WO2007139033A1 - 面発光型エレクトロルミネッセント素子 - Google Patents

面発光型エレクトロルミネッセント素子 Download PDF

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light emitting
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Seiji Yamashita
Tadanobu Sato
Masashi Shirata
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Fujifilm Corporation
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    • H05B—ELECTRIC HEATING; ELECTRIC LIGHT SOURCES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; CIRCUIT ARRANGEMENTS FOR ELECTRIC LIGHT SOURCES, IN GENERAL
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    • H05B33/12—Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces
    • H05B33/22—Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces characterised by the chemical or physical composition or the arrangement of auxiliary dielectric or reflective layers
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    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
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    • H05B33/12—Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces
    • H05B33/26—Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces characterised by the composition or arrangement of the conductive material used as an electrode

Definitions

  • the present invention relates to a surface-emitting type electroluminescent device.
  • Planar light emission type electoric luminescent elements include dispersed inorganic EL elements in which phosphor particles are dispersed in a binder having a high dielectric constant (for example, Patent Document 1) and high dielectrics.
  • EL elements include dispersed inorganic EL elements in which phosphor particles are dispersed in a binder having a high dielectric constant (for example, Patent Document 1) and high dielectrics.
  • thin-film inorganic EL devices in which a dielectric layer and a thin-film light-emitting layer are stacked, organic electron transport layers made of organic materials, and organic EL devices that have a stacked structure of a hole-transport layer and a light-emitting layer.
  • Patent Document 1 JP 2005-339924 A
  • Non-Patent Document 1 Phosphor Handbook Chapter 2 Fluorescent Materials Society of Japan Ohm Co.
  • Non-Patent Document 2 Electric Luminescent Display Toshio Higuchi Industrial Books
  • Non-Patent Document 3 Organic EL Devices and the Forefront of Industrialization Miyata Seizou Hen NTS Co., Ltd. Disclosure of Invention
  • the organic EL element can be driven by a direct current. Therefore, luminance non-uniformity due to a voltage drop accompanying an increase in area becomes obvious and is immediately uniform and large. Obtaining a light emitting surface has been difficult.
  • both a dispersion-type inorganic EL element and a thin-film type inorganic EL element have a structure in which an insulating dielectric layer is sandwiched between an electrode and a light-emitting layer. Since effective voltage is required to be 100V or more, and often 200V or more is required, this often has problems such as safety problems and the need for large inverter circuits.
  • the present invention has been made in view of the above circumstances, and it is an object of the present invention to solve the above conventional problems and achieve the following object.
  • a surface-emitting type electroluminescent device (hereinafter also referred to as a surface-emitting EL device) of the present invention. ) Provides a surface-emission type electroluminescent device that emits light at a low voltage of 100 V or less because it has a laminated structure and is made of an inorganic material and has improved durability. Since it is driven by alternating current, it becomes a capacitive load element, and the area can be easily increased.
  • the transparent conductor layer, the transparent semiconductor layer, and the transparent insulator layer A surface-emission electoluminescent device in which the dielectric layer contains a metal oxide.
  • the light emitting layer is at least one element selected from the group consisting of Group 2 elements and Group 16 elements of the Periodic Table and / or Group 13 of the Periodic Table.
  • a surface-emission electoluminescent device comprising a compound semiconductor containing at least one element selected from the group consisting of an element and a Group 15 element.
  • the transparent conductor layer is formed on an organic film and / or a plastic substrate.
  • the surface-emitting type electroluminescent device of the present invention includes a transparent conductor layer and a transparent semiconductor layer. If the transparent insulator layer and / or the dielectric layer contain a metal oxide, it can be driven by a low-voltage AC power source, uniform luminance can be obtained, and the light emitting surface can have a large area.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing one embodiment of a surface emitting electroluminescent element of the present invention.
  • the surface-emitting type electroluminescent device of the present invention has a laminated structure in which a transparent conductor layer, a transparent semiconductor layer and / or a transparent insulator layer, a light emitting layer, a dielectric layer, and a back electrode layer are arranged in this order.
  • the transparent conductor layer, the transparent semiconductor layer, the transparent insulator layer, and the dielectric layer contain a metal oxide.
  • FIG. 1 is a schematic diagram showing the structure of a surface-emitting type electroluminescent device that is effective in the present invention.
  • the surface-emitting type erect-mouth luminescent element has an insulating support, and a transparent conductor layer, a transparent semiconductor layer and a transparent insulator layer, or a transparent semiconductor are sequentially provided on the support. It has a laminated structure in which a layer or a transparent insulating layer, a light emitting layer, a dielectric layer, a back electrode layer, and an insulating layer are arranged. An AC power source is connected to the transparent conductor layer and the back electrode layer.
  • the transparent conductor layer / transparent semiconductor layer / transparent insulator layer / light emitting layer / dielectric layer / back electrode layer / insulating layer are laminated on the support in this order. To do.
  • a transparent conductor layer is formed on an insulating support.
  • the support that can be used in this case is preferably a film made of an organic material and / or a plastic substrate.
  • a substrate refers to a member on which a transparent conductor layer is formed.
