WO2010050603A1 - 光学用積層フィルム - Google Patents

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film
light diffusion
polyester
filler
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渡部誉之
羽田正紀
矢野真司
久保耕司
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帝人デュポンフィルム株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an optical laminated film used as a base film of an optical member of a liquid crystal display device.
  • the polyester film is used as a base film for a prism lens sheet or the like that is an optical member of a liquid crystal display device.
  • liquid crystal display devices have been made thinner, and optical members constituting the liquid crystal display devices are required to be thin and reduce the number of sheets.
  • a polyester film which itself has light diffusibility has been proposed as a base film.
  • a light diffusibility is imparted to the base film itself by containing a light diffusion component inside the film.
  • JP-A-2002-178472 light diffusion is imparted to the base film itself by containing spherical or convex lens-like particles inside the film.
  • the optical member of the liquid crystal display device is used by being incorporated in the liquid crystal display device.
  • the base film according to the conventional technology has a large friction with other members, when it is assembled in the backlight of the liquid crystal display device, it sticks to the other members, and handling properties when the optical member is incorporated. Is remarkably low.
  • the size of the optical member changes greatly due to heat and humidity in the usage environment of the liquid crystal display device, the optical member bends, and as a result, when used as a light diffusion film, brightness spots may be generated in the liquid crystal display device.
  • the present invention has excellent light diffusibility that can reduce luminance unevenness and can conceal the bright lines of the backlight, and is adjacent to the backlight unit when incorporated.
  • Another object of the present invention is to provide an optical laminated film capable of obtaining an effect of improving luminance by further providing a prism layer or a diffusion bead layer and using it as an optical member of a liquid crystal display device.
  • the present invention is an optical laminated film comprising a light diffusing layer and an adhesion preventing layer provided thereon, wherein the adhesion preventing layer is a biaxially oriented layer comprising a polyester and a filler, and substantially contains voids.
  • An optical laminate characterized in that it is not contained, has a surface roughness Rz of 400 to 5000 nm, and the light diffusion layer comprises a polyester having a melting point 5 to 50 ° C. lower than the polyester of the adhesion preventing layer and a light diffusion component It is a film.
  • the present invention when used as a light diffusing film, there are few brightness spots, and it can conceal the bright lines of the backlight, and has excellent light diffusibility, and when incorporated in a backlight unit.
  • the laminated film for optics by which blocking with the member adjacent to is suppressed can be provided. According to the present invention, it is possible to provide an optical laminated film capable of obtaining an effect of improving luminance by further providing a prism layer or a diffusion bead layer and using it as an optical member of a liquid crystal display device.
  • the optical laminated film of the present invention comprises a light diffusion layer and an adhesion preventing layer provided thereon.
  • the adhesion preventing layer will be described in detail.
  • the adhesion prevention layer will be described.
  • Adhesion prevention layer is a biaxially oriented layer made of polyester and filler. If the layer is not biaxially oriented, the thermal shrinkage rate increases, and heat from the light source of the backlight unit of the liquid crystal display device may deform the film or cause unevenness in the brightness of the backlight unit.
  • the adhesion prevention layer substantially does not contain voids.
  • being substantially free of voids means containing no voids or containing a void that does not decrease the total light transmittance of the adhesion preventing layer, for example, the adhesion preventing layer on the film surface. It means that the cross-sectional area of the void when cut vertically is, for example, 50% or less, preferably 30% or less of the cross-sectional area of the filler.
  • the adhesion preventing layer substantially contains a void, the reflection of light at the void interface increases, the total light transmittance of the film is lowered, and the luminance is inferior.
  • the fact that the adhesion preventing layer substantially does not contain voids can be confirmed by observing the cross section of the film with a scanning microscope (SEM) or transmission microscope (TEM) at a magnification of 500 to 20000 times.
  • the surface roughness Rz of the adhesion preventing layer is 400 to 5000 nm, preferably 1500 to 4500 nm. When the Rz is less than 400 nm, the roughness is insufficient, and it may be in close contact with other members in the process of incorporation into the liquid crystal display device, and the function of preventing adhesion is insufficient. On the other hand, when Rz exceeds 5000 nm, the film surface is too rough and the total light transmittance of the entire film is lowered.
  • the polyester used for the adhesion preventing layer is an aromatic saturated polyester. This is a polyester comprising an aromatic dicarboxylic acid component and an aliphatic diol component.
  • the polyester include polyethylene terephthalate and polyethylene naphthalene dicarboxylate. These may be copolymerized polymers, but are preferably homopolymers.
  • the most preferred polyester is a homopolymer of polyethylene terephthalate.
  • the filler content is 0.05 to 10% by weight based on the weight of the adhesion preventing layer.
  • the surface roughness is insufficient and the adhesion preventing function is insufficient, and if it exceeds 10% by weight, voids occur frequently during stretching and the total light transmittance is inferior.
  • massive particles When massive particles are used, the massive particles collapse due to stretching stress when the film is stretched, peeling at the interface is suppressed, and an adhesion prevention layer containing no voids can be obtained, thereby obtaining a film with high transparency. Can do.
  • the massive particles include massive silica particles, barium sulfate particles, alumina particles, and calcium carbonate particles, and massive silica particles are particularly preferable.
  • the average particle size of the massive particles is preferably 1 to 10 ⁇ m, more preferably 1 to 8 ⁇ m. When the average particle size is within this range, a laminated film having sufficient surface roughness can be obtained, and more excellent anti-adhesion properties can be obtained, and voids generated around the filler during stretching can be obtained. It is preferable because it can be made small and small.
  • the BET specific surface area of the massive particles is preferably 200 to 800 m 2 / g.
  • the light diffusion layer is composed of polyester and a light diffusion component.
  • a polyester having a melting point lower by 5 to 50 ° C. than the melting point of the polyester for the adhesion preventing layer is used.
  • the light diffusion layer preferably contains substantially no voids, and the voids of the light diffusion layer generated by stretching the film are eliminated by heat treatment of the film, In particular, it is preferable to obtain a light diffusion layer that does not contain voids.
  • the polyester of the light diffusion layer cannot be remelted while maintaining the mechanical strength of the film, and voids generated around the light diffusion component during stretching are sufficient even by heat treatment of the film.
