WO2013047834A1 - ガラス微粒子堆積体及びガラス母材の製造方法 - Google Patents

ガラス微粒子堆積体及びガラス母材の製造方法 Download PDF

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石原　朋浩
古川　将人
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住友電気工業株式会社
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    • Y02P40/57—Improving the yield, e-g- reduction of reject rates

Definitions

  • the present invention is a glass for producing a glass fine particle deposit by depositing glass fine particles on a starting rod by VAD method (vapor phase axis attaching method), OVD method (external attaching method), MMD method (multi-burner multilayer attaching method) or the like.
  • VAD method vapor phase axis attaching method
  • OVD method exitternal attaching method
  • MMD method multi-burner multilayer attaching method
  • the present invention relates to a method for producing a fine particle deposit and a method for producing a glass base material by heating the glass fine particle deposit to be transparent.
  • a deposition process for producing a glass fine particle deposit by the OVD method, the VAD method, or the like, and a transparent glass body (base material) for producing a transparent glass body by heating the glass fine particle deposit there is known a manufacturing method including a conversion step (see, for example, Patent Documents 1 to 3).
  • glass raw material gas is heated and vaporized, and the glass raw material gas is guided to a glass fine particle forming burner by piping under reduced pressure.
  • the temperature of the piping is 55 ° C.
  • the heat resistance temperature is about 70 ° C. This makes it possible to use piping made of a vinyl chloride material.
  • Patent Document 2 starts the deposition of glass fine particles after discarding the glass raw material gas for a predetermined time prior to the start of the deposition of the fine glass particles, and then discards the raw material gas, the volume of the piping, the pressure in the piping, and the piping. By satisfying the predetermined temperature, the occurrence of bubbles and cloudiness in the glass base material is avoided.
  • the piping temperature is 82 ° C. or 85 ° C.
  • a conduit from a source gas generator for supplying source gas to a burner is formed at 90 ° C. over the entire length using a heater and a heat insulating material.
  • Patent Document 4 describes a method for suppressing the spread of the flame by introducing gas into the inner periphery of the hood installed at the tip of the burner flame as a means for increasing the raw material yield.
  • a method for producing a glass fine particle deposit a method for producing a glass fine particle deposit by a gas phase synthesis method such as a VAD method, an OVD method, or an MMD method is generally known.
  • diameter for example, Patent Document 5, impregnated into dispersed mixture of additives particles was obtained by vapor phase synthesis porous soot body, in which heated transparent and the glass base material, SiO 2 system It is described that the particle size of the porous body is 500 to 1000 nm.
  • Patent Document 6 describes a production method in which pre-prepared glass fine particles are introduced into a burner flame, and the average particle size of the glass fine particles to be introduced is preferably 0.2 ⁇ m or less. Has been.
  • Patent Document 7 describes a production method in which a glass fine particle compact is sintered by microwave heating, and describes that the average particle size of the glass fine particles is 1 nm to 100 ⁇ m.
  • Japanese Unexamined Patent Publication No. 2004-161555 Japanese Unexamined Patent Publication No. 2006-342031 Japanese Unexamined Patent Publication No. 2003-165737 Japanese Laid-Open Patent Publication No. 7-144927 Japanese Unexamined Patent Publication No. 11-180719 Japanese Unexamined Patent Publication No. 2004-300006 Japanese Unexamined Patent Publication No. 2004-210548
  • An object of the present invention is to provide a method for producing a glass fine particle deposit and a glass base material, which can improve the adhesion efficiency of the produced glass fine particles to the starting rod and the glass fine particle deposit.
  • the method for producing a glass fine particle deposit according to the present invention capable of solving the above-mentioned problems is a method of heating and vaporizing a liquid glass raw material contained in a raw material container to form a glass raw material gas, and using the glass raw material gas as the raw material.
  • the glass raw material gas is burned from the vessel to the glass fine particle producing burner, and the glass raw material gas is ejected from the glass fine particle producing burner, and flame decomposition reaction (thermal decomposition reaction, flame hydrolysis reaction, thermal oxidation reaction, etc.) of the glass raw material gas.
  • the glass fine particle deposit is produced by depositing the glass fine particles produced by the step on the starting rod in the reaction vessel, and the glass fine particle producing burner from the raw material container in the deposition step. At least a part of the pipe up to 5 ° C / m or more is heated by the heating element on the burner side. It is characterized by controlling the temperature so as to slope.
  • the deposition step at least a part of the piping from the raw material container to the glass particulate generation burner is heated to 15 ° C. on the burner side by a heating element. It is characterized in that the temperature is controlled so as to have a temperature gradient of at least / m.
  • the deposition step at least a part of the piping from the raw material container to the glass particulate generation burner is heated to a temperature of 25 ° C. on the burner side by a heating element. It is characterized in that the temperature is controlled so as to have a temperature gradient of at least / m.
  • At least a part of the pipe from the raw material container to the glass particulate generation burner in the deposition step is controlled to a temperature of 100 ° C. or more by a heating element.
  • the Reynolds number of the glass raw material gas flowing in the pipe from the raw material container to the glass fine particle generating burner is 2000 or more.
  • the glass fine particles in the deposition step have a particle diameter of 10 (nm) or more, and the glass fine particles are placed between the particles in a flame of the glass fine particle producing burner.
  • the mass of the bonded particle group is 1.8 ⁇ 10 ⁇ 17 (g) or more.
  • the temperature of the glass raw material gas charged into the glass particulate generation burner in the deposition step is maintained at 100 ° C. or more, and the glass raw material gas of the glass particulate generation burner is maintained.
  • the glass raw material gas is chemically changed to silicon oxide gas (SiO 2 , SiO, etc.) within 700 mm from the nozzle.
  • the partial pressure of the chemically changed silicon oxide gas is set to be equal to or higher than the saturated vapor pressure of the silicon oxide gas (SiO 2 , SiO, etc.) at a position 20 mm from the glass raw material gas ejection port of the glass fine particle producing burner. It is characterized by.
  • silicon oxide described in the text is a generic term for silicon oxides such as SiO 2 and SiO.
  • the method for producing a glass fine particle deposit according to the present invention includes a partial pressure of the silicon oxide gas that has been chemically changed in the deposition step, preferably at a position 20 mm from the glass raw material gas jet of the glass fine particle producing burner. Is set to 1.5 times or more of the saturated vapor pressure of silicon oxide gas.
  • At least a part of the pipe from the raw material container to the glass particulate generation burner in the deposition step is controlled to a temperature of 100 ° C. or more by a heating element.
  • the Stokes number of the glass fine particles produced by the glass fine particle producing burner is 0.5 or more.
  • the deposition step in the deposition step, at least a part of the piping from the raw material container to the glass particulate generation burner is controlled to a temperature of 100 ° C. or more by a heating element. At the same time, it is characterized in that a region of 1/3 or less in the longitudinal direction from the end portion on the pipe side in the glass fine particle producing burner is controlled to a temperature of 100 ° C. or more by a heating element.
  • the method for producing a glass particulate deposit according to the present invention is characterized in that the heating element is a tape heater.
  • the method for producing a glass base material according to the present invention comprises producing a glass fine particle deposit by the method for producing a glass fine particle deposit, and heating the glass fine particle deposit produced in the deposition step to make it transparent. It is characterized by manufacturing a glass base material through a crystallization process.
  • the glass base material manufacturing method according to the present invention is characterized in that in the deposition step, a glass fine particle deposit is manufactured by an OVD method, a VAD method or an MMD method, and the glass base material is manufactured through the transparency step. It is said.
  • the method for producing a glass fine particle deposit and a glass base material according to the present invention, at least a part of the piping from the raw material container to the glass fine particle generating burner is heated to a temperature higher than 5 ° C./m by the heating element on the burner side. Since the temperature is controlled so as to be a gradient, the volume of the raw material gas in the pipe expands from the raw material container to the burner side, and the flow rate of the raw material gas is accelerated. As a result, the inertial force of the glass fine particles generated in the burner flame is increased, the straightness of the glass fine particles is promoted, and the glass fine particles are easily separated from the gas flow in the flame. Therefore, the adhesion efficiency of the glass fine particles to the starting rod and the glass fine particle deposit can be improved, and the raw material yield can be improved.
  • the method for producing a glass fine particle deposit and a glass base material according to the present invention, at least a part of the piping from the raw material container to the glass fine particle generating burner is controlled to a temperature of 100 ° C. or more by the heating element,
  • the Reynolds number of the glass raw material gas flowing in the pipe from the raw material container to the glass fine particle generating burner is 2000 or more, the flow of the glass raw material gas in the pipe is turbulent, and the raw material gas flowing in the pipe is piped.
  • the heating time of the source gas can be lengthened by following a longer path length than the length, and the temperature of the source gas can be easily increased.
  • the flame hydrolysis reaction is promoted in the burner flame, the number of glass fine particles generated in the flame is increased, and the outer diameter of the glass fine particles is also increased.
  • the increase in particle diameter promotes aggregation (bonding between particles) due to turbulent diffusion.
  • the particle size of the glass fine particles is set to 10 (nm) or more, and the glass fine particles are bonded to each other in the flame of the glass fine particle producing burner.
  • the mass of the bonded particles is set to 1.8 ⁇ 10 ⁇ 17 (g) or more.
  • the temperature of the glass raw material gas charged into the glass fine particle producing burner is maintained at 100 ° C. or higher, and the glass raw material for the glass fine particle producing burner is used.
  • the glass raw material gas is chemically changed to silicon oxide gas and the partial pressure of the chemically changed silicon oxide gas is 20 mm from the glass raw material gas outlet of the glass fine particle producing burner. Is equal to or higher than the saturated vapor pressure of silicon oxide gas.
  • the glass source gas when the glass source gas is chemically changed to silicon oxide gas at a position near the glass source gas outlet of the burner, the partial pressure of the silicon oxide gas increases, so that the silicon oxide gas is converted into silicon oxide particles (solid). It becomes easy to change, and the silicon oxide particles are also easily increased in diameter. Increasing the diameter of the particles facilitates the separation of the glass particles from the flow of the flame gas, improves the adhesion efficiency of the glass particles to the starting rod and the glass particle deposit, and improves the raw material yield. it can.
  • the method for producing a glass fine particle deposit and a glass base material according to the present invention, at least a part of the piping from the raw material container to the glass fine particle generating burner is controlled to a temperature of 100 ° C. or more by the heating element, By setting the Stokes number of the glass particles generated by the glass particle generating burner to 0.5 or more, the inertial force of the glass particles increases. Therefore, the glass fine particles are easily detached from the flow of the flame gas, the adhesion efficiency of the glass fine particles to the starting rod and the glass fine particle deposit can be improved, and the raw material yield can be improved.
  • At least a part of the piping from the raw material container to the glass fine particle producing burner is controlled to a temperature of 100 ° C. or higher by the heating element.
  • the raw material in the glass particle generation burner is controlled by a heating element to a temperature of 1/3 or less in the longitudinal direction from the end on the pipe side in the glass particle generation burner by a heating element. A decrease in gas temperature can be prevented.
  • the flame hydrolysis reaction of the raw material gas is promoted in the burner flame, and the number of glass fine particles generated in the flame is increased.
  • the outer diameter also increases.
  • the increase in particle diameter promotes aggregation (bonding between particles) due to turbulent diffusion.
  • FIG. 6A is a cross-sectional view showing a structural example of a burner
  • FIG. 6A is a structural example in which the tips of the burners are aligned
  • FIG. 6A is a cross-sectional view showing a structural example of a burner
  • 6B is a structural example in which the tips of the burners protrude on the outer peripheral side. It is a block diagram of an example of the manufacturing apparatus which enforces the manufacturing method of the glass fine particle deposit body concerning the 6th Embodiment of this invention. It is a graph which shows the temperature change of the raw material gas in a part of longitudinal direction in the gas supply piping and the burner for glass fine particle production
  • a manufacturing apparatus 10 that performs the method for manufacturing a glass fine particle deposit according to the present embodiment deposits glass fine particles by the VAD method.
  • the starting rod 13 is attached to the lower end of the support rod 12.
  • An exhaust pipe 21 is attached to the side surface of the reaction vessel 11.
  • the upper end of the support rod 12 is held by the lifting / lowering rotating device 15 and is lifted / lowered by the lifting / lowering rotating device 15 together with the rotation.
  • the raising / lowering rotation device 15 is controlled by the control device 16 so that the outer diameter of the glass fine particle deposit 14 is uniform.
  • Glass particulates 20 are deposited on the starting rod 13 to form a glass particulate deposit 14. Further, the glass fine particles 20 in the reaction vessel 11 that have not adhered to the starting rod 13 or the glass fine particle deposit 14 are exhausted through the exhaust pipe 21.
  • a clad burner 18 which is a glass fine particle producing burner is disposed below the inside of the reaction vessel 11, and a raw material gas and a flame forming gas are supplied to the clad burner 18 by a gas supply device.
  • the cladding burner 18 is a multi-tube burner such as an eight-fold tube. In FIG. 1, a gas supply device for supplying the flame forming gas is omitted.
  • the cladding burner 18 is charged with SiCl 4 as a source gas, H 2 and O 2 as a flame forming gas, and N 2 as a burner seal gas.
  • SiCl 4 as a source gas
  • H 2 and O 2 as a flame forming gas
  • N 2 as a burner seal gas.
  • glass fine particles 20 are generated by a flame hydrolysis reaction, and the glass fine particles 20 are deposited on the starting rod 13 to produce a glass fine particle deposit 14 having a predetermined outer diameter. To do.
  • the gas supply device 19 includes a raw material container 22 for storing the liquid raw material 28, an MFC 23 for controlling the supply flow rate of the raw material gas, a gas supply pipe 25 for guiding the raw material gas to the cladding burner 18, a raw material container 22, the MFC 23, and a gas supply pipe 25.
  • the temperature control booth 24 keeps a part of the temperature above a predetermined temperature.
  • the liquid raw material 28 in the raw material container 22 is controlled to a temperature not lower than the boiling point (for example, the normal boiling point in the case of SiCl 4 is 57.6 ° C.) in the temperature control booth 24, is vaporized in the raw material container 22, and is evaporated by the MFC 23.
  • the supply amount of the source gas supplied to the cladding burner 18 is controlled. Note that the control of the raw material gas supply amount by the MFC 23 is performed based on a command value from the control device 16.
  • the temperature on the burner side of at least a part of the gas supply pipe 25 from the raw material container 22 to the cladding burner 18 is increased to a temperature gradient of 5 ° C./m or more. To control the temperature.
  • At least a part of the gas supply pipe 25 from the raw material container 22 to the cladding burner 18 has a high temperature on the burner side so that the temperature gradient is preferably 15 ° C./m or more, more preferably 25 ° C./m or more. Control the temperature so that
  • the material of the gas supply pipe 25 when the gas supply pipe 25 is held at a temperature of less than 200 ° C., the material of the gas supply pipe 25 may be fluororesin (Teflon (registered trademark)), but it is 200 ° C. or more. In the case of holding at temperature, the material of the gas supply pipe 25 is preferably a metallic material such as SUS having excellent heat resistance.
  • a tape heater 26 as a heating element is wound around the outer periphery of the gas supply pipe 25 from the temperature control booth 24 to the cladding burner 18.
  • the tape heater 26 is a flexible heater in which an ultra fine stranded wire of a metal heating element or a carbon fibrous surface heating element is covered with a protective material. When the tape heater 26 is energized, the gas supply pipe 25 is heated.
  • a heat insulating tape 27 as a heat insulating material is wound around the outer periphery of the tape heater 26.
  • the power consumption of the tape heater 26 can be kept low.
  • FIG. 2 An example of temperature control of the gas supply pipe will be described.
  • three types of tape heaters 26 ⁇ / b> A, 26 ⁇ / b> B, and 26 ⁇ / b> C are wound around the outer periphery of the gas supply pipe 25 from the temperature control booth 24 to the cladding burner 18. That is, the first tape heater 26A is wound on the clad burner 18 side, the second tape heater 26B is wound so as to be adjacent to the side, and the third tape heater 26C is wound on the temperature control booth 24 side. ing.
  • the length of the gas supply pipe 25 between the temperature control booth 24 and the cladding burner 18 is 1 m.
  • thermocouples are installed at both ends of the gas supply pipe 25 and the outer periphery in the middle, and the respective temperatures are adjusted by the tape heaters 26A, 26B, and 26C.
  • the temperature of the thermocouple installed at one end of the pipe is set to 120 ° C. by the third tape heater 26C
  • the temperature of the thermocouple installed in the middle is set to 140 ° C. by the second tape heater 26B. If the temperature of the thermocouple installed at one end of the pipe (on the burner 18 side) is 160 ° C. by the first tape heater 26A, the temperature is controlled with a temperature gradient of 40 ° C./m.
  • the temperature of the gas supply pipe 25 from the temperature control booth 24 to the cladding burner 18 is controlled so that the temperature on the burner side is high and the temperature gradient is 5 ° C./m or more, the volume of the source gas in the gas supply pipe 25 is increased. Expands as it proceeds from the temperature control booth 24 to the cladding burner 18, and the flow velocity of the source gas is accelerated.
  • the above-described configuration of the three types of tape heaters 26A, 26B, and 26C is an example for realizing the present invention, and the present invention can be realized with another configuration. For example, even if a part of the tape heater 26B is controlled to be 140 ° C.
  • the effect can be obtained.
  • at least part of the gas supply pipe 25 may be controlled to 5 ° C./m or more, but the entire pipe may be controlled to 5 ° C./m or more.
  • the length of the gas supply pipe 25 between the temperature control booth 24 and the cladding burner 18 is 1 m, but the length of the gas supply pipe 25 can be adjusted as appropriate.
  • the inertial force of the glass fine particles 20 generated in the burner flame is increased, the straightness of the glass fine particles 20 is promoted, and the glass fine particles 20 are easily separated from the gas flow in the flame.
  • the adhesion efficiency of the glass fine particles 20 to the glass fine particle deposit 14 can be improved.
  • the pipe diameter is designed so that the Reynolds number (Re number) of the raw material gas flowing in the gas supply pipe 25 is 2000 or more, preferably 4000 or more, and more preferably 8000 or more.
  • the flow of the raw material gas in the gas supply pipe 25 is turbulent, and the raw material gas is efficiently heated in the gas supply pipe 25 to easily increase the temperature.
  • FIG. 4 shows the temperature of the raw material gas flowing in the gas supply pipe 25 when the entire length of the gas supply pipe 25 is heated to a constant value of 140 ° C. It can be seen from FIG. 4 that the higher the Re number, the easier the source gas flowing in the gas supply pipe 25 is heated.
  • the manufacturing procedure of the glass particulate deposit 14 and the glass base material will be described.
  • (Deposition process) As shown in FIG. 1, the support rod 12 is attached to the lifting / lowering rotation device 15, and the starting rod 13 attached to the lower end of the support rod 12 is placed in the reaction vessel 11. Next, while the starting rod 13 is rotated by the elevating and rotating device 15, the raw material gas is chemically changed into the glass fine particles 20 by the flame hydrolysis reaction in the oxyhydrogen flame formed by the clad burner 18. Deposit on starting rod 13.
  • the temperature of the gas supply pipe 25 is inclined at 5 ° C./m or more from the temperature control booth 24 toward the cladding burner 18. The temperature is controlled to be higher.
  • the obtained glass fine particle deposit 14 is heated to 1100 ° C. in a mixed atmosphere of an inert gas and a chlorine gas, and then heated to 1550 ° C. in a He atmosphere to perform transparent vitrification.
  • a glass base material is repeatedly manufactured.
  • the behavior of the glass fine particles 20 in the flame gas flow in the deposition process will be briefly described. As shown in FIG. 3, the flame gas flow G containing the source gas such as SiCl 4 formed by the cladding burner 18 hits the glass fine particle deposit 14 and the direction of the glass fine particle deposit 14 suddenly changes. It will bend in the outer circumferential direction.
  • the source gas such as SiCl 4 formed by the cladding burner 18