  • a film it is possible to use a polymer material that is an organic substance.
  • organic films include transparent films such as polyethylene terephthalate, polyethylene naphthalate, and triacetyl cellulose base. You can.
  • the plastic substrate include polyethylene, polypropylene, polyamide, polycarbonate, and polystyrene.
  • the support Preferably, a glass substrate or a ceramic substrate can be used as the support.
  • the thickness of the support is 30 ⁇ m to lcm, more preferably 50 ⁇ m to 1000 ⁇ m
  • the surface resistance value of the transparent conductor layer preferably used in the present invention is preferably from 0.01 ⁇ / port to 10 ⁇ / port. In particular, 0.01 ⁇ / mouth to 1 ⁇ / mouth is preferable.
  • the surface low efficiency of the transparent conductor layer can be measured according to the method described in JIS K6911.
  • the transparent conductor layer used in the present invention contains a metal oxide.
  • the transparent conductor layer is preferably formed on a film and / or a plastic substrate made of an organic substance such as polyethylene terephthalate, polyethylene naphthalate, or triacetinorescenellose base.
  • the transparent conductor layer is made of an organic substance, for example. Obtained by depositing and depositing transparent conductive materials such as indium tin oxide (ITO), tin oxide, and zinc oxide on films and / or plastic substrates by methods such as vapor deposition, coating, and printing. It is done.
  • the surface of the transparent conductor layer mainly composed of tin oxide for the purpose of improving durability.
  • the method for preparing the transparent conductor layer may be a gas phase method such as sputtering or vacuum deposition. It can be formed by applying a base ITO or tin oxide by coating or screen printing, or by heating the entire film or heating it with a laser. In this case, a transparent film having high heat resistance can be preferably used.
  • any transparent electrode material that is generally used is used for the transparent conductor layer.
  • metal oxides such as tin-doped tin oxide, antimony-doped tin oxide, zinc-doped tin oxide, fluorine-doped tin oxide, and zinc oxide, multilayer structures in which a silver thin film is sandwiched between high refractive index layers, polyaniline, polypyrrole, etc. And conjugated polymers.
  • the fine wires of the metal or alloy are preferably used as the fine wires of the metal or alloy.
  • the thickness of this thin metal wire is arbitrary, but it is preferably between about 0.5 xm and 20 zm.
  • the fine metal wires are arranged at a pitch of 50 ⁇ m force, a distance of 400 ⁇ m, and preferably a force of 100 zm force, preferably a pitch of 300 xm.
  • the power to reduce the light transmittance by arranging fine metal wires It is preferable that this decrease is as small as possible. It is more preferable to secure a transmittance of 80% or more and less than 100%.
  • the thickness of the transparent conductor layer is preferably 30 nm to 100 ⁇ m, more preferably 50 nm to 10 ⁇ m.
  • the mesh may be bonded to the transparent conductive film, or a metal oxide or the like may be applied and vapor-deposited on the fine metal wire previously formed on the film by mask deposition or etching. Moreover, you may form said metal fine wire on the metal oxide thin film formed previously.
  • the metal used for the metal thin film is preferably a metal such as Au, In, Sn, Cu, and Ni, which has high corrosion resistance and excellent tensile properties, but is not particularly limited thereto.
  • these multilayer films have a light transmittance of 80% or more, preferably 70% or more, which is preferable to realize a high light transmittance.
  • the wavelength that defines the light transmittance is 550 nm.
  • the transparent semiconductor layer and / or transparent insulator layer used in the present invention is provided between the transparent conductor layer and the light emitting layer and contains a metal oxide.
  • the elements that can be contained in the transparent semiconductor layer and the transparent insulator layer are Group 2, Group 3, Group 9, Group 12 (former 2B (former lib group)), Group 13 (former 3B (formerly) Group III)), Group 14 (former 4B3 ⁇ 4 (former Group IV)), Group 15 (former Group 5B (former Group V)), Group 12, Group 13 and Group 14 are preferred. More than at least one element selected from the group consisting of elements of the group I like it. Specific examples include Ga, In, Sn, Zn, Al, Sc, Y, La, Si, Ge, Mg, Ca, Sr, Rh, Ir, and more preferably, Ga, In, Sn, Zn, Si, Ge.
  • the transparent semiconductor can preferably contain chalcogenides such as S, Se and Te, Cu, Ag and the like.
  • One or more elements can be used as the element.
  • Examples of specific metal oxides that can be included in the transparent semiconductor layer and / or the transparent insulator layer are shown below. Examples of metal oxides that can be included in the transparent semiconductor layer and the Z or transparent insulator layer;
  • a general method such as a plasma oxidation method, a natural oxidation method, or an evaporation method such as sputtering using an oxide as a target can be used.
  • transparent semiconductors are detailed in the monthly Optronics October 2004 issue P115—P165 and functional materials April 2005 issue Vol. 25 No. 4.
  • the thickness of the transparent semiconductor layer and the transparent insulator layer is preferably from 1 nm to 100 ⁇ . Particularly preferred is lnm or more and 1 / im or less.
  • the light transmittance of the layer is preferably 80% or more as the light transmittance at 550 nm.