  • the difference in melting point exceeds 50 ° C., the resulting film has insufficient heat resistance.
  • a copolymer polyester can be used as the polyester having a low melting point used for the light diffusion layer.
  • polyethylene terephthalate is used as the polyester for the adhesion preventing layer, it is preferable to use copolymerized polyethylene terephthalate as the polyester for the light diffusion layer.
  • the copolymer component examples include dicarboxylic acid components such as aromatic dicarboxylic acids such as isophthalic acid and naphthalenedicarboxylic acid, aliphatic dicarboxylic acids such as adipic acid, azelaic acid, sebacic acid, and decanedicarboxylic acid, and fats such as cyclohexanedicarboxylic acid.
  • dicarboxylic acid components such as aromatic dicarboxylic acids such as isophthalic acid and naphthalenedicarboxylic acid, aliphatic dicarboxylic acids such as adipic acid, azelaic acid, sebacic acid, and decanedicarboxylic acid, and fats such as cyclohexanedicarboxylic acid.
  • aromatic dicarboxylic acids such as isophthalic acid and naphthalenedicarboxylic acid
  • aliphatic dicarboxylic acids such as adipic acid, azela
  • diol component examples include 1,4-butanediol, 1,6-hexanediol, aliphatic diols such as diethylene glycol, alicyclic diols such as 1,4-cyclohexanedimethanol, and aromatic diols such as bisphenol A. be able to. These may be used alone or in combination of two or more. For example, when polyethylene naphthalene dicarboxylate is used as the polyester for the adhesion preventing layer, it is preferable to use copolymer polyethylene naphthalene dicarboxylate as the polyester for the light diffusion layer.
  • the dicarboxylic acid component includes, for example, an aromatic dicarboxylic acid such as phthalic acid and isophthalic acid, an aliphatic dicarboxylic acid such as adipic acid, azelaic acid, sebacic acid, and decanedicarboxylic acid, and an alicyclic ring such as cyclohexanedicarboxylic acid.
  • aromatic dicarboxylic acid such as phthalic acid and isophthalic acid
  • an aliphatic dicarboxylic acid such as adipic acid, azelaic acid, sebacic acid, and decanedicarboxylic acid
  • an alicyclic ring such as cyclohexanedicarboxylic acid.
  • Group dicarboxylic acids can be exemplified.
  • diol component examples include aliphatic diols such as 1,4-butanediol, 1,6-hexanediol, diethylene glycol, alicyclic diols such as 1,4-cyclohexanedimethanol, and aromatic diols such as bisphenol A. Can do. These may be used alone or in combination of two or more.
  • aliphatic diols such as 1,4-butanediol, 1,6-hexanediol, diethylene glycol
  • alicyclic diols such as 1,4-cyclohexanedimethanol
  • aromatic diols such as bisphenol A. Can do.
  • the light diffusion component of the light diffusion layer a material having a refractive index different from that of the polyester of the light diffusion layer is used, for example, a filler or an incompatible polymer is used.
  • the incompatible polymer means a polymer incompatible with the polyester of the light diffusion layer.
  • the filler is preferably spherical particles, and particularly preferably spherical particles. The higher the sphericity of the filler, the better. In terms of aspect ratio, 1.1 or less is particularly preferable.
  • the average particle size of the filler is preferably 0.5 to 30 ⁇ m, more preferably 1 to 20 ⁇ m. When the average particle size is within this range, sufficiently high light diffusibility and total light transmittance can be obtained, so that the brightness is excellent, and furthermore, voids generated around the filler can be reduced, so that heat treatment can be performed. Easily eliminate voids.
  • the filler is preferably a colorless and transparent substance.
  • the filler as the light diffusion component for example, silica particles, acrylic particles, polystyrene particles, silicone particles, crosslinked acrylic particles, crosslinked polystyrene particles, and crosslinked silicone particles can be used.
  • the product (refractive index difference ⁇ average particle diameter ( ⁇ m)) of the difference between the refractive index of the light diffusion component and the refractive index of the polyester of the light diffusion layer and the average particle diameter of the light diffusion component is 0. It is preferably 1 to 0.5 [ ⁇ m]. Within this range, very good light diffusibility can be obtained.
  • the light diffusion layer is preferably subjected to heat treatment at a temperature higher than the melting point of the polyester of the light diffusion layer after biaxial stretching so that the orientation is relaxed or the orientation is eliminated.
  • the optical laminated film of the present invention comprises a light diffusion layer and an adhesion preventing layer provided thereon.
  • the thickness ratio of the light diffusion layer to the adhesion prevention layer is preferably 0.2 to 5.0, more preferably 0.2 to 4.0, with respect to the thickness 1 of the light diffusion layer. is there. When the thickness ratio is within this range, excellent light diffusibility can be obtained while maintaining the mechanical strength.
  • a preferred structure is a structure provided with an adhesion preventing layer on both sides of the light diffusion layer.
  • the total thickness of the optical laminated film of the present invention is preferably 10 to 500 ⁇ m, more preferably 10 to 400 ⁇ m. When the total thickness is within this range, it is possible to obtain an optical laminated film having light diffusibility and adhesion prevention, good stretchability, and good productivity.
  • the surface of the optical laminated film of the present invention may be coated with a primer layer or subjected to corona discharge treatment, plasma treatment, flame treatment, or the like as long as the effects of the present invention are not impaired. . These treatments may be performed after the production of the film or may be performed within the film production process. Production Method Hereinafter, the melting point is represented by Tm, and the glass transition temperature is represented by Tg.
  • Tg (adhesion prevention layer) is the Tg of the polyester of the adhesion prevention layer
  • Tg (light diffusion layer) is the Tg of the polyester of the light diffusion layer
  • Tm (adhesion prevention layer) is the polyester of the adhesion prevention layer.
  • the Tm of “Tm (light diffusion layer)” means the Tm of the polyester of the light diffusion layer.
  • the light diffusion layer and the adhesion preventing layer are laminated by a coextrusion method.
  • the optical laminated film of the present invention can be produced, for example, as follows.
  • a polyester composition that contains spherical particles and constitutes a light diffusion layer and a polyester composition that contains massive particles and constitutes an adhesion prevention layer, for example, in a state where both polyesters are melted for example, Tm (adhesion prevention layer).
