WO2003071610A1 - Dispositif de source lumineuse et luminaire en faisant usage - Google Patents

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WO2003071610A1
WO2003071610A1 PCT/JP2003/001907 JP0301907W WO03071610A1 WO 2003071610 A1 WO2003071610 A1 WO 2003071610A1 JP 0301907 W JP0301907 W JP 0301907W WO 03071610 A1 WO03071610 A1 WO 03071610A1
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WO
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light
gan
phosphor
emitting device
light emitting
Prior art date
Application number
PCT/JP2003/001907
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Kazuyuki Tadatomo
Hiroaki Okagawa
Yoichiro Ouchi
Takashi Tsunekawa
Yoshiyuki Imada
Masahiko Yoshino
Tsunemasa Taguchi
Original Assignee
Mitsubishi Cable Industries, Ltd.
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Mitsubishi Cable Industries, Ltd. filed Critical Mitsubishi Cable Industries, Ltd.
Publication of WO2003071610A1 publication Critical patent/WO2003071610A1/ja

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    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L33/00—Semiconductor devices having potential barriers specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof
    • H01L33/48—Semiconductor devices having potential barriers specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof characterised by the semiconductor body packages
    • H01L33/50—Wavelength conversion elements

Definitions

  • the present invention relates to a light-emitting device that is composed of a combination of a light-emitting diode (LED) and a phosphor that emits fluorescence when excited by light emitted from the LED, and emits visible light as output light.
  • LED light-emitting diode
  • light sources that emit light of various wavelengths are collected and arranged to form a color image display device, an illuminator, a signal lamp, a lighting device, and the like.
  • a light source using a semiconductor light emitting device such as an LED or a semiconductor laser (LD) alone, or a light source combining a light emitting device and a phosphor is used.
  • the phosphor is selected to be excited by light from the light emitting element and emit fluorescence of various wavelengths.
  • a combination of an LED and a phosphor is important as a lighting fixture.
  • a conventional white LED there is a combination of a blue LED and a yellow phosphor.
  • the structure of this white LED is that a blue LED chip is covered with a first resin in which a yellow phosphor (a phosphor that is excited by blue light and emits yellow light) is dispersed, and then it is made into a bullet-like shape with a second transparent resin. Is molded.
  • the blue light that is not absorbed by the phosphor and passes through the first and second resin regions and the yellow light from the phosphor that is complementary to the blue light are mixed, and the white light is mixed. It appears to be output.
  • white light does not completely contain the three primary colors of light, and therefore has poor color purity and color rendering.
  • the white phosphor contains a phosphor component that emits fluorescence of three primary colors (three wavelengths of red, green, and blue) when excited by the main light emitted from the LED light source.
  • White by mixing three primary colors Colored light has high color rendering properties and can be a preferred illumination light source.
  • the present inventors have studied in detail the conventional light emitting device combining the LED and the phosphor, and found that any of the devices has a color tone (color lance) that increases the amount of current supplied to the LED. ) was found to change significantly.
  • the yellow light contained in the white light (the blue light converted by the phosphor) and the blue light
  • the ratio of light (through the phosphor) changes greatly depending on the light output of the blue LED.
  • the emission output of the blue LED does not increase in proportion to the injection current because the external quantum efficiency decreases by half if the injection current increases, and the conventional rated current (for example, 350 ⁇ 350 m LED chips usually have a saturation tendency around 2 OmA). The temperature of the LED chip rises even when the current flows near the rated current.
  • the conversion efficiency decreases due to the temperature rise of the phosphor, and second, the blue emission wavelength shifts to a longer wavelength, and A phenomenon such as a change in the excitation efficiency has occurred.
  • a current exceeding the rated current is applied, this tendency becomes even stronger.
  • the color tone changes with an increase in the injection current into the blue LED.
  • the white color is constituted only by the red, green, and blue light fluorescence, and the light from the LED light source is directly output. Since this is not performed, it is possible to suppress a change in color tone due to the collapse of the color balance between the LED light emission and the phosphor light emission as described above for the white LED.
  • the following phenomena occur due to the temperature rise of the LED light source due to energization, and the color tone also changes .
  • the light emission wavelength of the LED light source changes due to a rise in the temperature of the LED light source, whereby the conversion efficiency of each color phosphor changes independently, and as a result, the color tone changes.
  • the temperature of the phosphor changes due to the rise in the temperature of the LED light source, and the conversion efficiency of the phosphor of each color also changes independently, resulting in a change in color tone.
  • an object of the present invention is to improve the above-described problems, to improve a light-emitting device configured to output visible light by combining a light-emitting element and a phosphor, and to suppress the change in color tone. , And a lighting device using the same.
  • the present invention has the following features.
  • a light emitting device in which a G a N-based light emitting element and a phosphor that emits visible light when excited by light emitted from the light emitting element are combined, and the fluorescence is output light,
  • G a N-based light emitting device is a G a N-based light-emitting diode, the driving current amount to be injected to the light emitting diode, a unit light-emitting area per 0. r iA-Zcni 2) from 70. 0 (A / cm 2 ), Wherein the amount of change in chromaticity of the output light when changed to) is within 0.05 on the XY chromaticity diagram.
  • the GaN-based light-emitting diode has a light-emitting portion including a light-emitting layer made of InGaN-based material ⁇ ) ⁇ , and the light-emitting portion has a single quantum well structure. It has a multiple quantum well structure or a double hetero structure, an emission peak wavelength of 43 Onm or less, and 5% or more when a driving current of 30 (A / cm 2 ) per unit emission area is injected in a bare chip state.
  • the light emitting device according to the above (1) which has an external quantum efficiency of:
  • the GaN-based light emitting diode is configured to emit photoluminescence light having a wavelength different from that of the main luminescence together with the main light emission, and the photoluminescence light is output together with the fluorescence.
  • the light emitting device according to the above (1).
  • a light-emitting device that combines a GaN-based light-emitting element and a phosphor that emits visible light when excited by light emitted from the light-emitting element, wherein the fluorescent light is output light
  • the system-based light-emitting device is a GaN-based semiconductor laser with an emission peak wavelength of 360 nm to 430 nm and an external quantum efficiency of 10% or more of the total emission energy. 10 times the laser output from the laser output
  • a light emitting device characterized in that the amount of change in chromaticity of output light when changed to output is within 0.05 on an XY chromaticity diagram.
  • light-emitting portion of the GaN-based light emitting device is an I n A G ai _ A N (0 ⁇ A ⁇ 1) well 'layer and G a N-based barrier layer and forces Ranaru multiple quantum well structure,
  • the emission peak wavelength is 3 60 ⁇ ! So that ⁇ 430 nm I n A Ga i A N wells composition ratio of layer A is determined, the (1) or (4) the light emitting device according.
  • the device structure of the GaN-based light-emitting device is such that the GaN-based crystal layer is formed on a crystal substrate having a surface with irregularities, via a low-temperature buffer layer made of a GaN-based semiconductor or directly.
  • the phosphor is a white phosphor comprising a mixture of a red phosphor, a green phosphor, and a blue phosphor,
  • the green phosphor [(Z n a, C d a ) S: Cu, A 1, (1 ⁇ a> 0.6) ], [(Z n a, C d x _ a) S: Au, A l , (l ⁇ a> 0.6)], [(Zn a, C d x _ a) S: A g, CK (l ⁇ a> 0.6) ], ⁇ Pi [(B a, S r) Mg A l ⁇ O Eu, Mn] and one or more phosphors selected from the group consisting of: (Sr, Ca, Ba, Mg) 10 (POj 6 C 12 : Eu ] And [(Ba'SriMgAlioOEu'Mi].
  • the light-emitting device according to (1) or (4) above.
  • a lighting device having a configuration in which a plurality of the light emitting devices according to any one of (1) to (9) are assembled.
  • FIG. 1 is a schematic diagram showing the configuration of the light emitting device of the present invention. Hatching is performed for the purpose of distinguishing areas.
  • 1 indicates a GaN-based light emitting diode
  • 2 indicates a phosphor
  • L1 indicates light from the light emitting diode
  • FIG. 2 is an xy chromaticity diagram defining the amount of change in chromaticity of output light in the present invention.
  • FIG. 3 is a diagram illustrating an example of a GaN-based LED element structure used in the configuration of the light emitting device of the present invention.
  • Figure 4 is a schematic diagram showing the uneven structure provided on the crystal substrate to reduce the dislocation density of the GaN-based crystal layer that constitutes the GaN-based LED, and the growth of the GaN-based crystal. It is.
  • the unevenness is a striped pattern of grooves and ridges extending perpendicular to the plane of the paper, and the direction perpendicular to the plane of the paper is ⁇ 1-100 of the growing GaN crystal. > Direction.
