WO2013146583A1 - 有機エレクトロルミネッセンス照明パネル、その製造方法及び有機エレクトロルミネッセンス照明装置 - Google Patents

有機エレクトロルミネッセンス照明パネル、その製造方法及び有機エレクトロルミネッセンス照明装置 Download PDF

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WO2013146583A1
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lighting panel
flexible film
transparent
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嘉一 坂口
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Ｎｅｃライティング株式会社
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    • H10K77/111—Flexible substrates

Definitions

  • the present invention relates to an organic electroluminescence lighting panel, a manufacturing method thereof, and an organic electroluminescence lighting device.
  • An organic EL lighting panel using organic electroluminescence (organic EL) emission is formed by sequentially laminating a transparent electrode layer, an organic EL layer, and an electrode layer on a transparent substrate, and sealing this with a sealing material. Is done.
  • a substrate used for an organic EL lighting panel has a high transmittance of light emitted from the organic EL, is transparent, and is required to have rigidity.
  • a glass substrate has been applied.
  • the glass substrate is fragile and is not easy to handle, and it is not easy to manufacture a glass substrate having a thin film thickness. Since organic EL lighting panels are required to be smaller, thinner, lighter, and flexible, transparent and flexible resin films can be wound into rolls and handled easily.
  • organic EL can be produced efficiently, designability can be improved, it is inexpensive, and has attracted attention as an alternative to a glass substrate.
  • the organic EL lighting panel is formed by sequentially laminating a transparent electrode layer 12, an organic layer 13, and an electrode layer 14 on a transparent substrate 11, and sealing the transparent substrate 11 with an adhesive 17 of a seal portion 16. It has a structure in which the stopper 15 is fixed, and its thickness is about several millimeters as a whole.
  • a transparent resin film having flexibility is used for the transparent substrate 11, and a sealing material 15 having the same flexibility as the substrate is used.
  • the ultrathin organic layer 13 having a thickness on the order of nm and the electrode layer 14 are brought into contact with and pressed against the sealing material 15 and are easily damaged.
  • a spacer layer is provided in a region on the substrate where the electrode layer is not formed, thereby filling the gap and providing an organic material layer thereon to suppress air intrusion into the gap.
  • the organic EL element (Patent Document 1) in which deterioration of the organic EL element due to moisture contained in the air and damage due to bending of the organic material layer are suppressed, and the three-dimensional intersection between the wirings are suppressed.
  • a mask spacer is provided on the partition wall that surrounds the pixel electrode of the organic EL element having an organic light emitting layer between the pixel electrode and the counter electrode, and an inorganic film is provided on the partition wall, the mask spacer, and the counter electrode.
  • Such an organic EL lighting panel includes an organic EL sealed between the substrate and the sealing material even when bending force is applied to the organic EL lighting panel formed using a flexible substrate.
  • an organic EL lighting panel capable of suppressing the occurrence of defects in the organic layer and the electrode layer.
  • JP 2005-166445 A JP2009-110785 JP2007-73504A JP2011-154797A
  • An object of the present invention is flexibility, and even when bending, impact, or vibration is applied, the occurrence of defects in an organic layer including an organic EL or an electrode layer is suppressed, and thereby dark spots due to short-circuiting or the like are suppressed.
  • An object of the present invention is to provide a long-life organic EL lighting panel, an organic EL lighting device using the same, and a method for manufacturing the organic EL lighting panel.
  • the present invention is sandwiched between a pair of electrode layers, at least one of which is transparent, and the pair of electrode layers, between a flexible film substrate and at least one of which is transparent.
  • An organic electroluminescent lighting panel having an organic layer containing organic electroluminescence The present invention relates to an organic EL lighting panel comprising a plurality of spacers provided on one electrode layer laminated on a flexible film substrate so as to penetrate the organic layer and the other electrode layer.
  • the present invention also includes a pair of electrode layers, at least one of which is transparent, sandwiched between the pair of electrode layers and at least one of which is transparent.
  • An organic electroluminescent lighting panel having an organic layer containing organic electroluminescence The present invention relates to an organic EL lighting panel comprising a plurality of spacers provided on a flexible film sealing material so as to face the electrode layer and to be disposed above the organic layer.
  • the present invention also relates to an organic electroluminescence lighting device using the organic electroluminescence lighting panel.
  • the present invention also includes a pair of electrode layers, at least one of which is transparent, sandwiched between the pair of electrode layers and at least one of which is transparent.
  • An organic electroluminescence lighting panel having an organic layer containing organic electroluminescence, wherein a photoresist film is laminated on the electrode layer laminated on the flexible film substrate, and the photo A resist film is patterned by photolithography to form a spacer that penetrates the organic layer and the other electrode layer, and a method for producing an organic electroluminescent lighting panel, on the flexible film substrate On the laminated electrode layer, a spacer material is dispensed, inkjet coated, screen flexo, Printing by Labia, a method for manufacturing an organic electroluminescent lighting panel and forming a spacer through said electrode layer of the organic layer and the other.
  • the present invention also includes a pair of electrode layers, at least one of which is transparent, sandwiched between the pair of electrode layers and at least one of which is transparent.
  • a method for manufacturing an organic electroluminescence lighting panel having an organic layer containing organic electroluminescence wherein a photoresist film is laminated on the flexible film sealing material, and the photoresist film is patterned by photolithography And forming a plurality of spacers opposed to the electrode layer and disposed above the organic layer, and the flexible film sealing material, Above, spacer material is printed by dispensing application, inkjet application, screen flexo gravure Facing the electrode layer, and a method of manufacturing an organic electroluminescent lighting panel and forming a plurality of spacers disposed above the organic layer.
  • the organic EL lighting panel of the present invention is flexible and can suppress the occurrence of defects in the organic layer containing the organic EL and the electrode layer even when bent, impacted, or vibrated. The generation of dark spots due to the above can be suppressed, and the life is long.
  • FIG. 1 It is a block diagram which shows an example of the organic electroluminescent illumination panel of this invention. It is a figure which shows the cross section in the AA 'line of an example of the organic electroluminescent illumination panel of this invention shown in FIG. It is a figure which shows the cross section in the BB 'line of an example of the organic electroluminescent illumination panel of this invention shown in FIG. It is a figure which shows the cross section which shows the other example of the organic electroluminescent illumination panel of this invention. It is a figure which shows the cross section which shows the other example of the organic electroluminescent illumination panel of this invention. It is a figure which shows operation
  • the organic electroluminescent lighting panel of the present invention includes a pair of electrode layers, at least one of which is transparent, between the flexible film base and the flexible film sealing material, at least one of which is transparent, and the pair of An organic electroluminescence lighting panel having an organic layer containing organic electroluminescence sandwiched between electrode layers, A plurality of spacers provided through the organic layer and the other electrode layer are provided on one electrode layer laminated on the flexible film substrate.
  • the flexible film base material and the flexible film sealing material also referred to as a flexible film used in the organic electroluminescence lighting panel is transparent, the transparency of the other is questioned. Absent. Specifically, it can be set as a transparent flexible film base material and a flexible film sealing material which does not have transparency.
  • the transparency of the flexible film base material or the flexible film sealing material means that the light emission of the organic EL contained in the organic layer can be transmitted and function as an organic EL lighting panel, and has a high transmittance.
  • the transmittance of light emission of the organic EL is preferably 80% or more in terms of total light transmittance, and more preferably 84% or more.
  • the flexible film base material and the flexible film sealing material are not necessarily the same material, but are preferably similar in bending stress.
  • Specific examples of the flexible film include polyesters such as polyethylene naphthalate (PEN) and polyethylene terephthalate (PET), polymethyl methacrylate, polyethyl methacrylate, polymethyl acrylate, and polyethyl acrylate. Acrylic resin, polyethersulfone (PES), polycarbonate (PC) and the like are preferable.
  • the thickness of the flexible film substrate may be 20 to 300 ⁇ m
  • the thickness of the flexible film sealing material may be 50 to 200 ⁇ m.
  • These flexible films may have a gas barrier layer that suppresses permeation of gas such as water.
  • a gas barrier layer a transparent layer having an inorganic layer containing silicon nitride, silicon nitride oxide, silicon oxide or the like, a hydrophobic resin layer such as an olefin resin, and a hydrophilic resin layer such as an acrylic resin is preferable. .
  • One of the pair of electrode layers is provided on the flexible film substrate. If the flexible film substrate is transparent, a transparent electrode layer is formed, and the transparent electrode layer transmits light emitted from the organic EL contained in the organic layer and functions as an organic EL lighting panel.
