with a reduced content can be obtained.
  • the raw material melt M 1 is stirred by the peeling pressing unit 42, and impurities between the crystals move upward from the liquid passage hole 42 a as the deposit C Al is pressed (compacted). Since it is extruded, the purity of aluminum is also high. Further, since the raw material melt M 1 containing impurities is pushed up into the gap above the deposit C Al , it can be easily discharged. Furthermore, according to the aluminum refining apparatus 1, the primary crystal particle P Al can be peeled off and the deposit C Al can be tamped by one peeling pressing portion 42, so that the structure and operation become extremely simple, and the failure can be prevented. Risk is also reduced.
  • the outer surface of the container 10 is exposed to the gas flow path 3a (divided flow paths 31b to 31e), so that the cooling gas directly hits the outer surface of the container 10. That is, according to the aluminum refining apparatus 1, since the heat of the container 10 can be directly taken away through the direct cooling openings 3b, 3b,..., The cooling efficiency compared to the case where the direct cooling openings 3b, 3b,. As a result, it is possible to shorten the time required for cooling the crystallization surface to a temperature lower than the primary crystal point (the time until the primary crystal grains P Al crystallize).
  • the gas flow path 3a in the annular flow path portion 31 is divided into a plurality of divided passages 31a to 31f, and the divided passages 31a, 31c, 31e and other divided passages 31b adjacent to these are divided. , 31d and 31f, the flow direction of the cooling gas is reversed, so that the temperature variation of the crystallization surface is reduced, and as a result, the crystallization amount is less likely to be biased (see FIG. 8).
  • the gas flow path 3a is divided into even-numbered divided flow paths 31a to 31f, and the odd-numbered divided passages 31a, 31c, 31e from above and the even-numbered divided passages 31b, 31b, 31b, Since the flow direction of the cooling gas is reversed between 31d and 31f, the crystallization surface can be cooled in a well-balanced manner over the entire circumference, and therefore the deviation of the crystallization amount is further reduced. Become. In the present embodiment, since the cooling openings 3b, 3b,... Communicate directly with the divided passages 31b to 31e, the divided passages 31c, 31e are upstream of the divided passages 31c, 31e (low temperature side).
  • the low-temperature cooling gas blown out from the gas and the high-temperature cooling gas blown out from the divided flow paths 31b and 31d are mixed in the space between the container 10 and the annular flow path portion 31, while the divided passages 31b and 31b,
  • the high-temperature cooling gas blown out from the divided passages 31c and 31e and the low-temperature cooling gas blown out from the divided flow paths 31b and 31d are the container 10 and the annular flow path portion. Since the temperature is mixed in the space between the temperature distribution 31 and the temperature distribution, it is difficult for the temperature distribution to be biased, and as a result, the bias of the crystallization amount is small.
  • the cooling openings 3b, 3b,... are directly connected to the division passages 31b to 31e other than the uppermost division passage 31a and the lowermost division passage 31f, As a result, it is possible to reduce the load applied to the heating means 20.
  • a plurality of direct cooling regions 3c, 3c,... Arranged at equal intervals in the flow direction of the cooling gas are set, and at least one of the direct cooling regions 3c, 3c,.
  • Two direct cooling openings 3b are formed. In this way, since the direct cooling openings 3b, 3b,... Are regularly arranged, the temperature variation of the crystallization surface is reduced, and as a result, the crystallization amount is less likely to be biased.
  • the case where the cooling openings 3b are directly connected to the divided passages 31b to 31e other than the uppermost divided flow channel 31a and the lowermost divided flow channel 31f is exemplified.
  • the cooling opening 3b may be directly communicated with 31a and the lowermost division passage 31f. In this way, although the load applied to the heating means 20 may increase, the cooling efficiency can also be improved at the upper edge portion and the lower edge portion of the crystallization surface.
  • the gas flow path 3a in the annular flow path portion 31 is divided into a plurality of divided passages 31a to 31f, and the divided passages 31a, 31c, 31e and the other divided passages 31b, 31d,
  • the flow direction of the cooling gas is reversed with 31f
  • the flow direction may be reversed between at least one divided passage and the remaining divided passages.
  • the case where the divided flow paths in which the flow direction of the cooling gas is counterclockwise and the divided flow paths in the clockwise direction are alternately arranged is illustrated, but it is not always necessary to alternately arrange the divided flow paths. .
  • the gas flow path 3a may be divided into four, and the flow direction of the cooling gas may be reversed between the uppermost and lowermost divided flow paths and the middle two-stage divided flow paths. Further, the flow direction of the cooling gas may be unified in one direction.
  • an aluminum refining device 1 'shown in Fig. 9 is used.
  • the cooling gas is supplied to the plurality of divided flow paths in the annular flow path section 31 through the air supply section 32 ′, circulates in each divided flow path in the same direction, and is then discharged through the exhaust section 34 ′.
  • the cooling capacity decreases as it goes from the air supply section 32 ′ to the exhaust section 34 ′. Therefore, although the crystallization amount is biased compared to the aluminum refining apparatus 1 shown in FIG. Since the 1st air supply part 32 and the 2nd air supply part 33 of the apparatus 1 can be integrated into one, it becomes a simple structure.
  • a container 10 having an inner diameter of 560 mm and a height of 1300 mm was used.
  • the direct cooling openings 3b were circular holes with a diameter of 5 mm, and the 100 direct cooling openings 3b were evenly allocated to the middle divided passages 31b to 31e. In each stage, 25 direct cooling openings 3b were arranged at substantially equal intervals in the circumferential direction.
  • the value of Q / (P + Q) is 0.006 (0. 6%).
  • the flow direction of the cooling gas was counterclockwise in the odd-numbered divided flow paths 31a, 31c, and 31e from the top, and clockwise in the even-numbered divided flow paths 31b, 31d, and 31f from the top.
  • the temperature of the cooling gas supplied to the first air supply part 32 and the second air supply part 33 was about 25 ° C., and the temperature of the cooling gas discharged from the exhaust part 34 was about 114 ° C.
  • molten raw material 580 (kg) having an Fe concentration of 250 (ppm) and an Si concentration of 230 (ppm) is poured into the container 10 and directly cooled.
  • the partial cooling process and the crystal growth process were performed in an argon atmosphere.
  • the time required from the start of the partial cooling process to the first crystallization of aluminum primary crystal particles P Al was 0.6 hours in the example, whereas it was 2 hours in the comparative example.
  • the pressure at the time of compacting the deposit C Al was set to 9.9 ⁇ 10 4 (Pa) in both the examples and the comparative examples.
  • the molten metal discharge process was performed by reversing the top and bottom of the container 10 to separate the deposit C Al and the raw material molten metal M 1 .
  • the aluminum ingot obtained in the examples was sliced in the longitudinal direction with a thickness of 20 mm, and the obtained sliced piece was divided into 3 parts in the radial direction and 7 parts in the longitudinal direction, and the Fe concentration and Si concentration of each part by emission analysis was analyzed.
  • the analysis results of Fe in Examples are shown in Table 2, and the analysis results of Si are shown in Table 3.
  • the aluminum lump obtained in the comparative example was sliced in the longitudinal direction with a thickness of 20 mm, and the obtained sliced piece was divided into 3 parts in the radial direction and 6 parts in the longitudinal direction.
  • the Si concentration was analyzed.
  • the analysis results of Fe in the comparative example are shown in Table 4, and the analysis results of Si are shown in Table 5.