  • the glass particles flowing along the flame gas flow G have a higher Stokes number as the flow velocity increases, the inertial force of the glass particles increases and the straightness of the glass particles improves.
  • the glass fine particle 20A having a large inertial force has high straightness, so that the glass fine particle deposit 14 is intact. Collide with.
  • the glass fine particles 20B having a small inertia force flow along the flame gas flow G, they flow away in the outer peripheral direction of the glass fine particle deposit 14. Accordingly, it is important how to increase the inertial force of the glass fine particles 20.
  • the gas supply pipe 25 is given a temperature gradient, the flow rate of the raw material gas flowing in the gas supply pipe 25 is accelerated toward the downstream side of the gas supply pipe 25, and the glass particles in the burner flame Increase inertia force by 20.
  • the glass fine particles are easily separated from the flow of the flame gas, and the adhesion efficiency of the glass fine particles 20 to the starting rod 13 and the glass fine particle deposit 14 can be improved.
  • a glass base material is produced using the following materials.
  • -Starting rod quartz glass with a diameter of 25 mm and a length of 1000 mm-Input gas to the cladding burner: raw material gas ... SiCl 4 (1-7 SLM), flame forming gas ... H 2 (100-150 SLM), O 2 (100- 150 SLM), burner seal gas ... N 2 (20-30 SLM)
  • the obtained glass fine particle deposit is heated to 1100 ° C. in a mixed atmosphere of an inert gas and a chlorine gas, and then heated to 1550 ° C. in a He atmosphere to perform transparent vitrification.
  • the raw material yield X of the glass fine particles is the mass ratio of the glass fine particles actually deposited on the starting rod and the glass fine particle deposit body with respect to SiO 2 mass when the SiCl 4 gas to be input chemically reacts with 100% SiO 2.
  • the gas supply pipe from the temperature control booth to the cladding burner is heated to a high temperature on the burner side by a heating element, and the minimum temperature gradient T is gradually increased from 5 ° C./m to 40 ° C./m.
  • the minimum temperature gradient T is gradually increased from 5 ° C./m to 40 ° C./m.
  • the raw material yield is calculated when the temperature gradient is not managed and the minimum temperature gradient T is less than 5 ° C./m.
  • the raw material yield X is 32% or more.
  • the minimum temperature gradient T in Example A-5 is 40 ° C./m
  • the raw material gas temperature immediately before being introduced into the burner is 270 ° C., that is, the raw material gas temperature is higher than the standard boiling point of SiCl 4 as the raw material gas.
  • the raw material yield X is increased to 40%.
  • Comparative Examples A-1 and A-2 since the minimum temperature gradient T is less than 5 ° C./m, the raw material yield X is as low as 27% or less, and the minimum temperature gradient T in Comparative Example A-2 is low. Is 3 ° C./m, the raw material yield X is 24%, and it can be seen that only about one-fourth of the SiCl 4 gas to be introduced adheres as glass fine particles.
  • the glass base material manufacturing method of the present embodiment controls at least a part of the gas supply pipe 25 from the temperature control booth 24 to the cladding burner 18 to a temperature of 100 ° C. or more by a tape heater 26 as a heating element,
  • the Reynolds number Re of the source gas flowing in the gas supply pipe 25 from the source container 22 to the cladding burner 18 is set to 2000 or more.
  • the gas flow flowing in the pipe is laminar when the Reynolds number is less than 2000, is a transition region between 2000 and 4000, and becomes turbulent when 4000 or more.
  • at least a part of the gas supply pipe 25 may be controlled to 100 ° C. or higher, but the entire pipe is controlled to 100 ° C. or higher. May be.
  • the Reynolds number Re of the raw material gas flowing in the gas supply pipe 25 is expressed by the following equation, where D is the inner diameter of the pipe, V is the average gas flow velocity in the pipe, and v is the kinematic viscosity coefficient of the gas in the pipe.
  • Re DV / ⁇
  • the kinematic viscosity coefficient ⁇ of SiCl 4 at a temperature of 100 ° C. is about 3.1 ⁇ 10 ⁇ 6 (m 2 / s).
  • the Reynolds number Re is preferably 4000 or more, more preferably 8000 or more.
  • the raw material gas is sufficiently heated in the gas supply pipe 25 by the tape heater 26 and the temperature rises.
  • the raw material gas ejected from the burner is accelerated in the flame hydrolysis reaction in the burner flame.
  • the number of glass particles generated in the flame increases. Further, since the growth of the glass fine particles proceeds, the outer diameter of the glass fine particles also increases. Furthermore, when the particle diameter increases, aggregation (bonding between particles) due to turbulent diffusion is promoted. By these effects, the inertial force of the glass fine particles in the burner flame is increased, the glass fine particles are easily detached from the flow of the flame gas, and the adhesion efficiency of the glass fine particles 20 to the starting rod 13 and the glass fine particle deposit 14 is improved. Can be made.
  • the manufacturing procedure of the glass fine particle deposit body and the glass base material is the same as the deposition step and the transparentization step of the first embodiment, and thus detailed description thereof is omitted.
  • Glass fine particles 20 are deposited on the starting rod 13 shown in FIG. 1, and then heated in a mixed atmosphere of inert gas and chlorine gas, and heated in a He atmosphere to form a transparent glass.
  • the gas supply pipe 25 that supplies the raw material gas to the cladding burner 18 is designed with a pipe inner diameter D so as to obtain a desired Reynolds number Re. Further, the tape heater 26 wound around the outer periphery of the gas supply pipe 25 is energized to control at least a part of the gas supply pipe 25 to a temperature of 100 ° C. or higher. Thereby, the average flow velocity of the raw material gas flowing in the pipe is controlled so that a desired Reynolds number Re can be obtained.
  • the Reynolds number Re of the source gas flowing in the pipe is changed by changing the pipe inner diameter D of the gas supply pipe 25 and the temperature of the gas supply pipe 25. Can be controlled. Further, when the temperature of the source gas flowing through the gas supply pipe 25 changes, the kinematic viscosity coefficient of the source gas also changes.
  • the glass fine particle deposit 14 in which the glass fine particles 20 are deposited on the starting rod 13 is pulled up by the elevating and rotating device 15 according to the growth rate of the lower end portion of the glass fine particle deposit 14.
  • the gas supply pipe 25 from the temperature control booth 24 to the cladding burner 18 is controlled to a temperature of 100 ° C. or more by the tape heater 26 as a heating element, and from the raw material container 22 to the cladding burner 18.
  • the Reynolds number of the raw material gas flowing through the gas supply pipe 25 is 2000 or more, preferably 4000 or more, and more preferably 8000 or more.
  • the flow of the raw material gas in the gas supply pipe 25 becomes turbulent, and the raw material gas is sufficiently heated in the gas supply pipe 25 by the tape heater 26 and the temperature rises.
  • the raw material gas ejected from the burner is accelerated in the flame hydrolysis reaction in the burner flame.
  • the number of glass particles generated in the flame increases. Further, since the growth of the glass fine particles proceeds, the outer diameter of the glass fine particles also increases. Furthermore, the increase in particle diameter promotes aggregation (bonding between particles) due to turbulent diffusion. By these effects, the inertial force of the glass fine particles in the burner flame is increased, the glass fine particles are easily detached from the flow of the flame gas, and the adhesion efficiency of the glass fine particles 20 to the starting rod 13 and the glass fine particle deposit 14 is improved. Can be made.
  • a glass fine particle deposit is manufactured using the following materials.
  • ⁇ Starting rod quartz glass with a diameter of 20 mm and a length of 1000 mm
  • Input gas to a cladding burner raw material gas: SiCl 4 (1-3 SLM), flame forming gas: H 2 (40-70 SLM), O 2 (40- 70 SLM), burner seal gas ... N 2 (8-14 SLM)
  • ⁇ Gas supply pipe between raw material container and clad burner pipe temperature 100 ° C, 150 ° C, 260 ° C, 270 ° C, pipe inner diameter 2.7-19mm
  • the obtained glass fine particle deposit is heated to 1100 ° C. in a mixed atmosphere of an inert gas and a chlorine gas, and then heated to 1550 ° C. in a He atmosphere to perform transparent vitrification.
  • the pipe inner diameter D and pipe temperature of the gas supply pipe are appropriately selected, the Reynolds number Re is changed, and the Reynolds number Re of the source gas flowing in the pipe when the source gas flow rate becomes 3 SLM, and the glass
  • the raw material yield X (%) of the fine particles is evaluated.
  • the raw material yield X is the mass ratio of the glass fine particles actually deposited on the starting rod and the glass fine particle deposit to the SiO 2 mass in the case where the SiCl 4 gas to be added chemically reacts with 100% SiO 2 . As a result, the results shown in Table 2 are obtained.
  • Example B-4 is an example in which the gas supply pipe temperature is 150 ° C., that is, the gas supply pipe temperature is 92.4 ° C. higher than the standard boiling point of SiCl 4 which is the raw material gas. The rate X is improved to 32%.
  • Example B-5 is an example in which the gas supply pipe temperature is 260 ° C., that is, the pipe temperature is 202.4 ° C.
  • Example B-6 the temperature gradient of the gas supply pipe is increased from the raw material container toward the burner with a slope of 50 ° C./m, and the temperature of the gas supply pipe near the burner is increased to 270 ° C., that is, the gas supply pipe temperature is This is an example of 212.4 ° C. higher than the normal boiling point of SiCl 4 which is the source gas.
  • the Reynolds number Re is 11554, and the effect of providing a temperature gradient in the longitudinal direction of the gas supply pipe promotes the turbulent diffusion of the glass particles in the flame, and the raw material yield X jumps up to 37%.
  • Comparative Examples B-1 to B-3 in which the Reynolds number Re is less than 2000 the raw material yield X is as low as 25% or less, and in Comparative Example B-3 in which Re is less than 1500, in particular The yield X is 23%, and it can be seen that in Comparative Examples B-1 to B-3, only about a quarter of the SiCl 4 gas to be introduced adheres.
  • FIG. 4 shows the temperature of the raw material gas flowing in the gas supply pipe when the entire length of the gas supply pipe is heated to a constant value of 140 ° C. From this figure, in the laminar flow state where the Reynolds number Re is 1870 (broken line in the figure), the temperature rises gradually along the longitudinal direction of the pipe, but the Reynolds number Re is 2000 (dashed line in the figure) or 4000 (shown in the figure). In the turbulent state of the middle two-dot chain line), it can be seen that the temperature rises rapidly on the upstream side of the pipe. In Examples B-1 to B-6, the Reynolds number Re is 2000 or more, so in Examples B-1 to B-5, the temperature of the raw material gas charged into the burner is equal to the temperature of the gas supply pipe. In Example B-6, the temperature of the raw material gas charged into the burner is equal to the temperature of the gas supply pipe near the burner.
  • the pipe diameter is designed so that the Reynolds number (Re number) of the source gas flowing in the gas supply pipe 25 is 2000 or more, preferably 4000 or more, and more preferably 8000 or more.
  • the flow of the raw material gas in the gas supply pipe 25 is turbulent, and the raw material gas is efficiently heated in the gas supply pipe 25 to easily increase the temperature.
  • the deposition efficiency of the glass fine particles can be further improved by setting the temperature gradient of the gas supply pipe 25 to 5 ° C./m or more, preferably 15 ° C./m or more, and more preferably 25 ° C./m or more. It becomes possible.
  • Glass fine particles 20 are deposited on the starting rod 13 shown in FIG. 1, and then heated in a mixed atmosphere of inert gas and chlorine gas, and heated in a He atmosphere to form a transparent glass.
  • the particle size of the glass particles is set to 10 (nm) or more, preferably 50 (nm) or more, and the glass particles are aggregated between the particles in the flame of the glass particle generation burner.
  • the mass of the aggregated particles is 1.8 ⁇ 10 ⁇ 17 (g) or more, preferably 2.8 ⁇ 10 ⁇ 14 (g) or more.
  • the agglomeration rate due to turbulent diffusion depends on the particle number concentration and is promoted by increasing the particle number concentration.
  • the flame decomposition reaction of the source gas is preferably performed upstream of the flame where the source gas does not spread.
  • the number concentration of SiO 2 particles can be increased by changing 75% or more of the SiCl 4 gas into SiO 2 gas within 700 mm, preferably within 500 mm, more preferably within 300 mm from the tip of the burner.
  • the behavior of the glass particles in the flame gas flow will be briefly described. As shown in FIG. 5, the flame gas flow G containing the raw material gas such as SiCl 4 formed by the cladding burner 18 hits the glass fine particle deposit 14 and the direction of the glass fine particle deposit 14 rapidly changes. It will bend in the outer circumferential direction.
  • the raw material gas such as SiCl 4 formed by the cladding burner 18
  • the glass fine particle group 1020B having a small inertial force follows the flowing direction of the flame gas flow G.
  • the glass particle group 1020A having a large inertial force has improved straightness, it does not follow the flame gas flow G and easily separates from the flame gas flow G (see FIG. 5). Therefore, it is important how to increase the inertial force of the glass fine particle group.
  • the particle diameter of the glass fine particles is set to 10 (nm) or more, and the glass fine particles are aggregated between the particles in the flame of the glass fine particle generating burner.
  • the mass is set to 1.8 ⁇ 10 ⁇ 17 (g) or more. Aggregation is promoted by turbulent diffusion, and the aggregated particles are easily separated from the flow of the flame gas, and the adhesion efficiency of the glass fine particles to the starting rod and the glass fine particle deposit can be improved.
  • a glass base material is produced using the following materials.
  • -Starting rod quartz glass with a diameter of 25 mm and a length of 1000 mm-Input gas to the cladding burner: raw material gas ... SiCl 4 (1-7 SLM), flame forming gas ... H 2 (100-150 SLM), O 2 (100- 150 SLM), burner seal gas ... N 2 (20-30 SLM)
  • glass fine particles are deposited by the VAD method described above to produce a glass fine particle deposit.
  • the raw material gas temperature T (° C.) to be introduced into the burner, the particle diameter D (nm) of the glass fine particles, and the mass M (g) of the particle group were varied to evaluate the glass raw material yield A (%) of the glass fine particles. To do.
  • the particle diameter D of the glass fine particles can be changed by adjusting the raw material gas temperature T introduced into the burner and the flow rate of the flame forming gas. Further, as described above, the raw material gas (SiCl 4 ) is chemically changed to a SiO 2 gas in a region close to the raw material gas outlet of the glass fine particle generating burner (for example, a region 20 to 700 mm from the raw material gas outlet). it is, it is possible to promote the production and growth of the SiO 2 glass particles.
  • the particle diameter D is the minimum particle diameter confirmed by an electron microscope (SEM), and the raw material gas temperature is the raw material gas temperature immediately before being introduced into the burner.
  • the glass raw material yield A of the glass fine particles is the mass ratio of the glass fine particles actually deposited on the starting rod and the glass fine particle deposit body with respect to the SiO 2 mass when the SiCl 4 gas to be input chemically reacts with 100% SiO 2. To do.
  • the obtained glass fine particle deposit is heated to 1100 ° C. in a mixed atmosphere of an inert gas and a chlorine gas, and then heated to 1550 ° C. in a He atmosphere to form a transparent glass.
  • Table 3 the results shown in Table 3 are obtained.
  • the raw material gas temperature T is set to 100 ° C. or higher, that is, the raw material gas temperature is raised to 42.4 ° C. or higher from the normal boiling point of SiCl 4 as the raw material gas, and the particle diameter D of the glass fine particles is 10 nm or higher.
  • the raw material gas temperature T is lower than 100 ° C., and the particle diameter D of the glass fine particles is less than 10 nm.
  • the raw material yield A is increased.
  • Example C-5 in which the particle diameter D is 77 nm or more and the mass M of the particle group is 2.06 ⁇ 10 ⁇ 13 (g), the glass raw material yield A is 56.2%.
  • Example C-6 is an example in which the temperature gradient of the gas supply pipe is increased from the raw material container toward the burner with an inclination of 20 ° C./m, and the raw material gas temperature T charged into the burner is increased to 170 ° C.
  • Example C-5 Although the particle diameter D is smaller than that of Example C-5, the effect of providing a temperature gradient in the longitudinal direction of the gas supply pipe promotes turbulent diffusion of the glass fine particles in the flame, and the mass M of the particle group is equal to that of Example C.
  • the glass raw material yield A jumps to 58.6%.
  • the clad burner 18 is a multi-tube burner such as an eight-fold tube, for example, and is preferably a protruding multi-tube burner as shown in FIG.
  • the multi-tube burner having this protruding structure can form an inner flame on the burner central axis side, and can form an outer flame on the outer periphery of the inner flame.
  • the length of the outer multiple tube forming the outer flame is formed longer on the raw gas outlet side than the length of the inner multiple tube forming the inner flame.
  • the outer multiple tube protrudes from the inner multiple tube to the raw gas outlet side, so that it becomes difficult for the silicon oxide gas to diffuse in the limited volume inside the protruding portion. It becomes easy to raise pressure. Thereby, the reaction from silicon oxide gas to silicon oxide particles can be promoted. Note that it is sufficient that the partial pressure of the silicon oxide gas can be increased even with a normal multi-tube burner as shown in FIG. 6A and 6B are longitudinal sectional views showing only a part of the burner tip side, and only one side is shown with respect to the burner central axis.
  • the glass base material manufacturing method of the present embodiment is such that the temperature of the raw material gas (SiCl 4 ) charged into the cladding burner 18 is kept at 100 ° C. or more and within 700 mm from the source gas outlet of the cladding burner 18.
  • the gas is chemically changed to silicon oxide gas.
  • the partial pressure of the chemically changed silicon oxide gas is set to be equal to or higher than the saturated vapor pressure of the silicon oxide gas at a position 20 mm from the jet of the source gas of the cladding burner 18.
  • the reaction from the silicon oxide gas to the silicon oxide particles can be efficiently advanced. That is, since the source gas is not diffused in the radial direction at a position close to the cladding burner 18, if the source gas is chemically changed to a silicon oxide gas at a position close to the outlet of the source gas of the cladding burner 18, silicon oxide is obtained. The partial pressure of the gas increases, and a change from silicon oxide gas to silicon oxide particles that are solids easily occurs. At the same time, the growth of silicon oxide particles is promoted, so that the particle size is easily increased.
  • the partial pressure of the silicon oxide gas generated at a position away from the cladding burner 18 is difficult to increase. Therefore, even if silicon oxide gas is generated at a position away from the cladding burner 18, the partial pressure of the silicon oxide gas is low, so that it is difficult for the silicon oxide gas to change to silicon oxide particles, and the particle size is also difficult to grow.
  • the temperature of the raw material gas introduced into the cladding burner 18 is kept at 150 ° C. or more, and the raw material gas is chemically changed to silicon oxide gas within 670 mm from the raw material gas jet port of the cladding burner 18. preferable.
  • the temperature of the source gas is kept at 200 ° C. or higher, and the source gas is chemically changed to silicon oxide gas within 650 mm from the outlet of the source gas of the cladding burner 18.
  • the temperature of the raw material gas is kept at 300 ° C. or higher, and the raw material gas is preferably chemically changed to silicon oxide gas within 620 mm from the raw material gas outlet of the cladding burner 18.
  • the partial pressure of the chemically changed silicon oxide gas is preferably about 1.5 times or more, more preferably 2 times the saturated vapor pressure of the silicon oxide gas, in the vicinity of 20 mm from the raw material gas outlet of the cladding burner 18.
  • the above is preferable.
  • the temperature of the source gas is low, so that a chemical reaction from the source gas to the silicon oxide gas hardly occurs.
  • the position at which the raw material gas is changed to the silicon oxide gas and the partial pressure of the silicon oxide gas generated in the flame of the cladding burner 18 are not limited to the raw material gas temperature supplied to the cladding burner 18, It can also be controlled by the flow rate of (H 2 , O 2 ).
  • the partial pressure of the silicon oxide gas generated in the flame can also be increased by adopting a multiple flame structure for the cladding burner 18 and a protruding structure in which the inner flame close to the raw material gas injection port is surrounded by a multiple circular tube. it can.
  • the number of glass fine particles 20 generated by the cladding burner 18 can be increased, and the growth of the particle size can be promoted.
  • the particle diameter grows, the inertial force of the glass fine particles 20 increases, and the glass fine particles 20 are liable to leave the gas flow without following the flame gas flow.
  • the glass fine particles 20 are likely to adhere to the starting rod 13 and the glass fine particle deposit 14 and the adhesion efficiency can be improved.
  • Glass fine particles 20 are deposited on the starting rod 13 shown in FIG. 1, and then heated in a mixed atmosphere of inert gas and chlorine gas, and heated in a He atmosphere to form a transparent glass.
  • the gas supply pipe 25 is heated to 100 ° C. or more by energizing the tape heater 26 wound around the outer periphery of the gas supply pipe 25 that supplies the source gas to the cladding burner 18.
  • the temperature is controlled to an appropriate temperature, and the temperature of the raw material gas charged into the clad burner 18 is maintained at 100 ° C. or higher, preferably 150 ° C. or higher, more preferably 200 ° C. or higher, more preferably 300 ° C. or higher.
  • the source gas is chemically changed to silicon oxide gas within 700 mm, preferably within 670 mm, more preferably within 650 mm, and even more preferably within 620 mm from the jet of the source gas of the cladding burner 18.
  • the partial pressure of the chemically changed silicon oxide gas is higher than the saturated vapor pressure of the silicon oxide gas, preferably at least 1.5 times the saturated vapor pressure, in the vicinity of 20 mm from the source gas outlet of the cladding burner 18.
  • it is 2 times or more, more preferably 10 times or more.