  • the transparent electrode layer preferably has a high organic EL light emission transmittance.
  • the organic EL light emission transmittance is preferably 89% or more in terms of total light transmittance.
  • the transparent electrode layer may supply either a hole or an electron carrier.
  • the transparent electrode layer is formed of a translucent electrode material such as indium tin oxide (ITO) or indium zinc oxide (IZO). It can be a positive electrode that supplies holes.
  • the transparent electrode layer can be formed to a thickness of 100 to 300 nm, for example.
  • the electrode layer that forms a pair with the transparent electrode layer is not limited in translucency, and when the transparent electrode layer is a positive electrode formed of the translucent electrode material, can do. Specifically, for example, by forming a light-shielding electrode layer as a negative electrode of a metal thin film such as aluminum or silver, the light emitted from the organic layer is reflected toward the light-transmitting electrode layer, and from the light-emitting surface of the organic EL lighting panel The decrease in the amount of emitted light may be suppressed.
  • the thickness of the electrode layer is preferably thick considering the voltage drop due to the wiring resistance, and can be, for example, 50 to 300 nm.
  • a transparent organic EL lighting panel is produced by making a flexible film base material and a flexible film sealing material into transparency. be able to. In order to connect the electrode layer and the wiring member, it is preferable to extend one end of the electrode layer to form a connection portion.
  • a plurality of spacers are provided on the electrode layer on the flexible film substrate.
  • the shape of the spacer is preferably a columnar shape such as a cylinder or a hexagonal column, or a spherical shape.
  • a spacer having a linear shape or a large area there is a high tendency to impart rigidity to the organic EL lighting panel, making it difficult to maintain flexibility.
  • the contact area with the flexible film is small, and the flexibility of the organic EL lighting panel can be maintained.
  • the cross-sectional area that one spacer occupies in the cross section parallel to the surface direction of the organic layer is the cross-sectional area that occupies the organic layer from the function of the spacer that suppresses the contact between the flexible film substrate and the flexible film sealing material.
  • the cross-sectional area that the spacer occupies in the cross section parallel to the plane direction of the organic layer preferably corresponds to the area of a circle having an average diameter of 5 ⁇ m or more and 50 ⁇ m or less, and more preferably the area of a circle having an average diameter of 8 ⁇ m or more and 20 ⁇ m or less. It is equivalent to.
  • the spacer cross-sectional area is equivalent to the area of a circle having an average diameter of 5 ⁇ m or more, the spacer can be formed more stably when the spacer is produced by photolithography, and the area of the circle having an average diameter of 50 ⁇ m or less. If it corresponds, it tends to be difficult to be visually recognized, and it is possible to increase the aperture ratio, that is, to increase the light emitting area of the organic layer.
  • the density at which the plurality of spacers are provided is 100 / cm 2 in the organic layer in order to keep the flexible film base material and the flexible film sealing material in non-contact and to maintain a wide light emitting area of the organic layer. more preferably 400 / cm 2 or less, more preferably, 100 / cm 2 or more and 200 / cm 2 or less. If the density of the spacer is in the above range, even when the organic EL lighting panel is bent, the interval between the flexible films can be maintained, and the occurrence of defects in the organic layer and the electrode layer can be suppressed.
  • the height of the spacer is provided so as to penetrate the organic layer and the other electrode layer, and the tip of the spacer reaches a position protruding from the other electrode layer. Specifically, it is preferable that the tip protrudes from the upper surface of the other electrode layer in an average range of 0.2 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less, and more preferably the height protrudes in an average range of 1 ⁇ m or more and 30 ⁇ m or less. It is.
  • the material of the spacer may be a resin or an inorganic compound as long as it is a non-conductor that does not cause a short circuit between electrode layers. Specifically, it may be the same material as the flexible film, or a resist used when the electrode layer is formed by photolithography. Among these, when the organic EL lighting panel is bent, it is preferable to have the strength to maintain the interval between the flexible films, and it is preferable to select the material of the spacer in relation to density, manufacturing efficiency, and the like. .
  • Examples of the organic layer include those having a structure in which a hole injection layer, a hole transport layer, a light emitting layer containing an organic EL, an electron transport layer, and an electron injection layer are sequentially laminated.
  • a plurality of carrier block layers can be provided.
  • the hole injection layer lowers the height of the injection barrier for holes injected from the transparent electrode layer to the organic layer, relaxes the difference in energy level between the positive electrode and the hole transport layer, and allows positive injection from the positive electrode.
  • the holes are provided so as to be easily injected into the hole transport layer.
  • the hole injection layer material for forming the hole injection layer include, for example, arylamine derivatives such as copper phthalocyanine and starburst type aromatic amine, inorganic substances such as vanadium pentoxide and molybdenum trioxide, and F4- A chemical doping with an organic substance such as TCNQ can further lower the injection barrier and lower the driving voltage.
  • the hole transport layer is provided in order to increase the transfer rate of holes to the light emitting layer.
  • the hole transport layer material forming the hole transport layer preferably has an appropriate ionization potential and at the same time has an electron affinity that prevents leakage of electrons from the light emitting layer.
  • Examples of the hole transport layer material include bis (di (p-tolyl) aminophenyl) -1,1-cyclohexane, TPD, N, N′-diphenyl-NN—bis (1-naphthyl) -1,1.
  • Triphenyldiamines such as' -biphenyl) -4,4'-diamine ( ⁇ -NPD), starburst aromatic amines, and the like can be used.
  • the light emitting layer is a layer that recombines electrons and holes injected from the electrode to emit fluorescence and phosphorescence.
  • Examples of the light emitting material forming the light emitting layer include tris (8-quinolinol) aluminum complex (Alq3), bisdiphenylvinylbiphenyl (BDPVBi), 1,3-bis (pt-butylphenyl-1,3,4).
  • the light emitting material a material composed of a binary system of a host and a dopant, in which excited state energy generated by the host molecule moves to the dopant molecule and the dopant molecule emits light can be used.
  • the two-component light emitting material the above light emitting material, electron transporting material, or hole transporting material can be used.
  • a quinolinol metal complex such as Alq3 as a host
  • a quinacridone derivative such as 4-dicyanomethylene-2-methyl-6- (p-dimethylaminostyryl) -4H-pyran (DCM) or 2,3-quinacridone as a dopant
  • DCM 4-dicyanomethylene-2-methyl-6- (p-dimethylaminostyryl) -4H-pyran
  • 2,3-quinacridone 2,3-quinacridone
  • Bis (2-methyl-8-hydroxyquinoline) -4-phenylphenol-aluminum complex doped with a coumarin derivative such as 3- (2′-benzothiazole) -7-diethylaminocoumarin
  • a dopant doped with condensed polycyclic aromatics such as perylene as a dopant, or 4,4′-bis (m-tolylphenylamino) biphenyl (TPD) as a host hole transport material is doped with a dopant
  • CBP 4,4′-biscarbazolylbiphenyl
  • 4,4 ′ -A carbazole compound such as bis (9-carbazolyl) -2,2'-dimethylbiphenyl (CDBP), a dopant platinum complex or a tris- (2 ferrinylpyridine) iridium complex (Ir (ppy) 3), (bis (4 , 6-Di-fluorophenyl) -pyridinate-N, C2 ′) picolinate iridium complex (FIr (pic)), (bis (2- (2′-benzo (4,5- ⁇ ) thienyl) pyridinate-N, C2 ′) (acetylacetonate) iridium complexes (Btp2Ir (acac)), Ir (pic) 3, Bt2Ir (acac) and other doped iridium complexes can be used.
  • These light emitting materials can be selected according to the target light emission color of the organic EL lighting device.
  • the dopant in the case of green emission, Alq3, the dopant is quinacudrine or coumarin, Ir (ppy) 3, etc.
  • the dopant in the case of blue emission, DPVBi, the dopant is perylene, a distyrylarylene derivative, FIr (pic), etc., green to blue Use OXD-7 for green emission, DCM, DCJTB, Ir (pic) 3 etc. for dopant for red-orange emission, and rubrene, Bt2Ir (acac) for dopant for yellow emission.
  • the light emitting layer for white light emission a three-layer laminated structure containing light emitting materials emitting red, green, and blue, or a two-layer laminated structure containing light emitting materials emitting complementary colors such as blue and yellow, respectively. Further, by forming these light emitting materials of each color by multi-component co-evaporation or the like, a single layer structure in which these light emitting materials are mixed can be obtained. Furthermore, the light-emitting material constituting each color layer in the three-layer or two-layer stacked structure can be a light-emitting layer in which fine pixels such as red, blue, and green are sequentially arranged in a plane.