  • the cooling efficiency is poor, and as the upper surface of the deposit approaches the crystallization surface, the range of the crystallization surface narrows and the temperature of the crystallization surface easily rises, so the amount of crystallization decreases. Even in the comparative example, if the range of the cooling section is expanded, the amount of crystallization can be increased, but the use of molten aluminum increases, so the yield decreases.

Abstract

　本発明は、精製時間の短縮や歩留まりの向上を図ることが可能なアルミニウム精製装置を提供することを課題とする。　本発明に係るアルミニウム精製装置は、原料アルミニウムの溶湯を収容する有底の容器（１０）と、容器（１０）を加熱する加熱手段（２０）と、容器（１０）の一部を冷却する冷却手段（３０）と、容器（１０）の内面に晶出した初晶粒子（ＰAl）を剥離させる初晶剥離手段（４０）とを備えるアルミニウム精製装置（１）であって、冷却手段（３０）は、冷却用気体が通流する気体流路（３ａ）を有し、気体流路（３ａ）は、容器（１０）の外面に取り付けられた環状流路部（３１）の内側に形成されており、環状流路部（３１）は、容器（１０）の外面に対向する少なくとも一つの直接冷却用開口（３ｂ）を有する、ことを特徴とする。

Description

アルミニウム精製装置およびアルミニウム精製方法
　本発明は、アルミニウム精製装置およびアルミニウム精製方法に関する。
　偏析凝固法を利用したアルミニウム精製方法が特許文献１などに開示されている。特許文献１に開示された精製方法は、Ｆｅ、Ｓｉ、包晶系元素その他の不可避的含有元素を不純物として含むアルミニウムまたはアルミニウム合金（以下「原料アルミニウム」という。）を精製する方法であって、溶湯を収容した容器の上部付近を局部的に冷却してアルミニウムの初晶粒子を晶出させる部分冷却過程と、容器内面に晶出した初晶粒子を剥ぎ落として容器下部に沈積させるとともに、沈積した初晶粒子の堆積物を押し固めてアルミニウムの結晶を成長させる結晶成長過程と、不純物を含む溶湯を容器から排出する溶湯排出過程とを含むものである。
　なお、特許文献１には、上記精製方法を実施可能な精製装置として、原料アルミニウムの溶湯を収容する有底の容器と、容器を加熱する加熱手段と、容器の内面の一部（以下「晶出面」という。）を冷却する冷却手段と、晶出面に晶出した初晶粒子を剥離させる初晶剥離手段とを備える精製装置が開示されている。冷却手段は、容器の外面に接する管路と、管路に冷却用気体を通流させる冷却用設備（送風ブロワーなど）とを備えていて、管路内を通流する冷却用気体で管壁の熱を奪うことにより容器の一部分を冷却している。
特開２００２－１５５３２２号公報
　この種のアルミニウム精製方法では、晶出面を冷却する一方で、容器の上部等において溶湯の凝固が進行しないように容器の適所を加熱する必要があるので、晶出面を初晶点未満の温度に冷却するまでに時間を要してしまう。
　また、この種のアルミニウム精製方法では、堆積物を底部および側面から加熱し、堆積物の高さ位置に応じて適切な温度調整を行っている。堆積物の上端が晶出面から十分に離れていれば、堆積物を加熱した影響が晶出面に及ぶことはないが、堆積物（アルミニウム結晶）の厚みが増して再溶融させる位置（加熱位置）が晶出面に近づくと、晶出面の温度が下がり難くなるとともに、初晶点未満となる領域が狭まるので、晶出量が減少する虞がある。
　特許文献１の精製装置あるいは精製方法によれば、高純度のアルミニウムを得ることができるものの、上記の問題を解決するための対策が講じられていないので、精製時間の長期化や歩留まりの悪化を招く虞がある。
　このような観点から、本発明は、精製時間の短縮や歩留まりの向上を図ることが可能なアルミニウム精製装置およびアルミニウム精製方法を提供することを課題とする。
　このような課題を解決する本発明に係るアルミニウム精製装置は、原料アルミニウムの溶湯を収容する有底の容器と、前記容器を加熱する加熱手段と、前記容器の一部を冷却する冷却手段と、前記容器の内面に晶出した初晶粒子を剥離させる初晶剥離手段と、を備えるアルミニウム精製装置であって、前記冷却手段は、冷却用気体が通流する気体流路を有し、前記気体流路は、前記容器の外面に沿って配置された環状流路部の内側に形成されており、前記環状流路部は、前記容器の外面に対向する少なくとも一つの直接冷却用開口を有することを特徴とする。
　本発明に係るアルミニウム精製装置では、環状流路部に設けた直接冷却用開口を通じて容器の外面が気体流路に露出しているので、冷却用気体が容器の外面に直接当たるようになる。つまり、本発明によれば、直接冷却用開口を通じて容器の熱を直接奪うことができるので、直接冷却用開口を設けない場合に比べて冷却効率を高めることが可能となり、ひいては、容器の内面の一部（以下「晶出面」という。）を初晶点未満の温度に冷却するまでに要する時間（初晶粒子が晶出するまでの時間）を短縮することが可能となる。また、冷却効率が高まると、環状流路部の近傍を加熱した場合であっても、晶出面の温度が上昇し難くなる（初晶点未満となる領域が狭まり難くなる）ので、晶出量が減少し難くなる。
　気体流路の下流側へ向かうに従って冷却用気体の温度が上昇するので、気体流路の上流側と下流側とで冷却効率に差が生じ、晶出量に偏りが生じる虞がある。晶出量の偏りを小さくしたい場合には、前記気体流路を、上下方向に並ぶ複数の分割通路に区分けし、一の前記分割通路とこれに隣接する他の前記分割通路とで冷却用気体の通流方向を逆向きにするとよい。このようにすると、晶出面の温度のばらつきが小さくなるので、晶出量に偏りが生じ難くなる。
　なお、最上段および最下段の前記分割通路に前記直接冷却用開口を連通させると、晶出面の上縁部および下縁部においても冷却効率を高めることができるが、その一方で、加熱手段に掛かる負荷が大きくなる虞がある。このような場合には、最上段および最下段の前記分割通路以外の前記分割通路に前記直接冷却用開口を連通させるとよい。このようにすると、環状流路部に近接した領域における温度の低下が抑制されるので、加熱手段に掛かる負荷を小さくすることが可能となる。
　環状流路部に複数の直接冷却用開口を設ける場合には、冷却用気体の通流方向に等しい間隔をあけて並ぶ複数の直接冷却領域を設定し、複数の前記直接冷却領域のそれぞれに、少なくとも一つの前記直接冷却用開口を形成するとよい。このようにすると、直接冷却用開口が規則的に配置されるようになるので、晶出面の温度のばらつきが小さくなり、ひいては、晶出量に偏りが生じ難くなる。