  • Tm adhesion prevention layer
  • Tm +70 To (Tm (adhesion prevention layer) +70) Extrude from a die so that they are in contact with each other at a temperature of 70 ° C. to obtain an unstretched laminated film.
  • the unstretched laminated film is stretched in a uniaxial direction (longitudinal direction or lateral direction) at a temperature of (Tg (adhesion prevention layer) -10) to (Tg (adhesion prevention layer) +70) ° C.
  • the film is stretched at a magnification of 3 times or more at a temperature of Tg (adhesion prevention layer) to (Tg (adhesion prevention layer) +70) ° C. in a direction perpendicular to the stretching direction.
  • Tg adhesion prevention layer
  • Tm adhesion prevention layer
  • the polyester of the light diffusing layer is crystalline, it is heat-set at a temperature range of (Tm (light diffusing layer) +5) ° C.
  • the orientation of the polyester in the light diffusion layer by biaxial stretching is eliminated, and voids generated at the interface between the light diffusion component and the polyester can be eliminated.
  • the adhesion preventing layer using the aggregated particles as a filler becomes an adhesion preventing layer containing no voids because the aggregated particles are collapsed by stretching stress when the film is stretched, and peeling at the interface is suppressed.
  • the simultaneous biaxial stretching method may be used. Stretching by the simultaneous biaxial stretching method is preferable because voids hardly occur because stretching is performed simultaneously in the biaxial direction.
  • produces when stress is applied to the circumference
  • the film which does not contain a void can also be obtained by extending
  • a film is fixed to a scanning electron microscope sample stage, and a vacuum of 1 ⁇ 10 ⁇ 3 torr is applied to the sheet surface using a sputtering apparatus (JIS-1100 type ion sputtering apparatus) manufactured by JEOL Ltd. Under the condition of 0.25 kV and 1.25 mA, ion etching treatment was performed for 10 minutes. With Hitachi scanning electron microscope S-4700, the major axis and minor axis were measured for 100 particles, the aspect ratio was calculated, and the average value was taken as the aspect ratio.
  • a sputtering apparatus JIS-1100 type ion sputtering apparatus
  • the film was cut in the thickness direction with a microtome, the cut surface was observed with a scanning electron microscope S-4700 manufactured by Hitachi, Ltd., and the ratio of the void cross-sectional area to the cross-sectional area of the particles or filler was calculated.
  • the ratio of the void cross-sectional area with respect to the cross-sectional area of the filler was calculated for at least 10 points, and the void was evaluated based on the average by the following evaluation criteria.
  • ⁇ Void cross-sectional area is 30% or less ⁇ : Void cross-sectional area is more than 30%, 50% or less ⁇ : Void cross-sectional area is more than 50% (5) Melting point / glass transition temperature 10 mg of each sample obtained by separating each layer Enclosed in an aluminum pan for measurement and attached to a differential calorimeter (DuPont V4.OB2000 DSC), heated from 25 ° C. to 300 ° C. at a rate of 20 ° C./min, measured the melting point, After holding at 300 ° C. for 5 minutes, the product was taken out, immediately transferred onto ice and rapidly cooled. The pan was again attached to the differential calorimeter, and the glass transition temperature was measured by increasing the temperature from 25 ° C.
  • DuPont V4.OB2000 DSC DuPont V4.OB2000 DSC
  • Light diffusivity In accordance with DIN 5036, the brightness value at light receiving angles of 5 degrees, 20 degrees and 70 degrees was measured using an automatic gonometer GP-200 manufactured by Murakami Color Research Laboratory Co., Ltd. The light diffusivity was calculated to evaluate the light diffusivity.
  • Light diffusivity (%) (Luminance value at 20 degrees + luminance value at 70 degrees) ⁇ 100 / (luminance value at 5 degrees ⁇ 2)
  • Luminance spots Take out the backlight unit from the Sony Corporation LCD TV KDL-32V2500, place the film to be evaluated on the light diffusion board, and use the Otsuka Electronics Co., Ltd. luminance meter MC-940 as the center point.
  • the luminance (cd / m 2 ) was measured at three locations on the left and right fluorescent tubes (a) and on the upper portion (b) between adjacent fluorescent tubes.
  • the luminance relative value was calculated by the following formula to evaluate luminance spots.
  • the interval between the fluorescent tubes was 23 mm.
  • Relative luminance value luminance (a) / luminance (b) ⁇ : Relative luminance value 1.1 or less ⁇ : Relative luminance value 1.1 to 1.2 or less ⁇ : Relative luminance value 1.2 to 1.3 or less (11)
  • Adhesion prevention Sony Corporation The backlight unit was taken out from the liquid crystal television set KDL-32V2500, the film to be evaluated was placed on the light diffusion board, the degree of adhesion was observed by paying attention to the degree of occurrence of bright spots, and the adhesion prevention property was evaluated. ⁇ : No bright spots are generated at any angle. ⁇ : One or more bright spots are generated when the film is observed obliquely. X: When the film is observed from the front, one or more bright spots are generated.
  • Thickness of each layer A sample was cut into a triangle, fixed in an embedded capsule, and then embedded in an epoxy resin. Then, after embedding the sample with a microtome (ULTRACUT-S) into a thin film section having a thickness of 50 nm in parallel with the microtome, the specimen was observed and photographed with a transmission electron microscope at an acceleration voltage of 100 kv. The thickness of each layer was measured and the average thickness was determined. (13) Film thickness A film sample was measured for 10-point thickness with an electric micrometer (K-402B manufactured by Anritsu), and the average value was taken as the thickness of the film.
  • Coating liquid ⁇ "Udouble S-2740" manufactured by Nippon Shokubai Co., Ltd .: 128 parts by weight "Coronate HL” manufactured by Nippon Polyurethane Industry Co., Ltd .: 18 parts by weight-Methyl ethyl ketone: 105 parts by weight-Toluene: 105 parts by weight-Sekisui “MBX-20” (acrylic particles with an average particle size of 20 ⁇ m) manufactured by Seikoku Kogyo Co., Ltd .: 192 parts by weight (16) Brightness improving effect The backlight unit is taken out from a liquid crystal television KDL-32V2500 manufactured by Sony Corporation, and light The film to be evaluated was placed on the diffusion board, and the luminance (cd / m 2 ) of the screen center point was measured with a luminance meter MC-940 manufactured by Otsuka Electronics Co., Ltd.