  • Fig. 5 shows, as in Fig. 4, the concavo-convex structure provided on the crystal substrate and the growth of the GaN-based crystal to reduce the dislocation density of the GaN-based crystal layer constituting the GaN-based LED. It is a schematic diagram which shows a situation. In the example in the figure, the longitudinal direction of the grooves and ridges (the direction perpendicular to the paper) is the ⁇ 11-20> direction of the growing GaN crystal.
  • FIG. 6 is a diagram for illustrating the dimensions of the irregularities provided on the upper surface of the crystal substrate.
  • the light-emitting device includes a light-emitting element and a phosphor.
  • the present invention will be specifically described using a GaN-based LED as an example of the light-emitting element.
  • the GaN-based LED 1 and phosphor 2 are combined to emit light.
  • the phosphor 2 is formed so as to be excited by light L 1 emitted from the GaN-based LED 1 and emit fluorescent light (visible light) L 2, and the fluorescent light L 2 is coupled with the output light of the light emitting device. Has become.
  • the amount of drive current injected into the GaN LED is Unit Change in chromaticity of output light when changing from 0.1 A / cm 2 to 7 OAZcm 2 per emission area (change from point ml to point m 2 on the xy chromaticity diagram) (Amount Am) is within 0.05, more preferably within 0.03.
  • the amount of change ⁇ is (x 2-X 1) 2 + (y 2-y 1 ) Given by the square root of 2 .
  • the xy chromaticity diagram used in the present invention is defined by the CIE 1931 xyz color system (JIS Z8701).
  • the change in the chromaticity of the output light exceeds the above-mentioned value 0.05 defined by the present invention.
  • a light emitting device composed of a blue LED and a yellow phosphor has a value of 0.054
  • a conventional product using an ultraviolet LED and a white phosphor has a value of 0.052.
  • the regulations have not been taken into account.
  • the amount of drive current injected into the LED to evaluate the amount of change in chromaticity is determined by (current amount per unit light emission area A / cm 2 ) so that it does not differ depending on the shape and size of the LED. Stipulate.
  • the light-emitting area means> the total effective area in the lateral direction of the light-emitting layer.
  • the area of the p layer may be used instead. Further, when the p-electrode covers only a part of the p-layer, light is emitted substantially only immediately below the electrode, and therefore, the electrode area may be used as the light-emitting area.
  • the device outer shape is a square of (350 ⁇ 350 / ⁇ ) ⁇ (5 mm X 5 mm).
  • the light emitting area is reduced by etching for forming an n-type electrode to about 7 ⁇ 10 4 cm 2 to 0.24 cm 2 . From this, for example, when used as the light emitting area 7. 2 X 1 0- 4 cm 2 , the change in the drive current amount to be injected in order to evaluate the variation of the chromaticity from 0. 072MA Up to 5 OmA.
  • Other measurement conditions for evaluating the amount of change in chromaticity include: ambient temperature (15 to 35 ° C);-mounting state (flip-chip mounting is preferred to increase luminous efficiency, but standard In general, so-called p-side-up die bonding with the GaN-based light-emitting layer on the upper side), as an encapsulation (second mold resin) material [epoxy-based resin], as a phosphor coating method [proper compounding The mounted light-emitting element is coated (molded) with a silicon resin containing a phosphor mixed in a ratio.]
  • the GaN-based LED, phosphor, and their combination are important.
  • the emission peak wavelength of the GaN-based LED is an important factor related to the excitation efficiency of the phosphor, and furthermore, the conversion efficiency of the phosphor from excitation light to fluorescence, and is preferably 45 O nm or less, and 360 ⁇ . ! ⁇ 430 nm is more preferred.
  • a particularly preferred example of the emission peak wavelength is 380 nm. This is due to the fact that LEDs using InGaN for the light-emitting layer have high luminous efficiency and generally high phosphor excitation efficiency. From the long range.
  • the emission output (measured at the peak wavelength) and external quantum efficiency of the GaN-based LED are important factors in suppressing the temperature rise of the LED due to energization.
  • the power injected by energization is converted to heat, which is ultimately converted to light. Therefore, an element having a lower external quantum efficiency has a higher rate of conversion into heat, and a temperature rise of the element becomes larger, which causes a reduction in the conversion efficiency of the phosphor and causes deterioration of the light emitting element and the phosphor.
  • Emission output of the GaN-based LED when injected a drive current of the unit light-emitting area per 30 (A / cm 2) in the bare chip state, preferably shall to have a 5% ⁇ external quantum efficiency of the above., 7% The above is more preferable.
  • the luminescence output is measured in an environment where the ambient temperature is 15 ° C to 35 ° C, with the substrate side down with the so-called p-side-up, silver paste or eutectic system.
  • a standard measurement that uses the alloy of the above as a bonding metal material and mounts it on a metal stem known as a TO 18 can, for example, to form a test sample, which is then inserted directly into an integrating sphere to measure the total luminescence intensity Measured as total light output by the system.
  • the external quantum efficiency can be measured by the following formula.
  • the light emission output varies greatly depending on the shape and mounting method of the device, here the above evaluation method is a measurement method in a standard bare chip state.
  • the external quantum efficiency of the Ga-based LED is recommended to be 5% or more, particularly preferably 7% or more.
  • a device profile For example, in the device structure shown in FIG. 3, a device profile; If you (350 ⁇ 350 ⁇ ⁇ ) ⁇ (5 mm X 5 mm) approximately towards ⁇ and, emitting area 7 X 10- 4 cm 2 ⁇ 0 . It is about 24 cm 2. From this, for example, light emitting area 7. 2 X 10- 4 cm
  • the emission output is 3.3 mW (external quantum efficiency 5%) or more when 2 OmA is applied, and 4.6 mW (external quantum efficiency 7%) or more. Is more preferred.
  • the temperature rise of the LED can be suppressed as compared with the conventional light-emitting device. Therefore, the change in the emission wavelength of the LED itself is also suppressed, and the change in the conversion efficiency of each phosphor in the wavelength plane is reduced. At the same time, the temperature rise of the phosphor due to heating is reduced, and the change in the conversion efficiency of each phosphor is also reduced. These contribute to the suppression of color tone change.
  • the GaN-based LED that satisfies the above conditions of the emission peak wavelength, the luminescence output, and the external quantum efficiency includes, as shown in Fig. 3, a light-emitting part configured to include a luminescent layer made of an InGaN-based material. Those having 13 are mentioned.
  • the light-emitting part is composed of a p-type layer and an n-type layer such as (n-type clad layer Z quantum well structure / p-type clad layer) so that light can be generated by current injection. It has such a layer (light emitting layer).
  • the light emitting layer is a well layer in a quantum well structure.
  • Preferred light emitting structures include a single quantum well (SQW) structure, a multiple quantum well (MQW) structure, and a double heterostructure (DH) structure.
  • the MQW structure has high output and high efficiency. It is particularly preferred in that respect.
  • the n-type contact layer 11 and the light emitting section 13 are sequentially formed on the sapphire substrate 10 via the GaN-based low-temperature growth buffer layer 10b.
  • 2 / MQWZp-type cladding layer 14) and p-type contact layer 15 are laminated by vapor phase growth, and each contact layer is provided with n-electrode Pl and p-electrode P2.
  • M convex S for performing the LEPS method described later is further added to the upper surface of the sapphire substrate.
  • the I nG a N system used as a material for the light-emitting layer among the G a N system described above, I n the composition, a compound semiconductor that indispensably contains a G a composition, I riAGa ⁇ A N (0 In addition to those shown in A1), the composition may further include an A1 composition.
  • Composition of I n A Ga A N may be determine as the emission peak wavelength is obtained but, I riAGa i- A N (0. 005 ⁇ A ⁇ 0. 22, light emission wavelength of this time 360 nm 430 nm) is a preferred material with a large output.
  • the LED (I The InGaN ultraviolet L ED) force the light-emitting device of the MQW structure emission peak wavelength and the well layer of the determined I n A Ga A N such that 360 nm 430 nm LED. Furthermore, among the MQW structure to the well layer I n A G ai one A N, MQW structure composed of a gamma n A G a one A N well layer G a N barrier layer, a high output, high efficiency The resulting structure.
  • the output light of the light emitting device uses fluorescent light from a phosphor to suppress a change in color tone.
  • the GaN-based LED may emit photoluminescence light (PL light) in addition to the main light emission, and the PL light may be output together with the fluorescence to correct the fluorescence balance.
  • PL light photoluminescence light
  • a GaN-based crystal layer whose composition has been determined to receive the main light emission and emit the desired PL light may be added to the GaN-based LED device structure. . '
  • a GaN-based LD can be used as the GaN-based light-emitting element.
  • the LD conditions those having an emission peak wavelength of 360 nm and 4.30 nm and an external quantum efficiency of 10% or more are used.
