WO2004082058A1 - 固体酸化物形燃料電池モジュール - Google Patents

固体酸化物形燃料電池モジュール Download PDF

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fuel cell
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Yoshio Matsuzaki
Teruhiro Sakurai
Kenjiro Fujita
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Tokyo Gas Company Limited
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Definitions

  • the present invention relates to a solid oxide fuel cell module, and more specifically to a solid oxide fuel cell module, which has a fuel circulating portion inside, and at least a surface of a substrate in contact with cells and interconnectors is an insulator.
  • the present invention relates to a solid oxide fuel cell module in which cells are arranged and a solid oxide fuel cell connection module (that is, a solid oxide fuel cell module in which a plurality of solid oxide fuel cell modules are connected).
  • a solid oxide fuel cell (hereinafter abbreviated as SFC) as appropriate is a fuel cell in which an oxide is used as a solid electrolyte material having ionic conductivity.
  • This fuel cell generally has a high operating temperature of about 1000, but recently a fuel cell with an operating temperature of about 800 ° C or less, for example, about 750 ° C is being developed.
  • a fuel electrode and an air electrode an oxygen electrode when oxygen is used as an oxidant
  • an electrolyte material interposed therebetween, and a unit cell is constituted by a fuel electrode / electrolyte / air electrode three-layer unit.
  • the above-mentioned S ⁇ FC is a type in which a plurality of cells are stacked, but it is conceivable to use a horizontal stripe method instead.
  • a horizontal stripe method for example, the Fifth European Solid Oxide Fuel Cell Forum (l-5 July, (2002) p.1075-, the details of the contents are not always clear, but the appearance etc. are announced.
  • Fig. 1 shows a configuration example of the hollow flat type
  • Fig. 1 (a) is a perspective view
  • FIG. 1B is a plan view
  • FIG. 1C is a cross-sectional view taken along line AA in FIG. 1B.
  • Figure 1 (a)
  • a plurality of cells 2 composed of a fuel electrode 3, an electrolyte 4 and an air electrode 5 are sequentially formed on a hollow flat insulator substrate 1, and each of the cells 2 is electrically connected via aninterconnector 6. It is configured by serially connecting.
  • the fuel flows through the space in the insulator substrate 1, that is, the fuel flow portion 7 in parallel with the arrangement of the cells 2.
  • the fuel becomes thinner in the flow direction.
  • the cells are arranged and connected electrically in series, the same current is forced to flow between the cells even under dilute fuel. For this reason, there is a problem that the voltage drop is large and the power generation efficiency is low. Further, since each cell is connected in series in one direction, the obtained voltage is limited. Disclosure of the invention
  • the present invention solves these problems that occur in a horizontal stripe SOFC system, achieves a higher voltage, improves power generation efficiency and current collection efficiency, and a solid oxide fuel cell module and a solid oxide fuel cell module. It is an object of the present invention to provide a physical fuel cell connection module.
  • the present invention provides: (1) a plurality of fuel electrodes, electrolytes, and air electrodes sequentially formed on a surface of a substrate having a fuel flow portion therein and having at least a surface in contact with a cell and an interconnector being an insulator; A solid oxide fuel cell module in which adjacent cells are electrically connected in series via an interconnector, and the area of each cell is defined by the flow direction of fuel.
  • the present invention provides a solid oxide fuel cell module characterized by being different from the above.
  • a fuel flow portion inside and at least a plurality of rows from a first row to an n-th row are provided on a surface of a substrate having at least a surface in contact with a cell and an interconnector.
  • a plurality of cells consisting of a fuel electrode, an electrolyte, and an air electrode are sequentially formed, and a solid oxide type in which adjacent cells are electrically connected in series via an interconnector.
  • a solid oxide fuel cell module which is a fuel cell module, wherein each cell has a different area in a fuel flow direction.
  • the present invention provides (3) a plurality of fuel electrodes, electrolytes, and air electrodes which are sequentially formed on a surface of a substrate having a fuel circulation portion therein and having at least a surface in contact with the cell and the interconnector being an insulator.
  • Solid oxide fuel cell in which adjacent cells are electrically connected in series via an in-line connector, and the area of each cell is made different in the fuel flow direction.
  • a solid oxide fuel cell connection module in which two modules are arranged parallel to each other at intervals, and a female screw hole is provided on one side of each module on the fuel introduction side, and the female screw
  • a solid oxide type comprising a hollow spacing member having a male threaded skirt corresponding to the hole, and rotating the hollow spacing member to fix both modules.
  • the present invention provides a pond connection module.
  • the fuel electrode, the electrolyte and the A plurality of cells consisting of air electrodes are formed, adjacent cells are electrically connected in series via an interconnector, and the area of each cell is made different in the fuel flow direction.
  • a solid oxide fuel cell connection module in which a plurality of solid oxide fuel cell modules are connected in a plane-parallel manner, and female screw holes are provided on one side on the fuel introduction side of the two modules at both ends.
  • female screw holes are provided on both sides on the fuel introduction side of each module between the modules at both ends, and a hollow with a threaded skirt corresponding to the female screw hole between the female screw holes of adjacent modules
  • a solid oxide fuel cell connection module wherein each module is fixed by rotating the hollow spacing member with the spacing member interposed therebetween.
  • the present invention provides (5) a plurality of fuel electrodes, electrolytes, and air electrodes which are sequentially formed on a surface of a substrate having a fuel flow portion therein and at least a surface in contact with the cell and the interconnector being an insulator.
  • a solid oxide fuel cell module in which adjacent cells are electrically connected in series via an interconnector and the area of each cell is made different in the fuel flow direction.
  • a solid oxide fuel cell connection module in which two modules are arranged in a plane parallel with an interval, and an opening is provided on one side of each module facing the fuel introduction side, and corresponds to the opening of each module.
  • a hole corresponding to the diameter of the port shaft is provided on the other surface, and a hollow spacing member having a skirt corresponding to the opening is interposed between the openings, and the hole, the opening and the spacing member are provided.
  • the hollow portion providing a solid oxide fuel cell connection module, characterized by comprising the Summer Bok tighten fitted a bolt having a threaded Porto or both ends with a Porto head from one end.
  • the present invention provides: (6) a plurality of fuel electrodes, electrolytes, and air electrodes sequentially formed on a surface of a substrate having a fuel circulation part therein and having at least a surface in contact with the cell and the interconnector being an insulator; A solid oxide fuel cell module in which adjacent cells are electrically connected in series via an interconnector, and the area of each cell is made different in the fuel flow direction.
  • a solid oxide fuel cell connection module in which a plurality of fuel cells are arranged in plane parallel at intervals, and two of the two modules at both ends are provided with openings on opposite sides of the fuel introduction side, and A hole corresponding to the diameter of the bolt shaft is provided on the other surface corresponding to the opening of the module at both ends, and openings are provided on both sides of the fuel introduction side of each module between the modules at both ends.
  • a hollow space holding member having a skirt corresponding to the opening is interposed therebetween, and a port having a port head from one end thereof or a bolt having a screw at both ends is provided in the hole, the opening and the hollow portion of the space holding member.
  • a solid oxide fuel cell connection module characterized in that the module is inserted, fastened, and fastened.
  • the present invention provides (7) a plurality of fuel electrodes, electrolytes, and air electrodes which are sequentially formed on a surface of a substrate having a fuel circulation part therein and at least a surface in contact with the cell and the interconnector being an insulator.
  • a plurality of fuel electrodes, electrolytes, and air electrodes which are sequentially formed on a surface of a substrate having a fuel circulation part therein and at least a surface in contact with the cell and the interconnector being an insulator.
  • solid oxide fuel cell modules in which adjacent cells are electrically connected in series via an interconnector, and the area of each cell is made different in the fuel flow direction.
  • a solid oxide fuel cell connection module in which a plurality of fuel cells are arranged parallel to each other at intervals, and the fuel of two An opening is provided on one side opposite to the introduction side, and openings are provided on both sides on the fuel introduction side of each module between the modules at both ends, and a hollow space having a skirt corresponding to the opening between these openings
  • a solid oxide fuel cell connection module wherein the whole is arranged and fixed in a casing with a holding member interposed therebetween.
  • the present invention provides (8) a plurality of fuel electrodes, an electrolyte, and an air electrode which are sequentially formed on a surface of a substrate having a fuel flow portion therein and having at least a surface in contact with the cell and the interconnector being an insulator.
  • Solid oxide fuel cell module wherein adjacent cells are electrically connected in series via an inter-connector, and the area of each cell is made different in the fuel flow direction.
  • a solid oxide fuel cell connection module in which a plurality of the above-mentioned modules are arranged in a plane-parallel manner at intervals, and an opening is provided on the fuel outlet side of the most advanced module, and the fuel outlet of each subsequent module Openings are provided on the side and the fuel introduction side, and the whole is arranged in the casing with a hollow spacing member having a hem between the corresponding openings between adjacent modules.
  • Providing solid body oxide fuel cell connection module characterized by comprising a constant.
  • the present invention provides (9) a plurality of fuel electrodes, electrolytes, and air electrodes which are sequentially formed on a surface of a substrate having a fuel flow portion therein and having at least a surface in contact with the cell and the interconnector being an insulator.
  • Solid oxide fuel cell module in which adjacent cells are electrically connected in series via an interconnector, and each cell has a different area in the fuel flow direction.
  • a solid oxide fuel cell connection module in which a plurality of the above-mentioned modules are arranged in a plane-parallel manner at intervals, and an opening is provided on the fuel outlet side of the most advanced module, and the fuel outlet side of each subsequent module An opening is provided on the fuel introduction side, and a hollow spacing member having a skirt between the corresponding openings between adjacent modules and a non-hollow spacing member having a skirt are positioned above the opening. Is interposed alternately, provide a solid oxide fuel cell coupled Mojiyu Le characterized by comprising in place. Fixing the whole Ke in one sequencing.
  • a fuel electrode, an electrolyte, and an air electrode are sequentially formed on a surface of a substrate having a fuel flow portion therein and having at least a surface in contact with the cell and the interconnector being an insulator.
  • a solid oxide in which a plurality of cells are formed, and adjacent cells are electrically connected in series via a connector, and each cell has a different area in the fuel flow direction.
  • Solid oxide fuel cell connection module in which a plurality of fuel cell modules are arranged parallel to each other at intervals, and two of the two modules at both ends have openings on opposite sides on the fuel introduction side.
  • a solid oxide fuel cell connection module characterized in that it is arranged and fixed in a fuel cell, and is configured so that a pressure loss occurs at a location where fuel inside each module is discharged to the outside.
  • FIG. 1 is a diagram showing a configuration example of a hollow flat type.
  • FIG. 2 is a diagram showing a configuration example 1 of the SOFC module of the present invention.
  • FIG. 3 is a diagram showing a configuration example of a “substrate having a fuel flow portion therein and having at least a surface in contact with a cell and an interconnector being an insulator” according to the present invention.
  • FIG. 4 is a diagram showing a configuration example of a “substrate having a fuel flow portion therein and having at least a surface in contact with a cell and an interconnector being an insulator” of the present invention.
  • FIG. 5 is a diagram showing a configuration example of a substrate in which at least a surface in contact with a cell is an insulator.
  • FIG. 6 is a diagram showing a configuration example 2 of the SFC module of the present invention.
  • 7 and 8 show the area of cells provided in each column of the SOFC module for each column.
  • FIG. 7 is a diagram showing several examples of modes configured to be different in the flow direction of fuel.
  • FIG. 9 is a diagram showing a configuration example 1 of connecting the SOFC modules of the present invention.
  • FIG. 10 is a diagram showing a configuration example 2 of connecting the SOFC modules of the present invention.
  • FIG. 11 and FIG. 12 are diagrams showing a configuration example 3 for connecting S ⁇ FC modules of the present invention.
  • FIG. 13 is a diagram illustrating a configuration example 4 of connecting the SOFC modules of the present invention.
  • FIGS. 14 and 15 are diagrams showing a configuration example 5 of connecting S ⁇ FC modules of the present invention.
  • FIG. 16 is a diagram showing a configuration example 6 of connecting S0FC modules of the present invention.
  • FIG. 17 is a diagram showing a configuration example 7 of connecting S0FC modules of the present invention.
  • FIG. 18 and FIG. 19 are views showing a configuration example 8 for connecting the S0FC modules of the present invention.
  • FIG. 20 is a diagram showing an arrangement structure of the current extraction conductor of the present invention.
  • FIG. 21 is a diagram showing an arrangement structure 1 of the interconnector of the present invention.
  • FIG. 22 is a diagram showing an arrangement structure 2 of the connector of the present invention.
  • FIG. 23 is a diagram showing an arrangement structure 3 of the connector of the present invention.
  • FIG. 24 is a diagram showing an arrangement structure 4 of the interconnector of the present invention.
  • FIG. 25 is a diagram showing an arrangement structure 5 of the inter-connector of the present invention.
  • FIG. 26 is a diagram showing an interconnector arrangement structure 6 of the present invention.
  • FIG. 27 is a diagram showing an arrangement structure 7 of the interconnector of the present invention.
  • FIG. 28 is a diagram showing an interconnector arrangement structure 8 of the present invention.
  • FIG. 29 is a diagram showing an arrangement structure 9 of the interconnector of the present invention.
  • FIG. 30 is a diagram showing an interconnector arrangement structure 10 of the present invention.
  • FIG. 31 is a diagram showing an interconnector arrangement structure 11 of the present invention. BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
  • the present invention has a fuel distribution section inside, and at least a cell and an interconnect.
  • a plurality of cells consisting of a fuel electrode, an electrolyte, and an air electrode are sequentially formed on the surface of the substrate whose surface in contact with the evening is an insulator, and the adjacent cells are electrically connected via an interconnector connector.
  • the present invention relates to an SOFC module connected in series and an SOFC module connecting a plurality of SOFC modules, that is, an S ⁇ FC connection module.
  • the basic feature is that the area of each cell is made different in the fuel flow direction.
  • a substrate having a fuel flow portion therein and having at least a surface in contact with the cell and the interconnector being an insulator can flow fuel therein and arrange a plurality of cells on the outer surface thereof.
  • any structure may be used as long as at least the surface in contact with the cell and the interconnector is an insulator.
  • rectangular cross section (hollow flat shape), triangular cross section, quadrangular cross section (hollow square shape), pentagonal cross section, cross section A polygonal cross section such as a triangle, a circular cross section, an elliptical cross section, or any other appropriate structure can be used.
  • a plurality of fuel distribution sections can be provided.
  • the constituent material of the solid electrolyte may be any solid electrolyte having ionic conductivity, and examples of the constituent materials include the following materials (1) to (4).
  • the material is preferably a material in which Ni is dispersed in the mixture by 40 V o 1% or more.
  • the constituent material of the air electrode for example, S r doped L AMn_ ⁇ 3 used.
  • a mixture of Mg_ ⁇ and MgA 1 2 0 4 di Rukonia system oxide can Rukoto using a Jirukonia based oxide and a mixture of MgO and MGA 1 2 Rei_4.
  • a mixture of MgO and MgA 1 2 0 4 is preferably a mixture of MgO and MgA 1 2 0 4 which MgO is contained 1% 20 ⁇ 70 V o.
  • examples of zirconate Nia-based oxide, yttria-stabilized Jirukonia: like [YSZ (Y 2 Os) X ( Z r 0 2) ix, where, x 0. 03 ⁇ 0 12.], Etc. .
  • the interconnect between the fuel electrode and the air electrode of the adjacent cell ie, between the fuel electrode of one cell and the air electrode of the cell adjacent to the cell
  • the constituent materials include the following materials (1) to (4).
  • an interface layer can be provided between the electrolyte and the air electrode.
  • FIGS. 2A to 2C are diagrams illustrating a first configuration example of the SOFC module of the present invention.
  • 2 (a) is a perspective view
  • FIG. 2 (b) is a plan view
  • FIG. 2 (c) is a cross-sectional view taken along line A—A in FIG. 2 (b), which is enlarged from FIG. 2 (b). ing.
  • FIG. 2 (a) is a perspective view
  • FIG. 2 (b) is a plan view
  • FIG. 2 (c) is a cross-sectional view taken along line A—A in FIG. 2 (b), which is enlarged from FIG. 2 (b). ing.
  • FIG. 1 is a perspective view
  • FIG. 2 (b) is a plan view
  • FIG. 2 (c) is a cross-sectional view taken along line A—A in FIG. 2 (b), which is enlarged from FIG. 2 (b). ing.