  • Luminance improvement rate (%) luminance (a) / reference sample luminance (b) ⁇ 100 ⁇ : Brightness improvement rate exceeds 120% ⁇ : Brightness improvement rate exceeds 110% and 120% or less ⁇ : Brightness improvement rate exceeds 100% and 110% or less X: Brightness improvement rate is 100% or less
  • the layer structure was adhesion prevention layer / light diffusion layer / adhesion prevention layer. A bulk silica filler having an average particle size of 1.7 ⁇ m was blended with polyethylene terephthalate so as to be 0.08% by weight to prepare a composition for an adhesion preventing layer.
  • a spherical filler having an average particle size of 2.0 ⁇ m is blended with copolymer polyethylene terephthalate in which 12 mol% of isophthalic acid (hereinafter referred to as “IA”) is copolymerized so as to be 2% by weight.
  • IA isophthalic acid
  • Example 2 A laminated film was obtained in the same manner as in Example 1 except that the composition for the adhesion preventing layer and the composition for the light diffusion layer were changed as shown in Table 1.
  • Example 3 The composition for the adhesion prevention layer and the composition for the light diffusion layer were changed as shown in Table 1, and the laminated structure was changed to two layers (adhesion prevention layer / light diffusion layer). A laminated film was obtained. Comparative Example 1 A film was obtained in the same manner as in Example 1 except that the adhesion preventing layer was not provided. Since there is no adhesion prevention layer, heat treatment (235 ° C) sufficient to eliminate voids in the light diffusing layer breaks the film, preventing stable film formation, and lowering the heat treatment temperature to 220 ° C to obtain a film did. The film was poor in heat treatment, had many voids in the light diffusion layer, and had poor total light transmittance.
  • Comparative Example 2 A laminated film was obtained in the same manner as in Example 1 except that no filler was added to the adhesion preventing layer. Since the filler was not added to the adhesion preventing layer, the surface roughness was insufficient, and when it was incorporated into the backlight unit, it adhered to another optical film. Moreover, since uneven adhesion occurred, luminance spots were conspicuous. Comparative Example 3 A lump silica filler having a small specific surface area was used as a filler for the adhesion prevention layer, and a film was produced in the same manner as in Example 1 to obtain a laminated film. Since the filler did not collapse, many voids were generated around the filler of the adhesion preventing layer.
  • PET polyethylene terephthalate
  • PEN polyethylene-2,6-naphthalenedicarboxylate
  • IA12PET is a copolymerized polyethylene terephthalate copolymerized with 12 mol% of isophthalic acid
  • IA8PET Means copolymerized polyethylene terephthalate copolymerized with 8 mol% of isophthalic acid
  • IA20PET means copolymerized polyethylene terephthalate copolymerized with 20 mol% of isophthalic acid.