  • the light emitting layer used in the present invention is provided between the transparent semiconductor layer and / or the transparent insulator layer and the dielectric layer.
  • the thickness of the light emitting layer is preferably 0.1 x m to lOO x m. Particularly preferred is 0.1 111 or more and 3 111 or less.
  • the phosphor material contained in the light-emitting layer includes group 2 (former 2A (former II)) elements and group 16 (former 6B (former VI)) of the periodic table. ) Less selected from the group consisting of elements It is arbitrarily selected according to the required emission wavelength region preferably including at least one element selected from the group consisting of one element and / or group 13 element and group 15 element of the periodic table.
  • II-VI group and III-V group compound semiconductors can be preferably used. Further, an N-type semiconductor is preferable.
  • the carrier density is preferably 10 17 cm ⁇ 3 or less. Further, a donor acceptor type emission center is preferable.
  • the carrier density and the like can be obtained by a Hall effect measurement method generally used in the industry.
  • phosphor materials contained in the light emitting layer include CdS, CdSe, CdTe, ZnS, ZnSe, ZnTe, CaS, MgS, SrS, GaP, GaAs, GaN, InP, InAs and mixed crystals thereof.
  • ZnS, ZnSe, CaS, etc. can be preferably used.
  • the dielectric layer used in the present invention is provided between the light emitting layer and the back electrode layer and contains a metal oxide.
  • metal oxides that can be included in the dielectric layer include oxides of one or more elements selected from Ti, Ba, Sr, Nb, Pb, Ta, Li, Y, Al, Zr, Si, and the like. be able to.
  • a sol-gel film using alkoxide such as Ba or Sr can be used.
  • the range is usually in the range of 1 ⁇ m to 50 ⁇ m.
  • the substrate may be both the side including the back electrode and the side including the light emitting layer.
  • the particles are preferably sufficiently small with respect to the thickness of the light emitting layer. Specifically, a size of 1/3 to 1/1000 of the light emitting layer thickness is preferable.
  • the dielectric layer may contain an organic binder having a high dielectric constant. Specifically, cyanoresin fluororubber.
  • the back electrode layer used in the present invention is preferably disposed on the dielectric layer and provided between the dielectric layer and the insulating layer.
  • any conductive material can be used. It is selected from metal, such as gold, silver, platinum, copper, iron, and aluminum, graphite, etc., depending on the form of the element to be created, the temperature of the preparation process, etc. It is important and preferably 2. OW / cm′deg or more. It is also preferable to use a metal sheet or a metal mesh in order to ensure high heat dissipation and electrical conductivity in the periphery of the EL element.
  • the thickness of the back electrode layer is not particularly limited, but is preferably 0.01 ⁇ to lmm.
  • an insulating layer may be provided on the back electrode layer.
  • the insulating layer can be formed by vapor deposition, coating, or the like of an insulating inorganic material or polymer material, or a dispersion liquid in which inorganic material powder is dispersed in a polymer material.
  • the emission color is preferably white.
  • a method of setting the emission color to white a method of mixing a plurality of light emitting materials that emit light in three primary colors or complementary colors is preferable.
  • a combination of blue-green-red, or a combination of blue-green-orange) Blue and blue-green colors described in JP-A-7-166161, JP-A-9-245511, and JP2002-62530 There is also a method of whitening by converting the wavelength (light emission) of part of the light emission to green or red using a light emitting phosphor and fluorescent pigment or dye.
  • a rhodamine fluorescent dye is used as a preferred fluorescent dye.
  • the CIE chromaticity coordinates (X, y) i, Xi straight power SO. 30 to 0.4, and the y value force in the range of 0.30 to 0.40 are preferable.
  • the surface-emitting EL device of the present invention is preferably processed to eliminate the influence of humidity from the external environment using a suitable sealing material.
  • a shielding sheet is placed over the fabricated elements and the periphery is sealed with a curable material such as epoxy.
  • a shielding sheet may be provided on both sides in order not to curl the planar element.
  • the element substrate has moisture permeability, it is necessary to provide a shielding sheet on both sides.
  • Such a shielding sheet is selected from glass, metal, plastic film and the like according to the purpose.
  • a layer made of silicon oxide as disclosed in JP-A-2003-249349 A multilayer moisture-proof film made of an organic polymer compound can be preferably used, and trifluoride-ethylene-ethylene and the like can also be preferably used.
  • the sealing step is preferably performed in a vacuum or inert gas-substituted atmosphere as described in Japanese Patent Publication No. 63-27837. It is important to sufficiently reduce the moisture content as described in the publication.
  • the water supply layer is made of a material having a high water absorption capacity such as nylon or polyvinyl alcohol and having a high water retention ability. High transparency is also important. As long as the transparency is high, materials such as cellulose and paper can be preferably used.
  • inorganic compounds such as cerium oxide described in JP-A-9-22781 can be used. More preferably, an organic compound can be used.
  • a compound having a triazine skeleton with a high molar extinction coefficient as an ultraviolet absorber.
  • the compounds described in the following publications can be used.
  • the compounds described in No. 501291 can be used.