  • a hollow flat porous insulator substrate 11 has a fuel flow portion 17 inside, and is in contact with at least the cell 12 and the inner connector 16
  • a plurality of cells 12 composed of a fuel electrode 13, an electrolyte 14, and an air electrode 15 are sequentially formed in series on one or both of the upper and lower surfaces of a substrate whose surface is an insulator, and between adjacent cells. Are connected via the interconnector 16.
  • the connector 16 covers a part of the surface of the air electrode 15, but may cover the entire surface.
  • the blank area shown as S may be filled with the connector material.
  • a plurality of cells having the same cell area are defined as one cell group.
  • fuel In this flow direction, a cell group having a larger cell area is sequentially arranged.
  • cell groups are arranged in the direction of fuel flow, such as cell group a ⁇ cell group b ⁇ cell group c, and the area of cells in cell group b is changed to the area of cells in cell group a. Make the cell area of cell group c larger than the cell area of cell group b.
  • a plurality of cells having the same cell area are defined as one cell group. Then, in the fuel flow direction, a cell group and a cell that does not form a group (that is, one cell) are alternately arranged so that the cell area is sequentially increased in the fuel flow direction. For example, in the fuel flow direction, a cell group a ⁇ a cell b ⁇ a cell group c ⁇ a cell d is arranged in such a manner that the area of the cell b is larger than the area of the cell of the cell group a. Make the cell area of cell group c larger than the cell area of cell b.
  • a plurality of cells having the same cell area are defined as one cell group. Then, in the fuel flow direction, a cell group and a cell which does not form a group (that is, one cell) are arranged at random in such a manner that the cell area is sequentially increased in the fuel flow direction. For example, in the direction of fuel flow, cell group a ⁇ cell b—cell c ⁇ cell group d ⁇ cell e ⁇ ⁇ ⁇ where the area of cell b is larger than the area of cells in cell group a Then, the area of the cell c is made larger than the area of the cell b, and the area of the cell d is made larger than the area of the cell c.
  • Electric power is taken from the frontmost cell in the fuel flow direction and the rearmost cell in the fuel flow direction.
  • the fuel is consumed by the cells and gradually diminishes in the fuel flow direction.
  • the area of each cell is gradually increased in the fuel flow direction.
  • the density also decreases sequentially. This point is the same in the case of the above embodiments (1) and (3). Therefore, the power generation efficiency can be improved.
  • the number of cells that electrically connect adjacent cells in series increases, the voltage increases, and the conversion efficiency from direct current (DC) to alternating current (AD) can be improved.
  • FIGS. 3 (a) and 1 (g) show some examples. In these figures, parts common to FIG. 2 (a) and FIG. 2 (c) are denoted by the same reference numerals.
  • FIG. 3A shows an example of a porous insulator substrate having a rectangular or flat cross section, in which one hollow region is provided on the insulator substrate 11. The hollow area becomes a fuel flow path, that is, a fuel flow section 17.
  • FIG. 3 (b)-(e) shows an example of a porous insulator substrate having a rectangular or flat cross section.
  • a plurality of fuel channels that is, a plurality of fuel flow sections 17 are provided.
  • Fig. 3 (f)-(g) shows an example of a porous insulator substrate having a circular or elliptical cross section.
  • a plurality of fuel flow paths, that is, a plurality of fuel flow sections 17 are provided in the insulator substrate 11. This is an example.
  • the cross-sectional shape of the fuel flow section 17 is shown in these figures. The shape is not limited to the bent shape, and may be an appropriate shape.
  • FIGS. 4 (a) to 4 (c) show the case where the insulating substrate is formed to have a rectangular cross section or a substantially rectangular cross section.
  • the fuel electrodes 13 are arranged on the upper and lower surfaces of the insulator substrate 11, and the electrolyte 14 is arranged on the entire peripheral surface including the fuel electrode surface. Then, the air electrode 15 is arranged on the electrolyte 14 on the surface corresponding to the upper and lower fuel electrodes 13.
  • FIG. 4 (a) the fuel electrodes 13 are arranged on the upper and lower surfaces of the insulator substrate 11, and the electrolyte 14 is arranged on the entire peripheral surface including the fuel electrode surface. Then, the air electrode 15 is arranged on the electrolyte 14 on the surface corresponding to the upper and lower fuel electrodes 13.
  • FIGS. 4 (a) and 1 (c) show the case of a rectangular or substantially rectangular cross section, but the same applies to other substrates having a polygonal cross section or elliptical cross section. Other configurations are the same as those in Figs.
  • FIGS. 5A and 5B are diagrams showing a configuration example of a substrate in which at least a surface in contact with a cell is an insulator.
  • parts common to FIGS. 4 (a) and 1 (b) are denoted by the same reference numerals.
  • FIG. 5A a portion of the substrate that is in contact with the fuel electrode 13 is formed of the porous insulator 11, and the other portion is formed of the electrically conductive material (conductive material) 18.
  • the electrically conductive material conductive material
  • FIG. 5B The configuration example of FIG. 5B is an example in which the entire substrate including the surface in contact with the cell is formed of the porous insulator 11. This also applies to the case where at least the surface in contact with the connector is an insulator.
  • FIGS. 5 (a) and 5 (b) show the case of a rectangular cross section, but the same applies to other substrates having a polygonal cross section, an elliptical cross section, and a circular cross section. The same applies to the configuration example 2 of the SOFC module described below.
  • FIGS. 6A to 6C are diagrams illustrating a second configuration example of the S0FC module of the present invention.
  • 6 (a) is a perspective view
  • FIG. 6 (b) is a plan view
  • FIG. 6 (c) is a cross-sectional view taken along the line A—A in FIG. 6 (b), which is enlarged from FIG. 6 (b). ing.
  • Fig. 1 is a perspective view
  • FIG. 6 (b) is a plan view
  • FIG. 6 (c) is a cross-sectional view taken along the line A—A in FIG. 6 (b), which is enlarged from FIG. 6 (b). ing.
  • FIG. 6 (b) is a perspective view
  • FIG. 6 (b) is a plan view
  • FIG. 6 (c) is a cross-sectional view taken along the line A—A in FIG. 6 (b), which is enlarged from FIG. 6 (b). ing.
  • FIG. 6 (c) is a cross-sectional view taken along the
  • each column may be configured as in the following (1)-(3), as in the case of the configuration example 1 of the SO FC module described above.
  • a plurality of cells having the same cell area are defined as one cell group. Then, in the fuel flow direction, a cell group in which the cell area is increased in order is arranged.
  • a plurality of cells having the same cell area are defined as one cell group. Then, in the fuel flow direction, cell groups and ungrouped cells (that is, one cell) are alternately arranged so that the cell area is sequentially increased in the fuel flow direction.
  • a plurality of cells having the same cell area are defined as one cell group. Then, in the fuel flow direction, a cell group and a cell that does not form a group (that is, one cell) are arranged at random in the fuel flow direction in such a manner that the cell area is sequentially increased.
  • FIGS. 7 (a)-(b) and III 8 (a)-(b) are diagrams showing several examples of this mode.
  • the first column to the fourth column indicate each SOFC module, and the description of the interconnector and the like is omitted.
  • the plurality of modules are arranged with their cell-arranged surfaces parallel to each other, but in each of these figures, the arrangement surface side is shown to show the arrangement of the cells.
  • the fuel is supplied to the adjacent module in order from the module in the front row, for example, as shown in the right diagram of FIG. 9 (a) and FIG. 10 (a)-(b).
  • FIGS. 7 (a) and 1 (b) and FIGS. 8 (a) and (b) reference numeral 19 denotes a fuel flow path. Also, these figures show the case of four rows of modules, but the same applies to the case of two or three rows, and the case of five or more rows.
  • FIG. 7A is an example in which the cell area is sequentially increased in each module unit.
  • the area of each cell 20 in the first column is small
  • the area of each cell in the second column on the right is larger than the area of each cell 20 in the first column
  • the area of each third cell 20 on the right is The area of each cell is larger than the area of each cell in the second row
  • the area of each cell 20 in the fourth row at the far right is larger than the area of each cell in the third row.
  • FIG. 7 (b) is an example in which the cell area in each column, that is, the module unit, is different in the group, and the cell area in each module is different.
  • the area of the six cells 20 from the bottom is small (a group of six cells with the same cell area), and The area of the five cells 20 of is larger (a group of five cells of the same cell area).
  • the area of the four cells from the bottom is small (a group of four cells of the same cell area), and the area of the top five cells is larger.
  • Yes Group of 5 cells with the same cell area
  • the area of the bottom five cells is smaller (a group of five cells of the same cell area), and the area of the three cells 20 is larger than that. Yes (a group of three cells with the same cell area).
  • the area of each cell 20 in the first column to the third column on the left end is the same, and the area of each cell 20 in the fourth column is the same as the cell in the first column to the third column. It is configured to have a larger area.
  • the area of each cell 20 from the first column to the third column on the left end is the same, and for the cell 20 on the rightmost fourth column, the area of the six cells from the bottom is small ( A group of six cells with the same cell area), and the area of five cells 20 is larger than that (a group of five cells with the same cell area).
  • the electric power is supplied to the frontmost cell in the fuel flow direction of the first row and the fuel flow of the fourth row. Taken from the last cell in the direction. The fuel is consumed in the cells and gradually diminishes in the fuel flow direction.However, the area of each cell or the cathode of each cell is different in the fuel flow direction on a cell group basis or a module basis. However, the same effect as that of the first configuration example of the SOFC module can be obtained. In addition, since a plurality of cells are formed electrically in series in each of the first to n-th columns, a large number of cells can be arranged. Therefore, large power can be obtained with a compact configuration.
  • FIG. 9 (a) and 1 (c) are diagrams showing a configuration example for connecting two modules.
  • a female screw hole 22 is formed at the lower part of one side of the SOFC module 21, that is, on the fuel introduction side.
  • two of the modules are spaced apart from each other and arranged in a plane parallel to each other, 23 in Fig. 9 (b) is a female screw, and a male screw corresponding to the adjacent female screw hole 22.
  • the hollow spacing member 24 having the cut hollow convex portion is interposed, and the hollow spacing member 24 is rotated and fixed, and Fig.
  • the spacing member 24 shows the spacing member 24, and reference numeral 25 denotes a hollow portion. That is, the through hole 26 is a male screw corresponding to the female screw 23.
  • the female screw 23 of each female screw hole 22 is connected to the hollow space holding member 2
  • the module 21 can be connected and fixed only by rotating the hollow space holding member 24.
  • FIG. 9 (a) shows the SOFC connection module configured in this way, and the direction of fuel flow is indicated by an arrow ( ⁇ ).
  • 27 is the fuel introduction pipe
  • 28 Is an off-gas outlet pipe.
  • a partition plate 29 as shown in the drawing is arranged at a distance from the inner wall at the upper end of the module 21.
  • 30 is the gap.
  • the fuel introduced at the lower end of the left module rises along the partition plate 29 as shown by the arrow ( ⁇ ), returns at the upper gap 30 and descends, and passes through the through hole 25 of the hollow space holding member 24.
  • the illustrated partition plate 29 is an example, but may have an appropriate structure as long as the fuel can be turned back and circulated in such a manner.
  • FIG. 10 shows this configuration example 2.
  • Fig. 10 (a) shows the case where three SOFC modules are connected and fixed
  • Fig. 10 (b) shows the case where four or more S ⁇ FC modules are connected. , If you want to fix.
  • parts common to those in FIGS. 9 (a) to 9 (c) are denoted by the same reference numerals.
  • female screw holes are provided at the lower part on one side of the module at the left end (fuel outlet side) and at the lower part on the one side of the module at the right end 21 (fuel inlet side).
  • Modules are provided with female screw holes on both the fuel introduction side and fuel exit side. Then, as shown in FIGS. 10 (a) and 10 (b), a plurality of these modules are fixed in parallel to each other at intervals.
  • the structure, fixing method, and the like of the hollow space holding member 24 used here are the same as those in the configuration example 1 described above.
  • Fig. 11A is a diagram in which two modules 21 having openings 36 are juxtaposed, and a hollow spacing member 31 having a hollow convex portion between the openings 36 is shown.
  • Fig. 11 is a view showing a state in which the port 30 is inserted into the opening 36.
  • Fig. 11 (b)-(c) is a view showing the structure of the spacing member 31.
  • the diameter of the through hole 34 is made larger than the diameter of the port shaft part to be inserted into it, and the outer diameter of the hem part 33 Is larger than that.
  • the left view of FIG. 11D is a view showing a surface of the module 21 on the port head side to be inserted and has a hole 35 corresponding to the diameter of the port shaft portion.
  • the diagram on the right side of Fig. 11 (d) is a diagram showing the surface of the module 21 on the side opposite to the surface on the port side, and the opening having a diameter corresponding to the diameter of the hem 33 of the spacing member 31. Has 36. Then, as shown in FIG. 11 (a), the two modules 21 are arranged so that the openings 36 face each other, the spacing members 31 are interposed therebetween, and the holes 35, the openings 36, and the right The shaft of the porto 30 is fitted through the opening 36 and the hole 35 of the module 21.
  • FIG. 12 (a) shows the S OFC 'connection module thus configured.
  • the port may be of a type in which nuts are tightened from both sides with nuts.
  • FIG. 12 (b) shows the positional relationship between the spacing member 31 and the shaft in this case.
  • Configuration Example 4 for Connecting SOFC Modules> Configuration Example 4 is a configuration example in which three or more SOFC modules are connected in the same manner as in Configuration Example 3 described above. Fig. 13 (a)-(b) shows this configuration example 4. Fig.
  • FIG. 13 (a) shows the case where three modules are connected and fixed.
  • Fig. 13 (b) shows four or more modules. This is the case when connecting and fixing.
  • the module 21 disposed between the modules 21 at the left and right ends as shown in the right side of FIG.
  • An opening 36 having a diameter corresponding to the diameter is provided.
  • the left and right ends of the module 21 are the same as in the case of the configuration example 3.
  • each module 21 is arranged in a plane-parallel manner, and a spacing member 31 is interposed between each of them.
  • the shaft of the bolt 31 is fitted.
  • the diameter of the port smaller than the diameter of the opening 36, the fuel flows between the two.
  • the fuel flow in the SOFC connection module thus configured is the same as in the case of Configuration Example 3 described above. (Example of connection between S0FC modules 5)
  • Configuration example 3-4 which connects SOF C modules, is an example in which a port is inserted and fixed in a hollow spacing member, but this configuration example 5 uses two or more SOFC modules without using a port. It is an example of a configuration that connects between them.
  • FIGS. 14 and 15 (a)-(b) are diagrams showing Configuration Example 5, showing a case where five modules are connected in a plane-parallel manner.
  • Fig. 14 shows the module connection process
  • Fig. 15 (a)-(b) shows the arrangement after connection
  • FIG. Fig. 15 (a) is a vertical cross-sectional view, in which the upper and lower heat insulators, fuel introduction pipes, and the like are omitted.
  • FIG. 15B is a cross-sectional view taken along line AA in FIG. 15A.
  • the left and right ends of the five modules 21 are provided with openings 38 on one side on one side (fuel introduction side) in the longitudinal direction, and the three modules except for the left and right ends are provided in the three modules.
  • Openings 39 are provided on both sides on one side (fuel introduction side) in the longitudinal direction.
  • the diameters of the openings 38 and 39 are the same as the outer diameter of the skirt 33 of the hollow spacing member 31 as shown in FIG.
  • a hollow spacing member 31 is interposed between the openings 38 and 39 facing each other, between the openings 39 and 39, and between the openings 39 and 38, as shown in FIG. Fix it.
  • a sintering method may be used as the fixing means. In this case, the sintering is tightly fixed between each opening and the skirt 33 of each spacing member 31.
  • the sintering method can also be applied to Configuration Examples 6 to 8 described below.
  • FIGS. 15 (a) and 15 (b) the entire structure may be fixed in the casing 40 as shown in FIGS. In this case, the above-mentioned sintering method may be used together for fixing.
  • FIGS. 15A and 15B show a case where an elastic member 41 such as a spring is arranged between one of the left and right modules and the inner wall of the casing 40.
  • FIG. 15 (a) the direction of fuel flow is indicated by an arrow ( ⁇ ).
  • Figures 14 and 15 (a)-(b) show the case where 5 modules are connected and fixed, but the same applies to the case where 2-4, 6 or more modules are connected and fixed.
  • the above configuration examples 1 to 5 in which the S0FC module is connected are examples in which the connection is made on the fuel introduction side of the SO FC module.