  • A in the column of the layer configuration means an adhesion preventing layer
  • B means a light diffusion layer.
  • the optical laminated film of the present invention can be suitably used as a base film for an optical member of a liquid crystal display device.

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Abstract

光拡散層およびそのうえに設けられた密着防止層からなる光学用積層フィルムであって、密着防止層は、ポリエステルおよびフィラーからなる二軸配向した層であり、実質的にボイドを含有せず、その表面粗さＲｚが４００～５０００ｎｍであり、光拡散層は、密着防止層のポリエステルより融点が５～５０℃低いポリエステルおよび光拡散成分からなることを特徴とする、光学用積層フィルムにより、輝度斑が少なく光拡散性を備え、バックライトユニットに組み込まれたときに隣接する部材とのブロッキングが抑制された、光学用積層フィルムを提供する。

Description

光学用積層フィルム
　本発明は、液晶表示装置の光学部材のベースフィルムとして用いられる、光学用積層フィルムに関する。
　ポリエステルフィルムは、液晶表示装置の光学部材であるプリズムレンズシート等のベースフィルムとして用いられている。
　近年、液晶表示装置の薄型化が進んでおり、液晶表示装置を構成する光学部材には薄膜化と枚数の削減が求められている。このなか、ベースフィルムとしてそれ自体が光拡散性を備えるポリエステルフィルムが提案されている。
　例えば特開２００１−２７２５０８号公報や特開２００１−２７２５１１号公報では、フィルムの内部に光拡散成分を含有させることで、ベースフィルム自体に光拡散性を付与している。また、特開２００２−１７８４７２号公報では、フィルムの内部に球状または凸レンズ状の粒子を含有させることで、ベースフィルム自体に光拡散性を付与している。
　液晶表示装置の光学部材は、液晶表示装置に組み込んで用いられる。しかし、従来の技術によるベースフィルムでは、他の部材との摩擦が大きいため、液晶表示装置のバックライトの中に組み込むときに、他の部材と貼り付いてしまい、光学部材を組み込むときのハンドリング性が著しく低い。また、液晶表示装置の使用環境における熱や湿度によって光学部材の寸法が大きく変化し、光学部材が撓み、その結果光拡散フィルムとして用いたときに液晶表示装置に輝度斑を発生させることがある。
　本発明は、光拡散フィルムとして用いたときに輝度斑が少なく、かつ、バックライトの輝線を隠蔽することができる、優れた光拡散性を備え、しかも、バックライトユニットに組み込まれたときに隣接する部材とのブロッキングが抑制された、光学用積層フィルムを提供することを課題とする。
　本発明は、さらにプリズム層や拡散ビーズ層を設けて、液晶表示装置の光学部材として用いることで、輝度向上の効果を得ることのできる光学用積層フィルムを提供することを課題とする。
　すなわち、本発明は、光拡散層およびそのうえに設けられた密着防止層からなる光学用積層フィルムであって、密着防止層は、ポリエステルおよびフィラーからなる二軸配向した層であり、実質的にボイドを含有せず、その表面粗さＲｚが４００~５０００ｎｍであり、光拡散層は、密着防止層のポリエステルより融点が５~５０℃低いポリエステルおよび光拡散成分からなることを特徴とする、光学用積層フィルムである。
　本発明によれば、光拡散フィルムとして用いたときに輝度斑が少なく、かつ、バックライトの輝線を隠蔽することができる、優れた光拡散性を備え、しかも、バックライトユニットに組み込まれたときに隣接する部材とのブロッキングが抑制された、光学用積層フィルムを提供することができる。
　本発明によれば、さらにプリズム層や拡散ビーズ層を設けて、液晶表示装置の光学部材として用いることで、輝度向上の効果を得ることのできる光学用積層フィルムを提供することができる。
　本発明の光学用積層フィルムは、光拡散層およびそのうえに設けられた密着防止層からなる。以下、本発明を詳細に説明する。密着防止層から説明する。
　密着防止層
　密着防止層は、ポリエステルおよびフィラーからなる二軸配向した層である。二軸配向した層でないと熱収縮率が高くなり、液晶表示装置のバックライトユニットの光源からの熱によって、フィルムが変形したり、バックライトユニットの輝度斑が発生することがある。
　密着防止層は、実質的にボイドを含有しない。本発明において実質的にボイドを含有しないとは、ボイドを含有しないか、または密着防止層の全光線透過率を低下させない程度のボイドを含有することをいい、例えば、密着防止層をフィルム面に垂直に切断したときのボイドの断面積がフィラーの断面積の例えば５０％以下、好ましくは３０％以下であることをいう。密着防止層が実質的にボイドを含有すると、ボイド界面での光の反射が多くなり、フィルムの全光線透過率が低下して、輝度が劣ることになる。密着防止層が実質的にボイドを含有しないことは、フィルムの断面を走査型顕微鏡（ＳＥＭ）または透過型顕微鏡（ＴＥＭ）で５００倍~２００００倍の倍率で観察することによって確認することができる。
　密着防止層の表面粗さＲｚは、４００~５０００ｎｍ、好ましくは１５００~４５００ｎｍである。Ｒｚが４００ｎｍ未満であると粗さが不足し、液晶表示装置への組み込み工程で他の部材と密着することがあり、密着防止の機能が不足する。他方、Ｒｚが５０００ｎｍを超えるとフィルム表面が粗すぎて、フィルム全体の全光線透過率が低下する。
　密着防止層に用いるポリエステルは、芳香族飽和ポリエステルである。これは、芳香族ジカルボン酸成分と脂肪族ジオール成分とからなるポリエステルである。このポリエステルとして、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートを例示することができる。これらは共重合ポリマーであってもよいが、ホモポリマーであることが好ましい。最も好ましいポリエステルは、ポリエチレンテレフタレートのホモポリマーである。
　フィラーの含有量は、密着防止層の重量を基準として０．０５~１０重量％である。０．０５重量％未満であると表面粗さが不足し密着防止機能が不足し、１０重量％を超えると延伸時にボイドが多発し、全光線透過率が劣る。
　本発明では、密着防止層のポリエステルとフィラーとの界面にボイドを形成させないことが好ましく、フィラーとして塊状粒子を用いることが好ましい。塊状粒子を用いると、フィルムの延伸時に延伸応力によって塊状粒子が崩壊し、界面での剥離が抑制されてボイドを含まない密着防止層を得ることができ、高い透明性を備えたフィルムを得ることができる。塊状粒子としては、例えば、塊状シリカ粒子、硫酸バリウム粒子、アルミナ粒子、炭酸カルシウム粒子を挙げることができ、塊状シリカ粒子が特に好ましい。