　直接冷却用開口の開口面積の合計値を大きくすると、冷却効率が高まる一方で加熱手段に掛かる負荷（電力等のエネルギー消費量）が大きくなる虞がある。加熱手段に余分な負荷を掛けないようにするためには、前記環状流路部の内周壁の表面積をＰとし、前記直接冷却用開口の開口面積の合計値をＱとしたときに、Ｑ／（Ｐ＋Ｑ）の値が０．１以下となるように前記直接冷却用開口の開口面積を設定することが好ましい。なお、Ｑ／（Ｐ＋Ｑ）の値が０．０２以下となるように前記直接冷却用開口の開口面積を設定しておけば、晶出面に対する冷却効率を高めつつも加熱手段に余分な負荷を掛けずに済むので、好適である。
　課題を解決する本発明に係るアルミニウム精製方法は、原料アルミニウムの溶湯を有底の容器に注ぐ注湯過程と、前記容器を囲むように配置した気体流路に冷却用気体を通流させることで前記容器の内面の一部を初晶点未満の温度に冷却する部分冷却過程と、前記容器の内面に晶出した初晶粒子を剥ぎ落として前記容器の下部に沈積させるとともに、沈積した初晶粒子の堆積物を押し固めてアルミニウムの結晶を成長させる結晶成長過程と、前記溶湯を容器から排出する溶湯排出過程とを含むアルミニウム精製方法であって、前記部分冷却過程では、前記気体流路を通流する冷却用気体の少なくとも一部を前記容器の外面に直に接触させることを特徴とする。
　本発明によれば、冷却用気体を容器の外面に直に当てない場合に比べて、冷却効率を高めることが可能となる。つまり、本発明によれば、初晶粒子が晶出するまでの時間（容器の内面の一部を初晶点未満の温度に冷却するまでに要する時間）を短縮することができる。また、本発明によれば、環状流路部の近傍を加熱した場合であっても、晶出面の温度が上昇し難くなるので、晶出量が減少し難くなる。
　前記溶湯排出過程では、前記容器の上下を反転させることで前記溶湯を前記容器から排出することが好ましい。このようにすると、容器内に残存する溶湯を速やかに排出することができ、かつ、溶湯と結晶とを容易に分離することができる。
　なお、堆積物を押し固める際の圧力が４．０×１０4（Ｐａ）を下回ると、初晶粒子間の隙間あるいは結晶間の隙間に存在する溶湯の押し出しが不十分になる虞があり、一方、１．１×１０5（Ｐａ）を上回ると、アルミニウム精製装置が損傷する虞があるので、前記結晶成長過程では、４．０×１０4～１．１×１０5（Ｐａ）の圧力で、前記堆積物を押し固めることが好ましい。
　包晶系元素を不純物として含む場合には、原料アルミニウムの溶湯に、ボロン（ホウ素）およびボロン含有化合物の少なくとも一方を添加するとともに酸化性気体含有ガスを吹き込み、当該溶湯の表面に浮上した包晶系元素または包晶系元素化合物を取り除く包晶系元素分離過程を行い、前記注湯過程では、当該包晶系元素分離過程で得られた溶湯を前記容器に注ぐとよい。このようにすると、溶湯中の包晶系元素の量を低減することが可能となる。
　本発明によれば、精製時間の短縮や歩留まりの向上を図ることが可能となる。
本発明の実施形態に係るアルミニウム精製装置を示す断面図である 図１のＸ１－Ｘ１断面図である。 図１の部分拡大図である。 （ａ）は環状流路部の部分拡大図、（ｂ）は環状流路部の側面図である。 （ａ）は図２のＹ１－Ｙ１断面図、（ｂ）は図２のＹ２－Ｙ２断面図、（ｃ）は図２のＹ３－Ｙ３断面図である。 図１のＸ２－Ｘ２断面図である。 前処理装置を示す断面図である。 初晶粒子の晶出状況を示す断面図である。 本発明の実施形態に係るアルミニウム精製装置の変形例である。
　本発明の実施形態に係るアルミニウム精製方法は、原料アルミニウム（Ｆｅ、Ｓｉ、包晶系元素その他の不可避的含有元素を不純物として含む原料アルミニウム）の溶湯から純度の高いアルミニウムを得るために実施されるものである。本実施形態に係るアルミニウム精製方法は、図１に示すアルミニウム精製装置１と、図７に示す前処理装置２とを利用して行う。
　まず、アルミニウム精製装置１の構成を詳細に説明する。
　アルミニウム精製装置１は、偏析現象を利用した分別結晶法によってアルミニウムの結晶を成長させる装置であって、図１に示すように、原料アルミニウムの溶湯（以下「原料溶湯Ｍ1」という。）を収容する容器１０と、容器１０を加熱する加熱手段２０と、容器１０の内面の一部（晶出面）を冷却する冷却手段３０と、容器１０の内面に晶出した初晶粒子ＰAlを剥離させる初晶剥離手段４０と、容器１０を覆う断熱材５０とを備えている。
　容器１０は、有底円筒状の内側容器１１と、内側容器１１を覆う有底円筒状の外側容器１２とを備えている。内側容器１１は、黒鉛（グラファイト）等の耐熱素材からなり、外側容器１２は、ステンレス鋼などの金属素材からなる。外側容器１２の内面は、内側容器１１の外面に接している。なお、外側容器１２の開口端には、蓋（図示略）が取り付けられている。
　加熱手段２０は、容器１０の周囲に配置されている。本実施形態の加熱手段２０は、容器１０の底部を加熱する下部ヒータ２１と、容器１０の下部から高さ方向の中間部に至る領域を加熱する複数段（本実施形態では四段）の中間部ヒータ２２，２２，…と、容器１０の上部を加熱する上部ヒータ２３とを備えている。下部ヒータ２１、複数の中間部ヒータ２２，２２，…および上部ヒータ２３は、個別に温度制御可能となるよう、互いに独立している。
　下部ヒータ２１は、容器１０の底部を覆うように配置されている。中間部ヒータ２２，２２，…は、下部ヒータ２１と冷却手段３０との間の領域において容器１０を囲むように配置されている。上部ヒータ２３は、冷却手段３０の上側の領域において容器１０を囲むように配置されている。
　冷却手段３０は、冷却用気体が通流する気体流路３ａと、気体流路３ａに冷却用気体を通流させるための図示せぬ冷却用設備（例えば送風ブロワーなど）とを備えている。
　本実施形態の冷却手段３０は、図２に示すように、容器１０の外面に沿って配置された環状流路部３１と、図示せぬ吸気口から環状流路部３１に至る第一給気部３２および第二給気部３３と、環状流路部３１から図示せぬ排気口に至る排気部３４とを備えている。気体流路３ａ（図１参照）は、環状流路部３１、第一給気部３２、第二給気部３３および排気部３４の内側（内部空間）に形成されている。
　環状流路部３１は、容器１０を取り囲むように配置されている。環状流路部３１は、ステンレス鋼材からなる。
　図３に示すように、環状流路部３１は、断面矩形の外殻（内周壁３１１、外周壁３１２、上壁３１３および下壁３１４）と、この外殻の内部空間を上下に仕切る仕切壁３１５とを備えている。すなわち、環状流路部３１では、気体流路が上下方向に並ぶ複数の分割通路３１ａ～３１ｆに区分けされている。なお、本実施形態では、分割通路３１ａ～３１ｆの断面形状が矩形である場合を例示しているが、分割流路の断面形状を限定する趣旨ではない。図示は省略するが、分割流路の断面形状を円形としてもよい。この場合には、断面円形のステンレス鋼管を利用して各分割流路を形成すればよい。