  • a hole blocking layer can be provided as a carrier blocking layer on the light emitting layer.
  • the hole blocking layer is provided in order to block holes passing without contributing to light emission in the light emitting layer and to increase the recombination probability with electrons in the light emitting layer.
  • BCP 2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline
  • a triphenyldiamine derivative a triazole derivative, or the like can be used as a material for forming the hole blocking layer.
  • the electron transport layer is provided to increase the electron transfer rate to the light-emitting layer, has an appropriate ionization potential, and at the same time has an electron affinity that can prevent holes from leaking from the light-emitting layer. It is preferable to form by.
  • the electron transport layer material for forming the electron transport layer include 2- (4-biphenylyl) -5- (4-tert-butylphenyl) -1,3,4-oxadiazole (Bu-PBD), OXD- It is possible to use organic substances such as oxadiazole derivatives such as 7 and the like, triazole derivatives, quinolinol-based metal complexes, and those obtained by chemically doping these organic materials with an electron-donating substance such as an alkali metal such as lithium.
  • the electron injection layer has a large energy difference between the work function of a metal material such as aluminum used for forming the electrode layer that is a negative electrode and the electron affinity (LUMO level) of the electron transport layer. It is provided to alleviate the difficulty in injecting electrons into the transport layer.
  • the electron injection layer material for forming the electron injection layer is selected from alkali metals such as lithium and cesium, fluorides and oxides of alkaline earth metals such as calcium, magnesium silver and lithium aluminum alloys, etc. A substance having a small work function can be used.
  • the thickness of the organic layer provided between the electrode layers can be, for example, 1 to 500 nm for each layer, for a total of 100 to 1000 nm.
  • the flexible film sealing material and the electrode layer are provided in the sealing space formed by joining the flexible film base material and the flexible film sealing material of the organic EL lighting panel via the seal portion.
  • the filler which suppresses a contact with is filled.
  • silicone containing an inert gas or a water trapping agent or the like can be used as the filler.
  • the silicone is preferably a high-viscosity liquid dimethylpolysiloxane among the organopolysiloxanes.
  • the water catching agent include calcium oxide.
  • FIG. 1 As an example of the organic EL lighting panel, the one shown in the configuration diagram of FIG. A cross section taken along the line AA ′ in FIG. 1 is shown in FIG. 2, and a cross section taken along the line BB ′ in FIG. 1 is shown in FIG.
  • the organic EL lighting panel shown in FIGS. 1 to 3 is formed by laminating a positive electrode 2 as a transparent electrode layer, an organic layer 3 and a negative electrode 4 as an electrode layer on a transparent flexible film substrate 1 in order.
  • the sealing film sealing material 5 is bonded to the flexible film substrate 1 through the seal portion 6 to form a sealing space 7.
  • a plurality of spacers 8 are provided on the transparent electrode layer so as to penetrate the organic layer and the electrode layer so that the tips thereof are located above the upper surface of the negative electrode of the electrode layer.
  • the tip of the spacer does not contact the sealing material, but may be provided so as to contact the sealing material.
  • a transparent electrode layer is formed on a transparent flexible film substrate.
  • the transparent electrode layer material can be formed by sputtering, vapor deposition, CVD or the like through a shadow mask.
  • a transparent electrode film in which a transparent electrode layer material is uniformly formed can be formed by patterning by photolithography. In order to form a connection portion with a wiring member at one end of the transparent electrode layer, it is preferable to extend one end.
  • a spacer is formed on the transparent electrode layer laminated on the transparent flexible film substrate.
  • the spacer can be formed by forming a spacer material into a pattern by sputtering, vapor deposition, or the like, and forming it into a pattern by photolithography, or by sputtering, vapor deposition, etc. through a shadow mask. Moreover, it can also form by printing, such as dispense application
  • a photoresist can be formed on the electrode layer, and the photoresist film can be patterned by photolithography.
  • the photoresist may be either a negative type or a positive type.
  • a negative type such as an acrylic resin, novolac, polyimide, or the like can be used.
  • photolithography it is possible to form a fine pattern of about 10 ⁇ m, and it is preferable to use a transparent acrylic resin as a resist without blocking light from the organic EL.
  • the spacer When the spacer is formed by printing, it can be repeated a plurality of times so that the spacer has a predetermined height.
  • the spacer formed by printing is larger in size than the case by photolithography, but the height can be increased, the selection range of materials is wide, the manufacturing process is simple, the manufacturing apparatus is simple, and the manufacturing efficiency is high. Can be manufactured inexpensively.
  • Such a spacer can also be formed in a portion where the organic layer on the flexible film substrate is not laminated.
  • the insulating portion 9 can be formed on the outer peripheral portion of the panel serving as the negative electrode extraction portion.
  • the spacer can be formed with a height different from that of the spacer.
  • the insulating part 9 enables the production of organic EL lighting panels having various light emitting shapes, and the transparent electrode layer as a lower layer may be uniformly formed, and the patterning process of the transparent electrode layer may be omitted. it can.
  • each layer can be formed by forming the polymer material in a liquid and forming it into a desired shape by printing such as ink jet.
  • Each layer can also be formed by spin coating or slit coating and forming into a desired shape by photolithography.
  • the other electrode layer that forms a pair with the transparent electrode layer can be formed on the organic layer by vacuum vapor deposition or sputtering.
  • a flexible film sealing material is bonded or fused to the transparent flexible film substrate on which the organic layer and the electrode layer are formed via a seal portion, and the organic layer and the electrode layer are placed in the sealed space.
  • an ultraviolet curable or thermosetting adhesive such as an epoxy resin or an acrylic resin can be used.
  • the adhesive surface of the flexible film substrate and the flexible sealing material may be subjected to surface modification treatment by local atmospheric pressure plasma treatment or coupling treatment to improve the adhesion of the seal part. May be applied. At this time, it is performed in an inert gas environment such as nitrogen, and an inert gas is sealed in the sealed space, whereby an organic EL lighting panel can be obtained.
  • the internal pressure is kept constant, and in combination with the spacer, the contact between the electrode layer or the organic layer and the sealing material is suppressed, and damage to the electrode layer or the organic layer due to bending can be suppressed.
  • a spacer may be disposed on the flexible film sealing material so as to face the electrode layer and above the organic layer.
  • a spacer is provided on the flexible film sealing material 5b.
  • the same reference numerals as those in FIG. 1 denote the same members as those in the organic EL lighting panel of FIG.
  • the spacer 8b provided on the flexible film sealing material 5b can be formed in the same manner as the spacer 8 in the organic EL lighting device shown in FIG. 1 in the same shape, material, density, and area occupied by the organic layer.
  • the electrode layer 4 and the organic layer 3 are provided with an insertion hole 8c that reaches the transparent electrode 2 by inserting the spacer 8b in a portion facing the spacer 8b.
  • the height of the spacer 8b formed on such a flexible film sealing material may be the height at which the tip of the spacer 8b comes into contact with the transparent electrode layer 2, but the fluctuation of the distance between the substrates when bent. In view of the above, it is preferable that the height be non-contact. Specifically, although it depends on the height of the sealing space, it is preferably 50 ⁇ m or more and 500 ⁇ m or less.
  • Such a spacer 8b can be formed on the flexible film sealing material in the same manner as the spacer 8.
  • the insertion hole 8c of the spacer 8b provided in the electrode layer 4 and the organic layer 3 can be formed by not forming a film using a shadow mask when forming the organic layer and the electrode layer.
  • a space can be maintained between the electrode layer 4 and the flexible film sealing material 5 by the spacers 8 and 8 b, and the organic EL lighting panel is bent.
  • it can suppress that the flexible film and electrode layer as a sealing material contact, and can suppress damage to an electrode layer or an organic layer.
  • an organic EL lighting device to which this organic EL lighting panel is applied, it is connected via a wiring to be connected to a connecting portion formed by extending one end of the transparent electrode layer and the electrode layer paired therewith.
  • a lighting circuit, a control circuit for the lighting circuit, and the like are provided. Through these, external power can be supplied to the transparent electrode layer and the electrode layer.
  • the wiring having a width over the entire width of one end of the electrode can be used.
  • a flexible film such as copper polyimide can also be applied as the wiring.
  • the organic EL lighting device can be applied to a backlight such as a liquid crystal display.