  • the temperature of the raw material gas introduced into the cladding burner 18 is maintained at 100 ° C. or higher, and the raw material gas is chemically changed to silicon oxide gas within 700 mm from the raw material gas outlet of the cladding burner 18.
  • the partial pressure of the chemically changed silicon oxide gas is set to be equal to or higher than the saturated vapor pressure of the silicon oxide gas at a position 20 mm from the jet of the source gas of the cladding burner 18.
  • a glass base material is produced using the following materials.
  • -Starting rod quartz glass with a diameter of 25 mm and a length of 1000 mm-Input gas to the cladding burner: raw material gas ... SiCl 4 (1-7 SLM), flame forming gas ... H 2 (100-150 SLM), O 2 (100- 150 SLM), burner seal gas ... N 2 (20-30 SLM)
  • the obtained glass fine particle deposit is heated to 1100 ° C. in a mixed atmosphere of an inert gas and a chlorine gas, and then heated to 1550 ° C. in a He atmosphere to perform transparent vitrification.
  • the raw material gas temperature T (° C.) to be introduced into the burner the distance X (mm) from the raw material gas outlet of the burner to the chemical change of the raw material gas into 100% silicon oxide gas, the burner raw material gas injection
  • the raw material yield A (%) is evaluated by changing the pressure ratio Y of silicon oxide gas partial pressure / silicon oxide gas saturated vapor pressure at a position 20 mm from the outlet.
  • the raw material yield A is the mass ratio of the glass fine particles actually deposited on the starting rod and the glass fine particle deposit body with respect to the SiO 2 mass when the SiCl 4 gas to be added chemically reacts with 100% SiO 2 .
  • an ordinary multi-tube burner as shown in FIG. 6A is “1”
  • a multi-tube burner having a protruding structure as shown in FIG. 6B is “2”. The results are shown in Table 4.
  • the raw material gas temperature T is controlled to 100 ° C. or higher, that is, 42.4 ° C. or higher from the standard boiling point of SiCl 4 as the raw material gas, the reaction distance X is 700 mm or less, and the pressure ratio Y is In Examples D-1 to D-8, which are 1 or more, the raw material yield A is as high as 53.8% or more.
  • Example D-5 in which the raw material gas temperature T is 350 ° C., that is, the raw material gas temperature T is controlled to be 292.4 ° C. higher than the standard boiling point of the raw material gas SiCl 4 and the reaction distance X is 600 mm.
  • Example D-6 using a multi-tube burner having a protruding structure obtains the same high raw material yield as Example D-5 even when the raw material gas temperature T is 50 ° C. lower than that of Example D-5. be able to.
  • Example D-7 is an example in which the temperature gradient of the gas supply pipe is increased from the raw material container toward the burner with a slope of 50 ° C./m, and the raw material gas temperature T charged into the burner is set to 300 ° C.
  • Example D-8 is an example in which the temperature gradient of the gas supply pipe is increased from the raw material container toward the burner with a slope of 63 ° C./m, and the raw material gas temperature T charged into the burner is set to 350 ° C.
  • the reaction distance X is shortened to 570 mm, the pressure ratio Y is increased to 2, and the raw material yield A is improved to 73%.
  • Comparative Examples D-1 to D-3 in which the raw material gas temperature T (° C.) is controlled to a temperature of less than 100 (° C.), the reaction position X is greater than 700 mm, and the pressure ratio Y is less than 1. It can be seen that the raw material yield A is as low as less than 50%, and more than half of the SiCl 4 gas to be introduced does not adhere.
  • At least a part of the gas supply pipe 25 from the temperature control booth 24 to the cladding burner 18 is controlled to a temperature of 100 ° C. or more by a tape heater 26 as a heating element.
  • the Stokes number S of the glass fine particles 20 produced by the cladding burner 18 is set to 0.5 or more.
  • the Stokes number S of the glass fine particles 20 in the flame gas is expressed by the following equation, where the particle density ⁇ , the particle diameter d, the particle velocity u, the viscosity coefficient ⁇ of the flame gas, and the diameter L of the glass fine particle deposit.
  • S ⁇ d 2 u / 18 ⁇ L
  • the Stokes number S is preferably 1.0 or more, more preferably 1.5 or more.
  • the glass fine particles 20 When the inertial force of the glass fine particles 20 increases, the straight advanceability of the glass fine particles 20 is promoted, and the glass fine particles 20 do not follow the flame gas flow and are easily separated from the flame gas flow. As a result, the glass fine particles 20 are likely to adhere to the starting rod 13 and the glass fine particle deposit 14 and the adhesion efficiency can be improved.
  • the raw material gas is heated in the gas supply pipe 25 by controlling at least a part of the gas supply pipe 25 to a temperature of 100 ° C. or more by the tape heater 26 that is a heating element.
  • the particle velocity u of the glass fine particles 20 to be ejected increases.
  • at least part of the gas supply pipe 25 may be controlled to a temperature of 100 ° C. or higher, but the total length of the pipe may be controlled to 100 ° C. or higher.
  • the flame hydrolysis reaction of the source gas (SiCl 4 + 2H 2 O ⁇ SiO 2 + 4HCl) proceeds on the upstream side of the flame where the flame does not spread, so the SiO 2 gas partial pressure is increased on the upstream side of the flame. Can be raised.
  • generated within a burner flame increases, and since the growth of the glass fine particles 20 progresses simultaneously, the outer diameter of the glass fine particles 20 also becomes large.
  • the particle velocity u of the glass fine particles 20 can be increased, the particle diameter d can be increased, and the Stokes number S can be increased. it can.
  • the manufacturing procedure of the glass fine particle deposit body and the glass base material is the same as the deposition step and the transparentization step of the above-described embodiment, and thus detailed description thereof is omitted.
  • Glass fine particles 20 are deposited on the starting rod 13 shown in FIG. 1, and then heated in a mixed atmosphere of inert gas and chlorine gas, and heated in a He atmosphere to form a transparent glass.
  • At least a part of the gas supply pipe 25 is heated to 100 ° C. or more by energizing the tape heater 26 wound around the outer periphery of the gas supply pipe 25 that supplies the source gas to the cladding burner 18. Temperature control to an appropriate temperature.
  • the gas supply pipe 25 from the temperature control booth 24 to the cladding burner 18 is controlled to a temperature of 100 ° C. or more by the tape heater 26 which is a heating element, and the glass produced by the cladding burner 18.
  • the raw material gas flowing in the gas supply pipe 25 is heated by the tape heater 26 so that the Stokes number S of the fine particles 20 is 0.5 or more, preferably 1.0 or more, and more preferably 1.5 or more.
  • a glass base material is produced using the following materials.
  • ⁇ Starting rod Gas introduced into quartz glass / cladding burner with a diameter of 25 mm and a length of 1000 mm; source gas: SiCl 4 (1-7 SLM), flame forming gas: H 2 (100-150 SLM), O 2 (100- 150 SLM), burner seal gas ... N 2 (20-30 SLM)
  • the obtained glass fine particle deposit is heated to 1100 ° C. in a mixed atmosphere of an inert gas and a chlorine gas, and then heated to 1550 ° C. in a He atmosphere to perform transparent vitrification.
  • the particle velocity u of the glass fine particles generated in the burner flame is increased and the raw material reaction is promoted, so the particle diameter d of the glass fine particles. Can be enlarged. In this way, the Stokes number S can be changed.
  • the raw material yield X is the mass ratio of the glass fine particles actually deposited on the starting rod and the glass fine particle deposit to the SiO 2 mass in the case where the SiCl 4 gas to be added chemically reacts with 100% SiO 2 .
  • the average particle diameter is calculated from the surface area value of the particles measured by the BET surface area measurement method. The results are shown in Table 5.
  • the gas supply pipe temperature is the outer peripheral temperature of the gas supply pipe in the vicinity of the burner, and this temperature is equal to the temperature of the raw material gas charged into the burner.
  • the gas supply pipe temperature is set to 100 (° C.) or higher, that is, the gas supply pipe temperature is set to 42.4 ° C. or higher from the standard boiling point of SiCl 4 as the raw material gas, and the Stokes number S is set to 0.5 or higher.
  • the raw material yield X of the glass fine particles is 27% or more, and the higher the Stokes number S, the higher the raw material yield X.
  • the gas supply pipe temperature is 130 ° C., that is, when the gas supply pipe temperature is 72.4 ° C. higher than the normal boiling point of the raw material gas SiCl 4 and the Stokes number S is 1.06
  • the raw material yield X is 45%. It becomes.
  • the raw material yield X is 58. %.
  • Example E-8 is an example in which the temperature of the gas supply pipe is increased from the raw material container toward the burner with a slope of 44 ° C./m.
  • the flow rate of the glass microparticles generated in step 1 is further increased, and the raw material yield X is increased to 64%.
  • Example E-9 the temperature of the gas supply pipe is increased from the raw material container toward the burner at a slope of 50 ° C./m, the gas supply pipe temperature is 270 ° C., that is, the gas supply pipe temperature is SiCl 4 as the raw material gas.
  • the Stokes number S is 2.19, and the raw material yield X is improved to 66%.
  • Example E-10 the temperature of the gas supply pipe is increased from the raw material container toward the burner with a slope of 65 ° C./m, the gas supply pipe temperature is 300 ° C., that is, the gas supply pipe temperature is SiCl 4 as the raw material gas.
  • the Stokes number S is 2.84, and the raw material yield X jumps to 70%.
  • Examples E-1, E-3, E-4, E-5, E-6, E-7, E-8, E-9, E-10 having an average particle diameter of 85 nm or more are as follows: The raw material yield X becomes 29% or more, and the raw material yield X increases as the particle diameter increases. The higher the Stokes number S, the higher the raw material yield. However, when the Stokes number exceeds 100, the raw material yield tends to be saturated.
  • a manufacturing apparatus 2010 that performs the method for manufacturing a glass fine particle deposit according to the present embodiment deposits glass fine particles by the VAD method.
  • the starting rod 2013 is attached to the lower end of the support rod 2012.
  • the upper end of the support rod 2012 is gripped by the lifting / lowering rotation device 2015, and the rising speed is controlled by the control device 2016.
  • a clad burner 2018, which is a burner for generating glass particles, is disposed below the reaction vessel 2011, and the glass particles 2020 are ejected toward the starting rod 2013 to form a glass particle deposit 2014. Further, the glass particulates 2020 in the reaction vessel 2011 that did not adhere to the starting rod 2013 and the glass particulate deposit 2014 are exhausted through the exhaust pipe 2021.
  • the cladding burner 2018 is supplied with a raw material gas and a flame forming gas by a gas supply device 2019.
  • the gas supply device 2019 includes a raw material container 2022 for storing the liquid raw material 2028, an MFC 2023 for controlling the supply flow rate of the raw material gas, a gas supply pipe 2025 for guiding the raw material gas to the cladding burner 2018, a raw material container 2022, an MFC 2023, and a gas supply pipe 2025.
  • the temperature control booth 2024 maintains a part of the temperature above a predetermined temperature.
  • At least a part of the gas supply pipe 2025 from the temperature control booth 2024 to the cladding burner 2018 is controlled to a temperature of 100 ° C. or higher by a tape heater 2026 that is a heating element.
  • the region A of 1/3 or less in the longitudinal direction from the end on the gas supply pipe 2025 side in the cladding burner 2018 is controlled to a temperature of 100 ° C. or more by the heating element.
  • a tape heater is used as the heating element.
  • At least a part including the connection portion with the cladding burner 2018 in the gas supply pipe 2025 is controlled to be 100 ° C. or higher. Although good, you may control the whole piping so that it may become 100 degreeC or more.
  • the temperature control region of the gas supply pipe 2025 and the temperature in the region A that is 1/3 or less in the longitudinal direction from the end of the cladding burner 2018 on the gas supply pipe 2025 side should be controlled to be 150 ° C. or more. It is preferable that the temperature is controlled to be 260 ° C. or higher, more preferably 300 ° C. or higher.
  • the temperature of the raw material gas ejected from the raw material container 2022 through the cladding burner 2018 into the burner flame is increased, and the flame hydrolysis reaction of the raw material gas in the burner flame can be promoted.
  • the number of glass particles generated in the flame increases. Further, since the growth of the glass fine particles proceeds, the outer diameter of the glass fine particles also increases. Furthermore, when the particle diameter increases, aggregation (bonding between particles) due to turbulent diffusion is promoted. By these effects, the inertial force of the glass fine particles in the burner flame is increased, the glass fine particles are easily detached from the flow of the flame gas, and the adhesion efficiency of the glass fine particles 2020 to the starting rod 2013 and the glass fine particle deposit 2014 is improved. Can be made.
  • the material of the gas supply pipe 2025 when the gas supply pipe 2025 is held at a temperature of less than 200 ° C., the material of the gas supply pipe 2025 may be fluororesin (Teflon (registered trademark)) or the like. When the temperature is maintained, the material of the gas supply pipe 2025 is preferably made of metal such as SUS having excellent heat resistance. Further, the gas supply pipe 2025 from the temperature control booth 2024 to the clad burner 2018 and the outer periphery of the region A that is 1/3 or less in the longitudinal direction from the end of the clad burner 2018 on the gas supply pipe 2025 side are heating elements. A tape heater 2026 is wound around.
  • the tape heater 2026 is a flexible heater in which an ultra fine stranded wire of a metal heating element or a carbon fibrous surface heating element is covered with a protective material. When the tape heater 2026 is energized, the gas supply pipe 2025 and the cladding burner 2018 are heated.
  • the inner diameter of the gas supply pipe 2025 is set so that the Reynolds number (Re number) of the source gas flowing in the gas supply pipe 2025 and the cladding burner 2018 is 2000 or more, preferably 4000 or more, more preferably 8000 or more. design. Thereby, the flow of the raw material gas in the gas supply pipe 2025 is turbulent, and the raw material gas is efficiently heated in the gas supply pipe 2025 so that the temperature easily rises.
  • Re number Reynolds number
  • the heat insulation tape 2027 which is a heat insulating material is wound around the outer periphery of the portion where the tape heater 2026 is wound.
  • the power consumption of the tape heater 2060 can be kept low.
  • the temperature distribution in the longitudinal direction of the gas supply pipe 2025 and the cladding burner 2018 is preferably controlled so that the temperature increases from the raw material container 2022 toward the cladding burner 2018.
  • the deposition efficiency of the glass fine particles 2020 can be increased by setting the temperature gradient of the gas supply pipe 2025 to 5 ° C./m or more, preferably 15 ° C./m or more, and more preferably 25 ° C./m or more. it can.
  • the manufacturing procedure of the glass fine particle deposit and the glass base material will be described.
  • (Deposition process) As shown in FIG. 7, the support rod 2012 is attached to the lifting / lowering rotation device 2015, and the starting rod 2013 attached to the lower end of the support rod 2012 is placed in the reaction vessel 2011. Next, while the starting rod 2013 is rotated by the elevating and rotating device 2015, the raw material gas is chemically changed into the glass fine particles 2020 by the flame hydrolysis reaction in the oxyhydrogen flame formed by the cladding burner 2018, and the starting rod 2013 is made of glass. Fine particles 2020 are deposited.
  • the region A that is 1/3 or less of is controlled by the tape heater 2026 so that the temperature is 100 ° C. or higher.
  • the region A that is 1/3 or less in the longitudinal direction from the gas supply pipe 2025 and the end of the cladding burner 2018 on the gas supply pipe 2025 side is 150 ° C. or higher.
  • the temperature is preferably controlled to be 260 ° C. or higher, more preferably 300 ° C. or higher.
  • the glass fine particle deposit 2014 on which the glass fine particles 2020 are deposited on the starting rod 2013 is pulled up according to the growth rate of the lower end of the glass fine particle deposit 2014 by the elevating and rotating device 2015.
  • the obtained glass fine particle deposit 2014 is heated to 1100 ° C. in a mixed atmosphere of inert gas and chlorine gas, and then heated to 1550 ° C. in a He atmosphere to perform transparent vitrification.
  • a glass base material is repeatedly manufactured.
  • the temperature is controlled to 100 ° C. or higher by a tape heater 2026 which is a heating element.
  • the heating range of the clad burner 2018 may be heated from the end on the gas supply pipe 2025 side to a range of 1/3 or less in the longitudinal direction. Heating a range wider than 1/3 has no effect of further increasing the temperature of the raw material gas flowing in the burner. This is because the temperature is sufficiently increased in a range other than 1/3 from the end of the cladding burner 2018 on the gas supply pipe 2025 side due to radiant heat from the flame formed by the burner.
  • the optimum heating range is determined by the burner structure and the structure of the reaction vessel. However, if the region less than 1/3 from the end on the gas supply pipe 2025 side of the cladding burner 2018 is heated, almost any equipment structure Even so, there is an effect of keeping the temperature of the raw material gas flowing in the burner at a high temperature.
  • the raw material gas ejected from the cladding burner 2018 is promoted in the flame hydrolysis reaction in the burner flame.
  • the flame hydrolysis reaction is promoted in the burner flame, the number of glass fine particles 2020 generated in the flame increases. Further, since the growth of the glass fine particles proceeds, the outer diameter of the glass fine particles also increases. Furthermore, the increase in particle diameter promotes aggregation (bonding between particles) due to turbulent diffusion. By these effects, the inertial force of the glass fine particles 2020 in the burner flame increases, the glass fine particles 2020 are easily detached from the flow of the flame gas, and the adhesion efficiency of the glass fine particles 2020 to the starting rod 2013 and the glass fine particle deposit 2014 is increased. Can be improved.
  • a glass fine particle deposit is manufactured using the following materials.
  • ⁇ Starting rod Quartz glass with a diameter of 20 mm and a length of 1000 mm
  • the obtained glass fine particle deposit is heated to 1100 ° C. in a mixed atmosphere of an inert gas and a chlorine gas, and then heated to 1550 ° C. in a He atmosphere to perform transparent vitrification.
  • the piping temperature A (° C.) and the burner temperature B (° C.) are appropriately selected, and the raw material yield X (%) of the glass fine particles is evaluated.
  • the raw material yield X is the mass ratio of the glass fine particles actually deposited on the starting rod and the glass fine particle deposit to the SiO 2 mass in the case where the SiCl 4 gas to be added chemically reacts with 100% SiO 2 .
  • the pipe temperature A is the outer peripheral temperature of the gas supply pipe in the vicinity of the burner.
  • the burner temperature B is the outer peripheral temperature at a position 1/3 in the longitudinal direction from the end of the cladding burner on the gas supply pipe side.
  • Example F-6 the gas supply pipe in the cladding burner The region from the side edge to 1/8 in the longitudinal direction is heated. As a result, the results shown in Table 6 are obtained.
  • Example F-4 in which the piping temperature and the burner temperature are 300 ° C., that is, the piping temperature and the burner temperature are 242.4 ° C. higher than the standard boiling point of SiCl 4 as the raw material gas the raw material yield X is 67%.
  • Example F-5 the temperature gradient in the longitudinal direction of the gas supply pipe and the clad burner is increased from the raw material container side to the clad burner side with a 70 ° C./m slope, and the burner temperature is increased to 330 ° C., that is, In this example, the burner temperature is 272.4 ° C. higher than the normal boiling point of SiCl 4 which is a raw material gas.
  • the effect of imparting a temperature gradient in the longitudinal direction of the gas supply pipe and the cladding burner promotes turbulent diffusion of the glass particles in the flame, and the raw material yield X jumps up to 69%.
  • Example F-6 the pipe temperature was set to 300 ° C., the heating range of the burner was set to 1/8, and the outer peripheral temperature at the position 1/3 in the longitudinal direction from the end of the burner on the gas supply pipe side was set to 290 ° C. Yes.
  • the raw material yield X is slightly reduced by narrowing the heating range of the burner from 1/3 to 1/8.
  • the burner temperature B is less than 100 ° C., and the raw material yield X is reduced to 50% or less.
  • the burner temperature B is substantially equal to the temperature of the raw material gas flowing in the cladding burner.
  • FIG. 8 is a graph showing the temperature change of the raw material gas in a part of the longitudinal direction in the gas supply pipe and in the glass fine particle generating burner.
  • the data of the broken line is the case where the entire length of the gas supply pipe is heated to 200 ° C., but the burner is not heated. In this case, it can be seen that the raw material gas temperature is lowered in the burner.
  • the entire length of the gas supply pipe and the 1/3 region in the longitudinal direction from the end of the burner on the gas supply pipe side are heated to 200 ° C. In this case, it can be seen that the temperature of the raw material gas flowing in the burner does not decrease.
  • the manufacturing method of the glass fine particle deposit body and glass base material of this invention is not limited to embodiment mentioned above, A deformation
  • the case where the glass fine particle deposit is manufactured by the VAD method in the deposition step has been described as an example.
  • all other glass fine particle deposits and glasses using a flame decomposition reaction such as the OVD method and the MMD method are used. It is effective for the manufacturing method of the base material.
  • SiCl 4 is used as the source gas.
  • the core glass synthesis using SiCl 4 and GeCl 4 is also effective in improving the source yield.
  • a similar effect can be obtained with a source gas other than SiCl 4 (eg, siloxane).
  • 2012-008303 filed Jan. 18, 2012, 2012 Japanese Patent Application / Application No. 2012-012384 filed on January 24, Japanese Patent Application / Application No. 2012-175010 filed on August 7, 2012, Japanese Patent Application / Application No. 2012- filed on August 7, 2012 175011, based on Japanese Patent Application No. 2012-175012 filed on August 7, 2012, the contents of which are incorporated herein by reference.