  • these ultraviolet absorbers are arranged so that the phosphor layer and the fluorescent dye do not absorb ultraviolet rays, and should be used in a moisture-proof film or water-absorbing film outside the transparent electrode layer. it can. Of course, these films can also be applied and printed as an ultraviolet absorbing layer.
  • Thin film formation methods such as the above transparent conductor layer, transparent semiconductor layer, transparent insulator layer, light emitting layer, dielectric layer, and back electrode layer include sputtering, electron beam evaporation, resistance heating evaporation, chemical vapor, and the like.
  • a phase growth method (CVD method), a plasma CVD method, or the like can be preferably used.
  • the surface-emitting type electroluminescent device of the present invention is preferably driven by alternating current.
  • the drive execution voltage is preferably 300V or less, more preferably 10V to 200V, and even more preferably 30V to 150V.
  • the power source that drives the surface-emitting EL element has a function of detecting a current and keeping it constant.
  • a substrate In the element configuration of the present invention, a substrate, a reflection layer, various protective layers, a filter, a light scattering reflection layer, and the like can be provided as necessary.
  • a flexible transparent resin sheet can be used in addition to the glass substrate or the ceramic substrate.

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Abstract

　プラスチックを基板としたフレキシブルな材料構成が可能であり、真空装置を使用しなくても比較的簡便な工程で、低コストで製造が可能であり、また発光色の異なる複数の蛍光体粒子を混合することや色変換に蛍光染料を用いることで素子の発光色の調節が容易であるという特長を有し、バックライト、表示素子へ応用されているエレクトロルミネッセンス素子において、低電圧交流電源で、均一な輝度が得られ、発光面の大面積化が可能な面発行型エレクトロルミネッセンス素子を提供する。 　透明導電体層、透明半導体層及び／又は透明絶縁体層、発光層、誘電体層、背面電極層の順に並んだ積層構造を有し、透明導電体層、透明半導体層、透明絶縁体層、誘電体層が金属酸化物を含む面発光型エレクトロルミネッセント素子。

Description

明 細 書
面発光型エレクト口ルミネッセント素子
技術分野
[0001] 本発明は、面発光型のエレクト口ルミネッセンス素子に関するものである。
背景技術
[0002] 平面発光型のエレクト口ルミネッセント素子（以下 EL素子とも称する）には、蛍光体 粒子を高誘電率のバインダー中に分散した分散型無機 EL素子 (例えば、特許文献 1など）および高誘電率の誘電体層と薄膜発光層を積層させた薄膜型無機 EL素子 並びに有機物からなる電子輸送層ならびに正孔輸送層と発光層の積層構造からな る有機 EL素子等がある。
特許文献 1 :特開 2005— 339924号公報
非特許文献 1 :蛍光体ハンドブック Π編 第 2章 蛍光体同学会編 オーム社 非特許文献 2 :エレクト口ルミネッセントディスプレイ 猪口敏夫著 産業図書 非特許文献 3 :有機 EL素子とその工業化最前線 宮田清蔵編 ェヌ'ティー'エス社 発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0003] これらの素子の内、有機 EL素子に関しては、直流電流駆動が可能であるが、それ ゆえに大面積化に伴なう電圧降下の為の輝度不均一が顕在化しやすぐ均一で大き な発光面を得ることは、困難であった。