  • Example 1 On a polyethylene naphthalate base film having a thickness of 200 ⁇ m, a transparent conductive layer of indium tin oxide (ITO) was formed and patterned by sputtering through a shadow mask to form a transparent electrode layer. A negative photosensitive acrylic resin solution is applied as a photoresist on the transparent electrode layer, heated, and then a spacer having a diameter of 15 ⁇ m and a height of 5 ⁇ m is formed on the transparent electrode layer at a density of 100 / cm 2 by photolithography. did.
  • ITO indium tin oxide
  • Cu—Pc copper phthalocyanine
  • ⁇ -NPD N, N′-diphenyl-NN—bis (1-naphthyl) -1,1′-biphenyl
  • CBP 4,4′-biscarbazolylbiphenyl
  • Ir (ppy) 3 tris- (2 ferrinylpyridine) iridium complex
  • Btp 2 Ir (acac) Bis (2- (2′-benzo (4,5- ⁇ ) thienyl) pyridinate-N, C2 ′) (acetylacetonate) iridium complex
  • FIr (pic) ((Bis (4 , 6-Di-fluorophenyl) -pyridinate-N, C2 ') picolinate iridium complex) and BCP (2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline) in the hole blocking layer
  • Electric Transporting layer Alq 3 using LiF on the electron injecting material, sequentially vacuum through a mask (heating) was deposited to form an organic layer.
  • Vacuum (heating) vapor deposition was performed on the organic layer using aluminum to form a negative electrode.
  • the film thickness of the organic EL element part (electrode layer and organic layer sandwiched between the electrode layer and the organic layer) was 285 nm.
  • the spacer protruded 4.7 ⁇ m from the upper surface of the negative electrode.
  • a 100 ⁇ m-thick film made of the same material as that of the flexible film base material is bonded to the flexible film base material in which the organic EL element portion is formed using an epoxy adhesive in a nitrogen atmosphere.
  • An illumination panel was produced.
  • the adhesive surface of the flexible film substrate was subjected to a surface treatment using atmospheric pressure plasma to improve the adhesiveness.
  • the driving current was set to a constant current of 25 A / m 2 and the lamp was lit, the driving voltage was 4.6 V and the luminance was 980 cd / m 2 .
  • the present invention can be used in any industrial field that requires a surface light source. Specifically, it can be used as a surface light source for display devices of various lighting devices, various display devices, personal computers, and terminal devices such as mobile phones and multi-function mobile phones.

Abstract

　可撓性であって、屈曲、衝撃、振動が負荷されても、有機ＥＬを含む有機層や、電極層に欠損が生じるのを抑制することができ、ショート等によるダークスポットの発生を抑制することができる長寿命の有機ＥＬ照明パネルを提供する。　少なくとも一方が透明である可撓性フィルム基材と可撓性フィルム封止材間に、少なくとも一方が透明である１対の電極層と、該１対の電極層に挟持される有機エレクトロルミネッセンスを含む有機層とを有する有機エレクトロルミネッセンス照明パネルであって、前記可撓性フィルム基材上に積層される一方の前記電極層上に、前記有機層及び他方の前記電極層を貫通して設けられる複数のスペーサーを有する。

Description

有機エレクトロルミネッセンス照明パネル、その製造方法及び有機エレクトロルミネッセンス照明装置
　本発明は、有機エレクトロルミネッセンス照明パネル、その製造方法及び有機エレクトロルミネッセンス照明装置に関する。
　有機エレクトロルミネッセンス（有機ＥＬ）の発光を利用した有機ＥＬ照明パネルは、透明な基板上に、透明電極層、有機ＥＬ層、電極層を順次積層し、これを封止材で封止して形成される。有機ＥＬ照明パネルに用いられる基板は、有機ＥＬからの発光の透過率が高く透明であり、剛性を有することが要請されるところ、ガラス製基板が適用されていた。しかしながら、ガラス基板は脆く、取扱いは容易ではなく、薄膜状の厚さのガラス基板を製造するのは容易ではない。有機ＥＬ照明パネルにおいて、小型化、薄型、軽量化、更に、可撓性が求められていることから、透明で可撓性を有する樹脂製フィルムは、ロール状に巻回でき、取扱いが容易であり、有機ＥＬを効率よく製造することができ、意匠性も向上させることができ、安価であり、ガラス基板に代わるものとして注目されている。
　有機ＥＬ照明パネルは、図７に示すように、透明基板１１上に透明電極層１２、有機層１３、電極層１４を順次積層し、透明基板１１にシール部１６の接着剤１７を介して封止材１５を固定した構造を有し、その厚さは全体で数ｍｍ程度である。可撓性の有機ＥＬ照明パネルを得るためには、透明基板１１に可撓性を有する透明の樹脂製フィルムを用いると共に、封止材１５にも基板と同様の可撓性を有するものを使用し、基板と封止材の曲げ性や延性を一致させる必要がある。しかしながら、有機ＥＬ照明パネルが曲げられたとき、図８に示すように、ｎｍオーダー厚の超薄膜の有機層１３や、電極層１４が封止材１５に接触、押圧され、損傷を受けやすい。
　このような有機ＥＬ素子として、基板上の電極層が形成されていない領域にスペーサ層を設け、これにより隙間を充填し、その上に有機材料層を設け、隙間への空気の侵入を抑制し、空気中に含まれる水分による有機ＥＬ素子の劣化や、有機材料層の折曲による損傷が起因となる発光輝度の低下を抑制した有機ＥＬ素子（特許文献１）や、配線間の立体交差がある領域にはスペーサーがない封止材を用いることにより、封止圧が過剰であっても、スペーサーが減り込んで上部配線と下部配線とが接触して導通することを抑制した有機ＥＬ素子パネル（特許文献２）が報告されている。
　その他、画素電極と対向電極間に有機発光層を有する有機ＥＬ素子の画素電極を囲って設けられた隔壁上にマスクスペーサーを設け、隔壁とマスクスペーサーと対向電極との上に無機膜を設け、補助対向電極を蒸着して設ける際、構成材料がマスクに付着して剥離し、発光欠陥が生じるのを抑制した有機ＥＬ装置（特許文献３、４）等が報告されている。