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Abstract

　本発明の目的の一つは、成されたガラス微粒子の出発ロッドやガラス微粒子堆積体への付着効率を向上させることができるガラス微粒子堆積体及びガラス母材の製造方法を提供することである。　ガラス微粒子堆積体の製造方法は、温調ブース２４からクラッド用バーナー１８までのガス供給配管２５の少なくとも一部を該バーナー側の温度が高くなり５℃／ｍ以上の温度勾配になるように温度制御する。この温度勾配は、好ましくは１５℃／ｍ以上、更に好ましくは２５℃／ｍ以上になるように温度制御する。具体的には、温調ブース２４からクラッド用バーナー１８までのガス供給配管２５の外周に発熱体であるテープヒータ２６を巻き付けて、このテープヒータ２６を温度制御することで、所定の温度勾配に管理する。

Description

ガラス微粒子堆積体及びガラス母材の製造方法
　本発明は、ＶＡＤ法（気相軸付け法）、ＯＶＤ法（外付け法）、ＭＭＤ法（多バーナー多層付け法）などによりガラス微粒子を出発ロッドに堆積させてガラス微粒子堆積体を製造するガラス微粒子堆積体の製造方法及びこのガラス微粒子堆積体を加熱して透明化するガラス母材の製造方法に関する。
　従来のガラス母材の製造方法としては、ＯＶＤ法やＶＡＤ法等によりガラス微粒子堆積体を作製する堆積工程と、このガラス微粒子堆積体を加熱して透明なガラス体（母材）を作製する透明化工程とを含む製造方法が知られている（例えば、特許文献１～３参照）。
　特許文献１の製造方法は、ガラス原料を加熱し気化させてガラス原料ガスを減圧下で配管によりガラス微粒子形成用バーナーまで導くことで、例えば、配管の温度を５５℃として、耐熱温度７０℃程度の塩化ビニル系の材料からなる配管の使用を可能とするものである。
　特許文献２の製造方法は、ガラス微粒子堆積の開始に先立って所定時間だけガラス原料ガスを廃棄した後にガラス微粒子の堆積を開始し、その原料ガス廃棄量、配管の容積、配管内の圧力および配管の温度が所定の関係を満たすようにすることで、ガラス母材中の気泡や白濁の発生の回避を図るものである。配管温度は、８２℃または８５℃とされている。
　特許文献３の製造方法は、ガラス微粒子堆積体の表面に発生する凹凸を抑制する手段として、原料ガスを供給する原料ガス発生装置からバーナーまでの導管をヒータおよび断熱材を用いて全長にわたって９０℃以上に保持することが記載されているが、導管の温度勾配に関する記載はない。また、配管内を流れる原料ガスのレイノルズ数に関する記載もない。また、粒子径や粒子の凝集に関する記載もない。さらに、ガラス微粒子のストークス数に関する記載もない。
　また、特許文献４には、原料収率を挙げる手段として、バーナー火炎の先端に設置するフードの内周にガスを導入し、火炎の広がりを抑える手法が記載されている。
　また、ガラス微粒子堆積体を製造する方法として、ＶＡＤ法、ＯＶＤ法、ＭＭＤ法などの気相合成法により、ガラス微粒子堆積体を製造する方法が一般的に知られており、そのガラス微粒子の粒子径は、例えば特許文献５では、気相合成法により得た多孔質スス体を添加物微粒子の分散した混合液に含侵させ、加熱透明化させてガラス母材とするもので、ＳｉＯ２系の多孔質体の粒子径を、５００～１０００ｎｍにすることが記載されている。
　また、特許文献６には、予め調製されたガラス微粒子をバーナー火炎内に導入する製法が記載されており、投入するガラス微粒子の平均粒子径は、０．２μｍ以下とすることが好ましいことが記載されている。
　また、特許文献７には、ガラス微粒子成形体をマイクロ波加熱で焼結する製法が記載されており、ガラス微粒子の平均粒子径が１ｎｍ～１００μｍであることが記載されている。
日本国特開２００４－１６１５５５号公報 日本国特開２００６－３４２０３１号公報 日本国特開２００３－１６５７３７号公報 日本国特開平７－１４４９２７号公報 日本国特開平１１－１８０７１９号公報 日本国特開２００４－３００００６号公報 日本国特開２００４－２１０５４８号公報
　しかしながら、上記特許文献１～７に記載のガラス母材の製造方法では、生成されたガラス微粒子を出発ロッドやガラス微粒子堆積体に効率良く付着させることが難しかった。すなわち、ガラス原料ガス供給量に対するガラス微粒子堆積量の割合には限界があった。
　本発明の目的は、生成されたガラス微粒子の出発ロッドやガラス微粒子堆積体への付着効率を向上させることができるガラス微粒子堆積体及びガラス母材の製造方法を提供することにある。
　上記課題を解決することができる本発明に係るガラス微粒子堆積体の製造方法は、原料容器内に容れられた液体のガラス原料を加熱し気化させてガラス原料ガスとし、該ガラス原料ガスを前記原料容器から配管によりガラス微粒子生成用バーナーまで導き、該ガラス微粒子生成用バーナーから前記ガラス原料ガスを噴出させ、該ガラス原料ガスの火炎分解反応（熱分解反応、火炎加水分解反応、熱酸化反応など）により生成したガラス微粒子を反応容器内の出発ロッドに堆積させてガラス微粒子堆積体を作製する堆積工程を含むガラス微粒子堆積体の製造方法において、前記堆積工程における前記原料容器から前記ガラス微粒子生成用バーナーまでの前記配管の少なくとも一部を、発熱体により該バーナー側が高温となり５℃／ｍ以上の温度勾配になるように温度制御することを特徴としている。
　また、本発明に係るガラス微粒子堆積体の製造方法は、前記堆積工程において、前記原料容器から前記ガラス微粒子生成用バーナーまでの前記配管の少なくとも一部を、発熱体により該バーナー側が高温となり１５℃／ｍ以上の温度勾配になるように温度制御することを特徴としている。
　また、本発明に係るガラス微粒子堆積体の製造方法は、前記堆積工程において、前記原料容器から前記ガラス微粒子生成用バーナーまでの前記配管の少なくとも一部を、発熱体により該バーナー側が高温となり２５℃／ｍ以上の温度勾配になるように温度制御することを特徴としている。
　また、本発明に係るガラス微粒子堆積体の製造方法は、前記堆積工程における前記原料容器から前記ガラス微粒子生成用バーナーまでの前記配管の少なくとも一部を発熱体により１００℃以上の温度に制御すると共に、前記原料容器から前記ガラス微粒子生成用バーナーまでの前記配管内を流れるガラス原料ガスのレイノルズ数を２０００以上とすることを特徴としている。
　また、本発明に係るガラス微粒子堆積体の製造方法は、前記堆積工程における前記ガラス微粒子の粒子径を１０（ｎｍ）以上とし、前記ガラス微粒子生成用バーナーの火炎内で、前記ガラス微粒子を粒子間で結合させ、結合した粒子群の質量を１．８×１０－１７（ｇ）以上とすることを特徴としている。
　また、本発明に係るガラス微粒子堆積体の製造方法は、前記堆積工程における前記ガラス微粒子生成用バーナーに投入するガラス原料ガスの温度を１００℃以上に保ち、前記ガラス微粒子生成用バーナーのガラス原料ガスの噴出口から７００ｍｍ以内で、ガラス原料ガスを酸化珪素ガス（ＳｉＯ２、ＳｉＯなど）に化学変化させる。このとき、前記ガラス微粒子生成用バーナーのガラス原料ガスの噴出口から２０ｍｍの位置で、化学変化した酸化珪素ガスの分圧を酸化珪素ガス（ＳｉＯ２、ＳｉＯなど）の飽和蒸気圧以上とすることを特徴としている。なお、本文中に記載されている「酸化珪素」とはＳｉＯ２やＳｉＯなどの珪素酸化物を総称して示すものとする。
　また、本発明に係るガラス微粒子堆積体の製造方法は、前記堆積工程において、好ましくは前記ガラス微粒子生成用バーナーのガラス原料ガスの噴出口から２０ｍｍの位置で、化学変化した酸化珪素ガスの分圧を酸化珪素ガスの飽和蒸気圧の１．５倍以上とすることを特徴としている。
　また、本発明に係るガラス微粒子堆積体の製造方法は、前記堆積工程における前記原料容器から前記ガラス微粒子生成用バーナーまでの前記配管の少なくとも一部を発熱体により１００℃以上の温度に制御すると共に、前記ガラス微粒子生成用バーナーで生成される前記ガラス微粒子のストークス数を０．５以上とすることを特徴としている。
　また、本発明に係るガラス微粒子堆積体の製造方法は、前記堆積工程では、前記原料容器から前記ガラス微粒子生成用バーナーまでの前記配管の少なくとも一部を発熱体により１００℃以上の温度に制御すると共に、前記ガラス微粒子生成用バーナーにおける前記配管側の端部から長手方向の１／３以下の領域を発熱体により１００℃以上の温度に制御することを特徴としている。
　また、本発明に係るガラス微粒子堆積体の製造方法は、前記発熱体がテープヒータであることを特徴としている。
　また、本発明に係るガラス母材の製造方法は、上記ガラス微粒子堆積体の製造方法によりガラス微粒子堆積体を製造し、前記堆積工程で作製した前記ガラス微粒子堆積体を加熱して透明化する透明化工程を経てガラス母材を製造することを特徴としている。
　また、本発明に係るガラス母材の製造方法は、前記堆積工程においてＯＶＤ法、ＶＡＤ法またはＭＭＤ法によりガラス微粒子堆積体を製造し、前記透明化工程を経てガラス母材を製造することを特徴としている。
　本発明に係るガラス微粒子堆積体及びガラス母材の製造方法によれば、原料容器からガラス微粒子生成用バーナーまでの配管の少なくとも一部を、発熱体によりバーナー側が高温となり５℃／ｍ以上の温度勾配になるように温度制御するので、配管内の原料ガスの体積は原料容器からバーナー側に進むにつれて膨張し、原料ガスの流速が加速する。これにより、バーナー火炎内で生成されるガラス微粒子の慣性力が増加し、ガラス微粒子の直進性が促進され、ガラス微粒子が火炎内のガスの流れから離脱し易くなる。よって、出発ロッドやガラス微粒子堆積体へのガラス微粒子の付着効率を向上させることができ、原料収率の向上を図ることができる。
　また、本発明に係るガラス微粒子堆積体及びガラス母材の製造方法によれば、原料容器からガラス微粒子生成用バーナーまでの配管の少なくとも一部を発熱体により１００℃以上の温度に制御すると共に、原料容器からガラス微粒子生成用バーナーまでの配管内を流れるガラス原料ガスのレイノルズ数を２０００以上とすることで、配管内でのガラス原料ガスの流れを乱流化し、配管内を流れる原料ガスを配管長より長い経路長を辿るようにして原料ガスの加熱時間を長くし、原料ガスの温度を上昇し易くすることができる。
　原料ガスの温度を高温化することにより、バーナー火炎内で火炎加水分解反応が促進され、火炎内で生成されるガラス微粒子数が多くなり、ガラス微粒子の外径も大きくなる。また、粒子径が大きくなることで乱流拡散による凝集（粒子間の結合）が促進される。これらの効果により、ガラス微粒子の慣性力が増加し、ガラス微粒子が火炎ガスの流れから離脱し易くなり、出発ロッドやガラス微粒子堆積体へのガラス微粒子の付着効率を向上させることができる。
　また、本発明に係るガラス微粒子堆積体及びガラス母材の製造方法によれば、ガラス微粒子の粒子径を１０（ｎｍ）以上とし、ガラス微粒子生成用バーナーの火炎内でガラス微粒子を粒子間で結合（凝集）させ、結合した粒子群の質量を１．８×１０－１７（ｇ）以上とする。これにより、生成されたガラス微粒子の出発ロッドやガラス微粒子堆積体への付着効率を向上させることができる。
　また、本発明に係るガラス微粒子堆積体及びガラス母材の製造方法によれば、ガラス微粒子生成用バーナーに投入するガラス原料ガスの温度を１００℃以上に保ち、前記ガラス微粒子生成用バーナーのガラス原料ガスの噴出口から７００ｍｍ以内で、ガラス原料ガスを酸化珪素ガスに化学変化させると共に、前記ガラス微粒子生成用バーナーのガラス原料ガスの噴出口から２０ｍｍの位置で、化学変化した酸化珪素ガスの分圧を酸化珪素ガスの飽和蒸気圧以上とする。すなわち、バーナーのガラス原料ガスの噴出口から近い位置でガラス原料ガスを酸化珪素ガスに化学変化させると、酸化珪素ガスの分圧が高くなるため、酸化珪素ガスから酸化珪素粒子（固体）への変化がし易くなると共に、酸化珪素粒子も大径化し易くなる。粒子を大径化すると、ガラス微粒子が火炎ガスの流れから離脱し易くなり、出発ロッドやガラス微粒子堆積体へのガラス微粒子の付着効率を向上させることができ、原料収率の向上を図ることができる。
　また、本発明に係るガラス微粒子堆積体及びガラス母材の製造方法によれば、原料容器からガラス微粒子生成用バーナーまでの配管の少なくとも一部を発熱体により１００℃以上の温度に制御すると共に、ガラス微粒子生成用バーナーで生成されるガラス微粒子のストークス数を０．５以上とすることで、ガラス微粒子の慣性力が増加する。したがって、ガラス微粒子が火炎ガスの流れから離脱し易くなり、出発ロッドやガラス微粒子堆積体へのガラス微粒子の付着効率を向上させることができ、原料収率の向上を図ることができる。
　また、本発明に係るガラス微粒子堆積体の製造方法及びガラス母材の製造方法によれば、原料容器からガラス微粒子生成用バーナーまでの配管の少なくとも一部を発熱体により１００℃以上の温度に制御すると共に、前記ガラス微粒子生成用バーナーにおける前記配管側の端部から長手方向の１／３以下の領域を発熱体により１００℃以上の温度に制御することで、ガラス微粒子生成用バーナー内での原料ガス温度の低下を防ぐことができる。
　ガラス微粒子生成用バーナー内を流れる原料ガスの温度を高温化することにより、バーナー火炎内で原料ガスの火炎加水分解反応が促進され、火炎内で生成されるガラス微粒子数が多くなり、ガラス微粒子の外径も大きくなる。また、粒子径が大きくなることで乱流拡散による凝集（粒子間の結合）が促進される。これらの効果により、ガラス微粒子の慣性力が増加し、ガラス微粒子が火炎ガスの流れから離脱し易くなり、出発ロッドやガラス微粒子堆積体へのガラス微粒子の付着効率を向上させることができる。
本発明の実施形態に係るガラス微粒子堆積体の製造方法を説明する製造装置の構成図である。 図１におけるガス供給配管に温度勾配を持たせる際の一例を示す概略図である。 ガラス微粒子がガラス微粒子堆積体に堆積する際の挙動を説明する模式図である。 ガス供給配管内の長手方向の一部における原料ガスの温度変化を示すグラフである。 ガラス微粒子がガラス微粒子堆積体に堆積する際の挙動を説明する模式図である。 バーナーの構造例を示す断面図であり、図６（Ａ）はバーナーの先端が揃った構造例、図６（Ｂ）はバーナーの先端が外周側において突き出た構造例である。 本発明の第６の実施形態に係るガラス微粒子堆積体の製造方法を実施する製造装置の一例の構成図である。 ガス供給配管内及びガラス微粒子生成用バーナー内の長手方向の一部における原料ガスの温度変化を示すグラフである。
　（第１の実施形態）
　以下、本発明の第１の実施形態であるガラス微粒子堆積体及びガラス母材の製造方法について図面を参照して説明する。なお、以下ではＶＡＤ法を例に説明するが、本発明は、ＶＡＤ法には限定されない。ＯＶＤ法やＭＭＤ法などの他のガラス微粒子堆積体の製造方法に対しても、適用できる。
　図１に示すように、本実施形態のガラス微粒子堆積体の製造方法を実施する製造装置１０は、ＶＡＤ法によりガラス微粒子の堆積を行うものであり、反応容器１１の上方から内部に支持棒１２を吊り下げ、支持棒１２の下端に出発ロッド１３を取り付けている。反応容器１１の側面には、排気管２１が取り付けられている。
　支持棒１２は、上端部を昇降回転装置１５により把持されており、昇降回転装置１５によって回転と共に昇降する。昇降回転装置１５は、ガラス微粒子堆積体１４の外径が均一となるように制御装置１６によって上昇速度を制御される。出発ロッド１３にガラス微粒子２０が堆積して、ガラス微粒子堆積体１４が形成される。また、出発ロッド１３やガラス微粒子堆積体１４に付着しなかった反応容器１１内のガラス微粒子２０は排気管２１を通じて排気される。
　反応容器１１の内部下方には、ガラス微粒子生成用バーナーであるクラッド用バーナー１８が配置されており、ガス供給装置によりクラッド用バーナー１８へ原料ガス及び火炎形成用ガスを供給する。このクラッド用バーナー１８は、例えば８重管などの多重管バーナーである。なお、図１中において、火炎形成用ガスを供給するガス供給装置は省略している。
　クラッド用バーナー１８には、原料ガスとしてＳｉＣｌ４、火炎形成ガスとしてＨ２、Ｏ２、バーナーシールガスとしてＮ２などを投入する。このクラッド用バーナー１８により形成される酸水素火炎内で、火炎加水分解反応によりガラス微粒子２０を生成し、ガラス微粒子２０を出発ロッド１３に堆積させて、所定外径のガラス微粒子堆積体１４を作製する。