　なお、内周壁３１１は、容器１０の外周面（外側容器１２）に隙間をあけて対向する部位であり、外周壁３１２は、内周壁３１１と間隔をあけて対向する部位である。上壁３１３は、内周壁３１１の上部と外周壁３１２の上部とを繋ぐ部位であり、下壁３１４は、内周壁３１１の下部と外周壁３１２の下部とを繋ぐ部位である。なお、内周壁３１１を容器１０の外周面に当接させてもよい。
　仕切壁３１５は、気体流路（＝環状流路部３１の内部空間）を複数の分割流路３１ａ～３１ｆに分割するための隔壁であり、上下に間隔をあけて複数並設されている。仕切壁３１５の数に制限はないが、気体流路の分割数が偶数となるよう、仕切壁３１５の数を奇数とすることが好ましい。
　環状流路部３１には、容器１０の外面に対向する複数の直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…が形成されている。
　直接冷却用開口３ｂは、容器１０の外面に冷却用気体を直接吹き付けるために形成されたものであり、内周壁３１１を貫通する円形の孔からなる。直接冷却用開口３ｂの容器１０側の開口端は、容器１０の外面に隙間をあけて対向している。直接冷却用開口３ｂを円形の孔とする場合の開口直径は、例えば、１～７ｍｍ程度に設定するとよい。なお、直接冷却用開口３ｂの形状に制限はない。図示は省略するが、多角形状を呈する孔や長孔を直接冷却用開口３ｂとしてもよいし、容器１０の周方向に連続するスリットを直接冷却用開口３ｂとしてもよい。
　直接冷却用開口３ｂは、最上段の分割流路３１ａおよび最下段の分割通路３１ｆ以外の分割通路３１ｂ～３１ｅに連通している。すなわち、中段の分割通路３１ｂ～３１ｅのそれぞれに直接冷却用開口３ｂが連通しており、最上段の分割流路３１ａおよび最下段の分割通路３１ｆには直接冷却用開口３ｂが連通していない。
　図４の（ａ）に示すように、中段の分割流路３１ｂには、冷却用気体の通流方向（容器１０の周方向）に間隔をあけて複数の直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…が連通している。なお、図示は省略するが、他の分割流路３１ｃ～３１ｅについても同様である。
　本実施形態の環状流路部３１は、冷却用気体の通流方向（容器１０の周方向）に等しい間隔をあけて並ぶ複数の直接冷却領域３ｃ，３ｃ，…を有し、複数の直接冷却領域３ｃ，３ｃ，…のそれぞれに、少なくとも一つの直接冷却用開口３ｂが形成されている。図４の（ｂ）に示すように、本実施形態では、一つの直接冷却領域３ｃにつき８個（分割通路３１ｂ～３１ｅのそれぞれに２個ずつ）の直接冷却用開口３ｂを配置する場合を例示しているが、直接冷却用開口３ｂの個数や配置を限定する趣旨ではない。なお、図４の（ｂ）に示した矢印は、冷却用気体の通流方向を示している。
　直接冷却用開口３ｂの開口面積および直接冷却用開口３ｂの数は、適宜設定することができるが、加熱手段２０（図１参照）に余分な負荷を掛けないようにするためには、内周壁３１１の表面積（環状流路部３１のうち、容器１０に対向する面の面積）をＰとし、直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…の開口面積の合計値をＱとしたときに、Ｑ／（Ｐ＋Ｑ）の値が０．１以下となることが好ましい。特に、Ｑ／（Ｐ＋Ｑ）の値を０．０２以下とすれば、晶出面の冷却効率を高めつつも加熱手段２０に余分な負荷を掛けずに済むので、好適である。なお、円形の管材で環状流路部３１を形成した場合は、管材の周壁のうち、管材の断面中心を通る鉛直面よりも容器１０側に位置する部分（半割にした円筒状を呈する部分）が内周壁となる。
　第一給気部３２は、図５の（ａ）に示すように、吸気口（図示略）から延出する第一給気本管３２ａと、第一給気本管３２ａの下流端に接続された第一給気ヘッダー３２ｂと、第一給気ヘッダー３２ｂから環状流路部３１に至る複数（本実施形態では三つ）の第一給気枝管３２ｃ，３２ｃ，３２ｃとを備えている。第一給気ヘッダー３２ｂは、気体流路３ａの分岐箇所に配置された中空部材である。第一給気枝管３２ｃ，３２ｃ，３２ｃの内部空間は、上から奇数段目の分割流路３１ａ，３１ｃ，３１ｅ（最上段の分割流路３１ａ、上から３段目の分割流路３１ｃおよび上から５段目の分割流路３１ｅ）に連通している。すなわち、第一給気部３２内の気体流路３ａは、三つに分岐したうえで、分割流路３１ａ，３１ｃ，３１ｅに連通している。なお、図５中の矢印は、冷却用気体の通流方向を示している。
　図６に示すように、環状流路部３１と第一給気部３２との接続部分には、ガイド壁３１６が設けられている。ガイド壁３１６は、第一給気部３２から環状流路部３１に導入された冷却用気体を一方向（図５では反時計回り）に通流させるための隔壁であり、環状流路部３１の内部に設けられている。
　第二給気部３３は、図５の（ｂ）に示すように、吸気口（図示略）から延出する第二給気本管３３ａと、第二給気本管３３ａの下流端に接続された第二給気ヘッダー３３ｂと、第二給気ヘッダー３３ｂから環状流路部３１に至る複数（本実施形態では三つ）の第二給気枝管３３ｃ，３３ｃ，３３ｃとを備えている。第二給気ヘッダー３２ｂは、気体流路３ａの分岐箇所に配置された中空部材である。第二給気枝管３３ｃ，３３ｃ，３３ｃの内部空間は、上から偶数段目の分割流路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆ（上から２段目の分割流路３１ｂ、上から４段目の分割流路３１ｄおよび上から６段目（最下段）の分割流路３１ｆ）に連通している。すなわち、第二給気部３３内の気体流路３ａは、三つに分岐したうえで、分割流路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆに連通している。
　図示は省略するが、環状流路部３１と第二給気部３３との接続部分には、ガイド壁が設けられている。このガイド壁は、第二給気部３３から環状流路部３１に導入された冷却用気体を一方向に通流させるための隔壁であり、環状流路部３１の内部に設けられている。なお、本実施形態では、上から奇数段目の分割通路３１ａ，３１ｃ，３１ｅとこれらに隣接する偶数段目の分割通路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆとで冷却用気体の通流方向が逆向きとなるようにガイド壁を設けている。
　排気部３４は、図５の（ｃ）に示すように、環状流路部３１から延出する排気枝管３４ａ，３４ａ，…と、排気枝管３４ａ，３４ａ，…の下流端に接続された排気ヘッダー３４ｂと、排気ヘッダー３４ｂから図示せぬ排気口に至る排気本管３４ｃとを備えている。排気ヘッダー３４ｂは、排気枝管３４ａ，３４ａ，…の合流箇所に配置された中空部材である。排気枝管３４ａ，３４ａ，…の内部空間は、分割流路３１ａ～３１ｆに連通している。
　初晶剥離手段４０は、図１に示すように、支持棒４１と、支持棒４１の下端に設けられた円板状の剥離押圧部４２と、支持棒４１および剥離押圧部４２を上下動させる図示せぬ動力源とを備えている。支持棒４１および剥離押圧部４２は、黒鉛（グラファイト）等の耐熱素材からなる。
　剥離押圧部４２は、容器１０の内径と同等の外径を有し、容器１０の内周面を摺動する。剥離押圧部４２には、通液孔４２ａが形成されている。通液孔４２ａは、剥離押圧部４２を上下に貫通する貫通孔である。