　塊状粒子の平均粒径は好ましくは１~１０μｍ、さらに好ましくは１~８μｍである。平均粒径がこの範囲であることによって十分な表面粗さを備えた積層フィルムを得ることができ、より優れた密着防止性を得ることができ、また、延伸時にフィラーの周囲に発生するボイドを少なく、小さくすることができて好ましい。フィラーとして塊状粒子を用いる場合、塊状粒子のＢＥＴ比表面積は、好ましくは２００~８００ｍ２／ｇである。この範囲であることによって、延伸時に塊状フィラーがポリエステルの延伸に追随して移動し、塊状粒子が適度に崩れることでボイドの発生をさらに抑制することができる。
　光拡散層
　光拡散層は、ポリエステルと光拡散成分とからなる。光拡散層のポリエステルとして、密着防止層のポリエステルの融点より５~５０℃低い融点を示すポリエステルを用いる。本発明においては、より高い光線透過率を得る観点から光拡散層は実質的にボイドを含有しないことが好ましく、フィルムの延伸により発生した光拡散層のボイドをフィルムの熱処理によって消滅させて、実質的にボイドを含有しない光拡散層を得ることが好ましい。融点差が５℃未満であるとフィルムの機械的強度を保ったまま光拡散層のポリエステルを再融解させることができず、延伸時に光拡散成分の周囲に発生するボイドをフィルムの熱処理によっても十分に消滅させることができず、融点差が５０℃を超えると得られるフィルムの耐熱性が不足する。
　光拡散層に用いる融点の低いポリエステルとして、共重合ポリエステルを用いることができる。例えば、密着防止層のポリエステルとしてポリエチレンテレフタレートを用いる場合には、光拡散層のポリエステルとして、共重合ポリエチレンテレフタレートを用いることが好ましい。共重合成分として、ジカルボン酸成分としては、例えばイソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸の如き芳香族ジカルボン酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、デカンジカルボン酸の如き脂肪族ジカルボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸の如き脂環族ジカルボン酸を例示することができる。ジオール成分としては、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ジエチレングリコールの如き脂肪族ジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノールの如き脂環族ジオール、ビスフェノールＡの如き芳香族ジオールを例示することができる。これらは単独で用いてもよく、二種以上を用いてもよい。
　例えば、密着防止層のポリエステルとして、ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートを用いる場合には、光拡散層のポリエステルとして、共重合ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートを用いることが好ましい。共重合成分として、ジカルボン酸成分としては、例えばフタル酸、イソフタル酸の如き芳香族ジカルボン酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、デカンジカルボン酸の如き脂肪族ジカルボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸の如き脂環族ジカルボン酸を例示することができる。ジオール成分としては、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ジエチレングリコールの如き脂肪族ジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノールの如き脂環族ジオール、ビスフェノールＡの如き芳香族ジオールを挙げることができる。これらは単独で用いてもよく、二種以上を用いてもよい。
　光拡散層の光拡散成分としては、光拡散層のポリエステルとは屈折率の異なる物質を用い、例えばフィラーや非相溶ポリマー用いる。ここで、非相溶ポリマーは、光拡散層のポリエステルと非相溶なポリマーを意味する。
　形状と粒径をコントロールしやすいことから、光拡散成分としてはフィラーが好ましい。フィラーは球状粒子であることが好ましく、真球状粒子であることが特に好ましい。フィラーの真球度は高いほど好ましく、アスペクト比でいえば、１．１以下が特に好ましい。フィラーの平均粒径は、好ましくは０．５~３０μｍ、さらに好ましくは１~２０μｍである。平均粒径がこの範囲であることで、十分に高い光拡散性と全光線透過率を得ることができるので輝度に優れ、さらに、フィラーの周囲に発生するボイドを小さくすることができるので熱処理によってボイドを消滅させやすい。フィラーは、無色透明な物質であることが好ましい。
　光拡散成分としてのフィラーとして、例えば、シリカ粒子、アクリル粒子、ポリスチレン粒子、シリコーン粒子、架橋アクリル粒子、架橋ポリスチレン粒子、架橋シリコーン粒子を用いることができる。
　光拡散成分であるフィラーの屈折率と光拡散層のポリエステルとの屈折率の差と、光拡散成分であるフィラーの平均粒子径との積（屈折率差×平均粒子径（μｍ））は０．１~０．５［μｍ］であることが好ましい。この範囲であると、とても良好な光拡散性を得ることができる。
　光拡散層は二軸延伸後に、光拡散層のポリエステルの融点より高い温度で熱処理されることによって、配向が緩和もしくは配向が無くされていることが好ましい。光拡散層に配向が残っていると光拡散粒子との界面で延伸時に発生するボイドを十分に消失させることができず、光線透過率の低下を招くことになる。
　層構成
　本発明の光学用積層フィルムは、光拡散層およびそのうえに設けられた密着防止層からなる。光拡散層と密着防止層との厚み比率は、光拡散層の厚み１に対して、密着防止層の厚みが好ましくは０．２~５．０、さらに好ましくは０．２~４．０である。この範囲の厚み比率であることによって、機械的強度を維持しながら、優れた光拡散性を得ることができる。本発明において好ましい構成は、光拡散層の両側に密着防止層を備える構成である。
　本発明の光学用積層フィルムの総厚みは、好ましくは１０~５００μｍ、さらに好ましくは１０~４００μｍである。この範囲の総厚みであることによって、光拡散性と密着防止性を備えるとともに、延伸性が良好であり、生産性のよい光学用積層フィルムを得ることができる。
　本発明の光学用積層フィルムの表面には、必要に応じて、本発明の効果を損なわない限りにおいて、プライマー層を塗設したり、コロナ放電処理、プラズマ処理、火炎処理などを施してもよい。これらの処理は、フィルムの製造後に施しても、フィルム製造工程内で施してもよい。
　製造方法