　このような有機ＥＬ照明パネルにおいては、可撓性を有する基板を用いて形成された有機ＥＬ照明パネルに屈曲力が負荷されても、基板と封止材間に封止される有機ＥＬを含む有機層や、電極層に欠損が生じるのを抑制できる有機ＥＬ照明パネルが要請されている。
特開２００５－１６６４４５ 特開２００９－１１０７８５ 特開２００７－７３５０４ 特開２０１１－１５４７９７
　本発明の課題は、可撓性であって、屈曲、衝撃、振動が負荷されても、有機ＥＬを含む有機層や、電極層において欠損の発生が抑制され、これによりショート等によるダークスポットの発生が抑制され、長寿命の有機ＥＬ照明パネルや、これを用いた有機ＥＬ照明装置及び有機ＥＬ照明パネルの製造方法を提供することにある。
　本発明は、少なくとも一方が透明である可撓性フィルム基材と可撓性フィルム封止材間に、少なくとも一方が透明である１対の電極層と、該１対の電極層に挟持される有機エレクトロルミネッセンスを含む有機層とを有する有機エレクトロルミネッセンス照明パネルであって、
可撓性フィルム基材上に積層される一方の電極層上に、有機層及び他方の電極層を貫通して設けられる複数のスペーサーを有することを特徴とする有機ＥＬ照明パネルに関する。
　また、本発明は、少なくとも一方が透明である可撓性フィルム基材と可撓性フィルム封止材間に、少なくとも一方が透明である１対の電極層と、該１対の電極層に挟持される有機エレクトロルミネッセンスを含む有機層とを有する有機エレクトロルミネッセンス照明パネルであって、
可撓性フィルム封止材上に、前記電極層に対向し、且つ、前記有機層の上方に配置されて設けられる複数のスペーサーを有することを特徴とする有機ＥＬ照明パネルに関する。
　また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセンス照明パネルを用いたことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス照明装置に関する。
　また、本発明は、少なくとも一方が透明である可撓性フィルム基材と可撓性フィルム封止材間に、少なくとも一方が透明である１対の電極層と、該１対の電極層に挟持される有機エレクトロルミネッセンスを含む有機層とを有する有機エレクトロルミネッセンス照明パネルの製造方法であって、前記可撓性フィルム基材上に積層した前記電極層上に、フォトレジスト膜を積層し、該フォトレジスト膜をフォトリソグラフィーによりパターニングして、前記有機層及び他方の前記電極層を貫通するスペーサーを形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス照明パネルの製造方法や、前記可撓性フィルム基材上に積層した前記電極層上に、スペーサー材料を、ディスペンス塗布、インクジェット塗布、又はスクリーン・フレキソ・グラビアにより印刷して、前記有機層及び他方の前記電極層を貫通するスペーサーを形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス照明パネルの製造方法に関する。
　また、本発明は、少なくとも一方が透明である可撓性フィルム基材と可撓性フィルム封止材間に、少なくとも一方が透明である１対の電極層と、該１対の電極層に挟持される有機エレクトロルミネッセンスを含む有機層とを有する有機エレクトロルミネッセンス照明パネルの製造方法であって、前記可撓性フィルム封止材上に、フォトレジスト膜を積層し、フォトレジスト膜をフォトリソグラフィーによりパターニングして、前記電極層に対向し、且つ、前記有機層の上方に配置される複数のスペーサーを形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス照明パネルの製造方法や、前記可撓性フィルム封止材上に、スペーサー材料を、ディスペンス塗布、インクジェット塗布、又はスクリーン・フレキソ・グラビアにより印刷して、前記電極層に対向し、且つ、前記有機層の上方に配置される複数のスペーサーを形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス照明パネルの製造方法に関する。
　本発明の有機ＥＬ照明パネルは、可撓性であって、屈曲、衝撃、振動が負荷されても、有機ＥＬを含む有機層や、電極層に欠損が生じるのを抑制することができ、ショート等によるダークスポットの発生を抑制することができ、長寿命である。
本発明の有機ＥＬ照明パネルの一例を示す構成図である。 図１に示す本発明の有機ＥＬ照明パネルの一例のＡＡ´線における断面を示す図である。 図１に示す本発明の有機ＥＬ照明パネルの一例のＢＢ´線における断面を示す図である。 本発明の有機ＥＬ照明パネルの他の例を示す断面を示す図である。 本発明の有機ＥＬ照明パネルの他の例を示す断面を示す図である。 本発明の有機ＥＬ照明パネルの一例の動作を示す図である。 従来例の有機ＥＬ照明パネルの断面を示す図である。 従来例の有機ＥＬ照明パネルの動作を示す図である。
　本発明の有機エレクトロルミネッセンス照明パネルは、少なくとも一方が透明である可撓性フィルム基材と可撓性フィルム封止材間に、少なくとも一方が透明である１対の電極層と、該１対の電極層に挟持される有機エレクトロルミネッセンスを含む有機層とを有する有機エレクトロルミネッセンス照明パネルであって、
前記可撓性フィルム基材上に積層される一方の前記電極層上に、前記有機層及び他方の前記電極層を貫通して設けられる複数のスペーサーを有することを特徴とする。
　上記有機エレクトロルミネッセンス照明パネルに用いる可撓性フィルム基材と可撓性フィルム封止材（これらを可撓性フィルムともいう。）は、少なくとも一方が透明であれば、他方の透明性は問われない。具体的には、透明の可撓性フィルム基材と、透明性を有しない可撓性フィルム封止材とすることができる。
　可撓性フィルム基材又は可撓性フィルム封止材の透明とは、有機層に含まれる有機ＥＬの発光を透過させ、有機ＥＬ照明パネルとして機能させ得るものであり、透過率が高いものが好ましく、例えば、有機ＥＬの発光の透過率が全光線透過率で８０％以上であることが好ましく、８４％以上であることがより好ましい。可撓性フィルム基材と可撓性フィルム封止材は必ずしも同一の材質でなくてもよいが、曲げ応力が類似するものであることが好ましい。可撓性フィルムとしては、具体的には、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）や、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等のポリエステル、ポリメタクリル酸メチル、ポリメタクリル酸エチル、ポリアクリル酸メチル、ポリアクリル酸エチル等のアクリル系樹脂、ポリエーテルサルフォン（ＰＥＳ）、ポリ炭酸エステル（ＰＣ）等であることが好ましい。これらの厚さは、例えば、可撓性フィルム基材としては、２０～３００μｍを挙げることができ、可撓性フィルム封止材としては、５０～２００μｍを挙げることができる。
　これらの可撓性フィルムには、水等の気体の透過を抑制するガスバリア層を有していてもよい。ガスバリア層としては、窒化ケイ素、窒化酸化ケイ素、酸化ケイ素等を含む無機層や、これと共にオレフィン樹脂等の疎水性樹脂層や、アクリル系樹脂等の親水性樹脂層を有する透明性のものが好ましい。
　可撓性フィルム基材上に１対の電極層の一方が設けられる。可撓性フィルム基材が透明であれば、透明な電極層が形成され、透明電極層が有機層に含まれる有機ＥＬの発光を透過させ、有機ＥＬ照明パネルとして機能させる。透明電極層は有機ＥＬの発光の透過率が高いものが好ましく、例えば、有機ＥＬの発光の透過率が全光線透過率で８９％以上であることが好ましい。透明電極層は、正孔又は電子のいずれのキャリアを供給するものであってもよいが、例えば、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、酸化インジウム亜鉛（ＩＺＯ）等の透光性電極材料で形成され、正孔を供給する正極とすることができる。透明電極層は、例えば、１００～３００ｎｍ等の厚さに形成することができる。
　上記透明電極層と対をなす電極層は、透光性を問われるものでなく、透明電極層が上記透光性電極材料で形成される正極である場合、電子を供給する遮光性の負極とすることができる。具体的には、例えば、アルミニウム、銀等の金属薄膜の負極として遮光性の電極層とすることにより、有機層の発光を透光性電極層側へ反射し、有機ＥＬ照明パネルの発光面からの放出光量の減少を抑制するようにしてもよい。電極層の厚さは、配線抵抗による電圧降下を考慮すると厚い方が好ましく、例えば、５０～３００ｎｍとすることができる。また、透光性負極電極材料で形成した透明性電極層としてもよく、可撓性フィルム基材及び可撓性フィルム封止材を透明性を有するものとして、透明の有機ＥＬ照明パネルを作製することができる。電極層と配線部材とを接続するため、電極層の一端を延長して接続部を形成することが好ましい。