  • this configuration example 6 the fuel introduction side and the fuel derivation of the SOFC module This is an example of connecting on the side.
  • 16 (a) and 16 (b) are diagrams showing Configuration Example 6.
  • Openings are provided on the fuel introduction side and fuel exit side of each module.
  • the diameter of these openings is the same as the outer diameter of the skirt 33 of the hollow spacing member 31.
  • the leftmost module has an opening only on the fuel outlet side
  • the rightmost module has an opening only on the fuel introduction side.
  • a hollow space holding member 31 is interposed between adjacent openings of adjacent modules, that is, adjacent modules, and the whole is placed in the casing 40. Deploy. In FIG. 16 (b), the casing 40 is partially cut away.
  • the fuel is introduced from the fuel introduction pipe 42 below the leftmost module, and flows as shown by the middle arrow ( ⁇ ) in Fig. 16 (a), contributing to power generation, and sequentially adjoining. After passing through the module, it is discharged as spent fuel, ie, off-gas, from the off-gas outlet pipe 43 above the rightmost module.
  • Configuration example 7 is the same as configuration example 6 in that the fuel introduction side and fuel exit side of the S ⁇ FC module are connected.
  • This is an example in which the space holding member is connected with a solid space holding member.
  • 17 (a) to 17 (c) are diagrams showing Configuration Example 7.
  • FIG. 17 (a) the description of the casing 40 is omitted
  • FIG. 17 (b) is a view of FIG. 17 (a) as viewed from above, and in FIG. The section is cut away.
  • the spacing member 31 as shown in FIG. 11 (c) is used as the hollow spacing member
  • the spacing member 44 as shown in FIG. 17 (c) is used as the non-hollow spacing member. Used.
  • the non-hollow spacing member 44 is the same as the hollow spacing member 31 except that the hollow spacing member 31 does not have a through hole 34, that is, has no fuel flow path. Structure.
  • the hollow spacing members 31 and the solid spacing members 44 are arranged alternately in the upper and lower directions.
  • the non-hollow spacing member 44 functions as a spacing member, and can better maintain and fix the spacing between adjacent modules.
  • the other points are the same as those in the configuration example 6 described above.
  • This configuration example 8 is the same as the configuration example 5 above for connecting multiple S ⁇ FC modules, but the fuel inside each module is This is an example in which a pressure loss occurs at the discharge point.
  • this configuration example 8 since the fuel introduced into each module is discharged from each module to the outside, it is necessary to provide a partition plate for guiding the flow of the fuel or a member corresponding thereto in each module. Absent.
  • FIG. 18 is a diagram showing Configuration Example 8. As shown in Fig. 18, a fuel introduction pipe 42 is provided only in the foremost module, and a spent fuel outlet pipe 43 is provided for each module. The inner diameter of each outlet pipe 43 of each module is sequentially increased from the left module to the right module. The fuel introduced into the frontmost module branches and is introduced into the next module through the hole of the hollow spacing member 31, and is subsequently introduced into each module in the same manner. According to this configuration example 8, when the battery is operated, a pressure loss occurs in the module having a large inner diameter of the outlet pipe 43, and the fuel introduced into the module immediately before the module corresponds to the pressure loss by the hollow spacing member 31. It is passed through to the next module. FIG.
  • Fig. 19 shows an example in which fuel is supplied in the room temperature range, and is configured to adjust at room temperature so that equal fuel flows to each SOFC module.
  • the fuel is branched from a common fuel supply pipe 45, and is introduced into each module via each fuel introduction pipe 46.
  • the connecting portion between the modules may be a solid space holding member 44 as shown in FIG. 17 (c), or a hollow as shown in FIG. 11 (c).
  • the spacing member 31 may be used. When the hollow spacing member 31 is used, the fuel introduced into each module flows between adjacent modules through the hollow portion, that is, the through hole 34.
  • each of the SOFC modules and SOFC connection modules configured as described above that is, an SOFC module in which a plurality of SOFC modules are connected
  • electric power is supplied from a conductor derived from the foremost fuel electrode in the fuel flow direction.
  • the fuel is extracted via a conductor derived from the last air electrode in the fuel flow direction.
  • the fuel of SOFC is hydrogen, carbon monoxide, and methane. Since these are reducing gases, they do not oxidize the conductor.
  • FIG. 20 is a diagram showing an example of an arrangement structure of the current extraction conductor.
  • 50 is an interconnector.
  • the spacing member 55 the case of the hollow spacing member 31 as shown in FIG. 11 (c) is shown, but other members as shown in FIG. 17 (c) are used. The same applies to the case of the spacing member.
  • the current extraction conductor 51 from the fuel electrode 48 is led out to the conductor 53 inside the insulator substrate 47, and the current extraction conductor 52 from the air electrode 49 is connected to the insulator substrate 4.
  • the current drawn from the fuel electrode 48 and the air electrode 49 passes through the conductors 53 and 54 arranged inside the insulator substrate 47 via the spacing member 55.
  • the spacing member 55 must also be conductive. Therefore, the spacing member 55 itself is made of a conductive material. Instead, (1) the surface of the spacing member 55 is plated with a conductive metal such as Ag, Pt, etc.
  • a conductive metal such as Ag or Pt is contained in the spacing member 55.
  • the conductor following the conductors 51 and 52 from the fuel electrode 48 and the air electrode 49 in the insulator substrate 47 Can be arranged to make the conductors 53 and 54 conductive, respectively, so as to be conductive.
  • the spacing member 55 By making the spacing member 55 conductive in this way, electrical connection between adjacent modules can be performed, which is very useful.
  • the interconnector shown as a in FIG. 20 and the inter-connector shown as b need to be electrically connected, but the spacing member 55 is made conductive as described above. That the interconnector a And the inter-connector b can be electrically connected.
  • an interconnector is arranged between adjacent cells.
  • the interconnector is a conductor that connects between adjacent cells, that is, the air electrode of the previous cell and the fuel electrode of the cell immediately after it, and can be formed in a sheet shape, a linear shape, or any other appropriate shape.
  • the term “dense” in the dense material in the present invention means that the material has a density of 90% or more, preferably 95% or more, based on the theoretical density of the material.
  • the denseness of the non-dense material in the present invention means that the material has a density of 20% or more and less than 90% with respect to the theoretical density of the material.
  • a dense material and a non-dense material are used as constituent materials of the interconnector, but it is essential to use at least a dense material between the electrolyte membranes between adjacent cells.
  • a dense material may be used in place of a non-dense material in a place where a non-dense material is used as described below.
  • Construction materials in evening first connector for example (L a, S r) For C r 0 3, the material is difficult to sinter, their manufacturing is very difficult. Therefore, in the present invention, at least a dense material is used as an interconnector material between adjacent cells. As a result, the gas sealing property can be improved, and the gas can be prevented from leaking from between the interconnector and the electrolyte. At the same time, since it is a dense material, electrical contact can be ensured.
  • a non-dense material can be used from the air electrode to the dense material. This has the effect of being able to form at the same time as the formation of the cathode or at a temperature lower than the sintering temperature of the cathode.
  • FIG. 21 is a diagram showing an arrangement structure 1 of the interconnector.
  • the lower figure is an enlarged view of a part of the upper figure. This is the same for FIGS. 22 to 31 hereinafter.
  • reference numeral 56 denotes a porous insulator substrate
  • 57 denotes a fuel electrode
  • 58 denotes an electrolyte
  • 59 denotes an air electrode.
  • the lower surface of the interconnector (the portion shown as “J” in FIG. 21) is usually in contact with the upper surface of the electrolyte 58, but there is no space between them.
  • FIG. 21 shows a case where there is a space as shown by S in the figure, but the space may be filled with an interconnector material or the like.
  • a dense interconnector is placed between adjacent cells (left and right cells in Fig. 21).
  • a dense material is used between the adjacent electrolytes 58, and a non-dense material is used from the air electrode 59 to the dense material.
  • a material mainly composed of an oxide represented by (L n, A) C r O s where L n is a lanthanoid and A is Ba, Ca, Mg or S r.
  • this material is difficult to sinter and its production is very difficult.
  • connection between the interconnector and the anode 57 is performed by disposing the interconnector under the anode 57.
  • the structure can be facilitated by placing the dense connector material on the upper end surface of the fuel electrode 57.
  • the interconnector since the interconnector has a structure that covers a part of the electrolyte 58, the sealing property can be improved.
  • the fact that a non-dense material can be used from the air electrode 59 to the dense material is the same in the following arrangement structure.
  • FIG. 22 is a diagram showing an arrangement structure 2 of the interconnector.
  • a dense interconnector is placed between adjacent cells (left and right cells in Fig. 22).
  • a dense material is arranged on a part of the upper surface of the fuel electrode 57 between the adjacent electrolytes 58, and a part of the dense material is connected to a non-dense material.
  • the electrolyte 58 covers the dense material except for the material portion that is not dense.
  • Other configurations are the same as those of the arrangement 1. Since the electrolyte 58 covers the dense interconnector material as in the present arrangement structure 2, the gas sealing property can be further improved.
  • FIG. 23 is a diagram showing an arrangement structure 3 of the interconnector.
  • An interconnector is placed between adjacent cells (left and right cells in Fig. 23).
  • the dense material is arranged between the adjacent electrolytes 58, on the upper surface on the fuel electrode 57 side, and on the side surface of the fuel electrode 57 that follows.
  • the contact area between the dense interconnector material and the electrolyte 58 can be increased, and the contact resistance between the connector and the fuel electrode 57 can be reduced.
  • Other configurations are the same as those of the arrangement 2.
  • FIG. 24 is a diagram showing a layout structure 4 of the interconnector.
  • a dense interconnector is placed between adjacent cells (left and right cells in Fig. 24).
  • a dense interconnector material is used between the adjacent electrolytes 58 and the side surfaces of the anodes 57 that follow.
  • Deploy. As shown in Fig. 24, it has a T-shaped cross section, and the lower surface of the head is in contact with the electrolyte 58, and most of one surface of its legs (that is, except for the portion through which the electrolyte 58 penetrates) is in contact with the anode 57 The other side of the leg is in contact with the electrolyte 58.
  • the contact area between the dense interconnect material and the electrolyte 58 can be increased, the contact resistance between the connector and the fuel electrode 57 can be reduced, and the sealing performance can be improved.
  • Other configurations are the same as those of the arrangement 1.
  • FIG. 25 is a diagram showing an arrangement structure 5 of the present interconnector.
  • a dense interconnector is placed between adjacent cells (left and right cells in Fig. 25).
  • the dense interconnector material continues from the top surface of the electrolyte 58 of the previous cell to the side surface of the adjacent cell, contacts the side surface of the fuel electrode 57, and forms the insulator substrate 56.
  • the electrolyte 58 is completely separated as compared with the arrangement structure 4. That is, the electrolyte 58 between adjacent cells is separated.
  • this arrangement structure 5 even if gas leaks from the porous insulator substrate 56, it can be sealed with the dense connector material.
  • FIG. 26 is a diagram showing an arrangement structure 6 of the present interconnector.
  • An interconnector is placed between adjacent cells (left and right cells in Fig. 26).
  • the dense interconnector material contacts the upper surface of the electrolyte 58 of the previous cell and the side of the insulator substrate 56 of the adjacent cells, and contacts the fuel electrode of the next cell. It is configured to be in contact with the side surface of 57 and to continue to the lower surface of the electrolyte 58. This separates the electrolyte 58 between adjacent cells, as in the arrangement structure 5.
  • the air electrode 59 is arranged on the upper surface of the electrolyte 58. According to the arrangement structure 6, even with respect to gas leakage from the porous insulator substrate 56, the sealing property can be enhanced by the dense interconnector material.
  • FIG. 27 is a diagram showing an arrangement structure 7 of the present interconnector.
  • An interconnector is placed between adjacent cells (the left cell in Fig. 27).
  • the electrolyte 58 of each cell covers the side surface of the fuel electrode 57.
  • the dense connector material is connected to the upper surface of the electrolyte 58 from the air electrode 59 of the previous cell among the adjacent cells, and is in contact with the side surface thereof. And is configured to continue to the lower surface of the electrolyte 58 of the next cell. This separates the electrolyte 58 between adjacent cells. According to the arrangement structure 7, even with respect to gas leakage from the porous insulator substrate 56, the sealing performance can be improved by the dense connector material.
  • a dense interconnector material is made of, for example, a material containing Ag
  • the Ag may be scattered. Therefore, in the present arrangement structure 7, as shown in FIG. 27, scattering of Ag can be prevented by covering the Ag-containing material with a glass material or the like.
  • FIG. 28 is a diagram showing an arrangement structure 8 of the present interconnector.
  • An interconnector is placed between adjacent cells (left and right cells in Fig. 28).
  • the cross section of each cell shows that, on both sides of the anode 57, the upstream side of the fuel flow is not covered with the electrolyte 58, and the downstream side of the fuel flow is the electrolyte 58. It is configured so that the electrolyte 58 covers the upper surface of the insulator substrate 56.
  • the dense interconnector continues to contact the upper surface of the insulator substrate 56 from the electrolyte 58 (between the electrolyte 58 and the upper surface of the insulator substrate 56) on the upper surface of the insulator substrate 56, and
  • the fuel electrode 57 is configured to be in contact with the upper surface of the electrolyte 58 following the side surface of the fuel electrode 57. This separates the electrolyte 58 between adjacent cells.
  • the electrolyte 58 is completely separated, that is, the electrolyte 58 between adjacent cells is separated, and the dense interconnector is connected to the fuel electrode 57.
  • the sealing performance can be improved.
  • the electrolyte 58 covers the side surface of the fuel electrode 57 on the downstream side of the fuel flow and the upper surface of the insulator substrate 56, the sealing performance can be improved.
  • FIG. 29 is a diagram showing an arrangement structure 9 of the interconnector.
  • the connector is placed between adjacent cells (left and right cells in Fig. 29).
  • the upstream side of the fuel flow is not covered with the electrolyte 58, and the downstream side of the fuel flow is the electrolyte 58.
  • the electrolyte 58 covers the upper surface of a part of the insulator substrate 56.
  • a dense interconnector is connected from the electrolyte 58 on a part of the upper surface of the insulator substrate 56 to the upper surface of the insulator substrate 56, and continues to the side of the fuel electrode 57 of the next cell.
  • the electrolyte 58 is completely separated between cells, that is, the electrolyte 58 between adjacent cells is completely separated.
  • the dense interconnector contacts the upper surface of the insulator substrate 56 from the electrolyte 58 on a part of the upper surface of the insulator substrate 56, and continues on the side surface of the fuel electrode 57 of the next cell.
  • FIG. 30 is a diagram showing an arrangement structure 10 of the present interconnector. Adjacent cells ( Figure 3 (In the case of 0, the left cell) A dense interconnector is placed between them. As shown in Fig. 30 ', in this arrangement structure 10, the cross-section of each cell shows that, on both sides of the fuel electrode 57, the upstream side of the fuel flow is not covered with the electrolyte 58, The downstream side surface is covered with an electrolyte 58, and the electrolyte 58 is configured to cover a part of the upper surface of the insulator substrate 56.
  • a dense interconnect is made from the upper surface of the electrolyte 58 on a part of the upper surface of the insulator substrate 56, to the upper surface of the insulator substrate 56, and to the side of the fuel electrode 57 of the next cell. It is configured to be in contact with the lower surface of the electrolyte 58 (that is, between the lower surface of the electrolyte 58 and the fuel electrode 57). According to the present arrangement structure 10, the electrolyte 58 is completely separated between cells, that is, the electrolyte 58 of adjacent cells is completely separated.
  • the dense interconnector is brought into contact with the upper surface of the insulator substrate 56 from the upper surface of the electrolyte 58 on a part of the upper surface of the insulator substrate 56 to form the fuel electrode 57 of the next cell.
  • the sealing performance can be improved.
  • FIG. 31 is a diagram showing an arrangement structure 11 of the interconnector.
  • the cross-section of each cell shows that, on both sides of the fuel electrode 57, the upstream side of the fuel flow is not covered with the electrolyte 58, and the downstream side of the fuel flow is not covered.
  • a dense interconnector is connected from the upper surface of the electrolyte 58 on a part of the upper surface of the insulator substrate 56 to the upper surface of the insulator substrate 56, and continues to the side surface of the fuel electrode 57 of the next cell.
  • the electrolyte 58 is completely separated between the cells, that is, the electrolyte 58 of the adjacent cells is completely separated. Then, as described above, the dense interconnector is brought into contact with the upper surface of the insulator substrate 56 from the upper surface of the electrolyte 58 on a part of the upper surface of the insulator substrate 56 to form the fuel electrode 57 of the next cell.