　断熱材５０は、容器１０の保温効果を高めるものであり、加熱手段２０および環状流路部３１を取り囲むように配置されている。断熱材５０は、耐火性および断熱性を有する素材からなる。
　次に、図７を参照して前処理装置２の構成を詳細に説明する。
　前処理装置２は、包晶系元素を不純物として含む原料アルミニウムの溶湯（以下「原料溶湯Ｍ0」という。）に対して包晶系元素の量を低減させる処理を行う装置であって、原料溶湯Ｍ0を保持する坩堝６０と、坩堝６０内の原料溶湯Ｍ0にボロンおよびボロン含有化合物の少なくとも一方を添加するボロン添加手段７０と、坩堝６０内の原料溶湯Ｍ0に酸化性気体含有ガスを吹き込むガス吹込み手段８０とを備えている。
　坩堝６０は、有底円筒状の容器である。坩堝６０の内面は、黒鉛、不定形耐火物、耐火レンガ等の耐熱素材で覆われている。
　ボロン添加手段７０は、ボロンおよびボロン含有化合物の少なくとも一方を貯蔵する貯蔵容器７１と、貯蔵容器７１の底部から坩堝６０に向かう投入管７２と、投入管７２を開閉する開閉弁７３とを備えている。
　ガス吹込み手段８０は、回転支持管８１と、回転支持管８１の下端に設けられた攪拌翼８２と、回転支持管８１の上端部に接続された動力源８３と、動力源８３と回転支持管８１との間に介設されたロータリジョイント８４と、酸化性気体含有ガス（大気や炭酸ガス等）を蓄えるガス供給源８５と、ガス供給源８５からロータリジョイント８４に至るガス供給管８６と、ガス供給管８６に設けられた圧力調整弁８７とを備えている。
　回転支持管８１および攪拌翼８２は、黒鉛（グラファイト）等の耐熱素材からなる。攪拌翼８２には、回転支持管８１と連通するガス吐出口８２ａが形成されている。
　動力源８３は、毎分０～１２００回転の回転速度で正逆回転可能なモータ等からなる。動力源８３の出力軸は、ロータリジョイント８４を介して回転支持管８１の上端に接続されている。なお、回転支持管８１および攪拌翼８２を正逆回転させると、原料溶湯Ｍ0の表面を大きく乱すことなく原料溶湯Ｍ0を攪拌することができる。
　ガス供給源８５は、ロータリジョイント８４およびガス供給管８６を介して回転支持管８１に連通している。ガス供給源８５内の酸化性気体含有ガスは、ガス供給管８６とロータリジョイント８４と回転支持管８１とを通り、ガス吐出口８２ａから原料溶湯Ｍ0中に吹き込まれる。酸化性気体含有ガスの気泡は、攪拌翼８２により微細化されつつ拡散する。
　次に、アルミニウム精製装置１（図１参照）および前処理装置２（図７参照）を利用したアルミニウム精製方法を説明する。なお、本実施形態では、Ｆｅ、Ｓｉ、包晶系元素その他の不可避的含有元素を不純物として含む原料アルミニウムを精製する場合を例示する。
　本実施形態に係るアルミニウム精製方法は、包晶系元素分離過程と、注湯過程と、部分冷却過程と、結晶成長過程と、溶湯排出過程とを含むものである。なお、包晶系元素分離過程は、前処理装置２で行い、部分冷却過程、結晶成長過程および溶湯排出過程は、アルミニウム精製装置１で行う。
　包晶系元素分離過程は、図７に示すように、原料溶湯Ｍ0（Ｆｅ、Ｓｉ、包晶系元素その他の不可避的含有元素を不純物として含む原料アルミニウムの溶湯）に、ボロンおよびボロン含有化合物の少なくとも一方を添加するとともに酸化性気体含有ガスを吹き込み、原料溶湯Ｍ0の表面に浮上した包晶系元素または包晶系元素化合物を取り除く過程である。
　包晶系元素分離過程では、まず、所定量の原料溶湯Ｍ0を坩堝６０に注湯する。次に、ボロン添加手段７０により坩堝６０内の原料溶湯Ｍ0にボロンおよびボロン含有化合物の少なくとも一方を添加し、さらに、攪拌翼８２を所定の回転速度（例えば毎分４００回転）で正逆回転させつつ原料溶湯Ｍ0に対してガス吐出口８２ａから酸化性気体含有ガスを吹き込む。酸化性気体含有ガスの吹き込みを所定時間継続したら、酸化性気体含有ガスの吹き込みを停止し、その後、原料溶湯Ｍ0の表面に浮上した包晶系元素ボライド吸着滓を掻き上げて分離し、排出する。包晶系元素分離過程を経ると、包晶系元素を殆ど含まない原料溶湯Ｍ1を得ることができる。
　内径が８００（ｍｍ）で内部高さが１０００（ｍｍ）の坩堝６０に、Ｔｉ（チタン）を３０質量ｐｐｍ、Ｖ（バナジウム）を５０質量ｐｐｍ含む原料溶湯１．０（ｔ）を注湯し、ボロン母合金を１．３（ｋｇ）添加した後、酸化性気体含有ガスを８０（ｌ／ｍｉｎ）の流量で２０分間吹き込んだところ、アルミニウム溶湯中のＴｉは１質量ｐｐｍとなり、Ｖは１質量ｐｐｍとなった。ちなみに、酸化性気体含有ガスの代わりにアルゴンガスを吹き込む比較実験を行ったところ、アルミニウム溶湯中のＴｉは７質量ｐｐｍとなり、Ｖは２３質量ｐｐｍとなった。
　なお、上記試験におけるＴｉおよびＶの除去速度は、下記式１に示す一次反応速度式で表され、除去速度係数ｋは、下記表１に示すとおりとなる。
　Ｃ＝Ｃ0ｅ-kt      ・・・式１
　ここで、
　　Ｃ：時間ｔ分後の濃度（質量ｐｐｍ）
　　Ｃ0：初期濃度（質量ｐｐｍ）
　　ｋ：除去速度係数
　　ｔ：反応時間（ｍｉｎ）
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１から分かるように、酸化性気体含有ガスを吹き込んだ場合のＴｉの除去速度定数ｋは、アルゴンガスを吹き込んだ場合の２．６倍となり、酸化性気体含有ガスを吹き込んだ場合のＶの除去速度定数ｋは、アルゴンガスを吹き込んだ場合の５．５倍となる。酸化性気体含有ガスを吹き込んだ場合の除去速度定数ｋは、ＴｉおよびＶのいずれでもアルゴンガスの場合に比べて大きくなるので、所定時間（例えば２０分）後のＴｉ濃度および到達Ｖ濃度が非常に低くいものとなる。
　包晶系元素を殆ど含まない原料溶湯Ｍ1が得られたら、アルミニウム精製装置１の容器１０に原料溶湯Ｍ1を注ぎ（注湯過程）、図１に示すアルミニウム精製装置１において、部分冷却過程、結晶成長過程および溶湯排出過程を実行する。
　なお、注湯過程は、初晶剥離手段４０を取り外した状態で行う。初晶剥離手段４０は、原料溶湯Ｍ1を容器１０に注湯した後にセットする。また、容器１０は、加熱手段２０により加熱する。また、部分冷却過程および結晶成長過程は、アルゴン雰囲気下で行う。
　部分冷却過程は、気体流路３ａに冷却用気体を通流させることで容器１０の内面の一部（以下「晶出面」という。）を初晶点未満の温度に冷却する過程である。部分冷却過程では、図３に示すように、分割流路３ｂ～３ｅを通流する冷却用気体の少なくとも一部が直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…を通じて容器１０の外面に直接接触する。
　図５および図６に示すように、冷却用気体は、第一給気部３２および第二給気部３３を通じて環状流路部３１内の分割流路３１ａ～３１ｆに供給され、分割流路３１ａ～３１ｆを周回した後、排気部３４を通じて排出される。分割流路３１ａ～３１ｆに冷却用気体を通流させると、環状流路部３１の内周壁３１１（図３参照）を介して容器１０が間接的に冷却されるとともに、直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…から容器１０の外周面に吹き付けられた冷却用気体によって容器１０が直接的に冷却される。