　ガス供給装置１９は、液体原料２８を貯留する原料容器２２、原料ガスの供給流量を制御するＭＦＣ２３、原料ガスをクラッド用バーナー１８へ導くガス供給配管２５、原料容器２２及びＭＦＣ２３及びガス供給配管２５の一部を所定温度以上に保つ温調ブース２４からなる。
　原料容器２２内の液体原料２８は、温調ブース２４内で沸点（例えば、ＳｉＣｌ４の場合の標準沸点は５７.６℃）以上の温度に制御され、原料容器２２内で気化し、ＭＦＣ２３によりクラッド用バーナー１８へ供給される原料ガスの供給量が制御される。なお、ＭＦＣ２３による原料ガス供給量の制御は、制御装置１６からの指令値に基づき行われる。
　本実施形態のガラス微粒子堆積体の製造方法は、原料容器２２からクラッド用バーナー１８までのガス供給配管２５の少なくとも一部を該バーナー側の温度が高くなり５℃／ｍ以上の温度勾配になるように温度制御する。
　温度勾配は、好ましくは１５℃／ｍ以上、更に好ましくは２５℃／ｍ以上になるように原料容器２２からクラッド用バーナー１８までのガス供給配管２５の少なくとも一部を該バーナー側の温度が高くなるように温度制御する。
　ガス供給配管２５の材質については、ガス供給配管２５を２００℃未満の温度で保持する場合は、ガス供給配管２５の材質はフッ素樹脂（テフロン（登録商標））などでもよいが、２００℃以上の温度で保持する場合は、ガス供給配管２５の材質は耐熱性に優れたＳＵＳ等の金属性のものが好ましい。また、温調ブース２４からクラッド用バーナー１８までのガス供給配管２５の外周には発熱体であるテープヒータ２６が巻き付けられている。テープヒータ２６は、金属発熱体やカーボン製繊維状面発熱体の極細撚線を保護材で覆ったフレキシブルなヒータである。このテープヒータ２６が通電されることでガス供給配管２５が加熱される。
　なお、テープヒータ２６の外周には、断熱材である断熱テープ２７が巻回されている方が好ましい。断熱テープ２７が巻回されているとテープヒータ２６の消費電力を低く抑えることができる。
　ガス供給配管の温度制御の一例を説明する。
　図２に示すように、温調ブース２４からクラッド用バーナー１８までのガス供給配管２５の外周には、３種のテープヒータ２６Ａ，２６Ｂ，２６Ｃが巻回されている。即ち、クラッド用バーナー１８側に第１のテープヒータ２６Ａを巻回し、その横に隣接するように第２のテープヒータ２６Ｂを巻回し、温調ブース２４側に第３のテープヒータ２６Ｃを巻回している。なお、便宜上、温調ブース２４とクラッド用バーナー１８の間のガス供給配管２５の長さを１ｍとする。
　例えば、ガス供給配管２５の両端と真ん中の外周部に熱電対を設置して、それぞれの温度をテープヒータ２６Ａ，２６Ｂ，２６Ｃで調整する。この時配管の片端（温調ブース２４側）に設置した熱電対の温度を第３のテープヒータ２６Ｃにより１２０℃に、真ん中に設置した熱電対の温度を第２のテープヒータ２６Ｂにより１４０℃に、配管の片端（バーナー１８側）に設置した熱電対の温度を第１のテープヒータ２６Ａにより１６０℃とすると、４０℃／ｍの温度勾配で温度制御していることになる。
　上述したように温調ブース２４からクラッド用バーナー１８までのガス供給配管２５をバーナー側が高温となり５℃／ｍ以上の温度勾配になるように温度制御すると、ガス供給配管２５内の原料ガスの体積は温調ブース２４からクラッド用バーナー１８に進むにつれて膨張し、原料ガスの流速が加速する。なお、上述の３種のテープヒータ２６Ａ，２６Ｂ，２６Ｃによる構成は、本発明を実現するための一例であり、別の構成でも本発明を実現することは可能である。例えば、テープヒータ２６Ｂの一部を１４０℃になるように制御し、その他のテープヒータ（２６Ａ，２６Ｃ）をテープヒータ２６Ｂと同じ電力で制御しても、効果を得ることはできる。なお、ガス供給配管２５の少なくとも一部を５℃／ｍ以上に制御すれば良いが、配管の全体を５℃／ｍ以上に制御しても良い。また、便宜上温調ブース２４とクラッド用バーナー１８の間のガス供給配管２５の長さを１ｍとしたが、ガス供給配管２５の長さは適宜調整が可能である。
　これにより、バーナー火炎内で生成されるガラス微粒子２０の慣性力が増加し、ガラス微粒子２０の直進性が促進され、ガラス微粒子２０が火炎内のガスの流れから離脱し易くなり、出発ロッド１３やガラス微粒子堆積体１４へのガラス微粒子２０の付着効率を向上させることができる。
　また、ガス供給配管２５内を流れる原料ガスのレイノルズ数（Ｒｅ数）は、２０００以上、好ましくは４０００以上、更に好ましくは８０００以上となるように配管径を設計する。これにより、ガス供給配管２５内での原料ガスの流れが乱流化され、原料ガスはガス供給配管２５内で効率的に加熱されて温度が上昇し易くなる。ガス供給配管２５の全長を１４０℃一定値に加熱した場合のガス供給配管２５内を流れる原料ガスの温度を図４に示す。図４からＲｅ数が高くなる程、ガス供給配管２５内を流れる原料ガスは加熱され易くなることが分かる。
　ガラス微粒子堆積体１４及びガラス母材の製造手順を説明する。
（堆積工程）
　図１に示すように、支持棒１２を昇降回転装置１５に取り付け、支持棒１２の下端に取り付けられている出発ロッド１３を反応容器１１内に納める。
　次に、昇降回転装置１５によって出発ロッド１３を回転させながら、クラッド用バーナー１８によって形成される酸水素火炎内において原料ガスを火炎加水分解反応によりガラス微粒子２０に化学変化させ、該ガラス微粒子２０を出発ロッド１３に堆積させる。
　このとき、ガス供給配管２５の外周に巻き付けられたテープヒータ２６に通電することで、ガス供給配管２５の温度が、温調ブース２４からクラッド用バーナー１８に向かって５℃／ｍ以上の傾きで高くなるように温度制御している。
（透明化工程）
　次に、得られるガラス微粒子堆積体１４を不活性ガスと塩素ガスの混合雰囲気中で１１００℃に加熱した後、Ｈｅ雰囲気中にて１５５０℃に加熱して透明ガラス化を行う。このようなガラス母材の製造を繰り返し行う。
　堆積工程における火炎ガス流の中でのガラス微粒子２０の挙動について簡単に説明する。図３に示すように、クラッド用バーナー１８で形成される、ＳｉＣｌ４等の原料ガスを含んだ火炎ガス流Ｇは、ガラス微粒子堆積体１４に当ってその方向が急激にガラス微粒子堆積体１４の外周方向に曲がることになる。
　一方、火炎ガス流Ｇに沿って流れるガラス微粒子はその流速が速い程、ストークス数が高くなるため、ガラス微粒子の慣性力は大きくなり、ガラス微粒子の直進性が向上する。火炎ガス流Ｇがガラス微粒子堆積体１４に当って、その流れる方向がガラス微粒子堆積体１４の外周方向に急変すると、慣性力の大きいガラス微粒子２０Ａは直進性が高いため、そのままガラス微粒子堆積体１４に衝突する。しかし、慣性力の小さいガラス微粒子２０Ｂは火炎ガス流Ｇに沿って流れるため、ガラス微粒子堆積体１４の外周方向に流れ去る。従って、如何にしてガラス微粒子２０の慣性力を高めるかが肝要となる。
　本発明では、ガス供給配管２５の少なくとも一部に温度勾配を付けて、ガス供給配管２５内を流れる原料ガスの流速をガス供給配管２５の下流側に向けて加速させ、バーナー火炎内におけるガラス微粒子２０の慣性力を増加させる。これにより、ガラス微粒子が火炎ガスの流れから離脱し易くなり、出発ロッド１３やガラス微粒子堆積体１４へのガラス微粒子２０の付着効率を向上させることができる。
（実施例Ａ）
　次に、本発明のガラス母材の製造方法の一実施例を説明する。
　実施例、比較例とも、下記のような材料を使用してガラス母材を製造する。
　・出発ロッド；直径２５ｍｍ、長さ１０００ｍｍの石英ガラス
　・クラッド用バーナーへの投入ガス；原料ガス…ＳｉＣｌ４（１～７ＳＬＭ）、火炎形成ガス…Ｈ２（１００～１５０ＳＬＭ）、Ｏ２（１００～１５０ＳＬＭ）、バーナーシールガス…Ｎ２（２０～３０ＳＬＭ）
　ＶＡＤ法によりガラス微粒子の堆積を行う。得られるガラス微粒子堆積体を不活性ガスと塩素ガスとの混合雰囲気中で１１００℃に加熱した後、Ｈｅ雰囲気中にて１５５０℃に加熱して透明ガラス化を行う。
　ガス供給配管の外周温度を配管の長手方向に沿った３点で測定し、その測定点間の最小温度勾配；Ｔ（℃／ｍ）、ガラス微粒子の原料収率；Ｘ（％）を評価する。なお、ガラス微粒子の原料収率Ｘは、投入するＳｉＣｌ４ガスが１００％ＳｉＯ２に化学反応する場合のＳｉＯ２質量に対し、実際に出発ロッド及びガラス微粒子堆積体に堆積するガラス微粒子の質量比とする。
　具体的には、実施例は、温調ブースからクラッド用バーナーまでのガス供給配管を、発熱体によりバーナー側を高温とし、最小温度勾配Ｔを５℃／ｍから４０℃／ｍまで段階的に管理して、各温度勾配における原料収率を算出する。これに対して比較例では、温度勾配を管理せず、最小温度勾配Ｔが５℃／ｍ未満になる場合の原料収率を算出する。
　その結果、表１に示すような結果を得る。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
  
　表１から明らかなように、最小温度勾配Ｔを５℃／ｍ以上としている実施例Ａ－１～Ａ－５では、原料収率Ｘが３２％以上となる。また、実施例Ａ－５の最小温度勾配Ｔが４０℃／ｍの場合は、バーナーに投入される直前の原料ガス温度は２７０℃、つまり原料ガス温度が原料ガスであるＳｉＣｌ４の標準沸点より２１２.４℃高くなり、この時、原料収率Ｘは４０％まで向上する。これに対して比較例Ａ－１，Ａ－２では、最小温度勾配Ｔを５℃／ｍ未満としているので、原料収率Ｘが２７％以下と低く、比較例Ａ－２の最小温度勾配Ｔが３℃／ｍの場合では、原料収率Ｘが２４％であり、投入するＳｉＣｌ４ガスの約４分の１しか、ガラス微粒子として付着しないことが分かる。
　（第２の実施形態）
　以下、本発明の第２の実施形態であるガラス微粒子堆積体及びガラス母材の製造方法について図面を参照して説明する。なお、第２の実施形態も、設備構成は第１の実施形態と同じ（図１）であるため、設備構成、制御方法などの詳細な説明は省略する。以降の記載における装置の番号は、図１を参照する。
　本実施形態のガラス母材の製造方法は、温調ブース２４からクラッド用バーナー１８までのガス供給配管２５の少なくとも一部を発熱体であるテープヒータ２６により１００℃以上の温度に制御すると共に、原料容器２２からクラッド用バーナー１８までのガス供給配管２５内を流れる原料ガスのレイノルズ数Ｒｅを２０００以上とする。一般的に、配管内を流れるガス流は、レイノルズ数２０００未満では層流であり、２０００から４０００の間は遷移領域であり、４０００以上になると乱流となる。なお、バーナー火炎内での原料ガスの火炎加水分解反応を促進するためには、ガス供給配管２５の少なくとも一部を１００℃以上に制御すれば良いが、配管の全体を１００℃以上に制御しても良い。
　ガス供給配管２５内を流れる原料ガスのレイノルズ数Ｒｅは、配管内径をＤ、配管内の平均ガス流速をＶ、配管内ガスの動粘性係数をνとすると、次式で表される。
　Ｒｅ＝ＤＶ／ν
　なお、温度１００℃でのＳｉＣｌ４の動粘性係数νは約３．１×１０－６（ｍ２／ｓ）である。
　上記レイノルズ数Ｒｅは、好ましくは４０００以上、更に好ましくは８０００以上にする。このようにすることで、原料容器２２から出てクラッド用バーナー１８に入るまでのガス供給配管２５内を流れる原料ガスは、より乱流化する。ガス供給配管２５内を流れる原料ガスの乱流強度が高まることで、原料ガスは配管長より長い経路長を辿って、クラッド用バーナー１８に投入される。
　そのため、原料ガスは、テープヒータ２６によりガス供給配管２５内で十分加熱されて温度が上昇する。これにより、バーナーから噴出される原料ガスはバーナー火炎内で火炎加水分解反応が促進される。
　バーナー火炎内で火炎加水分解反応が促進されると、火炎内で生成されるガラス微粒子の数が多くなる。また、ガラス微粒子の成長が進むため、ガラス微粒子の外径も大きくなる。さらに、粒子径が大きくなると、乱流拡散による凝集（粒子間の結合）が促進される。これらの効果により、バーナー火炎内におけるガラス微粒子の慣性力が増加し、ガラス微粒子が火炎ガスの流れから離脱し易くなり、出発ロッド１３やガラス微粒子堆積体１４へのガラス微粒子２０の付着効率を向上させることができる。
　ガラス微粒子堆積体及びガラス母材の製造手順は、第１の実施形態の堆積工程、透明化工程と同様であるため、詳細の説明は省略する。図１に示す出発ロッド１３にガラス微粒子２０を堆積させ、その後、不活性ガスと塩素ガスの混合雰囲気中で加熱し、Ｈｅ雰囲気中にて加熱して透明ガラス化する。
　本実施形態における堆積工程において、クラッド用バーナー１８へ原料ガスを供給するガス供給配管２５は、所望のレイノルズ数Ｒｅが得られるよう配管内径Ｄを設計する。また、ガス供給配管２５の外周に巻き付けられたテープヒータ２６に通電して、ガス供給配管２５の少なくとも一部を１００℃以上の温度に制御する。これにより配管内を流れる原料ガスの平均流速を制御して、所望のレイノルズ数Ｒｅが得られるようにする。
　即ち、ガス供給配管２５内を流れる原料ガスの流量を一定にした場合、ガス供給配管２５の配管内径Ｄやガス供給配管２５の温度を変えることで、配管内を流れる原料ガスのレイノルズ数Ｒｅを制御することができる。また、ガス供給配管２５内を流れる原料ガスの温度が変わると原料ガスの動粘性係数も変化する。
　出発ロッド１３上にガラス微粒子２０の堆積したガラス微粒子堆積体１４は、昇降回転装置１５によってガラス微粒子堆積体１４の下端部の成長速度に合わせて、引き上げられる。
　上述したように温調ブース２４からクラッド用バーナー１８までのガス供給配管２５の少なくとも一部を発熱体であるテープヒータ２６により１００℃以上の温度に制御すると共に、原料容器２２からクラッド用バーナー１８までのガス供給配管２５内を流れる原料ガスのレイノルズ数を２０００以上、好ましくは４０００以上、更に好ましくは８０００以上とする。
　これにより、ガス供給配管２５内での原料ガスの流れが乱流化し、原料ガスはテープヒータ２６によりガス供給配管２５内で十分加熱されて温度が上昇する。その結果、バーナーから噴出される原料ガスはバーナー火炎内で火炎加水分解反応が促進される。
　バーナー火炎内で火炎加水分解反応が促進されると、火炎内で生成されるガラス微粒子の数が多くなる。また、ガラス微粒子の成長が進むため、ガラス微粒子の外径も大きくなる。さらに、粒子径が大きくなることで乱流拡散による凝集（粒子間の結合）が促進される。これらの効果により、バーナー火炎内におけるガラス微粒子の慣性力が増加し、ガラス微粒子が火炎ガスの流れから離脱し易くなり、出発ロッド１３やガラス微粒子堆積体１４へのガラス微粒子２０の付着効率を向上させることができる。
　また、ガス供給配管２５内を流れる原料ガス温度が上昇すると、原料ガスの体積が膨張し、バーナー火炎内で生成されるガラス微粒子２０の流速も上昇する。火炎ガス流に沿って流れるガラス微粒子２０の慣性力はストークス数で決定する。ストークス数は粒子の流速に比例するため、ガス供給配管２５内の原料ガス温度が上昇し、ガラス微粒子２０の流速が上がると、ガラス微粒子２０の慣性力が増加する。これらの効果により、出発ロッド１３やガラス微粒子堆積体１４へのガラス微粒子２０の付着効率を向上させることができる。
（実施例Ｂ）
　次に、本発明のガラス微粒子堆積体及びガラス母材の製造方法の一実施例を説明する。実施例、比較例とも、下記のような材料を使用してガラス微粒子堆積体を製造する。
　・出発ロッド；直径２０ｍｍ、長さ１０００ｍｍの石英ガラス
　・クラッド用バーナーへの投入ガス；原料ガス…ＳｉＣｌ４（１～３ＳＬＭ）、火炎形成ガス…Ｈ２（４０～７０ＳＬＭ）、Ｏ２（４０～７０ＳＬＭ）、バーナーシールガス…Ｎ２（８～１４ＳＬＭ）
　・原料容器とクラッド用バーナー間のガス供給配管；配管温度１００℃、１５０℃、２６０℃、２７０℃、配管内径２．７～１９ｍｍ
　ＶＡＤ法によりガラス微粒子の堆積を行う。得られるガラス微粒子堆積体を不活性ガスと塩素ガスとの混合雰囲気中で１１００℃に加熱した後、Ｈｅ雰囲気中で１５５０℃に加熱して透明ガラス化を行う。
　前述した堆積工程において、ガス供給配管の配管内径Ｄ及び配管温度を適宜選択し、レイノルズ数Ｒｅを変化させ、原料ガス流量が３ＳＬＭになるときの配管内を流れる原料ガスのレイノルズ数Ｒｅと、ガラス微粒子の原料収率Ｘ（％）を評価する。なお、原料収率Ｘは、投入するＳｉＣｌ４ガスが１００％ＳｉＯ２に化学反応する場合のＳｉＯ２質量に対し、実際に出発ロッド及びガラス微粒子堆積体に堆積するガラス微粒子の質量比とする。
　その結果、表２に示すような結果を得る。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
  