　以下、融点をＴｍ、ガラス転移温度をＴｇと表記する。また、「Ｔｇ（密着防止層）」は密着防止層のポリエステルのＴｇ、「Ｔｇ（光拡散層）」は光拡散層のポリエステルのＴｇ、「Ｔｍ（密着防止層）」は密着防止層のポリエステルのＴｍ、「Ｔｍ（光拡散層）」は光拡散層のポリエステルのＴｍを意味する。
　本発明において、光拡散層と密着防止層は、共押出法により積層される。本発明の光学用積層フィルムは、例えば以下のようにして製造することができる。
　すなわち、球状粒子を含有し光拡散層を構成するポリエステル組成物と、塊状粒子を含有し密着防止層を構成するポリエステル組成物とを、両方のポリエステルが溶融した状態で、例えばＴｍ（密着防止層）~（Ｔｍ（密着防止層）＋７０）℃の温度で、両者が接するようにダイから押出して未延伸積層フィルムとする。未延伸積層フィルムを、一軸方向（縦方向または横方向）に（Ｔｇ（密着防止層）−１０）~（Ｔｇ（密着防止層）＋７０）℃の温度で３倍以上の倍率で延伸し、次いで上記延伸方向と直角方向にＴｇ（密着防止層）~（Ｔｇ（密着防止層）＋７０）℃の温度で３倍以上の倍率で延伸する。延伸により得られた二軸配向フィルムを、光拡散層のポリエステルが非晶性である場合には、（Ｔｇ（密着防止層）＋７０）℃~（Ｔｍ（密着防止層）−１０）℃の温度範囲で、光拡散層のポリエステルが結晶性である場合には、（Ｔｍ（光拡散層）＋５）℃~（Ｔｍ（密着防止層）−１０）℃の温度範囲で熱固定する。この熱固定工程によって、二軸延伸による光拡散層のポリエステルの配向が解消し、光拡散成分とポリエステルとの界面に発生していたボイドを消滅させることができる。なお、塊状粒子をフィラーとして用いた密着防止層は、フィルムの延伸時に延伸応力によって塊状粒子が崩壊し、界面での剥離が抑制されてボイドを含まない密着防止層となる。
　ここでは逐次二軸延伸法による製造方法を説明したが、同時二軸延伸法で延伸してもよい。同時二軸延伸法で延伸すると、延伸が二軸方向に同時に行われるためボイドが発生しにくく好ましい。
　なお、ボイドは、フィルムの延伸時にフィラーの周囲に応力がかかることで発生するため、延伸応力を緩和した条件で延伸することで、ボイドを含有しないフィルムを得ることもできる。
　以下、本発明を、実施例を用いて詳細に説明する。なお、物性は以下の方法で測定、評価した。
（１）平均粒径
　フィルムをヘキサフルオロイソプロパノールで溶解してフィラーを分離し、得られたフィラーを測定に用いた。平均粒径の測定は島津製作所製「ＣＰ−５０型Ｃｅｎｔｒｉｆｕｇａｌ　Ｐａｒｔｉｃｌｅ　Ｓｉｚｅ　Ａｎａｌｙｚｅｒ」を用いて行った。この測定器によって得られる遠心沈降曲線をもとに算出した各粒径のフィラーとその存在量とのｃｕｍｕｌａｔｉｖｅ曲線から、５０ｍａｓｓ　ｐｅｒｃｅｎｔに相当する粒径を読み取り、この値を上記平均粒径とした（参照「粒度測定技術」、２４２~２４７頁、日刊工業新聞社、１９７５年発行）。
（２）屈折率
・光拡散層のポリエステル
　溶融押出しする前のポリエステルを板状に成型して、アッベ屈折率計（Ｄ線５８９ｎｍ）で測定した。
・光拡散成分（フィラー）
　光拡散成分のフィラーを、屈折率の異なる種々の２５℃の液に懸濁させ、懸濁液が最も透明に見える液の屈折率をアッベの屈折率計（Ｄ線５８９ｎｍ）によって測定した。
（３）アスペクト比
　フィルムを走査型電子顕微鏡用試料台に固定し、日本電子（株）製スパッタリング装置（ＪＩＳ−１１００型イオンスパッタリング装置）を用いてシート表面に、１×１０−３ｔｏｒｒの真空下で、０．２５ｋＶ、１．２５ｍＡの条件でイオンエッチング処理を１０分間施した。（株）日立製走査型電子顕微鏡Ｓ−４７００にて、１００個の粒子について長径と短径を測定してアスペクト比を算出し、その平均値をアスペクト比とした。
（４）ボイド
　フィルムを厚み方向にミクロトームで切断し、切断面を（株）日立製走査型電子顕微鏡Ｓ−４７００にて観察し、粒子もしくはフィラーの断面積に対するボイド断面積の割合を計算した。少なくとも１０点についてフィラーの断面積に対するボイド断面積の割合を算出してその平均により、下記の評価基準でボイドを評価した。
　○：　ボイド断面積が３０％以下
　△：　ボイド断面積が３０％超、５０％以下
　×：　ボイド断面積が５０％超
（５）融点・ガラス転移温度
　各層をそれぞれ分離して得たサンプル１０ｍｇを測定用のアルミニウム製パンに封入して示差熱量計（デュポン社製・Ｖ４．ＯＢ２０００型ＤＳＣ）に装着し、２５℃から２０℃／分の速度で３００℃まで昇温させ、融点を測定し、３００℃で５分間保持した後取出し、直ちに氷の上に移して急冷した。このパンを再度、示差熱量計に装着し、２５℃から２０℃／分の速度で昇温させて、ガラス転移温度を測定した。
（６）表面粗さ
　小坂研究所社製の表面粗さ測定器ＳＥ−３ＦＡＴを用い、ＪＩＳ　Ｂ０６０１の測定法により、フィルム表面の十点平均粗さＲｚを求めた。
（７）全光線透過率
　ＪＩＳ　Ｋ７３６１に準じ、日本電色工業社製のヘーズ測定器（ＮＤＨ−２０００）を使用してフィルムの全光線透過率を測定した。
（８）ヘーズ
　ＪＩＳ　Ｋ７１３６に準じ、日本電色工業社製のヘーズ測定器（ＮＤＨ−２０００）を使用してフィルムのヘーズ値を測定した。
（９）光拡散性
　ＤＩＮ５０３６に準じ、（株）村上色彩技術研究所製　自動変角計ＧＰ−２００を使用し、受光角度５度、２０度および７０度での輝度値を測定し、下記式より光拡散率を算出して、光拡散性の評価とした。
　光拡散率（％）
　＝（２０度での輝度値＋７０度での輝度値）×１００／（５度での輝度値×２）
（１０）輝度斑
　ソニー（株）製液晶テレビＫＤＬ−３２Ｖ２５００からバックライトユニットを取出して、光拡散ボード上に評価対象のフィルムを載せ、大塚電子（株）製輝度計ＭＣ−９４０で、中心点左右にある蛍光管上（ａ）と、さらに隣接する蛍光管の間の上（ｂ）をそれぞれ３箇所ずつについて輝度（ｃｄ／ｍ２）を測定した。輝度相対値を下記式で算出して、輝度斑の評価とした。なお、蛍光管同士の間隔が２３ｍｍであった。
　輝度相対値＝輝度（ａ）／輝度（ｂ）
　○：　相対輝度値が１．１以下
　△：　相対輝度値が１．１を超え１．２以下
　×：　相対輝度値が１．２を超え１．３以下
（１１）密着防止性
　ソニー（株）製液晶テレビＫＤＬ−３２Ｖ２５００からバックライトユニットを取出して、光拡散ボード上に評価対象のフィルムを載せ、輝点の発生度合に着目して密着度合を観察して、密着防止性の評価とした。
　○：　どの角度から観察しても、輝点がまったく発生しない。
　△：　フィルムを斜めから観察して、輝点が一箇所以上発生する。
　×：　フィルムを正面から観察して、輝点が一箇所以上発生する。
（１２）各層の厚み
　サンプルを三角形に切り出し、包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂にて包埋した。そして、包埋されたサンプルをミクロトーム（ＵＬＴＲＡＣＵＴ−Ｓ）で縦方向に平行な断面を５０ｎｍ厚の薄膜切片にした後、透過型電子顕微鏡を用いて、加速電圧１００ｋｖにて観察撮影し、写真から各層の厚みを測定し、平均厚みを求めた。