[0004] 一方、分散型無機 EL素子も薄膜型無機 EL素子も電極と発光層の間に絶縁性の 誘電体層を挟む構造からなるが、発光には高い電圧が必要で、典型的には、実効電 圧で 100V以上が必要であり、しばしば 200V以上が必要となることから、これにより 安全上の問題や、大型のインバーター回路を必要とする等の問題を有することが多 かった。
[0005] 本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、上記従来における問題を解決し、 以下の目的を達成することを課題とする。
[0006] 本発明の面発光型エレクト口ルミネッセント素子（以下面発光型 EL素子とも称する。 )は積層構造を有し、無機材料力 構成されることで耐久性が向上し、 100V以下の 低電圧で発光する面発光型のエレクト口ルミネッセント素子を提供するものである。交 流で駆動をすることから、容量性負荷の素子となり、大面積化が容易となる。
課題を解決するための手段
[0007] 本発明の課題は本発明を特定する下記の事項およびその好ましい態様により達成 された。
(1)
透明導電体層、透明半導体層及び/又は透明絶縁体層、発光層、誘電体層、背 面電極層の順に並んだ積層構造を有し、透明導電体層、透明半導体層、透明絶縁 体層、誘電体層が金属酸化物を含む面発光型エレクト口ルミネッセント素子。
(2)
(1)において透明半導体層及び透明絶縁体層が周期表の第 12族、第 13族及び 第 14族の元素からなる群より選ばれる少なくとも 1種の元素を含有することを特徴と する面発光型エレクト口ルミネッセント素子。
(3)
(1)または（2)におレ、て、発光層が、周期表の第 2族元素と第 16族元素とから成る 群から選ばれる少なくとも 1種の元素及び/又は周期表の第 13族元素と第 15族元 素とから成る群から選ばれる少なくとも 1種の元素とを含む化合物半導体を含むこと を特徴とする面発光型エレクト口ルミネッセント素子。
(4)
(1)〜（3)のいずれかにおいて透明導電体層が有機物からなるフィルム及び/又 はプラスチック基板上に形成されることを特徴とする面発光型エレクト口ルミネッセント 素子。
(5)
(1)〜（4)のいずれかにおいて駆動実効電圧が 100V以下であることを特徴とする 面発光型エレクト口ルミネッセント素子。
発明の効果
[0008] 本発明の面発光型エレクト口ルミネッセンス素子は、透明導電体層、透明半導体層 及び/又は透明絶縁体層、誘電体層が金属酸化物を含むことにより低電圧交流電 源で駆動可能となり、均一な輝度が得られ、発光面の大面積化が可能となる。
図面の簡単な説明
[0009] [図 1]本発明の面発光型エレクロルミネッセント素子の一実施態様を示す断面模式図 である。
発明を実施するための最良の形態
[0010] 本発明の面発光型エレクト口ルミネッセント素子は、透明導電体層、透明半導体層 及び/又は透明絶縁体層、発光層、誘電体層、背面電極層の順に並んだ積層構造 を有し、透明導電体層、透明半導体層、透明絶縁体層、誘電体層が金属酸化物を 含むことを特徴とする。
[0011] 以下、本発明の実施形態を図面に基づいて詳しく説明する。
図 1は、本発明に力、かる面発光型エレクト口ルミネッセント素子の構成を示す模式図 である。
図 1に示すように、面発光型エレクト口ルミネッセント素子は、絶縁性の支持体を備 えており、支持体上に順に、透明導電体層、透明半導体層及び透明絶縁体層或い は透明半導体層又は透明絶縁体層、発光層、誘電体層、背面電極層、絶縁層を並 ベた積層構造を有している。透明導電体層と背面電極層には交流電源が接続され ている。
透明半導体層、透明絶縁体層の両方を有する場合、支持体上に、透明導電体層 /透明半導体層/透明絶縁体層/発光層/誘電体層/背面電極層/絶縁層の順 で積層する。
[0012] (支持体）
本発明の面発光型 EL素子は、絶縁性の支持体上に透明導電体層が形成されるこ とが好ましい。この際用いることができる支持体としては、有機物からなるフィルム及 び/又はプラスチック基板であることが好ましい。基板とは透明導電体層をその上に 形成する部材を指す。フィルム状の場合、有機物である高分子ポリマー材料を好まし く用レ、ること力 Sできる。有機物からなるフィルムとしては、ポリエチレンテレフタレートや ポリエチレンナフタレート、トリァセチルセルロースベース等の透明フィルムを挙げるこ とができる。また、プラスチック基板としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリアミド、 ポリカーボネート、ポリスチレン等を挙げることができる。
また、支持体としては、ガラス基板やセラミック基板を用いることもできる。 好ましレ、支持体の厚みは 30 μ m〜lcm、より好ましくは 50 μ m〜1000 μ mである
[0013] (透明導電体層）
本発明に好ましく用いられる透明導電体層の表面抵抗値は、 0. 01 Ω /口〜 10 Ω /口が好ましい。特に 0. 01 Ω /口〜 1 Ω /口が好ましい。
透明導電体層の表面低効率は、 JIS K6911に記載の方法に準じて測定すること ができる。