 
　表２から明らかなように、レイノルズ数Ｒｅが２０００以上となる実施例Ｂ－１～Ｂ－６では、原料収率Ｘが２８％以上となり、Ｒｅが大きいほど原料収率Ｘが高くなる。特にＲｅ４００８の場合は、原料収率Ｘが３０％となり、Ｒｅ８２５３の場合は、原料収率Ｘが３１％となる。また、実施例Ｂ－４はガス供給配管温度が１５０℃、つまりガス供給配管温度が原料ガスであるＳｉＣｌ４の標準沸点より９２．４℃高い例であるが、Ｒｅ数は１０４０８となり、原料収率Ｘが３２％まで向上する。さらに実施例Ｂ－５はガス供給配管温度が２６０℃、つまり配管温度が原料ガスであるＳｉＣｌ４の標準沸点より２０２．４℃高い例であるが、Ｒｅ数は１１５４６となり、原料収率Ｘは３５％まで上がる。さらに実施例Ｂ－６は、ガス供給配管の温度勾配を原料容器からバーナーに向かって５０℃／ｍの傾きで上げて、バーナー近傍のガス供給配管の温度を２７０℃、つまりガス供給配管温度が原料ガスであるＳｉＣｌ４の標準沸点より２１２．４℃高い例である。レイノルズ数Ｒｅは１１５５４となり、ガス供給配管の長手方向で温度勾配を付ける効果で、ガラス微粒子の火炎内における乱流拡散が促進されて、原料収率Ｘは３７％まで跳ね上がる。
　これに対して、レイノルズ数Ｒｅが２０００未満となる比較例Ｂ－１～Ｂ－３では、原料収率Ｘが２５％以下と低く、特にＲｅが１５００未満となる比較例Ｂ－３では、原料収率Ｘが２３％であり、比較例Ｂ－１～Ｂ－３では投入するＳｉＣｌ４ガスの約４分の１しか付着しないことが分かる。
　なお、図４は、ガス供給配管の全長を１４０℃の一定値に加熱する場合のガス供給配管内を流れる原料ガスの温度を示すものである。この図から、レイノルズ数Ｒｅが１８７０（図中破線）の層流状態では、配管の長手方向に沿って緩やかに温度が上昇するが、レイノルズ数Ｒｅが２０００（図中一点鎖線）や４０００（図中二点鎖線）の乱流状態では、配管の上流側で急激に温度が上昇することが分かる。実施例Ｂ－１～Ｂ－６はレイノルズ数Ｒｅが２０００以上となっているので、実施例Ｂ－１～Ｂ－５ではバーナーに投入される原料ガスの温度はガス供給配管の温度と等しくなり、実施例Ｂ－６ではバーナーに投入される原料ガスの温度はバーナー近傍のガス供給配管の温度と等しくなっている。
　（第３の実施形態）
　以下、本発明の第３の実施形態であるガラス母材の製造方法について図面を参照して説明する。なお、第３の実施形態も、設備構成は第１、２の実施形態と同じ（図１）であるため、設備構成、制御方法などの詳細な説明は省略する。以降の記載における装置の番号は、図１を参照する。
　なお、ガス供給配管２５内を流れる原料ガスのレイノルズ数（Ｒｅ数）は、２０００以上、好ましくは４０００以上、さらに好ましくは８０００以上となるように配管径を設計する。これにより、ガス供給配管２５内での原料ガスの流れが乱流化され、原料ガスはガス供給配管２５内で効率的に加熱されて温度が上昇し易くなる。
　また、ガス供給配管２５の長手方向における温度分布は、原料容器２２側からクラッド用バーナー１８側に向かって温度が高くなるように制御することがさらに好ましい。具体的には、ガス供給配管２５の温度勾配を５℃／ｍ以上、好ましくは１５℃／ｍ以上、さらに好ましくは２５℃／ｍ以上とすることで、ガラス微粒子の付着効率をより高めることが可能となる。
　ガラス微粒子堆積体１４、ガラス母材の製造手順は、上述した実施形態の堆積工程、透明化工程と同様であるため、詳細の説明は省略する。図１に示す出発ロッド１３にガラス微粒子２０を堆積させ、その後、不活性ガスと塩素ガスの混合雰囲気中で加熱し、Ｈｅ雰囲気中にて加熱して透明ガラス化する。
　本実施形態のガラス母材の製造方法は、ガラス微粒子の粒子径を１０（ｎｍ）以上、好ましくは５０（ｎｍ）以上として、ガラス微粒子生成用バーナーの火炎内でガラス微粒子を粒子間で凝集させ、凝集した粒子群の質量を１．８×１０－１７（ｇ）以上、好ましくは２．８×１０－１４（ｇ）以上とする。乱流拡散による凝集速度は、粒子個数濃度に依存し、粒子個数濃度を上げることで促進される。粒子個数濃度を上げるためには原料ガスの火炎分解反応を原料ガスの広がらない火炎上流側で行うとよい。具体的にはバーナー先端から７００ｍｍ以内、好ましくは５００ｍｍ以内、さらに好ましくは３００ｍｍ以内において、ＳｉＣｌ４ガスの７５％以上をＳｉＯ２ガスに変化させることでＳｉＯ２粒子の個数濃度を上げることができる。
　凝集が促進されることで粒子群の慣性質量が増加する。慣性質量が増加した粒子群は、火炎内のガスの流れから離脱し易くなる。これによって、ガラス微粒子の粒子群は、ターゲットである出発ロッドやガラス微粒子堆積体へ付着し易くなり、原料収率を向上させることができる。
　火炎ガス流中でのガラス微粒子の挙動について簡単に説明する。
　図５に示すように、クラッド用バーナー１８で形成される、ＳｉＣｌ４等の原料ガスを含んだ火炎ガス流Ｇは、ガラス微粒子堆積体１４に当ってその方向が急激にガラス微粒子堆積体１４の外周方向に曲がることになる。
　ここで慣性力の小さいガラス微粒子群１０２０Ｂは、火炎ガス流Ｇの流れる向きに追従する。しかし、慣性力が大きいガラス微粒子群１０２０Ａは、直進性が向上しているため、火炎ガス流Ｇには追従せずに火炎ガス流Ｇから離脱し易くなる（図５参照）。従って、如何にしてガラス微粒子群の慣性力を高めるかが肝要となる。
　本実施形態のガラス母材の製造方法によれば、ガラス微粒子の粒子径を１０（ｎｍ）以上とし、ガラス微粒子生成用バーナーの火炎内でガラス微粒子を粒子間で凝集させ、凝集した粒子群の質量を１．８×１０－１７（ｇ）以上とする。凝集は乱流拡散により促進され、凝集した粒子群は火炎ガスの流れから離脱し易くなり、出発ロッドやガラス微粒子堆積体へのガラス微粒子の付着効率を向上させることができる。
（実施例Ｃ）
　次に、本発明のガラス母材の製造方法の一実施例を説明する。
　実施例、比較例とも、下記のような材料を使用してガラス母材を製造する。
　・出発ロッド；直径２５ｍｍ、長さ１０００ｍｍの石英ガラス
　・クラッド用バーナーへの投入ガス；原料ガス…ＳｉＣｌ４（１～７ＳＬＭ）、火炎形成ガス…Ｈ２（１００～１５０ＳＬＭ）、Ｏ２（１００～１５０ＳＬＭ）、バーナーシールガス…Ｎ２（２０～３０ＳＬＭ）
　上記した材料を用い、上記したＶＡＤ法によりガラス微粒子を堆積し、ガラス微粒子堆積体を製造する。この際、バーナーに投入する原料ガス温度Ｔ（℃）、ガラス微粒子の粒子径Ｄ（ｎｍ）、粒子群の質量Ｍ（ｇ）を振って、ガラス微粒子のガラス原料収率Ａ（％）を評価する。
　ガラス微粒子の粒子径Ｄは、バーナーに投入する原料ガス温度Ｔや火炎形成用ガスの流量を調整することで変化させることができる。また、上述したように、ガラス微粒子生成用バーナーの原料ガス噴出口に近い領域（例えば原料ガス噴出口から２０～７００ｍｍの領域）で、原料ガス（ＳｉＣｌ４）をＳｉＯ２のガスに化学変化させることで、ＳｉＯ２ガラス微粒子の生成および成長を促進することができる。なお、粒子径Ｄは、電子顕微鏡（ＳＥＭ）によって確認される最小粒子径のこととし、原料ガス温度は、バーナーに投入する直前の原料ガス温度のこととする。
　ガラス微粒子のガラス原料収率Ａは、投入するＳｉＣｌ４ガスが１００％ＳｉＯ２に化学反応する場合のＳｉＯ２質量に対し、実際に出発ロッドおよびガラス微粒子堆積体に堆積するガラス微粒子の質量比とする。
　得られるガラス微粒子堆積体を不活性ガスと塩素ガスとの混合雰囲気中で１１００℃に加熱した後、Ｈｅ雰囲気中にて１５５０℃に加熱して透明ガラス化を行う。その結果、表３に示すような結果を得る。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
  
　表３から明らかなように、原料ガス温度Ｔを１００℃以上、つまり原料ガス温度を原料ガスであるＳｉＣｌ４の標準沸点より４２．４℃以上に上げて、ガラス微粒子の粒子径Ｄが１０ｎｍ以上、粒子群の質量Ｍが１．８×１０－１７（ｇ）以上となる実施例Ｃ－１～Ｃ－６では、原料ガス温度Ｔを１００℃より低く、ガラス微粒子の粒子径Ｄが１０ｎｍ未満、粒子群の質量Ｍが１．８×１０－１７（ｇ）未満となる比較例Ｃ－１～Ｃ－３と比べて、原料収率Ａが高くなる。また、粒子径Ｄおよび粒子群の質量Ｍが大きくなるに従ってガラス原料収率Ａが高くなり、原料ガス温度を２６０℃、つまり原料ガス温度を原料ガスであるＳｉＣｌ４の標準沸点より２０２．４℃上げて、粒子径Ｄが７７ｎｍ以上、粒子群の質量Ｍが２．０６×１０－１３（ｇ）となる実施例Ｃ－５では、ガラス原料収率Ａは５６．２％となる。さらに実施例Ｃ－６は、ガス供給配管の温度勾配を原料容器からバーナーに向かって２０℃／ｍの傾きで上げて、バーナーに投入する原料ガス温度Ｔを１７０℃に上げる例である。粒子径Ｄは実施例Ｃ－５より小さいものの、ガス供給配管の長手方向で温度勾配を付ける効果で、ガラス微粒子の火炎内における乱流拡散が促進されて、粒子群の質量Ｍは実施例Ｃ－５より大きくなり、ガラス原料収率Ａは５８．６％まで跳ね上がる。
　（第４の実施形態）
　以下、本発明の第４の実施形態であるガラス母材の製造方法について図面を参照して説明する。なお、第４の実施形態も、設備構成は第１から３の実施形態と同じ（図１）であるため、設備構成、制御方法などの詳細な説明は省略する。以降の記載における装置の番号は、図１を参照する。
　なお、クラッド用バーナー１８は、例えば８重管などの多重管バーナーであり、図６（Ｂ）に示すような、突き出し構造の多重管バーナーとすることが好ましい。この突き出し構造の多重管バーナーは、バーナー中心軸側に内側火炎を形成し、この内側火炎のさらに外周に外側火炎を形成することができる。この外側火炎を形成する外側多重管の長さが内側火炎を形成する内側多重管の長さより原料ガスの噴出口側に長く形成されている。
　このように原料ガスの噴出口側に外側多重管が内側多重管より突き出ていることで、突き出し部の内側となる限られた容積中で酸化珪素ガスが拡散し難くなり、酸化珪素ガスの分圧を上げ易くなる。これにより、酸化珪素ガスから酸化珪素粒子への反応を促進させることができる。なお、原料ガスの噴出口側が面一に揃っている図６（Ａ）に示すような通常の多重管バーナーであっても、酸化珪素ガスの分圧を高くすることができれば良い。なお、図６（Ａ），（Ｂ）はバーナー先端側の一部のみを示す縦断面図であり、バーナー中心軸に対して一方側のみ図示している。
　本実施形態のガラス母材の製造方法は、クラッド用バーナー１８に投入する原料ガス（ＳｉＣｌ４）の温度を１００℃以上に保ち、クラッド用バーナー１８の原料ガスの噴出口から７００ｍｍ以内で、原料ガスを酸化珪素ガスに化学変化させる。このとき、クラッド用バーナー１８の原料ガスの噴出口から２０ｍｍの位置で、化学変化した酸化珪素ガスの分圧を酸化珪素ガスの飽和蒸気圧以上とする。
　これにより、酸化珪素ガスから酸化珪素粒子への反応を効率的に進めることができる。つまり、クラッド用バーナー１８に近い位置では原料ガスは径方向に拡散していないため、クラッド用バーナー１８の原料ガスの噴出口から近い位置で原料ガスを酸化珪素ガスに化学変化させると、酸化珪素ガスの分圧が上がり、酸化珪素ガスから固体である酸化珪素粒子への変化が起こり易くなる。同時に酸化珪素粒子の成長も促進されるため、粒径を大径化し易くなる。
　一方、クラッド用バーナー１８から噴出される原料ガスはクラッド用バーナー１８から離れるにつれて拡散するため、クラッド用バーナー１８から離れた位置で生成される酸化珪素ガスの分圧は上がり難くなる。よって、クラッド用バーナー１８から離れた位置で酸化珪素ガスが生成されても、酸化珪素ガスの分圧が低いため、酸化珪素ガスから酸化珪素粒子に変化し難く、粒径も成長し難い。
　なお、好ましくは、クラッド用バーナー１８に導入する原料ガスの温度を１５０℃以上に保ち、原料ガスはクラッド用バーナー１８の原料ガスの噴出口から６７０ｍｍ以内で、酸化珪素ガスに化学変化させるのが好ましい。
　更に、好ましくは、原料ガスの温度を２００℃以上に保ち、原料ガスはクラッド用バーナー１８の原料ガスの噴出口から６５０ｍｍ以内で、酸化珪素ガスに化学変化させるのが好ましい。
　また、更に好ましくは、原料ガスの温度を３００℃以上に保ち、原料ガスはクラッド用バーナー１８の原料ガスの噴出口から６２０ｍｍ以内で、酸化珪素ガスに化学変化させるのが好ましい。
　また、化学変化した酸化珪素ガスの分圧は、好ましくは、クラッド用バーナー１８の原料ガスの噴出口から２０ｍｍ付近で、酸化珪素ガスの飽和蒸気圧の１．５倍以上、さらに好ましくは２倍以上とするのが好ましい。なお、クラッド用バーナー１８の原料ガスの噴出口から２０ｍｍ未満では、原料ガスの温度が低いため、原料ガスから酸化珪素ガスへの化学反応も起こり難い。
　なお、原料ガスから酸化珪素ガスに変化させる位置やクラッド用バーナー１８の火炎内で生成される酸化珪素ガスの分圧は、クラッド用バーナー１８に投入する原料ガス温度の他に、火炎形成用ガス（Ｈ２、Ｏ２）の流量でも制御することができる。また、クラッド用バーナー１８を多重火炎構造として、原料ガスの噴出ポートに近い内側火炎を多重円管で囲う突き出し構造とすることでも、火炎内で生成される酸化珪素ガスの分圧を上げることができる。
　このように火炎内で生成される酸化珪素ガスの分圧を上げることで、クラッド用バーナー１８で生成されるガラス微粒子２０の数を増やし、粒径の成長を促進させることができる。粒径が成長するとガラス微粒子２０の慣性力が増加し、ガラス微粒子２０は火炎ガス流に追従せずにガス流から離脱し易くなる。これにより、ガラス微粒子２０は出発ロッド１３やガラス微粒子堆積体１４へ付着し易くなり付着効率を向上させることができる。
　ガラス母材の製造手順は、上述した実施形態の堆積工程、透明化工程と同様であるため、詳細の説明は省略する。図１に示す出発ロッド１３にガラス微粒子２０を堆積させ、その後、不活性ガスと塩素ガスの混合雰囲気中で加熱し、Ｈｅ雰囲気中にて加熱して透明ガラス化する。
　本実施形態における堆積工程において、クラッド用バーナー１８へ原料ガスを供給するガス供給配管２５の外周に巻き付けられたテープヒータ２６を通電させることで、ガス供給配管２５の少なくとも一部を１００℃以上の適当な温度に温度制御し、クラッド用バーナー１８に投入する原料ガスの温度を１００℃以上、好ましくは１５０℃以上、さらに好ましくは２００℃以上、さらに好ましくは３００℃以上に保持する。また、クラッド用バーナー１８の原料ガスの噴出口から７００ｍｍ以内、好ましくは６７０ｍｍ以内、さらに好ましくは６５０ｍｍ以内、さらに好ましくは６２０ｍｍ以内で、原料ガスを酸化珪素ガスに化学変化させる。このとき、クラッド用バーナー１８の原料ガスの噴出口から２０ｍｍ付近で、化学変化した酸化珪素ガスの分圧を酸化珪素ガスの飽和蒸気圧以上、好ましくは飽和蒸気圧の１．５倍以上、更に好ましくは２倍以上、更に好ましくは１０倍以上とする。
　上述したようにクラッド用バーナー１８に投入する原料ガスの温度を１００℃以上に保持して、クラッド用バーナー１８の原料ガスの噴出口から７００ｍｍ以内で、原料ガスを酸化珪素ガスに化学変化させる。このとき、クラッド用バーナー１８の原料ガスの噴出口から２０ｍｍの位置で、化学変化した酸化珪素ガスの分圧を酸化珪素ガスの飽和蒸気圧以上とする。
　このようにすることで、クラッド用バーナー１８の火炎内において酸化珪素ガスから固体である酸化珪素粒子への変化が起こり易くなる。同時に酸化珪素粒子の成長も促進されるため、粒径が大径化する。これによりガラス微粒子２０の慣性力が増加し、ガラス微粒子２０は火炎ガス流から離脱し易くなる。したがって、ガラス微粒子２０は出発ロッド１３やガラス微粒子堆積体１４へ付着し易くなり付着効率を向上させることができる。
（実施例Ｄ）
　次に、本発明に関するガラス母材の製造方法の一実施例を説明する。
　実施例、比較例とも、下記のような材料を使用してガラス母材を製造する。
　・出発ロッド；直径２５ｍｍ、長さ１０００ｍｍの石英ガラス
　・クラッド用バーナーへの投入ガス；原料ガス…ＳｉＣｌ４（１～７ＳＬＭ）、火炎形成ガス…Ｈ２（１００～１５０ＳＬＭ）、Ｏ２（１００～１５０ＳＬＭ）、バーナーシールガス…Ｎ２（２０～３０ＳＬＭ）
　ＶＡＤ法によりガラス微粒子の堆積を行う。得られるガラス微粒子堆積体を不活性ガスと塩素ガスとの混合雰囲気中で１１００℃に加熱した後、Ｈｅ雰囲気中にて１５５０℃に加熱して透明ガラス化を行う。
　前述した堆積工程において、バーナーに投入する原料ガス温度Ｔ（℃）、バーナーの原料ガス噴出口から原料ガスが１００％酸化珪素ガスに化学変化するまでの距離Ｘ（ｍｍ）、バーナーの原料ガス噴出口から２０ｍｍの位置における酸化珪素ガス分圧／酸化珪素ガス飽和蒸気圧の圧力比Ｙを振って、原料収率Ａ（％）を評価する。
　なお、原料収率Ａは、投入するＳｉＣｌ４ガスが１００％ＳｉＯ２に化学反応する場合のＳｉＯ２質量に対し、実際に出発ロッド及びガラス微粒子堆積体に堆積するガラス微粒子の質量比とする。また、バーナー構造は、図６（Ａ）に示すような通常の多重管バーナーを“１”、図６（Ｂ）に示すような突き出し構造の多重管バーナーを“２”とする。結果を表４に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
  