　なお、第一給気部３２内を通流する冷却用気体は、三つに分岐して分割流路３１ａ，３１ｃ，３１ｅに供給され（図５の（ａ）参照）、分割流路３１ａ，３１ｃ，３１ｅを左周り（反時計周り）に周回し、第二給気部３３内を通流する冷却用気体は、三つに分岐して分割流路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆに供給され（図５の（ｂ）参照）、分割流路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆを右周り（時計周り）に周回する。すなわち、一の分割流路（上から奇数段目の分割流路３１ａ，３１ｃ，３１ｅ）とこれらに隣接する他の分割流路（上から偶数段目の分割流路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆ）とで冷却用気体の通流方向が逆向きになっている（図４の（ｂ）参照）。このようにすると、分割流路３１ａ～３１ｆのうち、分割通路３１ａ，３１ｃ，３１ｅの上流側（低温側）に残りの分割通路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆの下流側（高温側）が隣接して配置され、分割通路３１ａ，３１ｃ，３１ｅの下流側（高温側）に残りの分割通路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆの上流側（低温側）が隣接して配置されるようになるので、冷却用気体を一方向のみに通流させた場合に比べて、晶出面（容器１０のうち、初晶点以下に冷却される帯状領域）の高さ（幅）のばらつきが小さくなり、さらには、晶出面における温度のばらつきも小さくなる。すなわち、晶出面の全周に亘って温度が均一化するようになる。
　而して冷却用気体の通流を継続すると、環状流路部３１に対応する容器１０の内面の帯状領域（晶出面）の温度が共晶点と初晶点との間の温度範囲に維持されるようになる。晶出面の温度が初晶点を下回ると、晶出面にアルミニウムの初晶粒子ＰAlが晶出するようになる。なお、晶出面以外の部位で原料溶湯Ｍ1が凝固しないように、加熱手段２０で容器１０を適宜加熱する。
　晶出面に初晶粒子ＰAlが晶出したら、結晶成長過程を実行する。
　結晶成長過程は、図１に示すように、晶出面（容器１０の内面）に晶出した初晶粒子ＰAlを剥ぎ落として容器１０の下部に沈積させるとともに、沈積した初晶粒子ＰAlの堆積物ＣAlを押し固めてアルミニウムの結晶を成長させる過程である。結晶成長過程は、晶出面の下縁に堆積物ＣAlが近接するまで繰り返し実行する。結晶成長過程を実行している間も、冷却用気体による晶出面の冷却を継続する。
　初晶粒子ＰAlを剥ぎ落とす場合には、初晶剥離手段４０の剥離押圧部４２を晶出面付近で周期的に上下させればよい。晶出面（環状流路部３１）の上側から下側へ剥離押圧部４２を移動させ、あるいは晶出面の下側から上側へ剥離押圧部４２を移動させると、初晶粒子ＰAlが剥ぎ取られ、容器１０の下部に沈積するようになる。剥離押圧部４２を上下動させると、晶出面が周期的に更新されるようになるので、晶出速度が低下することはない。なお、剥ぎ取られた初晶粒子ＰAlの一部は、原料溶湯Ｍ1中を浮遊している間に結晶成長したうえで容器１０の下部に沈積する。剥離押圧部４２の上下は、通液孔４２ａを介して連通しているので、剥離押圧部４２を下方向に移動させた際には、剥離押圧部４２の下側の原料溶湯Ｍ1が通液孔４２ａを通じて剥離押圧部４２の上側に流入し、剥離押圧部４２を上方向に移動させた際には、剥離押圧部４２の上側の原料溶湯Ｍ1が通液孔４２ａを通じて剥離押圧部４２の下側に流入する。
　剥離押圧部４２の上下動を開始してから所定時間（例えば、３～３０分程度）が経過したら、剥離押圧部４２を下方向に移動させ、容器１０の下部に沈積した初晶粒子の堆積物ＣAl（アルミニウム結晶）を押圧して、堆積物ＣAlを押し固める。剥離押圧部４２で堆積物ＣAlを上から押圧すると、初晶粒子間の隙間あるいは結晶間の隙間から原料溶湯Ｍ1が浸出し、通液孔４２ａを通じて剥離押圧部４２の上側の原料溶湯Ｍ1に排出される。
　堆積物ＣAlを押し固める際には、下部ヒータ２１および中間部ヒータ２２，２２，…のうち、新たに堆積した部分（押圧域）の周囲に位置するヒータを適宜加熱する。このようにすると、堆積物ＣAlの下層部から上層部に向けて、また、堆積物ＣAlの外周部から中心方向へ向けて、アルミニウム結晶の再溶解、再結晶化が進行するようになる。また、剥離押圧部４２による押圧と、容器１０の外周部からの加熱とによって、不純物を含有する不純物含有液が底部から上部へ向けて移動するとともに、外周部から中心部へ向けて移動するようになる。
　なお、堆積物ＣAlを押し固める際の圧力が４．０×１０4（Ｐａ）を下回ると、初晶粒子間の隙間あるいは結晶の隙間に存在する原料溶湯Ｍ1の押し出しが不十分になる虞があり、一方、１．１×１０5（Ｐａ）を上回ると、アルミニウム精製装置１が損傷する虞があるとともに、剥離押圧部４２の通液孔４２ａに結晶が固着する虞があるので、４．０×１０4～１．１×１０5（Ｐａ）の圧力で、堆積物ＣAlを押し固めることが好ましい。
　アルミニウムの結晶（堆積物ＣAl）の上面が晶出面の下縁付近にまで達したら、冷却用気体の通流を停止するとともに、支持棒４１および剥離押圧部４２を容器１０から抜き出し、溶湯排出工程に移行する。
　溶湯排出過程は、残存した原料溶湯Ｍ1を容器１０から排出する過程である。図示は省略するが、本実施形態では、傾動手段によって容器１０を傾動させ、容器１０の上下を反転させることで原料溶湯Ｍ1を容器１０から排出する。堆積物ＣAlの中央部や上層部においては、堆積物ＣAlの内側（結晶間の隙間）にも不純物を含む原料溶湯Ｍ1が残留しているが、容器１０の上下を反転した状態を維持すると、堆積物ＣAlの外側に残留する原料溶湯Ｍ1に加えて、堆積物ＣAlの内側（結晶の隙間）に残留する原料溶湯Ｍ1が重力の作用によって容器１０から速やかに排出され、その結果、高濃度の不純物を含む原料溶湯Ｍ1と純度の高いアルミニウムの結晶（堆積物ＣAl）とが分離する。なお、堆積物ＣAlは容器１０の底面等に密着しているので、容器１０を反転させても直ちにずり落ちることはないが、５分を超えて反転させていると、堆積物ＣAlがずり落ちる場合があるので、容器１０の反転時間は５分以内とし、その後は速やかに元の位置に復帰させることが好ましい。
　容器１０を元の位置に復帰させると、アルミニウムの固液分離が完了する。なお、容器１０内の原料溶湯Ｍ1を吸引することで堆積物ＣAlと原料溶湯Ｍ1とを分離してもよい。
　その後、堆積物ＣAlを数時間放冷し、堆積物ＣAlを容器１０から取り出し、製品として倉入れする。
　上記の手順によりアルミニウムを精製すると、堆積物ＣAlの中心部またはその上部近傍においては再溶解した不純物含有液が僅かに残留するものの、その他の部分においては、Ｆｅ，Ｓｉ等が数質量ｐｐｍ未満に抑えられた高純度アルミニウムが得られる。