（１３）フィルム厚み
　フィルムサンプルをエレクトリックマイクロメーター（アンリツ製　Ｋ−４０２Ｂ）にて、１０点厚みを測定し、平均値をフィルムの厚みとした。
（１４）プリズム層の作成
　各フィルムに、スポイトにてＵＶ硬化性樹脂２ｇを滴下し、その後、頂角９０°、頂角ピッチ５０μｍ、プリズム高さ２５μｍであるプリズム成形用の版をのせ、フィルム前面にＵＶ硬化性樹脂を引き伸ばした。これに、３００ｍＪ／ｃｍ２に調整された３６５ｎｍのＵＶ光を、フィルム側から２回照射し、ＵＶ硬化性樹脂を十分に硬化させた。硬化後、プリズム成形用の版をフィルムからはがしプリズム層付きサンプルとした。ＵＶ硬化性樹脂としてＭｉｃｒｏＳｈａｒｐ製ＭＣＬ５５５（屈折率　１．５５~１．５８）を使用した。プリズム作成後、プリズムの形状を断面ＳＥＭにてプリズム成形用の版どおりに作成されていることを確認した。
　輝度向上効果の評価に用いる基準サンプルとして、全光線透過率９２％、ヘイズ０．５％、フィルム厚み７５μｍで、フィラーが添加されていないポリエチレンテレフタレートフィルムを準備し、同様にプリズム層を作成し、プリズム層付き基準サンプルとした。
（１５）拡散ビーズ層の作成
　フィルムに、マイヤーバー＃１４にて下記に示す組成の塗液を塗布した。その後、１００℃のオーブンにて１分間乾燥し、樹脂を十分に硬化させた。その後、６０℃で２４時間エージング処理をし、フィルムとビーズ層をより強固に密着させ、ビーズ層付きサンプルとした。
　輝度向上効果の評価に用いる基準サンプルとして、全光線透過率９２％、ヘイズ０．５％、フィルム厚み７５μｍで、フィラーが添加されていないポリエチレンテレフタレートフィルムを準備し、同様に拡散ビーズ層を作成し、拡散ビーズ層付き基準サンプルとした。
塗液：
・日本触媒（株）社製「ユーダブルＳ−２７４０」：　　　１２８重量部
・日本ポリウレタン工業（株）社製「コロネートＨＬ」：　　１８重量部
・メチルエチルケトン：　　　　　　　　　　　　　　　　１０５重量部
・トルエン：　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１０５重量部
・積水化成品工業（株）社製「ＭＢＸ−２０」（平均粒径２０μｍのアクリル
粒子）：　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１９２重量部
（１６）輝度向上効果
　ソニー（株）製液晶テレビＫＤＬ−３２Ｖ２５００からバックライトユニットを取出して、光拡散ボード上に評価対象のフィルムを載せ、大塚電子（株）製輝度計ＭＣ−９４０で、画面中心点について輝度（ｃｄ／ｍ２）を測定した。輝度向上率を下記式で算出して、輝度向上効果を評価した。
　輝度向上率（％）＝輝度（ａ）／基準サンプル輝度（ｂ）×１００
　◎：　輝度向上率が１２０％を超える
　○：　輝度向上率が１１０％超え１２０％以下
　△：　輝度向上率が１００％超え１１０％以下
　×：　輝度向上率が１００％以下
　実施例１
　層構成は密着防止層／光拡散層／密着防止層とした。平均粒径１．７μｍの塊状シリカフィラーをポリエチレンテレフタレートに０．０８重量％になるように配合し、密着防止層用の組成物を用意した。他方、平均粒径２．０μｍの真球状フィラーをイソフタル酸（以下「ＩＡ」という）１２モル％が共重合された共重合ポリエチレンテレフタレートに、２重量％になるように配合し、光拡散層用の組成物を用意した。これらの組成物をそれぞれ溶融し、密着防止層／光拡散層／密着防止層の積層構成となるように、ダイから押しだしてキャスティングドラム上で急冷し積層シートを得た。その後７５℃で余熱し、延伸温度１１０℃で縦方向に３．３倍に延伸し、１１０℃で余熱し、延伸温度１３０℃にて横方向に３．６倍に延伸した。その後、結晶化ゾーンにて２３５℃にて熱処理して積層フィルムを得た。なお、熱処理する際に、縦方向１．５％および横方向２．０％に弛緩を入れて、熱収縮率を調整した。評価結果を表１に示す。
　実施例２
　密着防止層用の組成物と光拡散層用の組成物を表１に記載のとおり変更した以外は実施例１と同様にして積層フィルムを得た。
　実施例３
　密着防止層用の組成物と光拡散層用の組成物を表１に記載のとおり変更し、積層構成を２層（密着防止層／光拡散層）として、他は実施例１と同様にして積層フィルムを得た。
　比較例１
　密着防止層を設けない他は実施例１と同様に製膜してフィルムを得た。密着防止層がないため、光拡散層のボイドを消失させるのに十分な熱処理（２３５℃）をするとフィルムが破断して安定した製膜ができず、熱処理温度を２２０℃に下げてフィルムを取得した。熱処理が不十分で光拡散層にボイド多く存在し、全光線透過率が劣るフィルムとなった。
　比較例２
　密着防止層にフィラーを添加しない他は、実施例１同様に製膜して積層フィルムを得た。密着防止層にフィラーを添加しなかったため、表面粗さ不足で、バックライトユニットに組み込んだ際、他の光学フィルムと密着してしまった。また、不均一に密着したため、輝度斑が目立った。
　比較例３
　密着防止層のフィラーとして比表面積が少ない塊状シリカフィラーを用い、実施例１と同様に製膜して積層フィルムを得た。フィラーが崩れなかったため、密着防止層のフィラーの周囲にボイドが多数発生した。このため、全光線透過率が劣り、光学フィルムとして不適合であった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
 　表中、「ＰＥＴ」はポリエチレンテレフタレートを、「ＰＥＮ」はポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートを、「ＩＡ１２ＰＥＴ」は、イソフタル酸を１２モル％共重合した共重合ポリエチレンテレフタレートを、「ＩＡ８ＰＥＴ」は、イソフタル酸を８モル％共重合した共重合ポリエチレンテレフタレートを、「ＩＡ２０ＰＥＴ」は、イソフタル酸を２０モル％共重合した共重合ポリエチレンテレフタレートを、意味する。層構成の欄の「Ａ」は密着防止層、「Ｂ」は光拡散層を意味する。
　本発明の光学用積層フィルムは、液晶表示装置の光学部材のベースフィルムとして好適に用いることができる。

Claims (3)

  1. 光拡散層およびそのうえに設けられた密着防止層からなる光学用積層フィルムであって、密着防止層は、ポリエステルおよびフィラーからなる二軸配向した層であり、実質的にボイドを含有せず、その表面粗さＲｚが４００~５０００ｎｍであり、光拡散層は、密着防止層のポリエステルより融点が５~５０℃低いポリエステルおよび光拡散成分からなることを特徴とする、光学用積層フィルム。
  2. 密着防止層のフィラーが、平均粒径１~１０μｍの塊状粒子である、クレーム１記載の光学用積層フィルム。
  3. 光拡散層の光拡散成分が、平均粒径０．５~３０μｍの真球状粒子である、クレーム１記載の光学用積層フィルム。
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