  • the light emitting device according to the present invention has a value within 0.05 on the XY chromaticity diagram.
  • HVP E method As a method of growing a GaN-based crystal layer for forming a GaN light emitting device, there are an HVP E method, a MOVPE method, an MBE method, and the like.
  • HVPE method When forming a thick film, the HVPE method is preferable, but when forming a thin film, the MOVPPE method or the MBE method is preferable.
  • the crystal substrate used as the pace of the element structure of the GaN-based light emitting element may be any one that can grow a GaN-based crystal.
  • Preferred crystal substrates include, for example, sapphire (C-plane, A-plane, R-plane), SiC (6H4H3C) GaN, A1N Examples include Si, spinel, ZnO, GaAs, and NGOs. Further, a substrate having these crystals as a surface layer may be used.
  • the plane orientation of the substrate is not particularly limited, and may be a just substrate or a substrate having an off angle.
  • a buffer layer may be interposed if necessary.
  • Preferred examples of the buffer layer include a GaN-based low-temperature growth buffer layer made of GaN, A 1 N, InN, or the like.
  • a structure that reduces the dislocation density of the GaN-based crystal layer grown on the crystal substrate may be appropriately introduced.
  • Examples of the structure for reducing the dislocation density include the following.
  • (B) A structure in which dots and stripes are formed on a crystal substrate so that GaN-based crystals can grow laterally or facetly.
  • (b) above is a preferable structure without using a mask layer, and contributes to higher output and higher efficiency of the GaN-based LED. Can be obtained.
  • the dislocation density-reduced structure of (b) will be described.
  • a method of processing the convexity on the crystal substrate for example, using a normal photolithography technique, patterning is performed in accordance with the desired concave shape, and etching is performed using the RIE technique or the like, and the desired irregularity is formed. And the like.
  • the uneven arrangement pattern is a pattern in which dot-shaped concave (or convex) parts are arranged, linear or curved concave grooves (or convex ridges) are arranged at fixed intervals, irregular intervals, Concentric patterns and the like can be mentioned.
  • a pattern in which convex ridges intersect in a grid pattern can be regarded as a pattern in which dot-like (square-hole) concave parts are regularly arranged.
  • the uneven surface is rectangular (including trapezoid), wavy, and triangular. Shape, sign carp shape and the like.
  • a striped concavo-convex pattern (rectangular wave shape in cross section) in which linear concave grooves (or convex ridges) are arranged at regular intervals can simplify the manufacturing process and form the pattern. Is easy and preferable.
  • the longitudinal direction of the stripe is set to the 1-100 direction for the GaN-based crystal that grows by embedding the stripe
  • the GaN-based crystal that starts growing from the top of the convex as shown in Fig. 4 (a) 11a grows at a high speed in the lateral direction, and tends to become a GaN-based crystal layer 11b with the concave portions left as cavities, as shown in FIG. 4 (b).
  • Such a method using unevenness in the ⁇ 1-100> direction is also referred to as LEPS (Lateral Epitaxy on the Patterned Substrate).
  • LEPS Lateral Epitaxy on the Patterned Substrate
  • the longitudinal direction of the stripe is set to the ⁇ 11-20> direction for the growing GaN crystal, lateral growth is suppressed, and oblique facets such as ⁇ 1-101 ⁇ planes are formed.
  • the crystal grows into a ridge-shaped crystal 11a having a triangular cross section, and as shown in Fig. 5 (b), G a N
  • the system crystal layer is likely to be 1 1 b.
  • dislocations propagating in the C-axis direction from the substrate side are bent laterally on the facet surface, and are difficult to propagate upward, which is particularly preferable in that a low dislocation density region can be formed.
  • Such a method using irregularities in the ⁇ 11-20> direction can also be called a facet LEPS method in contrast to the LEPS method.
  • the preferred dimensions when the cross section of the unevenness is a rectangular wave shape as shown in FIG. 6 are as follows.
  • the width W1 of the concave groove is preferably l // m ⁇ 20 / xm, particularly preferably 2 ⁇ m ⁇ 20m.
  • the width W2 of the convex portion is preferably 1 ⁇ m to 20 m, particularly preferably 1 m to 10 / Xm.
  • the amplitude of the concave ⁇ (depth of the concave groove) d should be at least 0.2 ⁇ .
  • the fluorescent light that is the output light of the light-emitting device may be any visible light, and is a wavelength from the emission peak wavelength of the GaN-based LED (45 O nm or less, 360 nm to 430 nm) to 800 nm. Any light having one or more emission intensity peaks within the range may be used. Of these, white light is useful for lighting purposes, and the white light that is produced by essentially including the three primary colors of red light, green light, and blue light in order to achieve good color rendering. (Also referred to as RGB white light).
  • a material that emits the above visible light when excited by a GaN-based LED that is an excitation light source may be used.
  • a white phosphor capable of generating white light (a white phosphor composed of a mixture of a red phosphor, a green phosphor, and a blue phosphor), a known material may be used, but a light emitting device with little change in color tone may be used.
  • preferred white phosphor for constituting, as a red phosphor, [Ln 2 0 2 S: Eu ( L n Y, L a, G d, L u, S c) ], ⁇ Pi [(Z n a, C d _J S: !
  • Ag, C l, (0.5>a> 0.2) comprises one or more phosphors selected from], as a green phosphor, [(Z n a, C d x _ a ) S:. C u, A 1, (1 ⁇ a> 0 6), [(Z n a, C d S :. Au, A l, (1 ⁇ a> 0 6
  • the above-mentioned phosphor material is a substance that emits fluorescence, and when a light emitting device is actually combined with the light emitting element as a phosphor, an applicable fluorescent paint or an assemblable phosphor is used. It is a preferred embodiment to use a component or the like. For that purpose, the phosphor material is mixed with various base materials, compounded, and loaded onto the substrate. Various processes such as holding and solidification may be performed. Combining light emitting elements and phosphors
  • a publicly-known technique may be referred to for a coupling method for forming one light-emitting device and the coupling structure itself.
  • the application of the light emitting device is not limited, and it may be a traffic light, a display device, an electric lamp, etc., but the characteristic in which the change in color tone is suppressed is most remarkable.
  • This is a lighting device that constitutes a light-emitting device and is a plurality of these light-emitting devices.
  • the main specifications of the I nG a N UV LED are as follows.
  • Structure of light-emitting part In. .. 3 Ga. . 97 N well layer MQW structure with 6 pairs of ZGaN barrier layers stacked.
  • a stripe-shaped pattern jungle of photoresist is formed on a C-plane sapphire substrate, and etched to a depth of 1.5 m using a 1 ⁇ apparatus to form a rectangular cross-section to obtain a substrate whose surface has a striped pattern.
  • the specifications of the pattern were as follows: the convex part width was 3 / m, the period was 6 / zm, and the longitudinal direction of the stripe was the ⁇ 11-20> direction for the GaN-based crystal growing on the substrate.
  • the substrate After removing the photoresist, the substrate is mounted on a normal horizontal metal-organic vapor phase growth apparatus (MOVP E) at normal pressure, and the temperature is raised to 1100 ° C in a nitrogen gas main component atmosphere, and thermal cleaning is performed. Was done. Reduce the temperature to 500 ° C, III A 30-nm-thick GaN low-temperature growth puffer layer was grown by flowing ammonia using lugallium (hereinafter TMG) as the N source.
  • MOVP E metal-organic vapor phase growth apparatus
  • the temperature is 1000.
  • the temperature was raised to C, and raw materials (TMG, ammonia) and a dopant (silane) were flowed to grow an n-type GaN layer (contact layer).
  • TMG raw materials
  • silane a dopant
  • the growth of the G a N layer at this time is based on the top surface of the projection and the bottom surface of the depression, as shown in the document Jpn. J. Appl. Phys. 40 • [2001]-L583. After growing as a ridge-like crystal with a facet face in a mountain shape, the growth was such that the whole was buried without forming a cavity in the recess.
  • a flat GaN buried layer is grown via facet structure, followed by n-type AI GaN cladding layer, InGaN luminescent layer (MQW structure), p-type A1 GaN cladding layer, p-type -Type GaN contact layer is formed in order and used as an ultraviolet LED epi-substrate with emission wavelength of 380 nm, and etching process to expose n-type contact layer, electrode formation, and 350 ⁇ mX 35 / im chip And an element were separated to obtain a bare-chip InG aN ultraviolet LED.
  • the so-called flip-chip mounting was performed using a Si substrate on the pedestal for the submount and the sapphire substrate side on the upper surface.
  • the Si submount on which the UV LED was mounted was fixed in the lead frame of the lead frame.
  • 7.8 mW was observed when 2 OmA was applied.