本発明に用いられる透明導電体層は金属酸化物を含む。該透明導電体層は、ポリ エチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレート、トリァセチノレセノレロースベース等 の有機物からなるフィルム及び/又はプラスチック基板上に形成することが好ましい 透明導電体層は、例えば、有機物からなるフィルム及び/又はプラスチック基板上 に、インディウム '錫酸化物 (ITO)や錫酸化物、酸化亜鉛等の透明導電性物質を蒸 着、塗布、印刷等の方法で付着、成膜することで得られる。
この場合、耐久性を上げる目的で透明導電体層表面を酸化錫が主体の層とするこ と力 好ましい。
透明導電体層の調製法はスパッター、真空蒸着等の気相法であっても良い。ベー スト状の ITOや酸化錫を塗布やスクリーン印刷で作成したり、膜全体を過熱したりレ 一ザ一にて加熱して成膜しても良レ、。この場合の透明フィルムは、耐熱性の高いもの が好ましく用いることが出来る。
[0014] 本発明の面発光型 EL素子において、透明導電体層には一般的に用いられる任意 の透明電極材料が用いられる。例えば錫ドープ酸化錫、アンチモンドープ酸化錫、 亜鉛ドープ酸化錫、フッ素ドープ酸化錫、酸化亜鉛などの金属酸化物、銀の薄膜を 高屈折率層で挟んだ多層構造、ポリア二リン、ポリピロールなどの共役系高分子など が挙げられる。 これら単独よりもさらに低抵抗化を目的とする場合には、例えば櫛型あるいはグリツ ド型等の網目状ないしストライプ状金属細線を配置して通電性を改善することが好ま しい。金属や合金の細線としては、銅や銀、アルミニウム、エッケノレ等が好ましく用い られる。この金属細線の太さは、任意であるが、 0. 5 x m程度から 20 z mの間が好ま しレ、。金属細線は、 50 μ m力、ら 400 μ mの間隔のピッチで配置されていること力 好 ましぐ特に 100 z m力ら、 300 x mピッチ力 好ましい。金属細線を配置することで、 光の透過率が減少する力 この減少は出来るだけ小さいことが好ましぐ 80%以上 1 00未満の透過率を確保することが更に好ましい。
好ましい透明導電体層の厚みは 30nm〜100 μ m、より好ましくは 50nm〜10 μ m である。
[0015] 金属細線は、メッシュを透明導電性フィルムに張り合わせてもよいし、予めマスク蒸 着ないしエッチングによりフィルム上に形成した金属細線上に金属酸化物等を塗布、 蒸着しても良い。また、予め形成した金属酸化物薄膜上に上記の金属細線を形成し てもよい。
これとは異なる方法となる力 S、金属細線の代わりに、 lOOnm以下の平均厚みを有 する金属薄膜を金属酸化物と積層して本発明に適した透明導電体層とすることがで きる、金属薄膜に用いられる金属としては、 Auや In、 Sn、 Cu、 Niなど耐腐食性が高 ぐ天延性等に優れたものが好ましいが、特にこの限りではない。
[0016] これらの複層膜は、高い光透過率を実現することが好ましぐ 70%以上の光透過率 を有することが好ましぐ 80%以上の光透過率を有することが特に好ましい。光透過 率を規定する波長は、 550nmである。
[0017] (透明半導体層及び透明絶縁体層）
本発明に用いられる透明半導体層及び/又は透明絶縁体層は、透明導電体層と発 光層の間に設けられ、金属酸化物を含む。
透明半導体層及び透明絶縁体層に含むことができる元素としては周期表の第 2族 、 3族、 9族、 12族（旧 2B族（旧 lib族））、 13族（旧 3B族（旧 III族））、 14族（旧 4B¾ ( 旧 IV族)）、第 15族（旧 5B族（旧 V族)）、第 16族の元素が好ましぐ第 12族、第 13 族及び第 14族の元素からなる群より選ばれる少なくとも 1種の元素を含むことがより 好ましレヽ。具体的には、 Ga、 In、 Sn、 Zn、 Al、 Sc、 Y、 La, Si、 Ge、 Mg、 Ca、 Sr、 R h、 Ir等を挙げることができ、さらに好ましくは、 Ga, In, Sn, Zn, Si, Geである。 またこれらの元素以外に透明半導体が、 S、 Se、 Te等のカルコゲナイドや Cu、 Ag 等を好ましく含むことができる。
該元素は一つあるいは複数の元素を用いることができる。
[0018] 透明半導体層及び/又は透明絶縁体層に含むことができる具体的な金属酸化物 の例を以下に示す。透明半導体層及び Z又は透明絶縁体層に含むことができる金 属酸化物の例；
LaCu〇S、 LaCuOSe, LaCuOTe
SrCu O
2 2
ZnO-Rh O、 ZnRh O
2 3 2 4
CuAlO
2
これらの金属酸化物を得るためには、プラズマ酸化法や自然酸化法ないし酸化物 をターゲットとしたスパッター等の蒸着法など一般的な方法を用いることができる。 透明半導体の事例については、月刊ォプトロ二タス 2004年 10月号 P115— P16 5及び機能材料 2005年 4月号 Vol. 25 No. 4に詳しい。
本発明のエレクト口ルミネッセンス素子において、透明半導体層及び透明絶縁体層 の厚みは lnm以上 100 μ ΐη以下が好ましい。特に好ましくは、 lnm以上 1 /i m以下 である。
層としての光線透過率は、 550nmの光線透過率として 80%以上が好ましい。
[0019] (発光層）
本発明に用いられる発光層は、透明半導体層及び/又は透明絶縁体層と誘電体 層の間に設けられる。
本発明のエレクト口ルミネッセンス素子においては、発光層の厚みは発光層の厚み は 0. l x m以上 lOO x m以下が好ましレ、。特に好ましくは、 0. 1 111以上3 111以下 である。