　上記可撓性フィルム基材上の電極層上に、複数のスペーサーが設けられる。スペーサーの形状は、円柱や六角柱等の柱状、球状等が好ましい。線状や大きな面積を有するスペーサーを設けた場合には、有機ＥＬ照明パネルに剛性を付与する傾向が高く、可撓性を維持することが困難となるが、柱状や、球状等のスペーサーでは、可撓フィルムとの接触面積が小さく、有機ＥＬ照明パネルの可撓性を維持することができる。一つのスペーサーが有機層の面方向に平行な断面に占める断面積は、可撓性フィルム基材と可撓性フィルム封止材との接触を抑制するスペーサーの機能からは有機層に占める断面積は大きい程よいが、有機層中に有機ＥＬを含有しないスペーサーが存在しても、視覚上発光しない部分として認識されるのを回避するためには小さい程よいことを勘案して選択することが好ましい。スペーサーが有機層の面方向に平行な断面に占める断面積は、平均直径５μｍ以上、５０μｍ以下の円の面積に相当することが好ましく、より好ましくは、平均直径８μｍ以上、２０μｍ以下の円の面積に相当することである。スペーサーの断面積が平均直径５μｍ以上の円の面積に相当するものであれば、スペーサーをフォトリソグラフィーにより作製する際、より安定してスペーサーを形成することができ、平均直径５０μｍ以下の円の面積に相当するものであれば、視覚上認識されにくい傾向が高く、高開口率化、即ち、有機層の発光面積を広くすることができる。
　複数のスペーサーを設ける密度としては、可撓性フィルム基材と可撓性フィルム封止材が非接触を保ち、且つ、有機層の発光面積を広く維持するため、有機層において１００個／ｃｍ２以上、４００個／ｃｍ２以下であることが好ましく、より好ましくは、１００個／ｃｍ２以上、２００個／ｃｍ２以下である。スペーサーの密度が上記範囲であれば、有機ＥＬ照明パネルが屈曲された場合でも、可撓性フィルムの間隔を維持し、有機層や電極層に欠損が生じるのを抑制することができる。
　スペーサーの高さは、有機層及び他方の電極層を貫通して設けられ、その先端が他方の電極層から突出した位置に達する高さを有する。具体的には、他方の電極層の上面より先端が平均０．２μｍ以上、１００μｍ以下の範囲で突出していることが好ましく、より好ましくは、平均１μｍ以上、３０μｍ以下の範囲で突出している高さである。
　スペーサーの材質は、樹脂製であっても、無機化合物であってもよく、電極層間の短絡が生じない非導電体であればよい。具体的には、可撓性フィルムと同じ材質、また、電極層をフォトリソグラフィーで形成する際に使用するレジスト等であってもよい。これらのうち、有機ＥＬ照明パネルが屈曲されたとき、可撓性フィルム間の間隔を維持する強度を有するものが好ましく、密度、製造効率等との関連において、スペーサーの材質を選択することが好ましい。
　有機層は、例えば、正孔注入層、正孔輸送層、有機ＥＬを含む発光層、電子輸送層、電子注入層が、順次積層された構造を有するものを挙げることができる。また、発光に寄与しない正孔や電子が発光層から移動するのを抑制し、発光効率を高めるために、キャリアブロック層を複数層設けることもできる。
　正孔注入層は、透明電極層から有機層へ注入される正孔に対する注入障壁の高さを下げると共に、正極と正孔輸送層とのエネルギーレベルの相違を緩和し、正極から注入される正孔が正孔輸送層へ容易に注入されるように設けられるものである。正孔注入層を形成する正孔注入層材料として、例えば、銅フタロシアニンやスターバースト型芳香族アミンのようなアリールアミン誘導体等や、これらに五酸化バナジウムや三酸化モリブデン等の無機物や、Ｆ４-ＴＣＮＱ等の有機物を化学ドーピングすることにより、更に注入障壁を下げ、駆動電圧を低下させたものを挙げることができる。
　正孔輸送層は、発光層への正孔の移動率を高めるために設けられる。正孔輸送層を形成する正孔輸送層材料は、適度なイオン化ポテンシャルを有し、同時に、発光層から電子の漏洩を阻止する電子親和力を有するものが好ましい。正孔輸送層材料として、例えば、ビス（ジ（ｐ－トリル）アミノフェニル）－１，１－シクロヘキサン、ＴＰＤ、Ｎ,Ｎ’－ジフェニル－Ｎ－Ｎ－ビス（１－ナフチル）－１,１’－ビフェニル）－４,４’－ジアミン（α－ＮＰＤ）等のトリフェニルジアミン類や、スターバースト型芳香族アミン等を用いることができる。
　発光層は、電極から注入された電子と正孔を再結合させ、蛍光、燐光を発光させる層である。発光層を形成する発光材料としては、例えば、トリス（８－キノリノール）アルミニウム錯体(Ａｌｑ３)、ビスジフェニルビニルビフェニル（ＢＤＰＶＢｉ）、１，３－ビス（ｐ－ｔ－ブチルフェニル－１，３，４－オキサジアゾールイル）フェニル（ＯＸＤ－７）、Ｎ，Ｎ'　－ビス（２，５－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ペリレンテトラカルボン酸ジイミド（ＢＰＰＣ）、１，４ビス（Ｎ－ｐ－トリル－Ｎ－４－（４－メチルスチリル）フェニルアミノ）ナフタレン等の低分子化合物、ポリフェニレンビニレン系ポリマー等の高分子化合物を用いることができる。
　また、発光材料として、ホストとドーパントの二成分系からなり、ホスト分子で生成した励起状態のエネルギーがドーパント分子へ移動してドーパント分子が発光するものを用いることができる。二成分系の発光材料として、上記発光材料や、電子輸送性材料、正孔輸送性材料を用いることができる。例えば、ホストのＡｌｑ３等のキノリノール金属錯体に、ドーパントの４－ジシアノメチレン－２－メチル－６－（ｐ－ジメチルアミノスチリル）－４Ｈ－ピラン（ＤＣＭ）、２，３－キナクリドン等のキナクリドン誘導体や、３－（２'　－ベンゾチアゾール）－７－ジエチルアミノクマリン等のクマリン誘導体をドープしたもの、ホストの電子輸送性材料のビス（２－メチル－８－ヒドロキシキノリン）－４－フェニルフェノール－アルミニウム錯体に、ドーパントのペリレン等の縮合多環芳香族をドープしたもの、あるいはホストの正孔輸送性材料の４，４'　－ビス（ｍ－トリルフェニルアミノ）ビフェニル（ＴＰＤ）にドーパントのルブレン等をドープしたもの、ホストの４，４’－ビスカルバゾリルビフェニル（ＣＢＰ）、４，４´－ビス（９－カルバゾリル）－２，２’－ジメチルビフェニル（ＣＤＢＰ）等のカルバゾール化合物にドーパントの白金錯体やトリス－（２フェリニルピリジン）イリジウム錯体（Ｉｒ(ｐｐｙ)３）、（ビス(４,６-ジ-フルオロフェニル)-ピリジネート-N,C2’)ピコリネートイリジウム錯体（ＦＩｒ（ｐｉｃ））、（ビス（２－（２’－ベンゾ（４，５-　α）チエニル）ピリジネート-N,C2’）(アセチルアセトネート）イリジウム錯体（Ｂｔｐ２Ｉｒ（ａｃａｃ））、Ｉｒ（ｐｉｃ）３、Ｂｔ２Ｉｒ（ａｃａｃ）等のイリジウム錯体をドープしたもの等を用いることができる。
　これらの発光材料は、有機ＥＬ照明装置の目的とする発光色によって選択することができる。具体的には、緑色発光の場合はＡｌｑ３、ドーパントにキナクドリンやクマリン、Ｉｒ(ｐｐｙ)３等、青色発光の場合はＤＰＶＢｉ、ドーパントにペリレンやジスチリルアリーレン誘導体、ＦＩｒ（ｐｉｃ）等、緑～青緑色発光の場合はＯＸＤ－７等、赤～オレンジ色発光の場合は、ドーパントにＤＣＭ、ＤＣＪＴＢ、Ｉｒ（ｐｉｃ）３等、黄色発光の場合は、ドーパントにルブレン、Ｂｔ２Ｉｒ（ａｃａｃ）等を用いることができる。また、白色発光を得るために、発光材料としてホストにＡｌｑ３等、ゲストにＤＣＭ（橙色）等を組み合わせて使用することができる。
　白色発光の発光層としては、赤色、緑色、青色を発光する発光材料をそれぞれ含有する三層積層構造、或いは、青色と黄色等、補色を発光する発光材料をそれぞれ含有する二層積層構造としたり、これら各色の発光材料を多元共蒸着等で形成することによりこれらの発光材料が混在する一層構造とすることもできる。更に、上記三層や二層の積層構造における各色層を構成する発光材料を、順次、赤色、青色、緑色等の微細な画素を平面的に配列した発光層とすることもできる。
　発光層上にキャリアブロック層として正孔ブロック層を設けることができる。正孔ブロック層は発光層内で発光に寄与しないで通過する正孔をブロックし、発光層内で電子との再結合確率を高めるために、設けられる。正孔ブロック層を形成する材料として、２，９‐ジメチル‐４，７‐ジフェニル‐１，１０‐フェナントロリン（ＢＣＰ）、トリフェニルジアミン誘導体、トリアゾール誘導体等を用いることができる。
　電子輸送層は、発光層への電子の移動率を高めるために設けられ、適度なイオン化ポテンシャルを有し、同時に、発光層から正孔が漏洩するのを阻止できる電子親和力を有する電子輸送層材料で形成することが好ましい。電子輸送層を形成する電子輸送層材料として、例えば、２－（４－ビフェニリル）－５－（４－ｔ－ブチルフェニル）－１，３，４－オキサジアゾール（Ｂｕ－ＰＢＤ）、ＯＸＤ－７等のオキサジアゾール誘導体、トリアゾール誘導体、キノリノール系の金属錯体等の有機物質や、これらの有機材料にリチウム等アルカリ金属のような電子供与性物質を化学ドーピングしたものを用いることができる。