  • the same measurement was performed using an LED lamp molded with epoxy resin as it was, and a total light output of 12.5 mW was observed.
  • the light emitting area of this light emitting device was 7.18 ⁇ 10 4 cm 2 .
  • This luminous efficiency is equivalent to an external quantum efficiency of 12% at a current of 27.9 (A / cm 2 ) per unit luminous area.
  • the light-emitting output did not saturate even with at least 5 OmA, and a light-emitting output proportional to the amount of current was obtained.
  • the phosphor of each color was blended and dispersed in a thermosetting silicone resin to obtain a white phosphor.
  • the above-mentioned white phosphor was applied so as to cover the ultraviolet LED mounted on the flip chip.
  • the coating thickness of the phosphor is about 100 / zm. The optimum value of the thickness varies depending on the content of the white phosphor.
  • the LED drive current from 0.072 mA to 50 mA (corresponding to a change from 0.1 (A / cm 2 ) to 70 (A / cm 2 ) per unit light-emitting area)
  • the amount of change ⁇ between the two points was about 0.028, which satisfied the definition of the color tone change according to the present invention.
  • the present invention it is possible to provide a light emitting device whose color tone is hard to change even when the amount of current changes, thereby providing a preferable lighting device that stably emits white light having good color rendering properties.

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Description

明細書
発光装置およびそれを用いた照明装置
技術分野
本発明は、 発光ダイオード （LED) と、 該 LEDから発せられる光で励起さ れて蛍光を発する蛍光体との組合せで構成され、 出力光として可視光を発する発 光装置に関するものである。
背景技術
種々の波長の光を発する光源を集めて配列し、 カラー画像表示装置、 電飾、 信 号灯、 照明装置などを構成することが従来行われている。
該光源としては、 LEDや半導体レーザ （LD) などの半導体発光素子 （以下 、 単に発光素子ともいう） を単独で用いたものや、 発光素子と蛍光体とを組合せ たものが用いられている。 該蛍光体は、 発光素子からの光で励起され、 種々の波 長の蛍光を発するように選択されている。
上記光源のなかでも、 LEDと蛍光体とを組合せたもの、 特に白色光を出力す るよう構成された所謂白色 LEDは、 照明器具としては重要である。 従来の白色 LEDとしては、 先ず、 青色 LEDと黄色蛍光体とを組み合わせたものが挙げら れる。 この白色 LEDの構成は、 黄色蛍光体 （青色光で励起され黄色光を発する 蛍光体） を分散させた第 1の樹脂によって青色 LEDチップを覆い、 さらにそれ を第 2の透明樹脂で砲弾型などにモールドしたものである。 このような構成によ つて、 蛍光体に吸収されず第 1およぴ第 2の樹脂領域を通過する青色光と、 その 補色関係にある蛍光体からの黄色光とが混ざり合い、 白色光が出力されているよ うに見える。 ただし、 このような白色光は、 光の 3原色を完全には含んでいない ために色純度も演色性も悪い。
これに対 Lて、 紫色から近紫外の発光をする LED光源と、 白色蛍光体とを組 み合わせ、 色純度も演色性も良好な白色光を発生させる試みもなされている。 白 色蛍光体は、 LED光源からの主発光に励起されて 3原色 （赤色、 緑色、 青色の 3波長） の蛍光を発する蛍光体成分を含むものである。 3原色光の混合による白 色光は、 演色性が高く、 好ましい照明用光源となり得る。
しかし、 上記のように、 LEDと蛍光体とを組み合わせた従来の発光装置を本 発明者等が詳細に検討したところ、 いずれの装置も、 LEDへの通電量を増大さ せるど色調 （色 ランス） が大きく変化するものであることが分った。
例えば、 青色 LEDと黄色蛍光体とを組合せた白色発光可能な装置 （所謂、 白 色 LED) の'場合、 白色光に含まれる黄色光 （青色光が蛍光体で変換されたもの ) と、 青色光 （蛍光体を透過したもの） との割合が、 青色 LEDの発光出力に大 きく依存して変化する。 しかも、 その青色 LEDの発光出力は、 注入電流の増加 に if半い外部量子効率が低下するために、 注入電流に比例して増加せず、 従来の定 格電流 （例えば、 350 μπιΧ 350 mの LEDチップでは通常 2 OmAとさ れる） を越えた辺りから飽和傾向を示す。 該定格電流近傍の通電でも LEDチッ プの温度上昇が起こっており、 第一には蛍光体の温度上昇により変換効率が低下 する、 第二には青色発光波長が長波長シフトし、 蛍光体の励起効率が変化すると いった現象が起こっている。 該定格電流を越えた電流を流すと、. この傾向は一層 強くなり、 このような白色 LEDでは、 青色 LEDへの注入電流の増加に伴って 、 色調が変化する。
また、 紫色〜近紫外 LEDと白色蛍光体とを組合せた白色 LEDの場合、 赤色 光、 緑色光、 青色光の蛍光だけによつて白色を構成しており、 LED光源の光を 直接には出力させないので、 上記白色 LEDで述べたような LED発光と蛍光体 発光との色パランスが崩れることによる色調の変化は抑えることができる。 しか し、 従来の出力の低い近紫外 LEDや、 変換効率の低い蛍光体を使っている場合 には、 通電による LED光源の温度上昇の影響で、 下記の現象が生じ、 やはり色 調が変化する。
第一に、 LED光源の温度上昇のために該光源の発光波長が変化し、 これによ つて各色の蛍光体毎の変換効率も独 ΐに変化し、 結果、 色調が変化する。
第二に、 LED光源の温度上昇のために蛍光体の温度が変化し、 これによつて 各色の蛍光体の変換効率も独自に変化し、 結果、 色調が変化する。 . 発明の開示
上記のような色調変化の問題は、 L E Dと蛍光体とを組み合わせた発光装置の みならず、 L Dと蛍光体とを組み合わせた発光装置においても同様に発生する問 題である。 従って、 本発明の課題は、 上記問題を改善し、 発光素子と蛍光体とを 組合わせて可視光を出力するよう構成された発光装置を改善し、 色調の変化が抑 制された該発光装置、 およびそれを用いた照明装置を提供することにある。 . 本発明は以下の特徴を有するものである。
(1) G a N系発光素子と、 該発光素子から発せられる光で励起され可視光を発 する蛍光体とが組み合され、 該蛍光を出力光とする発光装置であって、
前記 G a N系発光素子は G a N系発光ダイオードであり、 該発光ダイオードに 注入される駆動電流量を、 単位発光面積当たり 0. r iA—Zcni2) から 70. 0 (A/cm2) まで変化させたときに、 出力光の色度の変化量が、 X— y色度 図上において 0. 05以内であることを特徴とする発光装置。
(2) 上記 G a N系発光ダイオードが、 I nGaN系材^ )·からなる発光層を含ん で構成された発光部を有するものであって、 該発光部の構造は、 単一量子井戸構 造、 '多重量子井戸構造、 またはダブルへテロ構造であり、 発光ピーク波長は 43 Onm以下であり、 ベアチップ状態において単位発光面積当たり 30 (A/ c m 2) の駆動電流を注入した時に 5%以上の外部量子効率を有するものである、 上 記 （1) 記載の発光装置。
(3) 上記 G a N系発光ダイオードが、 主発光と共に、 それとは異なる波長のフ ォトルミネッセンス光を発するように構成されており、 該フォトルミネッセンス 光が上記蛍光と共に出力されるものである、 上記 （1) 記載の発光装置。