[0020] 発光層に含まれる蛍光体物質の材料としては、具体的には周期表の第 2族（旧 2A 族（旧 II族））元素と第 16族（旧 6B族（旧 VI族） )元素とから成る群から選ばれる少なく とも 1種の元素及び/又は周期表の第 13族元素と第 15族元素とから成る群から選 ばれる少なくとも 1種の元素とを含むことが好ましぐ必要な発光波長領域により任意 に選択される。
発光層には、 II一 VI族並びに III一 V族化合物半導体を好ましく用いることができる 。また、好ましくは N型半導体である。
そのキャリア密度は、 1017cm— 3以下であることが好ましい。また、ドナーァクセプター 型発光中心が好ましい。
キャリア密度等は、当業界で一般に用いられるホール効果測定法などで求めること ができる。
[0021] 発光層に含まれる蛍光体物質の具体例としては、 CdS, CdSe, CdTe, ZnS, ZnS e, ZnTe, CaS, MgS, SrS, GaP， GaAs, GaN, InP, InAs及びそれらの混晶な どが挙げられ、 ZnS, ZnSe, CaSなどを好ましく用いることができる。
さらに、 BaAl S 、 CaGa S 、 Ga O、 Zn SiO 、 Zn Ga〇、 ZnGa〇， ZnGeO
2 4 2 4 2 3 2 4 2 4 2 4 3
, ZnGeO , ZnAl O , CaGa O , CaGeO , Ca Ge〇， CaO, Ga〇， Ge〇， Sr
4 2 4 2 4 3 2 2 7 2 3 2
Al O , SrGa〇， SrP〇， MgGa O , Mg GeO , MgGeO , BaAl O , Ga Ge
2 4 2 4 2 7 2 4 2 4 3 2 4 2 2
O , BeGa〇， Y SiO , Y GeO , Y Ge O , Y GeO , Y O、 Y O S, SnO及
7 2 4 2 5 2 5 2 2 7 4 8 2 3 2 2 2 びそれらの混晶などを好ましく用いることができる。
[0022] (誘電体層）
本発明に用レ、られる誘電体層は発光層と背面電極層の間に設けられ、金属酸化 物を含む。誘電体層に含むことができる金属酸化物としては、 Ti、 Ba、 Sr、 Nb、 Pb、 Ta、 Li、 Y、 Al、 Zr、 Si等から選ばれる一つあるいは複数の元素の酸化物を挙げるこ とができる。
具体的には Ti〇、 BaTiO 、 SrTiO 、 PbTiO 、 KNbO、 PbNbO 、 Ta O 、 BaT
2 3 3 3 3 3 2 3 a O、 LiTaO、 Y〇、 Al〇、 ZrO、 A1〇N、 SiOなどを挙げることができる。これら
2 6 3 2 3 2 3 2 2
は薄膜結晶層として設置されても良いし、また粒子構造を有する膜として用いても良 ぐそれらの組み合わせであってもよい。
薄膜結晶層の場合は、基板にスパッタリング等の気相法で形成した薄膜であっても
、 Baや Srなどのアルコキサイドを用いたゾルゲル膜であっても良ぐこの場合膜の厚 みは通常 1 μ m以上 50 μ m以下の範囲である。この場合基板とは、背面電極を含む 側と発光層を含む側の双方が考えられる。粒子構造を有する膜の場合、粒子は発光 層の厚みに対し十分に小さいことが好ましい。具体的には発光層厚みの 1/3〜： 1/ 1000の大きさが好ましい。
誘電体層には高誘電率の有機バインダーを含有しても良い。具体的には、シァノレ ジンフッ化ゴム等である。
[0023] (背面電極層）
本発明に用いられる背面電極層は誘電体層上に配され、誘電体層と絶縁層の間 に設けられることが好ましい。
光を取り出さない側の背面電極層は、導電性の有る任意の材料が使用出来る。金 、銀、白金、銅、鉄、アルミニウムなどの金属、グラフアイトなどの中から、作成する素 子の形態、作成工程の温度等により適時選択されるが、その中でも熱伝導率が高い ことが重要で、好ましくは、 2. OW/ cm' deg以上であることであることが好ましい。 また、 EL素子の周辺部に高い放熱性と通電性を確保するために、金属シートや金 属メッシュを用いることも好ましい。
背面電極層の厚みに特に制約はなレ、が、 0. 01 μ ΐη以上 lmm以下が好ましい。
[0024] (絶縁層）
本発明では、背面電極層上に絶縁層を設けることもできる。
絶縁層は絶縁性の無機材料や高分子材料、無機材料粉体を高分子材料に分散し た分散液などを蒸着、塗布などにより形成できる。
[0025] (白色'蛍光染料）
本発明の用途は、特に限定されるものではなレ、が、光源としての用途を考えると、 発光色は白色が好ましい。
発光色を白色とする方法としては、 3原色または補色関係に発光する複数の発光 材料を混合する方法が好ましい。 （青一緑一赤の組み合わせや、青緑一オレンジの 組み合わせなど）また、特開平 7— 166161号公報、特開平 9一 245511号公報、特 開 2002— 62530号公報に記載の青色や青緑色発光の蛍光体と蛍光顔料や蛍光 染料を用いて発光の一部を緑色や赤色に波長変換 (発光）させて白色化する方法も 好ましい。好ましい、蛍光染料としては、ローダミン系の蛍光染料が用いられる。さら に、 CIE色度座標（X, y) iま、 Xィ直カ SO. 30〜0. 4の範囲で、力つ y値力 0. 30〜0. 40 の範囲が好ましい。
[0026] (封止'吸水）