　以上のとおり、アルミニウム精製装置１によれば、剥離押圧部４２によって原料溶湯Ｍ1が攪拌され、堆積物ＣAlの押圧（突き固め）に伴って結晶間の不純物が通液孔４２ａから上方へ押し出されるので、アルミニウムの純度も高純度となる。また、不純物を含有した原料溶湯Ｍ1が堆積物ＣAlの上部の隙間に押し上げられるようになるので、簡単に排出することができる。さらに、アルミニウム精製装置１によれば、初晶粒子ＰAlの剥ぎ落としと堆積物ＣAlの突き固めを一つの剥離押圧部４２で行うことができるので、構造および操作が極めて簡単となり、故障のリスクも低下する。
　加えて、アルミニウム精製装置１によれば、容器１０の外面が気体流路３ａ（分割流路３１ｂ～３１ｅ）に露出しているので、冷却用気体が容器１０の外面に直接当たるようになる。つまり、アルミニウム精製装置１によれば、直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…を通じて容器１０の熱を直接奪うことができるので、直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…を設けない場合に比べて冷却効率を高めることが可能となり、ひいては、晶出面を初晶点未満の温度に冷却するまでに要する時間（初晶粒子ＰAlが晶出するまでの時間）を短縮することが可能となる。また、冷却効率が高まると、晶出面の近傍を加熱した場合であっても、比較的広い晶出面が得られ、かつ、晶出面の温度が上昇し難くなる（初晶点未満となる領域が狭まり難くなる）ので、晶出量が減少し難くなる。
　また、アルミニウム精製装置１によれば、環状流路部３１内の気体流路３ａを複数の分割通路３１ａ～３１ｆに区分けし、分割通路３１ａ，３１ｃ，３１ｅとこれらに隣接する他の分割通路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆとで冷却用気体の通流方向を逆向きにしているので、晶出面の温度のばらつきが小さくなり、その結果、晶出量に偏りが生じ難くなる（図８参照）。
　特に本実施形態においては、気体流路３ａを偶数段の分割流路３１ａ～３１ｆに分割するとともに、上から奇数段目の分割通路３１ａ，３１ｃ，３１ｅと上から偶数段目の分割通路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆとで冷却用気体の通流方向を逆向きにしているので、晶出面をその全周に亘ってバランス良く冷却することができ、したがって、晶出量の偏りがより一層小さいものとなる。なお、本実施形態においては、分割通路３１ｂ～３１ｅに直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…が連通しているので、分割通路３１ｃ，３１ｅの上流側（低温側）においては、分割通路３１ｃ，３１ｅから吹き出された低温の冷却用気体と分割流路３１ｂ，３１ｄから吹き出された高温の冷却用気体とが容器１０と環状流路部３１との間の空間において混ざり合い、一方、分割通路３１ｂ，３１ｄの上流側（低温側）においては、分割通路３１ｃ，３１ｅから吹き出された高温の冷却用気体と分割流路３１ｂ，３１ｄから吹き出された低温の冷却用気体とが容器１０と環状流路部３１との間の空間において混ざり合うようになるので、温度分布に偏りが生じ難くなり、ひいては、晶出量の偏りが小さいものとなる。
　アルミニウム精製装置１によれば、最上段の分割流路３１ａおよび最下段の分割通路３１ｆ以外の分割通路３１ｂ～３１ｅに直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…を連通させているので、晶出面の上下の領域における温度の低下を抑制することができ、その結果、加熱手段２０に掛かる負荷を小さくすることが可能となる。
　アルミニウム精製装置１によれば、冷却用気体の通流方向に等しい間隔をあけて並ぶ複数の直接冷却領域３ｃ，３ｃ，…を設定し、直接冷却領域３ｃ，３ｃ，…のそれぞれに、少なくとも一つの直接冷却用開口３ｂを形成している。このようにすると、直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…が規則的に配置されるようになるので、晶出面の温度のばらつきが小さくなり、その結果、晶出量に偏りが生じ難くなる。
　なお、本実施形態では、最上段の分割流路３１ａおよび最下段の分割通路３１ｆ以外の分割通路３１ｂ～３１ｅに直接冷却用開口３ｂを連通させた場合を例示したが、最上段の分割流路３１ａおよび最下段の分割通路３１ｆに直接冷却用開口３ｂを連通させてもよい。このようにすると、加熱手段２０に掛かる負荷が大きくなる虞があるものの、晶出面の上縁部および下縁部においても冷却効率を高めることができる。
　また、本実施形態では、環状流路部３１内の気体流路３ａを複数の分割通路３１ａ～３１ｆに区分けし、分割通路３１ａ，３１ｃ，３１ｅとこれらに隣接する他の分割通路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆとで冷却用気体の通流方向を逆向きにした場合を例示したが、逆向きにする分割流路の数を同数とする必要はない。図示は省略するが、少なくとも一つの分割通路と残りの分割通路とで通流方向を逆向きとすればよい。また、本実施形態では、冷却用気体の通流方向が左回りとなる分割流路と右回りとなる分割流路とを交互に配置した場合を例示したが、必ずしも交互に配置する必要はない。例えば、気体流路３ａを四つに分割し、最上段および最下段の分割流路と、中二段の分割流路とで冷却用気体の通流方向を逆向きとしてもよい。また、冷却用気体の通流方向を一方向に統一してもよい。
　冷却用気体の通流方向を一方向に統一する場合には、図９に示すアルミニウム精製装置１'を使用する。なお、冷却用気体は、給気部３２’を通じて環状流路部３１内の複数の分割流路に供給され、各分割流路を同一方向に周回した後、排気部３４’を通じて排出される。アルミニウム精製装置１’では、給気部３２’から排気部３４’に向かうに従って冷却能力が低下するので、図８に示すアルミニウム精製装置１に比べて、晶出量に偏りが生じるものの、アルミニウム精製装置１の第一給気部３２と第二給気部３３とを一つに集約することができるので、シンプルな構造となる。
　直接冷却用開口３ｂの効果を確認する試験を行った。
　試験では、容器１０として、内径５６０ｍｍ、高さ１３００ｍｍのものを使用した。
　直接冷却用開口３ｂは、直径５ｍｍの円孔とし、１００個の直接冷却用開口３ｂを中段の分割通路３１ｂ～３１ｅに均等に割り付けた。なお、各段では、２５個の直接冷却用開口３ｂを周方向に略等間隔に配置した。環状流路部３１の内周壁３１１の表面積をＰとし、直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…の開口面積の合計値をＱとした場合、Ｑ／（Ｐ＋Ｑ）の値は０．００６（０．６％）である。