(4) G a N系発光素子と、 該発光素子から発せられる光で励起され可視光を発 する蛍光体とが組み合され、 該蛍光を出力光とする発光装置であって、 前記 Ga N系発光素子は、 発光ピーク波長 360 nm〜430 nm、 全発光エネルギーの 外部量子効率が 10%以上の G a N系半導体レーザであり、 該半導体レーザのレ 一ザ出力を発振閾値電流通電時のレーザ出力から該レーザ出力の 10倍のレーザ 出力まで変化させたときに、 出力光の色度の変化量が、 X— y色度図上において 0. 05以内であることを特徴とする発光装置。
(5) 上記 GaN系発光素子の発光部が、 I nAGa i_AN (0<A≤ 1) 井戸 '層と G a N系障壁層と力 らなる多重量子井戸構造であって、 発光ピーク波長が 3 60 ηιι！〜 430 nmとなるように I nAGa i AN井戸層の組成比 Aが決定さ れている、 上記 （1) または （4) 記載の発光装置。
(6) 上記 GaN系発光素子の素子構造が、 表面に凹凸が加工された結晶基板上 に、 G a N系半導体からなる低温バッファ層を介してまたは直接的に、 GaN系 結晶層が該凹凸を覆ってラテラル成長またはファセット成長しており、 該 GaN 系結晶の上に発光部が形成された構造を有するものである、 上記 （1) または （ 4) 記載の発光装置。
(7) 上記可視光が、 上記 GaN系発光素子から発せられる光の波長から波長 8 00 nmまでの波長範囲内に、 発光強度のピークを 1つ以上有する光である、 上 記 （1) または （4) 記載の発光装置。
(8) 上記可視光が、 赤色光、 緑色光、 青色光からなる 3原色光を含んでなる白 色光である、 上記 （7) 記載の発光装置。
(9) 上記蛍光体が、 赤色蛍光体、 緑色蛍光体、 及び青色蛍光体の混合物からな る白色蛍光体であって、
前記赤色蛍光体が、 〔： Ln 202 S : Eu (Ln=Y, L a, G d, Lu, S c) 〕 、 及ぴ 〔 （Z na， C d x_a) S : Ag, C 1、 （0.5> a >0.2) 〕 から 選ばれる 1種類以上の蛍光体を含むものであり、
前記緑色蛍光体が、 〔 （Z na， C d a) S ： Cu, A 1、 (1≥ a >0.6 ) 〕 、 〔 （Z na， C d x_a) S : Au， A l、 （l≥a >0.6) 〕 、 [ (Zna , C d x_a) S : A g, C K (l≥a >0.6) 〕 、 及ぴ 〔 （B a， S r ) Mg A l ^O Eu, Mn〕 から選ばれる 1種類以上の蛍光体を含むものであり 前記青色蛍光体が、 〔 （S r, C a, B a, Mg) 10 (POj 6C12 : Eu 〕 と、 [ (B a' S ri MgA l ioO Eu' Mi とを含むものである、 上記 （1) または （4) 記載の発光装置。
(10) 上記 （1) 〜 （9) のいずれかに記載の発光装置が複数集合した構成を 有する照明装置。
図面の簡単な説明
図 1は、 本発明の発光装置の構成を示す模式図である。 ハッチングは、 領域を 区別する目的で施している。 図において、 1は G a N系発光ダイオード、 2は蛍 光体、 L 1は発光ダイオードからの光、 L2は蛍光 （=出力光) をそれぞれ示し ている。 他の図も同様である。
図 2は、 本発明において、 出力光の色度の変化量を規定する x— y色度図であ る。
図 3は、 本発明の発光装置の構成に用いられる G a N系 L E Dの素子構造の一 例を示す図である。
図 4は、 G a N系 L E Dを構成する G a N系結晶層の転位密度を低減させるた めに、 結晶基板に設けられる凹凸構造、 および G a N系結晶の成長の様子を示す 模式図である。.同図の例では、 凹凸は、 紙面に垂直に延びる凹溝 ·凸稜によるス トライプ状のパターンであって、 該紙面に垂直な方向が、 成長する G a N系結晶 の 〈1— 100〉 方向である。
図 5は、 図 4と同様に、 G a N系 LEDを構成する G a N系結晶層の転位密度 を低減させるために、 結晶基板に設けられる凹凸構造、 および G a N系結晶の成 長の様子を示す模式図である。 同図の例では、 凹溝 ·凸稜の長手方向 （紙面に垂 な方向） 成長する G a N系結晶の 〈1 1— 20〉 方向である。
図 6は、 結晶基板上面に設けられる凹凸の寸法を示すための図である。
発明を実施するための最良の形態
本発明による発光装置は、 発光素子と蛍光体とを含んで構成されるが、 以下の 説明では、 G a N系 LEDを発光素子の例とし、 本発明を具体的に説明する。 図 1の構成例では、 GaN系 LED 1と、 蛍光体 2とを組み合わせて当該発光 装置を構成している。 蛍光体 2は、 G a N系 LED 1から発せられる光 L 1で励 起され、 蛍光 （可視光） L 2を発するように形成されており、 該蛍光 L 2が当該 発光装置の出力光となっている。
本発明でいう G a N系とは、 I nAGaBA l cN (0≤A≤ 1 , 0≤B≤ l 0≤C≤ 1, A+B + C= 1) で示される化合物半導体であって、 例えば、 A 1 N、 GaN、 A l GaN、 I ri G a Nなどが重要な化合物として挙げられる。
G a N系 L E Dを用いて構成する場合の当該発光装置の重要な特徴は、 図 2の X— y色度図に示すように、 該 G a N系 LEDに注入される駆動電流量を、 単位 発光面積当たり 0. 1 A/cm2から 7 OAZcm2まで変化させたときに、 出 力光の色度の変化量 （該 x— y色度図上における点 mlから点 m 2までの変化量 Am) が 0. 05以内、 より好ましくは 0. 03以内となるように構成されてい ることである。
この条件を満たすように G a N系 L EDと蛍光体とを選択し組み合わせること によって、 駆動電流を増加させても、 色調の変化が抑制される。
ここで、 上記変化量 Διηは、 点 mlの座標を （x l, y 1) 、 点 m2の座標を ( X 2 , y 2 ) として、 ( x 2 - X 1 ) 2+ (y 2 -y 1) 2の平方根によって 与えられる。
また、 本発明で用いる x— y色度図は、 C I E 1931 x y z表色系 （ J I S Z 8701) で規定されるものである。
従来の発光装置に上記と同じ駆動電流量の変化を与えた場合、 出力光の色度の 変化量は、 本発明が規定する上記値 0. 05を上回る。 例えば、 青色 LEDと黄 色蛍光体とによって構成された発光装置では 0. 054であり、 紫外 LEDと白 色蛍光体を用いた従来品でも 0. 052となっており、 色度の変化についての規 定は考慮されていない。
上記色度の変化量を評価するために LEDに注入される駆動電流量は、 LED の形状寸法などに依つて異なることのないよう、 〔単位発光面積当たりの電流量 A/cm2) にて規定する。 発光面積とは > 発光層の横方向の実効的な総面積を意味するが、 近似的には、
P電極が p層のほぼ全面を覆っている場合には p層の面積で代用しても良い。 ま た、 p電極が p層の一部分しか覆ってない場合には、 実質的には電極直下しか発 光しないために、 電極面積を発光面積として代用してもよい。
例えば、 図 3に示すような、 サファイア基板上に形成された G a N系発光ダイ オードの素子構造において、 素子外形を （350 μιηΧ 350 /ίΐη) 〜 （5mm X 5mm) 程度の方形とした場合、 発光面積は、 n型電極形成のためのエツチン グによって減少し 7 X 1 0— 4 c m2〜0. 24 cm2程度となる。 この中から、 例えば、 発光面積 7. 2 X 1 0— 4 cm2のものを用いた場合、 上記色度の変化量 を評価するために注入される駆動電流量の変化は、 0. 072mAから 5 OmA までとなる。
上記色度の変化量を評価するための他の測定条件としては、 周囲の温度として 〔15〜35°C〕 、-実装状態として 〔発光効率を高めるためにはフリップチップ 実装が好ましいが、 標準的には G a N系発光層を上側とする所謂 pサイドアップ のダイボンディング〕 、 封止 （第二のモールド樹脂） 材料として 〔エポキシ系樹 脂〕 、 蛍光体の塗布方法として 〔適正な配合比率で混合した蛍光体を含んだシリ コン樹脂によって、 実装した発光素子をコーティング （モールド） する〕 、 など が挙げられる。
上記色度の変化量条件を達成するためには、 用いられる GaN系 LED、 蛍光 体、 およびそれらの組み合わせ方が重要である。
先ず、 G a N系 LEDについては、 発光ピーク波長、 発光出力、 外部量子効率 について、 それぞれ以下のような制限が必要である。
該 GaN系 LEDの発光ピーク波長は、 蛍光体の励起効率、 延いては蛍光体の 励起光から蛍光への変換効率と関係する重要な要素であり、 45 O nm以下が好 ましく、 360 ηη！〜 430 nmがより好ましい。 また、 特に好ましい発光ピー ク波長の例として、 380 nmが挙げられる。 これは、 I nGaNを発光層に用 いた LEDにおいて、 発光効率が高く、 かつ一般的に蛍光体の励起効率が高い波 長域からである。