　表４から明らかなように、原料ガス温度Ｔを１００℃以上、つまり原料ガスであるＳｉＣｌ４の標準沸点より４２．４℃以上の温度に制御し、反応距離Ｘが７００ｍｍ以下、圧力比Ｙが１以上となる実施例Ｄ－１～Ｄ－８は、原料収率Ａが５３．８％以上と高いことが分かる。特に、原料ガス温度Ｔが３５０℃、つまり原料ガス温度Ｔを原料ガスであるＳｉＣｌ４の標準沸点より２９２．４℃高い温度に制御し、反応距離Ｘが６００ｍｍとなる実施例Ｄ－５は、圧力比Ｙが１．５と高く、原料収率Ａも６４．４％と高いことが分かる。また、突き出し構造の多重管バーナーを使用する実施例Ｄ－６は、原料ガス温度Ｔが実施例Ｄ－５と比べて５０℃低くても、実施例Ｄ－５と同じ高い原料収率を得ることができる。さらに実施例Ｄ－７では、ガス供給配管の温度勾配を原料容器からバーナーに向かって５０℃／ｍの傾きで上げて、バーナーに投入する原料ガス温度Ｔを３００℃とする例である。ガス供給配管の長手方向で温度勾配を付ける効果で、原料ガスの火炎内における乱流拡散が促進されて、反応距離Ｘは５９０ｍｍまで短くなり、圧力比Ｙは１．６まで上昇し、原料収率Ａは６７％まで跳ね上がる。また、実施例Ｄ－８では、ガス供給配管の温度勾配を原料容器からバーナーに向かって６３℃／ｍの傾きで上げて、バーナーに投入する原料ガス温度Ｔを３５０℃とする例である。反応距離Ｘは５７０ｍｍまで短くなり、圧力比Ｙは２まで上昇し、原料収率Ａは７３％まで向上する。
　これに対して、原料ガス温度Ｔ（℃）を１００（℃）未満の温度に制御し、反応位置Ｘが７００ｍｍより大きく、圧力比Ｙが１未満となる比較例Ｄ－１～Ｄ－３は、原料収率Ａが５０％未満と低く、投入するＳｉＣｌ４ガスの半分以上が付着しないことが分かる。
　（第５の実施形態）
　以下、本発明の第５の実施形態であるガラス微粒子堆積体及びガラス母材の製造方法について図面を参照して説明する。なお、第５の実施形態も、設備構成は第１から４の実施形態と同じ（図１）であるため、設備構成、制御方法などの詳細な説明は省略する。以降の記載における装置の番号は、図１を参照する。
　本実施形態のガラス微粒子堆積体の製造方法は、温調ブース２４からクラッド用バーナー１８までのガス供給配管２５の少なくとも一部を発熱体であるテープヒータ２６により１００℃以上の温度に制御すると共に、クラッド用バーナー１８で生成されるガラス微粒子２０のストークス数Ｓを０．５以上とする。
　火炎ガス内におけるガラス微粒子２０のストークス数Ｓは、粒子密度ρ、粒子直径ｄ、粒子速度ｕ、火炎ガスの粘性係数μ、ガラス微粒子堆積体の直径Ｌとすると、次式で表される。
Ｓ＝ρｄ２ｕ／１８μＬ
　上記ストークス数Ｓは、好ましくは１．０以上、更に好ましくは１．５以上にする。このようにすることで、クラッド用バーナー１８で生成されるガラス微粒子２０の慣性力をさらに上げることができる。
　ガラス微粒子２０の慣性力が増加すると、ガラス微粒子２０の直進性が促進され、火炎ガス流に追従せず、火炎ガス流から離脱し易くなる。これにより、ガラス微粒子２０は出発ロッド１３やガラス微粒子堆積体１４へ付着し易くなり付着効率を向上させることができる。
　具体的には、ガス供給配管２５の少なくとも一部を発熱体であるテープヒータ２６により１００℃以上の温度に制御することで、原料ガスがガス供給配管２５内で加熱され、クラッド用バーナー１８から噴出するガラス微粒子２０の粒子速度ｕが上がる。なお、ガス供給配管２５の少なくとも一部を１００℃以上の温度に制御すれば良いが、配管全長を１００℃以上に制御しても良い。
　原料ガスを高温化することで、原料ガスの火炎加水分解反応（ＳｉＣｌ４＋２Ｈ２Ｏ→ＳｉＯ２＋４ＨＣｌ）が、火炎の広がらない火炎上流側で進むため、火炎上流側でＳｉＯ２ガス分圧を上げることができる。これにより、バーナー火炎内で生成されるガラス微粒子２０の数が増加し、同時にガラス微粒子２０の成長が進むため、ガラス微粒子２０の外径も大きくなる。このようにクラッド用バーナー１８に投入する原料ガスを高温化することで、ガラス微粒子２０の粒子速度ｕを上げると共に、粒子直径ｄを大径化することが可能となり、ストークス数Ｓを上げることができる。
　ガラス微粒子堆積体及びガラス母材の製造手順は、上述した実施形態の堆積工程、透明化工程と同様であるため、詳細の説明は省略する。図１に示す出発ロッド１３にガラス微粒子２０を堆積させ、その後、不活性ガスと塩素ガスの混合雰囲気中で加熱し、Ｈｅ雰囲気中にて加熱して透明ガラス化する。
　本実施形態における堆積工程において、クラッド用バーナー１８へ原料ガスを供給するガス供給配管２５の外周に巻き付けられたテープヒータ２６を通電させることで、ガス供給配管２５の少なくとも一部を１００℃以上の適当な温度に温度制御する。
　このように温調ブース２４からクラッド用バーナー１８までのガス供給配管２５の少なくとも一部を発熱体であるテープヒータ２６により１００℃以上の温度に制御すると共に、クラッド用バーナー１８で生成されるガラス微粒子２０のストークス数Ｓを０．５以上、好ましくは１．０以上、更に好ましくは１．５以上となるように、ガス供給配管２５内を流れる原料ガスをテープヒータ２６により加熱する。
　このようにすることで、クラッド用バーナー１８から噴出するガラス微粒子２０は、慣性力が増加し、バーナー火炎のガス流から離脱し易くなる。したがって、出発ロッド１３やガラス微粒子堆積体１４へのガラス微粒子２０の付着効率を向上させることができる。
（実施例Ｅ）
　次に、本発明に関するガラス母材の製造方法の一実施例を説明する。
　実施例、比較例とも、下記のような材料を使用してガラス母材を製造する。
・出発ロッド；直径２５ｍｍ、長さ１０００ｍｍの石英ガラス
・クラッド用バーナーへの投入ガス； 原料ガス…ＳｉＣｌ４（１～７ＳＬＭ）、火炎形成ガス…Ｈ２（１００～１５０ＳＬＭ）、Ｏ２（１００～１５０ＳＬＭ）、バーナーシールガス…Ｎ２（２０～３０ＳＬＭ）
　ＶＡＤ法によりガラス微粒子の堆積を行う。得られるガラス微粒子堆積体を不活性ガスと塩素ガスとの混合雰囲気中で１１００℃に加熱した後、Ｈｅ雰囲気中にて１５５０℃に加熱して透明ガラス化を行う。
　前述した堆積工程において、ガス供給配管内を流れる原料ガスを加熱することで、バーナー火炎内で生成されるガラス微粒子の粒子速度ｕを上げると共に、原料反応が促進されるためガラス微粒子の粒子直径ｄを大径化することができる。このようにすることで、ストークス数Ｓを変えることができる。
　ガス供給配管の配管温度（℃）を変えることで、平均粒子直径やストークス数Ｓを振って、そのときの原料収率Ｘ（％）を評価する。なお、原料収率Ｘは、投入するＳｉＣｌ４ガスが１００％ＳｉＯ２に化学反応する場合のＳｉＯ２質量に対し、実際に出発ロッド及びガラス微粒子堆積体に堆積するガラス微粒子の質量比とする。また、平均粒子直径は、ＢＥＴ表面積測定法により測定される粒子の表面積値から計算される。結果を表５に示す。なお、ガス供給配管温度とは、バーナーの近傍におけるガス供給配管の外周温度のことであり、この温度はバーナーに投入される原料ガスの温度と等しい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
  