本発明の面発光型 EL素子は、最後に適当な封止材料を用いて、外部環境からの 湿度の影響を排除するよう加工することが好ましレ、。素子の基板自体が十分な遮蔽 性を有する場合には、作成した素子の上方に遮蔽性のシートを重ね、周囲をェポキ シ等の硬化材料を用いて封止することが好ましい。また、面状素子をカールさせない ために両面に遮蔽性シートを配しても良い。素子の基板が、水分透過性を有する場 合は、両面に遮蔽性シートを配する必要がある。
このような遮蔽性のシートは、ガラス、金属、プラスチックフィルム等の中から目的に 応じて選択されるが、例えば特開 2003— 249349号公報に開示されているような酸 化珪素からなる層と有機高分子化合物からなる多層構成の防湿フィルムを好ましく用 レ、ることができるし、 3フッ化塩ィ匕エチレン等も好ましく用いることができる。
上記封止工程は、特公昭 63— 27837号公報に記載の如ぐ真空ないし不活性ガ ス置換された雰囲気下で行うことが好ましぐ封止工程実施前には、特開平 5— 166 582号公報に記載の如ぐ含水分量を十分に低減することが重要である。
[0027] これらの EL素子を作成する際に、防湿フィルムより内部に、吸水層を設けることが、 好ましレ、。給水層は、ナイロンやポリビニルアルコール等の吸水性が高ぐ水分保持 能力が高い素材からなることが、好ましい。透明性力 高いことも重要である。透明性 さえ高ければ、セルロースや紙の様な素材も好ましく用いることが出来る。
[0028] (紫外線吸収剤）
本発明には、特開平 9— 22781に記載されている酸化セリウム等の無機化合物を 用いることができる。より好ましくは有機化合物を用いることができる。
本発明においては紫外線吸収剤としてモル吸光係数の高いトリアジン骨核を有す る化合物を用いることが好ましぐ例えば、以下の公報に記載の化合物を用いること ができる。
これらは、写真感光材料に好ましく添加されるが、本発明でも有効である。例えば、 特開昭 46— 3335号、同 55— 152776号、特開平 5— 197074号、同 5— 232630 号、同 5— 307232号、同 6— 211813号、同 8— 53427号、同 8— 234364号、同 8 — 239368号、同 9— 31067号、同 10— 115898号、同 10— 147577号、同 10— 1 82621号、独国特許第 19739797A号、欧州特許第 711804A号及び特表平 8 _ 501291号等に記載されている化合物を使用できる。
これらの紫外線吸収剤は、発光体層ならびに蛍光染料が、紫外線を吸収しない様 に配置されることが重要であり透明電極層より外側の防湿フィルムや吸水フィルム中 に添カ卩して用いることができる。もちろんこれらのフィルム面上に紫外線吸収層として 塗布や印刷をして用いることもできる。
[0029] (薄膜形成方法）
以上の透明導電体層、透明半導体層、透明絶縁体層、発光層、誘電体層、背面電 極層等の薄膜形成方法としては、スパッター法、電子ビーム蒸着法、抵抗加熱蒸着 法、化学気相成長法（CVD法）、プラズマ CVD法などを好ましく用いることができる。
[0030] (電源）
本発明の面発光型エレクト口ルミネッセンス素子は、交流で駆動されることが好まし レ、。駆動実行電圧は 300V以下であることが好ましぐ 10V〜200Vであることが更に 好ましぐ 30V〜150V であることが特に好ましい。
本発明では、面発光型 EL素子を駆動する電源が、電流を検出して、それを一定に 保つ機能を有してレ、ることが好ましレ、。
[0031] (その他）
本発明の素子構成において、基板、反射層、各種保護層、フィルター、光散乱反 射層などを必要に応じて付与することができる。特に基板に関しては、ガラス基板や セラミック基板に加え、フレキシブルな透明樹脂シートを用いることができる。
[0032] 本発明を詳細にまた特定の実施態様を参照して説明したが、本発明の精神と範囲 を逸脱することなく様々な変更や修正を加えることができることは当業者にとって明ら かである。
本出願は 2006年 5月 26日出願の日本特許出願（特願 2006-146676)に基づくもので あり、その内容はここに参照として取り込まれる。

Claims

請求の範囲
[1] 透明導電体層、透明半導体層及び Z又は透明絶縁体層、発光層、誘電体層、背 面電極層の順に並んだ積層構造を有し、該透明導電体層、該透明半導体層、該透 明絶縁体層、該誘電体層が金属酸化物を含む面発光型エレクト口ルミネッセント素 子。
[2] 請求項 1において前記透明半導体層及び前記透明絶縁体層が周期表の第 12族、 第 13族及び第 14族の元素からなる群より選ばれる少なくとも 1種の元素を含有する ことを特徴とする面発光型エレクト口ルミネッセント素子。
[3] 請求項 1または 2において、前記発光層が、周期表の第 2族元素と第 16族元素とか ら成る群から選ばれる少なくとも 1種の元素及び/又は周期表の第 13族元素と第 15 族元素とから成る群から選ばれる少なくとも 1種の元素とを含む化合物半導体を含む ことを特徴とする面発光型エレクト口ルミネッセント素子。
[4] 請求項 1〜3のいずれか 1項において前記透明導電体層が有機物からなるフィルム 及び/又はプラスチック基板上に形成されることを特徴とする面発光型エレクト口ルミ ネッセント素子。
[5] 請求項 1〜4のいずれ力 4項において駆動実効電圧が 100V以下であることを特徴 とする面発光型エレクト口ルミネッセント素子。
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