　電子注入層は、負極である電極層の形成に用いられるアルミニウム等金属材料の仕事関数と、電子輸送層の電子親和力（ＬＵＭＯ準位）のエネルギー差が大きいことに起因して、電極層から電子輸送層への電子の注入が困難になるのを緩和するために設けられる。電子注入層を形成する電子注入層材料としては、リチウムやセシウム等のアルカリ金属、若しくは、カルシウム等のアルカリ土類金属のフッ化物や酸化物、又は、マグネシウム銀やリチウムアルミニウム合金等から選択される仕事関数の小さい物質を用いることができる。
　上記電極層間に設けられる有機層の厚さは、例えば、各層を１～５００ｎｍ、合計１００～１０００ｎｍを挙げることができる。
　また、有機ＥＬ照明パネルの可撓性フィルム基材と可撓性フィルム封止材とがシール部を介して接合されて形成される封止空間には、可撓性フィルム封止材と電極層との接触を抑制する充填材が充填されていることが好ましい。充填材としては、不活性ガス又は捕水剤を含むシリコーン等を用いることができる。シリコーンはオルガノポリシロキサンのうち、高粘度の液状のジメチルポリシロキサンであることが好ましい。捕水剤としては、酸化カルシウム等を挙げることができる。
　有機ＥＬ照明パネルの一例として、図１の構成図に示すものを挙げることができる。図１におけるＡ－Ａ´線における断面を図２に、図１におけるＢ－Ｂ´線における断面を図３に示す。図１～３に示す有機ＥＬ照明パネルは、透明の可撓性フィルム基材１上に、透明の電極層である正極２、有機層３、電極層である負極４が順次積層され、可撓性フィルム封止材５がシール部６を介して可撓性フィルム基材１に接着され、封止空間７を形成するようになっている。透明の電極層上には、複数のスペーサー８が、その先端が電極層の負極の上面より上に位置するように、有機層及び電極層を貫通して設けられている。図においては、スペーサーの先端は、封止材に接触していないが、封止材に接触するように設けられていてもよい。
　このような有機ＥＬ照明パネルの製造方法の一例を説明する。
　透明の可撓性フィルム基材に、透明電極層を形成する。透明電極の形成には、シャドーマスクを介して、上記透明電極層材料を、スパッタ、蒸着、ＣＶＤ等により成膜して形成することができる。また、透明電極層材料を一様に成膜した透光性電極膜を、フォトリソグラフィーによりパターニングして形成することができる。透明電極層の一端に配線部材との接続部を形成するため、一端を延長して設けることが好ましい。
　透明の可撓性フィルム基材上に積層した透明電極層上にスペーサーを形成する。スペーサーの形成は、スペーサー材料をスパッタ、蒸着等で成膜し、フォトリソグラフィーでパターンに形成したり、シャドーマスクを介してスパッタ、蒸着等で形成することもできる。また、ディスペンス塗布、インクジェット塗布、スクリーン・フレキソ・グラビア等の印刷により形成することもできる。
　フォトリソグラフィーによりスペーサーを形成する場合は、電極層を形成した後、電極層上にフォトレジストを成膜し、フォトレジスト膜をフォトリソグラフィーによりパターニングして形成することができる。フォトレジストとしては、ネガ型、ポジ型いずれであってもよく、例えば、アクリル系樹脂、ノボラック、ポリイミド等のネガ型を用いることができる。フォトリソグラフィーによれば、１０μｍ程度の微細なパターンの形成が可能であり、レジストとして透明のアクリル系樹脂を用いることにより、有機ＥＬからの光を遮断することがなく好ましい。
　印刷によりスペーサーを形成する場合は、スペーサーが所定の高さになるように、複数回反復することもできる。印刷により形成したスペーサーは、フォトリソグラフィーによる場合より、サイズが大きくなるが、高さも高くすることができ、材料の選択幅が広く、製造工程も簡略であり、製造装置も簡便であり、製造効率が上昇され、安価に製造することができる。このようなスペーサーは、可撓性フィルム基材上の有機層が積層されない部分に形成することもできる。
　また、図４に示すように、スペーサー８を形成するフォトレジスト膜のパターニング時に、負極の電極取り出し部となるパネル外周部に、絶縁部９を形成することができる。スペーサー８を形成するフォトレジスト膜のパターニングに使用するマスク材をハーフトーンマスクやグレートーンマスクを使用することにより、スペーサーとはその高さを異なるものに形成することができる。絶縁部９は、種々の発光形状の有機ＥＬ照明パネルの作製を可能とし、且つ、下層の透明電極層は一様に成膜した状態でよく、透明電極層のパターニングの工程を省略することができる。
　その後、有機層を形成する。電子注入層、電子輸送層、発光層、正孔輸送層、正孔注入層、正孔ブロック層は上記材料を用いて、抵抗加熱による真空蒸着法、ＭＢＥ法、レーザーアブレーション法等でシャドーマスクを介して所望の形状に成膜して形成することができる。また、これらの層の形成に高分子材料を用いる場合、高分子材料を液状にしてインクジェット等の印刷により所望の形状に形成して各層を形成することもでき、また、感光性塗布液にしてスピンコートやスリットコートし、フォトリソグラフィーにより所望の形状に形成して各層を形成することもできる。
　透明電極層と対をなす他方の電極層は、有機層上に真空蒸着法やスパッタ法等により形成することができる。また、電極層の一端に、電極層を延長して配線部材との接続部を形成することが好ましい。
　その後、有機層及び電極層を形成した透明の可撓性フィルム基材上にシール部を介して、可撓性フィルム封止材を接着又は融着し、封止空間に有機層及び電極層を封止する。シール部材としては、エポキシ系樹脂やアクリル系樹脂等の紫外線硬化型又は熱硬化型接着剤を用いることができる。可撓性フィルム基材と可撓性封止材の接着面は、局所常圧プラズマ処理やカップリング処理による表面改質処理を施し、シール部の接着性を高めてもよく、また、ラミネート法を適用してもよい。このとき、窒素等の不活性ガス環境下で行い、封止空間に不活性ガスを封止し、有機ＥＬ照明パネルを得ることができる。
　また、有機層及び電極層を封止した後、封止空間にシリコーンに酸化カルシウム等の捕水剤を混練したものを充填することもできる。これにより、内圧が一定に保持され、スペーサーと相俟って、電極層や有機層と、封止材との接触が抑制され、屈曲による電極層や有機層の損傷を抑制することができる。
　また、本発明の有機ＥＬ照明パネルとして、スペーサーが可撓性フィルム封止材上に電極層に対向し、且つ、有機層の上方に配置されたものであってもよい。図５の断面を示す図に示すように、可撓性フィルム封止材５ｂに、スペーサーを設ける。図中、図１と同符号で示すものは、図１の有機ＥＬ照明パネルにおける各部材と同様のものを示す。可撓性フルム封止材５ｂに設けられるスペーサー８ｂは図１に示す有機ＥＬ照明装置におけるスペーサー８と同様の形状、材質、密度、有機層に対して占める面積も同様に形成することができる。電極層４及び有機層３には、スペーサー８ｂに対向する部分に、スペーサー８ｂを挿入させ、透明電極２に達する挿入孔８ｃが設けられる。
　このような可撓性フィルム封止材に形成されるスペーサー８ｂの高さとしては、その先端が透明電極層２に接触する高さとしてもよいが、曲げられたときの基板間の距離の変動を考慮し、非接触とする高さであることが好ましい。具体的には、封止空間の高さにもよるが、５０μｍ以上、５００μｍ以下であることが好ましい。
　このようなスペーサー８ｂは、可撓性フィルム封止材上に、上記スペーサー８と同様の方法で形成することができる。電極層４及び有機層３に設けるスペーサー８ｂの挿入孔８ｃを形成するには、有機層、電極層の成膜時にシャドーマスクを用いて成膜させないことにより形成することができる。
　上記有機ＥＬ照明パネルにおいては、図６に示すように、スペーサー８、８ｂによって電極層４と可撓性フィルム封止材５間に間隔を維持することができ、有機ＥＬ照明パネルを屈曲したときでも、封止材としての可撓性フィルムと電極層が接触するのを抑制し、電極層や有機層の損傷を抑制することができる。
　また、この有機ＥＬ照明パネルを適用した有機ＥＬ照明装置としては、上記透明電極層及びこれと対をなす電極層の一端を延設して形成した接続部に、接続される配線を介して接続される点灯回路、点灯回路の制御回路等が設けられる。これらを介して透明電極層及び電極層に外部電源の供給を可能とする。配線は、接続部の抵抗の上昇を抑制するために、電極の一端の幅の全体に亘る幅を有するものを用いることができる。配線として、銅ポリイミド等の可撓性を有するフィルムを適用することもできる。有機ＥＬ照明装置は、液晶ディスプレイ等のバックライト等に適用することができる。
　以下に、本発明のリチウムイオン二次電池を詳細に説明する。
［実施例１］