　表５から明らかなように、ガス供給配管温度を１００（℃）以上、つまりガス供給配管温度を原料ガスであるＳｉＣｌ４の標準沸点より４２.４℃以上とし、ストークス数Ｓを０．５以上とする実施例Ｅ－１～Ｅ－９では、ガラス微粒子の原料収率Ｘが２７％以上であり、ストークス数Ｓが大きいほど、原料収率Ｘは高くなる。特にガス供給配管温度を１３０℃、つまりガス供給配管温度を原料ガスであるＳｉＣｌ４の標準沸点より７２．４℃高くし、ストークス数Ｓが１．０６の場合は、原料収率Ｘが４５％となる。また、ガス供給配管温度を２５０℃、つまりガス供給配管温度を原料ガスであるＳｉＣｌ４の標準沸点より１９２．４℃高くし、ストークス数Ｓが１．８１の場合は、原料収率Ｘが５８％となる。
　なお、実施例Ｅ－８はガス供給配管の温度を原料容器からバーナーに向かって４４℃／ｍの傾きで上げる例であるが、ガス供給配管の長手方向で温度勾配を付ける効果で、火炎内で生成されるガラス微粒子の流速がさらに高速化され、原料収率Ｘは６４％まで上がる。さらに実施例Ｅ－９は、ガス供給配管の温度を原料容器からバーナーに向かって５０℃／ｍの傾きで上げ、ガス供給配管温度を２７０℃、つまりガス供給配管温度を原料ガスであるＳｉＣｌ４の標準沸点より２１２．４℃高くする例であるが、ストークス数Ｓは２．１９となり、原料収率Ｘは６６％に向上する。さらに実施例Ｅ－１０は、ガス供給配管の温度を原料容器からバーナーに向かって６５℃／ｍの傾きで上げ、ガス供給配管温度を３００℃、つまりガス供給配管温度を原料ガスであるＳｉＣｌ４の標準沸点より２４２．４℃高くする例であるが、ストークス数Ｓは２．８４となり、原料収率Ｘは７０％まで跳ね上がる。また、平均粒子直径が、８５ｎｍ以上となる実施例Ｅ－１，Ｅ－３，Ｅ－４，Ｅ－５，Ｅ－６，Ｅ－７，Ｅ－８，Ｅ－９，Ｅ－１０は、原料収率Ｘが２９％以上となり、粒子直径が大きいほど、原料収率Ｘは高くなる。なお、ストークス数Ｓは高ければ高いほど原料収率を高くする効果があるが、ストークス数が１００を超えると原料収率は飽和傾向となる。
　一方、ガス供給配管温度が１００℃未満で、ストークス数Ｓが０．５未満である比較例Ｅ－１～Ｅ－３では、ガラス微粒子の原料収率Ｘが２５％以下と低く、比較例Ｅ－１～Ｅ－３では投入するＳｉＣｌ４ガスの約４分の１しか付着しないことが分かる。
　（第６の実施形態）
　以下、本発明の第６の実施形態であるガラス微粒子堆積体の製造方法及びガラス母材の製造方法について図面を参照して説明する。なお、第６の実施形態は、図７を参照して説明するが、第１から５の実施形態で説明した内容と同じ内容については、その詳細な説明を省略する。
　図７に示すように、本実施形態のガラス微粒子堆積体の製造方法を実施する製造装置２０１０は、ＶＡＤ法によりガラス微粒子の堆積を行うものであり、反応容器２０１１の上方から内部に支持棒２０１２が吊り下げられ、支持棒２０１２の下端に出発ロッド２０１３が取り付けられている。
　支持棒２０１２は、上端部が昇降回転装置２０１５により把持され、制御装置２０１６によって上昇速度を制御される。反応容器２０１１の下方にはガラス微粒子生成用バーナーであるクラッド用バーナー２０１８が配置され、出発ロッド２０１３に向けてガラス微粒子２０２０を噴出し、ガラス微粒子堆積体２０１４を形成する。また、出発ロッド２０１３やガラス微粒子堆積体２０１４に付着しなかった反応容器２０１１内のガラス微粒子２０２０は、排気管２０２１を通じて排気される。
　クラッド用バーナー２０１８には、ガス供給装置２０１９により原料ガス及び火炎形成用ガスが供給される。
　ガス供給装置２０１９は、液体原料２０２８を貯留する原料容器２０２２、原料ガスの供給流量を制御するＭＦＣ２０２３、原料ガスをクラッド用バーナー２０１８へ導くガス供給配管２０２５、原料容器２０２２及びＭＦＣ２０２３及びガス供給配管２０２５の一部を所定温度以上に保つ温調ブース２０２４からなる。
　本実施形態のガラス微粒子堆積体の製造方法は、温調ブース２０２４からクラッド用バーナー２０１８までのガス供給配管２０２５の少なくとも一部を発熱体であるテープヒータ２０２６により１００℃以上の温度に制御すると共に、クラッド用バーナー２０１８におけるガス供給配管２０２５側の端部から長手方向の１／３以下の領域Ａを、発熱体により１００℃以上の温度に制御する。発熱体として、例えばテープヒータが用いられる。
　なお、バーナー火炎内での原料ガスの火炎加水分解反応を促進するためには、ガス供給配管２０２５におけるクラッド用バーナー２０１８との接続箇所を含む少なくとも一部を１００℃以上となるように制御すれば良いが、配管全体を１００℃以上となるように制御しても良い。
　また、ガス供給配管２０２５の温度制御領域及び、クラッド用バーナー２０１８におけるガス供給配管２０２５側の端部から長手方向の１／３以下の領域Ａの温度は、１５０℃以上となるように制御することが好ましく、より好ましくは２６０℃以上、更に好ましくは３００℃以上となるように制御する。
　このようにすることで、原料容器２０２２からクラッド用バーナー２０１８を通じてバーナー火炎内に噴出する原料ガスの温度が高まり、バーナー火炎内での原料ガスの火炎加水分解反応を促進することができる。
　バーナー火炎内で火炎加水分解反応が促進されると、火炎内で生成されるガラス微粒子の数が多くなる。また、ガラス微粒子の成長が進むため、ガラス微粒子の外径も大きくなる。さらに、粒子径が大きくなると、乱流拡散による凝集（粒子間の結合）が促進される。これらの効果により、バーナー火炎内におけるガラス微粒子の慣性力が増加し、ガラス微粒子が火炎ガスの流れから離脱し易くなり、出発ロッド２０１３やガラス微粒子堆積体２０１４へのガラス微粒子２０２０の付着効率を向上させることができる。
　ガス供給配管２０２５の材質については、ガス供給配管２０２５を２００℃未満の温度で保持する場合は、ガス供給配管２０２５の材質はフッ素樹脂（テフロン（登録商標））などでもよいが、２００℃以上の温度で保持する場合は、ガス供給配管２０２５の材質は耐熱性に優れたＳＵＳ等の金属製のものが好ましい。また、温調ブース２０２４からクラッド用バーナー２０１８までのガス供給配管２０２５及びクラッド用バーナー２０１８におけるガス供給配管２０２５側の端部から長手方向の１／３以下の領域Ａの外周には発熱体であるテープヒータ２０２６が巻き付けられている。テープヒータ２０２６は、金属発熱体やカーボン製繊維状面発熱体の極細撚線を保護材で覆ったフレキシブルなヒータである。このテープヒータ２０２６が通電されることでガス供給配管２０２５やクラッド用バーナー２０１８が加熱される。
　また、ガス供給配管２０２５及びクラッド用バーナー２０１８内を流れる原料ガスのレイノルズ数（Ｒｅ数）が、２０００以上、好ましくは４０００以上、さらに好ましくは８０００以上となるように、ガス供給配管２０２５の内径を設計する。これにより、ガス供給配管２０２５内での原料ガスの流れが乱流化され、原料ガスはガス供給配管２０２５内で効率的に加熱されて温度が上昇し易くなる。
　なお、テープヒータ２０２６を巻いた箇所の外周には、断熱材である断熱テープ２０２７が巻回されている方が好ましい。断熱テープ２０２７が巻回されているとテープヒータ２０６０の消費電力を低く抑えることができる。
　また、ガス供給配管２０２５及びクラッド用バーナー２０１８の長手方向における温度分布は、原料容器２０２２からクラッド用バーナー２０１８に向かって温度が高くなるように制御することが好ましい。具体的には、ガス供給配管２０２５の温度勾配を５℃／ｍ以上、好ましくは１５℃／ｍ以上、更に好ましくは２５℃／ｍ以上とすることで、ガラス微粒子２０２０の付着効率を高めることができる。
　ガラス微粒子堆積体及びガラス母材の製造手順を説明する。
（堆積工程）
　図７に示すように、支持棒２０１２を昇降回転装置２０１５に取り付け、支持棒２０１２の下端に取り付けられている出発ロッド２０１３を反応容器２０１１内に納める。次に、昇降回転装置２０１５によって出発ロッド２０１３を回転させながら、クラッド用バーナー２０１８により形成した酸水素火炎内で原料ガスを火炎加水分解反応によりガラス微粒子２０２０に化学変化させて、出発ロッド２０１３にガラス微粒子２０２０を堆積させる。
　このとき、温調ブース２０２４からクラッド用バーナー２０１８までのガス供給配管２０２５におけるクラッド用バーナー２０１８との接続箇所を含む少なくとも一部と、クラッド用バーナー２０１８におけるガス供給配管２０２５側の端部から長手方向の１／３以下の領域Ａは、テープヒータ２０２６により１００℃以上の温度となるように制御される。
　バーナー火炎内における火炎加水分解反応をさらに促進するためには、ガス供給配管２０２５及び、クラッド用バーナー２０１８におけるガス供給配管２０２５側の端部から長手方向の１／３以下の領域Ａを１５０℃以上、好ましくは２６０℃以上、更に好ましくは３００℃以上の温度となるように制御する。このようにすることでクラッド用バーナー２０１８の火炎内で生成されるガラス微粒子２０２０の出発ロッド２０１３及びガラス微粒子堆積体２０１４への付着効率を上げることができる。
　出発ロッド２０１３上にガラス微粒子２０２０の堆積したガラス微粒子堆積体２０１４は、昇降回転装置２０１５によってガラス微粒子堆積体２０１４の下端部の成長速度に合わせて、引き上げられる。
　（透明化工程）
　次に、得られるガラス微粒子堆積体２０１４を不活性ガスと塩素ガスの混合雰囲気中で１１００℃に加熱した後、Ｈｅ雰囲気中にて１５５０℃に加熱して透明ガラス化を行う。このようなガラス母材の製造を繰り返し行う。
　上述したように温調ブース２０２４からクラッド用バーナー２０１８までのガス供給配管２０２５の少なくとも一部及びクラッド用バーナー２０１８におけるガス供給配管２０２５側の端部から長手方向の１／３以下の領域Ａを、発熱体であるテープヒータ２０２６により１００℃以上の温度となるように制御する。
　また、クラッド用バーナー２０１８の加熱範囲はガス供給配管２０２５側の端部から長手方向の１／３以下の範囲を加熱すればよい。１／３より広い範囲を加熱しても、バーナー内を流れる原料ガス温度をさらに上げる効果はない。なぜならば、バーナーで形成される火炎からの輻射熱により、クラッド用バーナー２０１８のガス供給配管２０２５側の端部から１／３以外の範囲では、温度が十分に上がっているためである。最適な加熱範囲はバーナー構造及び反応容器の構造などで決定されるが、クラッド用バーナー２０１８のガス供給配管２０２５側の端部から１／３以下の領域を加熱すれば、概ねどのような設備構造であっても、バーナー内を流れる原料ガス温度を高温に保つ効果がある。
　これにより、クラッド用バーナー２０１８から噴出される原料ガスは、バーナー火炎内で火炎加水分解反応が促進される。
　バーナー火炎内で火炎加水分解反応が促進されると、火炎内で生成されるガラス微粒子２０２０の数が多くなる。また、ガラス微粒子の成長が進むため、ガラス微粒子の外径も大きくなる。さらに、粒子径が大きくなることで乱流拡散による凝集（粒子間の結合）が促進される。これらの効果により、バーナー火炎内におけるガラス微粒子２０２０の慣性力が増加し、ガラス微粒子２０２０が火炎ガスの流れから離脱し易くなり、出発ロッド２０１３やガラス微粒子堆積体２０１４へのガラス微粒子２０２０の付着効率を向上させることができる。
　また、ガス供給配管２０２５内及びクラッド用バーナー２０１８内を流れる原料ガスの温度が上昇すると、原料ガスの体積が膨張し、バーナー火炎内で生成されるガラス微粒子２０２０の流速も上昇する。ガラス微粒子２０２０の慣性力はストークス数で決定され、ストークス数は粒子の流速に比例するため、クラッド用バーナー２０１８内の原料ガス温度が上昇し、ガラス微粒子２０２０の流速が上がると、ガラス微粒子２０２０の慣性力が増加する。これらの効果により、出発ロッド２０１３やガラス微粒子堆積体２０１４へのガラス微粒子２０２０の付着効率を向上させることができる。
（実施例Ｆ）
　次に、本発明のガラス微粒子堆積体及びガラス母材の製造方法の一実施例を説明する。実施例、比較例とも、下記のような材料を使用してガラス微粒子堆積体を製造する。
　・出発ロッド；直径２０ｍｍ、長さ１０００ｍｍの石英ガラス
　・クラッド用バーナーへの投入ガス；原料ガス…ＳｉＣｌ４（１～７ＳＬＭ）、火炎形成ガス…Ｈ２（１００～１５０ＳＬＭ）、Ｏ２（１００～１５０ＳＬＭ）、バーナーシールガス…Ｎ２（２０～３０ＳＬＭ）
　ＶＡＤ法によりガラス微粒子の堆積を行う。得られるガラス微粒子堆積体を不活性ガスと塩素ガスとの混合雰囲気中で１１００℃に加熱した後、Ｈｅ雰囲気中で１５５０℃に加熱して透明ガラス化を行う。
　前述した堆積工程において、配管温度Ａ（℃）及びバーナー温度Ｂ（℃）を適宜選択し、ガラス微粒子の原料収率Ｘ（％）を評価する。なお、原料収率Ｘは、投入するＳｉＣｌ４ガスが１００％ＳｉＯ２に化学反応する場合のＳｉＯ２質量に対し、実際に出発ロッド及びガラス微粒子堆積体に堆積するガラス微粒子の質量比とする。また、配管温度Ａはバーナー近傍におけるガス供給配管の外周温度とする。バーナー温度Ｂはクラッド用バーナーにおけるガス供給配管側の端部から長手方向の１／３の位置における外周温度とする。実施例Ｆ－１～Ｆ－５では、クラッド用バーナーにおけるガス供給配管側の端部から長手方向の１／３までの領域を加熱し、実施例Ｆ－６では、クラッド用バーナーにおけるガス供給配管側の端部から長手方向の１／８までの領域を加熱する。
　その結果、表６に示すような結果を得る。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
  
　表６から明らかなように、配管温度Ａ及びバーナー温度Ｂが１００℃以上となる実施例Ｆ－１～Ｆ－６は、原料収率Ｘが５５％以上となり、配管温度Ａ及びバーナー温度Ｂが大きいほど原料収率Ｘが高くなる。特に配管温度とバーナー温度が３００℃、つまり配管温度とバーナー温度が原料ガスであるＳｉＣｌ４の標準沸点より２４２．４℃高くなる実施例Ｆ－４は、原料収率Ｘが６７％となる。また、実施例Ｆ－５はガス供給配管及びクラッド用バーナーの長手方向の温度勾配を原料容器側からクラッド用バーナー側に向かって７０℃／ｍの傾きで上げて、バーナー温度を３３０℃、つまりバーナー温度が原料ガスであるＳｉＣｌ4の標準沸点より２７２．４℃高い例である。ガス供給配管及びクラッド用バーナーの長手方向で温度勾配を付ける効果で、ガラス微粒子の火炎内における乱流拡散が促進されて、原料収率Ｘは６９％まで跳ね上がる。また、実施例Ｆ－６は配管温度を３００℃とし、バーナーの加熱範囲を１／８として、バーナーにおけるガス供給配管側の端部から長手方向の１／３の位置における外周温度を２９０℃としている。実施例Ｆ－４と実施例Ｆ－６を比べると、バーナーの加熱範囲を１／３から１／８に狭くする事で、原料収率Ｘはやや低下するが、ほぼ同等の原料収率となることがわかる。
　これに対して、バーナーを加熱しない比較例Ｆ－１～Ｆ－３ではバーナー温度Ｂが１００℃未満となり、原料収率Ｘが５０％以下に低下する。特に配管温度が８０℃で、バーナー温度が６５℃となる比較例Ｆ－３では、原料収率Ｘが４７％まで低下する。なお、実施例Ｆ－１～Ｆ－６及び比較例Ｆ－１～Ｆ－３において、バーナー温度Ｂはクラッド用バーナー内を流れる原料ガス温度とほぼ等しくなる。
　図８は、ガス供給配管内及びガラス微粒子生成用バーナー内の長手方向の一部における原料ガスの温度変化を示すグラフである。破線のデータはガス供給配管全長を２００℃に加熱しているが、バーナーは加熱していない場合である。この場合、原料ガス温度はバーナー内で低下していることがわかる。一方、実線のデータはガス供給配管の全長及びバーナーにおけるガス供給配管側の端部から長手方向の１／３の領域を２００℃に加熱している。この場合、バーナー内を流れる原料ガス温度は低下しないことがわかる。
　なお、本発明のガラス微粒子堆積体及びガラス母材の製造方法は、上述した実施形態に限定されるものではなく、適宜、変形、改良等が自在である。例えば、本実施形態では、堆積工程においてＶＡＤ法によりガラス微粒子堆積体を製造する場合を一例に説明したが、その他ＯＶＤ法やＭＭＤ法などの火炎分解反応を利用する全てのガラス微粒子堆積体及びガラス母材の製造方法に有効である。
　また、本実施形態では原料ガスとして、ＳｉＣｌ４のみを使用したが、ＳｉＣｌ４とＧｅＣｌ４を使用するコアガラス合成の場合も原料収率を向上させる効果がある。また、ＳｉＣｌ４以外の原料ガス（例えばシロキサンなど）でも同様の効果がある。
　その他、上述した実施形態における各構成要素の材質、形状、寸法、数値、形態、数、配置場所、等は本発明を達成できるものであれば任意であり、限定されない。
　本発明を詳細にまた特定の実施態様を参照して説明したが、本発明の精神と範囲を逸脱することなく様々な変更や修正を加えることができることは当業者にとって明らかである。
　本出願は、2011年9月29日出願の日本特許出願・出願番号2011-214608、2011年9月29日出願の日本特許出願・出願番号2011-214780、2012年1月5日出願の日本特許出願・出願番号2012-000827、2012年1月18日出願の日本特許出願・出願番号2012-008151、2012年1月18日出願の日本特許出願・出願番号2012-008153、2012年1月18日出願の日本特許出願・出願番号2012-008158、2012年1月18日出願の日本特許出願・出願番号2012-008218、2012年1月18日出願の日本特許出願・出願番号2012-008303、2012年1月24日出願の日本特許出願・出願番号2012-012384、2012年8月7日出願の日本特許出願・出願番号2012-175010、2012年8月7日出願の日本特許出願・出願番号2012-175011、2012年8月7日出願の日本特許出願・出願番号2012-175012、に基づくものであり、その内容はここに参照として取り込まれる。
　１０，２０１０…製造装置、１１，２０１１…反応容器、１２，２０１２…支持棒、１３，２０１３…出発ロッド、１４，２０１４…ガラス微粒子堆積体、１５，２０１５…昇降回転装置、１６，２０１６…制御装置、１８，２０１８…クラッド用バーナー、１９，２０１９…ガス供給装置、２０，１０２０Ａ，１０２０Ｂ，２０２０…ガラス微粒子、２２，２０２２…原料容器、２３，２０２３…ＭＦＣ、２４，２０２４…温調ブース、２５，２０２５…ガス供給配管、２６，２０２６…テープヒータ（発熱体）、２７，２０２７…断熱テープ、Ｇ…火炎ガス流

Claims (12)

  1. 　原料容器内に容れられた液体のガラス原料を加熱し気化させてガラス原料ガスとし、
    　該ガラス原料ガスを前記原料容器から配管によりガラス微粒子生成用バーナーまで導き、
    　該ガラス微粒子生成用バーナーから前記ガラス原料ガスを噴出させ、
    　該ガラス原料ガスの火炎分解反応により生成したガラス微粒子を反応容器内の出発ロッドに堆積させてガラス微粒子堆積体を作製する堆積工程を含むガラス微粒子堆積体の製造方法において、
    　前記堆積工程における前記原料容器から前記ガラス微粒子生成用バーナーまでの前記配管の少なくとも一部を、発熱体により該バーナー側が高温となり５℃／ｍ以上の温度勾配になるように温度制御することを特徴とするガラス微粒子堆積体の製造方法。
  2. 　請求項１に記載のガラス微粒子堆積体の製造方法において、
    　前記堆積工程における前記原料容器から前記ガラス微粒子生成用バーナーまでの前記配管の少なくとも一部を、発熱体により該バーナー側が高温となり１５℃／ｍ以上の温度勾配になるように温度制御することを特徴とするガラス微粒子堆積体の製造方法。
  3. 　請求項１に記載のガラス微粒子堆積体の製造方法において、
    　前記堆積工程における前記原料容器から前記ガラス微粒子生成用バーナーまでの前記配管の少なくとも一部を、発熱体により該バーナー側が高温となり２５℃／ｍ以上の温度勾配になるように温度制御することを特徴とするガラス微粒子堆積体の製造方法。
  4. 　請求項１から３の何れか一項に記載のガラス微粒子堆積体の製造方法において、
    　前記堆積工程における前記原料容器から前記ガラス微粒子生成用バーナーまでの前記配管の少なくとも一部を発熱体により１００℃以上の温度に制御すると共に、
    　前記原料容器から前記ガラス微粒子生成用バーナーまでの前記配管内を流れるガラス原料ガスのレイノルズ数を２０００以上とすることを特徴とするガラス微粒子堆積体の製造方法。
  5. 　請求項１から４の何れか一項に記載のガラス微粒子堆積体の製造方法において、
    　前記堆積工程における前記ガラス微粒子の粒子径を１０（ｎｍ）以上とし、前記ガラス微粒子生成用バーナーの火炎内で、前記ガラス微粒子を粒子間で結合させ、結合した粒子群の質量を１．８×１０－１７（ｇ）以上とすることを特徴とするガラス微粒子堆積体の製造方法。
  6. 　請求項１から５の何れか一項に記載のガラス微粒子堆積体の製造方法において、
    　前記堆積工程における、前記ガラス微粒子生成用バーナーに投入するガラス原料ガスの温度を１００℃以上に保ち、前記ガラス微粒子生成用バーナーのガラス原料ガスの噴出口から７００ｍｍ以内で、ガラス原料ガスを酸化珪素ガスに化学変化させると共に、前記ガラス微粒子生成用バーナーのガラス原料ガスの噴出口から２０ｍｍの位置で、化学変化した酸化珪素ガスの分圧を酸化珪素ガスの飽和蒸気圧以上とすることを特徴とするガラス微粒子堆積体の製造方法。
  7. 　請求項６に記載のガラス微粒子堆積体の製造方法であって、
    　前記堆積工程において、前記ガラス微粒子生成用バーナーのガラス原料ガスの噴出口から２０ｍｍの位置で、化学変化した酸化珪素ガスの分圧を酸化珪素ガスの飽和蒸気圧の１．５倍以上とすることを特徴とするガラス母材の製造方法。
  8. 　請求項１から７の何れか一項に記載のガラス微粒子堆積体の製造方法において、
    　前記堆積工程における前記原料容器から前記ガラス微粒子生成用バーナーまでの前記配管の少なくとも一部を発熱体により１００℃以上の温度に制御すると共に、前記ガラス微粒子生成用バーナーで生成される前記ガラス微粒子のストークス数を０．５以上とすることを特徴とするガラス微粒子堆積体の製造方法。
  9. 　請求項１から８の何れか一項に記載のガラス微粒子堆積体の製造方法において、
    　前記堆積工程では、前記原料容器から前記ガラス微粒子生成用バーナーまでの前記配管の少なくとも一部を発熱体により１００℃以上の温度に制御すると共に、前記ガラス微粒子生成用バーナーにおける前記配管側の端部から長手方向の１／３以下の領域を発熱体により１００℃以上の温度に制御することを特徴とするガラス微粒子堆積体の製造方法。
  10. 　請求項１から９の何れか一項に記載のガラス微粒子堆積体の製造方法において、
    　前記発熱体がテープヒータであることを特徴とするガラス微粒子堆積体の製造方法。
  11. 　請求項１から１０の何れか一項に記載のガラス微粒子堆積体の製造方法によりガラス微粒子堆積体を製造し、
    　前記堆積工程で作製した前記ガラス微粒子堆積体を加熱して透明化する透明化工程を経てガラス母材を製造することを特徴とするガラス母材の製造方法。
  12. 　前記堆積工程においてＯＶＤ法、ＶＡＤ法またはＭＭＤ法によりガラス微粒子堆積体を製造し、前記透明化工程を経てガラス母材を製造することを特徴とする請求項１１に記載のガラス母材の製造方法。
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