  • the sealing performance can be improved.

Abstract

内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、順次、燃料極、電解質及び空気極からなる複数個のセルを形成するとともに、隣接するセル間をインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる固体酸化物形燃料電池モジュールであって、各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてなることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュール及びこれを用いた固体酸化物形燃料電池連結モジュール。本発明によれば、横縞方式の固体酸化物形燃料電池において、高電圧化を図り、発電効率、集電効率を改善することができる。

Description

明細書 固体酸化物形燃料電池モジュール 玟術分野
本発明は、 固体酸化物形燃料電池モジュールに関し、 より具体的には内部に燃料の 流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体であ る基板の表面に多数のセルを配置してなる固体酸化物形燃料電池モジュール及び固体 酸化物形燃料電池連結モジュール （すなわち、 固体酸化物形燃料電池モジュールの複 数個を連結してなる固体酸化物形燃料電池モジュール） に関する。 背景技術
固体酸化物形燃料電池 （Solid Oxide Fuel Cell、 以下適宜 S〇 F Cと略称する）、 はイオン導電性を有する固体電解質材料として酸化物が使用される燃料電池である。 この燃料電池は、 一般的には、 作動温度が 1000で程度と高いが、 最近では 800 °C程度以下、 例えば 750°C程度の作動温度のものも開発されつつある。 SOFCは 、 電解質材料を挟んで燃料極と空気極 （酸化剤として酸素が用いられる場合は酸素極 ) が配置され、 燃料極/電解質/空気極の 3層ユニットで単電池が構成される。
SOFCの運転時には、 単電池 （本明細書中適宜セルとも言う） の燃料極側に燃料 を通し、 空気極側に酸化剤として空気を通して、 両電極を外部負荷に接続することで 電力が得られる。 ところが、 単電池一つでは髙々 0. 7 V程度の電圧しか得られない ので、 実用的な電力を得るためには複数の単電池を直列に接続する必要がある。 隣接 する電池を電気的に接続すると同時に燃料極と空気極のそれぞれに燃料と空気とを適 正に分配し供給し排出する目的でセパレー夕 （=インターコネクタ） と単電池とが交 互に積層される。
上記のような S〇 F Cは複数の単電池を積層するタイプであるが、 これに代えて横 縞方式とすることが考えられ、 例えば、 Fifth European Solid Oxide Fuel Cell For um(l-5 July, 2002) p.1075-には、 その内容の詳細は必ずしも明瞭ではないが、 その 外観等が発表されている。 その横縞方式としては、 円筒タイプと中空扁平タイプの二 方式が考えられる。
図 1はそのうち中空扁平タイプの構成例を示した図で、 図 1 (a) は斜視図、 図 1
(b) は平面図、 図 1 (c) は、 図 1 (b) 中 A— A線断面図である。 図 1 (a) —
(c) のとおり、 中空扁平状の絶縁体基板 1の上に順次、 燃料極 3、 電解質 4及び空 気極 5からなるセル 2を複数個形成し、 それぞれをィンターコネクタ 6を介して電気 的に直列に接続して構成される。 燃料は、 図 1 (a) 及び図 1 (c) 中矢印 （→) で 示すとおり、 絶縁体基板 1内の空間すなわち燃料の流通部 7をセル 2の配列と平行に 流通させる。 ところで、 このような中空扁平タイプの S O F Cでは、 燃料は、 その流れ方向に薄 まっていく。 しかし、 各セルは電気的に直列に配置、 接続されているので、 薄まった 燃料の下でもセル間には強制的に同じ電流が流される。 このため、 電圧降下が大きく なり、 発電効率が低いという問題がある。 また、 各セルを一方向に直列につなぐため 、 得られる電圧が限られてしまう。 発明の開示
そこで、 本発明は、 横縞方式の S O F Cシステムにおいて生起するそれらの諸問題 を解決し、 高電圧化を図り、 発電効率、 集電効率を改善してなる固体酸化物形燃料電 池モジュール及び固体酸化物形燃料電池連結モジュールを提供することを目的とする ものである。
本発明は、 （1 ) 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインター コネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気極 からなる複数個のセルを形成するとともに、 隣接するセル間をインタ一コネクタを介 して電気的に直列に接続してなる固体酸化物形燃料電池モジュ—ルであつて、 各セル の面積を燃料の流れ方向に異ならせてなることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モ ジュールを提供する。
本発明は、 ( 2 ) 内部に燃料の流通部を有し . 且つ、 少なくともセル及びインター コネクタに接する面が絶緣体である基板の表面に、 第 1列から第 n列の複数列のそれ ぞれの列に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気極からなる複数個のセルを形成するとと もに、 隣接するセル間をインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる固体 酸化物形燃料電池モジュールであって、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせて なることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールを提供する。
本発明は、 （3 ) 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインター コネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気極 からなる複数個のセルを形成するとともに、 隣接するセル間をイン夕一コネクタを介 して電気的に直列に接続し、 且つ、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてなる 固体酸化物形燃料電池モジュールの 2個を間隔を置いて面平行に配置してなる固体酸 化物形燃料電池連結モジユールであって、 各モジュールの燃料導入側の相対する片面 に雌ネジ孔を設け、 その間に該雌ネジ孔に対応して雄ネジ切りした裾部を有する中空 の間隔保持部材を介在させ、 該中空間隔保持部材を回動させることにより両モジユー ルを固定してなることを特徴とする固体酸化物形燃料電池連結モジュールを提供する 本発明は、 （4 ) 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインター コネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気極 からなる複数個のセルを形成するとともに、 隣接するセル間をインタ一コネクタを介 して電気的に直列に接続し、 且つ、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてなる 固体酸化物形燃料電池モジユールの複数個を面平行に配置して連結した固体酸化物形 燃料電池連結モジュールであって、 そのうち両端の 2個のモジュールの燃料導入側の 片面に雌ネジ孔を設けるとともに、 両端のモジュール間の各モジュールの燃料導入側 の両面に雌ネジ孔を設けて、 隣接するモジュールの雌ネジ孔間に、 その雌ネジ孔に対 応してネジ切りした裾部を有する中空の間隔保持部材を介在させ、 該中空間隔保持部 材を回動させて各モジュールを固定してなることを特徴とする固体酸化物形燃料電池 連結モジュールを提供する。
本発明は、 （5 ) 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインター コネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気極 からなる複数個のセルを形成するとともに、 隣接するセル間をインターコネクタを介 して電気的に直列に接続し、 且つ、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてなる 固体酸化物形燃料電池モジユールの 2個を間隔を置いて面平行に配置してなる固体酸 化物形燃料電池連結モジュールであって、 各モジュールの燃料導入側の相対する片面 に開口を設け、 且つ、 各モジュールの該開口に対応する他方の面にポルト軸の径に対 応する孔を設けるとともに、 その開口間に該開口に対応した裾部を有する中空の間隔 保持部材を介在させ、 該孔、 開口及び間隔保持部材の中空部に、 その一端からポルト 頭を有するポルトまたは両端にネジを有するボルトを嵌挿してナツ卜締めをしてなる ことを特徴とする固体酸化物形燃料電池連結モジュールを提供する。
本発明は、 ( 6 ) 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインター コネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気極 からなる複数個のセルを形成するとともに、 隣接するセル間をインターコネクタを介 して電気的に直列に接続し、 且つ、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてなる 固体酸化物形燃料電池モジュ一ルの複数個を間隔を置いて面平行に配置してなる固体 酸化物形燃料電池連結モジュ一ルであつて そのうち両端の 2個のモジュールの燃料 導入側の相対する片面に開口を設け、 且つ、 該両端のモジュールの該開口に対応する 他方の面にボルト軸の径に対応する孔を設けるとともに、 両端のモジュール間の各モ ジュールの燃料導入側の両面に開口を設け、 それらの開口間に該開口に対応した裾部 を有する中空の間隔保持部材を介在させ、 該孔、 開口及び間隔保持部材の中空部に、 その一端からポル卜頭を有するポルトまたは両端にネジを有するボルトを嵌挿してナ ッ 1、締めをしてなることを特徴とする固体酸化物形燃料電池連結モジュールを提供す る。
本発明は、 （7 ) 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインター コネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気極 からなる複数個のセルを形成するとともに、 隣接するセル間をインターコネクタを介 して電気的に直列に接続し、 且つ、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてなる 固体酸化物形燃料電池モジュールの複数個を間隔を置いて面平行に配置してなる固体 酸化物形燃料電池連結モジュールであって、 そのうち両端の 2個のモジュールの燃料 導入側の相対する片面に開口を設けるとともに、 両端のモジュール間の各モジュール の燃料導入側の両面に開口を設け、 それらの各開口間に該開口に対応した裾部を有す る中空の間隔保持部材を介在させて、 全体をケーシング内に配置、 固定してなること を特徴とする固体酸化物形燃料電池連結モジュールを提供する。
本発明は、 （8 ) 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインター コネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気極 からなる複数個のセルを形成するとともに、 隣接するセル間をィンターコネクタを介 して電気的に直列に接続し、 且つ、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてなる 固体酸化物形燃料電池モジュールの複数個を間隔を置いて面平行に配置してなる固体 酸化物形燃料電池連結モジュールであって、 そのうち最先端のモジュールの燃料導出 側に開口を設けるとともに、 これに続く各モジュールの燃料導出側及び燃料導入側に 開口を設け、 隣接するモジュール間の相対応する開口間に裾部を有する中空の間隔保 持部材を介在させて、 全体をケ一シング内に配置、 固定してなることを特徴とする固 体酸化物形燃料電池連結モジュールを提供する。
本発明は、 ( 9 ) 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインター コネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気極 からなる複数個のセルを形成するとともに、 隣接するセル間をインタ一コネクタを介 して電気的に直列に接続し、 且つ、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてなる 固体酸化物形燃料電池モジュールの複数個を間隔を置いて面平行に配置してなる固体 酸化物形燃料電池連結モジュールであって、 そのうち最先端のモジュールの燃料導出 側に開口設けるとともに、 これに続く各モジュールの燃料導出側及び燃料導入側に開 口を設け、 隣接するモジュール間の相対応する各開口間に裾部を有する中空の間隔保 持部材と裾部を有する中空でない間隔保持部材とを上下交互に介在させ、 全体をケ一 シング内に配置. 固定してなることを特徴とする固体酸化物形燃料電池連結モジユー ルを提供する。
本発明は、 ( 1 0 ) 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインタ 一コネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気 極からなる複数個のセルを形成するとともに、 隣接するセル間をィン夕一コネクタを 介して電気的に直列に接続し、 且つ、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてな る固体酸化物形燃料電池モジュールの複数個を間隔を置いて面平行に配置してなる固 体酸化物形燃料電池連結モジュールであって、 そのうち両端の 2個のモジュールの燃 料導入側の相対する片面に開口を設けるとともに、 両端のモジユール間の各モジュ一 ルの燃料導入側の両面に開口を設け、 それらの各開口間に該開口に対応した裾部を有 する中空の間隔保持部材を介在させて、 全体をケーシング内に配置、 固定してなり、 各モジュール内部の燃料が外部に放出される箇所に圧力損失があるように構成してな ることを特徴とする固体酸化物形燃料電池連結モジュールを提供する。 図面の簡単な説明
図 1は、 中空扁平タイプの構成例を示した図である。
図 2は、 本発明の S O F Cモジュールの構成例 1を示す図である。
図 3は、 本発明の 「内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインタ 一コネクタに接する面が絶縁体である基板」 の構成例を示す図である。
図 4は、 本発明の 「内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインタ 一コネクタに接する面が絶縁体である基板」 の構成例を示す図である。
図 5は、 少なくともセルに接する面が絶縁体である基板の構成例を示す図である。 図 6は、 本発明の S〇 F Cモジュールの構成例 2を示す図である。
図 7及び図 8は、 S O F Cモジュールの各列に設けられたセルの面積を、 各列毎に
、 燃料の流れ方向に異ならせて構成する態様の数例を示す図である。
図 9は、 本発明の S O F Cモジュール間を連結する構成例 1を示す図である。 図 1 0は、 本発明の S O F Cモジュール間を連結する構成例 2を示す図である。 図 1 1及び図 1 2は、 本発明の S〇 F Cモジュール間を連結する構成例 3を示す図 である。
図 1 3は、 本発明の S O F Cモジュール間を連結する構成例 4を示す図である。 図 1 4及び図 1 5は、 本発明の S〇 F Cモジュール間を連結する構成例 5を示す図 図 1 6は、 本発明の S 0 F Cモジュール間を連結する構成例 6を示す図である。 図 1 7は、 本発明の S 0 F Cモジュール間を連結する構成例 7を示す図である。 図 1 8及び図 1 9は、 本発明の S 0 F Cモジュール間を連結する構成例 8を示す図 である。
図 2 0は、 本発明の電流取り出し導体の配置構造を示す図である。
図 2 1は、 本発明のインターコネクタの配置構造 1を示す図である。
図 2 2は、 本発明のイン夕一コネクタの配置構造 2を示す図である。
図 2 3は、 本発明のイン夕一コネクタの配置構造 3を示す図である。
図 2 4は、 本発明のインタ一コネクタの配置構造 4を示す図である。
図 2 5は、 本発明のィンタ一コネクタの配置構造 5を示す図である。
図 2 6は、 本発明のインターコネクタの配置構造 6を示す図である。
図 2 7は、 本発明のインターコネクタの配置構造 7を示す図である。
図 2 8は、 本発明のインタ一コネクタの配置構造 8を示す図である。
図 2 9は、 本発明のインタ一コネクタの配置構造 9を示す図である。
図 3 0は、 本発明のインターコネクタの配置構造 1 0を示す図である。
図 3 1は、 本発明のインターコネクタの配置構造 1 1を示す図である。 発明を実施するための最良の形態
本発明は、 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインターコネク 夕に接する面が絶縁体である基板の表面に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気極からな る複数個のセルを形成するとともに、 隣接するセル間をィンターコネクタを介して電 気的に直列に接続してなる S OF Cモジュール、 および、 複数の S OF Cモジュール を連結してなる S O F Cモジュールすなわち S〇 F C連結モジュールに係るものであ る。 そして、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてなることを基本的特徴とす る。
本発明によれば、 横縞方式の S OF Cモジュールにおいて、 高電圧化を図り、 発電 効率、 集電効率を改善することができる。
前記内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインターコネクタに接 する面が絶縁体である基板としては、 その内部に燃料を流通させ、 その外面に複数個 のセルを配置でき、 且つ、 少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体 である構造であればよく、 例えば、 断面矩形状 （中空扁平状） 、 断面三角形状、 断面 四角形状 （中空四角形状） 、 断面五角形状、 断面三角形状等の断面多角形状、 断面円 形状、 断面楕円形状その他適宜の構造とすることができる。 燃料の流通部は、 それら 形状の絶縁体基板中に 1個設ける場合のほか、 複数個設けることができる。