　厚さ２００μｍのポリエチレンナフタレート基材フィルム上に、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）の透明導電膜を、シャドーマスクを介してスパッタにより成膜・パターニングを行い、透明電極層を形成した。透明電極層上にフォトレジストとしてネガ型感光性アクリル樹脂液を塗布、加熱後、フォトリソグラフィー法により、口径１５μｍ、高さ５μｍのスペーサーを、透明電極層上に１００個／ｃｍ２の密度で形成した。その後、正孔注入材料にＣｕ－Ｐｃ（銅フタロシアニン）、正孔輸送材料にα－ＮＰＤ（Ｎ,Ｎ’－ジフェニル－Ｎ－Ｎ－ビス（１－ナフチル）－１,１’－ビフェニル）－４,４’－ジアミン）、発光材料としてＣＢＰ（４，４’－ビスカルバゾリルビフェニル）に、Ｉｒ（ｐｐｙ）３　（トリス－（２フェリニルピリジン）イリジウム錯体）、Ｂｔｐ２Ｉｒ（ａｃａｃ）　（ビス（２－（２’－ベンゾ（４，５-　α）チエニル）ピリジネート-N,C2’）(アセチルアセトネート）イリジウム錯体)をドーピング、さらにＣＢＰに、ＦＩｒ（ｐｉｃ）　（（ビス(４,６-ジ-フルオロフェニル)-ピリジネート-N,C2’)ピコリネートイリジウム錯体）をドーピングし、正孔ブロック層にＢＣＰ　（２，９‐ジメチル‐４，７‐ジフェニル‐１，１０‐フェナントロリン）、電子輸送層にＡｌｑ３、電子注入材料にＬｉＦを用い、マスクを介して順次真空（加熱）蒸着し、有機層を形成した。有機層上にアルミニウムを用いて真空（加熱）蒸着し、負極を形成した。有機ＥＬ素子部（電極層及びこれに挟持された有機層）の膜厚は、有機層と負極層を合せて２８５ｎｍであった。スペーサーは負極の上面から４．７μｍ突出していた。その後、可撓性フィルム基材と同じ材質で厚さ１００μｍのフィルムを、窒素雰囲気下で、エポキシ系接着剤を用いて有機ＥＬ素子部を形成した可撓性フィルム基材と接着し、有機ＥＬ照明パネルを作製した。このとき、可撓性フィルム基材の接着面は常圧プラズマを用いて表面処理を施し、接着性を高めたものを用いた。
　駆動電流を２５Ａ／ｍ2の定電流とし点灯させたところ、駆動電圧は４．６Ｖ、輝度は９８０ｃｄ／ｍ2であった。
　［振動試験］
　有機ＥＬ照明パネルを固定冶具に固定し、振動周波数５～１００Ｈｚ、加速度１．２Ｇの負荷をｘ、ｙ、ｚ方向にそれぞれ１分間加え、これを１０回反復し、その後点灯させた。試験を行ったパネル１０中、総てのパネルが点灯した。
　［衝撃試験］
　有機ＥＬ照明パネルを固定冶具に固定し、加速度３０Ｇの負荷をｘ、ｙ、ｚ方向にそれぞれ１０ｍｓｅｃ加え、これを３回反復し、その後点灯させた。試験を行ったパネル１０中、総てのパネルが点灯した。
　［屈曲性試験］
　有機ＥＬ照明パネルの中心に対し左右辺をそれぞれ６０度曲げ、これを３０回反復し、その後点灯させた。試験を行ったパネル１０中、総てのパネルが点灯した。
　［比較例］
　スペーサーを設けない他は、実施例１と同様に有機ＥＬ照明パネルを作製し、試験を行った。振動試験では、試験を行ったパネル１０中、８パネルが点灯しなかった。衝撃試験では、試験を行ったパネル１０中、総てが点灯しなかった。屈曲試験では、試験を行ったパネル１０中、９パネルが点灯しなかった。
　これらの結果から、スペーサーを設けない有機ＥＬ照明パネルにおいては、ショートやリークが発生するのに対し、本発明の有機ＥＬ照明パネルは、屈曲、振動、衝撃により有機層や電極層における損傷の発生が抑制されることが分かった。
　本願は、２０１２年３月３０日出願の特願２０１２－０７９９０５に記載した総ての事項を、その内容として含むものである。
１　可撓性フィルム基材
２　透明電極層
３　有機層
４　電極層
５、５ｂ　可撓性フィルム封止材
８、８ｂ　スペーサー
　本発明は、面光源を必要とするあらゆる産業分野にて利用することができる。具体的には、各種照明装置、各種表示装置、パーソナルコンピューターや、携帯電話、多機能携帯電話等の端末機器の表示装置の面光源に利用することができる。
 

Claims (10)

  1. 　少なくとも一方が透明である可撓性フィルム基材と可撓性フィルム封止材間に、少なくとも一方が透明である１対の電極層と、該１対の電極層に挟持される有機エレクトロルミネッセンスを含む有機層とを有する有機エレクトロルミネッセンス照明パネルであって、
    前記可撓性フィルム基材上に積層される一方の前記電極層上に、前記有機層及び他方の前記電極層を貫通して設けられる複数のスペーサーを有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス照明パネル。
  2. 　少なくとも一方が透明である可撓性フィルム基材と可撓性フィルム封止材間に、少なくとも一方が透明である１対の電極層と、該１対の電極層に挟持される有機エレクトロルミネッセンスを含む有機層とを有する有機エレクトロルミネッセンス照明パネルであって、
    前記可撓性フィルム封止材上に、前記電極層に対向し、且つ、前記有機層の上方に配置されて設けられる複数のスペーサーを有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス照明パネル。
  3. 　前記有機層の面方向に平行な断面に占める一つの前記スペーサーの断面積が、平均直径５μｍ以上、５０μｍ以下の円の面積に相当することを特徴とする請求項１又は２記載の有機エレクトロスミネッセンス照明パネル。
  4. 　前記有機層の面方向に平行な断面における前記スペーサーの密度が、１００個／ｃｍ２以上、４００個／ｃｍ２以下の範囲であることを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス照明パネル。
  5. 　前記可撓性フィルム基材と前記可撓性フィルム封止材との間に、不活性ガス又は捕水剤を含有するシリコーンが充填されたことを特徴とする請求項１から４のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス照明パネル。
  6. 　請求項１から５のいずれか記載の有機エレクトロルミネッセンス照明パネルを用いたことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス照明装置。
  7. 　少なくとも一方が透明である可撓性フィルム基材と可撓性フィルム封止材間に、少なくとも一方が透明である１対の電極層と、該１対の電極層に挟持される有機エレクトロルミネッセンスを含む有機層とを有する有機エレクトロルミネッセンス照明パネルの製造方法であって、
    前記可撓性フィルム基材上に積層した前記電極層上に、フォトレジスト膜を積層し、該フォトレジスト膜をフォトリソグラフィーによりパターニングして、前記有機層及び他方の前記電極層を貫通するスペーサーを形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス照明パネルの製造方法。
  8. 　少なくとも一方が透明である可撓性フィルム基材と可撓性フィルム封止材間に、少なくとも一方が透明である１対の電極層と、該１対の電極層に挟持される有機エレクトロルミネッセンスを含む有機層とを有する有機エレクトロルミネッセンス照明パネルの製造方法であって、
    前記可撓性フィルム基材上に積層した前記電極層上に、スペーサー材料を、ディスペンス塗布、インクジェット塗布、又はスクリーン・フレキソ・グラビアにより印刷して、前記有機層及び他方の前記電極層を貫通するスペーサーを形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス照明パネルの製造方法。
  9. 　少なくとも一方が透明である可撓性フィルム基材と可撓性フィルム封止材間に、少なくとも一方が透明である１対の電極層と、該１対の電極層に挟持される有機エレクトロルミネッセンスを含む有機層とを有する有機エレクトロルミネッセンス照明パネルの製造方法であって、
    前記可撓性フィルム封止材上に、フォトレジスト膜を積層し、フォトレジスト膜をフォトリソグラフィーによりパターニングして、前記電極層に対向し、且つ、前記有機層の上方に配置される複数のスペーサーを形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス照明パネルの製造方法。
  10. 　少なくとも一方が透明である可撓性フィルム基材と可撓性フィルム封止材間に、少なくとも一方が透明である１対の電極層と、該１対の電極層に挟持される有機エレクトロルミネッセンスを含む有機層とを有する有機エレクトロルミネッセンス照明パネルの製造方法であって
    前記可撓性フィルム封止材上に、スペーサー材料を、ディスペンス塗布、インクジェット塗布、又はスクリーン・フレキソ・グラビアにより印刷して、前記電極層に対向し、且つ、前記有機層の上方に配置される複数のスペーサーを形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス照明パネルの製造方法。
     
     
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