該 G a N系 LEDの発光出力 （ピーク波長について測定される値） 、 外部量子 効率は、 通電に伴う LEDの温度上昇を抑制する上で重要な要素である。 通電に よって注入された電力は、 最終的に光に変換される力 熱に変換される。 従って 、 外部量子効率が低い素子ほど熱に変換される割合が大きく、 素子の温度上昇が 大きくなり、 蛍光体の変換効率を低下させたり、 発光素子および蛍光体の劣化の 原因となる。
該 GaN系 LEDの発光出力は、 ベアチップ状態において単位発光面積当たり 30 (A/cm2) の駆動電流を注入した時に、 5% ^上の外部量子効率を有す るものが好ましく.、 7%以上がより好ましい。
色度の変化量の評価で述べたと同様に、 該発光出力は、 周囲温度 15°Cから 3 5°Cの測定環境で、 所謂 pサイドアップで基板側を下に、 銀ペーストあるいは共 晶系の合金を接合用金属材料として用い、 例えば TO 18缶として知られている 金属ステムに実装して被験サンプルとし、 これをそのまま積分球の中に挿入し、 全発光強度を計測する標準的な計測システムにて全発光出力として測定する。
この全発光出力から下記の計算式により外部量子効率は計測できる。 素子の形 状、 実装方式によって発光出力は大きく異なるが、 ここでは上記の評価方法を標 準のベアチップ状態での測定方法とする。
外部量子効率 7? Eは、 77 E = P。 (lF * Eg) によって算出される。
P。 〔W〕 は全発光出力、 I F 〔A〕 は通電量である。 Eg 〔eV〕 は発光ピー ク波長; Lp をエネルギー値に換算した値であり、 Eg= l. 2398/ λρで算出される。
本発明では、 G a Ν系 LEDの外部量子効率として、 5 %以上、 特に好ましい 値として 7 %以上を推奨する。
例えば、 図 3に示す素子構造において、 素子外形を （350 ΠΙΧ 350 ;Ζ ΠΙ ) 〜 （ 5 mm X 5 mm) 程度の方^とした場合、 発光面積は 7 X 10— 4 c m 2〜 0. 24 cm2程度となる。 この中から、 例えば、 発光面積 7. 2 X 10— 4 cm 発光ピーク波長 380 nmの LED素子を用いた場合では、 2 OmA通電時 に 3. 3mW (外部量子効率 5%) 以上の発光出力であることが好ましく、 4. 6mW (外部量子効率 7%) 以上がより好ましい。
G a N系 LEDの発光出力、 外部量子効率を上記のように限定することによつ て、 従来の発光装置よりも、 LEDの温度上昇が抑制される。 そのために、 該 L ED自体の発光波長の変化も抑制されて、 波長面での各蛍光体の変換効率の変化 も少なくなる。 また、 それと同時に、 加熱による蛍光体の温度上昇が軽減されて 、 各蛍光体の変換効率の変化も少なくなる。 これらが、 色調変化の抑制に寄与す る。
上記の発光ピーク波長、 発光出力、 外部量子効率の条件を満たす G a N系 LE Dとしては、 図 3に示すように、 I nG a N系材料からなる発光層を含んで構成 された発光部 1 3を有するものが挙げられる。
発光部は、 例えば （n型クラッド層 Z量子井戸構造/ p型クラッド層） など、 電流注入によって光を発生し得るように p型層と n型層とを有して構成され、 発 光に係る層 （発光層） を持つ。 発光層は、 量子井戸構造における井戸層である。 好ましい発光部の構造としては、 単一量子井戸 （SQW) 構造、 多重量子井戸 （ MQW) 構造、 またはダプルへテロ （DH) 構造が挙げられ、 なかでも MQW構 造が、 高出力、 高効率の点で特に好ましい。
図 3 (a) に示す素子構造例では、 サファイア基板 10上に、 GaN系低温成 長バッファ層 10 bを介して、 順に、 n型コンタクト層 1 1、 発光部 1 3 (n型 クラッド層 1 2/MQWZp型クラッド層 14) 、 p型コンタクト層 1 5が気相 成長によって積層され、 各コンタクト層に、 n—電極 P l、 p—電極 P 2が設け られている。
また、 図 3 (b) では、 さらに、 サファイア基板の上面に、 後述の L EP S法 を実施するための M凸 Sが加えられている。
発光層の材料として用いる I nG a N系とは、 上記した G a N系のなかでも、 I n組成、 G a組成を必須に含む化合物半導体であって、 I riAGa ^ AN (0 く Aく 1) で示されるものの他、 これにさらに A 1組成が加えられたものであつ てもよい。 I nAGa ANの組成は、 上記発光ピーク波長が得られるように決 定すればよいが、 I riAGa i— AN (0. 005≤A≤ 0. 22、 このときの発 光波長 360 nm 430 nm) は、 出力が大きく好ましい材料である。
以上のことから、 発光ピーク波長が 360 nm 430 nmとなるように決定 された I nAGa ANを井戸層とする MQW構造の LED (I nGaN紫外 L ED) 力 当該発光装置には最も好ましい LEDである。 さらに、 I nAGa i一 ANを井戸層とする MQW構造のなかでも、 Γ nAG a 一 AN井戸層と G a N障壁 層とからなる MQW構造は、 高出力、 高効率が得られる構造である。
当該発光装置の出力光には、 色調の変化を抑制するために、 蛍光体からの蛍光 を用いることが基本である。 しかし、 G a N系 LEDから主発光以外にフォトル ミネッセンス光 （PL光） をも発する構成とし、 その PL光を上記蛍光と共に出 力させて、 蛍光のパランスを補正してもよい。 そのような P L光を癸生させるに は、 G a N系 LEDの素子構造内に、 主発光を受けて目的の P L光を発するよう に組成を決定した G a N系結晶層を加えればよい。 '
本発明による発光装置は、 G a N系発光素子として Ga N系 LDを用いること も可能である。 その場合は、 該 LDの条件として、 発光ピーク波長 360 nm 4.30 nm, 外部量子効率 10 %以上のものを用いる。 また、 LDを用いる場合 には、 該 LDのレーザ出力を、 発振閾値電流通電時のレーザ出力から該レーザ出 力の 10倍のレーザ出力まで変化させたときに、 出力光の色度の変化量が、 X— y色度図上において 0. 05以内となるものが本発明による発光装置である。
G a N発光素子を形成するための G a N系結晶層の成長方法としては、 HVP E法、 MOVPE法、 MB E法などが挙げられる。 厚膜を作製する場合は HV P E法が好ましいが、 薄膜を形成する場合は MO V P E法や MB E法が好ましい。
G a N系発光素子の素子構造のペースとして用いられる結晶基板は、 GaN系 結晶が成長可能なものであればよい。 好ましい結晶基板としては、 例えば、 サフ アイァ （C面、 A面、 R面） 、 S i C (6H 4H 3 C) GaN, A 1 N S i、 スピネル、 ZnO、 G aAs、 NGOなどが挙げられる。 また、 これらの 結晶を表層として有する基材であってもよい。 なお、 基板の面方位は特に限定さ れなく、 更にジャスト基板でも良いしオフ角を付与した基板であっても良い。 結晶基板上に GaN系結晶層からなる素子構造を成長させるに際しては、 必要 に応じてバッファ層を介在させてよい。 好ましいバッファ層としては、 GaN、 A 1 N、 I nNなどによる G a N系低温成長バッファ層が挙げられる。
GaN系発光素子のさらなる高出力化 *高効率化のために、 結晶基板上に成長 する G a N系結晶層の転位密度を低減させる構造を適宜導入してよい。 転位密度 低減のための構造としては、 例えば次のものが挙げられる。
(い） 従来公知の選択成長法 （ELO法） を実施し得るように、 結晶基板上にマ スク層 （S i 02などが用いられる） をストライプパターンなどとして形成した 構造。
(ろ） GaN系結晶がラテラル成長やファセット成長をし得るように、 結晶基板 上に、 ドット状、 ストライプ状の凹凸加工を施した構造。
これらの構造とバッファ層とは、 適宜組合せてよい。
上記転位密度低減のための構造のなかでも、 上記 （ろ） は、 マスク層を用いな い好ましい構造であって、 GaN系 LEDのさらなる高出力化 ·高効率化に寄与 し、 より好ましい発光装置を得ることができる。 以下、 上記 （ろ） の転位密度低 減化構造について説明する。
結晶基板に対する囬凸の加工方法としては、 例えば、 通常のフォトリソグラフ ィ技術を用いて、 目的の凹 ώの態様に応じてパターン化し、 R I E技術等を使つ てエッチング加工を施して目的の凹凸を得る方法などが例示される。
凹凸の配置パターンは、 ドット状の凹部 （または凸部） が配列されたパターン 、 直線状または曲線状の凹溝 （または凸尾根） が一定間隔 ·不定の間隔で配列さ れた、 ストライプ状や同心状のパターンなどが挙げられる。 凸尾根が格子状に交 差したパターンは、 ドット状 （角穴状） の凹部が規則的に配列されたパターンと みることができる。 また、 凹凸の斩面形状は、 矩形 （台形を含む） 波状、 三角波 状、 サインカープ状などが挙げられる。
これら種々の凹凸態様の中でも、 直線状の凹溝 （または凸尾根） が一定間隔で 配列された、 ストライプ状の凹凸パターン （断面矩形波状） は、 その作製工程を 簡略化できると共に、 パターンの作製が容易であり好ましい。