固体電解質の構成材料としては、 イオン導電性を有する固体電解質であればよく、 その構成材料の例としては、 下記 (1) 〜 (4) の材料が挙げられる。
(1) イットリア安定化ジルコニァ CYS Z ： (Υ203) X (Z r〇2) (式中 、 = 0• 05〜0· 15〕 。
(2) スカンジァ安定化ジルコニァ 〔 （S c 203) X (Z r〇2) I (式中、 x = 0. 05〜0. 15) 〕 。
(3) イツ卜リアドープセリア 〔 (Υ2〇3) X (Ce02) ! -x (式中、 x = 0. 0 2〜0. 4) 〕 。
(4) ガドリアドープセリア 〔 (Gcl2〇3) X (C e〇2) i -x (式中、 x = 0. 0
2〜0. 4) 〕 。
燃料極の構成材料としては、 例えば N iを主成分とする材料、 N iと YS Z 〔 (Y 2〇3) X (Z r 02) i-x (式中、 x = 0. 05〜0· 15) 〕 との混合物からなる材料 などが用いられる。 N iと YS Ζとの混合物からなる材料の場合、 当該混合物中、 N iを 40 V o 1 %以上分散させた材料であるのが好ましい。
空気極の構成材料としては、 例えば S rドープ L aMn〇3が用いられる。
前記内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びイン夕一コネクタに接 する面が絶縁体である基板の構成材料としては、 Mg〇と MgA 1204の混合物、 ジ ルコニァ系酸化物、 ジルコニァ系酸化物と MgOと MgA 12〇4の混合物などを用い ることができる。 このうち、 MgOと MgA 1204の混合物は、 MgOが 20〜70 V o 1 %含まれる MgOと MgA 1204の混合物であるのが好ましい。 また、 ジルコ ニァ系酸化物の例としては、 イットリア安定化ジルコニァ 〔YSZ ： (Y2Os) X (Z r 02) i-x, 式中、 x = 0. 03〜0. 12〕 などが挙げられる。 本発明の S OF Cモジュールにおいては、 隣接するセルの燃料極及び空気極間 （す にわち、 一のセルの燃料極と当該セルの隣のセルの空気極との間） をインタ一コネク 夕により接続する。 その構成材料の例としては、 下記 （1) 〜 （4) の材料が挙げら れる。
(1) 式 （Ln， A) C r Os (式中、 Lnはランタノイド、 Aは B a、 Ca、 M gまたは S rである） で示される酸化物を主成分とする材料。
(2) T iを含む酸化物、 例えば MT i 03 (式中、 Mは B a、 Ca、 Pb、 B i 、 Cu、 S r、 L a、 L i、 C eから選ばれた少なくとも 1種の元素である） 。
(3) A gを主原料とする材料。 この材料の場合には、 この材料で作製されたィ ンターコネクタをガラスで覆うことが望ましい。
(4) Ag、 Agろう及び Agとガラスの混合物のうちのいずれか 1種または 2 種以上からなる材料。 また、 本発明の固体酸化物形燃料電池モジュールにおいては、 電解質と空気極との間に界面層を有することができる。
〈本発明の具体的態様〉
以下、 本発明について、 順次、 その具体的態様を説明するが、 本発明がこれら態様 に限定されないことはもちろんである。
(SO F Cモジュールの構成例 1 }
図 2 (a) - (c) は、 本発明の S O F Cモジュールの構成例 1を示す図である。 図 2 (a) は斜視図、 図 2 (b) は平面図、 図 2 (c) は、 図 2 (b) 中 A— A線断 面図で、 図 2 (b) より拡大して示している。 図 2 (a) 一 （c) のとおり、 中空扁 平状の多孔質絶縁体基板 1 1の内部に燃料の流通部 17を有し、 且つ、 少なくともセ ル 12及びイン夕一コネクタ 16に接する面が絶縁体である基板の上下両面のうちい ずれか一面または両面に、 順次、 燃料極 13、 電解質 14及び空気極 15からなる複 数個のセル 12を直列に形成し、 隣接するセル間をインターコネクタ 16を介して接 続する。 なお、 図 2 (c) では、 イン夕一コネクタ 16は空気極 15の表面の一部を 覆っているが、 全面を覆ってもよい。 また、 図 2 (c) 中、 Sとして示す空白部分は イン夕一コネクタ材料で満たされていてもよい。 これらの点は、 以下同様である。 そして、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせて構成する。 図 2 (a) 一 （c ) では、 矢印 (- >Z) で示すように、 そのうち各セルの面積を燃料の流れ方向に順次 大きく構成した場合を示し、 図 2 (c) 中、 15'、 15''、 15'''として示すよう に、 セルの燃料極 13、 電解質 14の面積が燃料の流れ方向に順次大きくなるに伴い 、 空気極の面積を順次大きく構成している。
このほか、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせて構成する態様例として、 下 記 （1) 一 （3) のように構成してもよい。
(1) セルの面積が同じセルの複数個を一つのセルグループとする。 そして、 燃料 の流れ方向に、 順次、 セルの面積を大きくしたセルグループを配置して構成する。 例 えば、 燃料の流れ方向に、 セルグループ a→セルグループ b→セルグループ c · · · というようにセルグループを配置し、 その際、 セルグループ bのセルの面積をセルグ ループ aのセルの面積より大きくし、 セルグループ cのセルの面積をセルグループ b のセルの面積より大きくする · · 'というように配置する。
( 2 ) セルの面積が同じセルの複数個を一つのセルグループとする。 そして、 燃料 の流れ方向に、 順次、 セルグループとグループをなさないセル （つまり一つのセル） とを交互に燃料の流れ方向にセルの面積を順次大きくして配置して構成する。 例えば 、 燃料の流れ方向に、 セルグループ a→セル b→セルグループ c→セル d · · 'とい うように配置し、 その際、 セル bの面積をセルグループ aのセルの面積より大きくし 、 セルグループ cのセルの面積をセル bのセルの面積より大きくする ' · 'というよ うに配置する。
( 3 ) セルの面積が同じセルの複数個を一つのセルグループとする。 そして、 燃料 の流れ方向に、 順次、 セルグループとグループをなさないセル (つまり一つのセル) とをァ卜ランダムに燃料の流れ方向にセルの面積を順次大きくして配置して構成する 。 例えば、 燃料の流れ方向に、 セルグループ a→セル b—セル c→セルグループ d→ セル e · ■ ·というように配置し、 その際、 セル bの面積をセルグループ aのセルの 面積より大きくし、 セル cのセルの面積をセル bのセルの面積より大きし、 セルダル ープ dのセルの面積をセル cの面積より大きくする · · ·というように配置する。 電力は、 燃料の流れ方向の最前端のセルと燃料の流れ方向の最後端のセルから取り 出される。 燃料の流れ方向にかけて燃料はセルで消費されて漸次薄まっていくが、 図 2 ( a ) — （c ) の例では、 各セルの面積を燃料の流れ方向に順次大きくしているの で、 電流密度も順次小さくなる。 この点、 上記 ( 1 ) 一 ( 3 ) の態様例の場合も同様 である。 このため、 発電効率を向上させることができる。 また、 隣接するセルを電気 的に直列に接合するセル数が増大するため電圧が増大し、 直流 (D C) から交流 （A D) への変換効率を向上させることができる。
内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインタ一コネクタに接する 面が絶縁体である基板は、 その内部に燃料を流通させ、 その外面に複数個のセルを配 置できる構造であればよい。 図 3 ( a ) 一 ( g ) はその幾つか例を示す図である。 こ れらの図中、 図 2 ( a ) 一 （c ) と共通する部分には同じ符号を付している。 図 3 ( a ) は断面矩形状ないし扁平状の多孔質絶縁体基板の例で、 絶縁体基板 1 1に中空域 を 1個設けた場合である。 該中空域が燃料の流路すなわち燃料の流通部 1 7となる。 図 3 ( b ) — （e ) は、 断面矩形状ないし扁平状の多孔質絶縁体基板の例で、 絶縁体 基板 1 1に複数個の燃料流路すなわち複数個の燃料の流通部 1 7を設けた例である。 図 3 ( f ) — ( g ) は断面円形状ないし楕円形状の多孔質絶縁体基板の例で、 絶縁体 基板 1 1に複数個の燃料流路すなわち複数個の燃料の流通部 1 7を設けた例である。 図 3 ( b ) - ( g ) の各例において、 燃料の流通部 1 7の断面形状はこれら図に示し た形状とは限らず適宜の形状とすることができる。
図 4 (a) — （c) は、 その絶縁体基板を断面四角形状ないしほぼ断面四角形状に 構成した場合である。 これらの図中、 図 3 (a) — (g) と共通する部分には同じ符 号を付している。 図 4 (a) の例では、 絶縁体基板 1 1の上下両面に燃料極 13を配 置し、 燃料極面を含む全周面に電解質 14を配置する。 そして、 上下燃料極 13に対 応する面の電解質 14に空気極 15を配置する。 図 4 (b) の例では、 絶縁体基板 1 1の全周面に燃料極 13を配置し、 燃料極 13の全周面に電解質 14を配置する。 そ して、 上下の電解質 14の面に空気極 15を配置する。 図 4 (c) の例では、 絶縁体 基板 11の全周面に燃料極 13を配置し、 燃料極 13の全周面に電解質 14を配置す る。 そして、 上下の電解質 14の面に空気極 15を配置し、 該空気極 15を配置した 以外の電解質 14の面に空気極 （15) または導電体 18を配置する。 図 4 (a) 一 (c) では、 断面四角形状ないしほぼ四角形状の場合を示しているが、 他の断面多角 形状、 断面楕円形状等の基板の場合も同様である。 他の構成は図 2〜 3の場合と同様 である。
〈基板の構成〉
本発明では、 基板として、 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及び インターコネクタに接する面が多孔質の絶縁体である基板を用いる。 図 5 (a) _ ( b) は、 少なくともセルに接する面が絶縁体である基板の構成例を示す図である。 こ れらの図中、 図 4 (a) 一 (b) と共通する部分には同じ符号を付している。 図 5 ( a) の構成例は、 基板のうち、 燃料極 13と接する部分を多孔質絶縁体 1 1で構成し 、 他の部分を電気伝導性物質 （導電性物質） 18で構成する。 この点、 少なくともィ ン夕一コネクタに接する面が絶縁体である場合も同様である。 図 5 (b) の構成例は 、 セルに接する面を含めた基板全体を多孔質絶縁体 11で構成する例である。 この点 、 少なくともイン夕一コネクタに接する面が絶縁体である場合も同様である。 図 5 ( a) - (b) では、 断面矩形状の場合を示しているが、 他の断面多角形状、 断面楕円 形状、 断面円形状等の基板の場合も同様である。 基板の構成については、 下記 SOF Cモジュールの構成例 2についても同様である。
< S〇 F Cモジュールの構成例 2 >
図 6 (a) - (c) は、 本発明の S 0 F Cモジュールの構成例 2を示す図である。 図 6 (a) は斜視図、 図 6 (b) は平面図、 図 6 (c) は、 図 6 (b) 中 A— A線断 面図で、 図 6 (b) より拡大して示している。 図 6 (a) - (c) のとおり、 断面矩 形状ないし中空扁平状の絶縁体基板の上下両面のうちいずれか一面または両面に対し て、 第 1列から第 n列の複数列のそれぞれの列に、 順次、 燃料極 13、 電解質 14及 び空気極 15からなる複数個のセル 12を形成するとともに、 隣接するセル 12間を インタ一コネクタを介して電気的に直列に接続する。 図 6 (a) 一 （c) では、 第 1 列と第 2列の 2列の場合を示しているが、 3列以上とする場合も同様である。 また、 図 6 (a) 中、 その上面 （表面） のセル間の電流の流れ方向を示しているが、 その下 面 （裏面） に配置されたセル間の電流の流れ方向についても同様である。
そして、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせて構成する。 図 6 (a) 一 （c ) では、 矢印 （→Z) で示すように、 そのうち各セルの面積を燃料の流れ方向に順次 大きく構成した場合を示している。 このほか、 各列について、 前述 SO FCモジユー ルの構成例 1の場合と同様、 下記 （1) 一 （3) のように構成してもよい。
(1) セルの面積が同じセルの複数個を一つのセルグループとする。 そして、 燃料 の流れ方向に、 順次、 セルの面積を大きくしたセルグループを配置する。
(2) セルの面積が同じセルの複数個を一つのセルグループとする。 そして、 燃料 の流れ方向に、 順次、 セルグループとグループをなさないセル （つまり 1個のセル） とを交互に燃料の流れ方向にセルの面積を順次大きくして配置する。
(3) セルの面積が同じセルの複数個を一つのセルグループとする。 そして、 燃料 の流れ方向に、 順次、 セルグループとグループをなさないセル (つまり 1個のセル) とをアトランダムに燃料の流れ方向にセルの面積を順次大きくして配置する。
また、 各列単位すなわち各モジュール単位で各列に配置するセルの面積を、 各列毎 に、 燃料の流れ方向に異ならせて構成する。 図 7 (a) - (b) 、 III 8 (a) 一 (b ) はこの態様の数例を示す図である。 これら図において、 第 1列一第 4列の各列は各 S OF Cモジュールを示し、 インターコネクタ等の記載は省略している。 なお、 これ ら例での複数の各モジュールはセルが配置された面を平行にして配置されるが、 それ ら各図では、 セルの配列態様を示すため、 その配列面側を示している。 燃料は、 例え ば、 後述図 9 (a) の右図、 図 10 (a) - (b) 等に示すように、 最前列のモジュ ールから順次、 隣接するモジュ一ルへ供給される。 図 7 (a) 一 (b) 、 図 8 (a) - (b) 中、 19はその燃料流路である。 また、 これら図ではモジュールが 4列の場 合を示しているが、 2〜 3列の場合、 5列以上の場合も同様である。
図 7 (a) の例は、 各モジュール単位でセルの面積を順次大きくした例である。 図 7 (a) において、 第 1列の各セル 20の面積は小さく、 その右側の第 2列の各セル の面積は第 1列の各セル 20の面積より大きく、 その右側の第 3列の各セルの面積は 第 2列の各セルの面積より大きく、 最右端の第 4列の各セル 20の面積は第 3列の各 セルの面積より大きく構成されている。
図 7 (b) の例は、 各列すなわちモジユール単位内でセルの面積をグループ内で異 ならせ、 また各モジュール毎にセルの面積を異ならせた例である。 図 7 (b) におい て、 左端の第 1列とその次の第 2列については、 ともに下から 6個のセル 20の面積 は小さく （同じセル面積の 6個のセルのグループ） 、 その上の 5個のセル 20の面積 はそれより大きく構成されている （同じセル面積の 5個のセルのグループ） 。 その右 側の第 3列のセルについては、 下から 4個のセルの面積は小さく （同じセル面積の 4 個のセルのグループ） 、 その上 5個のセルの面積はそれより大きく構成されている （ 同じセル面積の 5個のセルのグループ） 。 最右側の第 4列のセル 20については、 下 から 5個の面積は小さく （同じセル面積の 5個のセルのグループ） 、 その上 3個のセ ル 20の面積はそれより大きく構成されている （同じセル面積の 3個のセルのグルー プ） 。
図 8 (b) の例は、 左端の第 1列から第 3列までの各セル 20の面積を同じくし、 第 4列の各セル 20の面積を第 1列から第 3列までの各セルの面積より大きくして構 成されている。 図 8 (b) の例は、 左端の第 1列から第 3列までの各セル 20の面積 を同じくし、 最右側の第 4列のセル 20については、 下から 6個の面積は小さく （同 じセル面積の 6個のセルのグループ） 、 その上 5個のセル 20の面積はそれより大き く構成されている （同じセル面積の 5個のセルのグループ） 。
以上図 7 (a) _ (b) 、 図 8 (a) — （b) の態様例の場合、 電力は、 第 1列の 燃料の流れ方向の最前端のセルと第 4列の燃料の流れ方向の最後端のセルから取り出 される。 燃料は、 セルで消費されて、 燃料の流れ方向に漸次薄まっていくが、 各セル または各セルの空気極の面積を、 セルグループ単位またはモジユール単位で、 燃料の 流れ方向に異ならせているので、 前述 S O F Cモジュールの構成例 1の場合と同様の 効果が得られる。 加えて、 第 1列から第 n列の複数列のそれぞれの列に、 複数個のセ ルを電気的に直列に形成しているので、 数多くのセルを配列できる。 このため、 コン パク卜な構成で大きな電力を得ることができる。
《固体酸化物形燃料電池連結モジュールの構成例》 以下、 本発明に係る固体酸化物形燃料電池連結モジュールの構成例、 すなわち以上 のように構成した S O F Cモジュールを連結する構成例を説明する。
(SOF Cモジュール間を連結する構成例 1〉 図 9 (a) 一 (c) はモジュールの 2個を連結する構成例を示す図である。 これら 図中、 モジュールに配置されたセル等の記載は省略している。 この点、 以下、 図 18 まで同様である。 図 9 (b) のとおり、 S OF Cモジュール 2 1の片面の下部、 すな わち燃料導入側に雌ネジ孔 22を設け、 そのモジュールの 2個を間隔を置いて、 面平 行に相対して配置する。 図 9 (b) 中 23は雌ネジである。 そして、 隣接する雌ネジ 孔 22に対応して雄ネジ切りをした中空凸部を有する間隔保持部材 24を介在させ、 該中空間隔保持部材 24を回動させて固定する。 図 9 (c) は間隔保持部材 24を示 す図で、 25は中空部すなわち貫通孔、 26は雌ネジ 23に対応する雄ネジである。 ここで、 各雌ネジ孔 22の雌ネジ 23を、 中空間隔保持部材 24の中空凸部に設けた 雄ネジ 26に対応した雌ネジ 23とすることで、 該中空間隔保持部材 24を回動させ るだけで両モジュール 2 1を連結し、 固定することができる。
図 9 (a) 中の右側の図は、 こうして構成された SO FC連結モジュールであり、 燃料の流れ方向を矢印 （†) で示している。 図 9 (a) 中、 27は燃料導入管、 28 はオフガス導出管である。 各モジュール 21内に、 例えば図示のような仕切板 29を モジュール 21の上端内壁に対して間隔を置いて配置しておく。 30はその間隙であ る。 左側のモジュールの下端で導入された燃料は、 矢印 （†) で示すように仕切板 2 9に沿って上昇し、 上部間隙 30で折り返して下降し、 中空間隔保持部材 24の貫通 孔 25を通ってお側のジュールに入り、 上昇し、 仕切板 29の上部間隙 30で折り返 して下降し、 右側のモジュールの下端で利用済み燃料すなわちオフガスとして排出さ れる。 図示の仕切板 29は、 一例であるが、 燃料をそのように折り返し流通させ得る ものであれば適宜の構造とすることができる。 これらの点は、 以下の構成例でも同様 である。 また、 以下の各構成例に対応する図面中に、 燃料の流れ方向を適宜矢印 （† ) で示している。