　冷却用気体の通流方向は、上から奇数段目の分割流路３１ａ，３１ｃ，３１ｅでは左回りとし、上から偶数段目の分割流路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆでは右回りとした。なお、第一給気部３２および第二給気部３３に供給される冷却用気体の温度は約２５℃、排気部３４から排出された冷却用気体の温度は約１１４℃であった。
　直接冷却用開口３ｂを設けたケース（本発明の実施例）では、Ｆｅ濃度が２５０（ｐｐｍ）、Ｓｉ濃度が２３０（ｐｐｍ）の原料溶湯５８０（ｋｇ）を容器１０に注湯し、直接冷却用開口３ｂを設けないケース（比較例）では、Ｆｅ濃度が２５０（ｐｐｍ）、Ｓｉ濃度が２００（ｐｐｍ）の原料溶湯５００（ｋｇ）を容器１０に注湯した。実施例および比較例とも、部分冷却過程および結晶成長過程は、アルゴン雰囲気下で行った。
　部分冷却過程を開始してからアルミニウムの初晶粒子ＰAlが初めて晶出するまでに要した時間は、実施例では０．６時間であったのに対し、比較例では２時間であった。
　また、実施例では、部分冷却過程において冷却を開始してから９時間で原料溶湯の６０％を凝固させることができ、１２時間で原料溶湯の７０％を凝固させることができた。これに対し、比較例では、部分冷却過程において冷却を開始してから１２時間経過しても、原料溶湯の５５％しか凝固させることができなかった。なお、堆積物ＣAlを押し固める際の圧力は、実施例および比較例とも９．９×１０4（Ｐａ）とした。
　その後、容器１０の上下を反転させる方式で溶湯排出過程を行い、堆積物ＣAlと原料溶湯Ｍ1とを分離した。
　実施例で得られたアルミニウム塊を厚さ２０ｍｍで縦方向にスライスするとともに、得られたスライス片を径方向に３分割、縦方向に７分割し、発光分析にて各部のＦｅ濃度およびＳｉ濃度を分析した。実施例におけるＦｅの分析結果を表２に示し、Ｓｉの分析結果を表３に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　また、比較例で得られたアルミニウム塊を厚さ２０ｍｍで縦方向にスライスするとともに、得られたスライス片を径方向に３分割、縦方向に６分割し、発光分析にて各部のＦｅ濃度およびＳｉ濃度を分析した。比較例におけるＦｅの分析結果を表４に示し、Ｓｉの分析結果を表５に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　表２～５から分かるように、実施例と比較例とでＦｅ濃度およびＳｉ濃度に大きな差異はなく、いずれも極めて低い濃度まで低下している。一方、サイクルタイムおよび歩留まりについてみると、実施例では、１２時間で原料溶湯の７０％を凝固させることができるのに対し、比較例では、１２時間で原料溶湯の５５％しか凝固させることができない。
　このように、本発明の実施例によれば、冷却用設備（送風ブロワーなど）を増強せずとも、精製時間の短縮や歩留まりの向上を図ることができ、かつ、高純度のアルミニウムを得ることができる。
　一方、比較例では、冷却効率が悪く、堆積物の上面が晶出面に近づくに従って晶出面の範囲が狭まるとともに晶出面の温度が上昇し易くなるので、晶出量が低下する。比較例でも、冷却部の範囲を拡げれば、晶出量を増やすことはできるが、アルミニウム溶湯の使用が多くなるので、歩留まりが低下する。
１０　容器
２０　加熱手段
３０　冷却手段
３１　流路構成材
３ａ　気体流路
３１ａ～３１ｆ　分割流路
３ｂ　直接冷却用開口
３ｃ　直接冷却領域
４０　初晶剥離手段
５０　断熱材

Claims (10)

  1. 　原料アルミニウムの溶湯を収容する有底の容器と、
    　前記容器を加熱する加熱手段と、
    　前記容器の一部を冷却する冷却手段と、
    　前記容器の内面に晶出した初晶粒子を剥離させる初晶剥離手段と、を備えるアルミニウム精製装置であって、
    　前記冷却手段は、冷却用気体が通流する気体流路を有し、
    　前記気体流路は、前記容器の外面に沿って配置された環状流路部の内側に形成されており、
    　前記環状流路部は、前記容器の外面に対向する少なくとも一つの直接冷却用開口を有する、ことを特徴とするアルミニウム精製装置。
  2. 　前記気体流路は、上下方向に並ぶ複数の分割通路に区分けされており、
    　一の前記分割通路とこれに隣接する他の前記分割通路とで冷却用気体の通流方向が逆向きになっていることを特徴とする請求の範囲第１項に記載のアルミニウム精製装置。
  3. 　前記直接冷却用開口は、最上段および最下段の前記分割通路以外の前記分割通路に連通していることを特徴とする請求の範囲第２項に記載のアルミニウム精製装置。
  4. 　前記環状流路部は、冷却用気体の通流方向に等しい間隔をあけて並ぶ複数の直接冷却領域を有し、
    　複数の前記直接冷却領域のそれぞれに、少なくとも一つの前記直接冷却用開口が形成されている、ことを特徴とする請求の範囲第１項に記載のアルミニウム精製装置。
  5. 　前記環状流路部の内周壁の表面積をＰとし、前記直接冷却用開口の開口面積の合計値をＱとしたときに、Ｑ／（Ｐ＋Ｑ）の値が０．１以下であることを特徴とする請求の範囲第１項乃至第４項のいずれか一項に記載のアルミニウム精製装置。
  6. 　前記環状流路部の内周壁の表面積をＰとし、前記直接冷却用開口の開口面積の合計値をＱとしたときに、Ｑ／（Ｐ＋Ｑ）の値が０．０２以下であることを特徴とする請求の範囲第１項乃至第４項のいずれか一項に記載のアルミニウム精製装置。
  7. 　原料アルミニウムの溶湯を有底の容器に注ぐ注湯過程と、
    　前記容器を囲むように配置した気体流路に冷却用気体を通流させることで前記容器の内面の一部を初晶点未満の温度に冷却する部分冷却過程と、
    　前記容器の内面に晶出した初晶粒子を剥ぎ落として前記容器の下部に沈積させるとともに、沈積した初晶粒子の堆積物を押し固めてアルミニウムの結晶を成長させる結晶成長過程と、
    　前記溶湯を容器から排出する溶湯排出過程とを含むアルミニウム精製方法であって、
    　前記部分冷却過程では、前記気体流路を通流する冷却用気体の少なくとも一部を前記容器の外面に直接接触させることを特徴とするアルミニウム精製方法。
  8. 　前記溶湯排出過程では、前記容器の上下を反転させることで前記溶湯を前記容器から排出することを特徴とする請求の範囲第７項に記載のアルミニウム精製方法。
  9. 　前記結晶成長過程では、４．０×１０4～１．１×１０5（Ｐａ）の圧力で、前記堆積物を押し固めることを特徴とする請求の範囲第７項に記載のアルミニウム精製方法。
  10. 　包晶系元素を不純物として含む原料アルミニウムの溶湯に、ボロンおよびボロン含有化合物の少なくとも一方を添加するとともに酸化性気体含有ガスを吹き込み、当該溶湯の表面に浮上した包晶系元素または包晶系元素化合物を取り除く包晶系元素分離過程を行い、
    　前記注湯過程では、当該包晶系元素分離過程で得られた溶湯を前記容器に注ぐことを特徴とする請求の範囲第７項乃至第９項のいずれか一項に記載のアルミニウム精製方法。
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