ストライプの長手方向を、 これを埋め込んで成長する G a N系結晶にとって く 1 - 100) 方向とした場合、 図 4 (a) に示すように、 凸部の上部から成長を 開始した GaN系結晶 1 1 aは、 横方向に高速成長し、 図 4 (b) に示すように 、 凹部を 洞として残した状態で GaN系結晶層 1 1 bとなりやすい。 このよう な 〈1— 100〉 方向の凹凸を用いた手法は、 LE P S法 （Lateral Epitaxy on the Patterned Substrate) とも呼ばれる。 ただし、 ファセット面が形成されや すい成長条件を選ぶ事により、 下記の 〈1 1— 20〉 方向の場合と同様の効果を 得ることができる。
一方、 ストライプの長手方向を、 成長する G a N系結晶にとって 〈1 1— 20 > 方向とした場合、 横方向成長が抑制され、 { 1— 1 01 } 面などの斜めファセ ットが形成され易くなり、 図 5 (a) に示すように、 先ず、 断面三角形を呈した 稜線状の結晶 1 1 aに成長し、 図 5 (b) に示すように、 凹部に空洞を残さず G a N系結晶層 1 1 bとなりやすい。 この結果、 基板側から C軸方向に伝搬した転 位がこのファセット面で横方向に曲げられ、 上方に伝搬し難くなり、 低転位密度 領域を形成できる点で特に好ましい。 このような 〈1 1— 20〉 方向の凹凸を用 いた手法は、 上記 LE P S法に対して、 ファセット LEP S法とも呼ぶことがで さる。
凹凸の断面を図 6に示すような矩形波状とする場合の好ましい寸法は次のとお りである。 凹溝の幅 W1は、 l //m〜20 /xm、 特に 2 ^ m〜 20 mが好まし レヽ。 凸部の幅 W 2は、 1 μ m〜20 m、 特に 1 m〜 1 0 /X mが好ましい。 凹 ΰの振幅 （凹溝の深さ） dは、 0. 2 μιη以上の深さがあれば良い。 これらの寸 法やそこから計算されるピッチ等は、.他の断面形状の凹凸においても同様である 上記のような転位密度低減化の構造に加えて、 発光層で発生した光をより多く 外部に取り出すための種々の構造 （電極構造、 反射層構造、 上下を逆に実装し得 るフリップチップ構造など） などを適宜設けることが好ましい。
当該発光装置の出力光となる蛍光は、 可視光であればよく、 励起光源である G a N系 LEDの発光ピーク波長 （45 O n m以下、 360 n m〜 430 n m) か ら 800 nmまでの波長範囲内に、 発光強度のピークを 1つ以上有する光であれ ばよい。 なかでも、 照明用途として白色光は有用であり、 し力 も、 良好な演色性 であるためには、 赤色光、 緑色光、 青色光からなる 3原色光を必須に含んで作り 出される白色光 （RGB白色光ともいう） であることが好ましい。
蛍光体には、 励起光源である G a N系 LEDによって励起され、 上記可視光を 発する材料を用いればよい。
白色光を発生させ得る蛍光体 （赤色蛍光体、 緑色蛍光体、 及び青色蛍光体の混 合物からなる白色蛍光体） としては、 公知の材料を用いてよいが、 色調変化の少 ない発光装置を構成するための好ましい白色蛍光体としては、 赤色蛍光体として 、 〔Ln202S : Eu (L n=Y, L a, G d, L u, S c) 〕 、 及ぴ 〔 （Z n a, C d !_J S : Ag， C l、 （0.5> a >0.2) 〕 から選ばれる 1種類以上 の蛍光体を含み、 緑色蛍光体として、 〔 （Z na， C d x_a) S ： C u, A 1、 ( 1≥ a >0. 6) 、 〔 （Z na， C d S ： Au, A l、 ( 1≥ a >0. 6
) 〕 、 C (Zna, C dx_a) S ： Ag， C 1、 （l≥ a >0. 6) 〕 、 及ぴ 〔 （B a , S r ) MgA l
Figure imgf000015_0001
i Eu, Mn〕 から選ばれる 1種類以上の蛍光体を 含み、 青色蛍光体として、 〔 （S r， C a, B a, Mg) 10 (POj 6C12： E u および 〔 （B a， S r ) Mg A 1 10O17： Eu, Mn〕 を含むものが挙 げられる。
上記した蛍光体の材料は、 蛍光を発する物質そのものであって、 実際に蛍光体 として当該発光素子と組み合わせて発光装置を構成する場合には、 塗布可能な蛍 光塗料や、 組立て可能な蛍光体部品などとするのが好ましい態様である。 そのた めに、 該蛍光体の材料に対して、 種々の基材との混ぜ合わせ、 化合、 基板への担 持、 固化など、 種々の加工を施してもよい。 発光素子と蛍光体とを組み合わせて
1つの発光装置とするための結合方法、 結合構造自体は、 公知技術を参照しても よい。
当該発光装置の用途は限定されず、 信号機、 表示装置、 電飾などであってもよ いが、 色調の変化が抑制された特徴が最も顕著となるのは、 RGB白色光を出力 光として当該発光装置を構成し、 これを複数集合させた照明装置である。
実施例
I nG aN紫外 LED、 白色蛍光体を用い、 '色調の変化が抑制された白色 L E Dを実際に製作した。
I nG a N紫外 LEDの主な仕様は次のとおりである。
発光ピーク波長： 380 nm。
発光部の構造： I n。.。3Ga。. 97N井戸層 ZGaN障壁層を 6ペア積層した MQW構造。
転位密度低減化の手法：ファセッ ト L E P S法。
ベアチップの外形： 350 μ mX 350 μ m方形。
実装方式： フリップチップ
ベアチップ状態での発光出力：通電電流 2 OmAにおいて 7. 8mW (樹脂モ 一ルドして 12. 5mW) 。
( I n G a N紫外 LEDの製作）
C面サファイア基板上にフォトレジスドによるストライプ状のパターユングを 行い、 1 £装置で1. 5 mの深さまで断面方形となるようエッチングし、 表 面がス トライプ状パターンの凹凸となった基板を得た。
該パターンの仕様は、 凸部幅 3 / m、 周期 6 /zm、 ストライプの長手方向は、 基板上に成長する G a N系結晶にとって 〈1 1— 20〉 方向とした。
フォトレジストを除去後、 通常の横型常圧の有機金属気相成'長装置 （MOVP E) に基板を装着し、 窒素ガス主成分雰囲気下で 1100°Cまで昇温し、 サーマ ルクリ一二ングを行った。 温度を 500°Cまで下げ、 III ^原料としてトリメチ ルガリウム （以下 TMG) を、 N原料としてアンモニアを流し、 厚さ 30 nmの G a N低温成長パッファ層を成長させた。
続いて温度を 1000。Cに昇温し、 原料 （TMG、 アンモニア） 、 ドーパント (シラン） を流し、 n型 GaN層 （コンタクト層） を成長させた。 このときの G a N層の成長は、 Tadatomoらによって開示された文献 Jpn. J. Appl. Phys. 40 • 〔2001〕 - L583. に示すように、 凸部の上面、 凹部の底面から、 断面山形でフ ァセット面を含む尾根状の結晶として発生した後、 凹部内に空洞を形成すること なく、 全体を埋め込む成長であった。
ファセット構造を経由して平坦な G a N埋め込み層を成長し、 続いて、 n型 A I GaNクラッド層、 I nG a N発光層 （MQW構造） 、 p型 A 1 G a Nクラッ ド層、 p型 GaNコンタクト層を順に形成し、 発光波長 380 nmの紫外 LED 用ェピ基板とし、 さらに、 n型コンタクト層を表出させるためのエッチング加工 、 電極形成、 350 μ mX 35ひ/ i mのチップへと素子分離を行い、 ベアチップ 状態の I nG a N紫外 LEDを得た。
S i基板を使ってサブマウント用の台座上に、 サファイア基板側を上面に、 所 謂フリップチップ型実装を行った。 該紫外 LEDの搭載された S iサブマウント をリードフレームの力ップ内に固着した。 この状態の LEDチップの全発光出力 を積分球で測定した所、 2 OmA通電時で 7. 8mWを観測した。 尚、 このまま エポキシ樹脂でモールドした LEDランプで同様の測定を行い、 全発光出力 12 . 5 mWを観測した。 この発光素子の発光面積は 7. 18 X 10_4 cm2であつ た。
この発光効率は、 単位発光面積当たりの電流量 27. 9 (A/cm2) におけ る外部量子効率 12%に相当する。
尚、 この発光素子は、 少なくとも 5 OmAの通電にも発光出力が飽和すること なく、 通電量に比例した発光出力が得られた。
(白色蛍光体の調製）
青色蛍光体の材料として、 B aMgA l 10O17 : Eu, Mnを主成分とする 蛍光体を用い、 緑〜黄色光を出力する蛍光体の材料として、 Y2S i 05 ： C e と、 Tb (Y、 Gd)A 15012 ： (C e、 Tb) とを主成分とする蛍光体を用い 、 赤色光を出力する蛍光体の材料として、 Ln2〇2S ： E u (Ln=Y、 L a 、 Gd、 Lu、 S c) を主成分とする蛍光体を用いた。
これら各色の蛍光体を配合し、 熱硬化型シリコン系樹脂に分散させて、 白色蛍 光体とした。
(発光装置の組立て）
フリップチップ実装された紫外 LEDを覆うように、 上記の白色蛍光体を塗布 した。 該蛍光体の塗布厚さは約 100 /zmである。 該厚みは、 白色蛍光体め含有 量に依存してその最適値は変化する。 シリコン樹脂が十分固化してから、 ェポキ シ樹脂を使って砲弾型のモールドを行い、 本発明の発光装置 （白色 LEDランプ ) に仕上げた。 .