{ S O F Cモジュール間を連結する構成例 2 ) 本構成例 2は、 上述構成例 1と同様の手法で 3個以上の S 0 F Cモジュール間を連 結する構成例である。 図 10は本構成例 2を示す図で、 図 10 (a) は SOFCモジ ユールの 3個を連結固定する場合、 図 10 (b) は S〇 F Cモジュールの 4個以上の 複数個を連結し、 固定する場合である。 これらの図中、 図 9 (a) — （c) と共通す る部分には同じ符号を付している。 両端のモジュールのうち、 左端のモジュールの片 面の下部 （燃料導出側） と、 右端のモジュール 21の片面の下部 (燃料導入側) とに 雌ネジ孔を設け、 左右両端のモジュール間に配置されるモジュールには、 燃料導入側 及び燃料導出側の両面に雌ネジ孔を設ける。 そして、 図 10 (a) - (b) のように 、 それらモジュールの複数個を間隔を置いて面平行に配置して固定する。 ここで用い る中空間隔保持部材 24の構造、 固定の仕方等については前述構成例 1の場合と同様 である。
( S 0 F Cモジュール間を連結する構成例 3〉 本構成例 3は、 S 0 F Cモジュールを連結する他の構成例である。 図 11 (a) ― (d) 、 図 12 (a) ― (b) は本構成例 3を示す図である。 図 11 (a) は、 開口 36を設けた 2個のモジュール 21を併置し、 開口 36間に中空凸部を有する中空の 間隔保持部材 31を介在させ、 該開口 36にポルト 30を嵌挿した状態を示す図であ る。 図 1 1 (b) — （c) は間隔保持部材 31の構造を示す図である。 間隔保持部材 31は、 凸部 32とその両側に裾部 33を有し、 それを貫通する孔 34を有する。 貫 通孔 34の径はこれに嵌挿するポルト軸部の径より大きくし、 裾部 33の外径はそれ より大きく構成されている。
また、 図 11 (d) の左側の図は、 モジュール 21のうち、 嵌挿するポルト頭側の 面を示す図で、 ポルト軸部の径に対応する孔 35を有する。 図 1 1 (d) の右側の図 は、 モジュール 21のうち、 そのポルト頭側の面と相対する側の面を示す図で、 間隔 保持部材 31の裾部 33の径に対応する径の開口 36を有する。 そして、 図 11 (a) のように、 2個のモジュール 21を開口 36側が相対するよ うに配置し、 その間に間隔保持部材 31を介在させ、 左側のモジュール 21の孔 35 、 開口 36、 右側のモジュール 21の開口 36、 孔 35を通してポルト 30の軸部を 嵌揷する。 そして、 ポルトの雄ネジにナットを配して締め付けることで、 両モジユー ル 21間に間隔保持部材 31を密に固定する。 図 12 (a) は、 こうして構成した S OFC'連結モジュールを示している。 ポルトはその両側からナツ卜で締め付ける形式 のものでもよく、 図 12 (b) はこの場合の間隔保持部材 31と軸部の位置関係を示 している。
本 S OF C連結モジュールの場合、 図 12 (a) のとおり、 燃料は、. 左側のモジュ —ル 21の下端で導入され、 矢印 （†) で示すように仕切板 29に沿って上昇し、 上 端で折り返して下降し、 ポルトの軸部と中空間隔保持部材 31の貫通孔 34との間の 間隙 37を通って右側のジュールに入り、 上昇して、 仕切板 29の上端で折り返して 下降し、 右側のモジュールの下端でオフガスとして排出される。 く S O F Cモジュール間を連結する構成例 4 > 本構成例 4は、 上述構成例 3と同様の手法で 3個以上の S OF Cモジュール間を連 結する構成例である。 図 13 (a) — (b) は本構成例 4を示す図で、 図 13 (a) はモジュールの 3個を連結、 固定する場合、 図 13 (b) はモジュールの 4個以上の 複数個を連結、 固定する場合である。 左右両端のモジュール 21の間に配置するモジ ユール 21については、 モジュール 21の両側の面とも、 前述図 11 (d) の右側の 図に示すように、 間隔保持部材 31の裾部 33の外径に対応する径の開口 36を設け る。 左右両端のモジュール 21については構成例 3の場合と同様である。
そして、 図 13 (a) 一 (b) のように、 各モジュール 21を面平行に配置し、 そ のそれぞれの間に間隔保持部材 31を介在させ、 前記構成例 3と同様にしてその一端 からボルト 31の軸部を嵌揷する。 次いで、 ポルト頭を有するポルトまたは両端をナ ット締めするボルトを嵌挿し、 ボルト頭を有するポルトでは他端から、 両端をナット 締めするポルトでは両端からナツ卜締めをして連結し、 密に固定する。 この場合、 ポ ル卜の直径を開口 36の径より小さくすることにより、 両者間で燃料を流通させる。 こうして構成した本 SOF C連結モジュールにおける燃料の流れは、 前述構成例 3の 場合と同様である。 く S 0 F Cモジュール間を連結する構成例 5 )
SOF Cモジュール間を連結する構成例 3— 4は中空の間隔保持部材にポル卜を嵌 挿して固定する例であるが、 本構成例 5はポルトを用いることなく、 2個以上の SO FCモジュール間を連結する構成例である。 図 14、 図 15 (a) - (b) は本構成 例 5を示す図で、 5個のモジュールを面平行に配置して連結する場合を示している。 図 14はモジュールの連結過程を示す図、 図 15 (a) — (b) は連結後の配置関係 等を示す図である。 図 15 (a) は縦断面図であり、 上下にある断熱材、 燃料導入管 等の記載は省略している。 図 15 (b) は図 15 (a) 中 A— A線断面図である。 図 14のとおり、 5個のモジュール 21のうち左右両端のモジュールには長手方向 の一方の側 （燃料導入側） の片面に開口 38が設けられ、 その左右両端側を除く 3個 のモジュールには長手方向の一方側 （燃料導入側） の両面に開口 39が設けられてい る。 それら開口 38、 39の径は図 11 (c) に示すような中空の間隔保持部材 31 の裾部 33の外径と同じである。
そして、 図 14のように、 それら開口のうち相対する開口 38と開口 39との間、 開口 39と 39との間、 開口 39と開口 38との間に中空の間隔保持部材 31を介在 させて固定する。 その固定手段として焼結法を用いてもよい。 この場合、 各開口と各 間隔保持部材 31の裾部 33間で焼結により密に固定される。 焼結法は、 後述構成例 6〜8においても適用できる。 また、 その固定を、 図 15 (a) 一 (b) のように、 その全体をケーシング 40内に配置し、 固定してもよい。 この場合、 その固定に際し て上記焼結法を併用してもよい。 また、 その全体をケ一シング 40内に配置するに際 して、 左右両端のモジュールのうちいずれか一方または両方のモジュ一ルとケ一シン グ 40の内壁との間にパネ等の弾性部材 41を配置することにより、 それらを密に固 定することができる。 図 15 (a) 一 (b) では左右両端のモジュールのうちいずれ か一方モジュールとケ一シング 40の内壁との間にバネ等の弾性部材 41を配置した 場合を示している。 また、 図 15 (a) 中、 燃料の流通方向を矢印 (†) で示してい る。 図 14、 図 15 (a) - (b) にはモジュールの 5個を連結、 固定する場合を示 しているが、 2〜4個、 6個以上を連結、 固定する場合も同様である。
< S 0 F Cモジュール間を連結する構成例 6〉
S 0 F Cモジュール間を連結する以上の構成例 1〜 5は SO F Cモジュールの燃 料導入側で連結する例であるが、 本構成例 6は、 S OF Cモジュールの燃料導入側及 び燃料導出側で連結する例である。 図 16 (a) 一 (b) は本構成例 6を示す図であ る。 本構成例 6では、 連結部材として、 前述図 1 1 (c) に示すような中空の間隔保 持部材 31のみを用いる。 また、 本構成例 6では、 各モジュール内部に、 構成例 1等 では必要であった、 燃料の流れを案内する仕切板 29、 あるいはこれに相当する部材 を設ける必要がない。
各モジュールの燃料導入側及び燃料導出側に開口を設ける。 それら開口の径は中空 の間隔保持部材 31の裾部 33の外径と同じである。 この場合、 図 16 (a) 一 (b ) のとおり、 最左端のモジュールには燃料導出側のみに開口を設け、 最右端のモジュ —ルには燃料導入側のみに開口を設ける。 そして、 図 16 (a) - (b) に示すよう に、 相隣り合う、 すなわち隣接するモジュールの相対する開口間にそれぞれ中空の間 隔保持部材 31を介在させ、 全体をケ一シング 40内に配置する。 なお、 図 16 (b ) 中、 ケーシング 40は一部をカットして示している。 こうして構成して複数のモジ ユールを配置した連結モジュールでは、 燃料は、 最左端のモジュールの下部の燃料導 入管 42から導入され、 図 16 (a) 中矢印 （†) のように流通して発電に寄与し、 順次隣接するモジュールを流通して、 最右端のモジュールの上部のオフガス導出管 4 3から利用済み燃料すなわちオフガスとして排出される。
< S〇 F Cモジュール間を連結する構成例 7 } 本構成例 7は、 S〇 F Cモジュールの燃料導入側及び燃料導出側を連結する点では 構成例 6と同じであるが、 各モジュール間を中空の間隔保持部材と中空でない間隔保 持部材とで連結する例である。 図 17 (a) — （c) は本構成例 7を示す図である。 なお、 図 17 (a) 中、 ケーシング 40の記載は省略し、 また、 図 17 (b) は図 1 7 (a) を上方から見た図で、 図 17 (b) 中、 ケーシング 40は一部をカットして 示している。 ここで、 中空の間隔保持部材としては前述図 1 1 (c) に示すような間 隔保持部材 31を用い、 中空でない間隔保持部材としては図 17 (c) に示すような 間隔保持部材 44を用いる。 図 17 (c) に示すように、 中空でない間隔保持部材 4 4は、 中空の間隔保持部材 31では備える貫通孔 34、 つまり燃料流路を有しない点 を除き、 中空の間隔保持部材 31と同じ構造である。
図 17 (a) のとおり、 中空の間隔保持部材 31と中空でない間隔保持部材 44と を上下交互に配置する。 中空でない間隔保持部材 44は、 間隔保持部材の役割をし、 隣接するモジュール間の間隔保持、 固定をより良好にすることができる。 これら以外 の点は、 前述構成例 6の場合と同様である。
(SO F Cモジュール間を連結する構成例 8 ) 本構成例 8は、 複数の S〇 F Cモジュールを連結する構成としては、 前述構成例 5 等と同様であるが、 各モジュール内部の燃料が外部に放出される箇所に圧力損失があ るように構成した例である。 本構成例 8では、 各モジュールに導入された燃料を各モ ジュールのそれぞれから外部に放出するので、 各モジュール内に、 燃料の流れを案内 する仕切板、 あるいはこれに相当する部材を設ける必要がない。
図 18は本構成例 8を示す図である。 図 18のとおり、 燃料導入管 42を最前端の モジュールだけに設け、 利用済み燃料の導出管 43は、 各モジュール毎に設ける。 そ して、 各モジュールの各導出管 43の内径を左側のモジユールから右側のモジュ一ル へと順次大きくしてある。 最前端のモジュールに導入された燃料は、 分岐して中空の 間隔保持部材 31の孔を介して次のモジュールに導入され、 以降同様にして、 順次各 モジュールに導入される。 本構成例 8によれば、 電池作動時に、 導出管 43の内径が 大きいモジュールでは圧損が生じ、 その圧損に相当する分、 当該モジュールの直前の モジュールへ導入された燃料が中空の間隔保持部材 31中を通って、 当該次のモジュ —ルへ導入される。 図 18にはモジュールの 5個を連結、 固定する場合を示している が、 2〜4個、 6個以上を連結固定する場合も同様である。 図 1 9は、 燃料の供給を室温領域で行うタイプのもので、 各 S O F Cモジュールへ 等しい燃料が流れるように室温で調整するように構成した例である。 図 1 9のとおり 、 燃料は、 共通の燃料供給管 4 5から分岐され、 各燃料導入管 4 6を経て、 各モジュ ールに導入される。 図示は省略しているが、 各モジュール間の連結部は、 前述図 1 7 ( c ) に示すような中空でない間隔保持部材 4 4によってもよく、 前述図 1 1 ( c ) に示すような中空の間隔保持部材 3 1によってもよい。 中空の間隔保持部材 3 1を用 いた場合には、 各モジュールに導入された燃料は、 中空部すなわち貫通孔 3 4を通し て隣接するモジュ一ル間を相互に流通する。
〈電流取り出し導体の配置構造〉
以上のとおり構成された各 S O F Cモジュール及び S O F C連結モジュール （すな わち、 複数の S O F Cモジュールを連結した S O F Cモジュール） においては、 電力 は、 燃料の流れ方向の最前端の燃料極から導出された導体と燃料の流れ方向の最後端 の空気極から導出された導体を介して取り出される。 本発明においては、 その両導体 を燃料極側に配置することにより、 電流を全て燃料流路側から取り出し、 両導体の酸 化による劣化を防止することができる。 すなわち、 S O F Cの燃料は水素、 一酸化炭 素、 メタンであり、 これらは還元性ガスであるので、 導体を酸化しない。 図 2 0は、 その電流取り出し導体の配置構造例を示す図である。 なお、 燃料極 4 8と空気極 4 9 との間には電解質があるが、 図 2 0ではその記載は省略している。 図 2 0中、 5 0は インターコネクタである。 また、 間隔保持部材 5 5としては、 前述図 1 1 ( c ) に示 すような中空の間隔保持部材 3 1の場合を示しているが、 前述図 1 7 ( c ) に示すよ うな、 他の間隔保持部材の場合も同様である。
図 2 0のとおり、 燃料極 4 8からの電流取り出し導体 5 1を絶縁体基板 4 7の内側 の導体 5 3に導出させ、 また空気極 4 9からの電流取り出し導体 5 2を絶縁体基板 4 7の内側の導体 5 4に導出させる。 すなわち、 両導体 5 3、 5 4を燃料の流通部内に 導出させる。 この場合、 燃料極 4 8、 空気極 4 9からの取り出し電流は、 間隔保持部 材 5 5を介して絶縁体基板 4 7の内側に配置した導体 5 3、 5 4に通じることになる ので、 間隔保持部材 5 5も導電性である必要がある。 そこで、 間隔保持部材 5 5自体 を導電性材料で構成するが、 これに代えて、 ( 1 ) 間隔保持部材 5 5の表面を A g、 P t等の導電性金属でメツキする、 （2 ) 間隔保持部材 5 5に A g、 P t等の導電性 金属を含有させる、 ( 3 ) 絶縁体基板 4 7中に燃料極 4 8及び空気極 4 9からの導体 5 1、 5 2に続く導体を配置して、 それぞれ導体 5 3、 5 4に導通させる、 など適宜 な仕方で導電性にすることができる。
このように、 間隔保持部材 5 5を導電性にしておくことで、 隣接するモジュール間 の電気的接続も行えるので非常に有用である。 図 2 0で云えば、 図 2 0中 aとして示 すインターコネクタと bとして示すィンタ一コネクタは電気的に接続する必要がある が、 間隔保持部材 5 5を上記のように導電性にしておくことで、 インターコネクタ a とィンターコネクタ b間を電気的に接続することができる
〈隣接するセル間のインターコネクタの配置構造〉 以上のとおり構成された各 S 0 F Cモジュール及び S 0 F C連結モジュールにおい ては、 隣接するセル間にインタ一コネクタが配置される。 本発明においては、 隣接す るセル間の電解質膜間にインターコネクタの構成材料として緻密な材料を用いること により、 空気極から当該緻密な材料までは緻密でない材料を用いることができる。 ィ ンターコネクタは、 隣接するセル間、 すなわち前のセルの空気極とその直後のセルの 燃料極を連結する導体であり、 シート状、 線状その他適宜の形状で構成することがで きる。
ここで、 本発明における上記緻密な材料における緻密とは、 その材料の理論密度に 対して 9 0 %以上、 好ましくは 9 5 %以上の密度を有することを意味する。 これに対 して、 本発明における上記緻密でない材料における緻密とは、 その材料の理論密度に 対して 2 0 %以上ないし 9 0 %未満の密度を有することを意味する。 本発明において は、 インタ一コネクタの構成材料として緻密な材料と緻密でない材料を用いるが、 隣 接するセル間の電解質膜間に少なくとも緻密な材料を用いるとが必須であり、 この点 を前提として、 以下で述べる緻密でない材料の使用箇所に、 緻密でない材料に代えて 緻密な材料を用いてもよい。
イン夕一コネクタの構成材料が例えば （ L a、 S r ) C r 03の場合、 この材料は難 焼結性であり、 その作製が非常に困難である。 そこで、 本発明においては、 隣接する セル間のインタ一コネクタ材料として少なくとも緻密な材料を用いる。 これにより、 ガスシール性を高め、 ガスがインターコネクタと電解質との間から漏れ出すことを防 止することができる。 併せて、 緻密な材料であるので, 電気的接触を確保することが できる。 また、 上述のとおり、 空気極から当該緻密な材料までは、 緻密でない材料を 用いることができる。 これにより、 空気極の形成と同時に.. あるいは空気極の焼結温 度よりも低い温度で形成できるという効果が得られる。
〈ィンターコネクタの配置構造 1〉
図 2 1は本インタ一コネクタの配置構造 1を示す図である。 図 2 1中、 下方の図は 上方の図の一部を拡大して示した図である。 この点は、 以降、 図 2 2〜3 1について も同様である。 図 2 1中、 5 6は多孔質の絶縁体基板、 5 7は燃料極、 5 8は電解質 、 5 9は空気極であり、 この点は、 以降、 図 2 2〜3 1についても同様である。 また 、 インタ一コネクタ 〔図 2 1で言えば 「インタ一コネクタ （緻密でなくともよい） J として示した部分〕 の下面と電解質 5 8の上面は、 通常は接しているが、 その間にス ペースがある場合もある。 図 2 1では、 図中 Sとして示すように、 スペースがある場 合を示しているが、 スペース部分はインターコネクタ材料等で満たしてもよい。 この 点は、 以降、 図 2 2〜2 6、 図 2 8〜3 1についても同様である。 隣接するセル （図 2 1では左右のセル） 間に緻密なインターコネクタを配置する。 本配置構造 1では、 隣接する電解質 5 8間に緻密な材料を用い、 空気極 5 9から当該 緻密な材料までは緻密でない材料を用いる。 例えば （L n， A) C r O s (式中、 L n はランタノイド、 Aは B a、 C a、 M gまたは S rである） で示される酸化物を主成 分とする材料の場合、 この材料は難焼結性であり、 その作製が非常に困難である。 そ こで、 本配置構造 1のように、 隣接する電解質 5 8間に緻密な材料を用いることによ り、 ガスシール性を高め、 ガスがインタ一コネクタと電解質 5 8との間から漏れ出す ことを防止することができる。 併せて、 緻密な材料であるので、 電気的接触を確保す ることができる。
一般に、 インタ一コネクタと燃料極 5 7との連結はインタ一コネクタを燃料極 5 7 の下に配置して行っている。 これに対して、 図 2 1のとおり、 燃料極 5 7の上端面に 緻密なィンタ一コネクタ材料を臨ませていることにより、 その構成を容易にすること ができる。 また、 インターコネクタが電解質 5 8の一部を覆う構造としているので、 シール性を高めることができる。 空気極 5 9から当該緻密な材料までは緻密でない材 料を用い得る点は、 以下の配置構造でも同じである。
〈イン夕一コネクタの配置構造 2〉
図 2 2は本インターコネクタの配置構造 2を示す図である。 隣接するセル (図 2 2 では左右のセル) 間に緻密なインターコネクタを配置する。 本配置構造 2では、 隣接 する電解質 5 8間の燃料極 5 7上面の一部に緻密な材料を配置し、 緻密な材料のうち の一部は緻密でない材料に連結している。 これにより、 緻密でない材料部分を除き、 緻密な材料の上を電解質 5 8が覆う構造に構成する。 他の構成は配置構造 1の場合と 同じである。 本配置構造 2のように、 緻密なインタ一コネクタ材料の上を電解質 5 8 が覆う構造であるので、 ガスシール性をより高めることができる。
〈インターコネクタの配置構造 3〉
図 2 3は本インタ一コネクタの配置構造 3を示す図である。 隣接するセル (図 2 3 では左右のセル） 間にインターコネクタを配置する。 本配置構造 3では、 緻密な材料 を隣接する電解質 5 8間で且つ燃料極 5 7側の上面と、 これに続く燃料極 5 7の側面 に配置する。 これにより、 緻密なインターコネクタ材料と電解質 5 8との接触面積を 増やし、 イン夕一コネクタと燃料極 5 7との間の接触抵抗を低減させることができる 。 他の構成については配置構造 2の場合と同じである。
〈インターコネクタの配置構造 4〉
図 2 4は本インタ一コネクタの配置構造 4を示す図である。 隣接するセル （図 2 4 では左右のセル） 間に緻密なインターコネクタを配置する。 本配置構造 4では、 隣接 する電解質 5 8間と、 これに続く燃料極 5 7の側面に緻密なインターコネクタ材料を 配置する。 図 2 4のとおり、 断面 T字状で、 その頭部下面は電解質 5 8に接し、 その 脚部の一面の大部分 （すなわち電解質 5 8が貫通する部分を除き） が燃料極 5 7に接 し、 その脚部の他面は電解質 5 8に接している。 これにより、 緻密なインターコネク 夕材料と電解質 5 8との接触面積を増やし、 イン夕一コネクタと燃料極 5 7との間の 接触抵抗を低減させ、 シール性を高めることができる。 他の構成は配置構造 1の場合 と同じである。
〈インターコネクタの配置構造 5 >
図 2 5は本インターコネクタの配置構造 5を示す図である。 隣接するセル （図 2 5 は左右のセル） 間に緻密なインタ一コネクタを配置する。 本配置構造 5では、 緻密な インタ一コネクタ材料が、 隣接するセルのうち、 前のセルの電解質 5 8の上面から側 面に続き、 燃料極 5 7の側面に接し、 絶縁体基板 5 6の上面に接して、 次のセルの燃 料極 5 7の側面に接し、 電解質 5 8の側面から上側面に続くよう構成される。 これに より、 配置構造 4に比べて、 電解質 5 8が完全に分離される。 すなわち、 隣接したセ ル同士の電解質 5 8が分離される。 本配置構造 5によれば、 多孔質の絶縁体基板 5 6 からガスが漏れるのに対しても、 当該緻密なィン夕一コネクタ材料によりシールする ことができる。
〈インターコネクタの配置構造 6〉
図 2 6は本ィンターコネクタの配置構造 6を示す図である。 隣接するセル (図 2 6 では左右のセル） 間にインターコネクタを配置する。 本配置構造 6では、 緻密なイン ターコネクタ材料が、 隣接するセルのうち、 前のセルの電解質 5 8の上面から側面に 続き 絶縁体基板 5 6の上面に接して、 次のセルの燃料極 5 7の側面に接し、 電解質 5 8の下面に続くように構成される。 これにより、 前記配置構造 5と同様、 隣接した セル同士の電解質 5 8が分離される。 併せて、 空気極 5 9は電解質 5 8の上面に配置 される。 本配置構造 6によれば、 多孔質の絶縁体基板 5 6からのガス漏れに対しても 、 当該緻密なィンターコネクタ材料によりシール性を高めることができる。
' 〈インターコネクタの配置構造 7〉
図 2 7は本インターコネクタの配置構造 7を示す図である。 隣接するセル (図 2 7 では左おのセル） 間にインターコネクタを配置する。 本配置構造 7では各セルの電解 質 5 8が燃料極 5 7の側面まで覆うようにしてある。 本配置構造 7では、 緻密なイン 夕一コネクタ材料が、 隣接するセルのうち、 前のセルの空気極 5 9から電解質 5 8の 上面に続き、 その側面に接し、 絶縁体基板 5 6の上面に接して続き、 次のセルの電解 質 5 8の下面に続くように構成される。 これにより隣接したセル同士の電解質 5 8が 分離される。 本配置構造 7によれば、 多孔質の絶縁体基板 5 6からのガス漏れに対し ても、 当該緻密なイン夕一コネクタ材料によりシール性を高めることができる。 当該 緻密なィンターコネクタ材料を例えば A gを含有した材料で構成する場合、 A g単体 であると、 A gが飛散してしまうことがある。 そこで、 本配置構造 7では、 図 2 7の とおり、 A g含有材料の上をガラス材等で覆うことにより、 A gの飛散を防止するこ とができる。
〈インターコネクタの配置構造 8〉
図 2 8は本インターコネクタの配置構造 8を示す図である。 隣接するセル （図 2 8 では左右のセル） 間にインタ一コネクタを配置する。 図 2 8のとおり、 各セルを断面 でみて、 燃料極 5 7の両側面のうち、 燃料流の上流側の側面は電解質 5 8で覆わず、 燃料流の下流側の側面は電解質 5 8で覆い、 電解質 5 8が絶縁体基板 5 6の上面まで 覆うように構成する。 そして、 緻密なインターコネクタが、 絶縁体基板 5 6の上面の 電解質 5 8 (電解質 5 8と絶縁体基板 5 6上面間） から、 引続き絶縁体基板 5 6の上 面に接して、 次のセルの燃料極 5 7の側面に続き、 電解質 5 8の上面に接するように 構成される。 これにより隣接したセル同士の電解質 5 8が分離される。 本配置構造 8 によれば、 電解質 5 8が完全に分離され、 すなわち隣接したセル同士の電解質 5 8が 分離され、 緻密なインタ一コネクタを燃料極 5 7と接する側のセルの電解質 5 8上面 まで配置することにより、 シール性を高めることができる。 また、 電解質 5 8が、 燃 料極 5 7における燃料流の下流側の側面及び絶縁体基板 5 6の上面まで覆っているこ とにより、 シール性を高めることができる。
〈インターコネクタの配置構造 9 )
図 2 9は本インターコネクタの配置構造 9を示す図である。 隣接するセル （図 2 9 では左右のセル) 間にイン夕一コネクタを配置する。 図 2 9のとおり、 各セルを断面 でみて、 燃料極 5 7の両側面のうち、 燃料流の上流側の側面は電解質 5 8で覆わず、 燃料流の下流側の側面は電解質 5 8で覆い、 電解質 5 8が絶縁体基板 5 6の一部の上 面まで覆うように構成する。 そして、 緻密なインタ一コネクタが、 絶縁体基板 5 6の 一部上面の電解質 5 8から、 絶縁体基板 5 6の上面に接して、 次のセルの燃料極 5 7 の側面に続き、 電解質 5 8の下面 （すなわち電解質 5 8の下面と燃料極 5 7の間） に 接するように構成される。 これにより隣接したセル同士の電解質 5 8が分離される。 本配置構造 9によれば、 電解質 5 8がセル間で、 すなわち隣接したセル同士の電解質 5 8が完全に分離される。 そして、 上記のとおり、 緻密なインターコネクタが、 絶縁 体基板 5 6の一部上面の電解質 5 8から、 絶縁体基板 5 6の上面に接して、 次のセル の燃料極 5 7の側面に続き、 電解質 5 8の下面 （すなわち電解質 5 8の下面と燃料極 5 7の間） に接するようにすることにより、 シール性を高めることができる。
〈インターコネクタの配置構造 1 0〉
図 3 0は本インターコネクタの配置構造 1 0を示す図である。 隣接するセル （図 3 0では左おのセル） 間に緻密なインターコネクタを配置する。 図 3 0'のとおり、 本配 置構造 1 0は、 各セルを断面でみて、 燃料極 5 7の両側面のうち、 燃料流の上流側の 側面は電解質 5 8で覆わず、 燃料流の下流側の側面は電解質 5 8で覆い、 電解質 5 8 が絶縁体基板 5 6の一部の上面まで覆うように構成する。 そして、 緻密なインターコ ネク夕を、 絶縁体基板 5 6の一部上面の電解質 5 8の上面から、 絶縁体基板 5 6の上 面に接して、 次のセルの燃料極 5 7の側面に続き、 電解質 5 8の下面 （すなわち電解 質 5 8の下面と燃料極 5 7の間） に接するように構成される。 本配置構造 1 0によれ ば、 電解質 5 8がセル間で完全に分離され、 すなわち隣接したセル同士の電解質 5 8 が完全に分離される。 そして、 上記のとおり、 緻密なインターコネクタを、 絶縁体基 板 5 6の一部上面の電解質 5 8の上面から、 絶縁体基板 5 6の上面に接して、 次のセ ルの燃料極 5 7の側面に続き、 電解質 5 8の下面 （すなわち電解質 5 8の下面と燃料 極 5 7の間） に接するようにすることにより、 シール性を高めることができる。
〈インタ一コネクタの配置構造 1 1〉
図 3 1は本インタ一コネクタの配置構造 1 1を示す図である。 図 3 1のとおり、 本 配置構造 1 1は、 各セルを断面でみて、 燃料極 5 7の両側面のうち、 燃料流の上流側 の側面は電解質 5 8で覆わず、 燃料流の下流側の側面は電解質 5 8で覆い、 電解質 5 8が絶縁体基板 5 6の一部の上面まで覆うように構成する。 そして、 緻密なインター コネクタを、 絶縁体基板 5 6の一部上面の電解質 5 8の上面から、 絶縁体基板 5 6の 上面に接して、 次のセルの燃料極 5 7の側面に続き、 電解質 5 8の上面に接するよう に構成される。 本配置構造 1 1によれば、 電解質 5 8がセル間で完全に分離され、 す なわち隣接したセル同士の電解質 5 8が完全に分離される。 そして、 上記のとおり、 緻密なインターコネクタを、 絶縁体基板 5 6の一部上面の電解質 5 8の上面から、 絶 縁体基板 5 6の上面に接して、 次のセルの燃料極 5 7の側面に続き、 電解質 5 8の上 面に接するようにすることにより、 シール性を高めることができる。

Claims

請求の範囲
1 . 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインタ一コネクタに接 する面が絶縁体である基板の表面に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気極からなる複数 個のセルを形成するとともに、 隣接するセル間をインターコネクタを介して電気的に 直列に接続してなる固体酸化物形燃料電池モジュールであって、 各セルの面積を燃料 の流れ方向に異ならせてなることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュール。
2 . 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインターコネクタに接 する面が絶縁体である基板の表面に、 第 1列から第 n列の複数列のそれぞれの列に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気極からなる複数個のセルを形成するとともに、 隣接す るセル間をインタ一コネクタを介して電気的に直列に接続してなる固体酸化物形燃料 電池モジュールであって、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてなることを特 徴とする固体酸化物形燃料電池モジュ一ル。
3 . 請求項 1または 2に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールにおいて、 前記各 セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてなる構成が、 各セルの面積を燃料の流れ方 向に順次大きくしてなる構成であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジユー ル。
4. 請求項 1または 2に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールにおいて、 前記各 セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてなる構成が、 同じ面積の複数個のセルをグ ループとし、 そのセルグループの複数個をセルグループ毎のセルの面積を燃料の流れ 方向に順次大きくしてなる構成であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュ ール。
5 . 請求項 1または 2に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールにおいて、 前記各 セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてなる構成が、 同じ面積の複数個のセルをグ ループとし、 そのセルグループとセルグループでないセルとを交互またはアトランダ ムに、 セルの面積を燃料の流れ方向に順次大きくしてなる構成であることを特徴とす る固体酸化物形燃料電池モジュール。
6 . 請求項 1〜 5のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールにおい て、 前記内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインターコネクタに 接する面が絶縁体である基板が、 断面多角形状、 断面楕円形状管状または管状の基板 であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュール。
7 . 請求項 1〜 5のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールにおい て、 前内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインターコネクタに接 する面が絶縁体である基板が、 N iを分散させた基板であることを特徴とする固体酸 化物形燃料電池モジュール。
8. 請求項 7に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールにおいて、 前記 N iの分散 量が 35 V 0 1 %以下であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュール。
9. 請求項 1〜 5のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールにおい て、 前記内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインターコネクタに 接する面が絶縁体である基板の構成材料が、 Mg〇と Mg'A 12〇4の混合物、 ジルコ ニァ系酸化物またはジルコニァ系酸化物と Mg〇と Mg A 1204の混合物からなる材 料であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュール。
10. 請求項 9に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールにおいて、 前記 M g Oと MgA 1204の混合物が、 MgOが 20〜70 V 01 %含まれる MgOと MgA 120 の混合物であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジユール。
11. 請求項 1〜5のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールにお いて、 隣接するセル間の空気極及び燃料極間を接続するィンタ一コネクタの構成材料 が、 式 （Ln, A) C r03 (式中、 Lnはランタノイド、 Aは B a、 C a、 Mgまた は S rである) で示される酸化物を主成分とする材料であることを特徴とする固体酸 化物形燃料電池モジュール。
12. 請求項 1〜 5のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールにお いて、 隣接するセル間の空気極及び燃料極間を接続するィン夕一コネクタの構成材料 が、 T iを含む酸化物材料であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュール
13. 請求項 12に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールにおいて、 前記 T iを 含む酸化物材料が、 MT i Os (式中、 Mは B a、 C a、 Pb、 B i、 Cu、 S r、 L a、 L i、 C eから選ばれた少なくとも 1種の元素である) であることを特徴とする 固体酸化物形燃料電池モジュール。
14 · 請求項 1〜 5のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールにお いて、 隣接するセル間の空気極及び燃料極間を接続するインターコネクタの構成材料 が、 A gを主原料として含む材料であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジ ユール。
15. 請求項 14に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールにおいて、 前記 Agを 主原料として含む材料が、 Ag、 A gろう及び Agとガラスの混合物のうちのいずれ か 1種または 2種以上からなる材料であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モ ンユーレ。
1 6 . 請求項 1〜 5のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールにお いて、 隣接するセル間の空気極及び燃料極間を接続するィンターコネクタの構成材料 が、 A gを主原料とする材料で構成され、 該インタ一コネクタをガラスで覆ってなる ことを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュール。