(評価）
得られた発光装置に対して、 LEDの駆動電流量を 0. 072mAから 50m Aまで変化 （単位発光面積当たり 0. 1 (A/cm2) から 70 (A/cm2) までの変化に相当） させたときの出力光の色度は、 図 2に示すように、 X— y色 度図の色度座標上で、 点 ml (x = 0. 3、 y = 0. 34) 力 ら点 m2 (x = 0 . 28、 y = 0. 32) まで変化した。
このときの 2点間の変化量 Δπιは、 約 0. 028であり、 本発明による色調変 化の規定を満たすものであった。 '
産業上の利用分野
本発明によって、 電流量が変化しても色調は変化し難い発光装置を提供でき、 これによつて、 演色性の良好な白色光を安定して発する好ましい照明装置を提供 できるようになった。
本出願は、 日本で出願された特願 2002— 048632を基礎としておりそ れらの内容は本明細書に全て包含される。

Claims

請求の範囲
1. GaN系発光素子と、 該発光素子から発せられる光で励起され可視光を発す る蛍光体とが組み合され、 該蛍光を出力光とする発光装置であって、
前記 G a N系発光素子は G a N系発光ダイオードであり、 該発光ダイォードに 注入される駆動電流量を、 単位発光面積当たり 0. 1 (A/cm2) から 70. 0 (A/cm2) まで変化させたときに、
出力光の色度の変化量が、 X— y色度図上において 0. 05以内であることを 特徴とする発光装置。
2. 上記 G a N系発光ダイオードが、 I nG a N系材料からなる発光層を含んで 構成された発光部を有するものであって、 該発光部の構造は、 単一量子井戸構造
、 多重量子井戸構造、 またはダブルへテロ構造であり、 発光ピーク波長は 430 nm以下であり、 ベアチップ状態において単位発光面積当たり 30 (A/cm2 ) の駆動電流を注入した時に 5%以上の外部量子効率を有するものである、 請求 の範囲 1記載の発光装置。
3. 上記 GaN系発光ダイオードが、 主発光と共に、 それとは異なる波長のフォ トルミネッセンス光を発するように構成されており、 該フォトルミネッセンス光 が上記蛍光と共に出力されるものである、 請求の範囲 1記載の発光装置。
4. 上記 G a N系発光素子の発光部が、 I iiAG a i— AN (0<A≤ 1) 井戸層 と GaN系障壁層とからなる多重量子井戸構造であって、 発光ピーク波長が 36 0 nm〜430 nmとなるように I nAG a 井戸層の組成比 Aが決定され ている、 請求の範囲 1記載の発光装置。
5. 上記 G a N系発光素子の素子構造が、 表面に凹凸が加工された結晶基板上に 、 G a N系半導体からなる低温バッファ層を介してまたは直接的に、 G aN系結 晶層が該凹凸を覆つてラテラル成長またはファセッ ト成長しており、 該 Ga N系 結晶の上に発光部が形成された構造を有するものである、 請求の範囲 1記載の発
6. 上記可視光が、 上記 GaN系発光素子から発せられる光の波長から波長 80 0 nmまでの波長範囲内に、 発光強度のピークを 1つ以上有する光である、 請求 の範囲 1記載の発光装置。
7. 上記可視光が、 赤色光、 緑色光、 青色光からなる 3原色光を含んでなる白色 光である、 上記 6記載の発光装置。
8. 上記蛍光体が、 赤色蛍光体、 緑色蛍光体、 及ぴ青色蛍光体の混合物からなる 白色蛍光体であって、
前記赤色蛍光体が、 〔Ln2O2S : Eu (L n =Y, L a , Gd, L u, S c) ] 及ぴ 〔 （Z na， C d !_a) S : Ag, C 1、 (0.5> a >0.2) 〕 から 選ばれる 1種類以上の蛍光体を含むものであり、
前記緑色蛍光体が、 〔 （Z na， C d a) S ： Cu， A 1、 (1≥ a >0.6 ) 〕 、 〔 （Z na, C d !_a) S : Au， · A 1、 （1≥ a >0.6) 〕 、 C (Zna , C d x_a) S : A g, C U (1≥ a >0.6) ] , 及ぴ 〔 （B a, S r ) Mg A l ^O^ - Eu, Mn〕 から選ばれる 1種類以上の蛍光体を含むものであり 前記青色蛍光体が、 〔 （S'r， C a, B a, Mg) 1Q (P04) 6C12 : Eu 〕 と、 〔 （B a, S r ) Mg A 110O17 : Eu， Mn〕 とを含むものである、 請求の範囲 1記載の発光装置。
9. G a N系発光素子と、 該発光素子から発せられる光で励起され可視光を発す る蛍光体とが組み合され、 該蛍光を出力光とする発光装置であって、
前記 G a N系発光素子は、 発光ピーク波長 360 nm〜430 nm、 全発光ェ ネルギ一の外部量子効率が 10 %以上の G a N系半導体レーザであり、 該半導体 レーザのレーザ出力を発振閾値電流通電時のレーザ出力から該レーザ出力の 10 倍のレーザ出力まで変化させたときに、
出力光の色度の変化量が、 X— y色度図上において 0. 05以內であることを 特徴とする発光装置。
10. 上記 G a N系発光素子の発光部が、 I nAGa i— AN (0<A≤ 1) 井戸 層と G a N系障壁層とからなる多重量子井戸構造であって、 発光ピーク波長が 3 60 nm〜430 nmとなるように I nAG a 井戸層の組成比 Aが決定さ れている、 請求の範囲 9記載の発光装置。
1 1. 上記 G a N系発光素子の素子構造が、 表面に凹凸が加工された結晶基板上 に、 G a N系半導体からなる低温パッファ層を介してまたは直接的に、 GaN系 結晶層が該凹凸を覆ってラテラル成長またはファセット成長しており、 該 Ga N 系結晶の上に発光部が形成された構造を有するものである、 請求の範囲 9記載の
12. 上記可視光が、 上記 GaN系発光素子から発せられる光の波長から波長 8 00 nmまでの波長範囲内に、 発光強度のピークを 1つ以上有する光である、 請 求の範囲 9記載の発光装置。
13. 上記可視光が、 赤色光、 緑色光、 青色光からなる 3原色光を含んでなる白 色光である、 上記 12記載の発光装置。
14. 上記蛍光体が、 赤色蛍光体、 緑色蛍光体、 及ぴ青色蛍光体の混合物からな る白色蛍光体であって、 .
前記赤色蛍光体が、 ！: Ln2O2S : Eu (Ln=Y, L a , Gd, L u, S c) 〕 、 及ぴ 〔 （Z na， C d !_a) S : Ag， C 1、 (0.5> a >0.2) 〕 から 選ばれる 1種類以上の蛍光体を含むものであり、
前記緑色蛍光体が、 〔 （Zna， C d x_a) S： Cu, A l、 (1≥ a >0.6 ) 〕 、 〔 （Z na, C dト a) S : Au， A 1、 （1≥ a >0.6) 〕 、 [ (Zna , C d χ_8) S : A g, C K (l≥a >0.6) 〕 、 及ぴ [： (B a, S r ) Mg A l ^O Eu, Mn〕 から選ばれる 1種類以上の蛍光体を含むものであり 前記青色蛍光体が、 〔 （S r， C a, B a, Mg) 10 (P04) 6C12： Eu 〕 と、 〔 （B a, S j^ MgA l O i Ex^ Mn;] とを含むものである、 請求の範囲 9記載の発光装置。
15. 請求の範囲 1〜 14のいずれかに記載の発光装置が複数集合した構成を有 する照明装置。
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