1 7 . 請求項 1〜 5のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールにお いて、 隣接するセル間の空気極及び燃料極間を接続するインターコネクタの構成材料 が、 式 （L a -x S r x) C r 03 (式中、 x = 0〜0 . 6である） と金属との 2種類を 積層させてなる材料であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュール。
1 8 . 請求項 1〜 5のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールにお いて、 隣接するセル間の空気極及び燃料極間を接続するィン夕ーコネクタの構成材料 が、 式 （L a - x S r x) C r O s (式中、 x = 0〜0 . 6である） と A gを主原料とす る材料との 2種類を積層させてなる材料であることを特徴とする固体酸化物形燃料電 池モジュール。
1 9 . 請求項 1〜 5のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールにお いて、 電解質と空気極との間に界面層を有することを特徴とする固体酸化物形燃料電 池モジュール。
2 0 . 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインターコネクタに 接する面が絶縁体である基板の表面に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気極からなる複 数個のセルを形成するとともに、 隣接するセル間をインターコネクタを介して電気的 に直列に接続し、 且つ、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてなる固体酸化物 形燃料電池モジュールの 2個を間隔を置いて面平行に配置してなる固体酸化物形燃料 電池連結モジュールであって、 各モジュールの燃料導入側の相対する片面に雌ネジ孔 を設け、 その間に該雌ネジ孔に対応して雄ネジ切りした裾部を有する中空の間隔保持 部材を介在させ、 該中空間隔保持部材を回動させることにより両モジュールを固定し てなることを特徴とする固体酸化物形燃料電池連結モジュール。
2 1 . 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインターコネクタに 接する面が絶縁体である基板の表面に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気極からなる複 数個のセルを形成するとともに、 隣接するセル間をィンタ一コネクタを介して電気的 に直列に接続し、 且つ、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてなる固体酸化物 形燃料電池モジュールの複数個を面平行に配置して連結した固体酸化物形燃料電池連 結モジュールであって、 そのうち両端の 2個のモジュールの燃料導入側の片面に雌ネ ジ孔を設けるとともに、 両端のモジュール間の各モジュールの燃料導入側の両面に雌 ネジ孔を設けて、 隣接するモジュールの雌ネジ孔間に、 その雌ネジ孔に対応してネジ 切りした裾部を有する中空の間隔保持部材を介在させ、 該中空間隔保持部材を回動さ せて各モジュールを固定してなることを特徴とする固体酸化物形燃料電池連結モジュ ール。
2 2 . 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインターコネクタに 接する面が絶縁体である基板の表面に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気極からなる複 数個のセルを形成するとともに、 隣接するセル間をィンターコネクタを介して電気的 に直列に接続し、 且つ、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてなる固体酸化物 形燃料電池モジュールの 2個を間隔を置いて面平行に配置してなる固体酸化物形燃料 電池連結モジュールであって、 各モジュールの燃料導入側の相対する片面に開口を設 け、 且つ、 各モジュールの該開口に対応する他方の面にボルト軸の径に対応する孔を 設けるとともに、 その開口間に該開口に対応した裾部を有する中空の間隔保持部材を 介在させ、 該孔、 開口及び間隔保持部材の中空部に、 その一端からポルト頭を有する ポルトまたは両端にネジを有するポルトを嵌挿してナツト締めをしてなることを特徴 とする固体酸化物形燃料電池連結モジュール。
2 3 . 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びィンタ一コネクタに 接する面が絶緣体である基板の表面に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気極からなる複 数個のセルを形成するとともに、 隣接するセル間をイン夕一コネクタを介して電気的 に直列に接続し、 且つ、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてなる固体酸化物 形燃料電池モジュールの複数個を間隔を置いて面平行に配置してなる固体酸化物形燃 料電池連結モジュールであって、 そのうち両端の 2個のモジュールの燃料導入側の相 対する片面に開口を設け、 且つ、 該両端のモジュールの該開口に対応する他方の面に ボル卜軸の径に対応する孔を設けるとともに、 両端のモジュール間の各モジユールの 燃料導入側の両面に開口を設け、 それらの開口間に該開口に対応した裾部を有する中 空の間隔保持部材を介在させ、 該孔、 開口及び間隔保持部材の中空部に、 その一端か らポルト頭を有するボル 1、または両端にネジを有するボルトを嵌挿してナツト締めを してなることを特徴とする固体酸化物形燃料電池連結モジユール。
2 4 . 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインターコネクタに 接する面が絶縁体である基板の表面に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気極からなる複 数個のセルを形成するとともに、 隣接するセル間をインターコネクタを介して電気的 に直列に接続し、 且つ、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてなる固体酸化物 形燃料電池モジュ一ルの複数個を間隔を置いて面平行に配置してなる固体酸化物形燃 料電池連結モジュールであって、 そのうち両端の 2個のモジユールの燃料導入側の相 対する片面に開口を設けるとともに、 両端のモジユール間の各モジユールの燃料導入 側の両面に開口を設け、 それらの各開口間に該開口に対応した裾部を有する中空の間 隔保持部材を介在させて、 全体をケーシング内に配置、 固定してなることを特徴とす る固体酸化物形燃料電池連結モジュール。
2 5 . 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びイン夕一コネクタに 接する面が絶縁体である基板の表面に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気極からなる複 数個のセルを形成するとともに、 隣接するセル間をインタ一コネクタを介して電気的 に直列に接続し、 且つ、 各セルの面積を燃料の流れ方.向に異ならせてなる固体酸化物 形燃料電池モジュールの複数個を間隔を置いて面平行に配置してなる固体酸化物形燃 料電池連結モジュールであって、 そのうち最先端のモジュールの燃料導出側に開口を 設けるとともに、 これに続く各モジュールの燃料導出側及び燃料導入側に開口を設け 、 隣接するモジュール間の相対応する開口間に裾部を有する中空の間隔保持部材を介 在させて、 全体をケ一シング内に配置、 固定してなることを特徴とする固体酸化物形 燃料電池連結モジュール。
2 6 . 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びィン夕ーコネクタに 接する面が絶縁体である基板の表面に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気極からなる複 数個のセルを形成するとともに、 隣接するセル間をインタ一コネクタを介して電気的 に直列に接続し、 且つ、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてなる固体酸化物 形燃料電池モジュールの複数個を間隔を置いて面平行に配置してなる固体酸化物形燃 料電池連結モジュールであって、 そのうち最先端のモジュールの燃料導出側に開口設 けるとともに、 これに続く各モジュールの燃料導出側及び燃料導入側に開口を設け、 隣接するモジュール間の相対応する各開口間に裾部を有する中空の間隔保持部材と裾 部を有する中空でない間隔保持部材とを上下交互に介在させ、 全体をケ一シング内に 配置、 固定してなることを特徴とする固体酸化物形燃料電池連結モジュール。
2 7 . 内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びイン夕一コネクタに 接する面が絶縁体である基板の表面に、 順次、 燃料極、 電解質及び空気極からなる複 数個のセルを形成するとともに、 隣接するセル間をィンタ一コネクタを介して電気的 に直列に接続し、 且つ、 各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせてなる固体酸化物 形燃料電池モジュールの複数個を間隔を置いて面平行に.配置してなる固体酸化物形燃 料電池連結モジュールであって、 そのうち両端の 2個のモジュールの燃料導入側の相 対する片面に開口を設けるとともに、 両端のモジュール間の各モジュールの燃料導入 側の両面に開口を設け、 それらの各開口間に該開口に対応した裾部を有する中空の間 隔保持部材を介在させて、 全体をケーシング内に配置、 固定してなり、 各モジュール 内部の燃料が外部に放出される箇所に圧力損失があるように構成してなることを特徴 とする固体酸化物形燃料電池連結モジュール。
2 8 . 請求項 2 0〜 2 7のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュール において、 前記連結する各固体酸化物形燃料電池モジュールのセルの面積をモジユー ル単位で燃料の流れ方向に異ならせてなることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モ ジュール。
2 9 . 請求項 2 0〜2 7のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池連結モジュ —ルにおいて、 前記各モジュールの開口と該開口に対応した裾部を有する中空の間隔 保持部材または裾部を有する中空でない間隔保持部材の固定が焼結により固定されて なことを特徴とする固体酸化物形燃料電池連結モジュール。
3 0 . 請求項 2 4〜 2 7のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池連結モジュ ールにおいて、 前記全体をケーシング内に配置するに際して、 該全体の両端側のうち いずれか一方または両側とケーシング内壁間に弾性部材を介在させてなることを特徴 とする固体酸化物形燃料電池連結モジュール。
3 1 . 請求項 2 0〜 2 7のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュール において、 前記内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインタ一コネ クタに接する面が絶縁体である基板が、 断面多角形状、 断面楕円形状管状または管状 の基板であることを特徴とす固体酸化物形燃料電池連結モジュール。
3 2 · 請求項 2 0〜2 7のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池連結モジュ —ルにおいて、 燃料の流れ方向の最前端または最後端の燃料極側からの導体と、 燃料 の流れ方向の最後端または最前端の空気極からの導体とを燃料極側から、 絶縁体基板 の燃料流通側に配置し.， 電力を燃料流路側から取り出すようにしてなるなることを特 徵とする固体酸化物形燃料電池連結モジュール。
3 3 . 請求項 3 2に記載の固体酸化物形燃料電池連結モジュールにおいて、 前記燃 料の流れ方向の最前端または最後端の燃料極側からの導体と、 燃料の流れ方向の最後 端または最前端の空気極からの導体との燃料極側への配置を、 間隔保持部材を通して 行うようにしてなることを特徴とする固体酸化物形燃料電池連結モジュール。
3 4 . 請求項 3 3に記載の固体酸化物形燃料電池連結モジュールにおいて、 前記間 隔保持部材が、 導電性材料で構成された間隔保持部材であることを特徴とする固体酸 化物形燃料電池連結モジユール。
3 5 . 請求項 3 3に記載の固体酸化物形燃料電池連結モジュールにおいて、 前記間 隔保持部材が、 その表面を A g、 P t等の導電性金属でメツキしてなる間隔保持部材 であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池連結モジユール。
• 3 6 . 請求項 3 3に記載の固体酸化物形燃料電池連結モジュールにおいて、 前記間 隔保持部材が、 その構成材料に A g、 P t等の導電性金属を含有させた間隔保持部材 であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池連結モジュール。
37. 請求項 20〜 27のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池連結モュジ —ルにおいて、 前記内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインター コネクタに接する面が絶縁体である基板が、 N iを分散させた基板であることを特徴 とする固体酸化物形燃料電池連結モジュール。
38. 請求項 37に記載の固体酸化物形燃料電池連結モジュールにおいて、 前記 N iの分散量が 35 vo 1 %以下であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池連結モ ンユール。
39. 請求項 20〜 27のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池連結モジュ —ルにおいて、 前記内部に燃料の流通部を有し、 且つ、 少なくともセル及びインター コネクタに接する面が絶縁体である基板の構成材料が、 （1) MgOと MgA l 2〇4 の混合物、 または （2) ジルコニァ系酸化物またはジルコニァ系酸化物と MgOと M gA 1204の混合物からなる材料であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池連結 モジュ——レ。
40. 請求項 39に記載の固体酸化物形燃料電池連結モジュールにおいて、 前記 M g〇と MgA 1204の混合物が、 MgOが 20〜70 V 0 1 %含まれる MgOと Mg A 1204の混合物であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池連結モジュール。
41. 請求項 20 ~ 27のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池連結モジュ ールにおいて、 隣接するセル間の空気極及び燃料極間を接続するィンターコネクタの 構成材料が、 式 （Ln， A) C r03 (式中 Lnはランタノイド、 Aは B a、 Ca、 Mgまたは S rである） で示される酸化物を主成分とする材料であることを特徴とす る固体酸化物形燃料電池連結モジュール。
42. 請求項 20〜 27のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池連結モジュ ールにおいて、 隣接するセル間の空気極及び燃料極間を接続するィンターコネクタの 構成材料が、 T iを含む酸化物材料であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池連 結モジュール。
43. 請求項 42に記載の固体酸化物形燃料電池連結モジュールにおいて、 前記 T iを含む酸化物材料が、 MT i 03 (式中、 Mは B a、 C a、 Pb、 B i、 Cu、 S r 、 L a、 L i、 C eから選ばれた少なくとも 1種の元素である） であることを特徴と する固体酸化物形燃料電池連結モジュール。
44. 請求項 20〜 27のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池連結モジュ —ルにおいて、 隣接するセル間の空気極及び燃料極間を接続するインターコネクタの 構成材料が、 A gを主原料として含む材料であることを特徴とする固体酸化物形燃料 電池連結モジュール。
45. 請求項 44に記載の固体酸化物形燃料電池連結モジュールにおいて、 前記 A gを主原料として含む材料が、 Ag、 A gろう及び Agとガラスの混合物のうちのい ずれか 1種または 2種以上からなる材料であることを特徴とする固体酸化物形燃料電 池連結モジュール。
46. 請求項 20〜27のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池連結モジュ ールにおいて、 隣接するセル間の空気極及び燃料極間を接続するインターコネクタの 構成材料が、 当該 A gを主原料とする材料で構成され、 該インターコネクタをガラス で覆ってなることを特徴とする固体酸化物形燃料電池連結モジュール。
47. 請求項 20〜27のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池連結モジュ —ルにおいて、 隣接するセル間の空気極及び燃料極間を接続するインタ一コネクタの 構成材料が、 式 （L a - xS rx) C r 03 (式中、 χ=0〜0. 6) と金属の 2種類を 積層させてなる材料であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池連結モジュール。
48. 請求項 20〜27のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池連結モジュ —ルにおいて、 隣接するセル間の空気極及び燃料極間を接続するィン夕一コネクタの 構成材料が、 式 (L a i-xS rx) C r Os (式中、 χ = 0〜 0. 6) と A gを主原料と する材料との 2種類を積層させてなる材料であることを特徴とする固体酸化物形燃料 電池連結モジュール。
49. 請求項 20〜27のいずれか 1項に記載の固体酸化物形燃料電池連結モジュ ールにおいて、 電解質と空気極との間に界面層を有することを特徴とする固体酸化物 形燃料電池連結モジュール
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